Aix Marseille Université

Ecole doctorale Sciences de l’Environnement (ED251)

Laboratoire CEREGE

THESE DE DOCTORAT

Discipline : Geosciences de l’environnement

présentée pour obtenir le grade de Docteur en Sciences

de l’Université d’Aix-Marseille par Jade Oriane Petersen

Traçage isotopique (36Cl, 4He, 234U) et modélisation hydrogéologique

du Système Aquifère du Sahara Septentrional

Application à la recharge Quaternaire du Continental Intercalaire

Soutenance publique le 02 juillet 2014

Composition du jury :

Luc AQUILINA Univ. Rennes 1 Rapporteur Alain DUPUY Inst. Polytech. de Bordeaux Rapporteur

Mike EDMUNDS Univ. Oxford, UK Examinateur

Philippe NEGREL BRGM, Orléans Examinateur

Julio GONCALVES Aix Marseille Univ. Directeur de thèse

Pierre DESCHAMPS IRD, Marseille Co-Directeur de thèse 2 Remerciements

1370 jours après la signature du contrat de thèse, l’écriture des remerciements ap- parait comme une tâche libératrice mais préoccupante. D’abord parce qu’on ne sait pas jusqu’où remonter dans le temps ; 3 ans 9 mois et 1 jour ? Ou le jour de l’attribution de la bourse (exactement 4 ans avant ma soutenance de thèse) ? A la soutenance du M2 ? Ou de la L3 ? Le jour où mes pas ont été orientés vers la Licence ST plutôt que SV ? La coutume veut que l’on élude ces interrogations car si on ne sait pas quand, on sait par qui entamer la litanie de la reconnaissance. Généralement les directeurs de thèse apparaissent en premier et non sans raison, puisque tout à fait objectivement, ils ont pu porter le sujet, contribuer à son exploration et récolter les fruits produits. Ensuite, pour tous les autres, les questions s’amoncellent ; dans quel ordre ? La liste sera-t-elle exhaustive, représentative ? Doit-on nommer, laisser penser, regrouper ? Une certitude m’apparait très clairement : des dizaines de personnes ont contribué à cette thèse, modestement ou intensément, par hasard ou par conviction, ponctuel- lement ou dans la durée. D’ores et déjà, à tous ceux-là, j’adresse mes plus sincères remerciements, sans gradation ni fioritures, je n’y serais pas arrivée sans vous.

Mais reprenons, précisons tout en laissant une place au doute. Merci à mes deux directeurs donc, qui ont ici inauguré leur "fusion" et qui se sont donnés du mal pour partager leur connaissance, leur force et leurs faiblesses dans un apprentissage qui les concernait aussi (comme HDR conciliant ou comme encadrant qui prend tout à bras le corps). Merci de m’avoir permis de discuter de nos travaux avec la communauté au cours de nombreux déplacements et de découvrir un peu plus la "plurivalence" du monde de la recherche. Avec eux, merci à l’homme de l’ombre (qui n’a pas souhaité faire parti du jury), l’ainé du triumvirat, le chef3 dont on écoute avec attention l’expérience savamment distillée et dont on cherche l’approbation. Merci à ceux qui dans les labos (beaucoup) ou sur le terrain (un peu) se sont montrés patients et généreux, mettant à disposition la part de savoir nécessaire pour mener mes tâches à bien (au CEREGE, en salle blanche pour extraire U et Sr, à la prépara-

3 tion des échantillons aqueux pour ASTER, à la manipulation du TIMS ; à Orsay pour mesurer Br). Merci aux membres du jury pour leurs critiques bienveillantes et les discussions qu’ils ont initiées. Merci aux enseignants qui ont jalonné mes années d’études et qui ont éveillé ma fas- cination pour les éléments chimiques (et particulièrement pour les radioactifs) dans divers milieux et les innombrables applications qui leur ont été associées. Un mot pour les organes qui ont permis de financer des missions de terrain, des ana- lyses ou encore du matériel, dans leur version humaine et institutionnelle, malgré un caractère parfois obscur et bipolaire pour moi.

Sur le plan personnel, je remercie ma famille pour ne pas avoir posé trop de ques- tion sur le sens de cette démarche et pour avoir apprécié la soutenance. Je remercie mes amis, qu’ils se soient déplacés ou qu’ils aient pris des nouvelles de cette aventure au fil des ans ou qu’ils aient été là au jour le jour. Les moments difficiles ont consi- dérablement été adoucis par les personnes qui me sont les plus chères, grâce à leur présence et leur mots. Enfin, je tiens à souligner que pendant les derniers instants de cette épopée, se sont renouvelés ou se sont révélées des soutiens sincères et généreux, qui m’ont profondément touchée.

4 Résumé

Les préoccupations concernant la disponibilité de l’eau douce (limite supérieure de salinité autour de 3 g l−1) croissent parallèlement à l’explosion du besoin des po- pulations. Les eaux contenues dans les aquifères entre situés entre 0 et 800 m de profondeur représentent le deuxième plus grand réservoir d’eau douce (12%), après les glaciers (76%) et le plus grand réservoir "facilement" exploitable (d’après Ghislain de Marsily, Dominos Flammarion, 1995). Or cette exploitation se traduit par une baisse des niveaux piézométriques, si les prélèvements ne sont pas compensés par la recharge. A cette variabilité "instantanée" du comportement d’un aquifère s’ajoute une variabi- lité climatique sur le long terme qui affecte l’hydrodynamisme sur des périodes allant du millier à la centaine de milliers d’années. Ce travail de thèse propose de caractériser l’évolution d’un grand aquifère (superficie > 106 km2), le Continental Intercalaire (CI) d’un point de vue hydrogéologique et géo- chimique sur plusieurs centaines de milliers d’années. Pour cela, un couplage entre des outils de modélisation hydrogéologique et de traçage géochimique (36Cl, 234U/238U. . .) a été mis en oeuvre. En ce qui concerne les réserves, le CI est le principal aquifère du Système Aquifère du Saharan Septentrional (SASS), situé dans une région semi-aride à aride et son existence implique un enregistrement potentiel de la variabilité climatique à grande échelle. Nous nous sommes appuyés sur les définitions existantes de la recharge mo- derne du SASS, nous avons déterminé une valeur cohérente (entre 0 et 6.75 mm an−1 sur la période 2003-2010) à l’aide d’une méthode indépendante basée sur des données de télédection (GRACE) appliquée au SASS et renforcé la compréhension de zones de recharge mal définies dans le Sud Tunisien. L’étude des traceurs isotopiques fournissant un lien évident mais complexe entre les conditions hydrodynamiques présentes et pas- sées, nous nous sommes efforcés d’interpréter les informations paléoenvironnementales apportées par le chlore-36 et l’helium-4. Introduites dans notre modèle hydrogéolo- gique du CI, les données de chlore-36 nous ont permis d’améliorer des hypothèses sur des scénarios de recharge (variant entre 0.5 et 60 mm an−1) sur les huit derniers cycles interglaciaires-glaciaires (0-775 ka). A partir d’informations complémentaires (échantillons d’eau, affleurements, zone climatique) nous avons finalement construit une représentation "hydro-climato-geochimique" du CI.

Mots clés

Système Aquifère du Saharan Septentrional (SASS), Continental Intercalaire (CI), eaux souterraines, chlore-36, uranium, Recharge, Paléorecharge, Quaternaire.

5 6 Abstract

Concerns about freshwater (i.e. salinity below 3 g l−1) availability increase with the rise of populations demands. Groundwater between 0 and 800 m depth is the second largest reservoir of freshwater (12%), after ice sheets (76%) and the largest reservoir of "easily" accessible freshwater (Ghislain de Marsily, Dominos Flammarion, 1995). Rising withdrawal implies a de- crease of piezometric levels in aquifers if the abstraction is not balanced by recharge. Furthermore, this "instantaneous" variability is complicated by a long-term variability that impacts hydrodynamics on timescales of thousands to hundred of thousands of years. This study characterizes the evolution of a large aquifer (extending over 106 km2), the Continental Intercalaire (CI), from hydrogeological and geochemical viewpoints, over several hundreds thousand years. For this purpose, we combined hydrogeologic modeling and geochemical tracing methods (36Cl, 234U/238U. . .). The CI is the main aquifer of the North Western Saharan Aquifer System (NWSAS). Located in a semi-arid to arid region, its presence suggests potential records of climatic variability on large temporal and spatial scales. Our results corroborate previous as- sessment of the modern recharge, which fluctuates between 0 and 6.75 mm yr−1, over the entire NWSAS. We also improve the understanding of previously poorly characte- rised recharge areas in the South of Tunisia. Isotopic tracers can provide a strong but complex link between past and present hydrodynamic conditions, so we struggled to investigate chlorine-36 and helium-4 paleorecords. In our hydrogeologic model of the CI, chlorine-36 data allowed us to propose some hypotheses about recharge scenarios (varying between 0.5 and 60 mm yr−1) during height of the last interglacial-glacial cycles (0-775 ky). By using multi-scale information (groundwater samples, outcrops and climatic areas), we developed a "hydro-climatic-geochemical" representation of the CI.

Key words North Western Saharan Aquifer System (NWSAS), Continental Intercalaire (CI), groundwaters, chlorine-36, uranium, Recharge, Paleorecharge, late Quaternary. 8 Introduction 15

La ressource en eau ...... 15

Lien hydrogéologie-géochimie des eaux souterraines ...... 17

Problématique générale et développement du manuscrit ...... 20

1 Etat de l’art 23

1.1 Description géologique du CI ...... 26

1.1.1 Limites et affleurements du CI ...... 28

1.1.2 Données lithologiques et géochimiques déduites des forages . . . 31

1.1.3 Géométrie des réservoirs ...... 36

1.2 Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI ...... 39

1.2.1 Précipitation, ruissellement et évapotranspiration : l’eau poten- tielle ...... 39

1.2.2 Historique de la caractérisation de la recharge du CI ...... 43

1.2.3 Fonctionnement hydrodynamique du CI ...... 44

1.3 Modélisation hydrogéologique et paramétrisation du CI ...... 50

1.3.1 Conceptualisation du CI et calage en régime permanent . . . . . 50

1.3.2 Particularités de la conceptualisation du Dahar et l’exutoire de Gabès ...... 54

1.3.3 Modélisation du CI en régime transitoire : variabilité de la re- charge du CI pendant les 10 derniers ka...... 56

1.4 Apports des méthodes géochimiques à la compréhension des eaux du CI 59

1.4.1 Apport du δ18O et δ2H du SASS ...... 60

1.4.2 Le 14C dans les eaux souterraines du SASS ...... 61

9 1.4.3 Le 36Cl dans les eaux souterraines dans le SASS ...... 64

2 Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS 67

2.1 Apport de l’étude de la variation des réserves d’eau terrestre pour le calcul de la recharge ...... 71

2.1.1 Données de télédétection appliquées à la mesure des variations des réserves d’eau terrestre ...... 71

2.1.2 Article : "Quantification de la recharge moderne des aquifères "fossiles" du Sahara." ...... 74

2.2 Contribution de la distribution des concentrations en traceurs redox à l’étude de la recharge actuelle du CI sur la zone du Dahar ...... 81

2.2.1 Distribution de l’uranium dans la partie tunisienne du Conti- nental Intercalaire (CI) ...... 81

2.2.2 Actes de conférences : "Interaction eau-roche et temps de ré- sidence des eaux souterraines déduit des déséquilibres 234U/238U dans la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI)", mai 2013 ...... 85

3 Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI 93

3.1 Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs ...... 95

3.1.1 Utilisation du 36Cl pour dater des eaux anciennes ...... 96

3.1.2 Contraintes chronologiques sur des eaux anciennes apportées par le 4He et calibrées par 36Cl ...... 110

3.2 Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Inter- calaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs . . . 114

3.2.1 Mise en oeuvre de l’étude des eaux anciennes du CI dans le sud tunisien ...... 115

3.2.2 Article : 36Cl/Cl, 4He/3He and 14C isotope tracing of ground- water flow-paths in the Northwestern Saharan CI Aquifer . . . . 123

3.2.3 Limitations et perspectives de l’étude 36Cl du CI ...... 151

10 4 Variabilité climatique et recharge passée du CI 155

4.1 Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique au cours du dernier million d’années ...... 158

4.1.1 Les indices d’intensification passée de l’activité hydrologique de surface ...... 159

4.1.2 Reconstitution paléoclimatique sur le domaine étudié ...... 162

4.2 Article : Quantifying paleorecharge in the Continental Intercalaire (CI) aquifer by a Monte-Carlo inversion approach of 36Cl/Cl data ...... 166

4.2.1 Introduction ...... 168

4.2.2 Basic methodology for geochemical data interpretation compa- red to hydrodynamics ...... 169

4.3 Background ...... 171

4.3.1 Geological and hydrologeological settings ...... 171

4.3.2 Climatic context ...... 173

4.4 Geochemical data and groundwater 36Cl ages ...... 174

4.4.1 Geochemical data ...... 175

4.4.2 Chronological constraints derived from 36Cl data ...... 175

4.5 Modeling approaches ...... 178

4.5.1 Simulating 36Cl data spatial distribution using a piston flow model178

4.5.2 Global climatic scenario and recharge constraints ...... 181

4.5.3 Markov Chain Monte Carlo inversion approach ...... 182

4.6 Results ...... 185

4.7 Discussion ...... 187

4.8 Conclusion ...... 189

4.9 Acknowledgments ...... 190

4.10 Tables and Figures ...... 191

5 Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl 203

5.1 Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI ...... 206

11 5.1.1 Description géométrique ...... 206

5.1.2 Construction de la carte des perméabilités du modèle PaleoCI . 207

5.1.3 Conditions aux limites et bilan d’eau du modèle PaleoCI en ré- gime permanent ...... 214

5.2 Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire ...... 223

5.2.1 Mise en oeuvre d’un régime transitoire pour le modèle PaleoCI . 223

5.2.2 Scénarios de recharge compatibles avec la distribution de 36Cl observée ...... 228

Conclusion générale et perspectives 247

Références 251

Liste des figures 282

Liste des tableaux 283

Lexique 285

Annexes 285

A Actes de conférences : "Hydrodynamisme des eaux souterraines du Continental Intercalaire (Sahara) évalué avec Modflow et les âges dérivés des traceurs isotopiques", avril 2011 287

B Rapport de mission, projet BESSAS : Bilan et Etude du Système Aquifère du Sahara Septentrional 297

C Protocoles chimiques et mesures isotopiques 317

C.1 Mesure des isotopes de l’uranium et du strontium par TIMS ...... 318

C.1.1 Préparation chimique de l’uranium et du strontium ...... 318

C.1.2 Mesures sur TIMS ...... 318

12 C.1.3 Traitement des résultats ...... 319 C.2 Préparation chimique du chlore dans les eaux souterraines et mesures par AMS ...... 323 C.2.1 Etapes du protocole chimique appliqué aux échantillons d’eau naturelle ...... 323 C.2.2 Mesure du 36Cl sur AMS ...... 325 C.2.3 Traitement des résultats ...... 327 C.2.4 Contrôle et tests ...... 328

13 14 Introduction

La ressource en eau

La répartition de l’eau douce entre les couches les plus superficielles de la Terre (atmosphère, hydrosphère et le premier kilomètre de la croute continentale) varie dans l’espace et dans le temps. Les eaux souterraines ne sont pas directement "visibles" mais elles représentent le deuxième réservoir d’eau douce, après les glaciers, avec des vo- lumes de l’ordre 8-10 ×106 km3 potentiellement exploitables (Unesco, 1978 ; Marsily, 1995). Les eaux souterraines représentent par conséquent un enjeu majeur dans un contexte de développement global économique et démographique qui sollicite de plus en plus les ressources en eau. L’augmentation des prélèvements produit un déséquilibre par rapport à la recharge et l’état "naturel", pré-antropique du système. La baisse gé- néralisée des niveaux piézométriques qui en résulte est illustrée sur la figure 1 (Wada et al., 2010). L’évolution des milliers de km3 d’eau rechargés, stockés puis prélevés peut être évaluée par un suivi d’exploitation et une quantification de la recharge. Ces composantes sont néanmoins difficile à contraindre, notamment dans les aquifères de grande dimension ou dans les contextes arides. Notons également que le déplacement des volumes d’eau prélevés depuis les réservoirs souterrains vers les réservoirs de surface contribue, dans une certaine mesure, à l’élé- vation du niveau de la mer (Church et al., 2011 ; Wada et al., 2012).

Si la hausse globale des prélèvements est incontestable, la variabilité de la recharge naturelle pose également question, en particulier pour les grands aquifères (plusieurs

15 Figure 1 – (a) recharge moyenne en eau souterraine (simulée par PCR-GLOBWB), (b) prélèvements totaux d’eau souterraine au cours de l’année 2000 (c) baisse des réserves d’eau souterraine au cours de l’année 2000 (tout en mm a−1) ; tirée de Wada et al. (2010)

16 centaines de milliers de km2), dont les réserves se constituent et se renouvellent depuis plusieurs dizaines voir centaines de milliers d’années. Les traceurs d’âge contenus dans les eaux permettent de faire le lien entre les conditions de recharge (dans le passé) et les zones de prélèvement (à l’actuel). Des hypothèses sur la variabilité de la recharge dans le passé peuvent également être proposées à partir d’âges géochimiques et des conditions de recharge moderne.

Le Système Aquifère du Sahara Septentrional (SASS) est un parfait site d’étude pour illustrer ces problématiques. Dans un contexte climatique semi-aride à aride, il s’étend sur plus d’un millions de km2, partagé entre l’Algérie, la Tunisie et la Li- bye. Les réserves qu’il renferme sont estimées autour de 31000 km3, réparties entre ses deux aquifères principaux, le Complexe Terminal (CT), principalement libre et le Continental Intercalaire (CI), principalement captif (OSS, 2003). Des études récentes (Guendouz et Michelot, 2006) ont mis en évidence que l’"âge" des eaux pouvait dépas- ser le million d’années dans le CI. Cette notion d’âge des eaux sera égrenée tout au long du manuscrit et l’un des objectifs du paragraphe suivant est de l’introduire et de l’expliciter.

Lien hydrogéologie-géochimie des eaux souterraines

Nous nous intéressons au SASS, un système hydrogéologique difficilement acces- sible. Les modèles géochimiques et hydrogéologiques offrent la possibilité de le ca- ractériser, à partir de l’interprétation et de l’extrapolation des données de terrain (études des affleurements, forages pétroliers, échantillons d’eau...). Le point de départ et l’originalité de cette thèse reposent en partie sur ce système aquifère et sur l’ana- lyse d’éléments isotopiques encore relativement peu utilisés, comme le chlore-36 ou l’helium-4 (notamment à cause des freins intrinsèques à l’utilisation de ces traceurs, tels que la disponibilité des plates-formes analytiques ou les conditions d’échantillon- nage). Nos premiers résultats (annexe A) ont amené un questionnement sur la recharge

17 et le parcours des eaux prélevées, sachant que les échantillons intègrent la composition de la pluie constituant la recharge ainsi que les processus physico-chimique résultant du contact eau-roche, pendant le ruissellement, l’infiltration et le parcours au sein de l’aquifère. Le lieu d’échantillonnage est également critique : la fonction entrée est mieux caractérisée proche de la zone de recharge, l’accumulation ou la décroissance ra- dioactive d’un traceur sont enregistrées le long d’une ligne de courant bien différenciée (peu de mélange) contrairement aux zones de convergence où le mélange est présent et l’histoire des circulations d’eau est plus difficile à déconvoluer.

L’élément central de ce travail, l’eau souterraine, est considéré comme une archive continentale, enregistrant la variabilité du climat (Edmunds et al., 2004). Cette utili- sation est étroitement liée aux notions de temps de résidence de l’eau ou encore d’âge de l’eau, qui impliquent des définitions et des techniques de mesures spécifiques, dé- taillées dans plusieurs ouvrages et articles de synthèse tels que Kazemi et al. (2006) ou Bethke et Johnson (2008) pour les notions d’âge des eaux et les techniques, Clark et Fritz (1997) ou Cook et Herczeg (2000) pour les techniques de datation. L’âge de l’eau souterraine est défini comme le laps de temps entre l’entrée en sub- surface d’une particule d’eau dans un système au moment de la recharge et son arrivée en un point particulier (forage par exemple). Le temps de résidence de l’eau est aussi relatif au temps de parcours d’une molécule d’eau mais d’un point d’entrée naturel (zone de recharge) à un point de sortie naturel (zone d’exutoire). Le temps de transit quant à lui se réfère au temps entre deux points quelconques de l’aquifère. Ces dé- finitions impliquent que l’âge de l’eau est égal à son temps de résidence uniquement dans la zone d’exutoire (de même le temps transit est égal au temps de résidence et à l’âge de l’eau entre la zone de recharge et la zone d’exutoire). Cependant, des biais de nature diverses impliquent l’obtention de mesures d’âges qui ne correspondent pas à l’âge "réel" de l’eau c’est-à-dire au temps passé par une molécule d’eau entre un point et un autre, mais à un âge apparent. Ils sont notamment liés aux techniques de datations (adaptation en fonction des zones, saturées ou non par exemple, importance

18 des incertitudes), à la complexité des processus physiques (mélange, diffusion à travers des formations semi-perméables), à la difficulté d’obtenir des données représentatives (échantillonnage non-homogène). Des termes et des concepts ont alors été créés pour les décrire.

Le concept d’âge-masse a été développé par Goode (1996). Il correspond au produit de l’âge de l’eau par sa densité pour une unité de volume, exprimé unité de temps × unité de masse. Il permet de tenir compte de la multiplicité des âges contenus dans un échantillon d’eau, associé à chaque molécule d’eau. Cette variable conservative permet des calculs de mélange. En effet, l’âge-masse d’un mélange entre deux volumes d’eau caractérisés par une densité et un âge propre s’exprime par : A1 ×V1 ×ρ1 +A2 ×V2 ×ρ2. L’âge-masse se différencie donc de la moyenne d’âge qui elle même correspond à l’âge- masse pondéré par le volume des échantillons. Dans le cas d’un système naturel com- plexe, l’âge "mesuré" d’un échantillon contenant des milliards de milliards de molécule d’eau implique une multitude de distribution pouvant aboutir à la même valeur. Plusieurs méthodes permettent cependant de donner des estimations d’âge, notam- ment les méthodes basées sur des mesures isotopiques ou sur la loi de Darcy. Les âges modèles correspondent aux âges calculés par les techniques basées sur les principes de l’hydrodynamique, la modélisation des flux d’eau et du transport de soluté. Ils correspondent également aux âges isotopiques corrigés des approximations liées aux traceurs. Les âges apparents sont associés à diverses méthodes, hydrauliques ou isoto- piques et sont utilisés pour caractériser des âges attribués à une mesure "brute". Les âges piston ou advectifs négligent dispersion hydrodynamique (mélange), diffusion et dépendent uniquement de l’évolution de la vitesse de pore. L’application de ces âges dans des systèmes naturels est forcément une simplification mais certaines formations s’y prêtent mieux que d’autres (par exemple, les aquifères épais, à faible salinité, à flux de drainance faibles encadrés par des aquitards à faible coefficient de diffusion, Park et al., 2002). Les applications liées au concept d’âge de l’eau sont multiples, tant dans des domaines

19 académiques qu’économiques. Elles concernent principalement l’évaluation du carac- tère renouvelable (qualitatif) d’une ressource en eau, généralement liée à l’estimation de la recharge (quantitatif). Par exemple, le taux de recharge R peut être calculé à l’aide de deux puits proches, le premier crépiné à une profondeur P1 (m) plus faible que le second crépiné à une profondeur P2 (m), comme illustré dans la figure 2. Les âges associés sont respectivement A1 (an) et A2 (an). Soit ω la porosité du milieu,

P 2−P 1 R = A2−A1 × ω (Kazemi et al., 2006 ; Solomon et al., 1993). Un seul puits peut suffir pour le calcul mais, avec le nombre de mesures, augmente la représentativité sur une zone. Enfin, dans l’optique d’une gestion durable des ressources, l’âge de l’eau, mesuré à pas de temps régulier, permet un suivi des sources, entre des eaux de plus en plus anciennes, qui impliquent la mobilisation des ressources à flux lents et des eaux de plus en plus récentes, un temps de filtration de plus en plus court. La caractérisa- tion en termes d’âge de plusieurs échantillons d’eau permet aussi de déterminer des paramètres associés aux flux d’eau et aux modèles de transport (e. g. la vitesse de circulation horizontale entre plusieurs puits, la distribution des lignes de courant, les conditions paléoclimatiques de la recharge pour les eaux anciennes).

Problématique générale et développement du ma- nuscrit

Les travaux précédemment menés sur le SASS (détaillés dans le chapitre 1) montrent l’évolution des outils de représentation de ses différents aquifères, entre les années 1950 et aujourd’hui. Dans un premier temps, les observations et études géologiques do- minent. Elles sont ensuite intégrées dans des modèles hydrogéologiques s’appuyant sur diverses données hydrogéologiques (partie 1.2.3). Enfin, des données géochimiques et isotopiques sont acquises (partie 1.3.3) mais de façon assez déconnectée. Par exemple, dans le manuscrit présentant le dernier modèle hydrogéologique en date du SASS (Baba Sy, 2005), des données 14C sont présentées et utilisées pour réaliser des cartes

20 Figure 2 – Estimation de la recharge des eaux souterraines : A) en localisant le pic de tritium liés aux essais nucléaires atmosphériques (apogée en 1963), B) en mesurant les âges des eaux entre des points le long d’un profil vertical extrapolées d’"âges" 14C mais sans discuter des limites de la méthode, l’aspect géochi- mique n’y étant pas central. Ici au contraire, nous avons fait le choix de tirer profit des outils géochimiques autant qu’il nous était possible de le faire, c’est-à-dire en te- nant compte des forces et des faiblesses des méthodes employées et en procédant à des interprétations géochimiques et hydrogéologiques conjointes.

Les objectifs de ce travail de thèse se rapportent donc principalement à la genèse de compromis entre les études passées et actuelles et entre des approches complé- mentaires dans des champs disciplinaires différents. La synthèse concerne des données anciennes disparates et sans cohérence apparente et des données additionnelles ac- quises au cours de cette thèse, profitant notamment des possibilités analytiques du CEREGE (e. g. pour le 36Cl). Une approche intégrée des observations géochimiques et hydrogéologiques doit amener à une vision plus complète du fonctionnement du SASS et en particulier du CI. La question de la recharge, moderne et passée est abordée de manière récurrente dans le manuscrit, d’une part du fait de son importance dans les

21 bilans d’eau des systèmes aquifères et d’autre part car nos données 36Cl (notamment) permettent une approche novatrice mais qui reste exploratoire, pour la quantifier dans le passé.

Ainsi ce manuscrit s’appuie et synthétise plusieurs dizaines d’années de travaux scientifiques. Nous commençons dans le Chapitre 1 par un description du système physique ainsi que des modélisations hydrogéologiques qui lui sont associées. Le Cha- pitre 2 concerne la caractérisation de la recharge moderne quantitativement sur l’en- semble du SASS et qualitativement sur la partie tunisienne du CI. La caractérisation du fonctionnement passé est ébauchée dans le Chapitre 3 avec une étude des tra- ceurs d’âges chlore-36 et hélium-4 dans la partie tunisienne du CI. Le Chapitre 4 s’applique à reconstruire la recharge grâce aux traceurs précédemment cités sur la période de temps qu’ils couvrent, en utilisant un modèle piston. Enfin, dans le Cha- pitre 5, après un bref retour sur les conditions modernes qui nous ont permis de caler un modèle hydrogéologique simplifié du CI, nous abordons l’apport de la variabilité spatiale du chlore-36 sur la connaissance de la recharge au cours du dernier million d’année dans une modélisation hydrogéologique des écoulements en 2D.

22 Chapitre 1

Etat de l’art

1.1 Description géologique du CI ...... 26

1.1.1 Limites et affleurements du CI ...... 28

1.1.2 Données lithologiques et géochimiques déduites des forages 31

1.1.3 Géométrie des réservoirs ...... 36

1.2 Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI ...... 39

1.2.1 Précipitation, ruissellement et évapotranspiration : l’eau po-

tentielle ...... 39

1.2.2 Historique de la caractérisation de la recharge du CI . . . . 43

1.2.3 Fonctionnement hydrodynamique du CI ...... 44

1.2.3.1 Synthèses des paramètres hydrogéologiques . . . . 44

1.2.3.2 Carte piézométrique de référence ...... 45

1.2.3.3 Estimation expérimentale des flux ...... 47

1.3 Modélisation hydrogéologique et paramétrisation du CI . 50

1.3.1 Conceptualisation du CI et calage en régime permanent . . 50

1.3.2 Particularités de la conceptualisation du Dahar et l’exutoire

de Gabès ...... 54

1.3.3 Modélisation du CI en régime transitoire : variabilité de la

recharge du CI pendant les 10 derniers ka...... 56

23 1. Etat de l’art

1.4 Apports des méthodes géochimiques à la compréhension

des eaux du CI ...... 59

1.4.1 Apport du δ18O et δ2H du SASS ...... 60

1.4.2 Le 14C dans les eaux souterraines du SASS ...... 61

1.4.3 Le 36Cl dans les eaux souterraines dans le SASS ...... 64

24 Les problématiques liées au Système Aquifère du Sahara Septentrional (SASS) se distinguent par une dimension politique car ce système est "partagé" entre trois pays du Maghreb (d’ouest en est Algérie, Tunisie et Libye). Le continent africain compte d’autres systèmes transfrontaliers d’une superficie de plusieurs centaines de milliers de km2, comme le Système Aquifère d’Iullemeden (Mali, Niger, Nigeria) ou les grès Nubiens (Libye, Egypte, Soudan). L’Observatoire du Sahara et du Sahel (OSS), créé en 1992 pour "suivre l’évolution et mieux protéger un milieu aride et fragile dont la dé- gradation ne cesse de s’accentuer" a produit plusieurs rapports s’inquiétant de l’exploi- tation de ces aquifères. Le SASS est particulièrement concerné par l’utilisation des res- sources souterraines qu’il renferme, conditionnée à la faiblesse de son réseau hydrique de surface. Les prélèvements sont globalement passés de 15 m3 s−1 à 80 m3 s−1 entre 1950 et 2000 sur l’ensemble des forages dont le nombre a dépassé 8000 (OSS, 2002a, p.17) sur la même période. Certains des rapports de l’OSS ont été mis à disposition sur internet, notamment pour le SASS (un volet hydrogéologie, https://menarid. icarda.org/Projects/RRNWSAS/SharedDocuments/SystèmeAquifèreduSahara

SeptentrionalHydrogélogie.pdf, OSS (2002a) et un volet modélisation, http:// www.semide.tn/collect/sassproj/import/4MODELE_MATHEMATIQUE_VOLIV_optim. pdf, OSS (2002b), amélioré dans une version corrigée très similaire, OSS, 2003). Une synthèse de plus de 50 années de travaux y est présentée ainsi que des données ac- quises récemment. Outre ces rapports, relativement peu de littérature récente traite de la zone, à l’exception d’études plus académiques, menées notamment par le Labora- toire de Radio-Analyses et Environnement (LRAE) et l’Ecole Nationale d’Ingénieurs de Sfax (ENIS), Tunisie. L’objectif de cette partie étant de poser les bases de la contribution de cette thèse à la compréhension du SASS, la présentation succincte des contextes géologique, hydro- géologique, géochimique et climatique de notre étude sera largement inspirée des deux rapports de l’OSS précédemment cités ainsi que d’études plus ponctuelles, précisées le cas échéant. Le chapitre 1 présente successivement de ces contextes imbriqués : les aspects géologiques (partie 1.1), hydrogéologiques (partie 1.2), de modélisation numé-

25 1. Etat de l’art rique (partie 1.3) et géochimiques (partie 1.4). La partie "caractérisation climatique", qui présente le contexte climatique régional ne sera présentée que dans le chapitre 4. Malgré notre utilisation des synthèses réalisée par l’OSS, notamment au niveau de la schématisation des formations aquifères du SASS, nous nous éloignerons de leur objec- tif principal, i.e., mesurer l’impact de l’intensification de l’exploitation de ces aquifères sur la baisse de la piézométrie et l’augmentation de la salinité de l’eau. Notre projet est directement connecté à ces considérations mais il s’intéresse plutôt la variabilité passée et à l’état naturel du système.

1.1 Description géologique du CI

L’essor de l’exploration pétrolière dans les années 50 coïncide avec les premiers ou- vrages scientifiques concernant une ou plusieurs parties du SASS. Dès 1952, un recueil de monographies paru sous le titre "Données sur l’hydrogéologie Algérienne, la géologie et les problèmes de l’eau en Algérie" (par exemple Gautier et al., 1952) assemble des études ponctuelles et signale l’existence de milliers de rapports traitant de sources et de puits. On notera également les descriptions très documentées (cartes, schéma, logs) des aspects stratigraphiques et géomorphologiques du Mésozoïque saharien produites par Busson (1967) et Conrad (1969). En 1972, dans un effort de synthèse, l’Orga- nisation des Nations-Unies pour l’Education, la Science et la Culture (UNESCO) a regroupé cette matière abondante mais diffuse pour aboutir à l’"Etude des Ressources en Eau du Sahara Septentrional" (ERESS, 1972a). Y sont établis les prémices d’un modèle mathématique du SASS, qui s’intéresse uniquement à la zone tunisienne et à une grande partie de la zone algérienne (figure 1.1). Destiné à la gestion des ressources, il a largement été repris par la suite. Ainsi l’accumulation des données permet déjà de consolider les modélisations du SASS, de restituer les mesures de piézométrie et d’éta- blir des scénarios futurs (OSS, 2003) ou de s’intéresser à la paléorecharge (Baba Sy, 2005, voir partie 1.3.3).

26 1.1. Description géologique du CI 36° N 34° N 32° N 30° N 28° N 26° N 18° E N 16° E forage ville relief plateau vallée m) HUN AH1 16° E Biskra ATLAS TINRHERT V. Touat V. 14° E Tawurgha HASSAWNAH seuil de Gabès (k 14° E 0 5 10 15 0

50

100

ation (m) (m) ation év él 12° E limite CTlimite (OSS) limite CI (ERESS) limite CI (OSS) limite failles majeures a eurement CI a eurement HAMADA EL HAMRA HAMADA 12° E NAFUSA / El Hamma

Dje ara 10° E DAHAR 10° E MALAAB TINRHERT TEBAGA EL CHERB Nefzaoua 8° E

8° E AMGUID 6° E 6° E GRAND ERG ORIENTAL HOGGAR

Af1 4° E 4° E M’ZAB AH1 TADEMAÏT 2° E 2° E ATLAS

TIDIKELT V. Gourara V. ADRAR 0° V. Touat 0° GRAND ERG OCCIDENTAL

V. Saoura

2° O V. Zousfana V. 2° O 36° N 34° N 32° N 30° N 28° N 26° N Figure 1.1 – Carte de la zone d’étude : le Système Aquifère du Sahara Septentrional (SASS). Principales localités. Affleurements des formations du Continental Intercalaire (CI). Structures sédimentaires et tectoniques majeures. Limite du CI des modèles de l’OSS (2003) et de l’ERESS (1972) et du CT de l’OSS. Dans l’encart, profil topogra- phique du seuil de Gabès réalisé sous Arcgis à partir d’un SRTM* mondial

27 1. Etat de l’art

1.1.1 Limites et affleurements du CI

Des informations géologiques, on retiendra que le SASS est constitué des couches sédimentaires déposées entre le Jurassique et l’actuel dans un bassin sédimentaire de plus d’un million de km2. Le Continental Intercalaire (CI) qui nous intéresse particu- lièrement, est défini comme un ensemble de sédiments, majoritairement continentaux, compris entre la régression marine qui découvrit les plissements hercyniens de la plate- forme saharienne et la transgression marine du Crétacé supérieur. Les affleurements du CI se situent majoritairement sur bordures du bassin (voir figure 1.2), sous forme de reliefs montagneux, comme l’Atlas Algérien ou le Dahar Tunisien et de plateaux comme le Tinhert (Busson, 1967). Les limites de cet ensemble ont été maintes fois évaluées et nous nous appuyons sur la dernière version en date (OSS, 2003), qui a été éprouvée de par sa cohérence hydrologique. Elle s’appuie sur les affleurements des for- mations mésozoïques ainsi que sur la carte piezométrique de référence de 1950 (régime pré-anthropique) élaborée par l’OSS (2003), et sur laquelle nous reviendrons ci-dessous (partie 1.2.3.2). La figure 1.1 permet de suivre les limites du CI. Dans le cadre supérieur nord-ouest, la partie algérienne de la chaine Atlasique regroupe les plus hauts reliefs du SASS et de fait, elle est considérée comme l’aire de recharge principale du SASS, structurellement parlant (OSS, 2002a, p.58). On n’y voit cependant affleurer le CI que par intermit- tence et dans certaines zones, les formations du Crétacé Inférieur plongent à grande profondeur sous la flexure Atlasique ou NSF (North-Saharan Flexure, Gabtni et al., 2005). La NSF a été observée à une échelle locale par les forages de Ouled Djellal et de Guanntass (OSS, 2002b, p.73) et à l’échelle régionale par des campagnes de sismique réflexion (Bracene et de Lamotte, 2002). Entre Laghouat et El Hamma de Gabès, l’orthogonalité des isopièzes de la carte pié- zométrique de référence (voir figure 1.3) du CI à la flexure atlasique indique la na- ture imperméable de la limite Nord (OSS, 2002b, p.73). Les rares données de forages disponibles indiquent une zone considérée comme hydrodynamiquement "morte" par

28 1.1. Description géologique du CI

Figure 1.2 – Extrait de la carte géologique au 1 : 30 000 000 de l’USGS* (2002), projection Robinson Word sur la zone du SASS l’ERESS (ERESS, 1972a, p.32) car constituée d’eau stagnante salée (88 à 111 g l−1). En descendant vers le sud, on rencontre les vallées de la Zousfana et de la Saoura puis la région de l’Adora où les vallées du Gourara, du Touat et du Tidikelt sont aména- gées en foggaras* (galeries drainante, voir lexique et Remini et al., 2010) ainsi que la sebkha* du Timinoun. Au sud, d’ouest en est les plateaux du Tademaït et du Tinhert constituent les affleurements mésozoïques les plus septentrionaux. Les deux plateaux sont séparés par la dorsale d’Amguid (d’axe N-S) dans le prolongement des accidents du massif du Hoggar. Des rejets verticaux de plusieurs centaines de mètres peuvent y affecter les séries mésozoïques et créer des connections entre le CI et le CT (OSS, 2002a, p.58).

Plus à l’est, une continuité hydraulique a été mise en évidence entre le CI et l’aqui- fère Cambro-Ordovicien (CO*) libyen, qui affleure au niveau du djebel* Hasawna (OSS,

29 1. Etat de l’art

Figure 1.3 – Carte piézométrique de référence en 1950 (données OSS, 2003) et prin- cipales directions d’écoulement. Les zones de recharge et d’exutoire majeures

2002a, p.68 et OSS, 2002b, p.64). Tout à fait à l’est du SASS, la carte piezométrique de référence de 1950 suggère une limite imperméable au niveau du grabben de Hun. Bien que l’on retrouve des formations du CI à l’est de cette limite, la transmissivité devient très faible et les eaux saumâtres (> 5 à 6 g l−1) à partir des méridiens 16◦30’-17◦ (OSS, 2002a, p.75). En remontant vers le nord et vers la côte méditerranéenne, le SASS se perd progres- sivement dans la mer où les transmissivités deviennent quasiment nulles dans le golfe de Syrte (OSS, 2002a, p75-76). En revenant plus à l’ouest, en direction du golfe de Gabès les affleurements jurassiques et/ou crétacés des djebels* Nafusa et Dahar marque les limites du SASS. Le Dahar constitue le flanc occidental d’un anticlinal qui forme la plaine de la Djeffara. Les ten- tatives pour quantifier les communications entre les deux formations seront discutées dans la partie 1.3.2. Au niveau du réseau de failles de El Hamma, les djebels* orientés ouest-est, El Cherb au Nord et Tebaga au Sud se rapprochent vers le golfe de Gabes et

30 1.1. Description géologique du CI

finissent séparés par un seuil, le seuil El Hamma, d’environ 15 km. L’altitude moyenne des 7 km les plus bas est d’environ 30 m selon un profil topographique réalisé sous Arcgis à partir d’un SRTM* (Shuttle Radar Topography Mission) mondial, reporté sur la figure 1.1. Ce seuil marque la limite entre le SASS et la plaine de la Djeffara. A cet endroit la piezométrie du CI est conventionnellement admise à 125 m et celle de la Djeffara à 75m (OSS, 2002a, p.65). Entre le seuil de El Hamma et le Dahar, dès les premiers modèles du CI (GEOPE- TROLE, 1963 par exemple) la région des Matmatas/djebel* Malaab (Melaab) a été présentée comme un compartiment isolé (OSS, 2002a, p.61) où le CI présente des faciès très argileux et contient des eaux salées (jusqu’à 10 g l−1). Malgré leurs hétérogénéités, les nombreuses informations collectées sur la grande éten- due du SASS ont permis à l’OSS (2003) d’aboutir à un schéma hydrogéologique multi- couche (OSS, 2002b, p21) avec, du plus profond au plus superficiel, le substratum imperméable, la nappe du CI, un semi-perméable, la nappe du Turonien, un semi- perméable et la nappe du Complexe Terminal (CT). Les unités hydrogéologiques et les unités stratigraphiques correspondantes sont présentées dans la figure 1.4, adapté de OSS (2002b, p29 ; 33 ; 38). Pour cette étude, nous nous sommes concentrés sur le CI pour plusieurs raisons, notamment son homogénéité (Edmunds et al., 2003), l’existence de données géochimiques (36Cl notamment sur la partie algérienne) et l’échantillonnage que nous pu réaliser dans la partie tunisienne (chapitres 2 et 3, annexe B).

1.1.2 Données lithologiques et géochimiques déduites des fo-

rages

Le grand bassin sédimentaire constituant le CI est divisé en trois sous bassins en- doréïques correspondant schématiquement aux grands Ergs*, occidental et oriental, séparés par la dorsale du M’Zab et au plateau (hamada*) El Hamra (figure 1.1). Nous verrons dans la partie 1.2.3.2 qu’ils décrivent des unités hydrologiques distinctes. Le premier représente environ 20% de la superficie du CI. Seuls quelques forages reportés

31 1. Etat de l’art dans les rapports de l’ERESS et de l’OSS permettent d’y estimer l’épaisseur du CI. Il y est directement recouvert par les formations perméables cénozoïques, sauf localement où les séries du Mio-Pliocène forment un toit imperméable (OSS, 2002a, p.74). Dans le grand Erg oriental (environ 60% du CI), plus de 250 forages pétroliers ap- portent des informations sur la répartition des différentes formations (OSS, 2002a, p.41). La continuité générale de la couche du CI est montrée à partir des coupes et logs disponibles. La figure 1.5 présente les coupes du CI élaborées par l’ERESS et l’OSS. Pour les forages comportant au moins une diagraphie gamma*, les lithologies rencontrées sont réparties entre les "grès propres" (moins de 10% d’argile), les forma- tions "argilo-grèseuses" (de 10% à 50% d’argile) et les "argiles" (plus de 50% d’argile). Ces données permettent de définir l’épaisseur du réservoir utile (ERESS, 1972a, p.44). La continuité avérée par les données de forage n’empêche pas les variations latérales de faciès sur le million de km2 (1037330 km2 projection WGS84 UTM zone 31N) qu’oc- cupe l’aquifère. Les données lithologiques sont parfois très précises (ERESS, 1972a, p.19) mais peuvent difficilement être reproduites à l’échelle des modèles utilisés. Elles permettent cependant d’élaborer des hypothèses pour expliquer certains aspects de la chimie des eaux. Pour le CI, les données lithologiques sont ainsi couplées à des données de salinité. Par exemple, les évaporites rencontrées dans l’épaississement des forma- tions argilo-marneuses séparant le CI du Turonien entre Hassi Messaoud et El Borma sont à l’origine de la salinité importante (4 à 6 g l−1) de l’eau contenue dans la dolomie aptienne (OSS, 2002a, p. 56 et figure 1.4 pour la stratigraphie). Les observations au niveau du CI montrent de fortes valeurs de salinité dans les zones profondes et cap- tives et dans les zones d’exutoires (OSS, 2002a, p.130). Les longs temps de résidence, le lessivage de l’encaissant et les conditions Pression-Température sont des arguments avancés pour expliquer cette minéralisation. Lorsque l’augmentation depuis les zones d’alimentation décrit des paliers, l’ERESS l’interprète comme des niveaux argileux ra- lentissant les fluides et augmentant leur temps d’interaction avec les roches (ERESS, 1972a, p.22-23). Dans la partie algérienne, près de 80% des mesures de salinité sont inférieures à 2 g l−1

32 1.1. Description géologique du CI et 92% inférieure à 3 g l−1, réparties entre les Grands Ergs (généralement inférieures à 1 g l−1 pour l’Occidental et entre 1 et 3 g l−1 pour l’Oriental). Seuls 3% des échantillons enregistrent une salinité supérieure à 5 g l−1. Ils sont majoritairement associées aux zones les plus profondes (OSS, 2002a, p.127). Dans la partie tunisienne, les résidus secs compilés par l’OSS sont compris entre 1.5 et 7.0 g l−1. 56% des analyses sont infé- rieures à 3.5 g l−1. Ces valeurs sont attribuées aux long temps de résidence des eaux et aux lithologies rencontrées, comme les passées évaporitiques et argileuses (OSS, 2002a, p.128). En Libye en revanche, les eaux échantillonnées proche de El Hamra montrent des résidus secs généralement inférieurs à 2g l−1 (OSS, 2002a, p.130). Les mesures de salinité sont simples à obtenir et permettent un suivi temporel de l’évolution des concentrations en un point donné, et ce malgré la disparité des mesures dans les trois pays concernés (OSS, 2002a, p.127). L’intensification de l’exploitation favorise les échanges verticaux par drainance et produit des augmentations locales de la salinité et une homogénéisation de la salinité entre les couches d’un même aquifère avec une tendance à la hausse de la salinité globale (OSS, 2002a, p.132). Ainsi, bien que le CI soit généralement conceptualisé comme une couche homogène, il est acquis que plusieurs couches aquifères sont superposées et séparées par des lentilles argileuses discontinues. Au niveau des Grands Ergs en Algérie et dans l’extrême sud tunisien, ce sont les couches aquifères les plus profondes qui sont les plus salées et les couches supérieures, du Barrémien et de l’Ablien qui présentent une bonne qualité d’eau. Des équivalences "hydro-stratigraphiques" ont cependant été établies en tentant d’ac- corder au mieux la nature des roches et de respecter la continuité hydraulique observée (figure 1.4 et OSS, 2002b, figure 12, p.74). Schématiquement, en Algérie, le CI com- prend le Barrémien, l’Aptien et l’Albien tandis qu’en Tunisie, ce sont les formations du Néocomien et du Barrémien qui sont considérées. En Libye, le CI est appelé Kiklah et comprend en plus les formations du Jurassique supérieur (voir figure 1.4).

33 1. Etat de l’art Al JufrahAl Centre Centre Hamada Sud-ouest et Sud-ouest et Nalut Bir al al Bir Socna Mizdah Ghanam aquifère Aziziyah Tigrinnah Tiji Group Tiji Sidi as Sid Sidi Ras Hamia Ras Abu Shaybah Kiklah Kabaw Kiklah LIBYE                          lithologie Formation Saoura Saoura Tidikelt Gourara Gourara Mzab marne aquifère)CI dolomie Ouargla   nappe salée nappe Oued Rhir Oued Bas Sahara Sahara Bas calcaire Série de de Série de Série Terminal lagunaire Sénonien Sénonien Zarzaitine Complexe Complexe Taouratine Intercalaire Continental Continental grès)et)calcaire ALGERIE ⏏ ⏏

⏏ ⏏

⏏ ⏏                    lithologie Formation  Extrême Sud Extrême grès Chott Fedjej Chott grès)argileux   Nefzaoua Djérid Aleg Asfer Ségui argile Beglia Rehach El Haria El Mettaoui El Abiod El Mestaoua évaporite Khechaoua Trias gréseux Trias Ain El Guettar El Ain Zebbag moyen Zebbag Série Merbah el el Merbah Série Foum Tataouine Foum Salifère inféreur Salifère Zebbag supérieur Zebbag TUNISIE ⏏ ⏏ ⏏ ⏏ ⏏ ⏏

⏏ ⏏ ⏏ ⏏ ⏏ ⏏

⏏ ⏏ ⏏ ⏏ ⏏ ⏏              lithologie Formation  Santonien Maestrichien Kimmeridgien basal Merbah Callovo-Oxfordien Turonien Cénomanien Eocene moyen Eocene Eocene inférieur Eocene Sénonien inférieur Sénonien Lias Malm Albien Aptien Keuper Dogger Bathonien Sénonien Sénonien supérieur Barrémien Néocomien Mushelkalk Bundstandstein Trias Eocene Crétacé Crétacé Crétacé Silurien inférieur Cambro- supérieur Devonien Paleocene Jurassique Ordovicien Quaternaire Carbonifère Mio-Pliocene

Figure 1.4 – Unités hydrogéologiques du CI, unités stratigraphiques et lithologie correspondantes, en Algérie, Tunisie et Libye

34 1.1. Description géologique du CI

Figure 1.5 – 16 coupes schématiques issues de données de forages, d’après l’ERESS, 1972a et l’OSS, 2002a, planches 5 ; 6 ; 9

35 1. Etat de l’art

1.1.3 Géométrie des réservoirs

La définition du toit et du mur du CI sont proches de ceux des formations géolo- giques le définissant. Les altitudes du mur, du toit ainsi que de la topographie sur le domaine sont présentés sur la figure 1.6. Le toit du CI est délimité par les argiles et marnes vraconniennes ou les dolomies aptiennes. De la même façon, le CI peut direc- tement reposer sur le socle paléozoïque, comme au niveau plateaux du Tademait, du Tinhert, sur le Trias ou encore sur le Jurassique (Malm et Lias). Sur la moitié nord du bassin, le CI recouvre le Malm et sous le Grand erg occidental, le CI repose sur le Lias (ERESS, 1972a, p.18). Les formations Trias et Jurassiques ne sont pas regroupées avec celle du CI car elles constituent des cycles sédimentaires (marins) dont les dépôts sont séparés par d’épaisses formations imperméables, notamment dans le centre du bassin. En revanche, vers l’est, dans la partie libyenne, cette séparation s’amenuise et dans certaines zones, le CI est en continuité hydraulique avec le Trias inférieur gréseux au niveau du nord du djebel* Hassawnah. Ce relief constitue en fait un aquifère d’âge Cambro-Ordovicien, désigné dans la suite du manuscrit par CO. Les zones où le toit du CI est le moins profond se situent naturellement au niveau des affleurements, sous la partie Nord du Grand Erg Occidental (0 à 500 m au dessus du niveau de la mer) et sous la Hamada el Hamra (-250 à 400 m). Son altitude moyenne est de 500 m dans la zone du Tinhert, en fonction des affleurements (ERESS, 1972a, p.17). Au niveau du Dahar/Nafusa et des foggaras*, le toit se situe entre 0 et 250 m. Du sud vers le nord, le long du grabben de Hun, le toit du CI passe de 250 à -1000 m dans le golfe de Syrte. De la même manière, dans le bassin du Grand Erg Oriental, le toit du Continental Intercalaire s’approfondit du Sud vers le Nord, de 0 à plus de 3000 m de profondeur. D’ouest en est, le long du "sillon des Chotts" qui correspond à la flexure Nord Atlas, la profondeur du toit du CI remonte de 3000 m à 1000 m (OSS, 2002a, p.53). Le mur du CI est également moins profond à proximité des affleurements, entre -250 et 0 m pour le Dahar, entre -250 et 250 m pour le Tinhert et les fogarras. De même

36 1.1. Description géologique du CI que pour le toit, le mur du CI est très profond au niveau du sillon des chotts, de -3500 m en Algérie à -1500 m en Tunisie. Dans le Graben de Hun des profondeurs allant jusqu’à -1900 m ont été relevées. Le CI accuse un approfondissement local au niveau de la dorsale d’Amguid. Baba Sy (2005, p.50) a calculé une épaisseur moyenne du CI autour de 350 m. Elle est relativement faible au niveau des affleurements, Dahar/Nafusa, Tinhert et foggaras*, entre 0 et 125 m. Les épaisseur les plus importantes, qui dépasse les 1000 m, suivent un axe NO-SE, entre le nord du Grand Erg Occidental et l’ouest de la dorsale d’Amguid (OSS, 2002a, p.56). Maintenant que le réservoir est défini, l’apport et le devenir de l’eau le traversant sont décrits dans la partie 1.2 suivante.

37 1. Etat de l’art

Figure 1.6 – Cartes des altitudes (m) caractérisant le CI : sol, toit et mur du CI et mur du CI. Carte des épaisseurs (m)

38 1.2. Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI

1.2 Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI

Le bilan d’eau sur une unité hydrologique est défini à l’équilibre par une somme de flux :

P − Q − ET − ∆S = 0 (1.1)

où

– P sont les précipitations – Q le ruissellement – ET l’évapotranspiration – ∆S la variation des réserves

Dans les rapports de l’ERESS et de l’OSS, précipitation, ruissellement et évaporation sont discutés en termes d’eau constituant une potentielle recharge.

1.2.1 Précipitation, ruissellement et évapotranspiration : l’eau

potentielle

Les travaux de Dubief (1953), qui réunissent des données pluviométriques sur la période 1926-1950 ont permis à l’OSS de réaliser une carte des isohyètes sur le domaine du SASS (figure 1.7). A partir de cette carte interpolée de la pluviométrie, sur une grille de 5x5 km2 (1.03×106 km2 au total), l’OSS estime les précipitations moyennes à 1.6×103 m3 s−1 (OSS, 2002b, p.22). Sur les zones libres et les zones de ruissellement (en considérant les reliefs utilisés pour calculer le ruissellement, figure 1.8), qui représentent environ %60 de la superficie totale, les précipitations moyennes sont de 103 m3 s−1 environ.

L’alimentation effective du CI provient de l’infiltration de fortes pluies sur les af- fleurements de l’Atlas et du Dahar/Nafusa (OSS, 2002a, p.82) ou de leur ruissellement à travers les réseaux hydrographiques jusqu’aux piémonts et vallées (figure 1.1 et figure

39 1. Etat de l’art

Figure 1.7 – Carte des courbes isohyètes calculées sur le domaine du SASS, d’après Baba Sy (2005, p.93)

40 1.2. Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI

Figure 1.8 – Carte des zones d’infiltration et de ruissellement du CI à partir des données de Baba Sy (2005, p.108 ; 161).

41 1. Etat de l’art

1.8). Les haut plateaux, Tademaït et Tinhert, sont également des zones de recharge mais nettement moins arrosées que les reliefs du Nord. Pour estimer le ruissellement, les données pluviométriques du Dahar ont permis à Fersi (1979) d’établir une formule empirique valable dans les climats semi-arides. Elle indique que la lame d’eau ruisselée Lr est liée à la pluviométrie annuelle P et la pente moyenne du bassin versant IG par la relation suivante : Lr = 0.017 × (P · IG). Par la suite, l’OSS (2002b, p.23-27) q a validé cette formule sur l’Atlas et évalue le ruissellement moyen sur le SASS (sans compter la partie libyenne) à 30 m3 s−1 principalement sur l’Atlas (environ 60%), la dorsale du Mzab (environ 15%) et le Dahar (environ 5%).

L’OSS (2002b, p.31) considère que l’infiltration de la ressource pluviale précédem- ment calculée (103 m3 s−1) est comprise entre 1 à 10% pour l’ensemble du SASS. Les flux infiltrés seraient donc compris entre 10 et 100 m3 s−1, dont 2/3 pour le CT et 1/3 pour le CI. En définitive, la valeur intermédiaire de 30 m3 s−1 sur l’ensemble du SASS est avancée, soit environ 10 m3 s−1 de volume infiltré pour le CI, en accord avec les estimations de recharges listées dans la partie suivante (1.2.2).

Les flux évaporatoires sont difficilement mesurables. En zone aride et semi-aride, ils sont principalement répartis entre l’évaporation (ET ) partielle des précipitations (P ) de l’équation 1.1 ou l’évaporation d’une eau déjà infiltrée dans les zones de recharge ou comme un flux sortant dans les zones d’exutoire (la végétation intervient peu). Dans l’équation 1.1 du bilan d’eau du CI, si l’on donne P = 103 m3 s−1, le volume de précipitation et Q = 30 m3 s−1, le volume infiltré, on obtient ET = 970 m3 s−1 (le terme de variation des réserves due au pompage est négligeable dans ce bilan (≃ 3 × 10−6 m3 s−1, voir partie 2.1). L’ordre de grandeur de taux d’évaporation (ET/P ) est d’environ

30 de 97% (= 1 − 1000 × 100).   A l’entrée du système, la reprise évaporatoire des volumes infiltrés est un élément de compréhension pour des traceurs chimiques. Des formules empiriques tentent de quan- tifier cette évaporation "profonde" (Averianov, 1956, Coudrain-Ribstein et al., 1998). Certaines possèdent des termes difficilement estimables, par exemple :

42 1.2. Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI

n P n −1 E = E0 1 − P n−max avec E l’évaporation annuelle (L T ), E0, l’évaporation en eau   libre (L T−1), P n, la profondeur de la nappe (L), P n − max la profondeur de la nappe pour laquelle l’évaporation dans la nappe devient nulle (L), P n−max = 170+8T ±15, pour l’OSS, T étant la température annuelle moyenne (en ◦C) et n, un exposant à dé- terminer expérimentalement (compris entre 1 et 3). En appliquant ces formules, l’OSS (2002b, p.35), calcule un flux évaporatoire autour de 10 m3 s−1 qui lui semble déme- suré car il correspondrait à la totalité du taux l’infiltration (Q) du CI précédemment calculé, montrant une sous-estimation de ce dernier ou une surestimation du flux éva- poratoire dans le cas d’une recharge non nulle.

1.2.2 Historique de la caractérisation de la recharge du CI

La quantification de l’infiltration s’appuie sur des méthodes physiques (mesures hydrologiques), chimiques (traceurs) ou encore par modélisation (Scanlon et Cook, 2002, de Vries et Simmers, 2002). L’accès aux zone de recharge du CI est cependant difficile et les méthodes indirectes ont été privilégiées. L’objectif premier du projet SASS est de simuler l’impact de l’exploitation des nappes du CI et CT dans le futur et l’OSS (2002a, p.82) note que les prélèvements se font généralement loin des zones de recharge. Ils ne s’intéressent pas particulièrement à l’évolution de la recharge et restituent par calage les potentiels imposés sur les limites. Les flux obtenus par bilan d’eau des cellules à charges imposées correspondent à l’alimentation du SASS. A noter cependant, la thèse de Baba Sy, 2005, réalisée avec le soutien de l’OSS et qui avait pour objectif d’améliorer la connaissance de la recharge du système SASS. Dans ses travaux, Baba Sy (2005) teste la "faisabilité" de la recharge à travers trois aspects. Nous avons ci-dessus le point de vue hydrologique avec la description du réseau hydrographique (zone d’infiltration et de ruissellement, figure 1.8). Hydrodynamiquement, à partir des cartes piezométriques et des données hydrologiques, Baba Sy (2005) calcule des flux de transit sur la base l’équation de Darcy : Q = T × i × L où Q est le débit (m3 s−1),

43 1. Etat de l’art

T est la transmissivité (m2 s−1), L, la largeur du front de la nappe (m) et i est le gradient hydraulique. Il obtient pour l’Atlas, 8.48 m3 s−1, pour le Dahar, 0.3 m3 s−1, pour la Nafusa, 0.76 m3 s−1 et pour le Tinhert, 0.3 m3 s−1. Enfin sous un angle géochimique, les zones de recharges sont faiblement minéralisées (en particulier dans l’Atlas). La présence de tritium thermonucléaire n’a pas été révélée, ce qui indique des eaux de plus de 30 ans. De teneurs significatives de 14C ont été mesurées proches des affleurements, indiquant une recharge récente. Des compléments d’informations sont discutés dans la partie 2.2. Baba Sy (2005, p.171) récapitule aussi les calculs de recharge effectués sur le CI. Par des méthodes hydrologiques (en estimant les termes de l’équation 1.1), les résultats vont de 12 à 25 m3 s−1. Les modèles SASS (OSS, 2003) et R-SASS (Baba Sy, 2005) proposent respectivement 9.4 et 11.3 m3 s−1, dont 80% pour l’Atlas (et le Grand Erg occidental le cas échéant). Une recharge étant estimée pour le CI, la partie 1.2.3 suivante s’attache à décrire l’hydrodynamique du système.

