Ministère de l’Education Nationale Laboratoire de Physique Nucléaire et et de la Recherche Scientifique de Physique de l’Environnement Université d’Antananarivo et Faculté des Sciences Institut National des Sciences et Département de Physique Techniques Nucléaires B.P 906 B.P 4279 101 Antananarivo - MADAGASCAR 101 Antananarivo – MADAGASCAR

RAPPORT DE STAGE

pour l’obtention du

Diplôme d’Etudes Approfondies

(OPTION : PHYSIQUE NUCLEAIRE,

PHYSIQUE THEORIQUE ET PHYSIQUE APPLIQUEE) (Département : ANALYSES ET TECHNIQUES NUCLEAIRES)

par

SOLONJARA Asivelo Fanantenansoa

sur l’

ETUDE DE LA RADIOACTIVITE DU SOL

SUIVANT LES AXES ANTANANARIVO – ANTSIRABE

ET ANTSIRABE - BETAFO

Présenté à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo Le 17 mars 2006 devant la commission d’examen

Président : M. RAOELINA ANDRIAMBOLOLONA Professeur Titulaire de classe exceptionnelle à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo

Rapporteur : M. RAVELOMANANTSOA Solofonirina Dieudonné Professeur à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo

Examinateurs : M. RABOANARY Roland Professeur à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo

M. RABESIRANANA Naivo Docteur de Troisième cycle ès Sciences, Chef du Département Analyses et Techniques Nucléaires, Madagascar-INSTN

Edité par Madagascar –I.N.S.T.N.

DEDICACE

Je dédie ce travail à toute ma famille. La morale, les conseils et les aides que vous m’avez donnés apportent une grande importance durant mes études. La solidarité familiale est un atout majeur. Et j’espère que cela restera toujours en nous.

« Vrai bonheur vit en famille. »

Je vous promets de ne jamais oublier cette phrase. REMERCIEMENTS Quoique nous remercions Dieu toutes les fois que nos yeux s’ouvrent sur un nouveau jour, nous tenons encore et toujours à dire combien nos efforts et nos volontés resteraient vains s’il n’y avait pas Son Eternel Amour. Mes remerciements s’adressent à Monsieur RAOELINA ANDRIAMBOLOLONA, Professeur Titulaire de Classe Exceptionnelle à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo, Fondateur et Directeur Général de l’Institut National des Sciences et Techniques Nucléaires à Madagascar de m’avoir accepté comme stagiaire pour préparer mon Diplôme d’Etudes Approfondies, dans le cadre de la convention de partenariat entre Madagascar – INSTN et l’Université d’Antananarivo. Outre les instructions, les conseils et encouragements qui m’ont été précieux, il m’a rendu un grand honneur en acceptant de présider ce travail. Les prélèvements et les mesures ont été effectués dans le cadre du projet MAG 7/002 AIEA (Agence Internationale de l’Energie Atomique) intitulé Effets de la Pollution de l’Air et de l’Eau sur la Santé Humaine, et du sous projet SP99v1b_21 du F@DES (Fonds d’Appui pour le Développement de l’Enseignement Supérieur) intitulé « Contribution à l’Evaluation de la Pollution Environnementale par des Etudes Pluridisciplinaires », et qui ont été co-financés par Madagascar - INSTN. Ainsi, je tiens à remercier toutes les équipes qui ont participées à ces projets, en particulier, les participants aux prélèvements des échantillons: Messieurs RABESIRANANA Naivo, RAZAFY ANDRIANARIVO Robert, ANDRIAMPANARIVO Haingo Laza, ainsi que Messieurs RASOLONIRINA Martin et TERINA Franck pour les préparations et les analyses. J’adresse également toute ma gratitude à Monsieur RAVELOMANANTSOA Solofonirina Dieudonné, Professeur à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo. Il a bien voulu accepter d’être mon encadreur et de rapporter le présent travail. Il s’est acharné à m’instruire, à m’enseigner, à me conseiller durant mes travaux de recherche. La grande disponibilité, la rigueur et la justesse de ses corrections, son ouverture d’esprit et sa grande chaleur humaine ne sont que quelques unes des qualités qui font de lui une personne hors du commun. Je remercie aussi Monsieur RABOANARY Roland, Professeur à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo, Responsable de l’Option Physique Nucléaire, Physique Théorique et Physique Appliquée d’avoir accepté d’être l’examinateur de ce travail. Je tiens à remercier pleinement Monsieur RABESIRANANA Naivo, Docteur de Troisième Cycle ès Sciences, Chef du Département Analyses et Techniques Nucléaires au Madagascar - INSTN de m’avoir hébergé au sein de son département et d’avoir eu le temps de répondre à toutes les questions qui m’ont donné accès à la compréhension du sens profond de ce travail, ainsi que d’avoir accepté d’être l’examinateur de ce travail. Merci, Monsieur, de votre collaboration. Que tous les membres du jury trouvent ici également mes reconnaissances pour l’honneur qu’ils m’ont rendu en acceptant d’y faire partie et partant pour l’intérêt qu’ils ont bien voulu montrer sur mon travail. Mes remerciements vont à tout le personnel de Madagascar – INSTN, particulièrement Madame RAMAROSON Voahirana et toute l’équipe du Département Analyses et Techniques Nucléaires qui m’ont apporté de précieuses aides pour la réalisation de ce travail. Je ne pourrais jamais oublier d’exprimer aussi mes remerciements aux enseignants de la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo pour m’avoir donné la formation nécessaire me permettant d’avoir une Attestation d’Etudes Approfondies. Je témoigne également mes gratitudes à tous mes collègues de promotion pour leur soutien toujours dans l’ambiance de gaieté, facteur important de la réalisation de ce travail, de manière directe ou indirecte. Ma profonde gratitude s’adresse à toute ma famille pour leurs soutiens financier et moral durant mes études. Je transmets mes vives reconnaissances à toutes les personnes qui m’ont aidé de loin ou de près à la réalisation du présent travail. Que Dieu vous Bénisse ! SOMMAIRE

