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Efectos Del Contraión En La Dinámica Ultrarrápida De Solvatación De Electrones

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Efectos Del Contraión En La Dinámica Ultrarrápida De Solvatación De Electrones Tesis Doctoral Efectos del contraión en la dinámica ultrarrápida de solvatación de electrones Domenianni, Luis Ignacio 2018-05-23 Este documento forma parte de la colección de tesis doctorales y de maestría de la Biblioteca Central Dr. Luis Federico Leloir, disponible en digital.bl.fcen.uba.ar. Su utilización debe ser acompañada por la cita bibliográfica con reconocimiento de la fuente. This document is part of the doctoral theses collection of the Central Library Dr. Luis Federico Leloir, available in digital.bl.fcen.uba.ar. It should be used accompanied by the corresponding citation acknowledging the source. Cita tipo APA: Domenianni, Luis Ignacio. (2018-05-23). Efectos del contraión en la dinámica ultrarrápida de solvatación de electrones. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires. Cita tipo Chicago: Domenianni, Luis Ignacio. "Efectos del contraión en la dinámica ultrarrápida de solvatación de electrones". Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires. 2018-05- 23. Dirección: Biblioteca Central Dr. Luis F. Leloir, Facultad de Ciencias Exactas y Naturales, Universidad de Buenos Aires. Contacto: [email protected] Intendente Güiraldes 2160 - C1428EGA - Tel. (++54 +11) 4789-9293 Universidad de Buenos Aires Facultad de Ciencias Exactas y Naturales Departamento de Qu´ımica Inorg´anica,Anal´ıticay Qu´ımicaF´ısica Efecto del contrai´onen la din´amica ultrarr´apida de solvataci´onde electrones Tesis presentada para optar por el t´ıtulode Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el ´areaQu´ımicaInorg´anica, Qu´ımicaAnal´ıticay Qu´ımicaF´ısica Autor Lic. Luis Ignacio Domenianni Director Dr. Ernesto Marceca Consejero de estudios Dr. Pedro Aramend´ıa Fecha de defensa: 23 de mayo de 2018, Ciudad Aut´onoma de Buenos Aires. Efecto del contrai´onen la din´amicaultrarr´apidade solvataci´onde electrones Resumen Esta tesis presenta un estudio experimental sobre la cin´eticade generaci´on,solvataci´ony recom- binaci´onde electrones en metanol, acetonitrilo y amon´ıaco(l´ıquidoy supercr´ıtico).Los electro- nes se generan en el fluido por fotoexcitaci´onultravioleta de aniones ioduro (especie donante), en su forma libre y conformando pares i´onicoscon los contraiones amonio, tetraetilamonio y + tetra-n-butilamonio (que representaremos NR4 ). La energ´ıaabsorbida desencadena un proceso de transferencia de carga, mediante el cual uno de los electrones 5p del i´onioduro es promovido verticalmente al entorno del solvente (proceso CTTS). En una centena de femtosegundos, los electrones se termalizan en el fluido y toman diferentes canales de desactivaci´on, algunos de los cuales perduran por varios cientos de picosegundos. Este trabajo se focaliza en estudiar el comportamiento din´amicode electrones de baja energ´ıa(aquellos generados por absorci´onde un ´unicofot´onultravioleta), los cuales no logran alcanzar la banda de conducci´ondel fluido y por lo tanto permanecen pr´oximosal sitio de absorci´onde luz. El canal de desactivaci´onelegido por el electr´ondepender´ade la estructura de solvataci´onde la especie donante y de la interacci´onejercida por el contrai´on.El electr´on podr´a:(i) recombinarse con el ´atomode iodo progenitor, o (ii) escapar de dicho entorno trans- form´andoseen una especie solvatada. A fin de estudiar la estructura de solvataci´onde los distintos donantes de electrones se realizaron experimentos de espectroscop´ıa de absorci´onUV-vis, en r´egimenestacionario, en amon´ıaco(l´ıquido y supercr´ıtico).Para ello, se emplearon celdas estancas especiales y un sistema que permite la manipulaci´ondel fluido a alta presi´on.Asimismo, se llevaron a cabo simulaciones de din´amicamolecular cl´asicapara todos los sistemas donante-solvente estudiados. Se caracteriz´o,adem´as,la evoluci´ontemporal de la absorbancia NIR del electr´onmediante experimentos de espectroscop´ıal´aserde bombeo-muestreo, con una resoluci´ontemporal de 200 + { + { + { fs. Los sistemas (NR4 I )-metanol, (NR4 I )-acetonitrilo y (NR4 I ){NH3 se estudiaron en celdas ´opticasconvencionales y en celdas de alta presi´on.La excitaci´onse lleva a cabo por medio de un pulso en el ultravioleta (bombeo, o pump en ingl´es)y la absorci´ontransitoria de las especies generadas se monitorea tras un pulso en el infrarrojo cercano (muestra, o probe en ingl´es),controlando el retardo entre ambos. Los cambios registrados en el perfil temporal de absorbancia permitieron caracterizar el comportamiento cin´eticodel sistema en las distintas condiciones de trabajo. Palabras clave: espectroscop´ıa ultrarr´apida, espectroscop´ıa a alta presi´on,absorci´ontransitoria, electr´onsolvatado, transferencia electr´onica,transferencia de carga al