1.2.3 Fonctionnement hydrodynamique du CI

1.2.3.1 Synthèses des paramètres hydrogéologiques

La porosité est un paramètre qui peut être estimé à partir des diagraphies soniques, neutrons ou gamma-gamma*. Parmi les forages étudiés par l’ERESS, trente-et-un ont livrés des valeurs pour les grès propres allant de 22,6 à 28,7% (ERESS, 1972a, p.19). La valeur moyenne de porosité retenue est de 26%. Au niveau du Grand Erg Occidental où certaines parties de la nappe du CI sont libres, la porosité déduite des diagraphies de deux forages (Af1 et AH1, voir figure 1.1) varie entre 16.8 et 18% (OSS, 2002a, p.101). Les transmissivités utilisées dans les modèles de l’OSS correspondent au niveau capté, ce qui peut entrainer des différences entre la transmissivité totale (sur des épaisseurs qui dépassent 500 m) et les transmissivités mesurées. L’ERESS avait entrepris d’ex- trapoler les valeurs mesurées en un point sur toute l’épaisseur de la couche grâce aux

44 1.2. Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI diagraphies des forages pétroliers mais cette démarche n’est pas applicable sur l’en- semble du bassin à cause du manque de données. Ce sont donc les transmissivités mesurées qui sont utilisées par l’OSS. La valeur moyenne est de 2×10−2 m2 s−1 et la médiane 10−2 m2 s−1, ce qui est assez proche des valeurs du CT (1.6×10−2 m2 s−1 et 9×10−3 m2 s−1 respectivement, OSS, 2002b, p.47). Au niveau de la répartition (voir figure 1.9), les valeurs du Grand Erg Occidental sont de l’ordre de 1-3×10−2 m2 s−1, avec des valeurs plus faibles dans le Tidikelt ; pour le bas Sahara et le Grand Erg Oriental, 1-4×10−2 m2 s−1, avec les valeurs les plus fortes à l’ouest de cette unité hydrologique, là où les épaisseurs sont les plus importantes (OSS, 2002a, p.96). Des valeurs de transmissivité très disparates sont mesurées autour des Chotts tunisiens : de 1 à 100×10−3 m2 s−1 (OSS, 2002a, p.97). En Libye, les valeurs sont relativement homogènes, entre 1 et 3×10−2 m2 s−1, sauf au niveau de la côte libyenne, où des valeurs inférieures à 5×10−3 m2 s−1 sont mesurées. Les coefficients d’emmagasinement (S) ont été calculés comme une fonction de l’épais- seur utile de l’aquifère (Hu en cm), de la porosité volumique (F) et d’un coefficient dépendant de la profondeur (β) et déterminé empiriquement à partir des diagraphies et varie entre 5 et 100×10−3 (S = 10−3HuF β). Dans la partie du Grand Erg Occidental qui est en charge, peu de valeurs sont dispo- nibles et celles calculées par l’ERESS ont été conservées par l’OSS dans la mesure où elles s’incorporaient de manière satisfaisante dans leur modèle. Les ordres de grandeurs varient entre 4×10−4 et 3×10−3 (figure 1.9 ; OSS, 2002a, p.101). En Tunisie, l’OSS (2002a, p.101) a calculée de nouvelles valeurs qui sont distribuées entre 1 et 55×10−5 (figure 1.9). Dans la partie libyenne, l’unique valeur de S calculé est de 2×10−4 (figure 1.9 ; OSS, 2002a, p.102)

1.2.3.2 Carte piézométrique de référence

La carte piézométrique est une information de base qui rend compte de la dyna- mique d’un système hydrologique à un moment donné. Elle est incontournable pour la mise en place d’un modèle numérique. La carte livrée par l’OSS (figure 1.3) reprend

45 1. Etat de l’art

Figure 1.9 – Mesures de transmissivité et de coefficient d’emmagassinement

les données de ERESS (1972a) majoritairement mais aussi celles obtenues par d’autres programmes (OSS, 2003, annexe II). Une mise en garde concernant les isovaleurs pro- posées s’appuie sur deux constats. Premièrement, les données n’ont pas toutes été obtenues par la même méthode et elles ne sont pas toutes synchrones. Notons cepen- dant que les mesures ont été réalisées à des périodes où l’impact de l’exploitation sur les valeurs de piezométrie mesurées était jugé négligeable (OSS, 2002b, p.39). Deuxième- ment, une source importante d’incertitude sur la piezométrie provient de l’estimation de l’altitude du point de mesures en surface, souvent basée sur la lecture de carte topographique (erreur autour de ±20 m, OSS, 2002a, p.149). Si l’ERESS indique l’in- certitude associée aux mesures de piezométrie, l’OSS ne les mentionne pas. La plupart des mesures collectées par l’ERESS sont datées de 1956, celles de l’OSS pour la Libye datent des années 70 et une année virtuelle de référence est prise à 1950, où l’exploi- tation est jugée marginale pour le CI. L’examen de la carte piezométrique de référence de 1950 conduit à identifier quatre zones hydrogéologiques listées ici avec leur sens d’écoulement (voir figure 1.3). Dans

46 1.2. Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI la moitié nord du CI, aussi appelé le "Bas-Sahara", les écoulements sont Ouest→Est, depuis les massifs de l’Atlas au golfe de Gabès à travers le réseau de failles El Hamma. Dans la partie ouest du CI, entre l’Atlas et les foggaras*, les écoulements sont Nord→Sud à travers le grand Erg Occidental. Au sud du CI, les eaux provenant du plateau du Tinhert s’écoulent vers le nord jusqu’au golfe de Gabes et vers le nord-nord-est entre les massifs du Dahar et de la Nafussa, mais cette direction n’est pas très bien définie. Enfin, une partie des eaux en provenance du Tinhert et celle du plateau de la zone de Hassawna s’écoule vers l’est en direction du golfe de Syrte. Dans les zones de recharge du sud (Tinhert et Hassawna), les écoulements sont interprétés comme une vidange du réservoir du CI et de celui du Cambro-Ordovien (CO*, voir la carte géologique de la figure 1.2) plus qu’une alimentation liée aux précipitations, qui sont très faibles dans la zone (OSS, 2002a, p.82 et figure 1.7) L’aquifère du CO est rechargé à peu de distance du CI (environ 100 km au sud) et étant donnée les fortes transmissivité hydrauliques attendues dans cet aquifère gréseux, la transmissition du signal de recharge du CO au CI est considéré comme très rapide.

1.2.3.3 Estimation expérimentale des flux

Les débits mesurés en entrée ou en sortie d’un système hydrogéologique constituent une excellente donnée de calage pour les modèles numériques mais la configuration des zones de recharge et d’exutoire peuvent rendre ces mesures délicates. Au niveau du CI, bien que les zones d’alimentation soient connues, elles couvrent de grandes superficies, les processus sont diffus et difficilement mesurables (OSS, 2002a, p83- 84). Pour l’ERESS et l’OSS, le plus efficace est d’imposer sur ces zones un potentiel (dont l’identification n’est pas triviale) et calculer le débit par calage avec un modèle numérique (partie 1.2.2). Au niveau des exutoires, et notamment pour des sources, les mesures de débits sont plus accessibles, contrairement aux exutoires diffus, souterrains ou en mer. Pour le CI, les valeurs mesurées sont reportées dans le tableau 1.1 et détaillées ci-après.

47 1. Etat de l’art

Flux sortants mesurés en 1950 pour le CI m3 s−1 foggaras* 3.7 Gourara 0.9 Touat 2.1 Tidikelt 0.7 source 1.40 Chott Fedjej 0.05 Tawurgha 1.35 forages 0.3

TABLEAU 1.1 – Flux sortants mesurés en 1950 pour le CI m3 s−1

Seuls les flux de l’exutoire sud-ouest (foggaras) ont été mesurés lors d’inventaire par jaugeages réalisé en 1932, 1950 et 1960. L’absence de suivis réguliers et l’amplitude de temps pour mesurer sur toute la zone sont à prendre en compte dans la fiabilité de cette estimation. Une autre source d’incertitude provient de la géométrie des foggaras* qui rend la mesure du débit à la sortie de la galerie drainante difficile et pas forcément représentative (OSS, 2002a, p.102). Les chiffres avancés sont de 3.7 m3 s−1 pour l’en- semble des foggaras*, soit celles du Gourara (0.9 m3 s−1), du Touat (2.1 m3 s−1) et du Tidikelt (0.7 m3 s−1). Une contribution d’eau récente, qui n’a pas été quantifiée, a cependant été mise en évidence par une activité en 14C et parfois même de tritium décelée dans certains échantillons (ERESS, 1972a, p.31). Le débit de 3.7 m3 s−1 serait donc un compromis du différentiel entre les débits mesurés et réels, positif lorsque la recharge récente est considérée et négatif lorsque les biais de mesures sont pris en compte. Au niveau de l’exutoire tunisien, seules quelques sources ont été recensées dans le com- partiment CI (à l’ouest des failles) dont les débits mesurés n’ont jamais dépassé les 50 l s−1 (OSS, 2002a, p.86). Dans le compartiment oriental, au niveau du seuil de Gabes, l’ERESS a estimé que le débit sortant du CI dans la pleine de la Djeffara, par le biais du réseau de faille EL Hamma (figure 1.1) devait être au moins égal à la somme du débit des sources de la plaine et des prélèvements en 1970 (date qui a été retenue pour éta- blir le régime permanent de la Djeffara), soit 4 m3 s−1. Nous reviendrons sur ce chiffre légèrement arbitraire dans la section 1.3.2. L’exutoire libyen du CI est réparti entre le

48 1.2. Etat de la connaissance du bilan d’eau du CI golfe de Syrte et la source Tawurgha (aussi alimentée par le CT), à une quinzaine de km des côtes. Les débits de cette source mesurés entre 1972 et 1977 ont pour moyenne 2 m3 s−1. D’après un rapport inaccessible commandité par la General Water Autho- rity, GWA (Pallas P. et Bufila T., 1978, pas de références plus précises disponibles), environ les 2/3 de ce débit seraient attribuable au CI (OSS, 2002a, p.82 ; annexe 5). Un dernier exutoire, classé point sensible et assez peu relayé, concerne une certaine partie des reliefs Dahar/Nafusa. Dans une phrase peu explicite, l’OSS indique que "l’exutoire souterrain libyen de la nappe de Kikla (CI) est matérialisé par un certain débit qui est supposé passer sous la jabal* Nafusa à travers les formations aquifères triasiques dans celles qui contiennent la nappe de la Djeffara libyenne. En fait, cet exutoire est mal défini du fait qu’il ne correspond pas à une configuration structurale bien claire" (OSS, 2002a, p.90). Dans son étude hydrogeologique du système aquifère de la Djeffara Tuniso-libyenne de 2006 (OSS, 2006), l’OSS note que "au niveau des escarpements et vers le sud, on peut considérer que cette nappe supérieure se trouve en continuité avec les affleurements du flanc septentrional du Continental Intercalaire – Kiklah". En plus de ces problèmes de conceptualisation, le suivi de l’exploitation du CI a pâti du manque de coopération entre les différents pays concernés. En Tunisie, le suivi annuel a été privilégié par rapport aux inventaires mis en place par l’Algérie. En Libye, les mesures sont plus aléatoires mais des ordres de grandeurs sont donnés à titre indicatif. Les prélèvements (sources comprises) sur l’ensemble du CI et du CT sont estimés 14 m3 s−1 en 1950, atteignaient 20 m3 s−1 en 1970, 29 m3 s−1 en 1980 et 82 m3 s−1 en l’an 2000, dont plus de 40% concernent le CI (30 m3 s−1 dans la partie algérienne, où l’on compte près de 1300 forages exploitant de CI dans le bassin du Grand Erg Oriental (OSS, 2002a, p.58) ; 3.4 m3 s−1 dans la partie libyenne et 2.5 m3 s−1 pour la Tunisie). La carte piézométrique dressée pour l’année 2000 indique une baisse généralisée mais une conservation des directions générales d’écoulement (figure 1.10). Les projets d’amélioration du suivi se rapportent à l’utilisation de méthodes statis- tiques, de méthodes indirectes de suivi de consommations liées à l’exploitation de l’eau (images satellites, compteurs électriques), OSS (2002a, p.152).

49 1. Etat de l’art

Figure 1.10 – Comparaison des cartes piézométriques en 1950 et 2000 (données OSS, 2003). Indications des débits mesurés et calés par l’OSS et l’ERESS (entre parenthèse)

1.3 Modélisation hydrogéologique et paramétrisa-

tion du CI

1.3.1 Conceptualisation du CI et calage en régime permanent

En 2010, le modèle numérique du SASS le plus abouti est attribuée à l’OSS qui le présente dans ces rapports de 2002 et 2003. La philosophie affichée est de "demeurer dans la filiation générale des principales études réalisées, notamment celles de l’ERESS, GEOMATH et GEFLI" (OSS, 2002b, p.62) avec une reconnaissance particulière pour la contribution de l’ERESS ("incontestablement parmi les plus essentielles [...] par la disponibilité et la robustesse des outils de simulation proposés, la pédagogie et la clarté des documents produits", OSS, 2002b, p.61). Elle laisse néanmoins la place à quelques modifications, amplifiées dans les zones où l’exploitation pourrait avoir le plus d’im- pact. La réunion des trois modèles cités comprend respectivement le CI, le TRJLC (Trias-Jurassic-Lower Cretaceous) et le Kiklah, qui sont les noms données dans ces modèles au CI que nous considérons (OSS, 2002b, p.68). Les avancées majeures concernent notamment la création d’un système multi-couche

50 1.3. Modélisation hydrogéologique et paramétrisation du CI réunissant le CI, le CT, le Turonien, les aquitards et l’analyse de leurs relations, ver- ticales et latérales (OSS, 2002a, p.72). Après avoir mis en place la géométrie du mo- dèle (toit, mur), la cohérence des paramètres hydrogéologiques mesurés est vérifiée. Grâce à la piézométrie de référence considérée comme fiable et aux débits de certaines sources, supposés relativement bien connus (OSS, 2002a, p.91), il est possible de caler la transmissivité et les débits entrants/sortants en régime permanent (OSS, 2002a, p79). Baba Sy (2005) se sert du logiciel de modélisation Pmwin Modflow, basé sur l’équation de diffusivité pour décrire les écoulements 2D :

∂ ∂h ∂ ∂h ∂h Tx + Ty + qH + qB = S + q (1.2) ∂x ∂x! ∂y ∂y ! ∂t

HH −HC HB −HC avec qH = Kv et qB = Kv où eH eB 2 −1 – Tx est la transmissivité en x (m s )

2 −1 – Ty est la transmissivité en y (m s )

−1 – qH est le flux spécifique de drainance vers le haut (m s )

−1 – qB est le flux spécifique de drainance vers le bas (m s ) – h est la charge hydraulique moyenne dans l’aquifère en (x ; y) (m)

– HC est la charge hydraulique moyenne dans la maille courante (m)

– HH est la charge hydraulique moyenne dans la maille supérieure (m)

– HB est la charge hydraulique moyenne dans la maille inférieure (m)

– eH est l’épaisseur de la couche semi-perméable supérieure (m)

– eB est l’épaisseur de la couche semi-perméable inférieure (m) – q est un terme de flux externe (m s−1) – S est le coefficient d’emmagasinement (-)

En régiment permanent, le coefficient d’emmagasinement n’intervient pas et l’équation simplifiée s’écrit : ∂ ∂h ∂ ∂h Tx + Ty + qH + qB = q (1.3) ∂x ∂x! ∂y ∂y !

51 1. Etat de l’art

Flux calés pour le CI par l’ERESS et l’OSS, m3 s−1 ERESS OSS sud-ouest 3.6 Atlas 7.5 nord-est 2 Dahar 2 1.6 entrants Tinhert 0.4 0.3 Libye 0.5 drainance CO* 2 drainance haute 0.5 total 8.5 11.9 foggaras* 3.7 3.8 Gabes 3.6 3.1 sortants Chott F. 0.3 Syrte 0.8 drainance haute 0.6 3.7 forages 0.3 0.5

TABLEAU 1.2 – Flux calés en 1950 pour le CI m3 s−1

On notera que le régiment permanent n’est pas forcément représentatif de l’état du système mais il est classiquement utilisé pour caler les transmissivités et comme état initial d’une modélisation en régime transitoire. Nous discuterons de ce point dans le chapitre 5. Ainsi un jeu de transmissivités et les débits entrants et sortants sur les limites, dans l’ordre de grandeur des mesures est obtenu par calage. Les conditions aux limites du modèle de l’OSS correspondent principalement aux li- mites naturelles décrites dans la partie 1.1.1. L’ERESS explique les ajustements réalisés au cours de leur calage en régime permanent : le potentiel imposé sur l’Atlas est passé de 475 m à 500 m et une zone de drainance verticale a été introduite sur la dorsale d’Amguid (ERESS, 1972a, p.44). L’objectif est d’obtenir un équilibre entre les flux entrants et sortants, présentés dans le tableau 1.2 et la figure 1.10.

L’ERESS cale 3.6 m3 s−1 sur la moitié de l’Atlas alimentant les fogarras et restitue 3.7 m3 s−1 sur ces dernières. Il avance 0.40 m3 s−1 sur le Tinhert, 0.5 m3 s−1 provenant de la Libye, 2 m3 s−1 du Dahar et 2 m3 s−1 de l’est de l’Atlas que l’on retrouve dans

52 1.3. Modélisation hydrogéologique et paramétrisation du CI l’exutoire tunisien de Gabès avec 3.6 m3 s−1 et 0.3 m3 s−1 de percolations verticales dans la région des Chotts Fedjej. Quelques termes mineurs permettent de "gagner" ou "perdre" les dixièmes de m3 s−1 nécessaires (ERESS, 1972a, p.49). L’exploitation des forages est par exemple à cette époque presque négligeable mais donnée à 0.3 m3 s−1. Une percolation verticale de 0.6 m3 s−1 est attribuée à la dorsale d’Amguid (en imposant 12 mailles au potentiel correspondant au niveau piézométrique de la nappe sus-jacente, ERESS, 1972a, p.39) afin de restituer le gradient hydraulique très faible (<10−4) relevé par l’ERESS dans cette zone (figure 1.10). Ces valeurs se sont imposées aux générations de modélisateurs suivantes alors que leur justification parait fragile (voir partie 1.3.2 ci-dessous). De manière générale, l’OSS a fixé les zones d’alimentation en y imposant la piezométrie de référence (Atlas, Tinhert et Dahar) et les zones de décharge par des conditions de drains (foggaras*, Syrte, Gabès). Les valeurs a priori sur les débits à restituer après le calage en régime permanent sont données par l’OSS (2002b, p.100-101) et en majeure partie héritées de l’ERESS (la partie libyenne est donc moins bien contrainte). Pour l’Atlas et le Tinhert, les résultats obtenus sont jugés satisfaisants, respectivement 7.5 m3 s−1 et 0.3 m3 s−1. Au prix d’importantes tergiversations (partie 1.3.2), le débit du Dahar aboutit péniblement à 1.58 m3 s−1. En ce qui concerne les alimentations, une drainance verticale de 2 m3 s−1 est introduite depuis l’aquifère du Cambro-Ordovicien au niveau du Hassawnah. Une alimentation par drainance vers le haut alimentant le CI compense l’estimation des sorties attribuées aux pompages (0.5 m3 s−1). Dans les foggaras*, le flux de sortie calé atteint 3.8 m3 s−1. Pour Syrte, le flux sortant est calé à 0.8 m3 s−1. Une sortie par drainance vers le haut est calée à 3.7 m3 s−1 sur tout le système (dont 2 m3 s−1 pour la source de Tawurgha). De même que pour le Dahar, un compromis sur la sortie de Gabès est finalement trouvé à 3.1 m3 s−1. Au final, les écarts entre la piézométrie de référence et celle calculée par l’OSS sont assez faibles, sur 70% du domaine, ils sont inférieurs à 25 m et l’écart moyen est de 4.8 m. Quelques zones, particulièrement mal restituées (plus de 75 m d’écart) sont généralement associées à des lacunes d’observation (par

53 1. Etat de l’art exemple dans le Grand Erg Occidental, OSS, 2002b, p.95).

1.3.2 Particularités de la conceptualisation du Dahar et l’exu-

toire de Gabès

Dès les travaux de l’ERESS, la configuration de l’exutoire de Gabès pose problème. Localisé à travers le réseau de faille de El Hamma, il est long de 30 km dans la première version du modèle. Les seules indications quant aux débits qui le traversent sont liées à la plaine de la Djeffara dans laquelle les eaux du CI aboutissent. A partir d’observations sur les sources et les pompages, une proposition de flux sortant de la plaine de la Djeffara est proposée comme étant au moins égale à 4 m3 s−1 sachant que les sorties en mer n’ont pas été comptabilisées. Première remarque, ce débit est celui proposé en 1970 dans le rapport de l’ERESS sur la Djeffara (ERESS, 1972b, p.38), avec 1 m3 s−1 pour les sources et 3 m3 s−1 pour les forages artésiens et pompages (ERESS, 1972b, p.18). Or dans sa configuration initiale, l’ERESS devait attribuer des transmissivités très fortes de T = 10−1m2 s−1 pour caler un débit qu’il jugeait raisonnable (compris entre 3.5 et 3.8 m3 s−1, ERESS, 1972a, p.44-45). Le couloir a donc été élargi à 80 km, pour prendre en compte tout le réseau de fractures, et les transmissivités ont été rabaissées à T = 5.10−2m2 s−1 (ERESS, 1972a, p.47). Le débit obtenu étant encore trop faible, il a été proposé d’augmenter l’alimentation venant du Dahar et de la Libye (ERESS, 1972a, p.45). En effet, les premières estimations basées sur la surface d’affleurement (faible) avaient préconisé un faible débit entrant par cette limite. Une accommodation de Busson (1967) permet d’agrandir la zone affleurante et d’obtenir des taux d’infiltration jusqu’à 2 m3 s−1. Pour l’OSS, le calage n’a pas été plus facile. Tout en prenant du recul sur la démarche de l’ERESS, ils focalisent sur les débits qu’ils avaient obtenus : "l’exutoire de cette nappe fut poussé jusqu’au Dahar de Tataouine (avec une largeur double atteignant 80 km) malgré l’absence des séries détritiques du Crétacé inférieur et ce, afin de pouvoir

54 1.3. Modélisation hydrogéologique et paramétrisation du CI simuler sur cette aire une alimentation de la nappe de 1.99 m3 s−1 et de faire passer à travers cet exutoire un débit sortant vers la Djeffara de 3.5 m3 s−1" (OSS, 2002a, p.61). Ces estimations sont confortées par une autre étude plus ancienne (BURGEAP and IFP, 1963) qui la première évoque l’exutoire tunisien et son débit de 3.2 m3 s−1. Dans un premier temps, leur nouvelle configuration du CI leur donne un maximum de 1.8 m3 s−1 de flux sortant au niveau de Gabès (OSS, 2002b, p.88). Ils augmentent les transmissivités (jusqu’à 10 fois celle de l’ERESS) et se rapprochent des débits qu’ils souhaitaient obtenir, autour 2.75 m3 s−1. En les réajustant à nouveau (encore 20 à 25% plus élevées que le modèle précédent), ils obtiennent 3.3 m3 s−1 pour Gabès. Cette valeur apparaissant un peu élevée, les transmissivités sont d’abord baissée puis, un compromis est trouvé, en doublant les transmissivités dans certaines zones mal connues, (Biskra, El Oued, Kebili). Le débit finalement retenu est de 3.1 m3 s−1. Cette série de rebondissements, décrite entre les pages 83 et 85 du rapport modélisation de l’OSS (OSS, 2002b), montre à quel point il est difficile de s’affranchir des valeurs de calage passé même si elles sont hypothétiques. Pourtant dans son rapport sur la Djeffara (OSS, 2006), l’OSS admet que la validité des valeurs avancées est discutable. Les auteurs notent en effet que de débit convenu qui alimente la Djeffara depuis le CI représente le triple du débit des sources de la plaine et est équivalent à l’exploitation en 2006 (OSS, 2006, p.21). Au niveau du Dahar, les estimations ne sont pas plus crédibles et la restructuration du CI par l’OSS donne une alimentation de 0.6 m3 s−1, alors qu’ils attendaient au moins les 2 m3 s−1 de l’ERESS (OSS, 2002b, p.88). Une estimation par les traceurs géochimiques (voir partie 5.1.3.2) donne également une valeur basse autour de 0.2 m3 s−1 (OSS, 2002a, p.84). Finalement en s’appuyant sur une nouvelle estimation des transmissivités dans la zone, plus faibles que celles adoptées par l’ERESS, l’OSS juge que le débit sur le Dahar a été sur-estimé par l’ERESS et adopte la valeur consensuelle de 1.6 m3 s−1.

55 1. Etat de l’art

1.3.3 Modélisation du CI en régime transitoire : variabilité

de la recharge du CI pendant les 10 derniers ka.

Les débits entrants et sortants obtenus en régime permanent ne représentent pas la variabilité passée de la recharge alors que plusieurs études montrent l’impact des variations climatiques passées sur les conditions hydrodynamiques présentes dans de grands aquifères (Lloyd et Farag, 1978 ; Dieng et al., 1990 (bassin sédimentaire du Sénégal) ; Love et al., 1994 (bassin Otway, Australie du Sud) ; De Vries, 1997 (Bots- wana) ; Coudrain et al., 2001 (Paléolac Tauca) ; Jost et al., 2007 (Bassin de Paris) ; Rousseau-Gueutin et al., 2013 (Grand Basin Artésien en Australie)). Les longs temps de résidence associés à ces grands systèmes sont illustrés par des études géochimiques, listées dans la section 1.4. Dans ses travaux de modélisation, Baba Sy (2005) s’est attaché à caractériser la re- charge et de la paléorecharge du CI et du CT (et plus spécifiquement sur la période de l’Holocène, soit environ 10 ka). Baba Sy (2005, Chap. 12) teste l’hypothèse d’une recharge actuelle nulle (système en tarissement pur depuis 10000 ans) émise par certains auteurs (Bourdon, 1977, Pizzi and Sartori, 1984). Dans ce cas, les flux entrants calculés ne seraient liés qu’au ta- rissement. Un calcul préliminaire (équation 1.4) sur trois coupes 2D (Atlas-Gabès, Atlas-foggaras* et Tinhert-Syrte) mettent à mal cette hypothèse au niveau de l’Atlas. Le débit de tarissement s’écrit :

h0 l −tl Q(t) = × e RCL (1.4) R sin α L où

– l est la longueur couverte par les affleurements (m) – e est l’épaisseur de l’aquifère (m) – Q(t) est le débit traversant la section l ×e (m3 s−1)

– h0 est le niveau piezométrique avant la période de recharge nulle (m), pris au niveau de la topographie

56 1.3. Modélisation hydrogéologique et paramétrisation du CI

– α est la pente de l’aquifère – R est la résistance hydraulique entre l’Atlas saharien et l’Exutoire tunisien avec

1 −1 R = K×e×sin α , où K est la perméabilité (m s ) – C surface effective (m2) (surface de la section offerte à l’écoulement × porosité effective de la formation aquifère) – L est la longueur du tube d’écoulement (m) – t est le temps de simulation (s)

Sur l’Atlas, les valeurs piézométriques modélisées pour une recharge nulle sont proches de zéro au bout de 10000 ans alors que des valeurs supérieures à 500 m sont attendues. Sur la base de ce calcul, l’hypothèse de recharge nulle est donc rejetée. Une deuxième approche permet de confirmer ces résultats. Dans un premier temps, en partant de l’état de référence de l’année théorique 1950, Baba Sy (2005) se place à l’année théorique 1900 sans pompage, ce qui est réaliste pour le CI (0.3 m3 s−1 en 1950), sauf dans la zone d’exploitation de El Goléa ou le niveau piezométrique calculé pour l’année 1900 "remonte" jusqu’à dix mètres. Ensuite, un régime permanent corres- pondant à la période humide supposée il y a 10000 ans est mis en place : l’alimentation liée à l’infiltration sur les bordures du modèle est supprimée. Elle est remplacée par des potentiels imposés équivalents à la surface topographique des affleurements. Les valeurs de flux entrants correspondants sur les bordures sont considérés comme repré- sentatives de la recharge humide, il y a 10000 ans. Ensuite, un régime transitoire est établi avec pour point de départ la piézométrie établie en régime permanent "humide". Des coefficients d’emmagasinement sont introduits et 50 pas de temps de 200 ans sont définis. Aucune recharge n’est introduite afin de produire un tarissement. Au terme de ces 10000 ans, les lignes de courants ne respectent pas tout à fait la configuration de référence, au niveau de l’Atlas notamment mais dans la zone du Tinhert, les directions d’écoulements sont conservées (figure 1.11). Ce test a mis en évidence que l’hypothèse de recharge nulle serait à exclure bien que le schéma général des écoulements soit conservé.

57 1. Etat de l’art

Figure 1.11 – Comparaison entre les courbes piézométriques de référence du CI et celles à la fin de la simulation de tarissement sur 10 ka

Cette approche souligne la nécessité de prendre en compte la variabilité climatique dont l’impact peut se ressentir sur la distribution des niveaux piézométriques et sur celle des traceurs. La démarche de Baba Sy (2005) conforte l’idée que si la recharge n’est pas nulle à l’heure actuelle, elle est sans doute différente de celle du début l’Holocène. Or dans un système aussi grand que le SASS, dont les eaux ont été datées à plusieurs centaines de milliers d’année (Guendouz et Michelot, 2006), l’impact des variations climatiques est de l’ordre de plusieurs cycles glaciaire-interglaciaire. Cette idée sera reprise et développée dans les chapitre 4 et 5, une fois que les données sur les conditions modernes de recharges auront été confortées et que les interprétations sur les âges géochimiques auront été discutés.

58 1.4. Apports des méthodes géochimiques à la compréhension des eaux du CI

1.4 Apports des méthodes géochimiques à la com-

préhension des eaux du CI

Depuis les années 70 (Gonfiantini et al., 1974 ; Fontes et al., 1984), le CI s’est trouvé être un d’étude idéal pour les géochimistes. En effet, ses grandes dimensions et la possibilité d’accéder à ses eaux par le biais de nombreux forages profonds a rendu possible l’application de plusieurs techniques isotopiques de datation et d’interpréta- tion des climats passés. L’OSS retient que les isotopes stables permettent de tracer l’origine des masses d’eau (aspect développé dans la partie 1.4.1), le 14C et autres isotopes radioactifs de contraindre leur temps de résidence, les vitesses d’écoulement, d’évaluer qualitativement la recharge actuelle au niveau des affleurements ou encore de quantifier les échanges entre les nappes (OSS, 2002a, p.137). Les gaz rares per- mettent d’estimer la température de recharge de eaux et Rudolph et al. (1983) (dans OSS, 2002a, p.140) déduisent des températures de recharge de 2◦ inférieurs aux tem- pératures actuelles pour des eaux dont l’âge est estimé entre 50 ka et 20 ka dans le Sahara. A El Golea au niveau du Grand Erg Occidental et à Ksar Ghilane dans l’ex- trême Sud Tunisien, Fontes et al. (1984) estiment à 18◦C la température de la recharge (OSS, 2002a, p.140). Les âges des eaux rapportés dans la littérature posent quelques questions à l’OSS (OSS, 2002a, p.140). Avec le 14C, les âges les plus élevés sont natu- rellement observés dans le bassin du Grand Erg Oriental en Algérie (Guendouz, 1985) mais de nombreux échantillons sont en-dessous de la limite de détection. L’attribution un âge limite autour de 50 ka réduit considérablement les possibilités de raisonnement sur les temps de transit de ces eaux (OSS, 2002a, p.140). Sachant en plus que peu de données sont disponibles, la carte extrapolée de la distribution des âges sur tout le CI est largement sous-contrainte (OSS, 2002b, p.44). Dans un cadre plus académique, la liste non exhaustive des travaux cités dans la partie 4.1 montre un échantillon de la palette des interprétations en matière de climat et d’hydrodynamisme de ces études isotopiques.

59 1. Etat de l’art

1.4.1 Apport du δ18O et δ2H du SASS

Les δ18O et δ2H sont facilement mesurables dans les eaux, et dans la plupart des études géochimiques du CI, des données δ18O et δ2H sont disponibles (Gonfiantini et al., 1974 ; Edmunds et al., 2003 ; Chkir et Zouari, 2007 ; Abid et al., 2009 ; Trabelsi et al., 2009 ; Abid et al., 2010 ; Abid et al., 2011 ; Moulla et al., 2012). De nombreuses études rapportent des données d’isotopes stables dans un contexte plus global : à la fin des années 1970, Sonntag et al. (1980) décrivent un gradient ouest-est d’appauvrissement du δ2H dans les eaux souterraines des grands aquifères du nord de l’Afrique. La tendance générale montrent en effet un appauvrissement ouest-est mais dans la masse de données accumulées au cours des dernières années (Moulla et al., 2012, Tarki et al., 2011, Yangui et al., 2012, Abid et al., 2010, Abid et al., 2009 et Gonfiantini et al., 1974 pour le SASS, Patterson et al., 2005, Sturchio et al., 2004 et Sultan et al., 1997 pour l’aquifère Nubien), il ressort une grande variabilité des gammes de δ18O et δ2H (figure 1.12) au sein des unités hydrologiques par rapport aux zones d’alimentation. Ainsi les δ18O et δ2H des Grands Ergs Orientaux et Occidentaux du CI, dont l’Atlas est la principale zone d’apport en eau issue des précipitations varient respectivement entre -9.6 et -2.2h (moyenne -7,2h) et entre -81 et -25.2h (moyenne -56h). Pour le CT, les valeurs de δ18O et δ2H sont globalement enrichies par rapport au CI et varient entre -12.2 et -3.0h (moyenne -6.1h) et entre -72 et -30h (moyenne -50h) respectivement. Du coté libyen du CI, on observe un appauvrissement par rapport aux unités algéro- tunisiennes. Les δ18O et δ2H évoluent respectivement entre -10.7 et -2.6h, centrés sur -8.7h (moyenne -8.3h) et entre -79.6 et -28.5h, centrés sur -64h (moyenne -61h). Enfin, sur le "Nubien", bien que moins de données soient disponibles, elles montrent clairement un appauvrissement encore plus important, le δ18O variant entre -11.4 et -8.1h (moyenne -10.4h) et le δ2H entre -83.8 et -62.6h (moyenne -79h). La répartition des isotopes stables de l’eau semble donc être fonction des zones de recharge des aquifères et de leur hydrodynamisme. La composition appauvrie des eaux par rapport aux précipitations modernes a été interprétée comme la signature d’une

60 1.4. Apports des méthodes géochimiques à la compréhension des eaux du CI

Figure 1.12 – Distribution des données en isotopes stables de l’eau pour le SASS (CI et CT) et l’aquifère Nubien en gris. En bleu les valeurs mesurées proches des zones d’affleurement ou correspondant à des eaux contenant du tritium ou plus de 30 pmc de 14C recharge durant des climats plus froids et humides (Sonntag et al., 1980,Abouelmagd et al., 2012). Toutefois, les valeurs recueillies aux affleurements ou dans des échantillons contenant une proportion d’eau récente importante (présence de tritium ou 14C > 30pmc) évoluent dans des gammes très proches des eaux anciennes (figure 1.12). La signature d’un "effet de continentalité" est certaine mais l’interprétation en termes d’âge est délicate.

1.4.2 Le 14C dans les eaux souterraines du SASS

Les mesures de 14C par scintillation liquide (Fontes, 1971) qui présentent l’avantage d’être moins couteuses que l’AMS (Accelerator Mass Spectrometer) mais impliquent des volumes d’eau conséquent (plusieurs dizaines voir centaines de litres) sont as- sez répandues. Le CI a fait l’objet de plusieurs campagnes de ce type : Gonfiantini et al. (1974) ; Edmunds et al. (2003) ; Abid et al. (2009), présentées sur la figure 1.13. Certaines de ces mesures ne sont cependant pas forcément crédibles à cause de la mé-

61 1. Etat de l’art thodologie employée pour mesurer le 14C et le risque de contamination par contact avec l’atmosphère lié aux grands volumes d’eau nécessaires (Aggarwal et al., 2014). L’utilisation du chronomètre 14C des eaux souterraines est de plus considérée comme compliquée et incertaine, notamment à cause des variations dans la géochimie du car- bone dans les zones saturées ou libres. Le carbone dissous dans l’eau provient à la fois de carbone organique (DOC pour "dissolved organic carbon") et inorganique (DIC pour "dissolved inorganic carbon"). Des incertitudes sont liées à la difficulté de déterminer

14 14 la teneur initiale en C( Cini) dissous, c’est-à-dire au niveau des zones de recharge. Différents modèles ont été développés pour déterminer des âges à partir des mesures de DIC et DOC, en plus des précautions élémentaires lors de l’échantillonnage, comme une absence de contact avec d’autres réservoirs de carbone (air, sol, autres aquifères...).

14 Les étapes primordiales sont la détermination de Cini au moment où l’eau infiltrée est isolée de la zone non-saturée du réservoir de 14C et l’identification des zones d’in- teraction géochimique et des processus hydrologiques qui affectent la distribution du 14C. En supposant que les eaux de la zone de recharge ne soient pas contaminées par les retombées nucléaires, son échantillonnage permet de mesurer la concentration ini- tiale en 14C (AIEA, 2013 ; Kalin, 2000). De plus, plusieurs modèles sont utilisés afin de prendre en compte la dissolution de carbonates, la dissolution de CO2 gazeux du sol, − les échanges CO2 gazeux-aqueux, les échanges CaCO3-HCO3 , la dissolution de gypse

(CaSO4) et les échanges cationique entre Ca et Na (Fontes, 1992 ; Fontes et Garnier, 1979 ; Evans et al., 1979 ; Vogel, 1967 ; Ingerson et Pearson, 1964). Cependant dans des aquifères tels que le CI, la question primordiale concerne la présence ou non de 14C. En effet, avant même de rentrer dans les considérations de modèle-dépendance, une mesure de quelques pmc ou proche de la limite de détection apporte déjà une borne inférieure pour l’ordre de grandeur des âges à espérer.

62 1.4. Apports des méthodes géochimiques à la compréhension des eaux du CI

Figure 1.13 – Mesures de 14C du Cl au cours des 50 dernières années en fonction du δ18O (Gonfiantini et al., 1974 ; Edmunds et al., 2003 ; Abid et al., 2009)

63 1. Etat de l’art

1.4.3 Le 36Cl dans les eaux souterraines dans le SASS

La méthode 36Cl sera décrite dans la section 3.1.1 et seul lecontexte général des études le mettant en oeuvre est abordé ici. Le 36Cl est un isotope au temps de demi- vie de 301000±2000 ans (Attendorn et Bowen, 1997) et il est donc compatible avec l’étude d’eau de plusieurs centaines de milliers d’années. Bien que peu abondant avec des rapports atomiques 36Cl/Cl de l’ordre de ≃10−15 à 10−12 dans les eaux naturelles, il est désormais "facilement" mesuré par spectrométrie de masse par accélérateur, AMS (par exemple : ANU, Australie ; VERA, Autriche ; EAWAG, Suisse ; Univ. de Purdue, de Californie et de Rochester, USA ; reportés dans Kazemi et al. (2006) et le CE- REGE, Aix-en-Provence) et présenté sous la forme du rapport atomique sus-cité ou en concentration d’atome par litre (≃ 106 à 108 at l−1). De nombreuses études sont basées sur cet isotope pour dater les eaux anciennes dans de grands systèmes aquifères captifs (figure 1.14) comme le Great Artesian Basin (GAB en Australie, Bentley et al., 1986b ; Torgersen et al., 1991 ; Love et al., 2000 ; Kulongoski et al., 2008), l’aquifère de Milk River (Alberta, Canada, Phillips et al., 1986) ; l’aquifère de l’Aquia (Maryland, USA, Purdy et al., 1996), l’aquifère Nubien (Soudan-Egypte, Sturchio et al., 2004, Patterson et al., 2005) ou encore le bassin de Paris (Lavastre et al., 2010). A partir des années 90, les analyses en 36Cl sont généralement interprétées parallèlement à d’autres élément (4He, 81Kr). Pour le SASS, seules 15 mesures 36Cl ont été publiée, sur le CI algérien par Guen- douz et Michelot, 2006. Cette étude montre la possibilité d’appliquer la méthode à ce système. L’une des contributions majeures de cette thèse est de prolonger cette dé- marche en acquérant et en interprétant de nouvelles données (sur la partie tunisienne du CI) ainsi que d’utiliser une approche multi-proxies (4He, isotopes de l’uranium), qui sera décrite dans les chapitres 2 et 3.

64 1.4. Apports des méthodes géochimiques à la compréhension des eaux du CI

Figure 1.14 – Localisation des principaux sites d’études avec mise en oeuvre du 36Cl

Bien que les informations sur l’hydrogéologie du SASS soient abon- dantes et que des simplifications aient été adoptées pour le représenter, des zones d’ombre demeurent. La géométrie est globalement bien connue mais les conditions aux limites (flux entrants et sortants) et les temps de transfert des eaux du CI sont relativement mal contraints. Les données et les modèles existants indiquent la nécessité de considérer le fonction- nement hydrodynamique transitoire de ce système. Dans un premier temps, nous proposons des éléments pour améliorer la caractérisation de la recharge moderne du SASS dans le chapitre 2 suivant.

65 1. Etat de l’art

66 Chapitre 2

Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

2.1 Apport de l’étude de la variation des réserves d’eau ter-

restre pour le calcul de la recharge ...... 71

2.1.1 Données de télédétection appliquées à la mesure des varia-

tions des réserves d’eau terrestre ...... 71

2.1.1.1 Variations des réserves d’eau terrestre totale mesu-

rées par variation du champs de gravité ...... 72

2.1.1.2 Variations des réserves d’eau terrestre du sol mo-

délisées dans un système global d’assimilation de

données terrestres (GLDAS) ...... 73

2.1.2 Article : "Quantification de la recharge moderne des aqui-

fères "fossiles" du Sahara." ...... 74

Intoduction ...... 74

Geological and Hydrogeological context ...... 74

Satellite-Based Estimates of the NWSAS Recharge . . . . . 76

Discussion ...... 78

Conclusion ...... 79

67 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

2.2 Contribution de la distribution des concentrations en tra-

ceurs redox à l’étude de la recharge actuelle du CI sur la

zone du Dahar ...... 81

2.2.1 Distribution de l’uranium dans la partie tunisienne du Conti-

nental Intercalaire (CI) ...... 81

2.2.2 Actes de conférences : "Interaction eau-roche et temps

de résidence des eaux souterraines déduit des déséquilibres

234U/238U dans la partie tunisienne du Continental Interca-

laire (CI)", mai 2013 ...... 85

Intoduction ...... 85

Geological and Hydrogeological settings ...... 88

Sampling and analytical methods ...... 88

Variations of uranium concentration and 234U/238U activity

ratio (AR) ...... 88

Evolution of 234U/238U and uranium concentration with

residence time ...... 89

68 La pression d’exploitation sur les principaux aquifères du SASS (notamment CI et CT) est passée de 0.5 à 3 km3 an−1 entre 1950 et 2000 (Al-Gamal, 2011). En parallèle, une baisse de la piézométrie des aquifères du SASS est observée depuis les années 1950 (OSS, 2002a, Besbes et Horriche, 2007). Cette situation est illustrée sur la figure 2.1. Les prélèvements (CI et CT confondus) sont estimés autour de 15 m3 s−1 en 1950 (dont 4 m3 an−1 pour le CI) et jusqu’à 82 m3 s−1 en 2000 (dont 14 m3 s−1 pour le CI). Entre 1950 et 1970, les prélèvements Tunisiens sont faibles (inférieurs à 0.8 m3 an−1 pour le CI et entre 1 et 2.5 m3 s−1 pour le CT) et l’exploitation libyenne n’a pas encore démarrée. Ensuite et jusqu’aux années 2000, les prélèvements en Tunisie et en Libye augmentent mais les prélèvements algériens restent majoritaires avec au moins 70% de la production. La baisse des niveaux piézométriques est suivie mais comme le soulignent Besbes et Horriche (2007), sur les 7600 forages que compte le SASS, seuls 1069 comportent au minimum deux mesures de niveau piézométrique et les critères préconisés pour réaliser un suivi optimal de l’évolution de la piézométrie, ne permettent de retenir que 73 puits. L’OSS (2002a) indique des baisses entre 0.1 et 2.5 m an−1 (voir figure 2.1). Pour le CI, en Algérie, elles sont de l’ordre de 2 m an−1 dans la zone de Biskra, 1 m an−1 dans la zone de Hassi Messaoud, et entre 0.1 et 1 m an−1 dans les vallées de la Gourara, du Touat ou du Tidikelt (Sud-Ouest, voir figure 1.1). En Tunisie, la baisse des niveaux piézométriques est de l’ordre de 1.5 m an−1 dans l’Extrême-Sud et de 2.5 m an−1 dans la zone d’exutoire (suivie depuis les années 80).

Au regard des réserves du SASS, estimées autour de 31000 km3 (Baba Sy, 2005), la demande actuelle en eau de 3 km3 an−1 n’en représente donc que 0.01%. La baisse des niveaux piezométriques a cependant amené l’OSS à se questionner sur l’état de la recharge et du renouvellement de la ressource de ces aquifères (Baba Sy, 2005). La synthèse des résultats de modèles hydrogéologiques indique une recharge naturelle entre 0.64 et 1.46 km3 an−1 si l’on considère que 65% de la superficie du SASS est libre (Baba Sy, 2005 et Figure 1 de la partie 2.1.2).

69 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

Figure 2.1 – Exemple de l’évolution des niveaux piézométriques des zones de Biskra (au nord de l’Algérie, au niveau des affleurements atlasiques du CI), de l’extrême-Sud Tunisien (Ksar Ghilane) et des failles El Hamma (Chott Fedjej). Les baisses observées sont respectivement de l’ordre de 2 m an−1, 1.5 m an−1 et 2.5 m an−1.

Au-delà de ces modèles hydrogéologiques, d’autres techniques de résolution spatiale peuvent être employées pour estimer la recharge d’un système aquifère en milieu aride qui s’appuient notamment sur des outils géochimiques (bilans de masse locaux du chlore, évolution de la concentration de traceurs (3H, 14C, 36Cl, Br...), voir la synthèse de Scanlon et al., 2006). Au cours de cette thèse, nous nous sommes attachés à préciser l’estimation de cette recharge ainsi que la localisation de zones de recharge en adoptant des approches géophysiques et géochimiques. L’utilisation de données de télédétection mise à la disposition par la NASA (mission GRACE, Gravity Recovery And Climate Experiment) nous a permis de quantifier la recharge moderne du CI et du CT, les principaux aquifères du SASS, conduisant à la rédaction d’un article scientifique, Gonçalvès et al. (2013). Cette article est publié dans la revue Geophysical Research Letters (volume 40) et présenté dans la partie 2.1.2 suivante. En restreignant la zone d’étude aux affleurements du CI dans le Dahar Tunisien, les analyses chimiques en uranium nous ont permis de mieux caractériser les zones de recharges actuelles. Ces résultats sont publiés dans les actes de la conférence Water- Rock Interaction (WRI 14 dans Procedia Earth and Planetary Science, volume 7) reproduits dans la partie 2.2.

70 2.1. Apport de l’étude de la variation des réserves d’eau terrestre pour le calcul de la recharge 2.1 Apport de l’étude de la variation des réserves

d’eau terrestre pour le calcul de la recharge

Dans le contexte de baisse des niveaux piézométriques du CI (et du CT), l’estima- tion de la recharge et a fortiori de l’état de renouvellement de la ressource devient une question préoccupante. Or l’accès à une mesure in situ de la recharge est particulière- ment compliquée, notamment parce que la zone est semi-aride à aride, donnant lieu à une recharge diffuse et sporadique (spatialement et temporellement) et parce que les zones d’affleurement ou libres, en plus d’être très étendues (environ 650000 km2 sur les deux aquifères), peuvent être difficiles d’accès (massifs montagneux) et loin de toutes infrastructures. Dans l’étude présente ci-dessous, nous avons estimé la recharge du SASS en nous basant sur un bilan d’eau établi à partir des bases de données à pas mensuels GRACE (Gravity Recovery And Climate Experiment) des réserves d’eau terrestre, GLDAS (Global Land Data Assimilation System) d’humidité dans le sol et des données de pompages dans le CI et le CT sur la période étudiée (2003–2010). Le taux de recharge cumulée estimé pour les deux aquifères est de 2.14±1.40 mm an−1 (2.1.2). En considérant que les prélèvements par forage sont de l’ordre de 2.75 mm an−1 et les pertes aux niveau des exutoires de l’ordre de 0.45 mm an−1, le principal résultat de notre étude, c’est-à-dire une estimation de la recharge naturelle suggère un taux de renouvellement de 40%, contredisant l’idée d’aquifères "fossiles".

2.1.1 Données de télédétection appliquées à la mesure des

variations des réserves d’eau terrestre

La NASA met à disposition de nombreuses données issue de la télédétection ac- cessibles depuis internet sur le site GRACE Tellus (http://grace.jpl.nasa.gov/ data) et sur la plate-forme GIOVANNI (Geospatial Interactive Online Visualiza- tion ANd aNalysis Infrastructure, http://disc.sci.gsfc.nasa.gov/giovanni). Ces deux types de données permettent d’évaluer les variations des réserves d’eau terrestre

71 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

(TWS : "Total Water Storage") et celles des réserves d’eau du sol (SWS : "Soil Water Storage") respectivement. Or notre intérêt se porte sur la variation des réserves d’eaux souterraines (GWS : "GroundWater Storage"). En l’absence de réservoirs addition- nels (végétation, lac), TWS = SWS + GWS. Ainsi nous pouvons estimer le GWS en recueillant les données de suivi mensuel de TWS et SWS.

2.1.1.1 Variations des réserves d’eau terrestre totale mesurées par varia- tion du champs de gravité

La mission GRACE a pour objectif de mesurer avec une grande précision les va- riations du champ de gravité terrestre grâce à deux satellites identiques espacés de 220 km à plus de 450 km au-dessus de la surface terrestre. La distance qui sépare les deux satellites est mesurée très précisément (de l’ordre de 10µm) grâce à un sys- tème d’émetteur-recépteur de micro-ondes. A la différence des satellites qui agissent seuls en embraquant des instruments de mesures dédiés, c’est ici la localisation pré- cise des deux satellites qui permet de mesurer d’infimes variations dans le champ de gravité, par rapport à un géoïde* de référence. Les variations de gravité sont asso- ciées à des variations de masses, elles-mêmes liées à la variation d’épaisseur d’eau des océans, de l’atmosphère, de la cryosphère, du sol et du sous-sol, due aux échanges entre ces réservoirs. Les variations de masse d’eau sont données en hauteur de lame d’eau (utilisation hydrologique) et corrigées des anomalies gravimétriques causées par des redistributions de la masse de la Terre "solide" (séisme important, ajustement isostatique des glaces, GIA pour "Glacial Isostatic Adjustment"). Des accéléromètres corrigent des accélérations non-gravitionnelles comme celles causées par l’atmosphère (http://gracetellus.jpl.nasa.gov/files/GRACE_Fact_Sheet.pdf). Ainsi la base de données GRACE Tellus, ne contient que les variations des masses d’eau en un point donné. Les grilles des données (résolution de 1◦ par 1◦ généralement) sont sé- parées entre LAND (terre) et OCEAN (océan) car des corrections distinctes sont nécessaires (e.g. l’action du vent sur les zones océanique, voir http://grace.jpl. nasa.gov/data/gracemonthlymassgridsoverview/). Les anomalies gravimétriques

72 2.1. Apport de l’étude de la variation des réserves d’eau terrestre pour le calcul de la recharge (mesure en un point moins la moyenne sur 5 ans de la gravité en ce point) sont expri- mées en "équivalent épaisseur d’eau" en centimètre, accompagnés d’une erreur dont le calcul est accessible sur le site GRACE (Swenson et Wahr, 2006).

2.1.1.2 Variations des réserves d’eau terrestre du sol modélisées dans un système global d’assimilation de données terrestres (GLDAS)

Le projet GLDAS (Global Land Data Assimilation System) a pour objectif de produire un modèle global, à haute-résolution, intégrant observations terrestres et té- lédétection, des états et des flux (énergie, eau) à la surface de la Terre, notamment pour évaluer le stockage terrestre de l’énergie et la modulation de flux d’eau entre la surface et l’atmosphère (Rodell et al., 2004). Ces modèles calculent un bilan d’eau en surface (ruissellement, infiltration, stockage dans le sol, évapotranspiration). Les don- nées de forçage concernent les précipitations, les radiations ondes courtes et longues entrantes, la température de l’air en surface, l’humidité spécifique en surface, les com- posantes est-ouest (U) et nord-sud (V) du vent de surface et la pression à la surface. Elles s’appliquent à des modèles de surface terrestre (LSM, "Land Surface Model") afin de les corriger d’un maximum de biais.

Ces LSM permettent de modéliser des flux (e. g., eau, énergie) entre différents compartiments (e. g., sol, atmosphère) en s’appuyant sur la descriptions de phénomènes tels que l’évapotranspiration, l’infiltration, la diffusion. Pour le moment, quatre d’entre eux sont pleinement opérationnels, Mosaic, Noah, Community Land Model (CLM) et Variable Infiltration Capacity model (VIC). D’autres sont en cours d’intégration comme le modèle Catchment Land Surface Model.

Certains paramètres sont prépondérants selon les LSM. Pour le LSM Mosaic par exemple, l’impact des propriétés physiques et biologiques de la végétation est fort, pour la réflexion, la transmission, l’absorption et l’émission des radiations directes, pour l’interception des précipitations et l’évapotranspiration depuis les feuilles ou pour l’infiltration, le drainage et le stockage des précipitations (Sellers et al., 1986). Le LSM

73 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

CLM accorde une importance particulière à la diffusion de vapeur dans les sols des milieux arides et semi-arides ou couvert de neige (par l’intégration du LMS IAP94, Dai et al., 2003). Le LMS VIC est décrit comme un modèle simple de l’eau de surface et des flux d’énergie basé sur l’hydrologie pour les modèles de circulation générale (Liang et al., 1994). Les paramètres de type de sols et de végétations sont tirés de jeux de données globaux (voir Reynolds et al., 2000 et Hansen et al., 2000). Les méthodes d’assimilation des données de télédétection (albédo, humidité du sol, température, indice de feuille) font partie d’un projet de l’initiative NASA Energy and Water cycle Study (NEWS). En pratique, CLM se décline en dix couches entre 0 et 343 cm de profondeur, Mosaic en trois couches de 0 à 350 cm de profondeur, NOAH en quatre couches de 0 à 200 cm de profondeur et VIC en trois couches de 0 à 190 cm de profondeur. Parmi ces modèles, deux sont particulièrement adaptés aux zones arides : CLM et VIC.

2.1.2 Article : "Quantification de la recharge moderne des

aquifères "fossiles" du Sahara."

74 GEOPHYSICAL RESEARCH LETTERS, VOL. 40, 1–6, doi:10.1002/grl.50478, 2013

Quantifying the modern recharge of the “fossil” Sahara aquifers J. Gonçalvès,1,2 J. Petersen,1 P. Deschamps,1,3 B. Hamelin,1,2 and O. Baba-Sy4 Received 21 February 2013; revised 12 April 2013; accepted 12 April 2013.