DEDICACE REMERCIEMENTS LISTE DES TABLEAUX LISTE DES FIGURES LISTE DES ABREVIATIONS INTRODUCTION ……………………………………………………………………………….……………….. 1

Chapitre 1 : Généralités ...... 2 1.1. Définitions ...... 2 1.1.1. Radioactivité ...... 2 1.2. Eléments radioactifs ...... 4 1.2.1. Radionucléides naturels...... 4 1.2.1.1. Classification des radionucléides naturels ...... 4 1.2.1.2. Radionucléides artificiels ...... 4 1.2.2. Familles radioactives ...... 5 1.3. Activité radioactive ...... 10 1.3.1. Unité de mesure ...... 10 1.3.2. Activité radioactive ...... 10 1.4. Rayonnements radioactifs ...... 10 1.4.1. Source de rayonnements ...... 10 1.4.2. Rayonnements ionisants ...... 10 1.4.3. Types de rayonnement ...... 11 1.4.3.1. Rayonnement alpha ...... 11 1.4.3.2. Rayonnement bêta ...... 11 1.4.3.3. Rayonnement gamma ...... 11 1.4.4. Filiation radioactive ...... 11 1.5. Interactions avec les matières ...... 12 1.5.1. Effet photoélectrique ...... 12 1.5.2. Effet Compton ...... 13 1.5. 3. Création de paires d’électrons ...... 14 1.6. Utilisation du Système d’Information Géographique ...... 15 1.6.1. Map Info Professional ...... 15 1.6.2. ArcView 3.2 ...... 15 1.6.3. Surfer 8 ...... 16 Chapitre 2 : Spectrométrie gamma ...... 17 2.1. Principe fondamental de la détection ...... 17 2.1.1. Mode de fonctionnement d’un détecteur ...... 18 2.1.2. Détecteurs de rayonnements gamma ...... 18 2.1.2.1. Compteurs à semi-conducteur ...... 18 2.1.2.2. Scintillateurs ...... 18 2.2. Eléments du système de comptage ...... 19 2.2.1. Détecteur HPGe ...... 19 2.2.2. Alimentation haute tension ...... 19 2.2.3. Préamplificateur ...... 19 2.2.4. Amplificateur ...... 19 2.2.5. Analyseur à canaux multiples ...... 19 2.3. Remarques et définitions ...... 20 2.4. Analyse des spectres ...... 20 2.4.1. Analyse qualitative ...... 20 2.4.2. Analyse quantitative ...... 21 2.5. Etalonnage ...... 21 2.5.1. Etalonnage en énergie ...... 21 2.5.2. Etalonnage en efficacité ...... 22 Chapitre 3: Méthodologie ...... 23 3.1. Chaîne de la spectrométrie gamma ...... 23 3.1.1. Eléments de la chaîne ...... 23 3.1.1.1. Détecteur ...... 24 3.1.1.2. Préamplificateur ...... 25 3.1.1.3. Inspector ...... 25 3.1.1.4. Analyseur MultiCanaux ...... 26 3.1.1.5. Logiciel Genie 2000 ...... 