solvente, cin´eticade recombi- naci´on,fluidos supercr´ıticos. Counter-ion effects on the ultrafast solvation dynamics of electrons Abstract This thesis is an experimental study on the kinetics of generation, solvation and recombina- tion of electrons in methanol, acetonitrile and ammonia (liquid and supercritical). The electrons are generated in the fluid by ultraviolet photoexcitation of iodide anions (donor species), in their free form and forming ion pairs with counterions ammonium, tetraethylammonium and + tetra-n-butylammonium (represented by NR4 ). The absorbed energy triggers a charge transfer process, by which one of the 5p electrons of the iodide ion is vertically promoted to the solvent environment (CTTS process). In a hundred femtoseconds, the electrons thermalize in the fluid and take different deactivation channels, some of which last for several hundred picoseconds. This work focuses on studying the dynamic behavior of low energy electrons (those genera- ted by the absorption of a single ultraviolet photon), which fail to reach the conduction band of the fluid and therefore remain close to the light absorption site. The deactivation channel chosen by the electron will depend on the solvation structure of the donor species and the interaction exerted by the counterion. The electron will be able to: (i) recombine with the parent iodine atom, or (ii) escape from that environment by transforming into a solvated species. In order to study the solvation structure of the different electron donors, UV-vis absorption spectroscopy experiments were performed in steady-state regime in liquid and supercritical ammonia. In the latter, special gas-tight cells and a system that allows the handling of high- pressure fluids were used. Likewise, simulations of classical molecular dynamics were carried out for all the donor-solvent systems studied. The time evolution of the NIR absorbance of the electron was characterized by pump-probe + { laser spectroscopy experiments, with a temporal resolution of 200 fs. The systems (NR4 I )- + { + { methanol, (NR4 I )-acetonitrile and (NR4 I ){NH3 were studied by containing them in con- ventional and high pressure optical cells. The excitation is carried out by means of an ultraviolet pulse (pump) and the transient absorption of the generated species is monitored in the near infrared (probe), controlling the delay between both light pulses. The changes registered in the absorbance time profile allowed us to characterize the kinetic behavior of the system in the different working conditions. Keywords: ultrafast spectroscopy, high-pressure spectroscopy, transient absorption, solvated elec- tron, electron transfer, charge transfer to solvent, recombination kinetics, supercritical fluids. Agradecimientos Muchos factores debieron converger para que un d´ıaeste material saliera a la luz. Mi agradecimiento es incalculable, y dif´ıcilmente pueda hacerle honor a todos los actores por cuya participaci´onestar´esiempre en deuda. A la sociedad argentina, por el acceso a la educaci´onp´ublica,por la que transite toda la vida, sin la cu´al no podr´ıaestar hoy aqu´ıy de la cual me llevo, como regalo extra, los mejores amigos. Quisiera agradecerle en particular a la Universidad de Buenos Aires y a la gente que la constituye, por haberme brindado una educaci´onde gran calidad. Finalmente, agradezco al CONICET por la beca y el financiamiento, sin el cu´ales imposible realizar el doctorado. A Ernesto, quien adem´asde director, fue el primer docente que tuve en la carrera y uno de los mejores. Gracias por el buen humor, con el cual todo es mas f´acil.Gracias por ense~narmemucho mas que lo que refleja esta tesis. Gracias por dar el ejemplo ayudando siempre a quien se te cruce. Gracias por el pesimismo como forma de empuje (Estas en el horno Luissss!!!) y gracias por reescribir el plan las veces que fuera necesario para que saliera adelante. A Jos´eHodak, gracias por tanta ciencia, y por todo lo que me ense~nasteen tan poco tiempo, por algunos retos, y por las cervezas y pizzas en el bar de deportes todas las veces que terminamos midiendo hasta las cinco de la madrugada. A Pedro Rasc´on,el tornero. Gracias, no solo por tantas (TANTAS) piezas delirantes y por confiarme los secretos del taller mec´anico,sino por tantos mates y tanta buena onda. A Nico Rivas y German Sciaini, antiguos tesistas del grupo en cuyos hombros se apoya este trabajo. A Ari Zeida, y a la cofrad´ıade comput´ologosdel entrepiso; sino fuera por uds. seguir´ıa leyendo el manual de AMBER. A mi familia, cuyo apoyo es tan incondicional que han escuchado durante horas, sin entender pr´acticamente nada, lo que estaba haciendo. A Mari, por tanto aguante, por apoyarme y por hacerme ser un poquito mejor cada d´ıa,sabes que te admiro. A la familia Bigerna, siempre con los brazos abiertos. A mis amigos, por tanta m´usica,tanta comida, tanta alegr´ıa.Es
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