[1] The North-Western Sahara Aquifer System (NWSAS), and the uncertainties of model parameters when quantifying one of the world’s largest groundwater systems, shows recharge at a regional scale. Satellite-based methods offer an overall piezometric decline associated with increasing the opportunity to assess integrated processes at a regional withdrawals. Estimating the recharge rate in such a scale. Although averaged over large areas (103 to 106 km2), semiarid system is challenging but crucial for sustainable the hydrological quantities provided by satellite-based meth- water development. In this paper, the recharge of the ods represent valuable general estimates for regional sys- NWSAS is estimated using a regional water budget based tems where exhaustive field measurements are unrealistic, on GRACE terrestrial water storage monthly records, soil too time-consuming, and too costly. In this respect, the moisture from the GLDAS (a land data system that gravity data provided by Gravity Recovery and Climate assimilates hydrological information), and groundwater Experiment (GRACE), a satellite system launched in 2002 pumping rates. A cumulated natural recharge rate of by NASA and German Aerospace Center, allow us to moni- 1.40 ˙ 0.90 km3 yr–1 is estimated for the two main aquifers. tor the time variation of total terrestrial water storage (water Our results suggest a renewal rate of about 40% which partly masses in the upper crust). The use of GRACE data for contradicts the premise that recharge in this area should basin scale water mass balance is gaining popularity in the be very low or even null. Aquifer depletion inferred from hydrologist community [Strassberg et al., 2007; Syed et al., our analysis is consistent with observed piezometric head 2008; Longuevergne et al., 2010; Grippa et al., 2011; Henry decline in the two main aquifers in the region. Annual et al., 2011; Ogawa et al., 2011]. For instance, region-wide recharge variations were also estimated and vary between groundwater withdrawal rates were investigated in north 0 and 4.40 km3 yr–1 for the period 2003–2010. These India [Rodell et al., 2009] and Australia [Leblanc et al., values correspond to a recharge between 0 and 6.75 mm yr–1 2009]. Aquifer storage characteristics (storage coefficient on the 650,000 km2 of outcropping areas of the aquifers, or specific yield, Sun et al. [2010]) and basin scale evapo- which is consistent with the expected weak and sporadic transpiration [Rodell et al., 2004] were also inferred from recharge in this semiarid environment. These variations are GRACE data. In this paper, we show that a basin scale water also in line with annual rainfall variation with a lag time of budget involving GRACE monthly mass solutions is also about 1 year. Citation: Gonçalvès, J., J. Petersen, P. Deschamps, an operative and efficient way to estimate the region-wide B. Hamelin, and O. Baba-Sy (2013), Quantifying the modern recharge of a large confined-unconfined aquifer system. This recharge of the “fossil” Sahara aquifers, Geophys. Res. Lett., 40, alternative approach to usual hydrogeological model inver- doi:10.1002/grl.50478. sions is used to ascertain the regional groundwater recharge of the two main aquifers of the NWSAS. 1. Introduction [2] The aquifer recharge rate is pivotal in hydrology and 2. Geological and Hydrogeological Context water management and yet remains one of the most chal- 6 2 [3] The NWSAS extends over 10 km in the northern lenging hydrogeologic measures to estimate, especially in part of the Sahara desert. It is subdivided into three sub- arid and semiarid regions, where rates of only a few mil- units: (i) the Grand Erg Occidental and (ii) the Grand Erg limeters per year are expected [Scanlon et al., 2006]. The Oriental forming two endoreic watersheds separated by the average value is essentially the result of rare humid years M’Zab dorsal, and (iii) the Hamadah El Hamra plateau in yielding a significant recharge, interspersed with periods of the eastern part of the domain (see Figure 1). This intracra- almost negligible or even null recharge. Various approaches tonic Triassic to Quaternary basin shows almost concentric have been proposed to assess the recharge with physical and outcrops decreasing in age from the border to the center chemical methods as well as modeling [Scanlon and Cook, and contains two main aquifer reservoirs. The deep con- 2002; de Vries and Simmers, 2002]. The major drawbacks fined Continental Intercalaire (CI) aquifer corresponds to are a questionable representativeness of local measurements continental formations from the middle Jurassic to the lower Cretaceous, the outcrop of which forms an almost continu- Additional supporting information may be found in the online version ous external ring over the basin, except in the Hamadah El of this article. Hamra. The unconfined to semiconfined Complexe Terminal 1Aix-Marseille Univ., CEREGE., Aix-en-Provence, France. (CT) is a multilayer aquifer comprising carbonaceous for- 2CNRS, CEREGE, Aix-en-Provence, France. mations and sandstones from the Upper Creataceous to the 3 IRD, CEREGE, Aix-en-Provence, France. Miocene. It is separated from the underlying CI aquifer by 4OSS, Sahara and Sahel Observatory, Tunis, Tunisia. the Cenomanian argillaceous aquitard. The CT is recharged Corresponding author: J. Gonçalvès, Aix-Marseille Univ., CEREGE, at outcrops by direct infiltration in the Grand Erg Oriental UMR 7330, Aix-en-Provence CEDEX 4, France. ([email protected]) and by infiltration from runoff in the mountains (Jebel Mzab ©2013. American Geophysical Union. All Rights Reserved. and Dahar). The groundwater flow lines of the CT con- 0094-8276/13/10.1002/grl.50478 verge mostly towards the Chott Djerid, a major depression

1 GONÇALVÈS ET AL.: RECHARGE OF THE SAHARA AQUIFERS

Figure 1. Situation map of the NWSAS. The inset shows a schematic cross-section and illustrates the main aquifers’ geometry. in the Grand Erg Oriental in Tunisia where an upward out- 3. Satellite-Based Estimates flow occurs. Another discharge zone for the CT aquifer is the of the NWSAS Recharge Syrte Bay of Libya. Besides the natural discharge, ground- water is withdrawn from the CT (see below). For the CI, 3.1. Regional Data ı recharge is thought to occur by direct infiltration also at out- [4] We retrieved 96 monthly 1 data sets from the crops in the Grand Erg Occidental and by infiltration from GRACE open access files (http://grace.jpl.nasa.gov) cover- runoff in the surrounding mountains in the Atlas region, ing the NWSAS area for the time period from January 2003 Jebel Nefusa and Dahar. The main outputs are the natu- to December 2010. Gravity anomalies, obtained for each ral discharge towards the Tunisian and Libyan coasts (Gulf grid node by subtracting the average value over a reference of Gabès and Syrte) and the important withdrawals result- time period (January 2003 to December 2007), were directly ing from irrigated agriculture and domestic uses of the oasis accessible from the database, expressed as equivalent water systems. Groundwater is often considered a nonrenewable thickness in centimeters (measurement error of 9.7 mm cal- or fossil resource [Guendouz and Michelot, 2008; Church culated according to Swenson and Wahr [2006]). Therefore, et al., 2011]. Indeed, we often speak of a negligible mod- GRACE allows us to assess the temporal variations of ter- ern recharge assuming that most of the recharge occurred restrial water storage (TWS), which cumulates both the soil during past humid periods. However, this idea of a null water and groundwater storage variations [Rodell et al., present-day recharge has been seriously questioned in var- 2009]. Consequently, the soil water storage (SWS) must be ious groundwater modeling studies (see review in Baba-Sy removed from TWS in order to obtain the groundwater stor- [2005]). Baba-Sy [2005] reported model-based estimates of age (GWS = TWS – SWS), all expressed as anomalies from between 0.17 and 0.72 km3 yr–1 and 0.47 and 0.74 km3 yr–1 their average value obtained over the same period as the for the CI and the CT, respectively. Limited geochemical GRACE solution. studies based on 14C and 3H also pointed to a substantial [5] The soil-moisture anomalies were obtained from present-day recharge of the NWSAS [see, e.g., Al-Gamal, land surface models outputs of the Global Land Data 2011]. The NWSAS supplies up to 90% of the water demand Assimilation System (GLDAS, Rodell et al. [2004b]) cov- [OSS, 2008]. To satisfy growing needs, the global with- ering the time period considered here. Four land surface drawal rate in the two aquifers increased from 0.5 to almost models, i.e., Noah, Mosaic, Variable Infiltration Capacity 3km3 yr–1 from 1960 to 2010, causing an ongoing (VIC), and the Community Land Model version 2 (CLM) overall piezometric decline, especially since the 1970s. In are available for this period. These GLDAS simulations, this context, quantifying the recharge is crucial. for which the main inputs are surface meteorological fields,

2 GONÇALVÈS ET AL.: RECHARGE OF THE SAHARA AQUIFERS

4 TWS Groundwater trend SWS, and GWS can be evaluated by means of linear regres- SWS Theoretical groundwater trend if R =0 in Eq.(1) sions taking into account the available uncertainties [Rodell GWS Precipitation (cm month ) et al., 2009]. For instance, TWS shows a weak variation 2 over the period. Indeed, the slope of the linear trend fitted through the data (4TWS) is –0.54 ˙ 0.25 mm yr–1 (see Table 1 and legend for calculation details). This variation 0 is thus substantially lower than the maximum groundwater outflow of 3.2 mm yr–1, inferred from the regional water budget with a natural and artificial outflow in the CT and CI aquifers of about 0.45 and 2.75 km3 yr–1 [Baba-Sy, 2005] -2 2 2 GLDAS /CLM for the NWSAS’ total area of 1 million km . The trends of SWS (4SWS) calculated for each soil model are shown 0 in Figure 2, and the values are summarized in Table 1. The mean value of 4SWS is –0.2 ˙ 1.20 mm yr–1 sug- gesting a small mean variation of the soil storage. A linear -2 trend fitted through GWS = TWS – SWS data shown in Water storage anomalies (cm) 2 GLDAS /VIC Figure 2 produces the GWS temporal variation (4GWS) for each soil model (see also Table 1). Depending on the selected soil model, the slope (4GWS) of the linear 0

-2 Jan-03 Jan-04 Jan-05 Jan-06 Jan-07 Jan-08 Jan-09 Jan-10 1

Figure 2. Monthly time series of water storage anomalies 0.5 (cm) of TWS, modeled soil-water storage SWS, and calcu- 0

) lated groundwater storage for each GLDAS model averaged -1 -0.5 over the NWSAS area. Precipitation is expressed as anoma- Rainfall lies (in cm month–1) from their average value over the time period January 2003 to December 2007. The groundwater 1 trend is plotted as a linear regression and represents the drift of the seasonal signal. The theoretical linear drift in case 0.5 RN =0in equation (1) is shown for comparison. 0 -0.5 TWS provide us with a soil water content for a maximum soil col- umn of 3.4 m. In arid or semiarid regions characterized by 1 a thick unsaturated zone of several tens of meters, the verti- 0.5 cal water flow rapidly becomes steady with depth and driven @  0 by gravity alone [Nimmo et al., 1994], i.e., @z 0,and @‚  -0.5 thus @z 0,where and ‚ are the pressure head (m) and soil moisture, respectively. Consequently, soil-moisture SWS variations can be considered limited to the first few meters of soil. Among the four soil models, only VIC and CLM show 1

Water mass anomalies (cm except Rainfall in month cm Water seasonal amplitudes consistent with GRACE solution on the 0.5 NWSAS area. These two soil models were alternatively used in this study. 0 -0.5 3.2. Results GWS

[6] Figure 2 illustrates the GRACE and GLDAS water J F M A MJ J A S O N D storage anomalies averaged over the NWSAS area as time series over the study period; each of the two different land Figure 3. Mean seasonal cycle of the rainfall, TWS, SWS, surface models is shown separately. The seasonal cycle of and GWS. Mean and standard deviation (gray area) are cal- rainfall (from GLDAS), TWS, SWS, and GWS anoma- culated using eight values (8 years) for rainfall and TWS lies were assessed by averaging monthly values over the and 16 values for SWS and GWS, which account for the two 8 years (including the two selected soil models for SWS soil-moisture models. Dashed lines represent the fitted sea- and GWS). Figure 3 depicts the seasonal cycle which is sonal cycle identified from the mean monthly values (solid characterized by a peak-to-peak amplitude of about 6 mm line). For TWS and the rainfall, sinusoidal functions were for TWS, 4 mm for SWS, and 3 mm for GWS. The GWS fitted. No periodic fit was used for SWS which shows a clear seasonal cycle lags behind precipitation by about 3 months, seasonal cycle. The less clear periodic behavior of GWS was while TWS and SWS show lag times of about 2 months and inferred by subtracting SWS from the fitted seasonal cycle 10 days, respectively. Interannual temporal trends of TWS, of TWS.

3 GONÇALVÈS ET AL.: RECHARGE OF THE SAHARA AQUIFERS

Table 1. Values and Uncertainties for 4TWS, 4SWS, 4GWS, and the Regional Total a Recharge RN –1 Water Budget Fluxes (mm yr ) QW =2.75 ˙ 0.25 QD =0.45 ˙ 0.15 RA =0.41 ˙ 0.41

–1 –1 –1 –1 Soil model 4TWS (mm yr ) 4SWS (mm yr ) 4GWS (mm yr ) RN (mm yr ) CLM –0.54 ˙ 0.32 –0.93 ˙ 0.10 0.40 ˙ 0.20 3.20 ˙ 0.50 VIC –0.54 ˙ 0.32 1.44 ˙ 0.15 –2.00 ˙ 0.25 0.85 ˙ 0.55 Mean –0.54 ˙ 0.32 –0.20 ˙ 1.20 –0.54 ˙ 1.40 2.14 ˙ 1.40

aSlope (variables trend) and slope uncertainty were calculated using the weighted least square linear regression (WLS) function of R (http://www.R-project.org) where the weights are 1 for SWS data (no  2  uncertainty provided) and 1/ mes with mes = 9.7 mm, the measurement error for both TWS and GWS = TWS – SWS (in the absence of known error for SWS). Note that owing to the constant weights and to the exact value of time (x abscissa), WLS reduces in fact to an ordinary linear regression. The uncertainty for each soil model R was obtained using  =  2 +  2 +  2 +  2 where  are the uncertainties N RN q 4GWS QW QD RA i of the quantities i. Mean values (last row) and their uncertainty were calculated using the weighted mean  2  and standard deviation. The weights are (1/ j )where j is the uncertainty of the variable associated with each soil model j.

–1 trend is –2.0 or 0.4 mm yr with a weighted mean of thy that RN is the total natural recharge of the aquifers. We –0.54 mm ˙ 1.4 mm yr–1 (see Table 1 and legend for calcu- then have to take into account the fact that the CI and the lation details). This depletion rate of the NWSAS contradicts CT aquifers are in contact with the surface and thus exposed the assumption of Church et al. [2011] and Konikow [2011], to the recharge, over 65% of the NWSAS area, i.e., almost who only take into consideration the total pumping rate 650,000 km2 (see Figure 1). The cumulated recharge of (2.75 mm yr–1, see below) and thus postulate a null recharge. these aquifers can thus be taken at 65% of the total recharge Figure 2 shows the theoretical trend of groundwater stor- (2.14 km3 yr–1). The remaining part probably corresponds age that would be obtained in case of zero natural recharge to the recharge of the quaternary formations. Therefore, a (blue dotted line). The difference between theoretical and value of 1.40 ˙ 0.90 km3 yr–1 is proposed for the recharge observed trends of GWS strongly suggests the existence of of the CI and the CT aquifers. This estimate is based on the a natural recharge which is estimated below. assumption of a homogeneous recharge over the entire area. [7] The regional groundwater mass balance can be An estimation of the annual recharge of the CI and the CT expressed as follows: giving values between 0 and 4.40 km3 yr–1 is presented in the auxiliary material. GWS = –QW – QD + RN + RA, (1) 4. Discussion where QW is the total water withdrawn from the aquifers by pumping wells, QD is the natural discharge, and RN [8] Our regional scale water budget points to a substan- 3 –1 and RA are the natural and artificial recharges, respectively tial natural recharge of 1.40 ˙ 0.90 km yr regardless of 3 –1 (see Table 1). QW and QD were estimated at about 2.75 the soil model used. A mean uptake of 2.75 km yr and a and 0.45 mm yr–1, respectively [Baba-Sy, 2005]. In the mean natural discharge of 0.45 km3 yr–1 yields a renewal rate absence of any quantitative determination of the uncertain- (ratio recharge to discharge) of almost 40%, contrary to the ties of these values, we assumed a conservative range of popular perception of purely fossil aquifers. This recharge –1 0.25 and 0.15 mm yr for QW and QD. RA corresponds value is a regional interannual mean that can be directly to the artificial recharge of the phreatic aquifer (i.e., CI compared to values calculated at the basin scale by regional or CT outcrops or quaternary formations) due to excess groundwater modeling. Such models, once calibrated, pro- oasis irrigation [Kamel et al., 2006; Tarkietal., 2011]. vide natural recharge estimates of 1.0 ˙ 0.2 km3 yr–1 Oasis irrigation represents 80 to 90% of the groundwater [Baba-Sy, 2005]. Regional piezometric monitoring in the withdrawals from the CI and CT aquifers. Although water NWSAS [Besbes and Horriche, 2007] provides us with an losses by leakage from the irrigation systems are difficult alternative estimate. Indeed, a low decline of the hydraulic to quantify, some authors reported values as high as 30% head was observed between 1950 and 1970, suggesting that of the irrigation volume [Marletetal., 2009]. A plausible the total outputs (pumpings and natural discharge) were value of 15% for the fraction of irrigation water returning almost balanced by the recharge. Adding the withdrawal to the surface aquifer and a related uncertainty of 15% are rate between 1950 and 1970 (mean and standard deviation) used here. These values yield an artificial recharge of 0.41 and the value of the natural discharge reported by Baba-Sy with an associated uncertainty of 0.41 mm yr–1. Figure 2 [2005] yields 0.95 ˙ 0.06 km3 yr–1. Although slightly lower shows the values of GWS obtained using each GLDAS than our estimate, these three estimates are relatively consis- soil model and the natural recharge calculated using RN = tent. Any attempt to directly compare recharge estimate (or GWS + QW + QD – RA, with the average values of QW, QD, mean residence time) derived from geochemical tracers and –1 RA. RN values of between 0.85 and 3.40 mm yr are found. geophysical methods is attractive but remains in fact chal- The natural recharge of the aquifers RN combines the errors lenging, mainly because both approaches focus on different for the different terms involved in equation (1) yielding time and space scales. Tritium would be the best candidate uncertainties of about 0.50 mm yr–1 depending on the soil for such purposes, but data are too scarce to quantify the model (see Table 1). The plausible estimate of the natural modern recharge. These data however consistently testify to recharge is taken as the mean value, i.e., 2.14 mm yr–1 with an actual recharge in the investigated areas of the CI and CT an uncertainty of 1.40 mm yr–1 (see Table 1). It is notewor- outcrops [Al-Gamal, 2011].

4 GONÇALVÈS ET AL.: RECHARGE OF THE SAHARA AQUIFERS

[9] The mean depletion of the aquifers GWS obtained supported by the LABEX OT-Med (Objectif Terre : Bassin Méditerranéen; in this study is 0.54 mm yr–1. Using this result, the piezomet- http://www.otmed.fr/). [12] The Editor thanks Matthew Rodell and an anonymous reviewer for ric decline can then be examined in relation to the aquifers their assistance in evaluating this paper. storativity by Marsily [1986]

GWS = Syh, (2) References Al-Gamal, S. A. (2011), An assessment of recharge possibility to North- Western Sahara Aquifer System (NWSAS) using environmental isotopes, where h (m) is the hydraulic head and Sy is the storage coef- J. Hydrol., 398, 184–190. ficient or the specific yield used for confined or unconfined Baba-Sy, J. (2005), Recharge et paléorecharge du système aquifère du aquifers, respectively. Using mean reported values of 10–3 Sahara septentrional, Ph.D. Thesis, Univ. Tunis, Tunis. –2 Besbes, M., and J. Horriche (2007), Design of a piezometric monitoring and 10 for the confined and unconfined parts of the CI network for the North Western Sahara Aquifer System, Secheresse, 18, and CT [UNESCO, 1972; OSS, 2008] yields h values of 13–22. 0.54 and 0.054 m yr–1 for confined and unconfined areas, Church, J. A., N. J. White, L. F. Konikow, C. M. Domingues, J. G. Cogley, respectively. Drawdown values from wells monitored from E. Rignot, J. M. Gregory, M. R. van den Broeke, A. J. Monaghan, and –1 I. Velicogna (2011), Revisiting the Earth’s sea-level and energy bud- 1950 to 2000 are about 0.5 and 0.1 m yr for confined and gets from 1961 to 2008, Geophys. Res. Lett., 38, L18601, doi:10.1029/ unconfined parts, respectively [Besbes and Horriche, 2007]. 2011GL048794. Our estimates are thus fairly close to the field values, but de Vries, J. J., and I. Simmers (2002), Groundwater recharge: An overview of processes and challenges, Hydrogeol. J., 10, 5–17. this comparison should be considered with caution since the Favreau, G., B. Cappelaere, S. Massuel, M. Leblanc, M. Boucher, N. drawdowns increased from 1950 to 2000 following the total Boulain, and C. Leduc (2009), Land clearing, climate variability, and withdrawal rise from 0.5 to 2.5 km3 yr–1. water resources increase in semiarid southwest Niger: A review, Water Resour. Res., 45, W00A16, doi:10.1029/2007WR006785. Grippa, M., et al. (2011), Land water storage variability over West 5. 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Oi, J. L. are overexploited, and the loss of artesianism will impact Michelot, and K. Zouari (2007), Impacts of hydrological changes in the Mediterranean zone: Environmental modifications and rural devel- the economic viability of oasis systems. This justifies ongo- opment in the Merguellil catchment, central Tunisia, Hydrol. Sci. J., 52, ing studies for more sustainable groundwater management 1162–1178. of NWSAS. Nonetheless, the significance of our results is Longuevergne, L., B. R. Scanlon, and C. R. Wilson (2010), GRACE hydro- logical estimates for small basins: Evaluating processing approaches limited to the target period 2003–2010. Changes in Land on the High Plains Aquifer, USA, Water Resour. Res., 46, W11517, Cover (LC) and Land Use (LU) may have been affect- doi:10.1029/2009WR008564. ing the recharge processes and rate since the beginning Marlet, S., F. Bouksila, and A. Bahri (2009), Water and salt balance at irri- of NWSAS exploitation. 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5 GONÇALVÈS ET AL.: RECHARGE OF THE SAHARA AQUIFERS

Scanlon, B. R., K. E. Keese, A. L. Flint, L. E. Flint, C. B. Gaye, Swenson, S., and J. Wahr (2006), Post-processing removal of cor- W. M. Edmunds, and I. Simmers (2006), Global synthesis of ground- related errors in GRACE data, Geophys. Res. Let., 33, L08402, water recharge in semiarid and arid regions, Hydrol. Process., 20, doi:10.1029/2005GL025285. 3335–3370. Syed, T. H., J. S. Famiglietti, M. Rodell, J. Chen, and C. R. Wilson (2008), Strassberg, G., B. R. Scanlon, and M. Rodell (2007), Comparison of sea- Analysis of terrestrial water storage changes from GRACE and GLDAS, sonal terrestrial water storage variations from GRACE with groundwater- Water Resour. Res., 44, W02433, doi:10.1029/2006WR005779. level measurements from the High Plains Aquifer (USA), Geophys. Res. Tarki, M., L. Dassi, Y. Hamed, and Y. Jedoui (2011), Geochemical and iso- Lett., 34, L14402, doi:10.1029/2007GL030139. topic composition of groundwater in the Complex Terminal aquifer in Sun, A. Y., R. Green, M. Rodell, and S. Swenson (2010), Infer- southwestern Tunisia, with emphasis on the mixing by vertical leakage, ring aquifer storage parameters using satellite and in situ measure- Environ. Earth. Sci., 64, 85–95. ments: Estimation under uncertainty, Geophys. Res. Let., 37, L10401, UNESCO, (1972), Projet ERESS , Etude des Ressources en Eau du Sahara doi:10.1029/2010GL043231. Septentrional, Final report, UNESCO, Paris.

6 2.2. Contribution de la distribution des concentrations en traceurs redox à l’étude de la recharge actuelle du CI sur la zone du Dahar Cette étude nous a permis de conforter les résultats des modèles hydrogéologiques montrant une recharge moderne non nulle des aquifères du SASS, indépendamment des lacunes sur la définition des conditions aux limites de ces modèles. Dans la partie suivante, nous mettons l’accent sur une zone du CI très localisée et complexe : les affleurements entre le Dahar et la Nafusa. Ils constituent à la fois une zone d’alimen- tation et d’exutoire. Les données des traceurs redox nous permettent d’améliorer la définition de cette zone.

2.2 Contribution de la distribution des concentra-

tions en traceurs redox à l’étude de la recharge

actuelle du CI sur la zone du Dahar

2.2.1 Distribution de l’uranium dans la partie tunisienne du

Continental Intercalaire (CI)

L’utilisation des isotopes de l’uranium dans les eaux s’est développée dans les an- nées 70. Le comportement de l’uranium et la variation du rapport 234U/238U dans l’eau ("déséquilibres") est fonction des processus d’interactions eau-roche, du temps de séjour (demi-vie de l’uranium-234 : ≃ 245 ka) et du potentiel redox de l’eau, tel que schématisé sur la figure 2.2 (Osmond et Cowart, 1976). En conditions oxydantes, l’uranium se trouve sous une forme (VI+) soluble alors qu’en conditions réductrices, sa forme est (IV+), non soluble. Dans la roche, le rapport 234U/238U est proche de l’équilibre ou à l’équilibre séculaire (le rapport des activités de 234U et 238U est de 1). Dans les eaux souterraines, les rapports varient habituelle- ment entre 0.5 et 6 (Osmond et Cowart, 1992). Deux processus principaux expliquent ces déséquilibres : effet "recul" de particules α conduisant à l’éjection du 234Th, pré- curseur du 234U dans la phase liquide (Kigoshi, 1971) ; le lessivage préférentiel du 234U par rapport au 238U suite à l’endommageant du réseau cristallin par effet de recul α

81 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

Figure 2.2 – Modèle general de l’évolution de la concentration en uranium et du rapport dans un aquifère, d’après Ivanovich, 1991

(Fleischer, 1980 ; Porcelli et Swarzenski, 2003).

Plusieurs modèles conceptuels ont été développés dans les aquifères captifs pour expliquer la répartition isotopique de l’uranium en fonction des processus précédem- ment cités. Lorsque le recul α compense voire surpasse la décroissante radioactive du 234U, le régime est "croissant", notamment au niveau du front redox où l’uranium pré- cipite (avec une réduction drastique de la concentration en uranium dans les eaux) ; lorsque la décroissance reprend le pas, le régime est "décroissant" (Osmond et Cowart, 2000). Dans de nombreuses études, les auteurs ont tenté de mettre en place des outils de datation des eaux basés sur ces déséquilibres (Fröhlich et Gellermann, 1987), sans beaucoup de succès cependant. En effet, les relations entre les rapports d’activité et d’autres chronomètres ou des distances à l’affleurement, se sont révélées douteuses, notamment à cause des interactions eau-roche qui sont mal contraintes.

Au cours de cette thèse, nous avons mesuré les concentrations en uranium ainsi que les rapports 234U/238U de 27 échantillons récoltés en 2010 (voir annexe B) dans la partie tunisienne du CI par spectrométrie de masse à thermo-ionisation (TIMS), voir annexe C.1. L’idée initiale était de tester la méthode de datation associée aux déséquilibres 234U/238U dans les eaux souterraines. Les résultats n’ont pas été très

82 2.2. Contribution de la distribution des concentrations en traceurs redox à l’étude de la recharge actuelle du CI sur la zone du Dahar

REDOX FRONT

Figure 2.3 – Localisations de la limite redox proches des affleurements du Dahar concluants sur le plan chronologique mais l’analyse des concentrations en uranium que nous avons mesurées sont parmi les plus basses reportées dans la littérature (voir annexe C.1). De plus, elles apportent une bonne indication de la position du front redox au niveau des affleurements du Dahar (voir figure 2.3). Dans les zones oxydantes, les concentrations vont de 1.7 à 20.5 ppb tandis que dans les zones réductrices, nous avons mesuré de 6.9±1.3×10−5 à 0.844±0.006 ppb. Les plus faibles concentrations mesurées sont au-dessus des blancs analytiques sauf deux échantillons, comme présenté sur la figure 2.4. Ces résultats ont fait l’objet d’une présentation au symposium WRI13 (Water-Rock Interaction 2013) qui publia ses actes dans le volume 7 de Procedia Earth and Planetary Science (voir section 2.2.2 suivante). La procédure analytique qui a entièrement été menée au CEREGE est décrite annexe C.1.1.

83 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

Figure 2.4 – Quantité d’uranium mesurée (ng) dans les échantillons tunisiens par TIMS. En rouge les mesures correspondant aux blancs

84 2.2. Contribution de la distribution des concentrations en traceurs redox à l’étude de la recharge actuelle du CI sur la zone du Dahar 2.2.2 Actes de conférences : "Interaction eau-roche et temps

de résidence des eaux souterraines déduit des déséqui-

libres 234U/238U dans la partie tunisienne du Continental

Intercalaire (CI)", mai 2013

85 Available online at www.sciencedirect.com

Procedia Earth and Planetary Science 7 (2013 ) 685 – 688

Water Rock Interaction [WRI 14] Water-rock interaction and residence time of groundwater inferred by 234U/238U disequilibria in the Tunisian Continental Intercalaire aquifer system

J. O. Petersena,*, P. Deschampsa, B. Hamelina, J. Goncalvesa , J-L. Michelotb, K. Zouaric

aCEREGE, UMR Aix-Marseille Univ.-CNRS-IRD, Aix-en-Provence cedex 4, France bIDES, UMR Université Paris-Sud – CNRS, Bat. 504, , 91405 Orsay, France c LRAE (ENIS) B.P. 1173-3038 Sfax,Tunisia

Abstract

The uranium content and 234U/238U ratios have been measured in more than thirty groundwater samples over the Tunisian part of the Continental Intercalaire (CI) aquifer. In this large artesian aquifer, uranium behavior is mainly controlled by redox front systems. The uranium concentrations vary by 5 orders of magnitude from 10-4 to 20 ppb and the (234U/238U) activity ratio from 1 to 10. Close to CI outcrops in the Dahar Mountains, the stepwise decrease in U concentrations combined with a significant increase of the (234U/238U) ratio up to 10 ("augmenting regime") is followed, downflow by a (234U/238U) decrease up to 3 ("decaying regime"), clearly indicating the occurrence of a redox front. We will discuss the significance of 234U-238U disequilibria in terms of water residence times and its potential to trace water-rock interaction mechanisms.

©© 2013 2012 The The Authors. Authors. Published Published by Elsevier by Elsevier B.V. B.V. SelectionSelection and/or and/or peer-review peer-review under under responsibility responsibility of the Organizing of Organizing and Scientific and Scientific Committee Committee of WRI 14 of– 2013 WRI 14 - 2013

Keywords: 234U/238U; redox front; alpha-recoil effect; North Western Sahara aquifer system.

1. Introduction

The distribution of naturally occurring radionuclides in groundwater can provide important insights into water-rock interaction processes and residence time of fluids in geological systems. Processes occurring during water-rock interaction induce significant fractionation between U series nuclides that reflect their contrasting chemical behavior during their release into the fluid phase. This generally leads to

* Corresponding author. Tel.: +3344297677. E-mail address: [email protected].

1878-5220 © 2013 The Authors. Published by Elsevier B.V. Selection and/or peer-review under responsibility of the Organizing and Scientific Committee of WRI 14 – 2013 doi: 10.1016/j.proeps.2013.03.206 686 J.O. Petersen et al. / Procedia Earth and Planetary Science 7 (2013 ) 685 – 688

pronounced radioactive disequilibria (i.e. departure of the parent/daughter activity ratio from unity) in fluid phase, whereas host rocks show only tiny disequilibria or, in most cases, secular equilibrium state even if this ultimately depends on the analytical precision. Due to their various half-lives, the U-series nuclides are powerful allies in the quest to investigate water-rock interaction processes over a large range 234 of time-scales [1, 2]. Owing to the half-life of U (T1/2 = 245 250 yr) and the specific mechanisms that generate radioactive disequilibrium between the two isotopes of a same element, the (234U/238U) activity ratio (AR) has attracted geochemists and hydrogeologists because of its potential use to trace groundwater flow pattern and characterize old groundwater [3]. (234U/238U) disequilibrium systematically occurs in groundwater with ARs commonly in the range 0.5-6.0 [3], with in most cases, ratios >1. The 234U excess 234 234 in solution results from either
-particle recoil ejection of the U precursor, Th, into solution [4]; from enhanced mobility of 234U due to potential 234U oxidation during recoil [2]; or from preferential leaching of 234U from crystal lattices damaged by decay of the parent 238U [5]. Osmond and Cowart [1] developed a general model of AR evolution in confined aquifers that takes into consideration both the redox-dependent behavior of uranium and its impact on the alpha-recoiled 234U production and 234U excess in solution (see Fig 1). Under oxidizing conditions, uranium is in hexavalent state (U(VI+)) and highly soluble while in reducing conditions, it is reduced to its tetravalent state and characterized by very low solubility. Where oxidizing water enters the aquifer, uranium concentrations are relatively high and show a pattern of increasing concentration. ARs show near-equilibrium value or small 234U excess that may increase with residence time with AR up to 2-3 ("augmenting regime"). Where waters enter reducing zones, uranium concentration drastically decreases due to precipitation of uranium. Conversely, ARs increase due to enhanced 234U recoil production related to precipitated uranium on the host rock. Further downflow of the reducing zone, the U concentration remains relatively constant whereas the ARs decrease ("decaying regime") until they attain pseudo equilibrium with the rock matrix.

Fig. 1. General model of uranium concentration and 234U/238U evolution in aquifers (Osmond & Cowart [1])

It results from this general model that 234U distribution in solution should be related to the residence time of the fluid. Therefore, numerous studies attempted to use the AR for groundwater dating [6]. However, in most studied aquifers, no clear relationship between groundwater ages and ARs was evidenced, casting doubt on the reliability of this method to date groundwater. Here we report uranium isotope analyses from groundwater samples of the Tunisian part of the Continental Intercalaire (CI) aquifer. This study is part of large-scale work undertaken to constrain ages of groundwater in the North Western Sahara Aquifer System (NWSAS), using integrated geochemical and isotopic methods. This will allow us to discuss the relationship of the AR and groundwater residence time as constrained by others chronometers (14C, 36Cl, 4He). J.O. Petersen et al. / Procedia Earth and Planetary Science 7 (2013 ) 685 – 688 687

2. Geological and hydrogeological settings

The CI aquifer is one of the largest confined aquifers in the world. It consists of a succession of several units (lower Cretaceous) of sandstone including clay-rich strata. In the central part of the basin, the facies are continental and, towards the east, lacustrine facies are progressively replaced by marine facies [7]. From south to north, the aquifer depth increases. The aquifer is considered as hydraulically continuous over the whole basin in agreement with major ions and most trace elements distributions that indicate continuous water-rock interaction, except near the Tunisian Chotts where the uniform evolution is disturbed by groundwater converging from additional flow lines [7]. Three main flowpaths from three recharge areas converge towards the main discharge area, the Gulf of Gabès (Tunisia), see Fig 2: W–E (from the Saharan Atlas), SW–NE (from southern Algeria) and S–N (from the Dahar region of Tunisia).

Fig. 2. Map of the CI with outcrops and main flowpaths. In the insert, the 32 sampled boreholes in the Tunisian part.

3. Sampling and analytical methods

Thirty-two borehole of the Tunisian part of the CI were sampled in November 2010 (Fig. 2b). One- liter samples were collected for uranium analyses in HDPE bottles and acidified with ultra-pure HNO3. Uranium analyses were carried out on 200 ml of water. Following spiking with a 236U-233U spike and co- precipitation with iron (III) hydroxide, uranium was separated and purified using UTEVA resin. U isotope analyses were performed by Thermo Ionization Mass Spectrometry (TIMS) at CEREGE (Aix- en-Provence, France). Due to very low U content of some samples, special attention was paid to analytical blanks. Total blank procedure varies between 6 and 26 pg. This represents a significant amount (up to 60%) of uranium in some samples. Owing to the difficulty to correct for the blank contribution, these results were discarded, however they indicate that [U] of these samples is well below 10-4 ppb.

4. Variations of uranium concentration and 234U/238U activity ratio (AR)

Uranium concentration widely varies from <10-4 to 20 ppb. Samples showing a concentration > 1 ppb are located in the Dahar area, in agreement with the occurrence of oxidizing water close to CI outcrops. The remaining samples have [U] below 0,1 ppb highlighting reducing condition. Some samples have very low U concentration, below 10-4 ppb, that are, to our knowledge, the lowest concentrations reported in the literature up to now (see [1]). These indicate that these waters are undersaturated with respect to uraninite. ARs vary from around 1 to 10. The highest ratios are located near the Dahar Mountains. This likely testifies the occurrence of a redox front in this area. Along the three main flow paths, the ARs evolution is neither continuous nor regular. However, we notice a general decreasing trend of the AR. 688 J.O. Petersen et al. / Procedia Earth and Planetary Science 7 (2013 ) 685 – 688

5. Evolution of 234U/238U and uranium concentration with residence time

Close to the outcrops, i.e. potential oxidizing areas, we found the highest uranium content and an increase of the 234U excess with the distance to the outcrops. In the reducing zones, uranium concentration dramatically decreases due to precipitation of uranium, from more than 1 ppb to 0.1 ppb. Further downflow, the AR decreases in agreement with the "decaying regime" proposed by Osmond and Cowart [1]. However, this decrease of the AR is combined with a diminution of the U concentrations in contradiction with the Osmond and Cowart model [1], which proposed a quite constant U concentration in the downdip reduced portion. This suggests that [U] decrease and its control by redox conditions may be related to residence time of U in the system. Assuming that the AR decrease downflow the redox front (from AR=~10 to ~3) is only controlled by radioactive decay (i.e. the alpha recoil being negligible), we assessed a transfer time of 500 ka for U.

Fig. 3. (234U/238U) AR versus uranium concentration in groundwater samples from the Tunisian part of the CI.

Acknowledgements

We thank the CRDAs of Tataouine, Kebili, Tozeur and Gabès (Commissariats Régionaux au Développement Agricole) for giving access and guidance on the sites, during the field campaign.

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Dans le graphique présentant le rapport 234U/238U en fonction de la concentra- tion en uranium (repris dans la figure 2.5), une tendance de décroissance du rapport 234U/238U est notable en fonction de la concentration en uranium. Mais l’interpréta- tion en fonction de groupes géographiques (détaillés dans les parties 3.2.1.3 et 3.2.2) n’est pas évidente. L’étude approfondie des traceurs 36Cl et 4He présentée dans le cha- pitre suivant pourrait apporter des éléments de contraintes chronologiques. Dans ce cas, "isoler" la décroissance radioactive du 234U à l’aide d’autres traceurs donnerait la possibilité de mettre en évidence les autres processus d’interaction de l’uranium dans l’aquifère.

90 2.2. Contribution de la distribution des concentrations en traceurs redox à l’étude de la recharge actuelle du CI sur la zone du Dahar

Figure 2.5 – Rapport 234U/238U en fonction de la concentration en uranium des échan- tillons tunisiens prélevés dans le cadre de cette thèse. Les groupes présentés ont été élaborés à partir de la distribution géographique et des caractéristiques géochimiques détaillées dans les parties 3.2.1.3 et 3.2.2

Dans ce chapitre, nous avons mis en avant la caractérisation de la recharge actuelle du SASS en général et d’une partie tunisienne du CI en particulier. A l’aide de données de télédection, nous avons montré que la recharge actuelle du SASS représente 40% des sorties naturelles et anthropiques. Nous avons également mis en évidence la complexité de la zone d’affleurement du Dahar qui est à la fois une zone de recharge dans sa partie nord et une zone d’exutoire dans sa partie sud. Afin de compléter cette étude, nous allons étudier la variabilité de la recharge au cours du temps (cf. chapitre 4). Pour cela, il faut d’abord s’intéresser aux archives dont nous disposons, à savoir les échantillons d’eau souterraine dont les enregistrements sont interprétés dans le cha- pitre 3 suivant.

91 2. Contribution à la caractérisation de la recharge actuelle du SASS

92 Chapitre 3

Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.1 Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs . 95

3.1.1 Utilisation du 36Cl pour dater des eaux anciennes ...... 96

3.1.1.1 Production et transfert du 36Cl et du chlore stable

dans l’atmosphère ...... 98

3.1.1.2 A l’interface atmosphère-aquifère : contraintes sur

la fonction entrée du chlore-36 (Ri) et du chlore . 99

3.1.1.3 Production en subsurface du 36Cl ...... 103

3.1.1.4 Evolution des concentrations en chlore-36 et en chlore

stable dans les aquifères profonds ...... 107

3.1.1.5 Comparaison des vitesses d’écoulement hydrody-

namique et isotopiques ...... 108

3.1.2 Contraintes chronologiques sur des eaux anciennes apportées

par le 4He et calibrées par 36Cl ...... 110

3.1.2.1 Source et accumulation de 4He ...... 110

3.1.2.2 Datation des eaux souterraines par le 4He . . . . . 112

3.1.2.3 Calibration de la méthode de dation 4He par le 36Cl 113

93 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.2 Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Conti-

nental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl,

4He et autres traceurs ...... 114

3.2.1 Mise en oeuvre de l’étude des eaux anciennes du CI dans le

sud tunisien ...... 115

3.2.1.1 Méthodologie ...... 115

3.2.1.2 Caractérisation physico-chimique des échantillons

tunisiens du CI ...... 115

3.2.1.3 Regroupement statistiques des points d’échantillo-

nage ...... 120

3.2.2 Article : 36Cl/Cl, 4He/3He and 14C isotope tracing of ground-

water flow-paths in the Northwestern Saharan CI Aquifer . 123

3.2.2.1 Introduction ...... 124

3.2.2.2 Samples and Methods ...... 127

3.2.2.3 Results ...... 129

3.2.2.4 Discussion ...... 132

3.2.2.5 Conclusions ...... 138

3.2.2.6 Tables and Figures ...... 140

3.2.2.7 Appendix : Source and behavior of the chloride in

the CI ...... 147

3.2.2.8 Note sur la comparaison de nos données 36Cl et des

modèles de transports réactifs existants ...... 149

3.2.3 Limitations et perspectives de l’étude 36Cl du CI ...... 151

94 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

3.1 Datation des eaux anciennes par les isotopes

radioactifs

L’essor de l’utilisation des techniques de datations des eaux basées sur des traceurs géochimiques et isotopiques a longtemps été dépendant des développements analy- tiques. Ces traceurs sont répartis en trois classes : les isotopes radioactifs (par exemple le 14C, 36Cl), les isotopes produits en subsurface et s’accumulant au cours du temps (par exemple l’4He) et les composés chimiques relâchés dans l’atmosphère par les ac- tivités anthropiques (par exemple les CFCs). Ces derniers couvrent des périodes de temps récentes et n’ont pas été abordés dans ce travail. En effet, les études précédentes indiquent la nécessité d’utiliser des isotopes de longue période pour contraindre l’âge des eaux du CI (Edmunds et al., 2003 ; Guendouz et Michelot, 2006). Les candidats sont le 14C, le 36Cl, le 234U, le 81Kr pour les isotopes radioactifs et le 4He pour les isotopes accumulés au cours du temps. L’utilisation du 14C sur le CI a été décrite dans la partie 1.4.2 et comme nous l’avons évoqué, sa limite de détection étant rapidement atteinte dans le système, en particulier dans la partie tunisienne, des isotopes de périodes plus longues doivent être utilisés afin de prendre le relai (voir figure 3.1). Le 14C reste néanmoins un traceur intéres- sant pour mettre en évidence la contribution d’eau récente et ainsi la localisation de zones de recharges "actives". L’utilisation des isotopes de période longue (> 200 ka) pour dater les eaux anciennes commence dans les années 70 pour le 234U (Cowart et Osmond, 1974 ; Osmond et Cowart, 1976), à la fin des années 80 pour le 36Cl (Bentley et al., 1986b ; Phillips et al., 1986 ; Torgersen et al., 1991) et dans les années 2000 pour les 81Kr (Collon, 2000 ; Lehmann et al., 2003 ; Sturchio et al., 2004). Les mesures du rapport 234U/238U ont principalement été menées par comptage α (dans très peu d’études, des méthodes plus précises ont été utilisées (TIMS ou MC-ICP-MS*), Ban- ner et al., 1990), en 36Cl par AMS (Accelerator Mass Spectrometry) et en 81Kr par RIMS (Resonance Ionization Mass Spectrometry), AMS et plus récemment par ATTA (Atom Trap Trace Analysis, Chen et al., 1999 ; Du et al., 2003 ; Jiang et al., 2012)

95 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Figure 3.1 – Temps caractéristiques des principaux isotopes radioactifs utilisés pour dater les eaux anciennes mais les volumes d’eau nécessaires sont encore très conséquents (< 100 l). Dans cette partie, nous allons décrire plus en détail les isotopes utilisés au cours de cette thèse pour caractériser les eaux du CI, en particulier le 36Cl et le 4He, le 234U/238U étant décrit dans la partie 2.2.

3.1.1 Utilisation du 36Cl pour dater des eaux anciennes

Les principaux isotopes du chlore sont au nombre de trois ; les deux plus abondants sont stables, le 35Cl (abondance 75.77%) et le 37Cl (abondance 24.23%). Enfin, le 36Cl qui est l’objet de ce paragraphe est présent à l’état de traces, radioactif de période 3.01×105 ans (Browne et Firestone, 1986 ; Phillips, 2000). Le cycle du chlore-36 et le chlore stable dans l’atmosphère, à l’interface atmosphère-aquifère (fonction entrée) et dans l’aquifère (subsurface) est illustré dans la figure 3.2. La méthode est basée sur la connaissance des processus affectant la distribution du chlore et du chlore-36 et sur la quantification de la production et des pertes en 36Cl dans ces trois compartiments. La finalité est d’isoler le processus de la décroissance radioactive afin de calculer des temps de transfert entre un point initial contraint et le point de mesure :

36 36 −λt CCl = CCli × e (3.1) avec

– CCl36 une concentration en 36Cl ou un rapport atomique 36Cl/Cl mesuré à un

96 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

Figure 3.2 – Cycle du chlore-36 et le chlore stable dans l’atmosphère, à l’interface atmosphère-aquifère et dans l’aquifère

temps t (an)

36 36 36 – CCli la concentration initiale en Cl ou le rapport atomique Cl/Cl initial estimé(e) à t=0 (an)

36 −1 ln2 – λ la constante de temps du Cl (an ) avec λ = et T1/2, le temps de T1/2 demi-vie du 36Cl de 3.01×105 ans (Browne et Firestone, 1986)

De manière générale, l’ion chlorure présente de nombreux avantages dans l’étude des eaux souterraines. Il est abondant, extrêmement soluble et conservatif (très peu réactif, Herczeg et Leaney, 2011 ; Kazemi et al., 2006). Il est caractérisé par un coefficient de diffusion proche de celui de la molécule d’eau pour des températures inférieures à 60°C (Bethke et Johnson, 2008). La vitesse de pore des ions chlorures est considérée comme étant similaire à celle de l’eau dans les milieux poreux homogènes mais n’en attendrait que les deux tiers dans certains milieux hétérogènes (Rovey et Niemann, 2005).

97 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.1.1.1 Production et transfert du 36Cl et du chlore stable dans l’atmo- sphère

Le 36Cl cosmogénique est produit dans l’atmosphère par spallation du 40Ar (40Ar(p, 2p3n)36Cl) à ≃ 96% et par activation neutronique du 36Ar (36Ar(n, p)36Cl) pour les quelques % restants (Huggle et al., 1996). Les protons et les neutrons responsables de ces réactions sont issus du rayonnement cosmique. Une partie du chlore-36 est cepen- dant produit en subsurface (paragraphe 3.1.1.3). Le taux de production atmosphérique moyen a été estimé entre 20 et 30 at m−2 s−1 (Oeschger et al., 1969 ; Andrews et al., 1994 ; Huggle et al., 1996 ; Masarik et Beer, 1999 ; Masarik et Beer, 2009). Une quan- tité de 36Cl équivalente à plus de cent à mille fois la production naturelle a également été produite lors des essais thermonucléaires entre les années 1952 et 1958 (Fabryka- Martin et al., 1987 ; Kazemi et al., 2006). Ce pic bien contraint dans le temps a servi pour plusieurs types d’études concernant le cycle du 36Cl dans l’atmosphère ou la da- tation d’eaux récentes. Pour revenir à la production atmosphérique naturelle du 36Cl, entre 10 et 40% a lieu dans la troposphère (entre le sol et 8-16 km d’altitude) et jusqu’à 90% dans la stra- tosphère (entre environ 8-16 et 40-60 km d’altitude) où le rayonnement cosmique est plus intense. La quasi totalité du 36Cl se retrouve à la limite stratosphère-troposphère (tropopause) sous forme d’aérosol et de gaz et y réside environ deux ans avant de repasser dans la troposphère (Tosaki et al., 2012). Le temps de résidence dans la tro- posphère est inférieur à deux semaines, le 36Cl en est extrait sous forme de dépôts secs ou humides mélangé au chlore stable (Lal et Peters, 1967 ; Synal et al., 1990). Les échanges de masse d’air caractérisant la tropopause favorisent des retombées de 36Cl plus importantes entre les latitudes 30◦ et 60◦ (Synal et al., 1990). En particuliers, Bentley et al. (1986a) et Phillips (2000) notent que les mélanges entre la stratosphère et la troposphère sont les plus importants à 40◦ de la latitude au printemps et pro- voquent ainsi un dépôt de 36Cl maximum autour de cette latitude. La concentration en 36Cl dans les eaux de recharge n’est cependant pas directement

98 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs proportionnelle au flux de 36Cl mais dépend de paramètres complexes liés aux par- ticules atmosphériques transportant le chlore, leur taille ou leur devenir en fonction des saisons. Les études portant sur des mesures mensuelles des flux de chlore-36 et de chlore stable en un endroit fixe le montrent (Knies et al., 1994 ; Sanford et al., 2004 ; Tosaki et al., 2012). Par exemple, Tosaki et al. (2012) mesurent un rapport atomique 36Cl/Cl allant de 7±1 à 292±11×10−15 at at−1 soit près de deux ordres de grandeurs, selon le mois de la mesure (mensuel pendant 5 ans) dans la région de Kanto au Japon.

Le chlore stable provient quant à lui essentiellement des océans, sous forme d’aé- rosols. La concentration en chlore décroit généralement exponentiellement en fonction de la distance à la côte par un effet de dilution (Eriksson, 1959 ; Eriksson, 1960 ; Bent- ley et al., 1986a ; Fabryka-Martin et al., 1987). D’autres paramètres doivent être pris en compte, comme la force et la direction des vents, la présence de barrière orogra- phique ou encore la saison (Eriksson, 1960). Notons que les concentrations en 36Cl et Cl varient toutes les deux en fonction de l’évaporation (qui peut être estimée empi- riquement et plus rarement mesurée), d’où l’expression en rapport atomique 36Cl/Cl qui reste indépendant de l’évaporation.

3.1.1.2 A l’interface atmosphère-aquifère : contraintes sur la fonction en-

trée du chlore-36 (Ri) et du chlore

L’estimation de la valeur d’entrée du 36Cl dans un système est l’une des étapes les plus délicates pour calculer les âges 36Cl associés à des mesures dans un système aquifère.

Davis et al. (1998) proposent une synthèse des méthodes employées qui relève :

– du calcul théorique de la production de 36Cl cosmogénique en fonction de la latitude (Lal et Peters, 1967), associée à la quantification des précipitations et du taux d’évaporation (équation 3.2) – de l’intégration des chroniques de variation des retombées atmosphérique de 36Cl enregistrées dans les glaces (Baumgartner et al., 1998) ou autres archives continentales (Plummer et al., 1997),

99 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

– de mesures de la teneur en 36Cl dans les précipitations, tout en sachant qu’elle est très variable en fonction de la saison (Knies et al., 1994 ; Sanford et al., 2004 ; Tosaki et al., 2012), – de mesures dans des eaux récentes de la zone d’étude, qui présentent l’avantage d’intégrer le signal et de lisser la variabilité mensuelle, – de mesures dans des profils de sol, tout en tenant compte de la variabilité liée aux temps de transfert relativement courts (e. g.,Guendouz et Michelot, 2006)

Si le flux de chlore-36 atmosphérique et le taux d’évaporation sont connus, Bentley et al. (1986a) propose d’exprimer la concentration en 36Cl dans les eaux rechargeant les aquifères par : F 100 [36Cl] = 36 × (3.2) P 100 − E où

–[36Cl] est la concentration en 36Cl (at l−1),

36 −2 −1 – F36 est le flux de Cl atmosphérique (at m an ), – P représente les précipitations annuelles (mm), – E est l’évapotranspiration (% des précipitation)

Parmi les principales études hydrogéologiques impliquant le 36Cl pour dater des eaux anciennes (figure 1.14), plusieurs des méthodes listées ci-dessus ont été employées

36 et comparées entre elles. Des rapports Cl/Cl initiaux (Ri) ont été calculés à partir de l’équation 3.2, 116×10−15 at at−1 pour le CI (Guendouz et Michelot, 2006) et entre 41

−15 −1 et 58×10 at at pour le bassin de Paris (Lavastre et al., 2010). D’autres Ri ont été estimés à partir d’eaux récentes (Holocène) autour de 125×10−15 at at−1 pour la zone ouest du GAB (Love et al., 2000) ou mesurées proche des affleurements, 59×10−15 at at−1 dans le bassin de Paris (Lavastre et al., 2010). Une moyenne des mesures proches

100 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

36 Aquifère [ Clevap]EPF36(eq3.2) F36theorique at l−1 % mm an−1 m s−1 at m−2 s−1 GAB 5.6×108 99 195 6.2×10−6 35 14 ; 23 − GAB 5.6×108 97.5 195 6.2×10 6 87 Lal et Peters (1967) ; Torgersen et al. (1991) Love et al. (2000) Parrat et al. (1996) Nubien 2.5×108 99 20 6.3×10−7 2 10 ; 18 − Nubien 2.5×108 97.5 20 6.3×10 7 4 Lal et Peters (1967) ; Patterson et al. (2005) Patterson et al. (2005) Parrat et al. (1996)

TABLEAU 3.1 – Reconstitution des flux de 36Cl des eaux de recharges (at m−2 an−1) à 36 −1 36 partir des concentrations initiales évaporées estimées en Cl (at l ) notées [ Clevap] par Torgersen et al. (1991) pour le GAB et Patterson et al. (2005) pour le Nubien, des précipitations (mm an−1), donnée par Love et al. (2000) pour le GAB et Patterson et al. (2005) pour le Nubien. Les taux d’évaporation sont théoriques et adaptés aux milieux arides, soit 97.5% (valeur donnée pour le SASS par Guendouz et Michelot (2006)). Nous avons également testé la valeur de 99% à titre de comparaison

des affleurements a donné un rapport de 110×10−15 at at−1 dans la zone centrale du GAB (Bentley et al., 1986b), et ajustée à 150 et 200×10−15 at at−1 dans les zones centrales et ouest du GAB respectivement par Mahara et al. (2009). Guendouz et Michelot (2006) ont mesuré les rapports 36Cl/Cl le long d’un profil vertical de sol d’une zone de recharge du CI mais la large gamme obtenue, entre 90 et 177×10−15 at at−1, semble indiquer que les temps de transfert dans le sol sont trop courts pour moyenner le signal atmosphérique. Enfin, Patterson et al. (2005) s’appuient sur un modèle numérique de transport 2D de l’aquifère Nubien, mettant en oeuvre advection, dispersion et diffusion mais en assumant un régime hydrodynamique permanent. La

−15 −1 valeur de Ri optimale qu’ils calculent est de 130×10 at at . A titre de comparaison avec les valeurs théoriques (Lal et Peters, 1967 ; Parrat et al., 1996), à partir des concentrations initiales en 36Cl estimées ou mesurées, on peut retrouver le flux de chlore-36 atmosphérique associé, si les précipitations et le taux d’évaporation sont connus (équation 3.2). Dans le cas d’aquifères en zone aride ou semi-aride, le GAB ou le Nubien, les précipitations sont faibles, et les flux associées peuvent être inférieurs aux flux théoriques (c’est le cas pour l’aquifère Nubien, voir tableau 3.1).

101 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Les approches où la fonction "entrée" est estimée théoriquement ou à partir de mesures dans les pluies ne considèrent que le flux de 36Cl atmosphérique. Celles où l’on mesure le Ri dans des profils de sols ou des eaux récentes prennent également en compte la production épigénique proche de la surface. Il s’agit principalement de la production in situ de 36Cl liée au rayonnement cosmique secondaire dans les premières dizaines de mètres du substratum. Cette production, dite "épigénique", augmente ex- ponentiellement avec l’altitude. Les principales réactions, c’est-à-dire pouvant dépasser 5% de la production totale de 36Cl, proche de la surface (pas plus de 100 m) sont des processus de spallation des éléments K (39K(n, α)36Cl et 39K(µ−, p2n)36Cl) et Ca (40Ca(µ−, α)36Cl) ainsi que l’activation neutronique du Cl (35Cl(n, γ)36Cl), d’après Fabryka-Martin (1988). La production épigénique dépend donc de l’altitude et de la composition de l’encaissant, qui conditionne sa teneur en 36Cl ainsi que sa capacité à s’éroder, et donc de contribuer à la mise en solution de 36Cl dans le cycle hydrolo- gique. Pour un calcaire, Phillips (2000) estime que la contribution de la production épigénique peut atteindre 10% du flux atmosphérique. La plupart du temps, cette production est jugée mineure en comparaison de la pro- duction atmosphérique (Bentley et al., 1986b) sauf si la zone de recharge est à plus de 2 km d’altitude (Bentley et al., 1986a). Des auteurs l’évoquent parfois pour potentiel- lement expliquer une mesure jugée trop élevée par rapport au Ri estimé. Par exemple, Patterson et al. (2005) ont mesuré un rapport 36Cl/Cl de 228×10−15 at at−1 alors que leur estimation du rapport 36Cl/Cl initial est de 130×10−15 at at−1. Une éventuelle contamination par des eaux plus superficielle ayant enregistré le pic thermonucléaire de 36Cl est aussi envisageable dans le GAB pour une mesure à 205×10−15 at at−1 alors

−15 −1 que le Ri est de 110×10 at at (Bentley et al., 1986b).

La concentration en chlore stable initiale (Cli) est quant à elle généralement estimée à partir des mesures proches des zones de recharge (Phillips et al., 1986 ; Guendouz et Michelot, 2006). Dans les zones où le taux d’évaporation est bien contraint (zones tempérées en général), Cli peut être estimé par les mesures dans les précipitations corrigées d’un taux d’évaporation (Lavastre et al., 2010).

102 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

3.1.1.3 Production en subsurface du 36Cl

Passée l’interface atmosphère-aquifère, deux processus majeurs affectent la concen- tration en 36Cl : la décroissance radioactive du 36Cl (équation 3.1) et la production de subsurface, qui devient prépondérante à partir d’une trentaine de mètres de profondeur vis-à-vis de la production cosmogénique (Purdy et al., 1996). Ensuite, des processus tels que des effets de mélanges, de diffusion ou de filtration depuis les formations ad- jacentes peuvent perturber le système. En matière de production profonde, ce sont principalement les neutrons issus des chaines de désintégration de l’uranium et du thorium contenus dans la matrice qui contrôlent la production profonde, dite "hypogénique", du 36Cl, majoritairement par activation du chlore-35 et du potassium-39 (35Cl, 35Cl(n, γ)36Cl ou du 39K(n, α)36Cl,

Fabryka-Martin, 1988). La production hypogénique du chlore-36 (P36) est associée à des réactions d’adsorption de neutrons thermiques issus directement des processus de fission spontanée résultant des émissions α des chaines radioactives de l’uranium et du thorium contenus dans l’encaissant. D’après Park et al. (2002), cette production s’exprime par :

P36 = Φnφχσ35[Cl] (3.3) où

36 −3 –P36 est le taux de production profonde de Cl dans l’eau interstitielle (mol cm de milieu poreux an−1),

−2 −1 –Φn est le flux de neutron (neutron cm yr ) – φ est la porosité – χ est l’abondance de chlore-35 (0.75775)

35 −24 2 – σ35 est la section efficace d’absorption de neutron du Cl (43.74×10 cm ), Cl est la concentration de 35Cl dans l’eau interstitielle (mol cm−3)

103 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Le flux de neutron Φn dépend du taux de production de neutron Pn et :

Pn Φn = (3.4) i Niσi P où

−1 −1 –Pn est le taux de production de neutrons (neutron g de roche an ),

2 –Ni est le nombre d’atome d’un élément i de section efficace σi (cm )

Le taux de production de neutron Pn est une fonction des concentrations en uranium et thorium dans la matrice ainsi que des proportions en éléments légers (C, O, F, Na, Mg, Al, Si, K, and Ca) qui émettent des neutrons lorsqu’ils sont bombardés par les particules α issues de la désintégration de U et Th. Notons que l’expression de Pn prend aussi en compte les neutrons produits lors de la fission spontanée de l’uranium (Andrews et al., 1989 ; Park et al., 2002, in Appendix A).

Lorsque l’uranium est très abondant comme dans les certains systèmes granitiques, les flux de neutrons sont tels que la production de subsurface peut dépasser le signal atmosphérique. Dans le granite de Stripa, les rapports mesurés atteignent 10−12 at at−1 (Fontes et al., 1984 ; Fabryka-Martin et al., 1987 ; Fabryka-Martin, 1988). Dans tous les cas, la production profonde de 36Cl et la décroissance radioactive s’équilibrent au bout d’un long temps de résidence. Cet équilibre est généralement exprimé sous

36 forme d’un rapport Cl/Cl, Re (Park et al., 2002) :

P Φ χσ R = 36 = n 35 (3.5) e [Cl]φλ λ

Le Re moyen associé à différentes lithologies est donnée par Fabryka-Martin (1988) (et développé dans Fabryka-Martin et al., 1987) : <1×10−15 at at−1 pour les évapo- rites, 30×10−15 at at−1 pour les granites (cas particulier de Stripa ≃200×10−15 at

−1 at ). Dans les grands aquifères gréseux, les valeurs moyenne de Re sont généralement

104 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs estimées entre 5 et 7×10−15 at at−1 (Fabryka-Martin, 1988 ; Park et al., 2002). Dans les argiles, les valeurs calculées sont proches mais légèrement supérieures, autour de 13×10−15 at at−1 (Fabryka-Martin, 1988 ; Park et al., 2002). Pour le GAB, des valeurs ont été recalculées entre 7 et 10×10−15 at at−1 en fonction de la lithologie (Bentley et al., 1986b ; Mahara et al., 2009). Dans l’aquifère nubien, Patterson et al. (2005)

36 36 36 ont différencié Re (rapport Cl/Cl à l’équilibre dans l’aquifère) et Rs (rapport 36Cl/Cl à l’équilibre du chlore diffusé depuis les aquitards). Ils donnent respective- ment 5×10−15 at at−1 et 10×10−15 at at−1. Dans plusieurs études (Andrews et al., 1994 ; Mahara et al., 2009 ; Lavastre et al., 2010), les rapports 36Cl/Cl mesurés les plus bas (< 7×10−15 at at−1) sont considérés comme reflétant le rapport à l’équilibre du système. Si cette approche semble valable pour les systèmes pauvres en chlore, elle l’est moins pour les systèmes riches en chlore. En effet, de faibles rapports 36Cl/Cl mesurés (inférieurs à 13×10−15 at at−1) dans des systèmes riches en chlore peuvent traduire soit des rapports à l’équilibre soit des rapports 36Cl/Cl plus hauts, artificiel- lement baissés par des apports de chlore stable "mort" comme lors de la dissolution de halite (NaCl). En effet, si la halite a été déposé il y a plusieurs de dizaines de millions d’années, on considère généralement qu’elle ne contient plus de 36Cl (Bentley et al., 1986b ; Torgersen et al., 1991), ces dépôts évaporitiques étant pauvres en uranium. D’autres processus assez mal contraints peuvent permettre de caractériser la distribu- tion du 36Cl et du Cl en subsurface. La filtration ionique par exemple, est un phéno- mène complexe lié à l’expulsion de fluides lors de la compaction d’argiles. Elle affecte à la fois la concentration en chlore-36 et en chlore stable. Elle est évoquée par Phillips et al. (1986) dans le cas particulier du Milk River aquifer, (dont l’épaisseur est faible comparée aux aquitards l’encadrant) pour expliquer entre autre l’augmentation du rapport 36Cl/Cl observée de la zone de recharge vers l’exutoire. Lavastre et al. (2005) notent cependant que, dans le bassin de Paris, les conditions de pression des couches crétacés et jurassiques sont certainement stables depuis plusieurs dizaines de millions d’années. Ainsi la signature de la filtration ionique liée à compaction lors de la mise en place des dépôts tertiaires est probablement perdue.