26 3.2. Echantillonnage ...... 26 3.2.1. Mode et plan de prélèvement ...... 26 3.2.2. Préparations des échantillons ...... 29 3.2.3. Principe de mesures ...... 29 Chapitre 4 : Résultats et Interprétations ...... 30 4.1. Préparation de la chaîne de mesure ...... 30 4.1.1. Pré-étalonnage ...... 30 4.1.2. Bibliothèques ...... 30 4.1.3. Etalonnage ...... 32 4.1.3.1. Etalonnage en énergie ...... 33 4.1.3.2. Etalonnage en efficacité ...... 33 4.2. Vérification de la fiabilité de la chaîne ...... 34 4.3. Remarques ...... 34 4.3.1. Type de modification des sols ...... 34 4.3.2. Représentation des courbes ...... 34 4.3.3. Rapport U/Th ...... 35 4.4. Résultats et commentaires ...... 35 4.4.1. Sur l’axe Antananarivo – Ilempona: Zone A ...... 35 4.4.1.1. Potassium-40 ...... 37 4.4.1.2. Famille de Th-232 ...... 37 4.4.1.3. Famille d’U-238 ...... 38 4.4.1.4. Remarques ...... 38 4.4.2. Sur l’axe Sambaina – Ambohimanjaka: Zone B ...... 38 4.4.2.1. Potassium-40 ...... 41 4.4.2.2. Famille de Th-232 ...... 41 4.4.2.3. Famille d’U-238 ...... 42 4.4.3. Sur l’axe Ambohidranandriana – Miandrarivo: Zone C ...... 43 4.4.3.1. Potassium-40 ...... 46 4.4.3.2. Famille de Th-232 ...... 46 4.4.3.3. Famille d’U-238 ...... 47 4.4.4. Contamination de césium-137 ...... 47 4.5. Variation Spatiale de la radioactivité ...... 48 4.5.1. Potassium-40 ...... 48 4.5.2. Famille de Thorium-232 ...... 50 4.5.3. Famille d’Uranium-238 ...... 51 4.5.4. Remarque ...... 52 4.6. Conclusion partielle ...... 52 CONCLUSION BIBLIOGRAPHIE ANNEXES

LISTE DES TABLEAUX

Tableau 1 : Familles radioactives ...... 5 Tableau 2 : Principaux radionucléides émetteurs gamma dans les familles radioactives de thorium et d'uranium...... 6 Tableau 3 : Bibliothèque de l'étalonnage...... 31 Tableau 4 : Bibliothèque de dépouillement des spectres...... 32 Tableau 5 : Résultats de mesure de matériau de référence Milk Powder IAEA...... 34 Tableau 6 : Activités des échantillons prélevés sur l'axe Antananarivo - Ilempona...... 35 Tableau 7 : Activités des échantillons prélevés sur l'axe Sambaina - Ambohimanjaka...... 40 Tableau 8 : Activités des échantillons prélevés sur l'axe Ambohidranandriana - Miandrarivo. ... 45 Tableau 9 : Contamination par le césium-137...... 47

LISTE DES FIGURES

Figure 1 : Série de thorium A = 4n……………………………………………………………. 7 1 Figure 2 : Série d'uranium A = 4n + 2...... 78 1 Figure 3 : Série d'actinium A = 4n + 3...... 9 2 Figure 4 : Effet photoélectrique et ses conséquences...... 13 Figure 5 : Effet Compton...... 14 Figure 6 : Création de paires d'électrons...... 14 Figure 7 : Représentation de la chaîne de mesure...... 23 Figure 9 : Courbe d'étalonnage en énergie...... 33 Figure 10 : Courbe d'étalonnage en efficacité de RGU-1 et RGTh-1...... 34 Figure 11 : Zone d'étude A… …………………………………………………………………...36 Figure 12 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de potassium-40 ...... 37 Figure 13 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille du thorium-232 sur la zone A. .. 37 Figure 14 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille de l’uranium-238 sur la zone A.38 Figure 15 : Zone d'étude B………..…………………………………………………………..….39 Figure 16 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de potassium-40 sur la zone B...... 41 Figure 17 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille du thorium-232 sur la zone B. .. 42 Figure 18 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille de l’uranium-238 sur la zone B. 42 Figure 19 : Zone d'étude C……………………………………………………………………….44 Figure 20 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de potassium sur la zone C...... 46 Figure 21 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille du thorium-232 sur la zone C. .. 46 Figure 22 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille de l’uranium-238 sur la zone C. 47 Figure 23 : Variation spatiale des activités du potassium-40...... 49 Figure 24 : Variation spatiale des activités de la famille du thorium-232...... 50 Figure 25 : Variation spatiale des activités de la famille de l'uranium-238...... 51

LISTE DES ABREVIATIONS

ADC : Analogic Digital Converter

AIEA : Agence Internationale de l’Energie Atomique

CIPR : Commission Internationale de Protection contre les Radiations

HPGe : High Purety Germanium

IAEA : International of Atomic Energy Agency

INSTN : Institut National des Sciences et Techniques Nucléaires

LLD : Lower Limit Detection

MCA : MultiChannel Analyzer

MDA Minimum Detectable Activity ppm : part par million

SIG : Système d’Information Géographique

Si(Li) : Silicium compensé au Lithium

ULD : Upper Limit Detection

UNSCEAR : United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. Ionizing Radiation

Madagascar I.N.S.T.N Introduction

INTRODUCTION

La Commission Internationale de Protection contre les Radiations ou CIPR limite la dose d’exposition aux rayonnements ionisants par année pour l’être humain, pour les hommes travaillant en milieu ionisant : personnel hospitalier spécialisé, industrie nucléaire, etc., ainsi que pour le public. La radioactivité est connue, mesurée, utilisée en diverses circonstances. En plus des rayons cosmiques, l’Homme est soumis au rayonnement terrestre qui est variable selon la nature du sous-sol, un sol granitique étant une source de rayonnement supérieur de 2 à 4 fois à celui d’autres types de sol. La région d’Analamanga, centré sur Antananarivo, constitue une unité géographique faiblement individualisée, des reliefs modérés, correspondant aux roches dures dominant les niveaux locaux d’aplanissement. Ces roches peuvent contenir de réserves importantes en radionucléides naturels. La région de Vakinankaratra est dominée par le puissant massif volcanique de l’Ankaratra. Entre l’Ankaratra et la falaise orientale, les hautes surfaces ont subi des rajeunissements successifs. Les roches mères sont essentiellement représentées par des gneiss et micaschistes. Actuellement, des travaux de recherche sont en cours au sein du département Analyses et Techniques Nucléaires de Madagascar - INSTN concernant la présence et l’étendue des anomalies radioactives constatées dans les régions de Vinaninkarena et de Betafo. Le présent travail intitulé « ETUDE DE LA VARIATION SPATIALE DE LA RADIOACTIVITE DU SOL SUIVANT LES AXES ANTANANARIVO - ANTSIRABE ET ANTSIRABE – BETAFO » est une contribution à cette étude. Le but de notre étude est de montrer la relation entre les activités des radionucléides présents dans les sols et leurs positions, principalement à proximité de Vinaninkarena, en utilisant un Système d’Information Géographique. Pour cela, des échantillons de sols prélevés suivant l’axe Antananarivo – Antsirabe et Antsirabe – Betafo ont été analysés. Ce rapport de stage est divisé en deux grandes parties. Dans la première partie théorique, des généralités sur la radioactivité et sur l’analyse par spectrométrie gamma sont données. La deuxième partie qui est la partie pratique est constituée par la méthodologie suivie, les résultats obtenus ainsi que leurs interprétations. Une conclusion générale termine le présent rapport.