105 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Le doute peut être levé en utilisant la distribution des isotopes stables du chlore. En effet, Lavastre et al. (2005) et Zhang et al. (2007) comparent les valeurs de δ37Cl me- surés dans différentes formations (dans le bassin parisien et le GAB respectivement) pour mettre en évidence des phénomènes de filtration ionique ou de diffusion. Dans le cas de la filtration ionique, les eaux expulsées des argiles sont enrichies en chlore-37, le δ37Cl est positif. Dans le cas de la diffusion, les eaux provenant de formations plus salées sont appauvries en chlore-37 et sont donc associées à des δ37Cl négatif. Evide- ment d’autres processus, comme les mélanges avec des lignes de courant provenant de différentes zones de recharge, sont envisageables. Certains éléments chimiques peuvent être utiles pour retracer les processus affectant le chlore. Parmi eux, le brome, dont la concentration est facilement mesurable et dont le ratio Cl/Br est conservatif excepté dans deux cas : la dissolution/précipitation de minéraux contenant du chlore (type halite) et le mélange avec des solutions salines (Fontes et Matray, 1993 ; Whittemore, 1995 ; Davis et al., 1998 ; Cartwright et al.,

2006). Le rapport Cl/Br de référence est celui de l’eau de mer, avec Cl/Brmer = 290.

La plupart des eaux météoriques ont un rapport Cl/Br inférieur au Cl/Brmer car lors de la formation des aérosols marins, principale source de chlore dans l’atmosphère, le brome est préférentiellement intégré dans des particules de petites tailles qui ont un temps de résidence plus long dans l’atmosphère (Davis et al., 2004). A titre d’exemple, les rapports Cl/Br mesurés dans des eaux potables américaines varient entre 50 et 150 tandis que les eaux affectées par de la dissolution d’évaporites ont des rapports compris entre 300 et 1000 (Whittemore, 1995 ; Davis et al., 2004). En effet, lorsque la halite précipite à partir à d’une saumure caractérisée par le Cl/Brmer, le Br est exclu et le rapport Cl/Br augmente. Ainsi lorsque des rapports Cl/Br supérieur à Cl/Brmer sont mesurés, la contribution de halite est très probable. La compréhension des processus de subsurface affectant les concentrations en chlore et chlore-36 permet de les corriger afin d’isoler le processus de décroissance radioactive du chlore-36.

106 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

3.1.1.4 Evolution des concentrations en chlore-36 et en chlore stable dans les aquifères profonds

A la lumière des processus décrits dans la partie 3.1.1.3 l’évolution du 36Cl dans un aquifère peut être décrite à partir du bilan de masse suivant (Phillips, 2000) :

36 36 36 −λt 36 −λt 36 Cl = R × C = Ri × Ci × e + Re × Ci × 1 − e + Rs(C − Ci) (3.6)  

où

– λ est la constante de décroissance radioactive du 36Cl (2.303 x 10−6 yr−1), – 36Cl est la concentration en 36Cl (atomes l−1), – 36R est le rapport atomique 36Cl/Cl mesuré,

−1 –Ci est la concentration initiale en chlore mesurée (atomes l ), – C est la concentration en chlore mesurée (atomes l−1),

36 36 – Ri est le rapport Cl/Cl initial,

36 36 – Re est le rapport Cl/Cl à l’équilibre dans l’aquifère

36 36 – Rs est le rapport Cl/Cl à l’équilibre du chlore non météorique apporté au système par diffusion depuis les aquitards

Les valeurs initiales désignent les valeurs à l’entrée du système (zone d’interface de la figure 3.2), valables dans la zone captive où les phénomènes évaporatoires n’opèrent plus. A l’entrée du système, l’expression sous forme de rapport 36Cl/Cl permet de s’affranchir de ces phénomènes souvent mal contraints, variables spatialement et tem- porellement. La concentration initiale en chlore est un point de repère théorique per- mettant d’estimer les apports de chlore dans le système. Enfin, les rapports à l’équilibre représentent un état stationnaire entre la production profonde de 36Cl et la décrois- sance radioactive. Les principaux termes à contraindre sont alors les valeurs initiales et d’équilibre. Pour calculer des âges 36Cl ou des temps de parcours, plusieurs équations peuvent

107 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

être utilisées (Bentley et al., 1986b ; Love et al., 2000), en fonction de la connaissance des processus affectant les concentrations en chlore et chlore-36, à partir de l’équation 3.6. Dans la configuartion "classique", à partir d’une source atmosphérique de chlore stable et de chlore-36, accompagnée de la décroissance radioactive du chlore-36 et d’une production de subsurface, l’âge est donnée par :

36 36 1 R − Re t = − ln 36 36 (3.7) λ Ri − Re !

Si l’on soupçonne un apport de chlore "mort", on peut écrire :

36 36 1 C R − Re t = − ln 36 36 (3.8) λ Ci Ri − Re !

Enfin, en passant par les concentrations en chlore-36, notée 36C, on peut s’affranchir

36 de l’évolution du chlore stable. Dans ce cas, Cm est la concentration en chlore-36

36 mesurée. Il faut pouvoir estimer la concentration initiale après évaporation, notée Ci

36 et la concentration à l’équilibre, notée Ce :

36 36 1 Cm − Ce t = − ln 36 36 (3.9) λ Ci − Ce !

3.1.1.5 Comparaison des vitesses d’écoulement hydrodynamique et isoto- piques

Plusieurs équipes de chercheurs ont posé les bases de l’utilisation du 36Cl comme outils de datation des eaux souterraines en travaillant notamment sur le Great Artesian Basin (GAB) en Australie et le Milk River Aquifer au Canada (e. g., Bentley et al., 1986b ; Phillips et al., 1986 ; Torgersen et al., 1991). La figure 3.3 présente des gammes de variation de rapport 36Cl/Cl et de concentration en 36Cl dans différents grands systèmes aquifères mondiaux. La concentration en 36Cl varie de 0.01 à 12 ×108 at l−1 et les rapports 36Cl/Cl entre 5 et 300 ×10−15 at at−1.

Plusieurs études proposent de comparer les vitesses de propagation ou les temps de parcours basées sur la loi de Darcy et celles obtenues à partir du 36Cl. Dans le

108 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

Figure 3.3 – Gamme de variation des rapports 36Cl/Cl et des concentrations en 36Cl dans des systèmes aquifères de grandes dimensions (supérieures à un million de km2): GAB (Bentley et al., 1986b ; Torgersen et al., 1991 ; Love et al., 2000 ; Mahara et al., 2009), le Nubien (Patterson et al., 2005), CI (Guendouz et Michelot, 2006 et cette thèse dont les échantillons sont représentés en rouge), le bassin de Paris (Lavastre et al., 2010), ou dans des systèmes de plus petite taille comme l’aquifère de Milk River (Phillips et al., 1986) et l’aquifère de l’Aquia (Purdy et al., 1996)

GAB, les âges 36Cl calculés par Bentley et al. (1986b) sont entre 0.75 et 1.5 fois les âges hydrodynamiques tandis que Torgersen et al. (1991) montrent que l’impact du choix des paramètres initiaux et à l’équilibre permet de rester dans la gamme des âges hydrodynamiques à ±2σ. Pour Guendouz et Michelot (2006), dans l’aquifère du CI et Purdy et al. (1996), dans l’aquifère de l’Aquia, les vitesses d’écoulement moyennes et les vitesses obtenues à partir du 36Cl évoluent dans des gammes proches (≃ 0.2 à 0.5 m an−1). Les âges modélisés numériquement et calculés par le 36Cl présentent des écarts variant de 5 à 20% avec des âges 36Cl généralement plus "vieux" dans l’aquifère Nubien (Patterson et al., 2005).

Les objectifs de cette étude concernent notamment l’impact i) de la valeur du coef- ficient de diffusion du chlore, ii) de l’épaisseur de l’aquifère considéré, iii) de la concen- tration en chlore des formations adjacentes (aquitard), iv) des flux trans-formations ou encore de v) de la dissolution d’important bancs d’évaporites. Ces phénomènes jouent directement sur l’évolution des concentrations en chlore et en chlore-36 :

109 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI i) la diffusion implique perte ou gain de chlore et de chlore-36 en fonction de la valeur du coefficient et de la concentration dans les formations adjacentes, ii) l’épaisseur de l’aquifère module l’influence de la diffusion de 36Cl car l = (D ∗ λ) q avec l la longueur de diffusion, D∗ le coefficient de diffusion et λ la constante de dé- croissance radioactive, iii) la valeur maximum de la concentration en chlore théorique dans l’aquifère pour 36 × 1 n 36 Ci ( 2 ) pouvoir appliquer la méthode de datation Cl, est donnée par C = 36 avec max Re −1 Cmax la concentration maximum en chlore (at l ) pour laquelle le signal atmosphé- rique est complètement dilué par la production de sub-surface, n est le nombre de demi-vies du chlore-36 considérées, iv) l’évolution de la perméabilité ou les circulations complexes des formations adja- cents perturbent la distribution de chlore et de chlore-36, v) dans leur modèles, la dissolution d’évaporite crée un énorme contraste entre les âges piston et les âges 36Cl et 36Cl/Cl. Ces processus pouvant prendre place dans le CI, il conviendra de les discuter après la présentation des données dans la partie 3.2.2.

3.1.2 Contraintes chronologiques sur des eaux anciennes ap-

portées par le 4He et calibrées par 36Cl

3.1.2.1 Source et accumulation de 4He

Parmi les huit isotopes d’hélium connus, seul deux sont stables, le 3He et le 4He. Le

3 He −6 rapport d’abondance 4He dans l’atmosphère, noté Ra est égal à 1.384×10 (Kazemi et al., 2006). Ce rapport varie en fonction de la nature des roches dans les différentes enveloppes terrestres.

3He Dans la coute continentale, 4He est généralement compris entre 0.01 et 0.06 Ra (Bal- 4 lentine et al., 2002) principalement dû au flux d’hélium radiogénique ( Herad), issu de la décroissance radioactive de l’uranium et du thorium (Torgersen et Clarke, 1985).

3He Dans le manteau, les rapports 4He résultent d’un mélange entre l’hélium issu du déga-

110 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

3 4 4 He zage primordial ( Hean pour He ancien) et l’hélium radiogénique. Le 4He caractérisant 3He la valeur initiale terrestre est pris autour de 120 Ra qui correspond au 4He mesuré pour l’atmosphère de Jupiter (Mahaffy et al., 1998 dans Porcelli et Ballentine, 2002). Au- jourd’hui, les valeurs associées au manteau sont de l’ordre de autour de 8Ra (Porcelli et Ballentine, 2002).

4 4 Dans un échantillon d’eau souterraine, le He mesuré, Hetot est la somme de trois termes :

4 4 4 4 Hetot = Heter + Heeq + Heex (3.10)

où

4 4 – Heter est le He accumulé dans les eaux souterraines (radiogénique, flux crus- taux, mantellique)

4 4 – Heeq est le He atmosphérique dissous dans les eaux de pluie à des concentrations autour de 10−8cm3 (STP*) kg−1 (Solomon, 2000),

4 4 – Heex est le He atmosphérique en excès de solubilité

4 Heex correspond à un excès d’air lié à l’incorporation de bulles d’air qui se dissolvent progressivement avec l’augmentation de la pression hydrostatique lors de l’infiltration. Il est corrigé grâce à la mesure du néon qui subit les mêmes étapes d’incorporation (équilibre avec l’atmosphère et excès d’air) mais qui n’est pas produit de manière significative en subsurface (Heaton et Vogel, 1981 ; Busenberg et Plummer, 2000 ; Stute

4 et Schlosser, 2000) ; Heex = Neex×Lex où Neex est la différence entre concentration de

Ne dissous mesurée et la concentration à l’équilibre dans la zone de recharge et Lex est le rapport helium/néon atmosphérique, compris entre 0.22 et 0.288 (Patterson et al., 2005).

111 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.1.2.2 Datation des eaux souterraines par le 4He

En un point donné d’un aquifère, si l’accumulation de l’hélium radiogénique peut être isolée par rapport à la contribution atmosphérique, un âge apparent t(4He) peut être calculé :

4He t(4He) = rad (3.11) JHe

où JHe est le taux de production qui est fonction de la production interne à l’aquifère (production in situ). Kipfer et al. (2002), proposent de calculer la production in situ par :

ρr 1 − φ JHe = (Cu × Pu + CT h × PT h) × (3.12) ρw φ !

où

−3 – ρr est la masse volumique de l’encaissant et ρw celle de l’eau (kg m ),

– Cu est la concentration en uranium dans la roche et CT h celle du thorium (µg g−1),

4 −13 3 – Pu est le taux de production de He à partir de l’uranium (1.19×10 cm STP

−1 −1 −14 3 −1 per µgU an ) et PT h celui à partir du thorium (2.88×10 cm STP per µgT h an−1), – φ est la porosité,

L’équation 3.12 est valable lorsque 100% de la production in situ est transférée dans les eaux de l’aquifère (Kazemi et al., 2006) et un âge peut alors être directement calculé. Mais dans la plupart des aquifères, des flux crustaux et mantelliques ont été mis en évidence, rendant nécessaire l’utilisation d’une méthode de calibration.

112 3.1. Datation des eaux anciennes par les isotopes radioactifs

3.1.2.3 Calibration de la méthode de dation 4He par le 36Cl

Les multiples sources d’hélium et les variations de lithologie à l’échelle des bassins sédimentaires compliquent le calcul des flux d’hélium crustaux. Ils présentent pour- tant un grand potentiel comme contrainte chronologique des écoulements souterrains, de par la linéarité de leur accumulation au cours du temps. Malgré les limitations dues aux nombreux processus affectant la concentration des isotopes du chlore dans les systèmes aquifères, le chlore-36 est un moyen intéressant de calibrer la méthode hélium-4(Bethke et al., 1999 ; Mahara et al., 2007 ; Mahara et al., 2009). Pour les eaux plus récentes une calibration par le carbone-14 peut être envisagée (Ma- zor et al., 1986 ; Castro et al., 2000 ; Kulongoski et al., 2008). Lehmann et al. (2003) proposent une calibration par le krypton-81 des mesures d’hélium-4 dans le GAB mais cette méthode est encore peu accessible (volume des échantillons encore supérieurs à la centaine de litres pour les techniques ATTA, les plus performantes mais les moins répandues). Bethke et al. (1999), Mahara et al. (2007) et Mahara et al. (2009) se sont principa- lement intéressés à des lignes de courants du GAB, déjà bien contraintes par ailleurs (Bentley et al., 1986b ; Torgersen et al., 1991 ; Love et al., 2000 ; Lehmann et al., 2003). Dans l’étude la plus récente (Mahara et al., 2009), la démarche se décompose en plu- sieurs étapes. D’abord des lignes de courant sont sélectionnées pour leur simplicité, et en fonction des variations en chlore-36 qui doivent être principalement contrôlée par la décroissance radioactive (déduit d’un diagramme 36Cl/Cl vs 1/Cl). Ensuite,

36 36 un Ri et un Re (voir équation 3.6) sont attribués aux trois lignes sélectionnées. L’équation 3.8 est utilisée pour relier le temps (t en seconde) aux mesures de chlore

L stable et de chlore-36, où t peut être remplacé par V , avec L la distance parcourue (m) et V la vitesse (m s−1). Mahara et al. (2009) déduisent alors des vitesses allant de 4×10−9 et 2×10−8 m s−1 ce qui est cohérent avec des études précédentes (Torgersen et al., 1991 ; Bethke et al., 1999). t peut également être remplacé par le rapport de la concentration en hélium sur le taux de production d’hélium (équation 3.11). Le taux de

113 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI production est alors déduit de la pente obtenue dans un diagramme 4He (ccSTP g−1)

36 36 Rm− Re Cm vs ln 36 36 (voir équation 3.8). Les taux d’accumulation obtenus varient de Ri− Re Ci   1.85±0.31×10−11 ccSTP cm−3 an−1 à 1.51±0.31×10−10 ccSTP cm−3 an−1, ce qui est largement supérieur au flux in situ calculé de 6×10−13 ccSTP cm−3 an−1, indiquant un flux crustal ou mantellique. Ces estimations sont par ailleurs concordantes avec celles de Lehmann et al. (2003).

3.2 Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne

du Continental Intercalaire (CI) par une ap-

proche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs

Les eaux de la partie tunisienne du continental Intercalaire (CI) ont déjà été étu- diées sur le plan de la chimie des majeurs (Gonfiantini et al., 1974 ; Edmunds et al., 2003 ; Chkir et Zouari, 2007 ; Abid et al., 2009 ; Trabelsi et al., 2009 ; Abid et al., 2010), principalement pour décrire les écoulements de ce grand aquifère et étudier ses rela- tions avec les autres aquifères de la zone, intra-SASS (CT, Turonien) ou extra-SASS (Djeffara). Notre travail s’inscrit dans la continuité de ses études en s’appuyant tou- tefois sur des traceurs (36Cl, 4He) peu ou pas encore utilisés sur la zone. Cette étude a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre notre équipe, le LSCE (Labora- toire des sciences du climat et l’environnement), l’IDES (Laboratoire Interactions et Dynamique des Environnements de Surface), l’ENIS (Ecole Nationale d’Ingénieurs de Sfax) et l’université de Blida. Elle fait l’objet d’une ébauche article rédigée en anglais et non encore finalisée.

114 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs 3.2.1 Mise en oeuvre de l’étude des eaux anciennes du CI

dans le sud tunisien

Une mission de terrain a été réalisée en novembre-décembre 2010 (annexe B) afin de récolter, dans plusieurs régions du sud de la Tunisie des échantillons pour analyses en majeurs, strontium, uranium, isotopes stables de l’eau, 4He, 14C, 36Cl.

3.2.1.1 Méthodologie

Dans le cadre de collaborations, les mesures en majeurs ont été réalisées par le Laboratoire Radio-Analyses et Environnement (LRAE), les mesures du 14C par le Laboratoire de mesure du carbone 14 (LMC14), sur l’accélérateur national Artémis (graphitisation IDES). Nous avons réalisé les analyses en 36Cl au CEREGE avec l’ac- célérateur national ASTER, les analyses en uranium et strontium sur TIMS (annexe C.1.1) et les analyses en bromure par chromatographie ionique à IDES.

3.2.1.2 Caractérisation physico-chimique des échantillons tunisiens du CI

Les températures des eaux, entre 21 et 85◦C, ont été mesurées sur place tandis que les profondeurs nous ont été communiquées par les agents du CRDA* (pour près de la moitié des puits). Les profondeurs non connues ont été interpolées à partir de la carte des profondeurs du toit et du mur du CI proposée par Baba Sy (2005) (figure 1.6). Un gradient géothermique (GG) moyen de 22◦C km−1 est déduit (figure 3.4). Cette estimation est en accord avec de précédentes études (Dhia, 1987 ; Kamel, 2012).

Dans plusieurs études, les caractéristiques géochimiques du CI (partie tunisienne et algérienne) ont été décrites en s’appuyant sur les analyses en majeurs et isotopes stables des points reportés sur la figure 3.5 (Edmunds et al., 2003 ; Chkir et Zouari, 2007 ; Abid et al., 2009 ; Abid et al., 2010 ; Moulla et al., 2012), parfois en relation avec les autres aquifères aquifères du SASS, le CT (Guendouz et al., 2003 ; Abid et al., 2012),Turonien (Abid et al., 2011) ou avec la Djeffara (Trabelsi et al., 2009). Il y est notamment fait mention des principales sources de salinité du CI : la dissolution de halite, de

115 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Figure 3.4 – Température des eaux (mesurée sur site) en fonction de la profondeur d’échantillonnage (communiqué sur site ou interpolée à partir des données de Baba Sy (2005))

116 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs

Figure 3.5 – Localisation des lieux d’échantillonnage des précédentes études géochi- miques des parties tunisiennes et algériennes du CI (Edmunds et al., 2003 ; Guendouz et al., 2003 ; Chkir et Zouari, 2007 ; Abid et al., 2009 ; Trabelsi et al., 2009 ; Abid et al., 2010 ; Abid et al., 2011 ; Moulla et al., 2012) gypse et/ou anhydrite (Abid et al., 2010). Dans le même temps, l’augmentation des teneurs en sodium, calcium, chlore et sulphates est également attribuée à des processus d’évaporation au niveau des affleurements. Les processus de mélange et d’échange cationiques sont aussi à prendre en compte.

Les eaux prélevées lors de notre campagne d’échantillonnage de 2010 présentent des compositions en éléments majeurs similaires à celles études précédentes (Abid et al., 2009). Nous avons calculé les indices de saturation (tableau 3.2) pour nos échantillons avec le programme Wateq4F. Les résultats sont de nouveau en accord avec les données de la littérature et montrent que la halite/anhydrite et le gypse sont sous-saturés dans les eaux prélevées tandis que la calcite et la dolomie sont proches de ou à l’équilibre.

117 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Figure 3.6 – Distribution des éléments majeurs dans les diagrammes ternaires des anions et cations (A), dans un diagramme binaire Cl vs Na (B), SO4 vs Na (C) et montrant les termes de l’équilibre ionique (D). Le diagramme binaire E montre les signatures en halogènes (Cl et Br)

118 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs CaSO4 CaCO3 Mg(OH)2 CaCO3 CaMg(CO3)2 CaMg(CO3)2 MgSO4,7H2O CaSO4,2H2O NaCl MgCO3 Num Anhydrite Aragonite1 Brucite23 -1.19 Calcite4 -0.72 Dolomie5 (d) -0.586 0.07 -0.48 dolomie7 (c) 0.09 -1.068 -0.01 -1.06 Epsomite9 0.44 -0.84 -5.2510 0.35 -0.66 -511 -4.99 0.77 -0.43 Gypsum -0.7312 0.22 0.35 -4.58 -0.5413 -0.05 -4.58 0.13 -0.6914 0.24 0.25 Halite -0.26 -3.58 0.07 -0.5815 0.58 Magnesite -4.74 0.18 -0.5716 -0.27 -5.13 0.5 -0.17 0.04 -0.6418 0.92 0.53 -4.44 0.19 -0.51 -4.7719 0.49 0.3 0.21 -0.02 0.08 -0.47 -4.7120 0.98 -0.05 -0.16 -4.7121 0.39 0.29 0.13 0.38 0.21 -0.01 -0.18 -4.5522 -0.58 -4.43 0.32 1.09 0.16 -0.223 0.04 -4.3 0.18 0.72 -0.39 0.1324 0.76 -3.63 -3.95 0.33 1.55 -0.12 -0.09 -0.1325 0.11 -2.85 0.67 -0.19 -0.12 -3.5326 -3.16 -0.07 -0.02 0.08 0.21 -0.39 -2.5827 0.01 -2.87 0.11 -0.38 -4.52 0.57 0.13 -0.2429 0.17 -3.66 -0.96 0.27 -0.03 -0.0832 -0.44 0.43 -4.34 -3.61 -0.4 0.83 0.01 -0.34 -0.3533 0.34 -3.66 -3.57 -0.5 -3.48 -0.01 0 -0.05 -0.25 -4.16 0.73 -0.26 -4.08 0.08 -0.13 0.1 0.62 -0.31 -3.11 -1.07 -3.31 -5.86 0.15 -0.85 -4.21 0.12 0 -0.83 -3.26 0.25 -0.19 -4.83 -0.5 0.01 0.09 -0.85 -0.63 -3.2 -4.47 -0.49 -0.1 -5.11 -4.15 0.35 -0.64 -0.42 -4.74 0.13 -3.03 -0.43 -4.24 -3.58 -0.44 1 -0.23 -0.68 -0.79 -4.19 -0.5 -5.6 -0.07 -0.01 -5.61 0.11 -0.35 -0.54 -4.21 -5.27 -0.47 -3.86 0.28 -3.75 -4.47 -0.32 0.06 -0.5 -0.95 -0.3 -0.07 -3.84 -0.69 -0.41 -0.05 -0.4 -0.75 -0.5 -4.29 -4.1 -0.41 0.02 -0.3 -1 -4.65 -4.1 -4.47 -0.41 -0.14 -0.62 -4.16 -0.58 -0.61 -0.72 -0.48 -0.55 -4.99 -0.57 -3.81 -0.31 -3.9 -4.96 -3.96 -4.84 -0.43 -0.33 0.17 -0.19 -3.96 -0.61 -0.33 -0.62 -5.53 -0.39 -5.18 -0.31 -3.79 -5.44 -0.16 -4.06 -0.63 -0.65 -0.26 -0.27 -0.44 -5.73 -3.53 -0.48 -5.73 -3.95 -1.17 -5.73 -3.8 -0.18 -0.32 -4.15 -0.43 -1.04 -5.9 -6.04 -0.82 -0.24 -5.99 -0.99 -0.79 -0.38 -0.39 -0.79 -5.31 -6.25 -1.06 -0.9 -4.76 -5.69 -0.7 -5.47 -1.04 -0.86

TABLEAU 3.2 – Indices de saturation calculés par le programme Wateq4F des points échantillonnés en Tunnisie lors de la campagne 2010 pour l’anhydrite, l’aragonite, la brucite, la calcite, deux formes de dolomie (d et c), l’epsomite, le gypse, la halite et la magnesite 119 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.2.1.3 Regroupement statistiques des points d’échantillonage

Les échantillons ont été organisés en six groupes en fonction de leur localisation géographique. Deux groupes sont situés autour de la chaine de montagne du Dahar (groupe Dahar Nord et groupe Dahar Sud), un groupe méridional (groupe Extreme Sud), un central (groupe Kebili), un autour du Chott El Djerid (groupe Tozeur), un groupe à l’exutoire du système (groupe Gabès). Comme nous le verrons dans l’article, cette répartition est appuyée par la distribution en 36Cl. Un traitement statistique met également en évidence ce regroupement à quelques ex- ceptions près. Des Analyses en Composantes Principales (ACP) et regroupement hié- rarchique (HCA pour Hierarchical Cluster Analysis) ont été réalisés sous le logiciel R (associé aux extensions ade4 and vegan) pour 14 paramètres mesurés : la température (T en ◦C), le pH, les isotopes stables de l’eau (δ2H et δ18O en h), la concentration en majeurs (Na, K, Ca, Mg, HCO3, SO4, Cl, Br en ppm), en uranium (U en ppb), en

36 36 −1 14 4 −3 234 238 Cl ( Cm en at l ), en C (pmc), en He (ccSTP cm ), les rapports U/ U et 87Sr/88Sr. Cette démarche est appliquée dans de nombreuses études comportant des analyses chimiques sur des eaux (Güler et al., 2002 ; Huang et al., 2013 ; Devic et al., 2014). La HCA en particulier classe les objets en fonction des similarités au sein des classes et des dissemblances entre les classes. Les données sont filtrées de manière à suppri- mer les échantillons comportant des mesures vides (fonction na.omit(object,...)) et en normalisant les valeurs mesurées (fonction scale(object,...)) soustrait la moyenne puis divise par l’écart-type). Ensuite, le nombre de groupes (cluster) est optimisé à l’aide d’une méthode de partition (répartition régie par des règles logiques), généralement la fonction kmeans(object,...) (Güler et al., 2002). Cette méthode minimise la somme du carré des erreurs dans une même classe, en fonction d’un nombre de classes at- tribuées par l’opérateur. L’indice restitué de la somme des écarts de chaque groupe permet de choisir un nombre de groupes qui soit un compromis entre la minimisation des écarts au sein des groupes (tend vers beaucoup de groupes) et la simplification

120 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs du jeu de données (tend vers peu de groupes). Les valeurs sont traitées dans un es- pace euclidien (fonction dist(object, method = "euclidean")), permettant de calculer des distances entre les points. En fonction de la méthode employée hclust(object, me- thod = "ward", "single", "complete", "average", "mcquitty", "median" or "centroid"), les distances correspondent aux distances entre plus proches voisins ("single"), entre voi- sins les plus lointains ("complete"), entre les groupes et dans les groupes ("average"), entre les centres de gravité des groupes ("centroid") ou en fonction de la variance ("ward") pour les plus communes. Dans beaucoup d’études hydrogéochimiques, c’est la méthode "ward" qui est considérée comme la plus appropriée (Güler et al., 2002 ; Lambrakis et al., 2004 ; Cloutier et al., 2008 ; Belkhiri et al., 2011 ; Monjerezi et al., 2011 ; Raiber et al., 2012 ; Lin et al., 2012 ; Trabelsi et al., 2012). Ces méthodes revêtent un grand intérêt lorsqu’elles sont appliquées sur de grand jeux de données. Dans notre cas, nous avons 31 points dont 28 sans valeurs manquantes. Nous avons appliqué une ACP et une HCA dans les deux. Les résultats sont présentés dans la figure 3.7.

121 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Cluster Dendrogram Cluster Dendrogram 25 25 20 20 15 15 Height Height 10 10 1 1 5 5 4 4 21 28 3 27 21 28 27 14 0 0 8 9 8 6 2 5 7 2 29 29 5 7 3 10 11 30 31 12 14 10 11 30 31 12 22 26 17 13 17 26 22 18 23 24 25 18 23 24 25 15 16 19 20 15 16 19 20

d d hclust (*, "ward") hclust (*, "ward")

Eigenvalues d = 2 Eigenvalues d = 2 T

T

Br 30 Br 30 31 18 20 18 2319 25 23 16 31 24 24 25 19 17 20 X87.86Sr 16 22 17 15 22 5 6 26 15 26 1 29 7 5 X234_238 14 X14.pmc 1 29 27 X14.pmc 7 delta.D.H X234_238 14 K. K. 27 delta.18O.16O 10 8 HCO3. 2 delta.D.H delta.18O.16O 8 12 2 HCO3. 10 12 11 28 9 13 28 21 11 3 pH SO42. X4_He 3 21 Uppb SO42. Uppb Ca2. Ca2. pH 4 4

ClNa. Cl Na. n36.10.8 n36.10.8 Mg2. Mg2.

Figure 3.7 – HCA et PCA pour 31 points et 14 paramètres ou 28 points et 16 paramètres

122 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs 3.2.2 Article : 36Cl/Cl, 4He/3He and 14C isotope tracing of

groundwater flow-paths in the Northwestern Saharan

CI Aquifer

J.O. Petersen1, E. Fourré2, P. Deschamps1,3, B. Hamelin1,4, J. Gonçalvès1,4, J.L. Michelot5, A. Guendouz6, K. Zouari7

1Aix-Marseille Univ., CEREGE., Aix-en-Provence, France

2LSCE, CEA-Saclay, Gif-sur-Yvette, France

3IRD, CEREGE, Aix-en-Provence, France

4CNRS, CEREGE, Aix-en-Provence, France

5CNRS-UPS, IDES, Orsay, France

6University of Blida, Blida, Algeria

7ENIS, Sfax, Tunisia

In preparation to be submitted in Geochimica et Cosmochimica Acta

123 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.2.2.1 Introduction

In the current context of general increasing stress on the global water resources due to climate change and enhanced pressure from human needs, improving our understan- ding of the dynamics of the world largest continental aquifers recently gained a renewed interest. While the main first-order characteristics of these huge, mostly fossil water reservoirs have been documented in general since a long time, any further assessment of their sustainability in response to future changing conditions will require significant steps forward in our ability to integrate all available information, from hydrodyna- mics, physical and chemical investigations, and fully exploit these data in numerical models. As a contribution to this quest, we present here a new exploration of a panel of isotopic tracers (14C, 36Cl, 234U and 4He/3He) on the North Western Sahara Aquifer System (NWSAS). One of the largest in the world, this trans-boundary multilayered aquifer extends over 106 km2 in Algeria, Tunisia and Libya. It is composed of two main water-bearing units, the "Complexe Terminal" (CT) and the "Continental Inter- calaire" (CI), located in cretaceous to neogene formations isolated from each other by the Cenomanian aquitard, composed of clays and evaporites. Unconfined on a large proportion of its surface, the CT is imbedded in heterogeneous Turonian to Pliocene continental formations of sand, clay and carbonates. In this paper, we focus on the deeper and mostly confined CI aquifer, which constitutes the unique water resource in the Algerian and Tunisian Saharan oases, and also a major water supply in the whole semi-arid northern fringes of the Saharan desert. Detailed geological studies located the CI in lower Cretaceous formations (Valanginian, Hauterivian, Barremian, Aptian and Albian) composed of detrital sediments of alternating marine and continental origin, separated by clay-rich strata (Cornet, 1964 ; Busson, 1967 ; Conrad, 1969 ; Cas- tany, 1982). Field and boreholes observations show alternations of deltaic facies with more or less sandy lenses, marine Astartes-bearing dolomite, or continental green clay (Busson, 1967 ; Ouaja et al., 2004). Thick evaporitic and argillaceous layers constitute the top of the CI aquifer at the base of the Cenomanian formation. The main outcrops

124 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs are recognized in the Algerian Atlas Mountains to the NW of the basin, but smaller occurrences are also known in the Tunisian Dahar Mountains, as well in the Tinrhert plateau in south-eastern Algeria (Figure 3.8). Stratigraphic logs indicate a mean thi- ckness of 350 m, relatively constant all over the basin, the deepest regions of which lie at about 2500 m beneath the Chotts region in Tunisia (Figure 3.8). Several large scale hydrological investigations were conducted since the beginning of intense exploitation in the 1970’s, following the early warnings of a general decrease of the piezometric level in both CI and CT aquifers (ERESS, 1972b ; OSS, 2003 ; Baba Sy, 2005). Piezometric maps established in 1970 and 2004 over the entire CI, indicate that water circulation originates mostly from the Atlas recharge area, spreading first towards West and Sou- thwest, before converging to the main discharge areas in the Tunisian Gulf of Gabes and Lybian Gulf of Syrte. Minor flowpaths are also suggested along the western edge of the basin, from the Atlas recharge towards the Algerian foggaras* in the SW of the Occidental Great Erg, as well as from possible secondary recharge occurring in the Dahar massif in Tunisia, and in the southern Tinrhert plateau. Recharge rates were estimated between 5.6 and 11.9 m3 s−1, based on hydrological modeling of the NWSAS assuming steady-state in the 1950’s (Baba Sy, 2005 and references therein). Nowadays, hydrological conditions are heavily impacted by water withdrawal for do- mestic and agricultural uses, which increased steadily since 1950 to reach 75 m3 s−1 in 2000. Recently, Gonçalvès et al. (2013) estimated a recharge rate of 44 ± 28 m3 s−1, cumulated for the CI and CT, based on a regional water budget calculation from the GRACE record of terrestrial water storage over the time period from 2003 to 2010. Therefore, these studies indicate consistently that the NWSAS is still an active sys- tem, with a weak but significant present-day recharge. However, a number of studies also showed that recharge rates were probably much larger in past periods, potentially with a largely different geographical distribution than in present climate conditions (Edmunds et al., 2004 ; Tjallingii et al., 2008 ; Coulthard et al., 2013). Several geoche- mical studies were published previously on the CI major element chemistry and water stable isotopes composition, both in Algeria (e.g. Edmunds et al., 2003 ; Moulla et al.,

125 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

2012) and Tunisia (e.g. Abid et al., 2010 ; Abid et al., 2012). The results illustrated the dominant role of evaporite dissolution in controlling the ground water chemical composition, as well as the paleo-recharge signatures of δ18O and δD, which are more depleted than present-day precipitation, and imprinted by evaporation. Considering the length-scales of the CI flow lines, as well as the range of transmissivity estimated previously (5 to 20×10−3 m2 s−1 ; OSS, 2003 ; Baba Sy, 2005), the expected groundwa- ter travel times may indeed reach several hundred thousand years. So far, only a few attempts have been made at dating CI groundwater directly by radiometric methods. In particular, Guendouz et Michelot, 2006, reported 36Cl measurements along a W-E transect across Algeria. The samples had been collected within the albian and barre- mian layers, considered as hydraulically continuous all the way from the recharge in the Atlas. The data showed that the 36Cl activity and 36Cl/Cl ratio decrease regularly by a factor 3-4 from the Atlas towards the Algerian border, compatible with radioactive decay of 36Cl on the expected time-scales. However, the inferred water ages remained highly uncertain, ranging between 400 and 1300 Kyr in the easternmost samples, de- pending on the chosen set of parameters in the chronological equations. By contrast with those old ages, several publications reported 14C activities significantly above background in groundwater samples from various locations within the CI (Gonfiantini et al., 1974 ; Guendouz, 1985 ; Abid et al., 2010), suggesting that water recently in equilibrium with the atmosphere infiltrated the aquifer within timescales commensu- rate with the 14C decay period. In order to settle this issue, we report here a new set of 14C data measured by AMS on small samples, collected with state-of-the-art tech- niques designed to minimize atmospheric contamination. In this study, we concentrate on the Tunisian part of the CI aquifer. Located downstream of the main flow lines, this region should collect waters characterized by various recharge areas, residence times or water-rock interactions with different lithologies. Our aim is thus to use 36Cl, Cl content and uranium isotopes as tracers of this diversity. We also publish the first helium measurements performed in the CI aquifer, following previous studies on other large scale "fossil" aquifers around the world (Marty et al., 1993 ; Bethke et al., 1999 ;

126 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs Patterson et al., 2005 ; Mahara et al., 2009).

3.2.2.2 Samples and Methods

Twenty-nine boreholes were sampled in November 2010 (see location in Figure 3.8), covering the main geomorphic regions of southern Tunisia. The samples can be divided a priori in five different geographical groups, upon which we will organize the presentation and discussion of the data. Successively, we have 1) seven samples from the Dahar mountains, collected within or close to the 2000 km2 of outcrops which constitute potential recharge areas of the CI ; 2) four samples from oases in the southern desert, with the southernmost collected at the El Borma oil field next to the algerian border ; 3) four samples from the region of Douz and Kebili, low lying plain on the southeastern edge of Chott El Djerid ; 4) nine samples regularly spaced along the Tozeur ridge, northern hilly range of the Chott ; 5) four samples from the plain of Gabes, where the CI aquifer upwells abruptly along the El Hamma fault and outlets into the Djeffara coastal aquifer. In addition, we also sampled one well tapping into a Quaternary aquifer in the northern Dahar (#1), for comparison with the CI samples in the same area. All the boreholes are under the supervision of the local CRDA* (Commissariats Régionaux au Développement Agricole), who gave us access to the sites and authorization to collect samples from the rigs heads. All the wells were tightened, except a few of them (#2 ; #6 ; #12 ; #13 ; #18) which were flowing permanently into cooling towers or open ponds. The sampling depths were communicated by the CRDA for 18 boreholes. For the other 13, we interpolated the depth from the map presented by Baba Sy (2005).

Analytical techniques Temperature, pH and electrical conductivity were measured on the field, using a Multi 350i measuring instrument (WTW). Alkalinity was titrated with phenolphthalein pow- der and a digital titrator (Hach). Samples for major elements, chlorine and uranium isotopes were collected in 1L HDPE bottles. No particules were visible in the samples,

127 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI which were thus collected unfiltered, and acidified with sub-boiled HNO3. Major ca- tions and anions were measured by ICP-OES and ion chromatography at the La- boratory of Radio-Analysis and Environment (LRA, ENIS Sfax), ion chromatography (Br−) at the laboratory IDES (Orsay, France), δ18O and δ2H were determined at LRA. Uranium concentration and 234U/238U ratio were measured by TIMS at CEREGE (Aix-en-Provence). 500 mL water samples were used for 36Cl analyses. Cl separation and purification steps followed a procedure modified from Bentley et al. (1986b), using only 2 mg of Cl instead of the several hundred milligrams described in this reference procedure. Cl was first precipitated as AgCl and the supernatant was discarded. Then, the precipitate was dissolved in NH4OH, and sulphur was removed by precipitation of

36 36 BaSO4 in order to minimize the most abundant Cl isobar : S. These two steps were repeated three times. The last AgCl precipitation was rinsed three times in distilled water and then dried. The last stage was target preparation for the AMS measure- ment, by compacting the precipitate directly into the sample holder. 36Cl analyses were performed on the French AMS National Facility ASTER, a 5 MV tandem acce- lerator installed at the CEREGE (Arnold et al., 2010 and Arnold et al., 2013). For each set of 10 samples, one blank sample was prepared following the same procedure, using a solution of old halite extracted from a mine. Blank 36Cl/Cl ratios vary between 0.1±0.04 and 0.9±0.3×10−15 at at−1, are always more than one order of magnitude lower than the weakest sample measured. Six replicate analyses of the sample "OUNI" (#6) were carried out in the course of this study to assess the overall reproducibility, including both chemical separation and spectrometric measurements, and show a long- term reproducibly of 8% (2 RSD, n = 6). Groundwaters were sampled in 500 ml inox bottles for 14C analysis, with special care to avoid any contact with the atmosphere. The boreholes #6 and #10 were not sampled, since we did not have direct access to the water within the borehole. The chemical preparation was carried out at the IDES laboratory in Orsay, and the 14C measurements performed on the ARTEMIS national AMS facility in Saclay, according to published procedures (Delqué-Količ et al., 2013). The samples for helium analyses were collected in copper tubes tightly closed at both

128 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs ends by metal clamps. For each sample, two replicates of 10 ml of water were sampled. In the lab, dissolved helium and neon were extracted under vacuum into a glass bulb following our routine procedure (Jean-Baptiste et al., 1992 ; Jean-Baptiste et al., 2010 ; Fourré et al., 2011b). The glass bulbs were then connected to the high-vacuum stain- less steel inlet line of a MAP-215-50 noble gas mass spectrometer for 3He, 4He and 20Ne determination. The measurements were calibrated against air standard. Analy- tical precision for helium and neon concentrations and for the 3He/4He ratio is given in Table 1. 20Ne is considered of purely atmospheric origin and is used to correct 4He concentrations for the atmospheric contribution.

3.2.2.3 Results

Table 3.3 presents the 14C, δ13C, calculated 14C ages and non atmospheric helium concentration and Table 3.4, chloride and 36Cl concentration, 36Cl/Cl and 36Cl/Cl corrected for halite dissolution.

14C and δ13C 27 boreholes, out of the 31 visited during the fieldtrip, were sampled for 14C-AMS analysis. Only four samples have 14C activity significantly above the total procedural blank, while all others are below or just within the detection limit (usually 0.3% pmC) determined by procedural blank of the Artemis-AMS. The highest value (42.2±0.2 pmc) was found in the sample from the quaternary aquifer in Northern Dahar (sample #1). Two other samples (#3 and #4) from the CI aquifer in the same region also show significant 14C activities (1.00±0.12 and 1.10±0.12 pmc, respectively). Although it is difficult to draw definitive conclusion regarding the age of these groundwater, we suggest that this small amount of 14C likely reflect a mixing process with 14C-laden recent water with old water at the near proximity of this recharge zone. The last case is sample #22, with a 14C activity at 1.03±0.12 pmc. In this case, we suspect an atmospheric contamination because we did not have access to the well head. δ13C varies from -17h to -7h but all the samples except #1, #9, #23 and #30 are comprised

129 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI between -12h and -9h. Noteworthy, for two wells (#6 and #10), we also sampled the tanks that are used to water storage. 14C contents for these two samples are 11 pmC and 14.6 pmC, indicating rapid exchange with the CO2 atmospheric pool. This provides further evidence for likely rapid contamination for classic analytical procedures that imply sample collection and pre-treatment in the field (Aggarwal et al., 2014). In several studies (Gonfiantini et al., 1974 ; Guendouz, 1985 in Edmunds et al., 2003), 14C activities up to 60 pmc have been measured from the Algerian Atlas Mountains up to around 200 km toward the Gulf of Gabes. These concentrations have been interpreted as a contribution of Holocene or Late Pleistocene recharge. Then, on the 400 km remaining to the discharge area of the Gulf of Gabes, 14C activities vary from 0 to 2 pmc. In one study (Guendouz, 1985 in Edmunds et al., 2003), activities from 1 to 10 pmc have been measured the Tunisian area. In another one (Abid et al., 2010), activities range from 0 to 22.5 pmc in the same area with a completely different repartition.

36Cl and 36Cl/Cl The 36Cl/Cl atomic ratio is between 5 and 41×10−15 in the CI aquifer. These values are thus clearly lower than those reported both in the Nubian aquifer of Egypt (Patterson et al., 2005), and in the Continental Terminal aquifer of Tunisia (Hadj Hammar, in prep), where they reach 228×10−15 and 120×10−15, respectively. In these two studies, only a few samples were found in the same range as in the CI, while a number of values were obtained above 100×10−15 In the Nubian samples, this may be related to lower [Cl] concentrations, between 21 and 304 mg l−1, while they reach as high as 2500 mg l−1 in the CI. On the other hand, in the CT aquifer, the [Cl] concentrations are in the same range as in the CI (254 to 2775 mg l−1). As illustrated in Figure 3.9, where 36Cl/Cl is plotted against 36Cl concentration, the data can be grouped in three distinct clusters. A first set of samples has relatively high 36Cl/Cl ratios between 20 and 40×10−15, and relatively low 36Cl concentration, less than 3×108 at l−1. They include most of the samples from the Tozeur ridge, on

130 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs the northern range of the Chott El Djerid, as well as sample #1 from the quaternary aquifer in the Dahar Mountain. A second set of samples are in the same range of 36Cl/Cl values, but have distinctly higher 36Cl concentration, above 4×108 at l−1. These are all the samples from the northern part of the Dahar Mountain, and one sample (#31) from the Tozeur uplift. They are also characterized by a quite high and constant Cl concentration around 1 g l−1. Finally, the third group of samples have both low 36Cl/Cl and low 36Cl concentration, including those from the deep South both in the Dahar and in the oases of the southwestern desert, the two samples from the region of Kebili (south of Chott El Djerid), and those from the Gabes plain.

Helium The samples display a wide range of He concentrations from 1.15×10−7 to 3.5×10−5 ccSTP g−1. The lowest values are measured in samples of the North Dahar group (#3 and #4 in the CI, and #1 in the quaternary aquifer). These samples correspond consistently to the 14C values above background and to the highest 36Cl/Cl ratios. The highest values exceed by several orders of magnitude those expected for equilibrium solubility with the atmosphere (≃ 4.5×10−8ccSTP g−1). Most of the samples displaying He concentration in the 10−5 cm3 g−1 range belong to the "South" region. The mixing diagram in Figure 3.10, indicates that all these groundwater samples are air-saturated waters that accumulated radiogenic helium with a 3He/4He ratio < 0.03 Ra, typical of the crustal production (Ballentine et Burnard, 2002). Given the residence times expected in this type of aquifer, typical U and Th concentrations in the host formations are too low to explain these excesses by in-situ production of radiogenic helium (4He). This points to the underlying crust as the dominant source of helium in the system, as already observed in similar geological environments (Torgersen et Clarke, 1985 ; Castro et al., 1998 ; Marty et al., 1993 ; Kulongoski et al., 2008 ; Fourré et al., 2011a ; Ballentine et al. (2002) for review and references therein). Interestingly, the plot in Figure 3.10 brings out different zones, characterized by different isotopic signatures of the crustal end-member. This reflects the different paths of water flow lines from the

131 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI recharge areas, going through various lithologies : eastern (both Dahar) and southern samples influenced by the Dahar and the Tinrhert recharge areas are mixed with a less radiogenic end-member than samples from the Tozeur ridge region which is considered as the outlet for the flow lines from the Algerian Atlas recharge area. Samples from the Kebili region lie in between. Regional coherency also appears when plotting together 4He and 36Cl/Cl, or 4He and 36Cl (Figure 3.11). In this plot, the "North Dahar" group of samples appears as "youngest" (i.e. high 36Cl/Cl and low 4He), while the "deep" south group seems "oldest" (low 36Cl/Cl, high 4He), with sample #14 from the Kebili area as the most extreme end-member. The "South Dahar" samples lie in between these two extremes. Another interesting feature in this figure is that the Tozeur Ridge samples, as well as most of those from the Kebili group have much lower 36Cl/Cl and 36Cl than the North Dahar ones, for similarly low 4He. Two alternatives may be proposed a priori to account for this difference : either these groups of samples have all approximately the same ages, and their difference in 36Cl/Cl is then due to addition of Cl from dissolution of the reservoir basement rocks, or, they do have different ages, in increasing order from north Dahar, Tozeur ridge and Kebili successively, but the latter two groups reside in environments with much less production of 4He than the others. These hypotheses are further discussed below, in line with possible hydrologic path flow consideration.

3.2.2.4 Discussion

Recent recharge in the North Dahar The samples from the North Dahar group contain a detectable amount of water still bearing a surface imprint. These samples appear therefore as "youngest", i.e. closest to recharge, within the entire Tunisian CI. Two of the five samples in this group have detectable 14C activity, suggesting water-ages in the range 40-50 Kyr and have 4He close to equilibrium with the atmosphere. The high uranium contents are also indicative of oxidizing conditions. However, the 36Cl/Cl ratios in these samples are

132 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs way to low, when compared to the range generally accepted for recharge water, to be explained only by radioactive decay on such a short time scale. This is thus most probably related to Cl addition by dissolution of evaporates, also revealed by the Br/Cl ratios. The mean concentration of chlorine close to the outcrops in Algeria is around 200 mg l−1 (Edmunds et al., 2003 ; Guendouz et Michelot, 2006 ; Moulla et al., 2012). The ratio of the 36Cl concentration by this theoretical value of 200 mg l−1 give an estimation of a ratio corrected for the halite dissolution. Figure 3.12 (A) shows the impact on the distribution of the 36Cl/Cl. The corrected 36Cl/Cl ratio of the sample #3 and #4 indicate a probable 36Cl/Cl initiale value. However, the knowledge of the initial chloride concentration in the Dahar Mountains is less constrained so we modulated the correction for halite dissolution. We considered an initial chloride concentration between 200 and 400 mg l−1, that imply a variation of the chloride concentration in precipitation or in the evaporation rate. Then the calculated initial 36Cl/Cl in Dahar ranges between 108 and 224×10−15. In the same graph, position of #13, #12, #2 can be explained either by ageing or by mixing with the "South Dahar" component. From Equation 3.13, detailed below, using the mean between #3 and #4 as the initial 36Cl, we calculated that 22, 60 and 178 ka spent from the initial to #13, #12, #2 respectively. However a mixing with Southern groups (Southern Dahar, southwestern oases) would explain the lowest concentration in 36Cl and the highest concentration in non atmospheric 4He (see Figure 3.11) In both case, the conclusion of occurrence of holocene recharge in this region is fully compatible with the present-day piezometric map (Figure 3.8). In the North Dahar, the piezometric levels decrease from the outcrops toward the north. In the south Dahar, they highlight a narrow discharge area at the frontier between Tunisia and Lybia. The outflow is not constituted by North Dahar water, that flow toward the north, but by water from Atlas and Tinhert area (see the piezometric map of the whole CI inFigure 3.8).

Southern groups (Southern Dahar, southwestern oases) : northward flow There is a sharp contrast between the data from the North Dahar group, and all the

133 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI samples collected further south, either in the southwestern Tunisian desert (#8, #9, #10, #11), or in the southernmost part of the Dahar massif (#5, #6, #7). This contrast is observed both in the much lower 36Cl/Cl values and in the higher 4He contents in the southern samples (Figure 3.10 and Figure 3.11). The difference is also appearing in the uranium content, that is extremely low, and typical of reducing condi- tions in these samples. The large gap between the two groups is striking, inasmuch as some samples from those two groups are in fact contiguous in the field (see in par- ticular boreholes #11 and #12, and #7 and #5, which are distant from only a few tens of Km from each other). Therefore, these results suggest that the water masses corresponding to these groups of samples are completely disconnected, and originated from completely different recharge regions. This is again coherent with the present-day piezometric map, which suggests a northward flow direction for all the groundwaters located in the southern regions (Figure Figure 3.8). The frontier of contact between the two water masses, flowing from opposite directions, appears as very sharp and preci- sely delimited, with essentially no mixing or transition zone in between. Nevertheless, this does not mean that the southern samples should be considered as a unique ho- mogeneous body. On one side, the southern oases samples have 36Cl/Cl ratios typical of the steady state values in equilibrium with the in-situ production (between 5 and 8×10−15), 4He contents highest in the entire CI (higher than 1.1×10−5ccSTP g−1), and also Cl contents in the highest range (1600-2300 mg l−1). This corresponds to signa- tures of groundwater with very long transit time underground, and is thus compatible with the piezometric lines suggesting recharge of these waters as far as the Algerian Atlas mountains. On the other side, the south Dahar samples have comparable 36Cl and 4He contents, but significantly higher 36Cl/Cl, mainly due to lower Cl contents. This implies circulation trough different reservoir lithologies under these two regions, albeit their relative vicinity. One possibility could be that the South Dahar samples belong to a flow line originating in fact from the Tinrhert plateau further south, an hypothesis compatible with the inflection of the isopieze lines in that region (Figure 3.8).

134 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs Kebili and Gabes plain : the outflow The samples from the region of Kebili and from the Gabes plain are gathered in a common group of data, with the lowest 36Cl and 4He contents in the entire data set, except for several outliers that we will examine specifically below. The very low 36Cl of this group, put in line with the hydrographic situation of the samples at the outlet of the CI towards the Gulf of Gabes, confirms that this region collects the groundwater with longest residence time in the aquifer, coherent with the idea of a recharge mostly issued from the Algerian Atlas, and a very long transit along a SW-NE route crossing the whole southern Tunisia (Figure 1). Two direct implications of this interpretation, issued from the comparison between the Kebili-Gabes group and the "southern" groups discussed above, must be emphasized. First, the low 4He content in the former requires a lower accumulation rate of helium along the route followed by this water mass, compared to those of the southern group, as well as of the southern Dahar group. This must be related to large scale regional differences in crustal characteristics with respect to helium upward migration (i.e., integrated production rate, diffusion coefficients through the strata). Interestingly, we have noted that the 3He/4He crustal end-member is also contrasted between the western (Tozeur area) and eastern part (South and South Dahar) of the basin, therefore also pointing to possible regional crustal heterogeneities. The second noticeable implication of our results is related to the observation that the Cl contents are higher by a factor 2 to 5 in the "South" groundwaters than in those from the Kebili-Gabes group (see Figure 3.10). As already discussed when comparing the "South" and "Southern Dahar" data, this must be related to a higher density of evaporitic formations along the flow-line of the "South" ground water. Moreover, keeping in mind that the Kebili-Gabes region is considered as a zone of mixing between various flow lines converging from west, southwest and south, the relatively low Cl content measured at this outflow demonstrates that the contribution of the "South" flow line is thus proportionately low.

135 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Tozeur group : eastward flow-line from the Atlas recharge The 36Cl results obtained in the samples from the Tozeur ridge, on the northern flank of Chott El Djerid, have been already published in a separate study (Petersen et al., 2014), where we used them to constrain a numerical model of groundwater transit time along a W-E transect crossing southern Algeria from the Atlas CI outcrop. By contrast with the three previous groups, the samples collected along the Tozeur ridge contain 36Cl contents and 36Cl/Cl ratios significantly higher than the secular equilibrium values, indicative of a more recent recharge of these waters. However, these data are still much lower, by a factor 2 to 4, than the range of values generally accepted for the atmospheric input. In spite of a range of 36Cl/Cl values similar to the North Dahar Group, the interpretation of the Tozeur ridge data must be opposite. Indeed, in the Tozeur group, the Cl content remains quite low (250-400 mg l−1). Therefore, the correction for Cl addition is definitely insufficient in this case to account for the observed ratios lower than those in typical recharge waters. The low ratios in the Tozeur group must thus result mainly from radioactive decay of 36Cl, by contrast with the interpretation given above for the North Dahar group (see Figure 3.12 (B)). We calculated 36Cl water ages for these samples in Petersen et al. (2014), using the standard chronological equation (e.g. Patterson et al., 2005) :

Cl 36R =36 R × =36 R × e−λt +36 R × 1 − e−λt (3.13) cor Cl i e i  

36 36 36 R is the measured Cl/Cl ratio of a sample and C its Cl content. Rcor is the ratio

36 corrected for Cl addition, back to the initial content Cli. Ri is the initial ratio in

36 the recharge water, and Re the limit value at secular equilibrium. This equation assumes that any addition of Cl during the transit only brings "dead" chlorine devoid of 36Cl, and thus neglects possible inputs from neighbor aquitards, or mixing between adjacent water bodies. Uncorrected (Clini = Cl), and corrected age for Clini = 200 mg l−1 , i.e. the mean of the low values observed in the entire CI may be calculated. These ages range from 650 to more than 1000 Kyr and from 290 to 620 Kyr respectively,

136 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs 36 −15 using Ri = 133×10 . From the hydrogeological standpoint, the samples from the Tozeur ridge are located in the deepest part of the basin, at depths between 1800 and 2500 m within the barremian level. They can be considered as lying on the eastern extension of a continuous flow line issued from the Atlas recharge, crossing the entire Algerian desert from west to east (Figure 3.8). Therefore, these samples constitute the eastern prolongation of the transect studied previously by Guendouz et Michelot, 2006 for 36Cl measurement. We showed in Petersen et al. (2014) that the two sets of data can be combined and interpreted quantitatively by a simple piston flow model, using available information on the aquifer geometry and porosity data, as well as reasonable assumptions on hydro-climatic conditions. However, a satisfactory fit of the data was obtained only at two conditions : 1) that the time dependence of the recharge following climate cycles was taken into account, and 2) that different porosity were considered for the barremian and albian strata, corresponding to the samples from the eastern and western part of the transect, respectively. In spite of this first-order coherency of the results with the interpretation of a continuous flow line, when the aquifer is considered on a large scale, it must be acknowledged that some residual complexity persists when considering the data at a more local scale. For instance, the fact that samples #20 and #21, collected at the eastern end of the Tozeur ridge suite, give the most recent ages of the series is obviously in contradiction with a too simplistic model. However, it must be kept in mind that, when considering the aquifer on such a restricted scale, large heterogeneities must in fact be expected owing to the wide depth range covered by the cores (Figure 3.8), including variations in the initial parameters upon recharge (36Cl or Cl content), in the geochemical composition of the reservoir lithologies during transfer, or due to contamination through mixing with deeper or shallower aquifers due to the tectonic fault network or even to anthropogenic piezometric perturbation through pumping. As already noted for the Kebili-Gabes group, the 4He concentrations of the Tozeur ridge samples are relatively low (6×10−7 to 5×10−6 ccSTP), compared to those of the southern samples (South and South Dahar, figure Figure 3.10). Considering the 4He vs 36Cl diagram (figure Figure 3.11), we can rule out that this difference could

137 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI be attributed solely to the age difference between these groups. We suggest that the northern part of the basin, along the transect Atlas-Tozeur-Gabes, is characterized by a lower flux of helium degassing from the crust than in the southern regions. This must be ascribed to different tectonic contexts encountered along the different paths of the groundwater. A final remark concerning the helium data is that we should expect higher 4He content in the Kebili-Gabes samples than in the Tozeur ridge group, if the assumption of a continuous flow line from the Atlas down to the outflow is valid, with the Kebili-Gabes group in ultimate position. This is actually verified only for some samples (#14, #29, #31, #33), while a number of others are within the same range of helium concentration as those on the Tozeur ridge (#15, #18, #32). The simplest explanation for this heterogeneity of the Kebili-Gabes data would be that the depleted samples correspond to regions of outgassing in the tectonically complex area where the sedimentary layers are rapidly getting shallower north-eastward in direction of the Gabes Gulf.

3.2.2.5 Conclusions

Regional grouping appears when different isotope systems are considered together, while each tracer taken individually provides us with only ambiguous informations. 14C is below procedural blanc (0.5 pmc), by contrast with previous publications. Ex- cept for the North Dahar group, which bear evidence of recently recharge water, all other samples are compatible with a very ancient recharge. Five different groups of samples can be delineated from their isotopic signatures. The Tozeur ridge, Southern oases, and Kebili-Gabes groups are all compatible with different stages of ageing, along a main path flow originating from the Atlas recharge. Tozeur ridge 36Cl ages range from 290 to 620 Kyr using a correction suggesting an initial chloride concentration around 200 mg−1. The North Dahar samples highlights of recent recharge are based on the observation of oxidizing conditions, and several processes high evaporation and high chlorine from evaporite leaching.

138 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs The similarity between 36Cl and 4He contents in the southern group suggest a analo- gous travel time. However the marked different in chloride content may be explained either by spatialization of evaporate dissolution or by different origin. One would have been recharged from the Atlas mountains, the other by the Tinrhert plateau. Two broad scale domains appear for 4He accumulation rates, low crustal contribution in the north of the studied area, and high fluxes in the south and the Dahar area.

139 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

3.2.2.6 Tables and Figures

140 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs

N◦ Long Lat T 14C δ13C 4He dd ◦C pmc ± h ccSTP g−1 ± 1 10.2267 32.3975 23.1 42.24 0.21 -7.67 2.5×10−7 3.1E-09 2 10.1036 32.2244 25 0.38 0.12 -9.60 1.09722×10−5 2.6E-07 3 10.0114 32.8497 22.5 1.1 0.12 -9.43 5.32885×10−7 6.5E-09 4 10.2081 33.0578 22.9 1 0.012 -10.33 1.15098×10−7 1.4E-09 5 10.4331 31.9739 25.6 0.49 0.07 -10.87 8.8684×10−6 4.6E-07 6 10.4408 31.8178 21 7 10.2247 32.0572 28 0.32 0.07 -11.00 1.51615×10−5 7.8E-07 8 9.2531 31.6486 35 < 0.270 -11.54 1.33073×10−5 6.9E-07 9 9.5431 32.0219 30 0.21 0.07 -7.19 1.1975×10−5 6.2E-07 10 9.7089 32.2372 23.6 2.13982×10−5 1.1E-06 11 9.6853 32.4975 32.1 0.41 0.07 -11.83 1.88316×10−5 9.7E-07 12 9.6331 32.8331 31 < 0.234 -10.00 5.68851×10−6 7.0E-08 13 9.6403 32.9883 32.8 0.30 0.07 -9.17 2.96695×10−6 3.6E-08 14 9.0333 33.4372 49.9 0.17 0.07 -11.89 3.25861×10−5 1.7E-06 15 9.0136 33.5544 54.5 < 0.235 -11.86 1.50603×10−6 1.8E-08 16 9.9850 33.7011 65.3 0.25 0.07 -11.28 4.71851×10−6 2.4E-07 18 8.8639 33.7792 68 < 0.445 -11.32 2.2253×10−6 2.7E-08 19 8.1925 34.0017 74.7 0.38 0.07 -10.10 2.67368×10−6 3.3E-08 20 8.2453 34.0194 73.2 0.36 0.07 -10.02 2.18827×10−6 2.7E-08 21 8.2619 34.0150 76.1 < 0.234 -9.62 1.64387×10−6 2.0E-08 22 8.1131 33.9906 85.2 1.03 0.12 -9.33 3.98959×10−6 4.9E-08 23 7.8719 33.8875 71.6 < 0.235 -17.56 1.97234×10−6 2.4E-08 24 7.7225 33.8358 73.3 < 0.234 -10.84 6.11405×10−7 7.5E-09 25 7.5939 33.7514 67.3 < 0.237 -10.54 1.30439×10−6 1.6E-08 26 7.5811 33.8192 76 0.22 0.07 -10.65 1.17454×10−6 1.4E-08 27 8.1139 33.9119 68.2 3.21792×10−6 3.9E-08 29 9.3975 33.9636 46 < 0.261 -10.61 1.13998×10−5 5.9E-07 30 9.9739 33.9514 61.8 0.42 0.07 -7.87 1.08777×10−5 5.6E-07 31 9.8158 33.8889 62.5 0.55 0.012 -10.80 5.13523×10−6 6.3E-08 32 9.5097 34.0092 71.9 < 0.234 -11.38 8.61544×10−7 1.1E-08 33 9.6614 33.9103 65.9 4.06427×10−6 5.0E-08

TABLEAU 3.3 – Localisation, 14C, δ13C and non atmospheric 4He in groundwater samples of the Tunisian part of the CI

141 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

◦ 36 36 36 N Cl Cl Cl/Cl Cl/Clcor mg l−1 108 at l−1 ± 10−15 at at−1 ± 10−15 at at−1 1 223.64 1.53 0.10 40.44 2.37 45 2 871.48 4.95 0.33 33.45 2.21 146 3 1134.8 7.61 0.47 39.55 2.38 224 4 1048.25 7.31 0.42 41.08 2.31 215 5 492.34 1.92 0.12 22.95 1.44 56 6 474.08 1.96 0.07 24.39 1.72 58 7 810.375 2.02 0.21 14.67 1.54 59 8 1705.95 2.45 0.28 8.46 0.97 72 9 2174.25 2.22 0.25 6.01 0.68 65 10 1652 1.44 0.25 5.15 0.89 43 11 2239.25 2.23 0.30 5.87 0.80 66 12 1058.7 6.49 0.35 36.15 1.89 191 13 1037.4 7.09 0.44 40.27 2.44 209 14 1188.5 1.09 0.14 5.41 0.68 32 15 798.575 1.43 0.16 10.55 1.16 42 16 542.35 1.10 0.11 11.96 1.18 32 18 675.3 1.40 0.12 12.20 1.02 41 19 292.775 0.44 0.05 8.80 1.03 13 20 415.875 2.22 0.13 31.44 1.71 65 21 414.125 2.37 0.15 33.79 2.10 70 23 296.075 1.28 0.10 25.42 1.93 38 24 289.54 1.43 0.11 29.02 2.12 42 25 359.26 1.79 0.13 29.35 2.09 53 26 270.08 1.50 0.11 32.73 2.21 44 27 536.15 1.35 0.11 14.81 1.18 40 29 912.8 1.25 0.18 8.09 1.17 37 31 980.45 4.55 0.50 27.35 2.99 134 32 464.575 1.13 0.11 14.30 1.36 33 33 617.95 1.10 0.14 10.48 1.30 32

36 36 36 TABLEAU 3.4 – Cl, Cl/Cl and Cl/Clcor

142 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs

Figure 3.8 – Localization and hydrogeological characterization of the study site. On the top, piezometric level and main flowpaths of the Continental Intercalaire (CI). On the bottom right side, depth of the top of the CI and salinity map of the groundwaters. On the bottom right side, focus on the studied area and repartition of the samples in eight geographical groups, modern and preanthropic piezometric levels (each 20 meters, except for the dashed line, 10 m).

143 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Figure 3.9 – 36Cl/Cl vs 36Cl and 36Cl/Cl vs 1/Cl

144 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs

4 Figure 3.10 – Heatm is the sum of the solubility component at estimated recharge temperature (15°C) and the excess air deduced from 20Ne and unfractionated excess air model. The two solid curves represent binary mixing between the atmopsheric end-member and a crustal end-member. Ra = atmospheric 3He/4He ratio (1.38×10−6)

Figure 3.11 – Non-atmospheric 4He vs 36Cl concentration

145 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

Figure 3.12 – Initial 36Cl derived from corrected 36Cl/Cl values and measurements

146 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs 3.2.2.7 Appendix : Source and behavior of the chloride in the CI

Several source of chlorine are described in large aquifer system such as dissolution of halite, mixing between different flowpath or with aquitard and diffusion from saline pore water (Love et al., 2000). We propose to examine these different potential sources in the particular case of the Tunisian part of the CI aquifer.

Evaporite-derived chlorine The Na/Cl, Ca/SO4 and Br/Cl ratio distribution may be used to describe the achie- vement of the evaporate dissolution processes in large confined aquifer systems. In the CI, evaporate chloride supplies in groundwaters are at least Cretaceous in age and we considered that they do not contain 36Cl anymore. It is the "dead" chlorine source. However, halite dissolution impacts the 36Cl/Cl atomic ratio and has to be studied. In the Figure 3.6 (C-D), we observe that some samples present excess/lack of Ca or Na relatively to the dissolution line of halite and gyspum. Cation exchanges may explain the enrichment in Ca associated with depletion in Na and vice versa as showed in the Figure 3.6 (D) as described in Abid et al., 2011. Indeed the ratio Na/Cl does not allow solving the sources of the chloride in this part of the CI aquifer. However, the Br/Cl ratio gives us some indications. The origin of salinity in groundwater can be inferred by using the difference of solubility between Cl− and Br− (Fontes et Matray, 1993, Kloppmann et al., 2001). The Br/Cl ratio of first halite precipitating during evapora- tion is depleted in Br and reaches values as low as 0.1×10−3 (Fontes et Matray, 1993 ; Davis et al., 1998). The residual brines become enriched in Br with respect to Cl. The diagram inFigure 3.6 (E) shows the distribution of the Br/Cl ratio compared to the seawater ratio. In the south, the Br/Cl, associated to high Cl concentrations indi- cate the contribution of halite dissolution in the Cl mineralization, except the sample #5 of the South Dahar group. At the contrary, in the northern part, except for the samples #15 (group Kebili) and #26 (group Tozeur), the ratios are higher than the seawater. These values may be explained by the dissolution of evaporate from two dif- ferent configurations : i) the last evaporative stages enriched in Br and characterized

147 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI by high Br/Cl (Kloppmann et al., 2001) ii) continental evaporates (Edmunds et al., 2003 ; Guendouz et Michelot, 2006). In the Tozeur and Gabes groups, the evaporate dissolution processes are not excluded but they don’t prevail, as confirmed by the low Cl concentration in these areas (< 400 mg l−1).

Mixing between different flowpaths and aquitard Chemicals parameters are globally homogeneous in each geographical group ; in parti- cular, the low variation of 87Sr/86Sr ratio (0.7080-0.7084, i.e., inside the 2σ analytical error range for all the samples except two in the Chott group, Figure C.2) indicates a homogeneous lithology. Indeed we assume that the mixings with surrounding aqui- tards are uniform. About the diffusion of chloride from the aquitards, two approaches are relevant. The more simple is the assumption of only "dead" chlorine diffusion. The second is the consideration of the equilibrium ratio in shale (≃13×10−15 at at−1, Fabryka-Martin et al., 1987) as the value characterizing the diffused chlorine but a quantification of the source of chloride is not possible a this stage. However, we ob- served that halite dissolution explains a part chloride content for more than half of the sample and that the mean thickness of the CI aquifer (350 m, Baba Sy, 2005) is large enough to consider small diffusion coefficient (see the paragraph 3.1.1.5,Park et al., 2002). Indeed we consider the more simple approach and assume that the main source of chloride is halite dissolution. Then we define the suitable groups to establish temporal constraints. Considering the fixed initial ratio between 110 and 160×10−15 at at−1, the criterions are : i) no evidence of mixing, ii) available approaches to estimated the supply of "dead chloride" and iii) loss of 36Cl along the flowpath. The Gabes group, located in the discharge areas where the flowpaths converge (Figure 3.8), is necessarily a mix between the other groups. The information contained in these samples is then significant but not relevant in this study. The Kebili group is located in a complicated area where the flowpath are not well defined, separed by the North Saharan Flexure (NSF) faults system (Gabtni et al., 2005). The configuration seems to be equivalent to the Gabes group.

148 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs 3.2.2.8 Note sur la comparaison de nos données 36Cl et des modèles de transports réactifs existants

Dans la partie 3.1.1.5, nous avions évoqué l’étude théorique de Park et al. (2002). Notons que leur étude est générale et que les valeurs initiales considérées s’appliquent

−1 36 8 plutôt à des zones de recharge peu soumises à l’évaporation (Ci=23 mg l et Ci=1.2×10 at l−1). Les paramètres qu’ils utilisent sont listés ci-dessous en cohérence avec l’énoncé fait dans la partie 3.1.1.5 : i) Pour des valeurs de coefficient de diffusion du chlore (D*) de 10−7 cm2 s−1, les âges 36Cl sont confondus avec les âges piston sur les 150 premiers kilomètres puis diffèrent jusqu’à environ 15% plus jeunes à 200 km de l’entrée dans le système. Or, dans le cas du système de Milk River, un aquifère contenant d’épaisses lentilles argileuses (comme le CI), Nolte et al. (1991) ont calculé un D∗ de 6×10−8 cm2 s−1 ii) Les épaisseurs d’aquifères supérieures à 200 m sont importantes au regard la lon- gueur de diffusion calculée pour D∗=6×10−8 cm2 s−1 (environ 10m) et l’âge 36Cl calculé est proche de l’âge piston. iii) Dans l’exemple de Park et al. (2002), non seulement une forte salinité des forma- tions sous-jacentes provoque l’augmentation de la salinité dans l’aquifère mais aussi de la concentration en chlore-36 du fait de la production de subsurface. iv) De même, avec une diminution de la perméabilité à mi-parcours, les eaux se chargent plus en chlore et la production de subsurface induit une augmentation de la concentration en chlore-36. Dans le cas contraire (augmentation de la perméabilité à mi-parcours), la concentration en chlore-36 ne varie presque pas. v) Enfin dans le cas de la dissolution d’un large banc d’évaporites, le rapport 36Cl/Cl augmente ! Ces cas de figure théoriques montrent que la production de subsurface peut prendre d’importantes proportions rendant inapplicable la datation par les méthodes 36Cl.

Dans le cas le CI, i) les coefficients de diffusion du chlore autour de 10−7 cm2 s−1 devraient pouvoir être appliqués comme pour le système de Milk River et ii) l’épaisseur

149 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI moyenne est de 358 m (Baba Sy, 2005). Sur les points iii), iv) et v), nous n’avons que peu d’éléments sur la configuration de l’aquifère. Seulement, dans la partie algérienne, si l’on note bien l’augmentation de la concentration en chlore sur la ligne de courant ouest-est montrée par Edmunds et al. (2003), la concentration en chlore-36 n’augmente pas mais elle diminue (Guendouz et Michelot, 2006). Dans la partie tunisienne, près de la moitié des échantillons récoltés présente une forte salinité et dont les concentrations en chlore supérieures à 800 mg l−1 s’expliquent en partie par dissolution de halite. Or, même dans ces conditions, la concentration en chlore-36 diminue vers l’exutoire et ne présente jamais d’augmentation en suivant les lignes de courant. Plusieurs éléments peuvent justifier ces observations. Le Cmax calculé par Park et al. (2002) entre 75 et 150

−1 −1 36 8 −1 mg l , monte entre 500 et 1000 mg l pour Ci=8×10 at l et entre 750 et 1500

−1 36 8 −1 36 −15 −1 mg l pour Ci=12×10 at l . De plus en prenant Re=10×10 at at au lieu de 12×10−15 at at−1 pour Park et al. (2002), la "tolérance" au chlore augmente encore. Enfin, il est possible que les concentrations en uranium, thorium et en élément légers (qui émettent des neutrons en réponse aux particules alpha) soient inférieures à celles proposées par Park et al. (2002). En conclusion, malgré les fortes salinités relevées dans le CI, il semble que sa configuration soit adaptée à l’application des méthodes de dations 36Cl.

150 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs 3.2.3 Limitations et perspectives de l’étude 36Cl du CI

Nous avons vu que l’amélioration des estimations d’âge et la représentation de l’évolution hydrodynamique du CI nécessitaient de combiner plusieurs traceurs. Des applications telles que le calcul des perméabilités dans le bassin et l’estimation d’un ordre de grandeur de la recharge (sur une ligne de courant simple) sont ensuite envisa- geables. Pour calculer la vitesse de pore des eaux souterraines (u) entre deux points A et B, nous supposons que les directions d’écoulement et les zones de recharge actuelles restent représentatives dans le passé afin de mesurer les distances (D) séparant nos points de mesure. A l’aide des données chlore-36, nous pouvons calculer la différence de temps séparant deux échantillons (TA−B). En combinant la loi de Darcy,

KA−B ∆h DA−B uA−B = × = ω DA−B TA−B et la loi de la décroissance radioactive,

36 36 1 Cm − Ce − TA B = − ln 36 36 λ Ci − Ce

(voir partie 3.1.1.4, équation 3.9), on obtient :

DA−B DA−B KA−B = 36 36 × ω × 1 Cm− Ce − ln 36 36 ∆h λ Ci− Ce

−1 où KA−B est la perméabilité (m s ) moyenne du milieu entre A et B, ω est la poro- sité effective (moyenne de 22% selon ERESS, 1972a) et ∆h est la chute de la charge hydraulique. Nous avons choisi quelques points d’application présentés dans le tableau suivant :

151 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI

#A #B DA−B TA−B uA−B KA−B km ka cm an−1 m s−1

26 24 13 21 62 3×10−6 "A = 0" désigne l’affleurement 24 23 15 49 31 1×10−6 25 27 51 123 42 7×10−6 0 3 50 40 4×10−6

Les valeurs de perméabilité calculées sont comprise entre 1×10−6 et 7×10−6 m s−1, ce qui est cohérent avec les précédentes études : l’OSS (2003) donne une transmissivité moyenne de 20×10−3 m2 s−1 et une épaisseur moyenne de 350 m soit une perméabilité moyenne de 5×10−5 m s−1 (donnée pour l’ordre de grandeur mais cette variable doit être spatialisée, voir partie 5.1.2) ; du coté géochimique, Guendouz et Michelot (2006) calculent une perméabilité moyenne de 1.1±0.6×10−5 m s−1 dans la partie algérienne du CI à partir de leur mesure en 36Cl. Plus généralement, nous sommes dans les ordres de grandeur estimés dans les grands aquifères gréseux comme le GAB (10−6 à 10−4 m s−1 selon Bethke et Johnson, 2008 ou Mahara et al., 2009). Une autre application des données 36Cl concerne le calcul de la recharge sur une ligne d’écoulement bien identifiée et non convergente, afin d’appliquer un modèle piston où, d’après Scanlon et al. (2006), en régime permanent :

R L u − = × A B ω e avec R la recharge (mm an−1), e l’épaisseur (m) de l’affleurement et L la longueur (m) de l’affleurement (voir les détails dans la partie 4.5.1). Ce calcul est valable si e, L et ω ne varient pas. En prenant le point #3 comme base, avec e = 300 m (Baba Sy, 2005), L ≃ 5 km, ω

D0−3 50000 −1 − = 19% et V0 3 = T0−3 = 40000 = 1.25 m an , on obtient :

1.25 0.3 R = × = 0.4 0.19 5000

152 3.2. Etude hydrogéochimique de la partie tunisienne du Continental Intercalaire (CI) par une approche couplée 36Cl, 4He et autres traceurs Sur les 2000 km3 du Dahar (Baba Sy, 2005), une recharge de 0.4 mm an−1 équivaut à 0.03 m3 s−1. Cette approximation est dix fois inférieure au flux attribué au Dahar par calage de la piézométrie actuelle de notre modèle 3D (partie 5.1.3.1). Cette diffé- rence peut être expliquée par le fait que la recharge sur la zone ait été plus faible que l’actuelle pendant et avant le dernier maximum glaciaire (il y a environ 20000 ans) et que nous avons calculé une recharge moyenne sur 40000 ans. Cette démarche est expliquée plus en détail dans le chapitre 4 suivant, où elle est appliquée sur la direction d’écoulement ouest-est, Atlas-Gabès. Notons qu’une bonne connaissance de la valeur d’entrée en 36Cl est nécessaire pour calculer des âges absolus et des taux de recharge mais que de nombreux paramètres concernant cette valeur nous échappent. En effet, il n’existe pas pour le moment de chroniques précises de la variation de la production atmosphérique du 36Cl sur les dernières centaines de milliers d’années. Pourtant la variation de la production cos- mogénique en fonction de la variation de l’intensité du champ magnétique terrestre est bien connue et décrite pour le 14C (Stuiver and Reimer, 1993 ; Bard et al., 1993), le 10Be (Lao et al., 1992 ; Robinson et al., 1995 ; McHargue et al., 1995 ; Ménabréaz, 2012) et le 36Cl (Plummer et al., 1997 ; Muscheler et al., 2005) aux cours des derniers milliers d’années. Ces études suggèrent un taux de production supérieur de 25% au taux actuel (Lao et al., 1992 ; Robinson et al., 1995 ; McHargue et al., 1995 ; Bard, 1998) pendant le DMG (Dernier Maximum Glaciaire, entre 16 et 23 ka). Sur le long terme (800 ka), le taux de production du 10Be a pu être jusqu’à 2.5 fois le taux actuel (Ménabréaz, 2012). Les études spécifiques au chlore-36 sont basées sur des archives terrestres couvrant les 40 derniers milliers d’année (Plummer et al., 1997) ou sur les mesures et la modélisation du 36Cl dans des glaces groenlandaises (Baumgartner et al., 1998 ; Masarik et Beer, 1999 ; Muscheler et al., 2005 ; Masarik et Beer, 2009). Il sem- blerait que le rapport 36Cl/Cl ait pu être le double du rapport actuel dans le Nevada entre 11 et 38 ka (Plummer et al., 1997). De la même manière, Masarik et Beer (2009) montrent que la variation du flux de neutrons cosmogéniques modélisée serait de plus du double de l’actuel. Le flux de 36Cl qu’ils calculent en fonction d’un paramètre de

153 3. Apport des traceurs isotopiques à l’étude des eaux du CI modulation solaire (entre 0 et 2000 MeV) passe de 18 à 40 at m−2 s−1 pour des lati- tudes entre 30 et 35◦N. Le constat de la variabilité séculaire du 36Cl devrait être pris en compte dans les études des grands aquifères. Cependant, la principale difficulté, outre la définition de la va- leur d’entrée actuelle du 36Cl, réside dans la nécessité d’attribuer une valeur initiale en fonction de l’"âge" de l’échantillon alors que c’est cette même valeur qui permet de calculer cet âge (équation 3.1). L’utilisation d’un chronomètre indépendant (type 81Kr) serait appréciable. Dans le chapitre 4 suivant, nous mettons en oeuvre les données 36Cl mesurées dans le CI pour reconstituer la variabilité de la recharge au cours des derniers 775 ka. Le problème de la variabilité du signal 36Cl à l’entrée du système est évoqué mais nous avons pris le parti de le négliger dans cette étude préliminaire, comme il est fait par ailleurs dans la littérature. Des tests de sensibilités sont également produits dans le chapitre 5.

154 Chapitre 4

Variabilité climatique et recharge passée du CI

4.1 Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique au cours

du dernier million d’années ...... 158

4.1.1 Les indices d’intensification passée de l’activité hydrologique

de surface ...... 159

4.1.1.1 Paléofleuves du nord de l’Afrique ...... 159

4.1.1.2 Archives continentales : dépôts lacustres et spéléo-

thèmes ...... 161

4.1.1.3 Les archives marines ...... 161

4.1.2 Reconstitution paléoclimatique sur le domaine étudié . . . . 162

4.1.2.1 Holocène ...... 162

4.1.2.2 Dernière période glaciaire ...... 163

4.1.2.3 Pléistocène ...... 164

4.2 Article : Quantifying paleorecharge in the Continental

Intercalaire (CI) aquifer by a Monte-Carlo inversion ap-

proach of 36Cl/Cl data ...... 166

4.2.1 Introduction ...... 168

155 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

4.2.2 Basic methodology for geochemical data interpretation com-

pared to hydrodynamics ...... 169

4.3 Background ...... 171

4.3.1 Geological and hydrologeological settings ...... 171

4.3.2 Climatic context ...... 173

4.4 Geochemical data and groundwater 36Cl ages ...... 174

4.4.1 Geochemical data ...... 175

4.4.2 Chronological constraints derived from 36Cl data ...... 175

4.5 Modeling approaches ...... 178

4.5.1 Simulating 36Cl data spatial distribution using a piston flow

model ...... 178

4.5.2 Global climatic scenario and recharge constraints ...... 181

4.5.3 Markov Chain Monte Carlo inversion approach ...... 182

4.6 Results ...... 185

4.7 Discussion ...... 187

4.8 Conclusion ...... 189

4.9 Acknowledgments ...... 190

4.10 Tables and Figures ...... 191

156 La distribution du chlore-36, de l’hélium et de l’uranium a été discutée dans le chapitre précédent à la lumière des conditions hydrodynamiques actuelles. Or si les directions principales d’écoulement ont pu être conservées au cours du temps (les points hauts topographiques constituant des points de recharge pérennes), il est vrai- semblable que les conditions de recharge aient été modifiées au rythme des variations climatiques. De nombreuses archives continentales et marines témoignent en effet des périodes humides responsables de l’activation de cours d’eau et de haut niveau de lac, aujourd’hui disparus (voir partie 4.1.1). Au premier ordre, l’intensité et la fréquence de ces évènements "humides" semblent être liés aux cycles glaciaire-interglaciaires (voir partie 4.1.2.3 et figure 4.2). Dans l’article composant ce chapitre, nous proposons, à travers une démarche simple et exploratoire, de reconstituer la variation de la recharge au cours des derniers 775 ka. L’approche utilisée est basée sur le calcul de la distance parcourue par l’eau rechar- geant le système en considérant un simple modèle piston. La contrainte temporelle est donnée par une partie des mesures de 36Cl décrites dans la partie 3.2 précédente ainsi que les données publiées par Guendouz et Michelot (2006). Une inversion statistique de type Markov Chain Monte-Carlo (MCMC), utilisant l’algorithme Metropolis permet de minimiser l’erreur entre les données (couple distance-36Cl) et les valeurs calculées par le modèle. Une des difficultés majeures de cette approche couplée, qui explique peut-être que si peu d’études se soient emparées de la problématique de la variabi- lité de la recharge, est que l’on superpose les limitations liées à la représentativité du modèle hydrogéologique et à celles des traceurs d’âges, décrites dans la partie 3.2.

157 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

4.1 Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique

au cours du dernier million d’années

Les reconstitutions climatiques peuvent apporter de précieuses indications pour reproduire le comportement d’un grand aquifère. Plusieurs études traitent de la va- riabilité de la recharge passée de manière qualitative : e. g., les calculs de variation de la recharge liée à la perte de charge (Lloyd et Farag, 1978) qui requiert une bonne estimation des charges initiales et des perméabilités (dont nous ne disposons pas de manière fiable). Tandis que le 14C, le 36Cl et les isotopes de l’uranium apportent des indications temporelles, les isotopes stables de la molécule d’eau ont conservé une mé- moire des conditions de la recharge. Pour tenter de déchiffrer ces informations, le contexte climatique général de la zone doit être précisé. Les masses d’air à l’origine des pluies sur le Nord de l’Afrique (au- dessus de 22◦N environ actuellement) résultent des déplacements des vents d’ouest, les "westerlies" (Gasse, 2000), contrôlés par l’oscillation nord-atlantique (North Atlantic Oscillation, NAO), c’est un climat de type méditerranéen. Plus au sud, c’est le système de moussons qui domine (voir figure 4.1). Les variations de pressions de la NAO s’étendent entre les zones permanentes de haute pression des Açores et de basse pression autour de l’Islande. Par convention, un indice NAO positif correspond à de fortes différences de pression entre les deux zones qui se traduisent par une intensification des westerlies sur l’Europe centrale. A l’inverse, un indice NAO négatif indique le déplacement les westerlies sur le pourtour méditerranéen et le nord de l’Afrique, en hiver (octobre/novembre à avril/mai) accompagné de précipitations (Hurrell, 1995 ; Hurrell et Van Loon, 1997 ; Knippertz et al., 2003). En plus de cette variabilité saisonnière locale, des alternances globales de périodes glaciaires et interglaciaires de l’ordre de la dizaine de milliers d’années ont été enre- gistrées. Les périodes géologiques où certains réservoirs, les glaces notamment, avaient une im- portance prépondérante se traduisent par une signature en δ18O particulière et les

158 4.1. Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique au cours du dernier million d’années archives contentant de l’eau ou des carbonates, permettent de les distinguer. L’alter- nance des cycles glaciaires/interglaciaires au Quaternaire a été évoquée par Milanko- vitch (1920) qui a décrit les variations cycliques des paramètres orbitaux de la Terre (précession, obliquité, excentricité). Les observations de l’enregistrement de ces cycles dans les archives sédimentaires surviendront plus tardivement et en particulier grâce au δ18O des carottes marines (voir Foucault, 1992 et les références citées). Lisiecki et Raymo (2005) proposent une compilation de δ18O récoltés dans des carottes sédimen- taires marines depuis les années 80 sur 57 sites répartis entre les latitudes 60◦N et 45◦S principalement dans l’océan Atlantique.

4.1.1 Les indices d’intensification passée de l’activité hydro-

logique de surface

Les enregistrements montrant de hauts niveaux lacustres ou l’activation de réseaux hydrologiques aujourd’hui disparus et mettant en évidence des épisodes plus humides sont disponibles sur le nord de l’Afrique. Nous allons les décrire ci-dessous.

4.1.1.1 Paléofleuves du nord de l’Afrique

Coulthard et al. (2013), par un couplage de vestiges d’occupation humaine (Balout, 1955 et Garcea, 2010), de données topographiques et de modèles hydrologiques mettent en évidence la pérennité plus ou moins probable de trois paléocours d’eau majeurs, à écoulement du Sud vers le Nord, nommés, d’ouest en est : Irharhar, Sahabi et Kufrah (figure 4.1) pendant le MIS (Marine Isotopique Stage) 5. L’analyse d’images radar et de données SRTM* (Shuttle Radar Topography Mission) ont mis à jour des segments de paléochenaux, aujourd’hui recouverts par les dunes, attribués au Kufrah (Paillou et al., 2012, Paillou et al., 2009, Pachur et Rottinger, 1997). L’interprétation de la signature des isotopes du Nd et du Sr des sédiments d’une carotte prélevée dans la mer Ionnienne (forage ODP* 971A, Osborne et al., 2008, voir figure 4.1) leur attribue une source provenant du Tibesti, par l’activation du

159 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

Figure 4.1 – Zones d’influence climatique actuelles. Tracés des paléofleuves majeurs du Nord de l’Afrique (d’après Coulthard et al., 2013). Marqués d’une étoile, le site ODP* 976 dans la mer d’Alboran pour reconstruction des paléoprécipitations à partir de pollens (Combourieu Nebout et al., 2009 et Bout-Roumazeilles et al., 2007), le site ODP*971A pour les mesures d’isotopes du Nd et du Sr (Osborne et al., 2008) et le site de la carotte MD04-2797CQ (étude pollinique (Desprat et al., 2013)

réseau hydrographique du Kufrah. L’anomalie en δ18O observée dans les foraminifères planctoniques de cette carotte est reliée à un apport important d’eau douce dans le bassin Méditerranéen (Rohling et al., 2002). De manière générale, les sédiments marins proches des côtes enregistrant le signal climatique continental, Tjallingii et al. (2008) proposent une reconstruction des taux d’humidité au nord-ouest de l’Afrique sur les 120000 dernières années, grâce à l’analyse de la taille des grains silico-clastiques parvenus jusqu’aux côtes mauritaniennes. Ils mettent en évidence une intensification des précipitations dans la première moitié de l’Holocène (8-15 ka) et pendant le MIS 5 (78-83 ka et 100-110 ka environ).

160 4.1. Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique au cours du dernier million d’années 4.1.1.2 Archives continentales : dépôts lacustres et spéléothèmes

Des indices d’activité lacustre sont associés à plusieurs zones morphologiquement déprimées, enclines à accueillir des structures lacustres. Si elles sont aujourd’hui assé- chées, elles conservent des traces de mise en eau notamment avec la présence de dépôts calcaires authigènes, organiques (e. g. coquilles de mollusques, ostracodes, algues cal- caires, foraminifères) ou inorganiques (e. g. tuff, carbonates), dans le sud de la Tunisie et en Algérie (Gasse, 2000, Causse et al., 2003), en Libye (Geyh et Thiedig, 2008), en Egypte (Szabo et al., 1989, Szabo et al., 1995, Sultan et al., 1997), au Soudan (Hoelz- mann et al., 2000). Les spéléothemes constituent d’autres archives continentales dont les variations de δ18O et δ13C reflètent les changements de composition des précipitations ou des condi- tions de température et de végétation (Bar-Matthews et al., 2000). Les périodes de croissance des spéléothemes sont associées à une augmentation de l’infiltration des précipitations.

4.1.1.3 Les archives marines

En mer Méditerranée, l’étude des pollens et des assemblages minéralogiques a per- mis de reconstituer la végétation et de quantifier les précipitations, en fonction des espèces identifiées (Desprat et al., 2013 ; Hooghiemstra et al., 1992, Cheddadi et al., 1998, Rossignol-Strick et Paterne, 1999, Combourieu Nebout et al., 2009). Les sapropèles sont observés périodiquement dans les enregistrements sédimentaires depuis la fin du Miocène. Leur mise en place est liée à des conditions d’anoxie dans le bassin de sédimentation (Cramp et O’Sullivan, 1999). Ils sont associés à une décrois- sance de la salinité expliquée par une augmentation des précipitations en provenance de l’Atlantique sur le bassin Méditerranéen (Bard et al., 2002 ; Zanchetta et al., 2007 ; Melki et al., 2010) ou par un apport massif d’eau douce par les rivières méditerra- néennes, le Nil en particulier (Cramp et O’Sullivan, 1999 ; Rohling et al., 2002) mais aussi des autres grands fleuves à écoulement du Sud vers le Nord du nord de l’Afrique

161 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

(Coulthard et al., 2013 ; Drake et al., 2008 ; Köhler et al., 2010). Les sapropèles sont en effet plus nombreux et plus épais dans la partie ouest du bassin (Cramp et O’Sullivan, 1999) et ils sont en accord avec des index de mousson très positifs (Rossignol-Strick et Paterne, 1999). Les sapropèles semblent mettre en évidence des périodes humides dues à une augmentation des pluies dans les régions soumises à la mousson ou au climat méditerranéen (Osborne et al., 2010). Dans l’est de la Méditerranée, ils sont associés aux stades isotopiques marins MIS 1 ; 5 ; 7 ; 11 ; 13 ; 15 (Rossignol-Strick et Paterne, 1999). Des "sapropèles manquants" sont évoqués, grâce à des arguments géo- chimiques et paléomagnétiques, notamment au MIS 9 (Rossignol-Strick et Paterne, 1999 ; Santvoort et al., 1997).

4.1.2 Reconstitution paléoclimatique sur le domaine étudié

Les archives sédimentaires correspondant à des épisodes humides et prélevées dans le nord de l’Afrique ont principalement été datées sur la base des méthodes U/Th (Szabo et al., 1995 ; Causse et al., 2003, Geyh et Thiedig, 2008) et 14C (Fontes et Gasse, 1991 ; Szabo et al. (1995) ; Causse et al., 2003). Bien que les âges obtenus soient accompagnés d’importantes incertitudes, il est possible de distinguer des pé- riodes plus humides sur notre zone d’étude et ses environs (bassin méditerranéen et nord de l’Afrique). Plusieurs synthèses y sont consacrées : Gasse (2000), Hoelzmann et al. (2004) et Abrantes et al. (2012).

4.1.2.1 Holocène

Depuis le Dernier Maximum Glaciaire (DMG), nous disposons d’un nombre d’ar- chives plutôt conséquent (Brayshaw et al., 2011). Pour de nombreux auteurs (Abrantes et al., 2012 et les références incluses), les derniers 12 ka se décomposent en trois par- ties, la plus humide entre 11.5 et 7 ka, suivie d’une transition pendant 1.5 ka vers une période plus aride de 5.5 ka à nos jours. D’après l’interprétation des pollens retrouvés dans une carotte marine prélevée entre les côtes tunisiennes et siciliennes (MD04-

162 4.1. Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique au cours du dernier million d’années 2797CQ, voir figure 4.1), une période sèche a marqué l’intervalle 18.2-12.3 ka pour laisser place à une période plus humide entre 10.1 et 6.6 ka, identifiée par la présence de végétation (arbres et buissons) de climats tempérés (Desprat et al., 2013). Les taux de précipitation calculés à partir des pollens pour cette période humide sont de 600 mm a−1 en moyenne et baissent à environ 550 mm a−1 entre 6.6 et 2.2 ka. Des archives terrestres sont également disponibles, correspondant par exemple à des épisodes de paléolacs dans la région de la sebkha* Mellala en Algérie (figure 1.1), ali- mentés par un ruissellement provenant de l’Atlas et par des pluies locales. Ces épisodes "humides" ont été datés autour de 10.5-8.0 ka et 7.5-4.5 ka, et sont donc séparés par une période plus aride entre 8.0 et 7.5 ka (Fontes et al., 1985 ; Gasse et al., 1990). De même, au niveau des Chotts Tunisiens, les âges des eaux du CT calculés à partir de leur teneur en 14C, seraient cohérents avec des recharges sur l’Holocène et la fin du Pliocène séparées par une période plus aride (Guendouz et al., 2003). A partir de modèles climatiques régionaux et globaux, Brayshaw et al. (2011) montrent que plusieurs zones du pourtour méditerranéen ont connu une diminution des préci- pitations hivernales entre 12ka et aujourd’hui, avec un minimum local à 6ka et un maximum local à 4ka.

4.1.2.2 Dernière période glaciaire

Pendant la dernière période glaciaire, les archives continentales sont relativement rares mais laissent entrevoir la possibilité de quelques épisodes humides, décrits comme des "pulses". Causse et al. (2003) datent des coquilles de mollusques dans les Chotts tunisiens autour de 30 ka, et autour de 45 ka. Des tufs lacustres sont également datés autour de 45 ka par Sultan et al. (1997). Au MIS 4, une végétation de type steppe prend le pas sur la végétation méditerra- néenne comme l’indiquent des pollens de quatre carottes marines de la côte Atlantique, entre 29 et 38◦N (Hooghiemstra et al., 1992). Ces auteurs élaborent un scénario cli- matique sur le Magreb en accord avec la précédente partie : froid et plutôt aride entre 40 et 30 ka, une augmentation de l’aridité entre 30 et 20 ka, moins aride entre 20 et

163 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

15 ka, des conditions de plus en plus humide entre 15 et 8.5 ka et chaud et humide après 8.5 ka. Quelques auteurs ont émis l’hypothèse que les grands aquifères du Nord de l’Afrique comme le SASS ou le Nubien avaient était rechargés pendant des périodes glaciaires. Edmunds et al. (2004) ou Abouelmagd et al. (2012) ont principalement considéré la signature en isotopes stables de leurs eaux pour étayer ce point de vue mais nous avons montré dans la partie 1.4.1 que l’ensemble des données actuelles et passées ne permet- taient pas de trancher clairement la question. Ensuite, s’appuyant sur les âges 14C du CI et du CT, Edmunds et al. (2003), Edmunds et al. (2004) ou encore Guendouz et al. (2003) ont décrit les principales phases de recharges comme étant entre 40ka et l’ac- tuel avec une phase non représentée et déduite comme aride pendant le DMG. Deux biais sont à prendre en compte et sont soulevés par ces mêmes auteurs : la limite de détection du 14C, autour de 40000 ans et l’échantillonnage très partiel des centaines de milliers de kilomètres concernés par quelques dizaines de puits. Les études de Combou- rieu Nebout et al. (2009) et Bout-Roumazeilles et al. (2007) sur les sédiments marins et notamment les pollens (mer d’Alboran Site ODP* 976, voir figure 4.1), confirment la présence d’une végétation de climat aride sur le nord de l’Afrique autour du DMG. Par contre, les gammes d’âges estimées avec le 36Cl (Guendouz et Michelot, 2006, cette thèse) suggèrent des périodes de recharge beaucoup plus anciennes que 40 ka.

4.1.2.3 Pléistocène

Plusieurs études basées sur la datations U/Th de carbonates lacustres ont mis en évidence des épisodes humides sur le Nord de l’Afrique pendant la deuxième moitié du Pleistocène. Pendant le MIS 5, entre 129 et 80 ka, ces évènements de haut niveau lacustre sont décrits dans la région des Chotts du sud de la Tunisie et de l’Algérie par Fontes et Gasse (1991) et Causse et al. (2003) (Tunisie uniquement pour ces- derniers) et dans des paléovallées à la frontière Egypte-Soudan par Szabo et al. (1995). Pendant le MIS 6 (période glaciaire donc), des évènements plus isolés sont décrits par les mêmes auteurs, en plus de quelques enregistrements libyens (Geyh et Thiedig,

164 4.1. Variabilité paléoclimatique du nord de l’Afrique au cours du dernier million d’années

Figure 4.2 – Répartition des évènements humides enregistrés sur le Nord de l’Afrique (Geyh et Thiedig, 2008 et références incluses)

2008) et égyptiens (Sultan et al., 2007). Entre 242 et 190 ka (MIS 7), des "évènements paléolacustres" sont enregistrés dans toutes les zones précédemment décrites. Enfin Sultan et al. (2007) et Szabo et al. (1995) datent quelques épisodes humides en Egypte entre 290 et 250 ka et Geyh et Thiedig (2008) en Libye entre 420 et 290 ka. Cet inventaire laisse apparaitre que des évènements humides peuvent avoir lieu pendant les périodes glaciaires et interglaciaires mais nous avons peu d’indication sur leur durée et leur intensité. La figure 4.2 rapporte les épisodes humides recensés dans Geyh et Thiedig (2008) au regard des stades isotopiques marins à partir desquels les périodes galciaires et interglaciaires sont déduites. En ce qui concerne la fréquence, les épisodes humides se produisent préférentiellement pendant les périodes interglaciaires bien que les mesures ne soient pas exhaustives. L’activité hydrologique reliée aux cours d’eau du Sud vers le Nord décrit dans la partie 4.1.1.1 et datés du MIS 5e (Osborne et al., 2008), indique des épisodes de pluie intense entre 130 et 117 ka. L’existence d’épisodes humides pendant les périodes glaciaires (qui sont plus longues) n’est cependant pas exclue. De manière générale, le schéma contrôlant l’alternance d’épisodes humides sur le nord de l’Afrique peut être relié, en terme d’échelle de temps et en terme de forçage, aux cycles d’excentricité de 100000 ans (Szabo et al., 1995 ; Geyh et Thiedig, 2008).

165 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

4.2 Article : Quantifying paleorecharge in the Conti-

nental Intercalaire (CI) aquifer by a Monte-

Carlo inversion approach of 36Cl/Cl data

J.O. Petersen1, P. Deschamps1,2, J. Gonçalvès1,3, B. Hamelin1,3, J.L. Michelot4, A. Guendouz5, K. Zouari6

1Aix-Marseille Univ., CEREGE., Aix-en-Provence, France

2IRD, CEREGE, Aix-en-Provence, France

3CNRS, CEREGE, Aix-en-Provence, France

4CNRS-UPS, IDES, Orsay, France

5University of Blida, Blida, Algeria

6ENIS, Sfax, Tunisia

Published in Applied Geochemistry, Volume 50, November 2014, Pages 209-22. http://dx.doi.org/10.1016/j.apgeochem.2014.04.014

166 4.2. Article : Quantifying paleorecharge in the Continental Intercalaire (CI) aquifer by a Monte-Carlo inversion approach of 36Cl/Cl data Abstract Past variations of the recharge is estimated in the Atlas Mountains, the main recharge area of the Continental Intercalaire (CI) aquifer, one of the major Saharan aquifers, over the last 775 kyr. In this Mediterranean climatic context, continental archives ge- nerally record single humid events, grouped in hypothetical time interval and do not offer continuous chronicles of precipitation. We propose to use spatially distributed 36Cl/Cl data as a temporal constraint, to infer the past recharge in the Atlas area. Based on a simplified but robust climatic scenario, assuming a piston model, we ap- ply a Markov Chain Monte Carlo (MCMC) inversion approach to attribute a specific recharge to the last nine interglacial periods and an undifferentiated recharge to the glacial periods. The interglacial recharge values vary from a few mm yr−1 to more than 60 mm yr−1. Glacial recharge is less than 1 mm yr−1. These values are then analyzed in terms of intensity and allow questioning some initial hypothesis, especially the ge- nerally accepted value of the initial 36Cl/Cl value (around 133×10−15 at at−1). Our analysis suggests a higher value, around 175×10−15 at at−1. This approach allows us to bring out paleoclimatic information retained in these continental archives. Espe- cially, computed recharges provide reliable evidence that Marine Isotope Stage (MIS) 5 was more humid than the Holocene period in agreement with marine archives that document wet condition in the North Sahara during that period. Keywords Chlorine-36, Groundwater, Markov Chain Monte Carlo, North Western Saharan Aqui- fer System, Glacial-Interglacial cycle, Recharge, Large sedimentary basin

167 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

4.2.1 Introduction

In a rapidly evolving demographic and climatic environment, groundwater re- sources management is of strategic importance, especially in arid and semi-arid areas (Taylor et al., 2013). Assessment of the recharge is an essential prerequisite for a sustainable development of the aquifer resource, but remains challenging where the recharge rates are low and variable spatially and temporally. A great deal of effort has been invested to develop different methods for estimating local to regional-scale recharge rates, including physical, chemical, isotopic, and modeling techniques. It has been shown that modern recharge rates are not negligible, albeit limited (see review in Scanlon et al., 2006), contradicting the general viewpoint that much of the ground- water in semi-arid and arid regions is a non-renewable and thus fossil resource. This finding was corroborated by a recent study based on time variation of total terrestrial water storage inferred from GRACE satellite gravity data (Gonçalvès et al., 2013). However, these approaches are restricted to decadal to century timescales and can only provide a snapshot on the modern history of aquifer recharge. A comprehensive unders- tanding of the general behavior of the large-scale aquifer systems requires extending the investigation of recharge history, and thus to climatic history, to larger timescale (see for example Jost et al., 2007). For such systems, residence time of groundwater in the order of 100,000 years to 1 million years have been revealed by cosmogenic and radiogenic nuclides (e.g. 36Cl, 4He, 81Kr), in the Great Artesian Basin (GAB) in Australia (Bentley et al., 1986b ; Phillips et al., 1986 ; Love et al., 2000 ; Cartwright et al., 2006 ; Mahara et al., 2009), the Paris basin in France (Jost et al., 2007 ; Lavastre et al., 2010 ; Fourré et al., 2011b), the Nubian aquifer in the NE of Sahara (Sturchio et al., 2004 ; Patterson et al., 2005), or the North Western Saharan Aquifer System, NWSAS (Guendouz et Michelot, 2006). The recharge of these large systems occurred during past, intermittent humid periods within the Quaternary. Provided that they were sufficiently well dated, these groundwater systems can be considered as first or- der long-term climatic archives that may have retained evidences for past hydrological

168 4.2. Article : Quantifying paleorecharge in the Continental Intercalaire (CI) aquifer by a Monte-Carlo inversion approach of 36Cl/Cl data and environmental changes (Fontes et Gasse, 1991 ; Zuppi et Sacchi, 2004 ; Edmunds et al., 2004). However groundwaters present drawbacks due to dispersion, diffusion and mixing processes that shift and smooth the original geochimical signal (Bethke et Johnson, 2008). Similarly, the numerical groundwater flow modeling, which is now widely used for groundwater resource management, needs to consider the transient nature of the groundwater recharge. Establishment of a reliable time varying recharge scenario is therefore pivotal to successfully simulate "geochemical ages" derived from multiproxy data and fully capture the long-term transient effects on the present-day piezometric trend. Finally, the interpretation of groundwater dating remains challenging and preferen- tially requires the use of a multi-proxy. This study is a first attempt to provide a quantitative reconstruction of the recharge of the Continental Intercalaire (CI), one of the two main aquifers of the NWSAS, over the period including the Holocene to the middle Pleistocene (the last 775 kyr). The com- puted recharge values are obtained by a coupled approach that combine geochemical tracers, hydrodynamic and transport modeling, as detailed in the following part. Fi- nally, this method allows us to provide quantitative constraints on the intensity of past pluvial periods over the Sahara. The comparison with other paleoclimatic records al- lows us to discuss the reliability of the overall approach considering the simplifications and assumptions.

4.2.2 Basic methodology for geochemical data interpretation

compared to hydrodynamics

Numerous studies used geochemical tracers including tritium (3H) and tritium/helium- 3 (3H/3He), chlorofluorocarbons (CFCs), carbon-14 (14C), chlorine-36 (36Cl) or chlo- ride mass-balance (CMB) to infer recharge rate of aquifer systems (Cresswell et al., 1999 ; Scanlon et al., 2002 for review ; Alvarado et al., 2005 ; Cartwright et al., 2006 ; Wahi et al., 2008 ; Jiráková et al., 2009 ; McMahon et al., 2011 ; Grundl et al., 2013).

169 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

Some more complex studies combined transport modeling and geochemical tracer dis- tribution either in a crystalline aquifer (Leray et al., 2012) using CFCs or in large-scale sedimentary basins e.g. the Great Artesian Basin, Australia (e.g., Bethke et al., 1999), the Paris basin, France (Castro et al., 1998) using 4He, the Gulf coast basin, Texas, USA (Castro et Goblet, 2005), the Black Mesa basin, Arizona, USA (Zhu, 2000) using 14C, the Nubian Aquifer, Egypt, (Patterson et al., 2005) using 36Cl. These approaches (mainly used for permeability calibration) are generally based on steady-state hydro- dynamics and thus involved a constant recharge over time. However, due to large residence times of groundwaters, time-varying recharge conditions are expected. Using a more simple but transient 1D piston-flow model Zhu et al. (2003) estimated the amount of recharge needed to match their chlorine mass balance calculations, suppor- ted by 36Cl data over the last 40 kyr in the Yucca Mountain and Black Mesa aquifer, Arizona, USA. Using MODFLOW simulations, Sanford et al. (2004), after a first set of steady-state hydrodynamic simulations which did not reproduce satisfactorily the 14C data, made an attempt to simulate the transient-state hydrodynamics by adjusting the recharge over the last 30 kyr in the Rio Grande basin (New Mexico, USA). In this study, we propose to quantify the time variability of the recharge in a large aquifer using a simplified 1D hydrodynamic and transport model (Piston flow model). Here, 36Cl data, characterized by a long half-life (301 kyr, against 5.7 kyr for the 14C) allows covering a larger period as compared to the previous combined studies outlined above i.e., the last 775 kyr. In addition, a Markov Chain Monte Carlo (MCMC) in- version approach, not widespread in geochemical studies, was implemented and allows assessing the uncertainty associated with the inversion process of the recharge history. To summarize, this work is based on a set of four approaches presented in Figure 1 (see also Section 4.5). A simple piston flow model simulates the 36Cl data, in accordance with two climatic scenarios involving two kinds of recharge, one corresponding to hu- mid episodes (in blue in Figure 1) and one corresponding to dry episodes (in green in Figure 1). Therefore, the amount of water recharging the CI and the distance travelled by the groundwater is time-dependent. Assuming piston flow, Figure 1 illustrates that

170 4.3. Background large distances are covered by groundwaters during humid periods and conversely weak distances are travelled during dry periods. Consequently, this alternation is translated into the 36Cl signal with radioactive decay occurring over large and weak distances during humid and dry periods, respectively (Fig. 1, C). After a brief presentation of the hydrogeological context (see Section 4.3), geochemical and isotopic (36Cl) data that document streamlines in the North of the CI are pre- sented in Section 4.4. Then, the mathematical model i.e., the piston flow model based on suitable climatic scenarios and the MCMC approach are presented (see Section 4.5). Finally we present the results and discuss them in the light of the paleoclimatic literature.

4.3 Background

4.3.1 Geological and hydrologeological settings

The NWSAS is one of the major transboundary aquifer system in the world, with a surface extent of more than 106 km2, and a depth range of up to 3 km. It is consti- tuted predominantly by Triassic to Quaternary continental formations, that include two main aquifer layers : the "Complex Terminal" (CT) and "Continental Intercalaire" (CI). The CT, shallow and mostly unconfined, integrates upper Cretaceous to Miocene layers. In this study, we focus on the deeper and mostly confined CI aquifer, consti- tuted by middle Jurassic to lower Cretaceous formations described as heterogeneous sandy units with variable clay content, 350 m thick in average (Baba Sy, 2005 and the references therein). Hydraulic and geochemical data reveal the continuity of the main flowlines (Edmunds et al., 2003). Outcrops, in the Atlas Mountains in Algeria and Dahar Mountains in Tunisia, and unconfined areas in a major part of the Grand Erg Occidental, represent about 20% of the total surface extent of the CI (Figure 2). The main discharge areas are the Tunisian Gulf of Gabes, the Libyan Gulf of Syrte and the Algerian Foggaras, in the SW of the Grand Erg Occidental. Estimates of the present-

171 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI day recharge rate based on hydrogeological models range between 5.6 and 11.9 m3 s−1 (Baba Sy, 2005 and references therein) corresponding to an annual recharge between 6 and 12 mm. Baba Sy (2005) also estimated a paleo-recharge around 29 m3 s−1 at the beginning of the Holocene. In a recent study based on the GRACE satellite record of terrestrial water storage for the period 2003-2010, Gonçalvès et al. (2013) estimated a cumulative recharge rate of 44±28m3 s−1 in the multi layered NWSAS, correspon- ding to 2.1±1.3 mm yr−1 for the CI itself. In the present study, we investigate the hydrological and geochemical variations along a longitudinal transect in the northern part of the CI, from the east of the Atlas mountains in Algeria, to the Tozeur Ridge bordering the north of Chott El Djerid in Tunisia. The general eastward circulation of the CI groundwater along this transect is illustrated in Figure 2 by two streamlines inferred from the modern piezometric map (OSS, 2003), bracketing the position of our samples. Information about the lithology, depth, and thickness of the layers bearing the CI is available from more than twenty borehole logs in the region (ERESS, 1972a ; Figure 2). The most hydraulically efficient levels are the Barremian, Albian and Neo- comian (Hauterivian and Valanginian stages) sandstone formations. The average total thickness is 800 m. The Barremian and Albian formations are separated by 7 to 30 m of Aptian dolomite. Porosity measurements are scarce : values between 22 and 26% have been reported in the Algerian part of the CI, mainly in the Albian formation (ERESS, 1972a), and between 18 and 21% in the Barremian formation in the Chott El Djerid region (Guellala et al., 2011). A general trend of increasing clay content is observed in the sandstone along the transect, with clay proportion ranging from 20% to 70%. Interpretation of the stratigraphic logs indicates that the CI is confined by 300 to 1500 m of overlying formations over most of its surface. Close to the outcrop, Upper Jurassic and Lower Cretaceous outcrops appear as a SW-NE folded and faulted belt. Seismic data (Bracene et de Lamotte, 2002), as well as examination of the geological map (Figure 2) suggest that the width of the unconfined area is comprised between 10 and 20 km, in good agreement with the estimate of Baba Sy (2005).

172 4.3. Background

4.3.2 Climatic context

Today northwestern Africa is dominated by two climate systems, the Mediterra- nean and the northwest African monsoonal climate systems, separated by the Sa- haran desert belt, the modern location of which extends between ∼ 20-24◦N (Ni- cholson, 2000). Extending from the northern edge of the Saharan belt to the At- las Mountains, NWSAS is located in the strongly seasonal Mediterranean climate with winter rainfalls and dry summer (Nicholson, 2000). Quantitative estimations of the precipitation are spatially continuous and modeled from satellite observations of clouds or scarce and directly measured using pluviometers. Satellite-derived rainfall rates are available at a resolution of 1◦x1◦ on most of the globe since 1979 (http : //gdata1.sci.gsfc.nasa.gov/daac − bin/G3/gui.cgi?instance_id = GLDAS10_M). They indicate annual rainfall rate around 200 mm yr−1. The precipitations measured since the 1970s and reported in OSS (2003) and Baba Sy (2005) correspond to an annual mean between 80 and 350 mm on the Atlas Mountains area. In both cases, the maximum rates are observed between October and May. This large range em- phasizes the orographic gradient according to the SW-NE orientation of the Atlas Mountain. Rainfall rate are maximum in the northwestern flank of the Atlas Moun- tains and decrease southward this topographic barrier, while the southern part of NWSAS experiences episodic rainfall (annual mean <10 mm). Precipitation over the NWSAS area results from the combined influences of the Atlantic Ocean, the Medi- terranean Sea and the Sahara belt, together with very steep orography of the Atlas region (Knippertz et al., 2003 ; Tramblay et al., 2012). Isotopic composition of mo- dern precipitation highlights Atlantic source of humidity over western Mediterranean and its African fringe (Sonntag et al., 1979 ; Sultan et al., 1997 ; Abouelmagd et al., 2012). During the Quaternary, marine and terrestrial records testify of important cli- matic and hydrological changes in North Africa and in the Mediterranean realm. It is not the aim of this article to exhaustively review the numerous studies that have documented these fluctuations. Comprehensive reviews of climatic and environmental

173 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI changes over these zones and that encompass the NWSAS region can be found in Gasse (2000), Hoelzmann et al. (2004) and Abrantes et al. (2012). The general picture emerging from these syntheses of paleoenvironmental records from Northern Africa and the surrounding seas (north of 10 ◦N) is that long-term changes in the magnitude of pluvial periods have been mainly paced by Milankovitch cycles. Although secondary modulations in the hydrological cycle can be superimposed to these orbitally-forced climate variations, interglacial periods, including the Holocene, were characterized by wet conditions over the recharge area of the NWSAS and were responsible for active recharge of this aquifer system. Conversely, glacial periods, especially glacial maxima were much drier. This general pattern, well-documented for the last glacial-interglacial alternation can be reasonably extended to the 100,000 year cycles that characterized earth climate over the late Quaternary. This is in general agreement with U-Th dating of authigenic carbonate deposits that has allow to correlate Saharan paleolake occur- rences with major interglacial stages MIS 9, MIS 7, MIS 5e, and MIS 1 (MIS : Marine Isotope Stage) at least the last 400 kyr, with pluvial periods centered to interglacials (Causse et al., 2003 ; Geyh et Thiedig, 2008 ; Sultan et al., 2007 ; Szabo et al., 1995 ; Szabo et al., 1989).

4.4 Geochemical data and groundwater 36Cl ages

Chronological constraints along the investigated area in this study rely on seventeen 36Cl data. Nine of them, located in Algeria were initially published in Guendouz et Michelot (2006). Eight others (see Table 4.1) are located along the Tozeur Ridge in Tunisia, on the easternmost part of the studied area. They are part of a more global study of the Tunisian part of the CI aquifer and will be presented in more details elsewhere. The global geochemical context of the northern part of the CI is detailed in Edmunds et al. (2003) and Guendouz et Michelot (2006).

174 4.4. Geochemical data and groundwater 36Cl ages

4.4.1 Geochemical data

The chloride content and 36Cl/Cl ratios discussed in this study are illustrated in the longitudinal profile shown in Figure 3, and our new data are listed in Table 4.1. Chloride content varies from 188 mg l−1 close to the CI outcrops in the Atlas

−1 Mountains, up to 560 mg l in sample #7, #8 and #9 close to the Algerian border in the Barremian layer. The general increase eastward along the transect, as well as the Br/Cl and I/Cl ratios were interpreted by Edmunds et al. (2003) as evidence of progressive dissolution of non marine evaporites along the flow lines. Samples from the Barremian level located in the northeastern part of the study area are in the same range of concentration (270 to 536 mg l−1). Together, these samples are thus in a diluted range of concentration, compared to other regions of the CI aquifer where concentrations up to several g l−1 are quite common. 36Cl/Cl ratios strongly decrease eastward from 99±34 to 10±5×10−15 at at−1 along the transect in the Albian level in Algeria. There is a sharp fall between sample #2

− and #3, corresponding to a parallel increase in [Cl ] concentration. All the samples to the east, in the Barremian samples both in Algeria and Tunisia, are confined within a range of low ratios between 33.8±2.1×10−15 and 8.8±1.03×10−15 at at−1, with no clear spatial repartition.

4.4.2 Chronological constraints derived from 36Cl data

Reliable groundwater residence time values can be derived from 36Cl data only once several intrinsic limitations have been considered (Phillips et al., 1986 ; Davis et al., 1998 ; Love et al., 2000). First, the input values of 36Cl content and 36Cl/Cl ratio in recharge water must be properly assessed. While the isotopic ratio is insensitive to the huge concentration effect due to evaporation under arid climate, it may be heavily impacted by either 36Cl or Cl addition along the groundwater flowpath. The most significant interfering processes are 1) chloride supply from evaporite dissolution, 2) subsurface (in-situ) production of 36Cl, 3) diffusion from neighbor aquitards, or mixing

175 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI with adjacent aquifers. The budget equation of 36Cl is written classically as :

36 36 36 −λt Cl = R × Cl = Ri × Cli × e (4.1) 36 −λt 36 + Re × Cli × 1 − e + Rs(Cl − Cli)  

where λ is the decay constant of 36Cl (2.303 x 10−6 yr−1), t is the time elapsed since the recharge (s), 36Cl the concentration (atoms l−1), 36R the measured 36Cl/Cl ratio, Cl the measured chloride concentration of the sample (atoms l−1), at time t,

−1 36 36 36 Cli the initial chloride concentration (atoms l ), Ri the initial Cl/Cl ratio, Re

36 36 the secular equilibrium Cl/Cl ratio in the aquifer and Rs the secular equilibrium 36Cl/Cl ratio of non-meteoric chloride added to the system by diffusion or mixing. Secular equilibrium is reached when radioactive decay of meteoric 36Cl and in-situ production of 36Cl are balanced.

36 The initial Ri ratio can be constrained in different ways (Davis et al., 1998). Based on a theoretical value of the natural 36Cl fallout rate at the Saharan Atlas latitude (∼34◦N) (Lal et Peters, 1967 ; Parrat et al., 1996), combined with the average chloride content in precipitation, Guendouz et Michelot (2006) calculated a first estimate of 116×10−15 at at−1. These authors also performed direct measurements in leached soil

36 −15 samples collected in the CI recharge area, that gave an average Ri of 133×10 at at−1, consistent with the value of 131×10−15 at at−1 estimated by Patterson et al. (2005) for the Nubian Aquifer. Recent data obtained in the Tunisian CT range up to 118×10−15 at at−1 (associated to chloride concentration around 400 mg l−1, Hadj Ammar, pers. com.). We first use the upper bound value (133×10−15 at at−1) as an input in the following calculations. Secular variations of the 36Cl production rate related to fluctuations of the geomagnetic field strength over long timescales (e.g. Baumgartner et al., 1998 ; Muscheler et al., 2005) as well as changes in precipitation sources and regime may have affected differently 36Cl and Cl and may likely result in variation over time of this key parameter. Although it is difficult to assess a priori this

176 4.4. Geochemical data and groundwater 36Cl ages

fluctuation over the considered timeframe, the sensitivity of our model results to such fluctuations will be discussed further below. Other different processes listed above, that affect 36Cl/Cl along the underground transit in the aquifer were already discussed in detail in previous studies. We assume that diffusion from adjacent aquitards is likely negligible, due to the large thickness of the CI aquifer (Bethke et Johnson, 2008). Available major and trace element data, seem to indicate that no mixing process with other aquifers occurs along the flowpaths investigated in this study (Edmunds et al., 2003 ; Guendouz et Michelot, 2006). The last term in Equation (4.1) is thus neglected.

36 −15 Following Patterson et al. (2005) we adopt a secular equilibrium value Re of 5×10 at at−1 for the in-situ production of 36Cl by thermal neutron capture (35Cl(n,γ)36Cl) in the aquifer (Fabryka-Martin et al., 1987 ; Lehmann et al., 2003). As mentioned above, there is strong evidence that the main perturbation results from chloride addition along the flowpath, due to evaporites dissolution. We can thus correct the measured isotopic ratio for this contamination, assuming again that evaporites release “dead” chlorine devoid of 36Cl. Following this assumption, Equation (4.1) then becomes :

Cl 36R =36 R × =36 R × e−λt +36 R × 1 − e−λt (4.2) cor Cl i e i  

36 where Rcor is the "corrected" ratio only affected by radioactive decay and in-situ

−1 production. The initial chlorine concentration (Cli) is taken as 200 mg l as a mean of chlorine concentration observed in the recharge area (Guendouz et Michelot, 2006). The size of the correction is listed in Table 4.1, and ranges from 4 to 70% of the

36 −15 measured ratio. Rcor now varies from 16 to 130×10 .

177 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

4.5 Modeling approaches

4.5.1 Simulating 36Cl data spatial distribution using a piston

flow model

Piston flow is based on the simple assumption that groundwater moves along a flowpath from the recharge area towards the discharge area as a isolated packet of water without exchanging water molecules with adjacent packets or neighboring aquitards (Bethke et Johnson, 2008). This simple but robust flow model may be suitable to describe parts of large and homogeneous confined aquifers and have been successfully applied to the Great Artesian Basin or the Nubian aquifer (Dincer et al., 1974 ; Cook et al., 1992 ; Cook et Böhlke, 2000 ; Scanlon et al., 2002 ; Herczeg et Leaney, 2011). Following the reasoning of piston flow model, the pore fluid velocity u resulting from a mass balance equation writes :

R (t) L u = × (4.3) ω l where R (mm yr−1) is the annual recharge, ω the porosity, L (m) the length of the outcrops, and l (m) the aquifer thickness (Cook et Böhlke, 2000 ; Scanlon et al., 2002). Then, the distance X(τ) travelled by a packet of groundwater from a recharge point at t=−τ to its present position (t=0), is :

0 X (τ) = u (t) × dt (4.4) − Z τ

By definition, a piston flow model does not reproduce the transient state occurring at the transition between low and high recharge periods. Therefore an alternation of over- and under- estimations can be expected due to the lag time between the recharge variation occurrence and the effective new steady state. Rousseau-Gueutin et al. (2013) calculated time necessary to reach a near-steady state after a variation of the recharge for several large aquifers in the world. This time ranges between 0.7 and 2.4 x 107 kyr

178 4.5. Modeling approaches depending on the physical properties of the system (storativity, transmissivity, and length of the aquifer). Assuming that the CI is mostly confined, using the average value of the transmissivity (T ≃ 10−2 m2 s) and the specific storage (S ≃ 10−3) given

T in OSS, 2003, yields a hydraulic diffusivity Dh= S ≃ 10 and a characteristic time τ=L2/Dh ≃ 5000002/10 = 2.5×1010 s ≃ 700 yr. Consequently, if R becomes zero, in the CI, the associated steady state (u = 0) is reached after about 3τ ≃ 2000 a, which is very low compared to the 775 kyr simulation time (or more rigorously to the 323 kyr of the mainly recharging interglacial periods) and thus almost “instantaneous”. Besides its simplicity, the major interest of such a model is that the knowledge of the hydraulic conductivity is not needed. Piezometric level showed in Figure 2 indicate divergent then parallel flowpaths. In the easternmost section, they become slightly convergent but the mixing zone of the discharge area of the Gulf of Gabes in not reached. Consequently, the piston flow model can be considered suitable to model the flow regime in the northwest of the CI. As described in Section 4.3.1, we retain a thickness l of 800 m and an outcrop length L of about 15 km. A simple geometric calculation shows that the ratio L/l that appears in Eq. (4.3) is independent from l and depends only on the mean geological dip of the geological formation. In addition, for monoclinic formations, the same ratio is valid for the sub-units within a geological layer. Therefore the available ratio for the CI can be used for both the Albian and the Barremian formations. The 36Cl distribution within the CI aquifer can then be simulated in a simple form. A theoretical 36Cl/Cl ratio,

36 noted RT h , can be calculated for any time t = τ from Equation (4.2) :

36 36 −λτ 36 −λτ RT h = Ri × e + Req × 1 − e (4.5)  

Combination of equations (4.3) to (4.5) fully describes the distribution of 36R along a flow line, for a system without dissolution or diffusion. Indeed, for a given time t = −τ, the migration distance X for a volume of groundwater that recharged the confined aquifer at that time can be computed. Therefore, for any recharge scena-

179 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

36 rio R(t), it is possible to simulate RT h distribution along a flowpath and directly

36 compare these simulated values to Rcor distribution. Using the geometrical charac- teristics indicated above for the CI outcrop (l = 800 m and L = 15 km) and assuming

36 a mean porosity of 20%, a first set of RT h simulations can be performed under the

36 simplifying assumption of a time constant recharge. The Rcor data considered in this

36 study and the simulated RT h values are plotted in Figure 3 against the distance from the outcrop.

36 Two sets of RT h values are presented in Figure 3, considering two alternative values for the recharge, one representative of present-day condition (7 mm yr−1), and the other of the Holocene humid period (20 mm yr−1). Two important insights can be drawn from the poor agreement between measured and simulated data illustrated in Figure 3. First, the different trends observed by the Barremian and the Albian data suggest a higher pore fluid velocity in the Barremian

36 formation, i. e. similar Rcor values at higher distance from the recharge area. A diffe- rence in the ratio L/l (see Eq. (4.4)) is unlikely to explain these contrasted velocities since some of the Barremian samples belong to the same streamline than the Albian samples in a monoclinic configuration. A more plausible explanation for this difference is the confirmation of the higher porosity reported in the Albian formation (ERESS, 1972a ; Guellala et al., 2011, Section 4.3.1). Therefore, in the following simulations, we will use porosity values of 26% and 19% for the Albian and Barremian formations, respectively, (i.e. the highest and lowest bound of the measured range). More importantly, this first simulation clearly highlights that the assumption of constant recharge is unrealistic and that usual steady-state models cannot fit the distribution of geochemical tracers. Recharge scenarios similar to those schematically depicted in Figure 1 are tested in the next sections in order to improve the simulations.

180 4.5. Modeling approaches

4.5.2 Global climatic scenario and recharge constraints

The general pattern of dry-glacial and wet-interglacial periods has been well docu- mented for the last glacial-interglacial alternation in Northern Africa (see 4.3.2). Then we define two general scenarios of recharge variations over that period as defined in Figure 4. The first scenario is based on square-wave alternation between a maximum recharge rate (Rhi) during interglacial and the low recharge rate (Rg) during glacial periods. The second scenario is a saw-toothed waveform characterized by abrupt de- glacial transitions from full-glacial recharge (Rg) to wet interglacial conditions (Rhi), followed by a much more gradual return into the dry glacial conditions. Similar sim- plified schemes have often been used to picture climatic proxies such as benthic forams

18 δ O or atmospheric CO2 over the last ice-age cycles (Ruddiman, 2003 ; Ruddiman, 2006). According to the first 36Cl-ages estimated by Guendouz et Michelot (2006), ages of more than 700 kyr can be expected for the CI groundwater along the investigated transect, implying that nine glacial cycles must be considered in our scenarios. Timing and duration of glacial and interglacial periods are given by the age model of the δ18O benthic stack ("LR04") of Lisiecki et Raymo (2005), established by tuning the ma- rine δ18O record to insolation. Transitions between glacial and interglacial periods are abrupt, making the timing of their inception easy to determine (Figure 4). For the four latter terminations, absolute chronological constraints provided by Cheng et al. (2009) are used. By contrast, defining the end of the full-interglacial period is more difficult. We arbitrarily fix the date of the terminations by setting the limit of full-interglacial

0 18 condition at around 4 /00 on the δ O marine record (Figure 4).

Past recharge a priori values (Rhi) are needed as inputs to the inversion process and Bayesian approach exposed below. Considering a present-day precipitation of about 250 mm yr−1 in the Atlas mountains, and a recharge rate of between 6 and 12 mm yr−1 in the CI (Baba Sy, 2005), yields a deep recharge/rainfall ratio of 3 to 5%. Similar values were found for large confined aquifers in different climatic contexts : 4% was

181 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI reported for the Albian aquifer in the temperate Paris basin (Raoult, 1999), and a ratio of 1 to 3% for the semi-arid Great Artesian basin. Using a realistic range for deep recharge to rainfall ratio of 1 to 5% and the estimation of precipitation of around 600 mm yr−1 during the Holocene period (Desprat et al., 2013), we obtain a recharge rate within 6 to 30 mm yr−1 during the Holocene. In addition, we assume a maximum tenable rainfall of 2000 mm yr−1 in the Atlas mountains, corresponding to a maximum recharge rate of about 100 mm yr−1 for the other humid periods.

4.5.3 Markov Chain Monte Carlo inversion approach

Once the recharge scenario is defined, the recharge values, considered as parameters

36 36 of the system, can be constrained using an inverse approach based on Cl data ( Rcor)

36 36 and modeled Cl ( RT h) distribution (see Figure 2). Here, the data set comprises 6 and 11 data for the Albian and the Barremian formation, respectively. For parsimony reasons but also to overcome under-determination problems in the inverse process, 9 interglacial period recharge values (Rhi = 1, ..., 9), and a unique glacial period recharge Rg are considered in the piston-flow model. Such specific focus on the interglacial periods is based on the fact that the CI aquifer was mostly recharged during the humid periods while glacial periods contribution is limited to a few mm yr−1. So defined, our inverse problem thus involves 10 parameters and 17 36Cl data. Inverse methods imply an automatic procedure to constraint model parameters in order to reduce the misfit between calculated and measured values (see e.g. Tarantola, 2005, chap. 2 for methods). From a general standpoint, the misfit function between simulated

(simi) and measured (obsi) variables can be written as :

|obs − sim | S(m) = i i (4.6) σi Xi where σi is the uncertainty on each measurement, and m(m1,...,mn) the vector of

36 model parameters. Since the piston-flow model computes both distance (Xi) and RT h, the misfit function should involve the two variables. In addition, in order to give a

182 4.5. Modeling approaches similar weight to the Albian and the Barremian samples, one term for each formation is introduced. This more exhaustive misfit function used here in the MCMC method thus writes :

36 −36 6 | Rcori RT hi | 6 1 S(m) = / |Alb i=1 σi i=1 σi 36Rcor −36R 11 | P i T hi | 11 1P + / |Bar (4.7) i=1 σi i=1 σi + 1P 6 Xsim − Xobs P + 1 11 Xsim − Xobs 6 i=1 i i Alb 11 i=1 i i Bar

P P

From a theoretical standpoint, inverse methods explore how observations can bring valuable information on model parameterization. Among the available methods, one can distinguish deterministic and probabilistic (or "Bayesian") inverse methods. Deter- ministic approaches such as the gradient methods look for a unique parameter set that allows the best fit between the model and the data. Although attractive, the existence of a unique solution underlain by deterministic inverse methods disregards a major feature in inverse modeling i.e., a possible large number of parameter sets which can lead to almost equally satisfying simulations. Probabilistic inversion approaches used here are based on Monte Carlo calculations which involve multiple parameters sets (samples of the parameter space) sorted in their a priori probability density function (PDF) ρ(m) and subsequent forward modeling using the physical model. This allows the identification of an a posteriori PDF σ(m) which describes in a more exhaus- tive way the distribution of the parameters yielding the best simulations. Among the Monte Carlo simulations which sample the parameter space, those simulations which minimize the misfit function samples in fact the a posteriori joint PDF σ(m). From a theoretical standpoint, the posterior PDF is given by Tarantola (2005, chap. 2) :

σ (m) = L (m) × ρ (m) (4.8) where L(m) is the likelihood function which writes :

L (m) = k × e−S(m) (4.9)

183 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI and k is a normative constant which ensures that the integral of σ(m) over the para- meter space equals 1. Therefore, the a posteriori PDF represents an updated version of the a priori PDF based on an additional information provided by model-data com- parison though the likelihood function, whence the Bayesian approach. The sampling of the parameter space is thus crucial since it allows describing the joint PDF σ(m) and possibly the marginal PDF of all the model parameters m(m1,...,mn). The de- sirable identification of these parameters distributions is efficiently performed in the course of guided (towards maximum likelihood parameter space regions) random walk Monte Carlo inversion. This is also known as the Markov Chain Monte Carlo (MCMC) inversion approach. The popular MCMC inversion based on the Metropolis algorithm, briefly outlined below, that is adapted for a priori uniform distributions (Tarantola,

2005, chap. 2) was used in this study. Let’s consider a current position mi of the random walk in the parameter space, and a potentially new position mj created by means of a random perturbation of mi. According to the Metropolis algorithm, the probability P to accept the displacement from mi to mj is :

1 if S(mi) > S(mj) P  (4.10) m  L( j )  = exp(−∆S) if S(mi) < S(mj) L(mi)  

where exp(−∆S) = exp(−S(mj) + S(mi)). Consequently, the perturbed model is accepted if it improves the data fit and can be accepted as well with a probability exp(−∆S) if it increases the misfit. This latter occurrence allows leaving some local minima of the misfit function to explore all the likelihood maxima. From a practi- cal stand point, a value is sorted in a uniform distribution between 0 and 1. If it is lower than exp(−∆S) (which occurs with a probability exp(−∆S)) then the unfa- vorable displacement is accepted. From an initial position, the Metropolis algorithm outlined above is iteratively repeated N times. This probabilistic inversion algorithm converges towards the minima of the misfit function yielding an efficient sampling of the a posteriori PDF of the parameters.

184 4.6. Results

4.6 Results

The MCMC inversion approach was used to ascertain the recharge values invol- ved in the climatic scenario, in mm yr−1, using a priori uniform distribution over the intervals [0,10] for Rg, the recharge rate during the glacial periods, [2 ; 36] for Rh1, and [0 ; 100] for Rh[2,..,9] the recharge rate during the interglacial period. The piston flow model assumes the same recharge scenario for the considered outcrops but consi- ders different porosity for the two formations. To assess the sensitivity of our overall approach to initial conditions, the MCMC inversion was carried out for four distinct recharge scenarios : i) a scenario with a unique recharge value (scenario 1R), ii) a square-wave scenario (scenario 2R) with the recharge rate during interglacial periods and glacial periods assumed constant, i.e., two parameters, Rg and Rh, iii) a square- wave scenario (R133sw) with 9 humid recharge rate values and one glacial value and, iv) a saw-tooth scenario (R133st) with 9 humid recharge values and a glacial value. Fig. 5 presents the value of the misfit function for these four scenarios as a function of the MCMC iteration number N using the Metropolis algorithm. As expected after the discussion in the Section 4.5.1, the hight misfit value of the 1R simulation, about 200, illustrates how the constant 10 mm yr−1 recharge value fails in reproducing the measu- red 36Cl data. Although the 2R scenario does not improve the misfit value (also around 200, Figure 5), it provides average recharge rates of 2 and 20 mm yr−1 for the glacial and interglacial periods respectively. We used these estimates as a priori values, for the more complex MCMC inversions involving 10 parameters (R133sw, R133st). This step allows a quite fast convergence of the MCMC inversion process as illustrated in Figure 5 where the misfit function reaches a plateau after about 100 iterations. During these 100 iterations, the MCMC method explores the parameter space positions of low likelihood (high misfit) before it converges towards the desired regions. The plateau corresponds to the sampling of the a posteriori joint distribution of parameters. The rigorous identification of the marginal distribution for all the parameters would require a rather complex mathematical treatment involving integral calculations of the joint

185 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI distribution (Tarantola, 2005, chap. 2). But, according to Sambridge et Mosegaard (2002), for a large sampling of the a posteriori distribution function, the marginal distributions can be simply identified by a statistical treatment of all the calculated values after the plateau, for each individual parameter. For the sake of simplicity, this approximate approach was used. Figure 6 shows the a priori (uniform) and the a posteriori distributions using histo- gram representations for the 10 parameters of scenario R133st and R133sw. Relatively well-constrained values (unimodal distributions) are obtained for all the recharge va- lues except that of the first humid period (Rh1) in both scenario and for the ninth (Rh9) humid periods of the square-wave scenario (R133sw). Although the use of the mean is inappropriate for the non-unimodal distributions, such mean values were cal- culated in every case for practical representation. These recharge rates are represented in Figure 7 for both R133st and R133sw scena- rios (see also Table 4.2). For the two scenarios, a glacial recharge of 1 mm yr−1 or less is obtained while humid period recharge episodes range from a few mm yr−1 to 40 and 65 mm yr−1 for scenarios R133st and R133sw respectively. Recharge rate values obtained for the square-wave scenario (R133sw) are systematically higher than for the saw-tooth scenario due to the shape of the glacial period. For both scenarios, the maxi- mum value is obtained for the second humid period (Figure 7). Figure 8 represents the

36 36 36 comparison between Cl data ( Rcorr) and RT h simulated by the piston-flow model using alternatively the saw-tooth (R133st) and the square-wave (R133sw) scenarios with the mean values of recharge obtained from the MCMC inversions. This figure highlights the importance of the initial value. The latter has been defined according to hypothesis on measurements (see 4.4.2). In order to discuss these hypotheses, we apply sensitivity tests : we keep all the same parameters except the initial 36Cl/Cl and run

36 new simulations using Ri=[150 ;160 ;170 ;180 ;200], defining the R150, R160, R170, R180 and R200 scenarios respectively. Only the saw-tooth scenario was employed be- cause this shape better describes the abrupt warming at the termination of a glacial period and a more gradual transition between the interglacial and the glacial period

186 4.7. Discussion as described in Cheng et al., 2009 ; Wolff et al., 2009 ; Barker et al., 2011. The mean of the recharge values are presented in Table 4.2. A best fit, i.e., misfit function values of 47 ; 43 ; 39 ; 38 ; 41 and 45 are obtained for R150, R160, R170, R175, R180 and R200

36 −15 −1 respectively, while 54 was obtained for the reference value Ri=133×10 at at . In the following part, these alternative initial values are discussed using independent climatic evidences.

4.7 Discussion

In order to put our reconstructions in perspective of paleoclimate data, we can use the recent compilation of Lang et Wolff (2011), who compared the relative inten- sity of glacial and interglacial periods over the nine climate cycles covering the last 800 kyr, based on available records of foraminiferal benthic and planktonic δ18O, sea surface temperature (SST), ice δD and CH4 and terrestrial proxies. We designed a crude common qualitative scale of strength of the interglacial periods by summing the individual rank of each interstadial in the 36 records used by Lang et Wolff (2011), for direct comparison with the rank of the recharge simulated in the corresponding period in our model, following the same assumption that stronger interglacial would have been associated with wetter conditions over North Africa (see Table 4.3). The results of this comparison are shown in Figure 9, where is also illustrated the sensitivity of

36 the respective ranking of the recharge intensities to the initial value Ri chosen for the simulations. It is then noticeable first that our model simulates relatively well the clear cut contrast between the most recent climate cycles (#1, 9, 5), that are both intense and humid, and the more ancient ones (#13, 15, 17), weaker and drier. This conclusion, which is well accepted in the climate record, is also robust in our hydrologic model, since it would not be possible to fit the observed data in any scenario where more water would have been introduced into the aquifer early instead of late during the period of interest. A significant exception to this general agreement is the misfit for stage 11, which is

187 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI known as one of the most prominent interglacial in the climate record, both in du- ration and in intensity, while trivial in our recharge reconstructions R133sw, R133st, and R150 (Figure 9). Nevertheless, we observe that this misfit vanishes when higher

36 values are used for the initial Ri composition (R170 to R180), underlining the weight of this parameter on the simulation results. This may reflect that our best-choice star- ting guess for this parameter may be under-evaluated or may have varied through time due to geomagnetic modulation of the 36Cl production (Baumgartner et al., 1998 ; Mu- scheler et al., 2005). Another interesting feature in Figure 9 is that in all simulations but one, stage 5 is dominant in the series, and in particular, larger than the Holocene. In our model, this result comes from the narrow window of a priori values selected for Rh1 in the inversion calculation, based on existing paleoclimate reconstructions. This means that considering the plausible range of precipitation and infiltration values generally accepted for the Holocene, more water must have been recharged during pre- vious stages, and preferentially during the last interglacial, in order to fit the spatial distribution of the 36Cl data. This is again coherent with marine (Osborne et al., 2008) or continental (Causse et al., 2003 ; Geyh et Thiedig, 2008) archive, since as mentio- ned above, MIS 5 was seemingly characterized by particularly intense precipitations (Paillou et al., 2009). Besides these paleohydrologic inferences, another interesting aspect of our model is the demonstration that the two sets of data from the Albian and Barremian layers cannot be reconciled by using the same set of parameters, and must thus be considered as se- parate flow lines. Our results show that the difference can be accounted for by using a slightly larger porosity in the Albian than in the Barremian level. However, alternative explanations could be considered. In particular, the same geometry was adopted for the recharge area of the two layers. Any uncertainty on the length of the outcrop (L) propagates directly on the calculated distance X(t). The relative difference between the distances calculated for the two layers is thus within the a priori uncertainty af- fected to L (i.e. 30 %). Other hypotheses, related to possible variations of the porosity or dimensions of the aquifers along the flowpath, would require additional observa-

188 4.8. Conclusion tions and a more complete hydro-dynamical model to be tested. Along the same line of reasoning must also be mentioned that the Barremian data are significantly more scattered than the Albian, which may reflect short-term variations both in the initial 36Cl/Cl ratio and in the recharge rate, the smoother trend of the Albian data being either just fortuitous, or reflecting a more efficient mixing of such variations within the mixing zone upon recharge.

4.8 Conclusion

In this study the inversion of the recharge in semi-arid area and over various inter- glacial/glacial cycles scale i.e., 775 kyr was proposed by means of a combined approach involving 36Cl data and a simple hydrodynamic model (piston flow). MCMC inversion approach was successfully implemented in order to explore the uncertainties associa- ted with the methodology. This study allows discussion of the global climatic scenario applying to the outcrop area in the Atlas mountains as well as the significance of the 36Cl data distribution from these outcrops. Tests of the recharge scenarios point out that a constant recharge fails to reproduce the 36Cl data and a variation in the recharge improve their modeling. The best agreement between the climatic proxies (Lang et Wolff, 2011) and the 36Cl measurements was obtained for the simulation

36 −15 −1 using Ri=175×10 at at . Plausible computed recharge values range from few mm yr−1 to more than 60 mm yr−1 (see Table 4.2) for recharge during interglacial period and around 1 mm yr−1 or less for recharge during glacial periods. Such esti- mates could be used as a priori values in a more complex transient hydrogeological model of the CI. However, because of the lack of 36Cl data close to the outcrops, the constraint of the most recent recharge rates (Rh1 and Rh2) relies on independent modern estimation and hydrological modeling (see 4.5.2). Further investigation of the residence time of groundwater in these strategic areas by means of geochemical tracers (36Cl, 14C) would greatly improve our results. After all, these time-varying recharge values clearly illus-

189 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI trate the fact that hydraulic steady-state conditions are a crude hypothesis to interpret geochemical tracers in the NWSAS. Our results were obtained in the specific context of the Atlas Mountains but a similar method could be used in other aquifers provided that the piston flow model is nearly valid, that the climatic context is known and some 36Cl data (or other tracers) are available. Such approach may open new perspectives to the use of large aquifer systems as climatic archives by providing quantitative, and not only qualitative, assessment of paleorecharge rates. In the present case, we provide further evidence that climate condition in the Atlas Mountains, and very likely over the Saharan realm, were significantly wetter during MIS 5 than during the Holocene period.

4.9 Acknowledgments

We thank Luc Aquilina, who served as Associated Editor, and Mike Edmunds, Ghislain de Marsily and an anonymous reviewer for constructive and valuable com- ments that significantly improved the manuscript. Conversations with Joel Guiot, Françoise Gasse and Edouard Bard have helped to shape our thinking about climate scenarios above the North Africa and Mediterranean regions. This work was initiated following the GDAT workshop that held in 2012 at Rennes and was supported by the LABEX OT-Med (Objectif Terre : Bassin Méditerranéen ; http ://www.otmed.fr/)

190 4.10. Tables and Figures

4.10 Tables and Figures

191 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

TABLEAU 4.1 – Chloride content (mg l−1) content, 36Cl/Cl ratio (36R×10−15 at at−1) 36 and associated Rcor for the 17 samples considered in this study. Data for samples ( #1 to #9) are from Guendouz et Michelot (2006). The size of the correction of evaporite dissolution (Cor%) is expressed in %. The distance from the outcrop (D) is given in km.

36 36 Samp. Long Lat D Cl R ± Rcor Cor% km mg l−1 ×10−15 at at−1 % 1 3.9968 32.5845 225 210 99 34 104 5 2 4.2059 32.8745 242 188 95 8 95 0 3 4.5506 32.4134 276 511 29 8 74 61 4 5.0189 32.7081 321 550 18 8 50 64 5 5.7177 32.8912 390 533 10 5 27 62 6 5.9008 33.1717 417 426 15 5 32 53 7 6.3667 32.9934 459 560 23 3 64 64 8 6.7470 33.3048 500 480 25 3 60 58 9 7.0608 33.4807 544 426 14 3 29 53 10 7.5811 33.8192 472 270 33 2 44 26 11 7.5939 33.7514 474 359 29 2 53 44 12 7.7225 33.8358 487 290 29 2 42 31 13 7.8719 33.8875 501 296 25 2 38 32 14 8.1925 34.0017 527 293 9 1 13 32 15 8.2453 34.0194 537 416 31 2 65 52 16 8.2619 34.0150 539 414 34 2 70 52 17 8.1139 33.9119 523 536 15 1 40 63

36 −15 −1 TABLEAU 4.2 – Calculated recharge rate (mm yr−1) for Ri=133×10 at at with the square-wave scenario (R133sw), with the saw-tooth scenario (R133st) and for 36 −15 −1 36 −15 a saw-tooth scenario considering Ri=150×10 at at (R150), Ri=160×10 −1 36 −15 −1 36 −15 −1 at at (R160), Ri=170×10 at at (R170), Ri=175×10 at at (R175), 36 −15 −1 36 −15 −1 Ri=180×10 at at (R180) and Ri=200×10 at at (R200) Rh R133st R133sw R150 R160 R170 R175 R180 R200 1 18.6 21.2 18.2 19.3 18.7 19.4 17.8 19.6 2 39.0 65.7 36.1 34.2 30.1 21.4 17.3 18.5 3 6.8 12.0 4.5 5.0 8.2 16.5 19.7 15.9 4 13.0 14.4 15.6 9.5 5.2 3.8 4.8 4.6 5 1.9 2.7 3.5 12.6 19.2 21.0 20.5 12.1 6 2.1 4.1 1.8 1.7 1.7 1.8 2.1 10.2 7 4.5 6.3 3.8 2.5 2.0 1.8 1.7 1.7 8 4.1 8.6 10.5 7.0 5.6 5.3 5.2 2.9 9 6.7 39.0 6.5 18.2 49.6 12.2 35.6 7.0 Rg 0.5 0.6 0.7 0.7 0.6 0.5 0.5 0.6

192 4.10. Tables and Figures

TABLEAU 4.3 – Ranking of the strength index of Lang et Wolff (2011) compared to the ranking of the recharge rate we calculated for the R133sw, the R133st, the R150, the R160, the R170, the 175, the R180 and the R200 scenarios. MIS/Rh strength R133st R133sw R150 R160 R170 R175 R180 R200 (Lang et (this study) Wolff, 2011) 1/1 4 2 3 2 2 4 3 5 2 5/2 1 1 1 1 1 2 1 4 1 7/3 7 4 5 6 7 5 4 7 7 9/4 3 3 4 3 5 7 7 3 3 11/5 2 9 9 8 4 3 2 1 6 13/6 9 8 8 9 9 9 8 9 8 15/7 6 6 7 7 8 8 8 6 9 17/8 8 7 6 4 6 6 6 8 5 19/9 5 5 2 5 3 1 5 2 4

193 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

Figure 4.3 – Piston flow model (B) and resulting 36Cl/Cl distribution (C) in a confined aquifer as a function of distance to the outcrops and considering an alternation of arid and humid recharge period (A).

194 4.10. Tables and Figures

Figure 4.4 – Studied area, between Algeria and Tunisia. This figure shows the hy- drological settings, the piezometric level (m), a cross-section modified from Baba Sy (2005), the location of boreholes used to described the lithology and the wells of the stu- died samples. Geological details (from the CCGM geological map of Africa, 1 :1000000 scale) indicate the CI outcrops. The background is a SRTM* provided by ESRI©.

36 Figure 4.5 – Rcor ratio (corrected for evaporite dissolution) of the studied samples as a function of the distance to the outcrops, compared with the theoritical evolution 36 of the Rcor ratio assuming steady-state conditions. Are presented two scenarios with constant recharge rate of 7 mm a−1 and 20 mm a−1

195 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

Figure 4.6 – Square wave (top panel) and saw-tooth (bottom panel) recharge scena- rios considered in this study. Pluvial periods were established according to the δ18O 0 benthic stack provided by Lisiecki et Raymo (2005), with a lower limit around 4 /00. The recharge intensity scale is arbitrary.

196 4.10. Tables and Figures

Figure 4.7 – Evolution of the misfit function as a function of the iteration number of the MCMC inversion for the four scenarios : i) scenario with a unique recharge value (scenario 1R), ii) square-wave scenario (scenario 2R) with the recharge rate during interglacial periods and glacial periods assumed constant, i.e., two parameters, one Rg and Rh, iii) square-wave scenario (R133sw) with 9 humid recharge rate values and one glacial value and, iv) saw-tooth scenario (R133st) with 9 humid recharge values and one glacial value.

197 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

Figure 4.8 – Computed recharge rate values (in mm a-1) for the square-wave scenario (R133sw) and the saw-tooth scenario (R133st). A priori and a posteriori distributions of the recharge values from the sampling of the MCMC inversion using are shown in open grey bar and filled grey bar, respectively.

198 4.10. Tables and Figures

Figure 4.9 – Mean recharge rate obtained by MCMC sampling, for the R133st (grey line) and R133sw (dotted black line) scenarios.

199 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

36 36 Figure 4.10 – Comparison between the Rcor data and the RT h calculated using the recharge rates obtained from the MCMC inversion for the R133st and R133sw scenario. A) the square-wave scenario for the Albian, B) the saw-tooth scenario for Albian, C) the square-wave scenario for Barremian and D) the saw-tooth scenario for Barremian. Grey and white areas represent the interglacial and glacial period respectively (from results in Table 4.2 in Eq. ).

200 4.10. Tables and Figures

Figure 4.11 – Comparison between "Interglacial ranking" following the compilation of Lang et Wolff (2011)) and "Recharge ranking" determined using the different recharge scenarios tested during this work (Table 4.3).

201 4. Variabilité climatique et recharge passée du CI

Nous avons reproduit des données 36Cl mesurées à l’aide d’un mo- dèle simple. Les incertitudes ont été calculées en utilisant une démarche MCMC. Les valeurs de recharge obtenues sont autour de 0.5 mm an−1 pour les périodes glaciaires et entre un et plusieurs dizaines de mm an−1 pour les périodes interglaciaires. Les valeurs de recharge que nous avons calculées vont servir de points de départ à la modélisation du CI présentée dans le chapitre 5 suivant. Si les résultats sont relative- ment convainquant pour la zone étudiée, qui s’avère être une des princi- pales directions d’écoulement, le chapitre suivant propose de vérifier et d’affiner cette hypothèse sur l’ensemble du CI. Une valeur du rapport 36Cl/Cl initial à 175×10−15 apporte un meilleur accord avec certaines archives paléoclimatiques (Lang et Wolff, 2011). Toutefois, comme nous le verrons dans le chapitre suivant, elle soulève d’importantes interroga- tions car son utilisation améliore grandement les simulations basées sur des scénarios à une et deux recharges alors que ces scénarios devraient conduire à des simulations moins "performantes" qu’un scénario plus complexe et réaliste à 10 recharges.

202 Chapitre 5

Modélisation hydrogéologique du 36 CI. Apport de données Cl

5.1 Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI . . . . 206

5.1.1 Description géométrique ...... 206

5.1.2 Construction de la carte des perméabilités du modèle PaleoCI207

5.1.2.1 Méthodologie ...... 207

5.1.2.2 Inversion de la perméabilité ...... 209

5.1.2.3 Régime permanent versus régime transitoire dans

le CI ...... 213

5.1.3 Conditions aux limites et bilan d’eau du modèle PaleoCI en

régime permanent ...... 214

5.1.3.1 Flux associés aux zones de recharge et de condi-

tions de drain sur les limites du CI ...... 215

5.1.3.2 Mélange binaire d’isotopes stables de l’eau entre le

CI et la Djeffara ...... 216

5.1.3.3 Résultats de la simulation en régime permanent . 221

5.2 Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisa-

tion du transport réactif du 36Cl en régime transitoire . . 223

5.2.1 Mise en oeuvre d’un régime transitoire pour le modèle PaleoCI223

203 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

5.2.1.1 Coefficient d’emmagasinement spécifique du CI . . 224

5.2.1.2 Mise en oeuvre de la simulation de transport du 36Cl226

5.2.2 Scénarios de recharge compatibles avec la distribution de

36Cl observée ...... 228

5.2.2.1 Scénario à une (1R) et deux (2R) recharges . . . . 230

5.2.2.2 Prise en compte de la variabilité de la recharge :

scénario à 10 recharges (10R) ...... 231

5.2.2.3 Discussion sur l’accord entre les points mesurés et

calculés ...... 235

204 Plusieurs modèles hydrogéologiques du CI ont été proposés ces dernières années (voir paragraphe 1.3), principalement pour caractériser la recharge actuelle (régime permanent pré-anthropique, 1950) et l’impact des prélèvements humains (prévisions en régime transitoire, 1950-actuel). Par contre, il n’existe à notre connaissance qu’un essai de modélisation en régime transitoire qui concerne les derniers 10000 ans (Baba Sy, 2005, voir partie 1.3.3). Or le CI, dont le temps de résidence des eaux est de plusieurs centaines de milliers d’années (chapitre 3), présente un bon potentiel d’enregistrement de la variabilité de la recharge liée aux cycles climatiques glaciaires-interglaciaires. Nous nous sommes basés sur les documents décrivant le modèle le plus récent du CI (OSS, 2003 ; Baba Sy, 2005) afin d’explorer la variabilité climatique passée en nous appuyant principalement sur des données 36Cl (chapitres 3 et 4). Dans la première partie de ce chapitre (5.1), nous détaillerons la démarche de recons- truction du modèle SASS à partir des données et synthèses de l’ERESS, de l’OSS et de Baba Sy (chapitre 1) ainsi que les simplifications et nos choix de modélisation. Nous avons utilisé le logiciel Processing Modflow PMWIN Pro (Chiang et Kinzelbach, 2001), basé sur le code Modflow (McDonald et Harbaugh, 1988) pour modéliser les écoulements, comme l’avaient fait avant nous l’OSS (2003) et Baba Sy (2005). Le mo- dèle obtenu (objet 3D, écoulement 2D), qui est une représentation simplifiée du CI, a donc été créé pour tester l’impact de la variabilité climatique passée et l’éventuel héritage transitoire à l’actuel des variations climatiques quaternaires. En conséquence, il est appelé PaleoCI. Dans la deuxième partie (5.2) de ce chapitre, nous présenterons les résultats préli- minaires de la mise en oeuvre d’un régime transitoire dans le modèle PaleoCI. Nous avons estimé notre capacité à contraindre des scénarios de recharge sur les huit der- niers cycles glaciaire-interglaciaire (environ 775 ka) dans le chapitre 4. L’impact sur le transport de 36Cl a été représenté en utilisant le module MT3DMS de transport réactif multi-espèces (Zheng et Wang, 1999). On notera que seul le fonctionnement naturel est traité ici (jusqu’à 1950). L’effet des pompages n’est pas développé.

205 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

5.1 Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du

CI

5.1.1 Description géométrique

Afin de reproduire la géométrie du CI, nous avons digitalisé les cartes interprétées issues de la thèse de Baba Sy (2005) pour le toit et les épaisseurs du CI sous Arcgisr, afin de les réinterpoler par krigeage (Surferr). Le résultat est présenté sur la figure 1.6. La grille de modélisation est découpée en 107 par 195 cellules (10 km × 10 km). Les limites sont identiques à celles utilisées par Baba Sy, 2005 (voir figure 1.1), excepté pour le golfe de Syrte où nous n’avons pas prolongé le CI en mer, à la manière d’un mo- dèle présenté de façon éphémère sur le site de l’OSS (http://www.oss-online.org). La couche a été considérée comme entièrement captive, en négligeant les zone d’af- fleurement, qui sont relativement modestes au regard de la dimension du domaine et sur les zones réputées libres dans un souci de simplification. Pour les grandeurs hy- drodynamiques, nous avons utilisé les données brutes de piézométrie et de coefficients d’emmagasinement des rapports de l’OSS (2003) et de l’ERESS (1972a). La carte de la piézométrie de référence est basée sur les données de près de 200 puits (annexe 1 et planche hors-texte 11 du rapport de l’OSS, 2003, et appendice b de l’ERESS, 1972a). Nous les avons projetés sous Argisr (figure 5.1) et interpolé/extrapolé les données par krigeage (Surferr). L’extrapolation la plus délicate concerne l’Atlas, qui est la zone de recharge principale du CI mais qui n’est pas couverte par le réseau de me- sures de piézométrie. Les valeurs maximum sont autour de 500 m, en accord avec les gradients hydrauliques environnants. ERESS (1972a) et OSS (2002b) avaient choisi de présenter des cartes non extrapolées tandis que Baba Sy (2005) extrapole la piézomé- trie dans l’Atlas jusqu’à 700 m et Cornet (1964) jusqu’à 900 m. Nous obtenons des valeurs de plus de 800 m en interpolant la piézométrie entre les données des puits et la topographie basse sur l’Atlas. Nous n’avons pas jugé ces valeurs crédibles à cause de la configuration tectonique de cette limite (système de compartiments isolés par des

206 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

Figure 5.1 – Localisation des puits ayant servi à reconstituer la piezométrie de réfé- rence du CI (annexe 1 et planche hors-texte 11 du rapport de l’OSS (2003) et appendice b de l’ERESS (1972a)) failles sous les plus haut reliefs, Bracene et de Lamotte, 2002) mais elles expliquent sans doute les estimations hautes de Baba Sy (2005) et Cornet (1964) pour les niveaux piézométriques atlasiques. En ce qui concerne la distribution des perméabilités nous avons procédé à une inversion basée sur la méthode des gradients décrite dans la partie 5.1.2.

5.1.2 Construction de la carte des perméabilités du modèle

PaleoCI

5.1.2.1 Méthodologie

La trentaine de données de perméabilité disponible (à partir des transmissivités de l’ERESS, 1972a et de l’OSS, 2002b, voir 1.2.3) ne permettant pas d’obtenir une carte de perméabilité représentative par simple interpolation, nous avons procédé à l’in- version d’une carte des perméabilités à partir d’un régime permanent supposé (carte

207 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl piézométrique de référence de 1950, figure 1.10, partie 1.2.3.2). Le champs de perméa- bilité intervient dans l’équation de bilan de masse (équation de diffusivité) générale qui s’écrit : ∂h div (K × e × grad(h)) = S + Q (5.1) ∂t où en 2D,

– K(x, y) est la perméabilité (m s−1), e(x, y) l’épaisseur mouillée (m) et K(x, y) × e(x, y) = T (x, y) la transmissivité (m2 s−1) – h(x, y) est la charge hydraulique (m) – S(x, y) est le coefficient d’emmagasinement (-) – Q est un terme source (m s−1)

∂h En régime permanent, ∂t = 0, la connaissance du coefficient d’emmagasinement n’est donc pas nécessaire dans un premier temps. De l’équation à résoudre ci-dessus, il sub- siste donc deux inconnues régionalisées T(x,y) et Q(x,y) pour une équation (équation

5.1) et une variable de vérification (valeurs simulées – valeurs mesurées) h(xi,yi), la charge hydraulique mesurée aux points (xi,yi). Il y a donc une certaine indétermi- nation matérialisée par le fait que des simulations de qualité similaire peuvent être obtenues en jouant alternativement sur T et Q . Afin de circonvenir ce problème, on peut construire un modèle uniquement basé sur des charges imposées comme condi- tions aux limites. Ces charges aux limites du système sont alors imposées à la valeur d’interpolation (parfois d’extrapolation) de la carte piézométrique de référence. On élimine ainsi la nécessaire connaissance des flux, qui seront identifiés une fois obtenu le calage des perméabilités. Un flux peut être traduit dans un modèle hydrogéologique soit par une condition de flux imposé (inconnu ici) soit par une charge imposée (sup- posée connue ici). En effet, si on considère une maille (i,j) et ses voisines une fois le calcul en régime permanent acquis, il est possible de calculer le bilan des flux à travers les faces de cette maille imposée pour se convaincre qu’il y a alors soit un flux net entrant (sortie ou exutoire de la nappe) soit un flux net sortant (entrée ou recharge

208 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI de la nappe). Cette approche revient donc à définir dans un premier temps toutes les limites du CI en charge imposée et à leur attribuer les valeurs correspondantes au régime permanent que l’on souhaite reproduire. Il ne reste alors plus qu’à optimiser T(x,y) afin de reproduire les mesures de piézométrie de référence en régime permanent à l’intérieur du domaine modélisé. En résumé, les étapes de l’approche suivie sont :

– construction d’un modèle en régime permanent à charges imposées en utilisant la carte de piézométrique de référence. L’intérêt réside dans le fait que la seule inconnue est alors K, même s’il subsiste un problème d’indétermination (voir paragraphe 5.1.2.2), – inversion du champ de perméabilité en utilisant les données piézométriques à l’intérieur du domaine, – calcul des flux associés aux charges imposées par bilan d’eau une fois l’inversion acquise – passage du modèle en flux imposés (zones de recharge) et en condition de drain (zones d’exutoire) afin de faciliter les simulations en régime transitoire, notam- ment pour faire varier les flux de recharge.

5.1.2.2 Inversion de la perméabilité

En régime permanent, la modélisation des écoulements se réduit à la résolution de l’équation suivante :

div (K(x, y) × e(x, y)grad(h)) = 0 (5.2)

On notera que le terme Q(x,y) a disparu de l’équation 5.2 par rapport à l’équation 5.1 car il est pris en compte par les charges imposées bordières et il n’y a pas de pompages considérés ici. Ecrivons la perméabilité sous la forme K(x,y) = f(x,y)×10−b, où f(x,y) est une fonction de "forme" contenant les variations de perméabilité et b est

209 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl l’"ordre de grandeur de base" du champs de perméabilité. Cette expression une fois introduite dans l’équation 5.2, quelque soit l’ordre de grandeur "de base" constant b qui multiplie la fonction de "forme" f(x,y), le terme constant 10−b peut être sorti de l’opérateur div() et disparait ainsi de l’équation 5.2. L’ordre de grandeur de base n’intervient pas dans le résultat et l’on peut choisir n’importe quelle valeur pour b. On notera que c’est trivialement le cas pour la simulation de référence en régime permanent à K constant avec f(x,y) = 1 et b choisi par l’utilisateur. Ce sont donc les contrastes de perméabilité traduits par la fonction f(x,y) qui sont obtenus par approche inverse et non la fonction K(x,y) complète. Il y a donc une indétermination sur l’ordre de grandeur des perméabilités inhérent à la méthode et qu’il conviendra de lever en utilisant des valeurs de flux mesurés aux exutoires du système comme contrainte. Afin d’accéder à l’ordre de grandeur de base b pour la carte de perméabilité, nous disposons de quelques mesures de perméabilités. Une inversion automatique a été réalisée en déformant une carte de perméabilité prise initialement homogène dans la gamme des perméabilités mesurées, i. e., 10−5 m s−1. Pour cela, l’équation 5.2 est résolue par une méthode différences finies en utilisant la géométrie du modèle construite sous Modflow mais indépendamment de ce modèle. La méthode des gradients est appliquée sur le logarithme de la perméabilité de chacune des mailles, une à une, représentant environ 24h de calcul par itération de l’inversion. A chaque itération de la méthode des gradients, le logarithme de la perméabilité de chaque noeud i, log(Ki), est multiplié par un coefficient α. L’équation de diffusivité (équation 5.1) discrétisée en différences finies est résolue et on note la variation de la fonction objectif : n 1 2 θ = h − h (5.3) n j j jX=1  

où n est le nombre de mesures et hj et hj sont respectivement les charges hydrau- liques calculées et mesurées. Une fois le test réalisé pour une maille donnée, sa perméabilité est remise dans l’état de référence (itération k-1 de l’inversion) et on passe à la suivante. Lorsque cette opé-

210 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

Figure 5.2 – Fréquences cumulées de la valeur absolue de l’erreur entre les charges hydrauliques de référence et calculées pour les 197 puits d’observation du domaine au cours des itérations de l’inversion ration a été réalisée pour toutes les mailles du modèle, toutes les perméabilités sont modifiées conformément à la direction de diminution de l’erreur modèle-données. La diminution de l’erreur entre la piézométrie de référence et la piézométrie calculée au cours des itérations est reportée sur la figure 5.2 sous forme de fréquence cumulatives des erreurs. Le gain entre la simulation de départ à perméabilité constante et la pre- mière itération est de 6 m en moyenne. Entre la première et la deuxième itération, le gain est de 2 m et nous avons choisi d’interrompre le processus à la troisième itéra- tion qui nous permet de gagner 1 m sur l’erreur moyenne. La valeur finale de l’erreur moyenne est de 12 m. L’indétermination de l’ordre de grandeur de base du champs des perméabilités a été levée en utilisant la seule contrainte forte : le débit à l’exutoire des foggaras* mesuré à 3.6 m3 s−1. Les valeurs finales de perméabilité varient entre 8×10−6 et 1.3×10−4 m s−1. Elles sont reportées sur la figure 5.3.

La comparaison entre les données de transmissivité (T) mesurées et simulées est globalement dans l’ordre de grandeur. L’intervalle de variation de deux ordres de gran- deur pour les données est plus faible pour les T simulées (1.3 ordre de grandeur). La

211 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Figure 5.3 – Cartes des perméabilités obtenues par inversion (m s−1), en log

faible représentativité spatiale des données mesurées, de l’ordre de quelques centaines de mètres suggère un biais par rapport aux résultats obtenus sur nos mailles de 10km ×10km. De manière similaire aux précédentes études (ERESS, 1972a ; Baba Sy, 2005), nous avons inversé le champ de perméabilité à l’aide de la piézométrie de référence de 1950 considérée en régime permanent. Or si nous avons pu nous affranchir des prélè- vements par les forages, on peut s’interroger sur l’impact de la variabilité climatique de la recharge sur cette piézométrie de 1950 et sur la pertinence de notre inversion en régime permanent. Afin de vérifier la plausibilité d’un régime permanent en 1950, nous avons estimé le temps d’équilibration, c’est-à-dire le temps qui s’écoule entre une perturbation majeure de la recharge et le retour à un équilibre de la piézométrie du système vers un régime permanent.

212 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

5.1.2.3 Régime permanent versus régime transitoire dans le CI

Pour inverser le champs de perméabilité du CI, nous nous sommes appuyés sur un régiment pseudo-permanent établit pour la période 50-70, avant le déclin généralisé de la piézométrie associé à l’intensification des pompages. Or pour un système de grande dimension comme le SASS qui contient des eaux de plusieurs centaines de milliers d’années rechargées sous plusieurs alternances de cycles glaciaires-interglaciaires, le régime hydraulique attendu naturellement est a priori transitoire. Le régime permanent peut donc être remis en cause. De plus, la dernière transition glaciaire-interglaciaire est relativement récente (< 20 ka) et le système est potentiellement encore en phase d’accommodation des changements climatiques (et de recharge) associés. Comme pour tout processus "diffusif" (voir l’équation 5.1 du bilan de masse d’eau dite de diffusivité), il est utile de définir une constante de temps τ de réaction hydraulique du système (s) qui dépend de la dimension caractéristique du système L (m) et de la diffusivité hydraulique Dh (m2 s−1): L2 τ = , (5.4) Dh avec T K Dh = = (5.5) S Ss où

– T est la transmissivité (m2 s−1) – S, le coefficient d’emmagasinement (-) – K, la perméabilité (m s−1)

−1 – Ss, le coefficient d’emmagasinement spécifique (m )

Cette constante de temps τ correspond au temps de transfert de pression, beaucoup plus rapide que le transfert de masse. Elle est donc associée à l’accommodation d’une perturbation hydraulique (e. g. pression) et permet d’estimer le temps nécessaire pour atteindre un nouveau régime permanent après un changement de conditions aux li-

213 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl mites (recharge). Dans un contexte de variation climatique, une augmentation ou une diminution de la recharge provoque une variation de la charge à l’affleurement et une variation de la distribution de la charge. Pour le CI, à l’issue de l’inversion des per- méabilités en régime permanent sur la piézométrie de 1950-1970 (5.1.2), même si la notion de perméabilité "moyenne" est délicate, une valeur autour de 4·10−5 m s−1 peut être avancée. Avec une épaisseur moyenne de 350 m, on obtient une transmissivité T d’environ 10−2 m2 s−1. Le coefficient d’emmagasinement moyen étant de 10−3 (ERESS,

T 2 −1 1972a), on obtient une diffusivité hydraulique de : Dh = S = 10 m s . Avec cette forte valeur (équivalente à l’aquifère Nubien, en Egypte), la constante de temps de

L2 la diffusion de pression ou de charge est :τ = Dh ≃ 790 ans, avec L= 500 km de distance approximative entre les zones de recharge de l’Atlas et d’exutoire de Gabès. On peut considérer qu’au bout de 3τ (Rousseau-Gueutin et al., 2013), la perturba- tion s’est atténuée et que le régime permanent correspondant a une nouvelle valeur de recharge est établit. Pour le CI, 2400 ans environ devraient donc suffire pour at- teindre un régime pseudo-permanent après une modification notable des conditions à l’affleurement. La dernière modification étant datée autour de 6000 ans (Abrantes et al., 2012), l’hypothèse d’un régime quasi permanent du CI en 1950-1970 est dès lors plausible.

5.1.3 Conditions aux limites et bilan d’eau du modèle Pa-

leoCI en régime permanent

A l’issu de l’inversion de la perméabilité, des flux (en remplacement des charges imposées) ont été calculés afin de faciliter la mise en place de scénario climatiques sur la période quaternaire. Pour les flux sortants, des conditions de drains ont été appliquées (paragraphe 5.1.3.1), permettant ainsi de simuler des flux dynamiques (e.g. en cas de vidange). Les flux que nous avons calés à l’aide de notre modèle se rapprochent des valeurs obtenues dans les études précédentes (voir Tableau 1.2). Dans le cas particulier de l’exutoire de Gabès, nous avons procédé à une estimation indépendante du flux

214 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

Flux modernes calés dans le modèle paleoCI m3 s−1 Atlas 5.2 Dahar 0.3 entrant Nafusa 0.6 Tinhert 1.0 Cambro-Ordovicien 3.6 foggaras* 3.6 sortant Gabes 2.0 Syrte (et Tawargha) 4.9 Dahar 0.15

TABLEAU 5.1 – Flux modernes calés dans le modèle paleoCI m3 s−1 sortant à l’aide de la distribution des isotopes stables de l’eau (voir paragraphe 5.1.3.2).

5.1.3.1 Flux associés aux zones de recharge et de conditions de drain sur les limites du CI

Nous avons veillé à ce que les conditions de flux soient homogènes et conformes à la piézométrie de référence au niveau des zones de recharge et d’exutoire. Ainsi en calant le seul débit mesuré du CI, 3.6 m3 s−1 sortant sur les foggaras*, nous avons obtenu 4.9 m3 s−1 dans le golfe de Syrte (source Tawurgha comprise) et 2.0 m3 s−1 dans le golfe de Gabès. En ce qui concerne les flux entrants, nous avons obtenu 5.2 m3 s−1 sur l’Atlas, de 1.0 m3 s−1 sur le Dahar et la Nafusa confondus ainsi que sur le Tinhert. Pour le Cambro-Ordovicien, le flux entrant est de 3.6 m3 s−1 (voir Tableau 5.1).

Les valeurs calculées dans les deux modèles hydrogéologiques de référence : l’ERESS et de l’OSS ont été reportées dans le tableau 1.2, p. 50. Nous pouvons observer que le flux à l’exutoire de Gabès (2.0 m3 s−1) est plus faible que les flux calés de ces modèles (3.6 et 3.1 m3 s−1 respectivement). Le résultat obtenu ici est toutefois cohérent avec une estimation indépendante, liée aux isotopes stables de l’eau (paragraphe 5.1.3.2). Le débit de l’Atlas est également plus faible que celui calculé par Baba Sy (2005) (7.5 m3 s−1) à cause des potentiels imposés en dessous de ceux qu’il avait choisis (voir 5.1.1). Il est par contre dans l’ordre de grandeur de celui calculé par l’ERESS (5.6 m3

215 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl s−1). Enfin, les cellules en flux sortant ont été transformées en drain en posant :

Qd = Cd × (h − hd) (5.6) avec

3 −1 – Qd, le débit sur la cellule concernée (m s )

2 −1 – Cd, la conductance hydraulique du drain (m s ), avec Cd = K × l, K étant la perméabilité (m s−1) et l la longueur du drain (m) – h, la charge hydraulique de la maille du drain (m)

– hd, l’élévation du drain (m)

Dans la zone des foggaras*, hd a été choisi à la côte topographique. A Gabès une valeur de 75 m a été retenue d’après l’ERESS (1972a, p.36), en référence à la piezométrie moyenne et "invariable" de la nappe de la Djeffara. Cette hypothèse est une simplifica- tion car le niveau de cette nappe côtière a forcément fluctué mais sa variation pourra être affinée à l’avenir. A Syrte, c’est le niveau de la mer actuel (0 m) qui a été choisi. Là encore, nous nous plaçons dans un cas où le niveau de la mer n’aurait pas varié et nous pourrons également établir un scénario des variations du niveau de la mer. La figure 5.4 résume les conditions aux limites de notre modèle pour les conditions de recharge moderne.

5.1.3.2 Mélange binaire d’isotopes stables de l’eau entre le CI et la Djef- fara

Nous avons vu dans la partie 1.3.2 que l’estimation du flux de sortie du CI dans la zone de Gabès est assez controversée. Les estimations reposent sur des bilans d’eau dont les termes ne sont pas clairement quantifiés (comme les sorties en mer par exemple). Des données d’isotopes stables de l’eau (δ18O et δ2H) offrent un moyen de calculer des bilans de masse indépendamment des modèles hydrogéologiques.

216 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

Figure 5.4 – Cartes des limites en conditions imposées

La plaine de la Djeffara (zone de Gabès, Tunisie) contient un aquifère multicouche dont la nappe phréatique est alimentée par une recharge locale et par les eaux profondes du CI (via le réseau de failles El Hamma). Les données en isotopes stables pour la recharge locale et la contribution du CI sont très contrastées, ce qui permet l’utilisation d’un modèle de mélange simple. Des données de δ18O disponibles caractérisant le CI et l’aquifère de la Djeffara mettent en évidence le mélange (Gonfiantini et al., 1974 ; Trabelsi et al., 2009 ; Abid et al., 2009 ; Abid et al., 2010 ; Abid et al., 2011). La zone de mélange se situe dans la plaine de Gabès, limitée à l’ouest par le système de faille de El Hamma, lieu d’un flux de drainance vertical des eaux du CI vers la nappe de la Djeffara. La limite est de cette zone de mélange correspond au passage d’une zone de forte hétérogénéité en δ18O à une zone plus homogène. Cette limite est indiquée par un trait pointillé sur la figure 5.5. Cette limite marque également l’écoulement latéral d’une eau déjà mélangée (Gonfiantini et al., 1974 ; Mamou et al., 1988). On notera que sur cette zone, l’épaisseur de la nappe et la porosité sont à peu près constantes (environ 200 m et 5 à 8%). L’approche consiste en une conceptualisation simple de la

217 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Figure 5.5 – Limite de la zone de mélange de la plaine de la Djeffara. Distribution des données δ18O de Gonfiantini et al. (1974).

Djeffara en un modèle une boite (voir figure 5.6) caractérisé par un mélange parfait.

18 Les flux entrants dans la boite sont les eaux du CI, caractérisées par un δ OCI et

18 dont le débit QCl est inconnu, ainsi que la recharge locale, caractérisée par un δ OLR et un débit QLR. Il convient donc d’identifier un estimateur de la valeur du réservoir

18 de mélange homogène équivalent à la Djeffara, i. e. δ Om. A l’exception de QCl dont

18 18 18 nous souhaitons améliorer la quantification, les termes QLR, δ OCI , δ OLR et δ Om peuvent être déduits à partir de la littérature.

Nous calculons donc la décharge du CI dans la Djeffara en envisageant un modèle de mélange binaire. Le réservoir considéré, la plaine de la Djeffara au niveau de Gabès est unique et homogène. En conséquence, nous appliquons la relation suivante :

18 18 18 QCI × δ OCI + QLR × δ OLR δ Om = (5.7) QCI + QLR avec

– QCl le débit entrant depuis le CI dans la Djeffara

– QLR la recharge locale dans la Djeffara

18 18 – δ OCI le δ O du CI

218 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

Figure 5.6 – Modèle conceptuel de la plaine de la Djeffara. Les entrées (débit CI et recharge locale) sont égales aux sorties (débit exutoire en mer et écoulements latéraux). La boite représente une zone de mélange parfaitement homogène et équivalente à la plaine de la Djeffara. QLat est le débit des écoulements latéraux et Qmer celui des écoulements en mer

219 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

18 18 – δ OLR le δ O de la recharge dans la Djeffara

18 18 – δ Om le δ O du réservoir "bien mélangé" théorique

L’équation 5.7 se réécrit de la façon suivante :

18 18 δ OLR − δ Om QCl = QLR × 18 18 (5.8) δ OCI − δ Om

18 18 Nous devons dans un premier temps identifier les pôles de mélange δ OCI et δ OLR ainsi que QLR. Pour le pôle CI, nous avons considéré les données proches du réseau de failles El Hamma, dans un rectangle de 8◦ à 10◦ de longitude et de 32◦ à 34◦ de latitude. La moyenne obtenue est de -8.25±0.2h (Gonfiantini et al., 1974 ; Trabelsi et al., 2009 ; Abid et al., 2009 ; Abid et al., 2010 ; Abid et al., 2011). Le pôle "recharge locale" est constitué de l’infiltration des pluies et d’infiltration aux niveaux d’oueds. Il est caractérisé par un δ18O de -5.30±0.75h compris entre les δ18O des pluies susceptibles de s’infiltrer (Celle-Jeanton et al., 2001) et les valeurs des eaux de la nappe phréatique récentes plus ou moins évaporées (Ahmed Maliki et al., 2000 ; Chkir et al., 2008).

Le rapport sur la modélisation hydrogéologique de la plaine de la Djeffara (OSS, 2006) indique une recharge directe par infiltration entre 3.5 et 5.3 mm an−1 en plus de la recharge via les oueds sur la zone de mélange d’environ 2±2 mm an−1 soit entre

−1 3 −1 3 2 5.5 et 7.3 mm an , d’où QLR=0.67±0.23 m s sur les 3.3×10 km de la zone de mélange considérée (figure 5.6). Afin d’obtenir un estimateur simple de la valeur du

18 réservoir bien mélangé équivalent δ Om dans cette zone de mélange, on considère en première approximation la moyenne des mesures de Gonfiantini et al. (1974). La moyenne des δ18O mesurées dans la zone de mélange est -7.5±0.13h. En utilisant ces

3 −1 valeurs dans l’équation 5.8, on obtient QCl = 1.97 ± 1.18 m s . Le débit du CI dans la Djeffara calculé en utilisant un bilan de masse du δ18O est inférieure aux 3.1 ou 3.6 m3 s−1 avancés d’après les modèles précédents (voir partie 1.3.2) et plus en adéquation avec ceux obtenus dans notre modèle et présentés ci- dessous, même si la démarche présentée ici doit être raffinée.

220 5.1. Mise en oeuvre du modèle hydrogéologique du CI

Figure 5.7 – Carte piézométrique simulée en régime permanent

5.1.3.3 Résultats de la simulation en régime permanent

A l’issue des étapes de construction de la géométrie du modèle, d’implémentation de la carte des perméabilités et d’attribution des conditions de flux/drain sur les zones de recharge/exutoire, nous avons obtenu la carte de niveaux piézométriques présentés par la figure 5.7. L’accord avec la piézométrie de référence de 1950 est illustré dans la figure 5.8. Sur les 195 points d’observation, seules 17 charges simulées montrent des écarts absolus de plus de 20 mètres avec les charges de référence. Les zones concernées sont multiples mais se situent majoritairement sur des bords du modèle (voir carte de la figure 5.8).

221 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Figure 5.8 – Piézométrie calculée en régime permanent versus piézométrie de réfé- rence pour les 195 puits d’observation sur le domaine du CI. Les points pour lesquels l’écart absolu entre la piézométrie de référence et la piézométrie calculée est inférieur à 20 m sont représentés en noir. Si la piezométrie de référence est inférieure à celle calculée et que l’écart entre les deux est supérieur à 20 m, les points sont oranges, ainsi que les zones correspondantes sur la carte en bas à droite de la figure. Dans le cas contraire, la piézométrie calculée est inférieure à celle de référence et que l’écart entre les deux est supérieur à 20 m, les points et les zones correspondantes de la carte sont représentés en mauve

222 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire 5.2 Reconstruction de la paléorecharge du CI par

modélisation du transport réactif du 36Cl en

régime transitoire

Nous présentons ici une démarche exploratoire afin de contraindre la paléorecharge à l’aide de données 36Cl. Nous avons vu précédemment qu’étant donnée la forte dif- fusivité du système, les niveaux piézométriques s’équilibrent rapidement et perdent la "mémoire" d’une variation de la recharge au bout de quelques milliers d’années. Au contraire, pour les traceurs comme le 36Cl, l’impact des variations de recharge est enregistré tout au long du parcours et il est reflété par la distribution spatiale du traceur. Dans un premier temps, nous avons fixé certains paramètres, décrit dans la partie 5.2.1 : les coefficients d’emmagasinement, les conditions aux limites du module de transport, le type de transport, le temps caractéristique du 36Cl et la valeur initiale de 36Cl. Ensuite, une meilleure restitution des mesures de 36Cl est attendue par la modulation des valeurs de recharge, décrites dans la partie 5.2.2. Les premières simu- lations ont été réalisées en utilisant un scénario à une (1R) puis deux valeurs (2R) de recharge en suivant l’évolution décrite dans le chapitre 4. Nous avons ensuite procédé à l’inversion d’un signal plus complexe et réaliste, un scénario à dix recharges (10R) en créneaux.

5.2.1 Mise en oeuvre d’un régime transitoire pour le modèle

PaleoCI

Conjointement à la simulation hydraulique, nous avons utilisé le module de trans- port réactif multi-espèces MT3DMS qui s’est avéré plus fonctionnel que le mono- espèce MT3D. Nous nous sommes appuyés sur le scénario climatique des alternances glaciaires-interglaciaires défini dans le chapitre 4 pour fixer les périodes de temps de simulation sur environ 775 ka. Les valeurs de recharge sont alors attribuées à des périodes de temps suffisamment longues (>10 ka) pour qu’un régime permanent (ou

223 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl quasi-permanent) soit rétabli après chaque changement avant la fin de la période, au vu du temps d’équilibration du CI. Les résultats du chapitre 4 ont servi de base pour "cadrer" une simulation plus complète, mais aussi plus complexe du transport du 36Cl dans le CI.

5.2.1.1 Coefficient d’emmagasinement spécifique du CI

La connaissance de la distribution des coefficients d’emmagasinement ou des coef- ficients d’emmagasinement spécifiques est requise pour la simulation des écoulements en régime transitoire. Nous nous sommes basés sur la cinquantaine de valeurs déduites d’essais de pompage fournies dans les rapports de l’ERESS et de l’OSS et nous avons interpolé les valeurs (voir figure 5.9). Nous avons choisi cette approche alternative à l’inversion pour ne pas avoir à caler les chroniques piézométriques en pompage (car seul l’état naturel nous intéresse ici) et parce que les coefficients d’emmagasinement ont une importance relativement modeste dans notre problème. En effet, la représen- tation de cette carte de S est suffisante dans la mesure où le regime hydraulique n’est réellement transitoire dans notre calcul que pendant les courtes phases d’accommoda- tion du CI (voir partie 5.1.2.3). L’essentiel de la simulation implique un régime hydraulique pseudo-permanent dans le- quel S n’intervient pas. Par exemple, nous nous plaçons dans un scénario d’alternance glaciaire-interglaciaire en créneau tel que présenté au chapitre 4, où Rh = recharge actuelle spatialisée et calée en 5.1, avec Rh, la recharge en période interglaciaire et Rg = Rh/40, avec Rg, la recharge en période glaciaire (ordre de grandeur du chapitre 4). Pour un point d’observation (puits "OBS" voir figure 5.4) au milieu du bassin où l’accommodation est moins rapide que sur les bords (zones de recharge et d’exutoire plus réactives), la piézométrie associée au régime pseudo permanent interglaciaire est à 368 m et celle associée au régime pseudo permanent glaciaire à 42 m. Pour récupérer 80% de la variation entre les deux piézométries (soit 261 m), il faut environ 5 ka à partir de la perturbation, tel que présenté dans la figure 5.10.

224 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

Figure 5.9 – Carte des coefficient d’emmagasinemment interpolés à partir des données de l’OSS et de l’ERESS (10−3)

Figure 5.10 – Impact d’une alternance Rh, Rg, avec Rg=Rh/40 sur le niveau piézo- métrique de référence du point OBS, un point d’observation théorique placé au milieu du bassin (voir figure 5.4)

225 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

36 Figure 5.11 – Localisation des points de mesures ( Robs)

5.2.1.2 Mise en oeuvre de la simulation de transport du 36Cl

La réaction de décroissance radioactive du 36Cl est définie dans MT3DMS comme une réaction irréversible de premier ordre. Elle est décrite par la constante de temps du

36 −14 −1 Cl, λ36Cl = 7.3×10 s dans la phase dissoute. Le chlore étant considéré comme très peu réactif, les phénomènes de sorption sont négligés. Parmi les différentes mé- thodes de résolution du transport advectif, nous avons choisi la méthode des différences finies ("upstream finite différence model") dont l’erreur numérique est connue et a la même forme que la dispersion. La carte des 36 points de mesures du 36Cl (données Petersen et al, in prep, chapitre 3 et Guendouz et Michelot, 2006) est présentée sur la figure 5.11.

Concernant l’état initial du 36Cl, rappelons tout d’abord que nous travaillons avec des rapports 36Cl/Cl, car comme nous l’avons évoqué dans le chapitre 3, les rapports sont plus faciles à utiliser et à interpréter que les concentrations en 36Cl (notamment

226 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire car ils permettent de s’affranchir de l’évaporation au niveau les zones de recharge). La définition des valeurs initiales des rapports 36Cl/Cl est primordiale car elle influence largement les simulations de transport du 36Cl (cf. chapitre 4). Etant donnée la ré- partition des données dans les parties algériennes et tunisiennes du CI, nous avons besoin de définir les rapports initiaux 36Cl/Cl sur les affleurements de l’Atlas et du Dahar. Sur l’Atlas, nous avons abouti à la valeur 175×10−15 at at−1 dans le chapitre 4 bien que les valeurs de la littérature donnent en moyenne 133×10−15 (Guendouz et Michelot, 2006). Sur le Dahar, il n’y a pas de références connues mais d’après nos propres mesures sur ces affleurements, corrigées de la contribution de halite et de la décroissance radioactive d’entre 40 et 50 ka (partie 3.2.2), nous obtenons des valeurs entre 230 et 250×10−15 at at−1. Les mesures dans l’aquifère superficiel du SASS, le CT, confirment cette tendance en appliquant les mêmes corrections (Hadj Ammar et al., in prep). Cette augmentation ouest-est du rapport 36Cl/Cl peut être expliquée par l’effet de "continentalité" qui désigne l’appauvrissement des masses d’air en chlore stable à mesure que l’on s’éloigne de la côte (Davis et al., 2003). Cette diminution de la teneur en chlore stable provoque une augmentation relative du rapport 36Cl/Cl. Or nous avons vu dans la partie 4.1 que les masses d’air apportant les pluies sur la zone du SASS proviennent de l’Atlantique. Ainsi de la même manière que pour les isotopes stables qui s’appauvrissent d’ouest en est sur la zone (1.4.1), il est naturel de penser qu’il en est de même pour le chlore stable, et que les rapports 36Cl/Cl sont plus grands sur le Dahar que sur l’Atlas.

Pour établir l’état "initial" des rapports 36Cl/Cl, nous avons appliqué des valeurs initiales de 175×10−15 at at−1 sur l’Atlas et 240×10−15 at at−1 sur les autres zones de recharge (aucune contrainte sur la partie libyenne n’étant disponible) et 0 sur le reste du domaine. Pour fixer la recharge moyenne, nous avons utilisé une approximation de la recharge moyenne sur 775 ka (environ 7 mm an−1) issue de notre inversion du chapitre 4 où la recharge de l’Holocène (Rh1) est de 19.5 mm an−1. Rh1 est une moyenne entre la recharge moderne et une recharge plus humide considérée à partir entre 12 et 6

227 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl ka sur l’Holocène (voir partie 4.1.2.1). Dans un premier temps, nous avons considéré que la recharge moderne calé du modèle 3D correspondait à une moyenne de 14 mm an−1 pendant 6000 ans (soit 27 mm an−1 le reste du temps). Dans ce cas, la recharge moyenne équivaut à 0.5 fois la recharge moderne spatialisée sur le modèle PaleoCI. Les temps de simulation en régime permanent, avec cette recharge constante est de de 2 millions d’années, afin d’obtenir une carte initiale stable de 36Cl/Cl à introduire dans une simulation en transitoire.

5.2.2 Scénarios de recharge compatibles avec la distribution

de 36Cl observée

La démarche présentée dans cette partie vise à explorer les potentialités de l’ap- proche détaillée dans le chapitre 4 en 1D dans le modèle PaleoCI dont la géométrie est 3D et le modèle d’écoulement 2D (X, Y), appelé modèle 3D par la suite. Afin de transcrire les résultats préalablement obtenus en 1D dans une distribution spatiale en 3D, nous avons choisi d’attribuer des coefficients multiplicateurs aux flux de recharge spatialisés issus du calage en régime permanent sur la piézométrie de référence de 1950 (présentée dans la table 5.1). Par exemple, pour le scénario 10R, en fixant la recharge humide la plus récente du module 1D, Rh1, ces coefficients multiplicateurs

Rhi Rg sont les rapports Rh1 (avec i = 2,...,9 et Rhi la recharge humide i du modèle 1D) et Rh1 (Rg la recharge glaciaire du modèle 1D). Pour les scénarios 1R et 2R, les coefficients multiplicateurs s’appuient directement sur le rapport avec la recharge moderne totale calculée (Rm). La recharge moderne totale Rm que nous avons calé sur l’Atlas dans notre modèle modflow 3D est de 5.2 m3 s−1. La superficie des affleurements perméables utiles du CI sur l’Atlas est de 25000 km2 (Baba Sy, 2005, p.74). Dans le modèle 3D, la limite atlasique du modèle passe par la limite est de cet affleurement et sa surface n’est donc pas représentée. Les recharges en mm an−1 calées dans le chapitre 4 s’appliquent aux affleurements perméables utiles réels de l’Atlas et il convient de les multiplier par la superficie de cet affleurement pour les convertir en m3 s−1. Par exemple, pour l’Ho-

228 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

Figure 5.12 – Transcription du scénario de recharge en mm an−1 calé dans le chapitre 4 en m3 s−1

locène, la valeur obtenue sur le scénario créneau utilisé ici est de 19 mm an−1, ce qui correspond à 15 m3 s−1 sur 25000 km2. Le scénario de recharge en mm an−1 tiré du modèle piston avec un rapport 36Cl/Cl initial de 175 et sa transcription en m3 s−1 est illustré sur la figure 5.12.

Toutefois, cette recharge de 15 m3 s−1 est 4.2 fois supérieure à la recharge moderne totale calée. De même, les valeurs des périodes les plus humides (Rh2 et Rh5) atteignent jusqu’à 7 fois Rm (voir tableau 5.2). Il parait déraisonnable d’utiliser ces valeurs. Cette surestimation correspond probablement à la variabilité géométrique et climatologique réelle de la zone d’affleurement atlasique que nous ne prenons pas en compte, faute de données. Ce scénario (en m3 s−1 sur la figure 5.12) devra donc être corrigé (voir partie 5.2.2.2).

229 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

5.2.2.1 Scénario à une (1R) et deux (2R) recharges

Les résultats du chapitre 4 correspondent à une configuration spécifique : des lignes d’écoulement "modernes" de la figure 5.7 pour calculer les distances, une valeur initiale de 36Cl/Cl à 133×10−15 at at−1, deux jeux de porosités, une valeur de longueur d’af- fleurement associée à une profondeur. Dans ce cas, le calage d’un scénario comportant dix recharges a largement diminué l’erreur obtenue avec des scénarios à une puis deux recharges (d’environ 200 à autour de 45). Afin de nous placer dans des conditions comparables, nous avons d’abord cherché à approcher la distribution du chlore-36 des points présentés figure 5.11 avec un scénario à une puis deux recharges. Notre modèle 3D ne présentant qu’une couche, nous avons considéré une porosité de 22%, entre les 26% attribués à la formation albienne et les 19% attribués à la formation barrémienne. L’accord entre les rapports 36Cl/Cl mesurés et simulés est représenté par la somme des écarts en valeur absolue des rapports 36Cl/Cl mesurés et simulés (∆) pour les points utilisés dans le chapitre 4 (soit 17 points). En 1D (modèle piston), le meilleur accord est trouvé pour une recharge de 10 mm an−1 (somme des écarts ∆ = 269), en partant d’un rapport 36Cl/Cl initial à 175×10−15 at at−1. Dans l’optique de transposer la démarche 1D-une recharge au modèle 3D, la principale difficulté provient du fait que, dans le mo- dèle 3D, la recharge est spatialitée (donc variable). Afin d’identifier le meilleur accord 36Cl simulé - 36Cl mesuré, nous avons utilisé un coefficient multiplicateur de la recharge calée en régime permanent (partie 5.1.3.1, tableau 5.1) du modèle 3D. Ce coefficient multiplie chaque cellule du modèle en flux de recharge. L’équivalent en m3 s−1 d’une recharge de 10 mm an−1 est de 8 m3 s−1 sur les 25000 km2 de l’Atlas, soit 1.6Rm. Ce coefficient semble excessif, ce qui est confirmé par un ∆ élevé (=427) montrant que l’utilisation de ce coefficient multiplicateur ne reproduit pas de manière satisfaisante les données 36Cl . Nous avons testé différents coefficients plus raisonnables, compris entre 0.21 et 0.41. Les résultats sont présentées sur la figure 5.13. La recharge unique la plus probante est de 0.29 fois la recharge moderne spatialisée sur 775 ky (∆ = 232). Pour le scénario à deux recharges, nous sommes partis du calcul 1D (modèle piston)

230 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire avec 2 mm an−1 pour la recharge glaciaire et 18 mm an−1 pour la recharge inter- glaciaire (somme des écarts ∆ = 206). Deux multiplicateurs de la recharge pour deux régimes permanents, un glaciaire, un interglaciaire sont calés. De la même manière que pour le scénario 1R, la correspondance en m3 s−1 en considérant la superficie de 25000 km2 donne des valeurs élevées, respectivement 1.6 et 14.3 m3 s−1 soit 0.3 et 2.74Rm. Finalement, on obtient des coefficients multiplicateurs de la recharge moderne spatia- lisée 0.09 et 0.5 avec une somme des écarts ∆ = 236 analogue à celle du scénario 1R sur les mêmes points que ceux du chapitre 4, comme représenté sur la figure 5.13. Les erreurs moyennes calculées sont déjà relativement bonnes : environ 14×10−15 at at−1. Il est important de noter que seul l’accord 36Cl simulé - 36Cl mesuré est recherché ici. En conséquence, ces deux scénarios ne permettent pas de restituer la piézométrie de 1950. En effet, au bout de 775 ka, la moyenne des écarts entre la piézométrie calculée et mesurée (voir partie 5.1.3.3) est de 12 m lors du calage la recharge moderne, de 64 m en utilisant le scénario 2R et de 148 m avec la scénario 1R (figure figure 5.14). Les résultats obtenus sur les scénarios 1R et 2R vont nous permettre d’orienter le ca- lage plus complexe d’un scénario 10R, 10 recharges. En effet, nous avons remarqué que le facteur entre les coefficients multiplicateurs de Rm directement transcrits d’après le modèle 1D piston (scénario 1R : 1.6 ; scénario 2R : 0.3 pour les glaciaires et 2.74 pour les interglaciaires) et les coefficients multiplicateurs qui permettent les meilleures res- titutions des données 36Cl (scénario 1R : 0.29 ; scénario 2R : 0.09 pour les glaciaires et 0.5 pour les interglaciaires) est de 1/4 en moyenne. Nous pourrons appliquer ce facteur sur la transcription du scénario 10R avant de raffiner les coefficients multiplicateurs, comme décrit dans la partie suivante.

5.2.2.2 Prise en compte de la variabilité de la recharge : scénario à 10 recharges (10R)

Sur les 775 ka simulés, 452 ka sont en période glaciaire à faible recharge et 323 ka en période interglaciaire à recharge plus élevée. Les recharges en périodes interglaciaires sont notées Rhi avec i un indice variant de 1 (la plus récente) à 9 (la plus ancienne).

231 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Figure 5.13 – A) somme des écarts entre les rapports 36Cl/Cl corrigés mesurées et simulées en suivant un scénario à recharge unique, meilleur coefficient : 0.29 ; B) somme des écarts entre les rapports 36Cl/Cl corrigés mesurées et simulées selon un scénario à deux recharges : une pendant les périodes glaciaires et une autre pour les périodes interglaciaires. Les meilleurs coefficients multiplicateurs de la recharge moderne sont respectivement 0.09 et 0.5

232 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

Figure 5.14 – Fréquences cumulées de la valeur absolue de l’erreur entre les charges hydrauliques de référence et calculées pour les 197 puits d’observation du domaine, au bout de 775ka de simulation, avec sur les 15 ka les plus récents, une recharge de 0.29Rm (courbe verte), une recharge de 0.5Rm (courbe mauve) et une recharge de 1Rm (courbe orange)

Les intervalles de temps correspondant aux périodes interglaciaires sont représentés sur la figure 4.6 du chapitre 4. N’ayant que peu de données, et donc de contraintes et parce que la variabilité d’une recharge faible n’a qu’un impact limité sur les résultats, nous avons choisi d’attribuer une valeur unique de recharge en période glaciaire Rg. Afin de faciliter l’utilisation des résultats 1D (chapitre 4), qui portent sur des valeurs uniques de recharge, à notre approche 3D, comportant des recharges spatialisées, nous utilisons des coefficients multiplicateurs de la recharge moderne spatialisée. Notre ob- jectif est ainsi d’attribuer des coefficients multiplicateurs à la recharge actuelle spatia- lisée (tableau 5.1) pour chaque recharge interglaciaire Rhi et pour la recharge glaciaire

Rg. On notera que les valeurs de la recharge moderne sont en fait une moyenne sur les derniers milliers d’année (environ 3000 ans, voir 5.1.2.3) et donc après la dernière mo- dification majeure du climat au cours de l’Holocène, il y a environ 6000 ans (Abrantes et al., 2012). Rh1 correspond dans PaleoCI à la valeur moyenne sur tout l’Holocène (0 à 15 ka).

233 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Pour établir notre scénario à 10 recharges, nous avons recalculé le meilleur scénario en créneau associé à un rapport 36Cl/Cl initial de 175×10−15 at at−1 (présenté sur la figure 5.12) en suivant la démarche adoptée dans le chapitre 4 (modèle piston). La transcription des valeurs en mm an−1 obtenue en m3 an−1 (sur la base d’une superfi- cie d’affleurement dans l’Atlas de 25000 km2) est présentée dans le tableau 5.2 et la figure 5.12. Dans le chapitre 4, nous n’avions pas calculé de recharge moderne mais directement la recharge moyenne sur l’Holocène, Rh1. Pour transposer simplement les rapports de force des recharges du modèle 1D à 3D, nous avons raffiné ici le scénario sur la période de temps correspondant aux 15000 ans de l’Holocène en deux périodes de temps. Nous avons attribué définitivement la recharge moderne calée au 6000 ans les plus récents et nous allons caler la recharge humide sur les 9000 ans restants, notée

Rh1r. Ainsi, la piézométrie calée de 1950 sera bien restituée. Ce scénario climatique avec une modification de la recharge il y a 6000 ans est crédible d’après les reconstruc- tions paléoclimatiques sur la zone (Abrantes et al., 2012, voir partie 4.1.2.1). Nous avons vu dans le paragraphe précédent que la transcription des mm an−1 du scénario 1D présenté dans le chapitre 4 en m3 an−1 donnait des valeurs en moyenne 4 fois trop fortes. Nous avons présenté dans le tableau 5.2, les étapes suivies depuis la recharge 1D en mm an−1, la transcription en m3 an−1, les coefficients multiplicateurs de la recharge moderne spatialisée correspondants avant et après l’application d’un facteur correctif 1/4 citée en 5.2.2.1.

Les coefficients multiplicateurs ont été modifiés un à un afin de tendre vers la di- minution de l’erreur entre les valeurs de 36Cl/Cl mesurées et calculées. Le meilleur compromis entre les erreurs des points albiens et barremiens a été trouvé pour les coefficients multiplicateurs de la recharge moderne spatialisée listés dans la dernière colonne du tableau 5.2. Les coefficients varient de 0.4 à 1.16 pour les interglaciaires. Celui de la recharge pendant les périodes glaciaires est de 0.05. Quatre périodes inter- glaciaires sont caractérisées par des coefficients multiplicateurs inférieurs à 1 (mais qui restent 10 fois supérieur au coefficient de la recharge en périodes glaciaires), indiquant

234 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire Rh recharge 1D sur l’Atlas coefficient multiplicateur −1 3 −1 mm an (m s ) de Rm ×1/4 de la recharge moderne spatialisée Rh9 18.1 (14) 2.9 0.72 1 Rh8 12.1 (10) 1.9 0.48 0.62 Rh7 2.3 (2) 0.4 0.09 0.7 Rh6 2.0 (2) 0.3 0.08 1.09 Rh5 33.1 (26) 5.2 1.31 1.16 Rh4 11.3 (9) 1.8 0.45 0.24 Rh3 16.0 (13) 2.5 0.63 0.4 Rh2 45.1 (36) 7.2 1.79 1.11 Rh1r 33 (15) 4.4 1.1 1.1 Rhm 6 (5) 1 - - Rg 0.5 (0.4) 0.02 0.05

TABLEAU 5.2 – Coefficients multiplicateur des recharges Rhi et Rg une recharge moyenne inférieure à la recharge actuelle. Ce résultat ne remet pas en cause le caractère "humide" de ces périodes car il n’exclut pas l’occurrence d’événe- ments humides ponctuels mais intenses. Finalement, la somme des écarts ∆ est de 231 sur les mêmes points que ceux du chapitre 4. Ainsi les valeurs de l’erreurs entre les simulations reposant sur les scénarios 1R, 2R et 10R sont très proches.

L’accord entre les rapports 36Cl/Cl calculés et les rapports 36Cl/Cl mesurés est montré sur la figure 5.15. Les 17 points utilisés pour calculer l’erreur ∆ sont distingués des autres échantillons. La figure 5.16 présente la fréquence cumulative des erreurs obtenues sur les rapports 36Cl/Cl pour ces simulations 1R, 2R et 10R. Pour les trois jeux de simulations, 50% des échantillons ont une erreur inférieure à 10×10−15 at at−1 et 25% inférieure à 3×10−15 at at−1 soit une valeur dans l’ordre de grandeur de l’erreur analytique sur les rapports 36Cl/Cl (moyenne 1.5×10−15 at at−1). La figure 5.17 montre la carte des rapports 36Cl/Cl simulés à l’aide du scénario 10R.

5.2.2.3 Discussion sur l’accord entre les points mesurés et calculés

L’accord entre les rapports 36Cl/Cl mesurés et simulés est équivalent quelque soit le scénario choisi (1R, 2R, 10R) en considérant une valeur de 36Cl/Cl initial de 175×10−15 sur l’Atlas. Nous avons traité les résultats des simulations en nous focalisant sur l’er-

235 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Figure 5.15 – Rapports 36Cl/Cl calculés versus rapports 36Cl/Cl mesurés pour les 36 points d’échantillonnage des parties tunisiennes (Petersen et al., in prep) et algériennes du CI (Guendouz et Michelot, 2006). Les points utilisés pour calculer l’erreur ∆ ont une bordure rouge

236 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

Figure 5.16 – Fréquences cumulées de la valeur absolue de l’erreur entre les 36Cl/Cl corrigés et calculées pour les 17 puits d’observation du chapitre 4 avec les scénarios 1R, 2R et 10R

Figure 5.17 – Rapports 36Cl/Cl simulés en régime transitoire, les conditions de re- charge sont celles obtenues par la méthode des gradients (reportées dans le tableau 5.2). Les 36 points d’échantillonnage des parties tunisiennes (Petersen et al., in prep) et algériennes du CI (Guendouz et Michelot, 2006) sont matérialisées par des triangles et des croix (fm. barrémiennes)/ronds (fm. albiennes) respectivement

237 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl reur des points de mesures 36Cl présentés dans le chapitre 4. Les figures 5.15 et 5.17 montre les rapports 36Cl/Cl simulés pour le scénario 10R. Nous pouvons distinguer, en plus des points bien restitués, d’autres points dont l’écart entre la valeur mesurée et simulée est inférieur à 25% de la valeur mesurée proche des affleurements du Dahar (#3-#4 et #12-#13). Les points du centre de la partie tunisienne sont moins bien restitués (l’écart entre les valeurs mesurées et simulées est compris entre 30% et 55% de la valeur mesurée), ainsi que trois points plus au nord (#19-#20-#21) et le point #30 de l’albien algérien. Enfin, les écarts entre les valeurs mesurées et simulées est supérieur à 70% pour 7 points (#2 et #5 à #10) dans le sud de la partie tunisienne mais également pour trois points de la partie algérienne (#11 et #18 de l’albien et #38 du barrémien). Les points mal restitués en Tunisie sont situés au niveau de la zone de séparation des eaux venant de l’Atlas, du Tinhert et du Dahar. Sur la figure 5.17, il s’agit de la zone ou les rapports 36Cl/Cl simulés sont inférieurs à 10×10−15 at at−1. Même si les points les plus mal restitués sont pris en compte dans le calcul de l’er- reur, la somme des écarts ∆ est toujours indissociable, pour ce qui est du 36Cl, entre les différents scénarios de recharge 1R, 2R et 10R, alors que l’on peut légitimement s’attendre à une diminution de l’erreur avec l’augmentation du nombre de paramètres à caler. En effet dans le chapitre 4, en utilisant un modèle 1D-Piston, une telle amé- lioration était obtenue entre les scénarios 1R, 2R et 10R. Mais en 1D, l’amélioration était obtenue avec une valeur initiale de 36Cl/Cl de 133×10−15 at at−1. Dans le modèle piston du chapitre 4, nous avons considéré une distance à l’affleurement en fonction de la piezométrie actuelle, en nous basant sur des lignes de courant fixes dans le temps. Les résultats analogues en 3D pour les scénarios 1R, 2R et 10R impliquent que les "couples" distance-temps (et donc 36Cl) soient similaires. La figure 5.18 illustre les parcours de l’eau à partir de zones proches des points échantillonnés qui sont retracés pour les scénarios 1R et 10R. Dans le modèle 3D, les alternances de recharge modi- fient le cheminement des eaux mais la dérive latérale est faible au regard des distances parcourues, notamment sur la zone nord du CI. On note que les lignes d’écoulement

238 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire ne sont pas forcement perpendiculaires à la piezométrie actuelle mais que la direction générale des écoulements est en effet préservée quelque soit le scénario (figure 5.18). Il convient de discuter ici les aspects de notre approche qui peuvent expliquer une in- détermination relative au scénario de recharge, uniquement pour ce qui est de l’accord 36Cl mesuré - 36Cl simulé :

– valeur de 36Cl initial : dans le chapitre 4 nous avions d’abord utilisé une va- leur du rapport 36Cl/Cl initial en accord avec la littérature (Guendouz et Mi- chelot, 2006) de 133×10−15 at at−1, correspondant à une moyenne de mesures. Nous avons ensuite conclu, par une étude de sensibilité sur le rapport 36Cl/Cl initial que la valeur de 175×10−15 at at−1 était probablement plus adéquate au regard des proxy paléoclimatiques disponibles (Lang et Wolff, 2011). C’est cette valeur de 36Cl/Cl initial de 175×10−15 at at−1 que nous avons choisie pour les simulations 3D et qui est la principale raison de l’indétermination observées sur les simulations. En effet, avec cette valeur de départ, les données (de l’albien notamment) peuvent être reproduite à l’aide d’une simple exponentielle (modèle piston 1R) comme illustré sur la figure 5.19. Dans ce cas de figure, le signal de la variabilité climatique est "lissé". La complexification en modèle 2R et 10R n’apporte alors qu’un gain marginal, que ce soit avec le modèle piston (chapitre 4) ou ici avec le modèle 3D. – porosité : dans le modèle 3D, nous avons choisi d’utiliser une porosité moyenne. Or nous avons la certitude que la porosité varie verticalement, au moins entre 19 et 26%. Cette simplification implique que la somme de écarts ∆ des points appartenant aux formations albienne et barremienne ne varie pas forcément dans le même sens en fonction des modulations effectuées sur le scénario de recharge. Dans les cas des scenarios 1R et 2R, le "sens" de variation des erreurs est fa- cile à identifier (comme sur la figure 5.13) alors que pour le scenario 10R, cette identification n’est pas immédiate. Notons cependant que l’impact sur l’enregis- trement en 36Cl pour une même recharge, est autour de 20×10−15 at at−1 entre 19 et 26% dans l’exemple présenté sur la figure 5.19. Une meilleure cartographie

239 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl de porosité du CI ou une modélisation bi-couche permettrait de partir sur de meilleures bases et faciliterait l’amélioration des simulations.

240 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

Notre approche exploratoire pour améliorer la connaissance de la re- charge du Continental Intercalaire au quaternaire nous a amené à faire de nombreuses simplifications. Nous avons notamment choisi des valeurs moyennes et constantes pour des grandeurs variables dans le temps et l’espace. L’impact du choix du rapport 36Cl/Cl initial a été le plus fort et de manière inattendue, la valeur de 175×10−15 at at−1 a "écrasé" la variabilité climatique mise en évidence en utilisant 133×10−15 at at−1. En admettant que cette valeur de 175×10−15 at at−1 soit effectivement plus "appropriée", il nous faut trouver une approche alternative per- mettant d’accéder à la variabilité climatique. Plusieurs perspectives de travail émergent : i) le calage de la valeur variable du 36Cl/Cl initial et ii) une étude de la représentativité du scénario climatique. i) la va- riabilité du 36Cl/Cl initial est évoquée à la fin du chapitre 3. Dans le modèle 3D, nous pourrions maintenir une recharge constante moyenne et faire varier le 36Cl/Cl initial. La recharge pourrait ensuite être affinée. Alternativement, les deux variables pourraient être ajustées ensembles bien que les périodes de temps choisies pour faire varier la recharge soient arbitraires pour le 36Cl/Cl initial. ii) Les scénario 1R, 2R et 10R donnent, sur le plan des simulations 36Cl, des résultats analogues. Le scénario 10R est toutefois plus robuste et crédible pour deux raisons : une variabilité climatique quaternaire avérée et un accord avec la pié- zométrie de 1950. La seconde raison pourrait toutefois être tempérée puisqu’un calage complet impliquant le champ de perméabilité et la/les valeurs de recharge 1R et 2R pourrait être mené sur les données 36Cl et la piézométrie de 1950. Cependant, au vu de la plausibilité limitée des scénario 1R et 2R, cette inversion ardue apparaitrait déraisonnable. Ces scénario 1R et 2R, n’ont été testé ici qu’à des fins de sensibilité. La forme du scénario 10R peut néanmoins être discutée. Nous avons choisi

241 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl un découpage glaciaire-interglaciaire faute de pouvoir adopter un pas d’échantillonnage plus fin et nous avons groupé les évènements humides datées du Quaternaire au nord de l’Afrique aussi logiquement qu’il nous était donné de le faire. Or ces épisodes humides sont sporadiques, ils ne sont pas tous répertoriés et leur intensité n’est que rarement évaluée (4.1). Ainsi l’on pourra réfléchir à n’associer de "pic" humides que pen- dant des phases humides bien contraintes et se contenter d’une valeur de recharge moyenne sur le reste. Enfin, un découplage entre le calage du 36Cl et du Cl initial pourrait être appréciable. En effet la concentration initiale en chlore que nous avons choisie identique pour tous les échantillons (à 200 mg l−1) est une va- leur moyenne représentative de la zone d’après les mesures disponibles dans Guendouz et al., 2003 ; Guendouz et Michelot, 2006 ; Moulla et al., 2012. Dans Moulla et al., 2012, 25 valeurs disponibles proches des af- fleurements de l’Atlas (série Lagouat, voir figure 1.1) présentent des concentrations en chlore variant de 16 à 1000 mg l−1. La moyenne est de 260 mg l−1, la médiane de 180 mg l−1. Il est donc vraisemblable que cette valeur puisse être modulée. De manière générale, l’indétermination par laquelle se solde nos der- nière simulations (scénario de recharge 1R-2R-10R, 36Cl/Cl initial = 175×10−15 at at−1) nous permet de remettre enperspective l’importance relative des paramètres pris en compte. Générer et comparer des simu- lations où les 36Cl et Cl initiaux sont variables, en plus de la recharge, ouvriront des horizons encore inexplorés. De plus, de nouvelles mesures de la partie algérienne (proches des affleurements) vont être acquises et, même si elles ne représentent que quelques dizaines voir centaines de points dans un volume de 31000×109 m3 d’eau, elles pourraient ap- porter des contraintes précieuses, notamment sur les premiers humides.

242 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

En effet, une meilleure définition des rapports 36Cl/Cl proches des af- fleurements permettrait de lever une partie de l’indétermination entre nos scénarios 1R-2R-10R avec 36Cl/Cl initial = 175×10−15 at at−1, telle qu’indiquée sur la figure 5.19. D’une part la valeur initiale du rapport 36Cl/Cl moderne serait mieux définie, d’autre part la répartition de la recharge pendant l’Holocène et le MIS 5 serait mieux contrainte.

243 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Figure 5.18 – Comparaison des lignes d’écoulement utilisées dans le chapitre 4 (mo- dèle 1D) avec des lignes d’écoulement correspondant aux scénarios 1R et 10R (modèle 3D). Le tracé des lignes est obtenu en réalisant une circulation "en arrière" ("backward") à partir de points fictifs représentatifs des zones échantillonnées

244 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire

Figure 5.19 – Représentation de l’accord entre les données 36 utilisées dans les cha- pitres 4 et 5 en utilisant une recharge constante et un rapport 36Cl/Cl initial de 175×10−15 at at−1 dans un modèle piston-1D

245 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

246 Conclusion générale et perspectives

Ce manuscrit décrit une étude l’hydrodynamique du CI dans un fonctionnement moderne, travaillée dans le chapitre 1, le chapitre 2 et la première partie du chapitre 5 (5.1) et dans une reconstruction passée, abordée dans le chapitre 3, le chapitre 4 et la deuxième partie du chapitre 5 (5.2).

Nous nous sommes appuyés sur une synthèse des travaux techniques et scientifiques réalisés sur le SASS et le CI en particuliers, décrite dans le chapitre 1. Les principales informations retenues se rapportent à la géométrie du CI et aux conditions au limites qui ont été utilisées pour construire le modèle PaleoCI décrit dans la partie 5.1. Les deux études présentées dans le chapitre 2 s’intéressent à la recharge moderne du SASS (partie 2.1) en utilisant des données gravimétriques et à la zone d’affleurement du Dahar à l’aide de données géochimique et isotopique (14C, 234U/238U notamment), l’objectif étant d’apporter des éléments de comparaison et des précisions aux travaux précédemment cité. Dans le chapitre 3, nous avons principalement développé l’utilisa- tion des traceurs isotopiques 36Cl et 4He dans le but de reconstituer la dynamique des écoulements dans le CI au cours du dernier million d’année. Dans un contexte clima- tique global bien défini, l’utilisation du 36Cl parallèlement à un modélisation piston 1D des écoulements nous a permis d’établir une quantification de la recharge sur 775 ka présentée dans le chapitre 4. Enfin, dans la partie 5.2, nous amorçons une com- plexification des scénarios de recharge calculés en 1D afin de les appliquer sur tout le CI, en accord avec les données 36Cl.

247 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Les principaux résultats sont reportés sur la figure 5.20 synthétique et résumés ci-dessous.

La modélisation hydrogéologique du CI présentée dans le chapitre 5 nous a permis de recalculer les termes du bilan d’eau actuel du CI présenté dans la littérature (voir le tableau 5.1, reportés sur la figure 5.20). Nous avons également pu déterminer deux termes du bilan d’eau du CI par des approches indépendantes du modèle hydrogéo- logique : le flux entrant de la zone de l’Atlas et le flux sortant de Gabès. Dans le modèle 3D PaleoCI (partie 5.1), la recharge calée sur l’Atlas en régime permanent et correspondant à la piézométrie pré-anthropique est de 5.2 m3 s−1. A l’aide des données gravimétriques GRACE (partie 2.1), la recharge du SASS est estimée autour de 45 m3 s−1. En considérant la répartition de la recharge entre le CI (1/3) et le CT (2/3) et l’attribution de 50% de la recharge du CI à la zone de l’Atlas, on obtient environ 7 m3 s−1 sur l’Atlas. Des ordres de grandeurs cohérents sont donc estimés avec ces deux méthodes indépendantes. Au niveau de Gabès, le flux sortant du CI vers la plaine de la Djeffara calculé par le modèle PaleoCI est de 2 m3 s−1. En s’appuyant sur un bilan de masse du δ18O dans l’eau, ce flux est de 1.97 ± 1.18 m3 s−1.

Sur le Dahar, un flux de recharge de 0.03 m3 s−1 a été calculé à partir de données 14C. Il s’agit d’une moyenne sur environ 40 ka, 10 fois inférieure au flux actuel calé sur la zone dans le modèle PaleoCI (0.3 m3 s−1). Cette estimation est cohérente avec la prise en compte d’une période plus aride que l’actuel entre 15 et 80 ka (voir contexte climatique, partie 4.1.2).

Plus qualitativement, nous avons confirmé et précisé la localisation de la zone d’exu- toire du CI entre les deux zones de recharge des chaines du Dahar et de la Nafussa à l’aide d’un ensemble de traceurs géochimiques (36Cl, 14C, 234U). Les flux calculés sur cette zone dans notre modèle hydrogéologique montrent cependant une contribution mineure en ce qui concerne l’exutoire (0.15 m3 s−1).

248 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire CT Cl initial 36 recharge exutoire production dissolution évaporites Cl/Cl He 36 4 direction d’écoulement temps de parcours temps −1 de d’eau de s 3 (ka) CT: 2/3 de la recharge 2/3 de la recharge CT: sur 2003-2010 quanti ée la base des données : 30 m GRACE Temps Problématiques: des Estimation ux Evolution hydrodynamique −1 s 3 −1 s 3 CI −1 -15 s 3 Syrte et Tawargha −1 Modèle hydro. Modèle hydro. calé: 4.9 m s 3 C)= 0.03 m 14 −1 s 3 Modèle hydro. Modèle hydro. calé: 3.6 m Cambro-Ordovicen Meilleur scénario de recharge sur l’Atlas en fonction des données sur l’Atlas Meilleur de recharge scénario −1 0 100 200 300 400 500 600 700 800 s

3

6 5 4 3 2 1 0

Cl/Cl initial < 240 x 10 Cl/Cl

) ) s (m Recharge

-1 36 3 Nafusa Modèle hydro. Modèle hydro. calé: 0.6 m −1 s 3 Estim. Modèle hydro. calé: 0.3 m Modèle hydro. Recharge récente sur le Dahar récente Recharge sur 40 ka (âges moy. −1 Présence exutoire exutoire Présence le Dahar et la entre Nafusa con rmé Modèle hydro. Modèle hydro. calé: 0.15 m −1 s 3 He s 4 3 crustal fort Zone Zone d’apport de front redox O: 1.97 ± 1.18 m 18 temps Modèle hydro. Modèle hydro. calé: 1.0 m Tinhert Zone de Zone dissolution de halite variable dans le variable Zone de mélange Zone He crustal faible 4 Cl < 600 kaCl Tozeur: âges Tozeur: 36 Flux CI -> Djeara (zone de Gabès) (zone CI -> Djeara Flux bilan masse δ Modèle hydro. calé: 2 m Modèle hydro. -15 −1 s 3 Zone d’apport de Zone Cl/Cl initial < 200 x 10 Cl/Cl 36 −1 s 3 dont dont sur l’Atlas −1 −1 s 3 Estim. Modèle hydro. calé: 5.2 m Modèle hydro. Recharge moderne sur l’Atlas Recharge s 3 CI: 1/3 recharge CI: 1/3 recharge 2003-2010 GRACE: 15 m 7 m Foggaras Modèle hydro. Modèle hydro. calé: 3.6 m (0-775ka) hydrogéologique hydrogéologique Fonctionnement hydro- Fonctionnement Reconstruction paléo- chimiqe naturel récent (0-50ka) récent chimiqe naturel

Figure 5.20 – Synthèse des principaux résultats acquis au cours de cette thèse

249 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

Du point de vu hydrodynamique, le tracé des lignes d’écoulement moderne des eaux du CI, élaboré à partir des données piézométriques est conforté dans sa globalité par la répartition des traceurs géochimiques. Le couplage des traceurs 36Cl et 4He ont cependant enregistré une potentielle variation du poids des zones de recharge dans le passé, avec une contribution plus importante de la zone Tinhert par exemple (cha- pitre 3). La différenciation très prononcée entre le nord du système (directement de l’Atlas à Gabès) et les zones plus septentrionales (de l’Atlas à Gabès en suivant l’in- flexion des lignes de courant qui plongent vers la dorsale d’Amguid avant de traverser toute la partie tunisienne, du Tinhert à Gabès, du Dahar à Gabès) n’a été remise en cause par aucun des traceurs que nous avons utilisés. Le flux d’hélium notamment montrent que la contribution crustale est plus faible dans le nord du CI (concentration en helium-4 non atmosphérique comprise entre 6×10−7 to 4×10−6 ccSTP g−1) que dans le sud (concentration en helium-4 non atmosphérique comprise entre 8×10−6 to 3×10−5 ccSTP g−1).

Les âges 36Cl calculés dans la zone de Tozeur, proche de l’exutoire de Gabès sont compris entre 290 et 620 ka. Ces estimations sont correctement reproduites dans la simulation en régime transitoire établie dans le chapitre 5 (valeur de recharge du tableau 5.2 transcrites pour l’Atlas sur la figure 5.20). Ces âges 36Cl sont plus crédibles que les valeurs estimées à partir d’extrapolation d’âges 14C systématiquement inférieurs à 50 ka de par les limites propres à cette méthodes.

Les estimations de perméabilité calculées à partir des données 36Cl (partie 3.2.3) sont cohérentes avec les données déjà mesurées et renforcent la base de donnée exis- tante. Une meilleure description du CI nécessiterait de trouver une alternative au modèle mono-couche mais nos données sont déjà très clairsemées au regard de la su- perficie du CI. A défaut, il pourrait être envisagé de spatialiser certains paramètres, tels que la porosité.

250 5.2. Reconstruction de la paléorecharge du CI par modélisation du transport réactif du 36Cl en régime transitoire La première tentative d’inversion de la recharge sur 775 ka a permis d’ouvrir une discussion sur des données paléoclimatiques globales. Cette approche nécessite une bonne contrainte de l’évolution du chlore-36 et du chlore ainsi que des processus af- fectant leur distribution. Nous avons admis la variabilité du 36Cl initial et contraint la possible occurrence de valeurs plus élevées que celles données dans la littérature. A l’actuel, nous avons élargi l’intervalle des rapports 36Cl/Cl initiaux potentiels à 200×10−15 at at−1 dans l’Atlas et 240×10−15 at at−1 sur le Dahar.

L’ensemble de nos travaux ouvre différentes voies pour perfectionner nos recons- tructions paléoclimatiques. Il va servir de base à une complexification supplémentaire de l’étude de la variabilité de la recharge et des flux de 36Cl dans le nord de l’Afrique au cours du Quaternaire. Dans ce sens, il semble important d’appliquer les démarches basées sur les isotopes développées sur les affleurements du Dahar et sur l’exutoire de Gabès sur d’autres zones d’entrée ou de sortie de flux majeurs du CI (notamment Atlas et foggaras*).

L’acquisition de données 36Cl/Cl proches des affleurements devrait permettre de lever l’indétermination associée aux scénario de recharge que nous avons utilisés. De même, une meilleure connaissance des épisodes humides survenus dans la zone com- plèterait la définition des scénarios climatiques utilisés pour la reconstruction de la pa- léorecharge. L’étude de la forme des scénarios (créneaux, dents de scies, dirac) pourra également affiner la représentativité des modèles.

Pour conclure, nous avons tenté de renforcer des bases hydrogéologiques et géochi- miques existantes sur le CI. Nous avons apporté de nouvelles données et hypothèses de travail. L’approche multi-proxies mise en oeuvre a impliqué de manipuler diffé- rentes échelles de temps et d’espace, depuis l’échantillonnage jusqu’à l’interprétation des données et de les intégrer dans une construction globale du fonctionnellement hydrogéochimique du CI. Ainsi, nous avons ébauché une reconstruction de plusieurs centaines de milliers d’année de dynamique d’un grand système aquifère en milieu semi-aride à aride de nos jours.

251 5. Modélisation hydrogéologique du CI. Apport de données 36Cl

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276 Table des figures

1 (a) recharge moyenne en eau souterraine (simulée par PCR-GLOBWB), (b) prélèvements totaux d’eau souterraine au cours de l’année 2000 (c) baisse des réserves d’eau souterraine au cours de l’année 2000 (tout en mm a−1) ; tirée de Wada et al. (2010) ...... 16 2 Estimation de la recharge des eaux souterraines : A) en localisant le pic de tritium liés aux essais nucléaires atmosphériques (apogée en 1963), B) en mesurant les âges des eaux entre des points le long d’un profil vertical ...... 21

1.1 Carte de la zone d’étude : le Système Aquifère du Sahara Septentrional (SASS). Principales localités. Affleurements des formations du Conti- nental Intercalaire (CI). Structures sédimentaires et tectoniques ma- jeures. Limite du CI des modèles de l’OSS (2003) et de l’ERESS (1972) et du CT de l’OSS. Dans l’encart, profil topographique du seuil de Ga- bès réalisé sous Arcgis à partir d’un SRTM* mondial ...... 27 1.2 Extrait de la carte géologique au 1 : 30 000 000 de l’USGS* (2002), projection Robinson Word sur la zone du SASS ...... 29 1.3 Carte piézométrique de référence en 1950 (données OSS, 2003) et princi- pales directions d’écoulement. Les zones de recharge et d’exutoire majeures 30 1.4 Unités hydrogéologiques du CI, unités stratigraphiques et lithologie cor- respondantes, en Algérie, Tunisie et Libye ...... 34 1.5 16 coupes schématiques issues de données de forages, d’après l’ERESS, 1972a et l’OSS, 2002a, planches 5 ; 6 ; 9 ...... 35 1.6 Cartes des altitudes (m) caractérisant le CI : sol, toit et mur du CI et mur du CI. Carte des épaisseurs (m) ...... 38 1.7 Carte des courbes isohyètes calculées sur le domaine du SASS, d’après Baba Sy (2005, p.93) ...... 40 1.8 Carte des zones d’infiltration et de ruissellement du CI à partir des données de Baba Sy (2005, p.108 ; 161)...... 41 1.9 Mesures de transmissivité et de coefficient d’emmagassinement . . . . . 46 1.10 Comparaison des cartes piézométriques en 1950 et 2000 (données OSS, 2003). Indications des débits mesurés et calés par l’OSS et l’ERESS (entre parenthèse) ...... 50 1.11 Comparaison entre les courbes piézométriques de référence du CI et celles à la fin de la simulation de tarissement sur 10 ka ...... 58

277 TABLE DES FIGURES

1.12 Distribution des données en isotopes stables de l’eau pour le SASS (CI et CT) et l’aquifère Nubien en gris. En bleu les valeurs mesurées proches des zones d’affleurement ou correspondant à des eaux contenant du tritium ou plus de 30 pmc de 14C ...... 61 1.13 Mesures de 14C du Cl au cours des 50 dernières années en fonction du δ18O (Gonfiantini et al., 1974 ; Edmunds et al., 2003 ; Abid et al., 2009) 63 1.14 Localisation des principaux sites d’études avec mise en oeuvre du 36Cl . 65

2.1 Exemple de l’évolution des niveaux piézométriques des zones de Biskra (au nord de l’Algérie, au niveau des affleurements atlasiques du CI), de l’extrême-Sud Tunisien (Ksar Ghilane) et des failles El Hamma (Chott Fedjej). Les baisses observées sont respectivement de l’ordre de 2 m an−1, 1.5 m an−1 et 2.5 m an−1...... 70 2.2 Modèle general de l’évolution de la concentration en uranium et du rapport dans un aquifère, d’après Ivanovich, 1991 ...... 82 2.3 Localisations de la limite redox proches des affleurements du Dahar . . 83 2.4 Quantité d’uranium mesurée (ng) dans les échantillons tunisiens par TIMS. En rouge les mesures correspondant aux blancs ...... 84 2.5 Rapport 234U/238U en fonction de la concentration en uranium des échantillons tunisiens prélevés dans le cadre de cette thèse. Les groupes présentés ont été élaborés à partir de la distribution géographique et des caractéristiques géochimiques détaillées dans les parties 3.2.1.3 et 3.2.2 ...... 91

3.1 Temps caractéristiques des principaux isotopes radioactifs utilisés pour dater les eaux anciennes ...... 96 3.2 Cycle du chlore-36 et le chlore stable dans l’atmosphère, à l’interface atmosphère-aquifère et dans l’aquifère ...... 97 3.3 Gamme de variation des rapports 36Cl/Cl et des concentrations en 36Cl dans des systèmes aquifères de grandes dimensions (supérieures à un million de km2) : GAB (Bentley et al., 1986b ; Torgersen et al., 1991 ; Love et al., 2000 ; Mahara et al., 2009), le Nubien (Patterson et al., 2005), CI (Guendouz et Michelot, 2006 et cette thèse dont les échan- tillons sont représentés en rouge), le bassin de Paris (Lavastre et al., 2010), ou dans des systèmes de plus petite taille comme l’aquifère de Milk River (Phillips et al., 1986) et l’aquifère de l’Aquia (Purdy et al., 1996) ...... 109 3.4 Température des eaux (mesurée sur site) en fonction de la profondeur d’échantillonnage (communiqué sur site ou interpolée à partir des don- nées de Baba Sy (2005)) ...... 116 3.5 Localisation des lieux d’échantillonnage des précédentes études géochi- miques des parties tunisiennes et algériennes du CI (Edmunds et al., 2003 ; Guendouz et al., 2003 ; Chkir et Zouari, 2007 ; Abid et al., 2009 ; Trabelsi et al., 2009 ; Abid et al., 2010 ; Abid et al., 2011 ; Moulla et al., 2012) ...... 117

278 TABLE DES FIGURES

3.6 Distribution des éléments majeurs dans les diagrammes ternaires des anions et cations (A), dans un diagramme binaire Cl vs Na (B), SO4 vs Na (C) et montrant les termes de l’équilibre ionique (D). Le diagramme binaire E montre les signatures en halogènes (Cl et Br) ...... 118 3.7 HCA et PCA pour 31 points et 14 paramètres ou 28 points et 16 para- mètres ...... 122 3.8 Localization and hydrogeological characterization of the study site. On the top, piezometric level and main flowpaths of the Continental Inter- calaire (CI). On the bottom right side, depth of the top of the CI and salinity map of the groundwaters. On the bottom right side, focus on the studied area and repartition of the samples in eight geographical groups, modern and preanthropic piezometric levels (each 20 meters, except for the dashed line, 10 m)...... 143 3.9 36Cl/Cl vs 36Cl and 36Cl/Cl vs 1/Cl ...... 144 4 3.10 Heatm is the sum of the solubility component at estimated recharge temperature (15°C) and the excess air deduced from 20Ne and unfrac- tionated excess air model. The two solid curves represent binary mixing between the atmopsheric end-member and a crustal end-member. Ra = atmospheric 3He/4He ratio (1.38×10−6) ...... 145 3.11 Non-atmospheric 4He vs 36Cl concentration ...... 145 3.12 Initial 36Cl derived from corrected 36Cl/Cl values and measurements . . 146

4.1 Zones d’influence climatique actuelles. Tracés des paléofleuves majeurs du Nord de l’Afrique (d’après Coulthard et al., 2013). Marqués d’une étoile, le site ODP* 976 dans la mer d’Alboran pour reconstruction des paléoprécipitations à partir de pollens (Combourieu Nebout et al., 2009 et Bout-Roumazeilles et al., 2007), le site ODP*971A pour les mesures d’isotopes du Nd et du Sr (Osborne et al., 2008) et le site de la carotte MD04-2797CQ (étude pollinique (Desprat et al., 2013) ...... 160 4.2 Répartition des évènements humides enregistrés sur le Nord de l’Afrique (Geyh et Thiedig, 2008 et références incluses) ...... 165 4.3 Piston flow model (B) and resulting 36Cl/Cl distribution (C) in a confi- ned aquifer as a function of distance to the outcrops and considering an alternation of arid and humid recharge period (A)...... 194 4.4 Studied area, between Algeria and Tunisia. This figure shows the hy- drological settings, the piezometric level (m), a cross-section modified from Baba Sy (2005), the location of boreholes used to described the lithology and the wells of the studied samples. Geological details (from the CCGM geological map of Africa, 1 :1000000 scale) indicate the CI outcrops. The background is a SRTM* provided by ESRI©...... 195 36 4.5 Rcor ratio (corrected for evaporite dissolution) of the studied samples as a function of the distance to the outcrops, compared with the theori- 36 tical evolution of the Rcor ratio assuming steady-state conditions. Are presented two scenarios with constant recharge rate of 7 mm a−1 and 20 mm a−1 ...... 195

279 TABLE DES FIGURES

4.6 Square wave (top panel) and saw-tooth (bottom panel) recharge scena- rios considered in this study. Pluvial periods were established according to the δ18O benthic stack provided by Lisiecki et Raymo (2005), with a 0 lower limit around 4 /00. The recharge intensity scale is arbitrary. . . . 196 4.7 Evolution of the misfit function as a function of the iteration number of the MCMC inversion for the four scenarios : i) scenario with a unique recharge value (scenario 1R), ii) square-wave scenario (scenario 2R) with the recharge rate during interglacial periods and glacial periods assumed constant, i.e., two parameters, one Rg and Rh, iii) square-wave scenario (R133sw) with 9 humid recharge rate values and one glacial value and, iv) saw-tooth scenario (R133st) with 9 humid recharge values and one glacial value...... 197 4.8 Computed recharge rate values (in mm a-1) for the square-wave scenario (R133sw) and the saw-tooth scenario (R133st). A priori and a posteriori distributions of the recharge values from the sampling of the MCMC inversion using are shown in open grey bar and filled grey bar, respectively.198 4.9 Mean recharge rate obtained by MCMC sampling, for the R133st (grey line) and R133sw (dotted black line) scenarios...... 199 36 36 4.10 Comparison between the Rcor data and the RT h calculated using the recharge rates obtained from the MCMC inversion for the R133st and R133sw scenario. A) the square-wave scenario for the Albian, B) the saw-tooth scenario for Albian, C) the square-wave scenario for Bar- remian and D) the saw-tooth scenario for Barremian. Grey and white areas represent the interglacial and glacial period respectively (from results in Table 4.2 in Eq. )...... 200 4.11 Comparison between "Interglacial ranking" following the compilation of Lang et Wolff (2011)) and "Recharge ranking" determined using the different recharge scenarios tested during this work (Table 4.3). . . . . 201

5.1 Localisation des puits ayant servi à reconstituer la piezométrie de ré- férence du CI (annexe 1 et planche hors-texte 11 du rapport de l’OSS (2003) et appendice b de l’ERESS (1972a)) ...... 207 5.2 Fréquences cumulées de la valeur absolue de l’erreur entre les charges hydrauliques de référence et calculées pour les 197 puits d’observation du domaine au cours des itérations de l’inversion ...... 211 5.3 Cartes des perméabilités obtenues par inversion (m s−1), en log . . . . . 212 5.4 Cartes des limites en conditions imposées ...... 217 5.5 Limite de la zone de mélange de la plaine de la Djeffara. Distribution des données δ18O de Gonfiantini et al. (1974)...... 218 5.6 Modèle conceptuel de la plaine de la Djeffara. Les entrées (débit CI et recharge locale) sont égales aux sorties (débit exutoire en mer et écoule- ments latéraux). La boite représente une zone de mélange parfaitement homogène et équivalente à la plaine de la Djeffara. QLat est le débit des écoulements latéraux et Qmer celui des écoulements en mer ...... 219 5.7 Carte piézométrique simulée en régime permanent ...... 221

280 TABLE DES FIGURES

5.8 Piézométrie calculée en régime permanent versus piézométrie de réfé- rence pour les 195 puits d’observation sur le domaine du CI. Les points pour lesquels l’écart absolu entre la piézométrie de référence et la pié- zométrie calculée est inférieur à 20 m sont représentés en noir. Si la piezométrie de référence est inférieure à celle calculée et que l’écart entre les deux est supérieur à 20 m, les points sont oranges, ainsi que les zones correspondantes sur la carte en bas à droite de la figure. Dans le cas contraire, la piézométrie calculée est inférieure à celle de référence et que l’écart entre les deux est supérieur à 20 m, les points et les zones correspondantes de la carte sont représentés en mauve ...... 222 5.9 Carte des coefficient d’emmagasinemment interpolés à partir des don- nées de l’OSS et de l’ERESS (10−3) ...... 225 5.10 Impact d’une alternance Rh, Rg, avec Rg=Rh/40 sur le niveau piézo- métrique de référence du point OBS, un point d’observation théorique placé au milieu du bassin (voir figure 5.4) ...... 225

36 5.11 Localisation des points de mesures ( Robs) ...... 226 5.12 Transcription du scénario de recharge en mm an−1 calé dans le chapitre 4 en m3 s−1 ...... 229 5.13 A) somme des écarts entre les rapports 36Cl/Cl corrigés mesurées et simulées en suivant un scénario à recharge unique, meilleur coefficient : 0.29 ; B) somme des écarts entre les rapports 36Cl/Cl corrigés mesurées et simulées selon un scénario à deux recharges : une pendant les périodes glaciaires et une autre pour les périodes interglaciaires. Les meilleurs coefficients multiplicateurs de la recharge moderne sont respectivement 0.09 et 0.5 ...... 232 5.14 Fréquences cumulées de la valeur absolue de l’erreur entre les charges hydrauliques de référence et calculées pour les 197 puits d’observation du domaine, au bout de 775ka de simulation, avec sur les 15 ka les plus récents, une recharge de 0.29Rm (courbe verte), une recharge de 0.5Rm (courbe mauve) et une recharge de 1Rm (courbe orange) ...... 233 5.15 Rapports 36Cl/Cl calculés versus rapports 36Cl/Cl mesurés pour les 36 points d’échantillonnage des parties tunisiennes (Petersen et al., in prep) et algériennes du CI (Guendouz et Michelot, 2006). Les points utilisés pour calculer l’erreur ∆ ont une bordure rouge ...... 236 5.16 Fréquences cumulées de la valeur absolue de l’erreur entre les 36Cl/Cl corrigés et calculées pour les 17 puits d’observation du chapitre 4 avec les scénarios 1R, 2R et 10R ...... 237 5.17 Rapports 36Cl/Cl simulés en régime transitoire, les conditions de re- charge sont celles obtenues par la méthode des gradients (reportées dans le tableau 5.2). Les 36 points d’échantillonnage des parties tu- nisiennes (Petersen et al., in prep) et algériennes du CI (Guendouz et Michelot, 2006) sont matérialisées par des triangles et des croix (fm. barrémiennes)/ronds (fm. albiennes) respectivement ...... 237

281 TABLE DES FIGURES

5.18 Comparaison des lignes d’écoulement utilisées dans le chapitre 4 (mo- dèle 1D) avec des lignes d’écoulement correspondant aux scénarios 1R et 10R (modèle 3D). Le tracé des lignes est obtenu en réalisant une cir- culation "en arrière" ("backward") à partir de points fictifs représentatifs des zones échantillonnées ...... 244 5.19 Représentation de l’accord entre les données 36 utilisées dans les cha- pitres 4 et 5 en utilisant une recharge constante et un rapport 36Cl/Cl initial de 175×10−15 at at−1 dans un modèle piston-1D ...... 245 5.20 Synthèse des principaux résultats acquis au cours de cette thèse . . . . 249

C.1 Schéma du TIMS VG sector 54, d’après W. Barthelimy et al. 2009 (http ://hal.archives-ouvertes.fr/docs/00/86/64/54/PDF/SpectromA_trie- de-masse-isotopique.pdf) ...... 320 C.2 Diagramme binaire 87Sr/86Sr vs Ca/Sr des échantillons mesurés dans le cadre de cette thèse. Les groupes correspondent à la nomenclature du chapitre 3 ...... 323 C.3 Schéma du système High Voltage Engineering (HVE) 5 MV AMS (d’après Klein, MG et al., 2008) ...... 326 C.4 Reproductibilité de l’échantillon "Ouni" sur six campagnes de mesures. La moyenne est représenté en trait plein, à ± 1σ en pointillé...... 328 C.5 Alignement d’une série d’échantillons dont la composition varie entre un pôle naturel et un pôle spike. Au niveau du pôle naturel, massespike = masseéchantillon 0, puis a été augmenté, passant à 4 ; 27 ; 103 ; 208 et 404 mgCl/mCl avant d’atteindre le pôle spike...... 329

282 Liste des tableaux

1.1 Flux sortants mesurés en 1950 pour le CI m3 s−1 ...... 48 1.2 Flux calés en 1950 pour le CI m3 s−1 ...... 52

3.1 Reconstitution des flux de 36Cl des eaux de recharges (at m−2 an−1) à partir des concentrations initiales évaporées estimées en 36Cl (at l−1) 36 notées [ Clevap] par Torgersen et al. (1991) pour le GAB et Patter- son et al. (2005) pour le Nubien, des précipitations (mm an−1), donnée par Love et al. (2000) pour le GAB et Patterson et al. (2005) pour le Nubien. Les taux d’évaporation sont théoriques et adaptés aux milieux arides, soit 97.5% (valeur donnée pour le SASS par Guendouz et Mi- chelot (2006)). Nous avons également testé la valeur de 99% à titre de comparaison ...... 101 3.2 Indices de saturation calculés par le programme Wateq4F des points échantillonnés en Tunnisie lors de la campagne 2010 pour l’anhydrite, l’aragonite, la brucite, la calcite, deux formes de dolomie (d et c), l’ep- somite, le gypse, la halite et la magnesite ...... 119 3.3 Localisation, 14C, δ13C and non atmospheric 4He in groundwater samples of the Tunisian part of the CI ...... 141 36 36 36 3.4 Cl, Cl/Cl and Cl/Clcor ...... 142 4.1 Chloride content (mg l−1) content, 36Cl/Cl ratio (36R×10−15 at at−1) 36 and associated Rcor for the 17 samples considered in this study. Data for samples ( #1 to #9) are from Guendouz et Michelot (2006). The size of the correction of evaporite dissolution (Cor%) is expressed in %. The distance from the outcrop (D) is given in km...... 192 36 −15 −1 4.2 Calculated recharge rate (mm yr−1) for Ri=133×10 at at with the square-wave scenario (R133sw), with the saw-tooth scenario (R133st) 36 −15 −1 and for a saw-tooth scenario considering Ri=150×10 at at (R150), 36 −15 −1 36 −15 −1 36 −15 Ri=160×10 at at (R160), Ri=170×10 at at (R170), Ri=175×10 −1 36 −15 −1 36 −15 at at (R175), Ri=180×10 at at (R180) and Ri=200×10 at at−1 (R200) ...... 192 4.3 Ranking of the strength index of Lang et Wolff (2011) compared to the ranking of the recharge rate we calculated for the R133sw, the R133st, the R150, the R160, the R170, the 175, the R180 and the R200 scenarios.193

5.1 Flux modernes calés dans le modèle paleoCI m3 s−1 ...... 215 5.2 Coefficients multiplicateur des recharges Rhi et Rg ...... 235

283 LISTE DES TABLEAUX

284 Lexique

Les mots marqués d’une étoile (*) sont brièvement décrit dans ce lexique. Définitions des termes arabes et berbères tirés de Busson (1967) : djebel (= jabal) : montagne, mont colline ergs : Réunion de dunes, massif dunaire foggaras : galerie souterraine, à pente plus faible que la pente de surface servant à exploiter une nappe aquifère par gravité hamada : plateau rocailleux et nu ; le plus souvent surface structurale ou sub-horizontale sebkha : fond de dépression fermée, zone d’évaporation pour les eaux de ruissellement ou une nappe souterraine. La sebkha est caractérisée par la présence de dépôt salin et l’absence de végétation

Divers : CO : Cambro-Ordovien. Formation paléozoïque affleurante en Libye au sud du CI. Elle est un terme d’entrée d’eau majeure du CI car elle s’y vidange CRDA : Commissariats Régionaux au Développement Agricole. Les agents de ces administrations régionales tunisiennes ont accès au forage d’eau souterraine diagraphie gamma : enregistrement dans un sondage la radioactivité naturelle des sédiments, celle-ci étant plus élevées dans les argiles que les grès (présence d’uranium, thorium et potassium-40) forage ODP : forage faisant partir du programme international "Ocean Drilling Pro- gram" (http ://www-odp.tamu.edu) géoïde : représentation de la surface terrestre où la gravité est équivalente en tout point MC-ICP-MS : Multiple collector - inductively coupled plasma - mass spectrometry SRTM : Shuttle Radar Topography Mission (http ://www2.jpl.nasa.gov/srtm/) STP : informel, relatif à une mesure, "Standard Temperature and Pressure" USGS : US Geological Survey

285 LISTE DES TABLEAUX

286 Annexe A

Actes de conférences : "Hydrodynamisme des eaux souterraines du Continental Intercalaire (Sahara) évalué avec Modflow et les âges dérivés des traceurs isotopiques", avril 2011

287 GROUNDWATER FLOW COMPUTED WITH MODFLOW AND ISOTOPIC AGE TRACER DATA IN THE CONTINENTAL INTERCALAIRE (SAHARA)

J.O. PETERSEN, J. GONCALVES, P. DESCHAMPS, B. HAMELIN Centre Européen de Recherche et d’Enseignement de Géosciences de l’Environnement, Aix-en-Provence, France

K. ZOUARI Laboratoire de Radio-Analyses et Environnement, Sfax, Tunisia

A. GUENDOUZ University of Blida, Science Engineering Faculty, Soummaa Blida, Algeria

J.-L. MICHELOT Interactions et Dynamique des Environnements de Surface, Université Paris-Sud, Orsay, France

Abstract

In one of the largest conined aquifers of the world, the Continental Intercalaire (Sahara), which is located in an arid region (57 mm/y of mean of precipitation), groundwater low pat- terns are rather complex. Coupling measurements of isotopic composition of water and age mass calculations obtained by numerical simulations can allow, to a greater extent than a simple com- parison, to constrain and validate the recharge scenario, transport and age of groundwater. First, the multiple tracers 14C, 36Cl, or 234U/238U used in this study including noble gases such as 4He, allow investigation of a large range of groundwater ages. Then a MODFLOW simulation is built using (i) the distribution of hydrological parameters, (ii) geometrical limits and iii) the concept of age mass of water, accounting for the tracers data. This approach improves the understanding of the hydrodynamics of this system. In particular, the mixing of old and young waters should be better constrained and the interpretation of paleohydrological conditions is permitted.

1. INTRODUCTION

Deep aquifers of semiarid and arid regions of Africa, such as the North-Western Sahara Aquifer System (NWSAS), are some of the largest freshwater reserves in

45 PETERSEN et al. the world. These groundwaters are mainly inherited from past and more humid peri- ods and modern recharge seems in most cases very limited. Quantifying the modern recharge of these aquifers is pivotal to assess the renewability of these groundwater resources, extensively exploited nowadays. Knowledge of past recharge is also criti- cal since piezometric evolution observed in large groundwater bodies may be partly controlled by transient effect between more humid periods that occurred in the past and present day drier conditions. All this information is essential for developing a reliable aquifer model and implementing sustainable water resource management plans, especially within the context of climate change. Identifying and quantifying recharge and paleorecharge remain challenging, however. Geochemical or hydrodynamic approaches provide invaluable information on residence time and/or the recharge period, but may lead in many cases to incon- sistent results. The concept of ‘groundwater age’ faces several theoretical dificulties [1], that can be resolved by using the age mass variable [2]. It provides a simple but complete treatment of dispersion and mixing compared with most hydrodynamics models, where only advection is considered. Conversely, groundwaters can be used as paleoclimatic archives that enable reconstitutions of past climatic and hydrological changes, to be determined especially in desertic and semi-desertic area where other archives remain scarce [3]. The aim of this study is to further our understanding of the present day and past hydrogeological behaviour of NWSAS that extends over 106 km2, from the Algerian Atlas mountains to the Tassili mountains of the Hoggar (north–south direction) and from the Guir-Saoura valley to the Libyan Desert (west–east direction, see Fig. 1). NWSAS is vital in that arid region (57 mm/y mean precipitation [4]), where ground- water is the main, if not the only, resource for water supply. This multi-layer aquifer contains sedimentary deposits, which, from bottom to top, contain two main aquifers, the Continental Intercalaire (CI) and the Complex Terminal (CT). Due to the increas- ing demand for irrigation development, water withdrawal has increased from 14 L/s in 1950 to 75 L/s in 2000 [5], leading to a general drawdown of the piezometric level. This study focuses mainly on the CI aquifer. Comparable in scale to the Australian Great Artesian Basin, the CI is one of the largest conined aquifers in the world. Its recharge areas are mainly located in the Algerian Atlas and in the Grand Erg Occidental area, on the western border ([4, 6] see Fig. 1). The question of the modern recharge of the CI aquifer is still debated. Estimates of the modern recharge derived from numerical simulations range between 4 and 8 m3/s (see Ref. [4] and references therein). 36Cl measurements allow the derivation of chemical water ages of up to one million years in the central Algerian part of the CI [7, 9]. However, no comparisons between these geochemical ages and those computed by numerical model are available so far since such calculations were not implemented for the NWSAS. To launch a irst comparative study, we use the age-mass concept, deined as T (kg·s) = ρVτ (ρ is luid density, V is elementary volume, τ is groundwa- ter age), following the approach primarily introduced in Ref. [2] and then discussed

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FIG. 1. CI aquifer limit after Ref. [4] and location of the studied area Ref. [7]. Inset: location of the samples collected in Tunisia in November 2010

in Ref. [9, 10]. T is thus considered as an extensive and additive quantity following classical transport laws (advection, dispersion) and mixing between different water bodies, like a conservative solute. The general objectives of this study are (i) to augment the 36Cl data base by extending the sampling to the Tunisian part of the CI and (ii) to combine the geo- chemical approaches (36Cl) with direct simulated ages in order to improve the knowl- edge of the age distribution in the CI aquifer. We present here new 36Cl measurements obtained on samples collected in the southern part of Tunisia in 2010 (see Fig. 1). We also provide a irst simulation of age mass transport [2, 9, 10] in order to improve our understanding of the NWSAS dynamics.

2. GEOLOGICAL AND HYDROGEOLOGICAL SETTINGS

Geological studies [11,12] lead to consider the CI aquifer as a succession of several units (lower Cretaceous) of sandstone including clay rich strata. In the central part of the basin, the facies are continental and, towards the east, lacustrine facies are progressively replaced by marine facies [13]. From south to north, the aquifer depth increases. The aquifer is considered hydraulically continuous over the whole basin in agreement with major ions and most trace element distributions which indicate con- tinuous water–rock interaction, except near the Tunisian Chotts where the uniform evolution is disturbed by converging groundwater low lines [13]. Three main low- paths are identiied: W–E (from the Saharan Atlas and the M’Zab dorsal in Algeria), SW–NE (from southern Algeria, see Fig. 2) and S–N (from the Dahar region of Tunisia). They converge towards the Chotts region and Gulf of Gabès (main dis- charge areas). Chloride concentrations increase from 200 to 800 mg/L along the main

47 PETERSEN et al.

FIG. 2. Schematic cross-section of the Continental Intercalaire aquifer in Algeria and Tunisia, showing the main aquifer horizons (after Refs [13, 7]).

low path in Algeria, and the Br/Cl ratios conirm the dissolution of non-marine evap- orites or interstitial waters as the main source of salinity [13]. Concerning geochemical age, 14C contents are close to the detection limit [14]. Using 36Cl, (301 kyr half-life) and Michelot [7, 8] estimated the residence time from 16 to 500 ka for the minimum ages, and from 25 to 1200 ka for the maximum ages (depending on the choice of initial 36Cl/Cl atmospheric ratio and equilibrium ratio between radioactive decay and deep production of 36Cl by neutron activation of 35Cl).

3. PRELIMINARY RESULTS

3.1. First 36Cl data in the Tunisian part of the CI aquifer

Thirty-three samples of CI groundwater were collected in November 2010 in the southern part of Tunisia (Fig. 1). The 36Cl/Cl ratios were measured for ten of these samples on the French AMS National Facility, ASTER, located at CEREGEa. Cl concentrations were measured by ion liquid chromatography at the Laboratory of Radio-Analysis and Environment of the National School of Engineers of Sfax. Our new 36Cl and 36Cl/Cl data are consistent with data obtained in the Algerian part of the CI by Guendouz and Michelot [7] (see Fig. 3). The 36Cl/Cl ratio range from 5.4 to

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140

Guendouz and Michelot, 2006 120

eld campain 2010 Tunisie 45 100

1 36Cl/Cl ratio ) [Cl] = 500 mg/L close to the equilibrium at.at 80 ratio [Cl] = 1000 mg/L (Guendouz and Michelot, 2006)

60 6 17 Cl/Cl (10 Cl/Cl [Cl] = 150 mg/L domain of recharge (Phillips et al, 1986; 40 12 Torgensen et al., 1991 20 14 Purdy et al., 1996) 11 6 42 9

20 27 30 5 37 38 7 18 39 8 [Cl] = 5000 mg/L 18 64 17 0 14 9 30 0 1 2 3 4 5 6 7 8 Cl (10 at.l-)

FIG. 3. 36Cl d ata from the Algerian [7] and Tunisian part of the CI (this study).

36.2 × 10–15 and 36Cl contents from 1.1 to 6.5 × 10–8 at\L. As for recharge ratio, higher values, from 110 to 200 × 10–8 at\L are available in the literature [15–17] (see Fig. 3).

3.2. Numerical simulations of the CI aquifer

First, we constructed a simplii ed model of the aquifer based on (i) the topogra- phy obtained from a digital elevation model (http://eros.usgs.gov); (ii) the structural and hydrological parameters from previous models [4, 5], with the top of the layer from –1500 to 600 m, the thickness from 0 to 1000 m, 10–4 m/s for the horizontal hydraulic conductivity, 10–4 for the storage coefi cient and 0.1 for the porosity. A preliminary hydraulic head distribution as close as possible to the refer- ence hydraulic head map of 1950 [5] was computed at steady state. Although glob- ally consistent with the reference map, this distribution remains poorly constrained in large areas (especially in the eastern part) as shown in Fig. 4a. A visualisation of the subtraction of the reference from our model is proposed in Fig. 4b, given in metres. The difference does not exceed 200m especially in the central part and the northern and southern borders of the SASS. In the eastern part, the results are more inconsistent. Because the main l ow paths are globally reproduced, we used this i rst simu- lation to carry out a preliminary transient simulation. Age mass calculations were implemented using the mass transport model MT3DMS using a sink–source term to account for the age increase of groundwaters through time. The common use of this

49 PETERSEN et al.

FIG. 4. (a) Hydraulic heads calculated by our model and (b) the same minus the reference ield of 1950 [5]. code is solute transport but the age mass approach allows transporting age as a con- servative solute. This irst transient simulation was conducted by maintaining the same boundary conditions during 1 Ma (constant hydraulic heads spatial distribution through time), and only convective transport, i.e. water ages are shown in Fig. 5.

4. PRELIMINARY CONCLUSIONS AND PROSPECTS

Our preliminary results conirm that coupling numerical low model with isotopic tracers seems a promising approach to validate more realistic scenarios of the CI aquifer dynamics. The next steps of our project will involve introducing the spatial heterogeneity of the parameters (e.g. hydraulic conductivity, storativity) using relationships between these parameters and depth, although the available meas- urements to calibrate such relations are scarce. This will allow the improvment of

50 IAEA-CN-186/156

FIG. 5. Isolines of age (10; 30; 50; 100; 500 ky) computed for the CI aquifer.

the steady state calculation. Then age mass transient calculations will be based on this irst round of calibrated parameter ields. Dispersion will be introduced and more realistic boundary conditions will be implemented. 14C and 4He measurements are in progress and will be also compared to 36Cl ages and simulated ages mass.

REFERENCES

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51 PETERSEN et al.

[7] GUENDOUZ, A., MICHELOT, J.-L., Chlorine-36 dating of deep groundwater from northern Sahara, J. Hydrol. 328 3–4 (2006) 572–580. [8] GUENDOUZ, A., Contribution à l’étude hydrochimique et isotopique des nappes profondes du Sahara Septentrional, Algérie, PhD thesis, Univ. Paris XI, Orsay (1985). [9] BETHKE, C.M., JOHNSON, T.M., Paradox of groundwater age, Geology 30 (2002) 385–388. [10] BETHKE, C.M., JOHNSON, T.M., Groundwater age and groundwater age dating. Annu. Rev. Earth Planet. Sci. 36 (2008) 121–152. [11] CORNET A., Introduction à l’hydrogéologie saharienne, Rev. de géogr. phys. et de géol. dyn. (2), vol. VI, fasc.1 (1964) 5–72. [12] CASTANY, G., Bassin sédimentaire du Sahara septentrional (Algérie-Tunisie), Aquifères du Continental Intercalaire et du Complexe Terminal, Bull. BRGM 2 III 2 (1982) 127–147. [13] EDMUNDS, W.M., et al., Groundwater evolution in the Continental Intercalaire aquifer of southern Algeria and Tunisia: Trace element and isotopic indicators, Appl. Geochem. 18 6 (2003) 805–822. [14] GONFIANTINI, R., CONRAD, G., FONTES, J.C., SAUZAY, G., PAYNE, B.R., “Etude isotopique de la nappe du Continental Intercalaire et de ses relations avec les autres nappes du Sahara septentrional (Isotopic investigation of the Continental Intercalaire aquifer and its relationship with other aquifers in the northern Sahara”, Isotope Techniques in Groundwater Hydrology (Proc. Symp), Vol. 1, Proceedings Series, IAEA, Vienna (1974) 227–241. [15] PHILLIPS, F., BENTLEY, H., DAVIS, S., ELMORE, D., SWANICK, G., Chlorine 36 dating of very old groundwater: 2. Milk River Aquifer, Alberta, Canada, Water Resour. Res. 22 13 (1986) 2003–2016. [16] TORGERSEN, T., et al., Chlorine 36 dating of very old groundwater: 3. Further studies in the Great Artesian Basin, Australia, Water Resour. Res. 27 (1991) 3201– 3213. [17] PURDY, C., et al., Aquia aquifer dissolved Cl− and 36Cl/Cl: Implications for low velocities, Water Resour. Res. 32 5 (1996) 1163–1171.

52 A. Actes de conférences : "Hydrodynamisme des eaux souterraines du Continental Intercalaire (Sahara) évalué avec Modflow et les âges dérivés des traceurs isotopiques", avril 2011

296 Annexe B

Rapport de mission, projet BESSAS : Bilan et Etude du Système Aquifère du Sahara Septentrional

297 BESASS : Bilan et Etude du Système Aquifère du Sahara Septentrional Rapport de la mission terrain du 20 novembre 2010 au 6 décembre 2010

Forage Dégache CI3

1

Participants

• Equipe tunisienne • Equipe française

− Kamel Zouari1, Professeur − Bruno Hamelin1, Professeur − Najiba Chkir2, M‐Assistante FLSH − Pierre Deschamps1, CR Sfax − Jade O Petersen1, Doctorante − Friha Dadj Ammar1, Doctorante − Marc Massault2, Ingénieur ENIS − Arnaud Dapoigny3, CR

1CEREGE : Centre Européen de Recherche et 1ENIS : Ecole Nationale d’ingénieur de d'Enseignement des Géosciences de l'Environnement, Sfax. UMR CNRS ‐ IRD ‐ Aix Marseille Université ‐ Collège de 2 FLSH Sfax : Faculté des Lettres et des France. Europôle Méditerranéen de l'Arbois. B.P 80.13545 Aix‐en‐Provence Sciences Humaines de Sfax Cedex 04‐ France 2 IDES : Interactions et Dynamique des Environnements de Surface. Université de Paris Sud. Bat. 504. 91 405 Orsay – France 3LSCE : Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement. Orme des Merisiers. 91 191 Gif sur Yvette Cedex ‐ France

Remerciements

La bonne marche de cette mission a été le fruit d’une collaboration entre les membres de plusieurs organismes et nous tenons ici à remercier.

Soulignons la participation de l’ENIS, notamment en la personne de Kamel Zouari, Professeur à Ecole Nationale d'Ingénieur de Sfax et Directeur du Laboratoire, qui a joué un rôle clé dans l’organisation de cette mission et la prise de contact avec les acteurs de la zone. Un grand merci pour nous avoir accompagné une bonne partie du périple. Merci également à Najiba Chkir et Friha Hadj Ammar pour leur participation et le partage de leur expérience.

Nous adressons nos vifs remerciements M. Abidi Brahim, M. Aissa Aggoune, M. Dhafer Ghabri et M. Lahmadi Moumni, aux directeurs des CRDA de Gabès, Kebili, Tataouine et Tozeur et ainsi qu'à leur personnel, pour avoir permis l’accès aux installations ainsi que pour les informations qu'ils ont su nous fournir sur les puits et les forages dont ils ont la gestion.

2

Introduction

Le Système Aquifère du Sahara Septentrional (SASS) constitue la principale ressource en eau pour l’alimentation des régions semi‐arides du Sud tunisien qui s'étendent au‐delà du domaine périméditerranéen. De ce fait, cet objet hydrogéologique complexe suscite un intérêt scientifique depuis les années 70 (voir par exemple: Conrad & Fontes, 1972 : Gonfiatini et al., 1974 ; Gendouz et al., 2003 ; Edmunds et al., 2003 ; Guendouz & Michelot, 2006 ; Chkir & Zouari, 2007 ; Chkir et al., 2009). Il s’agit d’un système multicouches constitué de deux aquifères principaux, le Complexe Terminal (CT) et le Continental Intercalaire (CI), plus profond (jusqu’à plus de 2000m), sur lequel s'est focalisé cette campagne d'échantillonnage.

Cette campagne d'échantillonnage s'intègre à un vaste projet scientifique qui vise à mieux contraindre la recharge et les paleo‐recharges du SASS ainsi que les temps de transfert et les différents processus affectant la chimie des eaux au cours de leur parcours dans le système. Il se propose d'utiliser un large panel d'outils géochimiques et isotopiques, certains n'ayant jamais encore été mis en œuvre sur le SASS, afin d’apporter des améliorations substantielles au modèle hydrogéologique existant. A terme, il s'agit de mettre en place un outil de gestion opérationnel pour les utilisateurs des ressources en eau souterraines du SASS. Ce modèle constituera un outil essentiel pour établir les stratégies de développements économiques et agricoles des systèmes oasiens qui sont plus que nulle par ailleurs dépendantes de la ressource en eau.

Le SASS s’étend sur près de 106 km2, du Nord au Sud de l’Atlas algérien au Tassillis du Hoggar et d’Ouest en Est de la vallée du Guir‐Saoura au désert libyque (Figure 1, Gonfiatini et al., 1974). Près de 10% de la surface du CI ainsi que le principale exutoire du système (région de Gabès) se trouve sur le territoire Tunisien. Cette mission d’échantillonnage a permis de récolter les eaux de 33 forages exploitant le CI en Tunisie, le long de 2 transects Sud‐Nord et d'un transect Ouest‐Est (Figure 1).

3

Figure 1 : Zone de prélèvement 23/11/2010‐1/12/2010 (carte Gonfiatini et al., 1974)

Sur chaque site, les paramètres physico‐chimiques des eaux (pH, conductivité, température) ont été mesurées (voir Tableau 1). Différents prélèvements d’eau ont été effectués afin de réaliser les analyses suivantes :

• Eléments majeurs, traces et isotopes radiogéniques (origine et mélange des eaux, conditions redox) − 60 et 125 ml en bouteilles pour les majeurs − 250 ml pour les isotopes du strontium − 1000 ml pour les isotopes de l’uranium

• Isotopes cosmogéniques et radiogéniques (âges des eaux) − 500 ml pour le 36Cl − 1 bouteille inox 500 ml pour le 14C − 1 tube cuivre ~10 ml pour l’hélium

• Isotopes de la molécule d'eau − 1 bouteille en verre pour les isotopes stables de l’eau

4

Synthèse de la mission

Figure 2 : localisation des points d'échantillonnage

Programme réalisé

Mardi 23 novembre 2010 : transit Tunis ‐ Sfax – Tataouine (trajet et pause ~9h)

Mercredi 24 novembre 2010 : Quatre points dans le centre du Dahar

Jeudi 25 novembre 2010 : Trois points dans le sud du Dahar

Vendredi 26 novembre 2010 : Quatre points du SO vers le NE

Samedi 27 novembre 2010 : Deux points région de Nefzaoua

Dimanche 28 novembre 2010 : Cinq points dans la région de Douz‐Kebilli

Lundi 29 novembre/Mardi 30 novembre 2010 : Onze points dans la région de Tozeur, les Chotts

Mercredi 1 décembre 2010 : Quatre points dans la région de Gabès

5

Profondeur forage Crépinage 24/11/2010 Point 1 : Mohsen Naïli (m) Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : à partir d’un tuyau, après le réservoir. Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires Zone de recharge, CI à une vingtaine de mètre de profondeur Présence de sable, vraisemblablement due à la puissance de la pompe (éch. filtré)

Profondeur forage Crépinage 24/11/2010 Point2 : Nougui (m) 345.6 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : dans le réservoir mais directement en sortie du forage Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 24/11/2010 Point 3 :El Angoud (m) 370 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : en tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

6

Profondeur forage Crépinage 24/11/2010 Point 4 : Kohil 5 (m) 155 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : sur robinet, directement relié à la tête de forage Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 25/11/2010 Point 5 : Oum Zoggar (m) 450 316‐441 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : directement sur la tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 25/11/2010 Point 6 : Ouni (m) Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : dans le réservoir (pas de batterie pour démarrer la pompe) Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

7

Profondeur forage Crépinage 25/11/2010 Point 7 : Oued Abdallah 3 (m) 238 209‐238 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : sur robinet, relié à la tête de forage Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 26/11/2010 Point 8 : El Borma (m) Artésien OUI Pompé en continu Prélèvement : sur robinet, relié à la tête de forage par une série de tuyau (trentaine de mètres) Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 26/11/2010 Point 9 : Zobbas (m) Artésien OUI Pompé en continu Prélèvement : en sortie de tuyau, directement relié à la tête de forage Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

8

Profondeur forage Crépinage 26/11/2010 Point 10 : PK90 (m) 600 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : partagé entre une sortie de tuyau, directement relié à la tête de forage (cinquantaine de mètres) et le réservoir (pour le 14C seulement en vue d’effectuer une comparaison réservoir‐TF) Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 26/11/2010 Point 11 : Kamour (m) Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : en tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 27/11/2010 Point 12 : Mehbess (m) Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : Premier échantillon pris dans le camping mais problème de bullage dans la tuyauterie ‐pour la chimie dans le camping ‐pour 14C et 4He pris en tête de forage (plus ou moins) moins de bulles mais quand même Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires ancien forage pétrolier

reconverti en exploitation eaux du crétacé inférieur à 670m

9

Profondeur forage Crépinage 27/11/2010 Point 13 : Ksar Ghilane (m) 667 625‐667 Artésien NON Pompé en continu Prélèvement : robinet des toilettes du resto à côté du point de distribution Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 28/11/2010 Point 14 : Douz CI (m) 1994 1926‐1994 Artésien OUI Pompé en continu Prélèvement : en tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 28/11/2010 Point 15 : Djemna (m) 2078 1928‐2078 Artésien OU Pompé en continu Prélèvement : en tête de forage et sur conduite, directement reliée Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

10

Profondeur forage Crépinage 28/11/2010 Point 16 : Kebili (m) 2556 2286‐2556 Artésien OUI 7bars Pompé en continu Prélèvement : tête de forage (robinet)

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 28/11/2010 Point 17 : Chareb (m) 2303 2026‐2153 Artésien OU Pompé en continu Prélèvement : Forage 2000m (81°) 17bars pour projet géothermie, mais actuellement non exploité Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 28/11/2010 Point 18 : Menchia CI6 (m) 2304 2178‐2304 Artésien OU Pompé en continu Prélèvement : en haut d’une tour de refroidissement en sortie de forage Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

11

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 19 : Hamma CI4 (m) 1475 1368‐1475 Artésien OUI 7bars Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 20 : Degache CI3 (m) Artésien OU Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 21 : Cedada CI (m) Artésien OU Pompé en continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

12

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 22 : Mergueb (m) Artésien OUI Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 23 : Nefta CI3 (m) 2160 2125‐2160 Artésien OUI Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 24 : Rtem (m) Artésien OUI Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

13

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 25 : Hazoua CI (m) 2225 1870‐2059 Artésien OUI Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 29/11/2010 Point 26 : Mzaraa CI (m) 2970 2223‐2414 Artésien OUI Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 30/11/2010 Point 27 : Tozeur CI4 (m) 1981 1750‐1981 Artésien OUI Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires Artésien mais possède une pompe

14

Prélèvement 30/11/2010 Point 28 : Chott El Djérid :

Mesure in Température (°C), conductivité situ (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentair es

Profondeur forage Crépinage 30/11/2010 Point 29 : Ouled Bessoud (m) Artésien NON Pompé en NON continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 01/12/2010 Point 30 : Draa Oudref (m) 1500 Artésien OUI Artésien (env 1,5m) Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires Artésien mais possède une pompe

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Profondeur forage Crépinage 01/12/2010 31 : Hamma Sud CI (m) 1310 1188‐1266 Artésien NON Pompé en NON continu Prélèvement : Tuyau directement relié à la zone Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 01/12/2010 Point 32 : Sokra (m) Artésien OUI (env 140 l/s) Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires

Profondeur forage Crépinage 01/12/2010 Point 33 : CF1 bis (m) Artésien OUI (38m) Pompé en OUI continu Prélèvement : tête de forage

Mesure in situ Température (°C), conductivité (mS/cm), pH, alcalinité (meq/L) Commentaires ancien forage pétrolier équipé de surpresseur (géothermie des serres)

16

Echantillonnage

Tableau 1 : Date, nom, localisation, température, conductivité (EC), pH, alcalinité (TAC) des points échantillonnés, mesures de terrain sauf TAC en partie.

Date Localité Latitude Longitude Température EC pH TAC (°C) (mS/cm) (meq/L)

1 24/11/2010 Mohsen Naïli 32°23'51.4" 10°13’35.7" 23,1 2,02 7,40 128,13 2 24/11/2010 Noughi 32°13'27.5" 10°06’13.2" 25 4,43 7,27 77,50 3 24/11/2010 El Angoud 32°50'59.1" 10°00’40.8" 22,5 5,67 7,28 82,19 4 24/11/2010 Kouhil 5 33°03'27.7" 10°12’29.2" 22,9 6,42 7,54 106,25 5 25/11/2010 Oum Zoggar 2 31°58'25.5" 10°25’58.7" 25,6 2,53 7,59 68,75 6 25/11/2010 Ouni 31°49'04.1" 10°26’26.9" 21 2,4 8,25 64,69 7 25/11/2010 Oued Abdallah 3 32°03'25,9" 10°13’28.6" 28 3,54 7,40 78,44 8 26/11/2010 El Borma 31°38'55.2" 9°15’11.4" 35 6,7 7,00 85,63 9 26/11/2010 Zobbas 32°01'19.2" 09°32’34.6" 30 8,99 7,40 61,88 10 26/11/2010 PK90 32°14'14.1" 09°42’32.4" 23,6 5,97 7,43 47,50 11 26/11/2010 Kamour 32°29'51.1" 09°41’07.3" 32,1 7,67 7,15 69,69 12 27/11/2010 Mehbess 32°49'58.7" 09°37’58.8" 31 4,74 7,20 63,44 13 27/11/2010 Ksar Ghilane 32°59'18.2" 09°38’24.7" 32,8 5,27 7,20 99,17 14 28/11/2010 Douz CI 33°26'14.1" 09°02’00.5" 49,9 5,08 6,90 72,71 15 28/11/2010 Djemna 33°33'16.2" 09°00’48.6" 54,5 3,96 6,90 70,00 16 28/11/2010 Kebili 32°42'04.4" 08°59’05.9" 65,3 3,14 6,80 17 28/11/2010 Chareb 34°01'10.8." 09°08’26.5" 23,5 12,28 8,80 18 28/11/2010 Menchia 33°46'45.2" 08°51’50.3" 68 3,6 6,90 19 29/11/2010 Hamma CI4 34°00'06.3" 08°11’33.0" 74,7 3,13 7,47 20 29/11/2010 Degache CI3 34°01'10.1" 08°14’42.7" 73,2 3,06 6,50 21 29/11/2010 Cedada CI 34°00'54.1" 08°15’42.6" 76,1 2,97 6,50 22 29/11/2010 Mergueb 33°59'25.7" 08°06’46.6" 85,2 10,42 6,42 63,75 23 29/11/2010 Nefta CI3 33°53'14.7" 07°52’18.7" 71,6 2,93 6,63 70,63 24 29/11/2010 Rtem 33°50'09.2" 07°43’20.5" 73,3 2,63 6,65 66,25 25 29/11/2010 Hazoua 33°45'05.1" 07°35’37.7" 67,3 2,4 6,67 77,19 26 29/11/2010 Mzara CI 33°49'09.2" 07°34'52.3" 76 2,26 6,52 78,13 27 30/11/2010 Tozeur 33°54'43.0" 08°06'50.2" 68,2 4,12 6,58 74,69 28 30/11/2010 Chott El Jerid 33°57'44.3" 08°23'06.4" 21,5 240 7,46 21,88 29 30/11/2010 Ouled Bessoud 33°57'48.9" 09°23'50.5" 46 6,67 7,30 68,75 30 01/12/2010 Draa Oudref 33°57'05.4" 09°58'25.7" 61,8 10,35 6,67 75,94 31 01/12/2010 Hamma Sud CI 33°53'19.5" 09°48'56.5" 62,5 4,96 6,73 59,17 32 01/12/2010 Sokra 34°00'33.2" 09°30'34.9" 71,9 3,02 6,59 57,19 33 01/12/2010 CF1bis 33°54'36.9 09°39'40.8" 65,9 3,44 6,67 61,25

17

Référence

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Chkir, N., Guendouz, A., Zouari, K., Hadj Ammar, F. & Moulla A.S., 2009. Uranium isotopes in groundwater from the continental intercalaire aquifer in Algerian Tunisian Sahara (Northern Africa). Journal of Environmental Radioactivity 100, pp. 649–656

Conrad G. & Fontes J. C., 1972. Circulations, aires et périodes de recharge dans les nappes aquifères du Nord‐Ouest Saharien : données isotopiques (18O, 13C, 14C). CRAS , 275, pp. 165‐163.

Edmunds W.M., Guendouz A.H., Mamou A., Moulla A., Shands P. & Zouari K., 2003. Groundwater evolution in the continental intercalaire aquifer of southern Algeria and Tunisia : trace element and isotopic indicators. Applied Geochemistry 18 ; pp. 805‐822.

Gonfiantini R., Conrad G., Fontes J. CH., Sauzay G. & Payne B. R., 1974. Etude isotopique de la nappe du continental intercalaire et de ses relations avec les autres nappes du Sahara septentrional. Isot. Techn. groundwater hydrology, Vol.1, IAEA, Vienne.

Guendouz, A., Moulla, A. S., Edmunds, W. M., Zouari, K., Shand, P. & Mamou A., 2003. Hydrogeochemical and isotopic evolution of water in the Complexe Terminal aquifer in the Algerian Sahara. Hydrogeology Journal, 11, pp. 483–495.

Guendouz, A., & Michelot, J.L., 2006. Chlorine‐36 dating of deep groundwater from Northern Sahara, J. Hydrol. 328 (3–4), pp. 572–580

18

Annexe C

Protocoles chimiques et mesures isotopiques

Analyses Instrument Laboratoire Opérateur

Préparation chimique 36Cl CEREGE J. Petersen

Cathodage 36Cl ––

Mesures 36Cl AMS Aster – Aster Team

Graphitisation 14C IDES Personel IDES

Mesures 14C AMS Artemis LMC14 Personel LMC14

Analyses gaz rares LSCE Elise Fourré

Analyses majeurs ENIS Personnel ENIS

Analyses bromure Chromatographie IDES J. Petersen

ionique

Préparation chimique strontium et CEREGE J. Petersen

uranium

Dépots strontium et uranium – –

Mesures strontium et uranium TIMS – J. Petersen, W.

Barthélémy

317 C. Protocoles chimiques et mesures isotopiques

C.1 Mesure des isotopes de l’uranium et du stron-

tium par TIMS

C.1.1 Préparation chimique de l’uranium et du strontium

Dans un environnement de salle blanche, le protocole concernant l’extraction de l’uranium à partir du litre d’échantillon d’eau prélevée se décompose en quatre étapes :

– pesée du spike (quelques gouttes) et de l’échantillon (environ 200 ml) – coprécipitation de l’uranium dans une solution de fer ferreux – séparation sur des colonne 200 µL ml (Savillex) dans une résine Uteva

– évaporation avec une goutte de H3PO4

Pour le strontium, la démarche est similaire mais simplifiée : le volume de l’échantillon de départ est petit (environ 0.5 ml) et il n’y a pas de coprécipitation. La résine utilisée est la Sr-spec.

C.1.2 Mesures sur TIMS

Les mesures isotopiques ont été réalisées sur un spectromètre de masse isotopique à thermo-ionisation (modèle VG sector 54) représenté sur la figure C.1. A l’issue de la préparation chimique de purification de l’élément à analyser, une µgoutte d’échantillon est déposée sur un filaments de rhénium. Les filaments sont ensuite introduits dans la source de l’appareil et le vide est réalisé. Pour l’analyse, les filaments sont chauffés par effet Joule à l’aide d’un courant électrique (jusqu’à 5 ampères). Les atomes sont évaporés et ionisés sous l’effet de la chaleur. Une série de plaques amovibles permettent de focaliser le faisceau d’ions ainsi créé (voir figure C.1). Le faisceau est dévié en traversant un champ magnétique qui sépare les différents isotopes, chacun d’eux étant détectés dans une cage de Faraday ou sur un détecteur de Daly pour les faisceaux peu intenses. Nos échantillons étant pour la plupart très faiblement chargés en uranium, la plupart des faisceaux d’ions étaient détectés sur le Daly. Pour les échantillons les

318 C.1. Mesure des isotopes de l’uranium et du strontium par TIMS plus pauvres en uranium, la détection du 234U s’est avérée très délicate, nécessitant un compromis subtil entre la température du filament (contrôlée par l’intensité), la stabilité du signal et la détection des éléments analysés. L’erreur analytique s’en est ressentie. Dans ces conditions, les concentrations les plus basses que nous avons réussi à mesurer sont presque un ordre de grandeur en dessous de celle de la littérature (Osmond et Cowart, 1992). En revanche, les mesures du strontium ont été réalisée sans difficulté particulière (à part les précautions pour mesurer les blancs).

C.1.3 Traitement des résultats

Pour un échantillon, plusieurs rapports isotopiques sont mesurés (236U/233U; 238U/233U; 235U/233U; 234U/233U; 238U/236U; 235U/236U; 238U/235U; 235U/234U et 238U/234U) afin de déterminer la concentration en uranium ainsi que le rapport 234U/238U. Les fichiers de données fournis par le spectromètre de masse donnent les rapports bruts ainsi que les moyennes pour chaque bloc de mesures, chaque bloc comptant 20 cycles de me- sures. Chaque analyse compte 10 blocs et pour un échantillon moyen, nous comptons sur 2 à 3 analyses complètes. Les rapports isotopiques sont donc mesurés jusqu’à 600 fois. Pour calculer les concentration en uranium, le fractionnement de masse doit pris en compte. Il s’agit d’un biais du à l’évaporation plus importante des isotopes légers pendant d’analyse. Ce phénomène peut être corrigé si l’échantillon contient un couple d’isotopes dont le rapport d’abondance est connu précisément. Dans le cas de l’ura- nium, le rapport des isotopes naturels 238U/235U est connu (137.88) mais l’utilisation du rapport des isotopes 236U/233U (fixée à ≃1) formant un double spike , artificielle- ment mélangés à l’échantillon naturel, permet une meilleure correction. Le calcul de la correction du fractionnement de masse coefficient est fonction de la dérive par rapport à la valeur de référence du rapport 236U/233U et fait appel au coefficient de discrimination α. Il est calculé comme suit :

(236/233)sp − 1 α = (236/233)m (C.1) M236 − M233

319 C. Protocoles chimiques et mesures isotopiques

Figure C.1 – Schéma du TIMS VG sector 54, d’après W. Barthelimy et al. 2009 (http ://hal.archives-ouvertes.fr/docs/00/86/64/54/PDF/SpectromA_trie-de-masse- isotopique.pdf)

320 C.1. Mesure des isotopes de l’uranium et du strontium par TIMS avec :

236 236 236 233 – (236/233)sp, le rapport U/ U du spike et (236/233)m le rapport U/ U mesuré sur un cycle,

236 233 −1 – M236 la masse atomique du U et M233 celle du U (g mol )

L’erreur associée σ(236/233)m est celle de (236/233)m. La concentration en uranium [238U] d’un échantillons est calculée à partir de :

m238 [238U] = U (C.2) Vech où

– Vech le volume de l’échantillon (eau) mesuré (l),

238 – m238U la masse d’ U mesurée (ng), avec :

137.88 × M238 238 235 m238 = × (m × [ U] × (235/233) − m × [ U] ) (C.3) U 1000 sp sp cor sp sp où

– 137.88 la valeur admise du rapport 238U/235U,

– msp la masse de spike employée (g),

238 235 –[ U]sp la concentration en uranium-238 dans le spike et [ U]sp celle en uranium- 235 (pmol g−1)

235 233 – (235/233)cor le rapport U/ U corrigé de la discrimination de masse, grâce à la loi de discrimination de Rayleigh :

(235/233)cor = moyb(235/233) × (1 + (M235 − M233) × α) (C.4)

234 238 Enfin, le rapport U/ U ((234/238)cor) est donné par :

λ234 (235/233)cor − (235/233)sp (234/238)cor = /137.88 × (C.5) λ238 (234/233)cor − (234/233)sp

321 C. Protocoles chimiques et mesures isotopiques

où

– λ234 est la constante de décroissance radioactive de l’uranium-234 et λ238, celle de l’uranium-238 (an−1)

234 233 – (234/233)cor le rapport U/ U corrigé de la discrimination de masse

Pour le strontium, le traitement des résultats est plus simple, le rapport 87Sr/86Sr est directement fourni par le spectromètre de masse. La correction de la discrimination de masse est réalisée à l’aide des isotopes naturels 88Sr/86Sr, et elle est directement calculée par le logiciel du spectromètre. Pour la mesures des blancs, nous considérons les rapports 88Sr/86Sr ; 87Sr/86Sr ; 84Sr/86Sr ;

88 84 Sr/ Sr afin de calculer la masse de strontium (mSr) et donc une éventuelle conta- mination lors de la préparation chimique. mSr peut être calculé en utilisant le rapport 88Sr/84Sr ou 86Sr/84Sr. Avec 88Sr/84Sr, on a :

(88/84)sp − (88/84)m MSr 7 mSr = [Sr]sp × × × msp × 10 (C.6) (88/84)m − (88/84)ref %84

où

−1 –[Sr]sp est la concentration en strontium du spike (nmol l ),

88 84 – (88/84)sp, (88/84)m et (88/84)ref sont respectivement les rapports Sr/ Sr du spike, mesuré et de référence (148.24),

−1 – MSr est la masse molaire du strontium (g mol ),

–%84 est l’abondance relative du strontium-84 (0.0056),

– msp est la masse de spike utilisé dans le mélange (g)

Le résultat des analyses n’a pas été exploité pour le moment, notamment du fait de la très forte homogénéité des rapports 87Sr/86Sr montrée dans la figure C.2.

322 C.2. Préparation chimique du chlore dans les eaux souterraines et mesures par AMS

Figure C.2 – Diagramme binaire 87Sr/86Sr vs Ca/Sr des échantillons mesurés dans le cadre de cette thèse. Les groupes correspondent à la nomenclature du chapitre 3

C.2 Préparation chimique du chlore dans les eaux

souterraines et mesures par AMS

C.2.1 Etapes du protocole chimique appliqué aux échantillons

d’eau naturelle

Ce protocole était en place lors du début de la thèse, importé et adapté par L. Benedetti depuis le Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL). L’idée princi- pale est de faire précipiter au moins 2 mg de chlore sous forme de chlorure d’argent. Une étape importante concerne la séparation d’un isobare du chlore-36, le soufre-36 en le faisant précipiter sous forme de sulfate de baryum et en le filtrant. En italique, quelques commentaires d’ordre général et les légers ajustements au protocole initial.

– Rinçage des bouteilles et tubes à centrifuger trois fois à l’eau milliQ en laissant reposer le contenant plein plusieurs heures au moins une fois. Pour les petits volumes, prévoir au moins trois tubes à centrifuger de 15 ml par échantillons. Labeliser les tubes(bouchons + tubes).

– Ajouter 1.5 3 ml d’AgNO3 (solution à 10%) à l’échantillon et 1 ml d’acide ni-

trique HNO3, pour les échantillons non acidifiés, agiter. En milieu acide, le ni-

trate d’argent AgNO3 réagit avec les ions chlorures et du chlorure d’argent AgCl

323 C. Protocoles chimiques et mesures isotopiques

se forme. – Placer les bouteilles à l’abri de la lumière pendant 2 jours (quelques minutes avec agitation pour les échantillons concentrés). AgCl est en effet photosensible, il convient de le manipuler rapidement ou à l’abri de la lumière afin qu’il ne noircisse pas. – Pomper le surnageant à l’aide de la pompe péristaltique, (placer la partie la plus fine de la pipette pasteur dans le tuyau de la pompe et couper la partie servant de poire, rincer abondamment en aspirant de l’eau MQ à partir d’un bêcher). Nettoyer le plan de travail après chaque échantillon et vérifier vos gants. Etape non nécessaire pour les petits volumes (< 50 mL). – Transvaser le précipité dans un tube à centrifuger préalablement rincé, centri- fuger et jeter le surnageant. Répéter l’opération si nécessaire. Le chlore étant sous forme précipitée de chlorure d’argent AgCl, cette étape permet d’éliminer facilement une bonne partie des autres espèces en solution.

– Ajouter 3 ml d’NH3 (1 :1) et vortexer jusqu’à dissolution du précipité.

– Ajouter 0.5 1 ml d’une solution de nitrate de barium (BaNO3) saturé. – Laisser une nuit bouchon non vissé et hotte éteinte (pendant 6h). – Peser un tube à centrifuger de 15 ml (non nécessaire si pas de dilution isotopique) – Filtrer la solution à l’aide d’une seringue (placer le filtre acrodisc, sortir le piston, transférer la solution dans la seringue et appuyer) et d’un filtre acrodisc (45 µm). Rincer le tube à l’eau MQ (≃ 2ml). Nettoyer la paillasse et changer de gants après chaque échantillon. – Ajouter de l’acide nitrique concentré afin de faire précipiter (au moins 3 ml). Vortexer puis laisser reposer 10 minutes à l’abri de la lumière par exemple dans la centrifugeuse. – Centrifuger et jeter le surnageant. – Répéter les étapes six dernières étapes une à deux fois pour les échantillons riches en soufre – Ajouter 5 ml d’eau MQ, vortexer, centrifuger, éliminer le surnageant. Etape à

324 C.2. Préparation chimique du chlore dans les eaux souterraines et mesures par AMS faire trois fois. – Sécher le précipité à l’étuve (uneà deux nuit(s) à 80°C). – Prendre le poids du tube avec le précipité (non nécessaire si pas de dilution isotopique).

Les séries sont en général de douze échantillons dont un blanc en début de séquence et un blanc en fin de séquence. Deux séries peuvent être facilement être menées de front (en fonction de l’espace dans la salle dédiée et du nombre d’opérateurs). Le temps moyen entre le rinçage des tubes et la mise à l’étuve est de deux à trois jours.

C.2.2 Mesure du 36Cl sur AMS

La première étape est le "cathodage" : la mise en forme de la pastille d’AgCl séchée précédemment obtenue pour être analysée sur l’AMS. Le matériel se décompose en éléments réutilisés pour tous les échantillons : une base (support) et deux guides. En effet, sauf erreur de manipulation, ils ne sont pas en contact direct avec les échantillons. Ils sont néanmoins nettoyés à l’alcool entre chacun des échantillons. Trois éléments sont en contact avec l’échantillons et sont changé pour chacun d’eux : une bille, un entonnoir et un piston. Les éléments qui entreront dans la source de l’AMS sont : la cathode labellisable au feutre (qui pourra être réutilisée après nettoyage) et un bouchon. Les éléments sont assemblés et passés sous presse.

Les échantillons ont été mesurés sur le spectromètre de masse par accélérateur tandem 5 MV ASTER (Accélérateur pour les Sciences de la Terre, Environnement, Risques) situé au CEREGE. Les cathodes contenant les échantillons sont placés dans la source sur une roue pouvant en contenir 60. Pour le principe général, chaque échantillon est ionisé, ses ions sont accélérés et séparés en fonction de leur masses, ce qui permet d’obtenir les rapports isotopiques qui nous intéressent. La figure C.3 présente le schéma d’ASTER, d’après Klein, MG et al. (2008).

Les principales étapes de mesures sont sur l’AMS :

– ionisation de l’échantillon dans la source

325 C. Protocoles chimiques et mesures isotopiques

Figure C.3 – Schéma du système High Voltage Engineering (HVE) 5 MV AMS (d’après Klein, MG et al., 2008)

326 C.2. Préparation chimique du chlore dans les eaux souterraines et mesures par AMS – accélération du faisceau ionique résultant au niveau de l’accélérateur tandetron – séparation des isotopes en fonction de leur masse et de leur charge – détection des éléments cibles

L’intérêt de l’AMS par rapport à la spectrométrie de masse conventionnelle est principalement liée à la l’énergie mise en oeuvre pour accélérer les ions, de l’ordre de plusieurs MeV. Le détail de l’utilisation d’ASTER est donné dans la thèse de L. Ménabreaz (2012, pp 63-70) pour le 10Be et le principe est le même pour le 36Cl. Des précisions sont également disponibles dans les articles de Klein, MG et al., 2008, Finkel et al., 2013 et Arnold et al., 2013. Parmi les principales caractéristiques d’ASTER, on peut noter que les developments analytiques ont réduit à 0.1% l’effet mémoire entre les échantillons. La séparation entre les deux isobares chlore-36 et soufre-36, en plus de la séparation chimique (voir paragraphe C.2.1) est réalisé par le biais d’une feuille "absorbeur" impliquant une perte d’énergie différentielle ces deux éléments.

Les résultats bruts sont traités à l’aide d’une série de tests visant à ne garder que des mesures représentatives de l’échantillon. Premièrement les courants mesurés doivent être stables. Ensuite, les rapports sont corrigés de la valeurs des standards et du soufre-36 (Arnold et al., 2013). Enfin un traitement statistiques permet d’écarter les cycles de mesures non conformes.

C.2.3 Traitement des résultats

L’utilisateur reçoit plusieurs paramètres à l’issue des mesures et corrections réali-

Cl36 Cl36 Cl35 sées au niveau d’ASTER : les rapports Cl35 , Cl37 , Cl37 , les incertitudes associées ainsi que le nombres de coup de 36Cl. La concentration en 36Cl ([36Cl] en at l−1) est calculée comme suit :

[Cl] σ σ σ [36Cl] = 36/35 × ± 36/35 [Cl] + 37/35 /[36Cl] (C.7) (37/35 + 1) 36/35 [Cl] (37/35 + 1)! où

–[Cl] est la concentration en chlore (at l−1),

327 C. Protocoles chimiques et mesures isotopiques

Figure C.4 – Reproductibilité de l’échantillon "Ouni" sur six campagnes de mesures. La moyenne est représenté en trait plein, à ± 1σ en pointillé.

– 36/35 et 37/35 sont respectivement les rapports 36Cl/35Cl et 37Cl/35Cl

Les blancs chimiques étaient "propres" : 4 coups de 36Cl en moyenne (soit un rapport 36Cl/Cl < 10−15). Pour nos rapports mesurés < 10×10−15 nous gardons cependant à l’esprit cette potentielle contamination liée à la chimie.

C.2.4 Contrôle et tests

Un échantillon a été choisi pour tester la reproductibilité des mesures. Il a été mesuré dans chaque série c’est-à-dire 5 fois. La figure C.4 montre la dispersion des points autour de la moyenne. La linéarité a été contrôlée sur un série d’échantillons spikés, présentée dans la figure C.5. Les échantillon sont distribués linéairement entre le pôle échantillon pur ( massespike = 0) et le pôle spike pur ( massespike = 0). masseéchantillon masseéchantillon

328 C.2. Préparation chimique du chlore dans les eaux souterraines et mesures par AMS

Figure C.5 – Alignement d’une série d’échantillons dont la composition varie entre un pôle naturel et un pôle spike. Au niveau du pôle naturel, massespike = 0, puis a masseéchantillon été augmenté, passant à 4 ; 27 ; 103 ; 208 et 404 mgCl/mCl avant d’atteindre le pôle spike.

329