Madagascar I.N.S.T.N 1

PARTIE THEORIQUE

Généralités

CHAPITRE 1 : GENERALITES 1.1. DEFINITIONS 1.1.1. Radioactivité La radioactivité est une transmutation spontanée d'un atome en un autre atome avec émission de rayonnement. [1] Ces transmutations ont lieu plus ou moins rapidement, selon un temps caractéristique que l'on appelle période radioactive (T) ou demi-vie du radioélément. La radioactivité est aussi la propriété des noyaux atomiques de perdre spontanément une partie de leur masse en émettant des particules ou des rayonnements électromagnétiques. [2] Chaque substance radioactive est constituée d'atomes, dont les noyaux ont tendance à se désintégrer en émettant des rayonnements caractéristiques, pendant un temps spécifique. La radioactivité disparaît donc dans le temps, rapidement pour les radioéléments à période courte et très lentement pour ceux qui ont une période très longue. Le danger potentiel de la radioactivité a été mis en évidence dans les années 20 et 30. Après l'explosion des premières bombes atomiques, l'opinion publique est devenue hostile à l'énergie nucléaire et craint les radiations. Il y a trois origines possibles de la radioactivité présente sur la Terre : la radioactivité tellurique, la radioactivité atmosphérique et la radioactivité due aux activités humaines. La radioactivité tellurique Elle concerne des éléments tels que l'uranium ( 235 U, 238 U) et le thorium (232 Th) et d'autres plus légers, tels le potassium-40. Alors que le Big-bang n'a donné naissance qu'à des atomes légers (hydrogène et hélium), les atomes lourds sont créés au sein des étoiles, et l'uranium en particulier est fabriqué dans des supernovae, depuis environ 6 milliards d'années. La matière éjectée des novæ s'est condensée pour former de nouvelles étoiles, dont le Soleil, et la Terre, en tant que fragment du Soleil, a hérité de ces éléments lourds créés dans les supernovae. L'uranium se transforme successivement en thorium, puis en actinium et en d'autres éléments, jusqu'à donner du plomb, stable, et donne également du radon, sous forme gazeuse libérée par les roches.

Madagascar I.N.S.T.N 2 Généralités

La radioactivité cosmique On sait depuis 1912 qu'une partie du rayonnement qui nous entoure est d'origine extra-terrestre. Pour cette raison, ce rayonnement a été baptise rayonnement cosmique. D'origine inconnue a l'heure actuelle, il est principalement constitue de particules matérielles essentiellement des protons et des noyaux d'hélium, et quelques éléments lourds et seulement pour une faible part de photons gamma (0,1%). Les rayons cosmiques peuvent être extrêmement énergétiques (de 10 9 a10 20 eV), et ceux qui se dirigent vers la Terre réagissent avec les molécules de la haute atmosphère. Parmi les produits, on trouve le tritium et le carbone-14. Les rayons cosmiques et les éléments radioactifs qu'ils génèrent dans la haute atmosphère constituent la radioactivité atmosphérique. Le tritium réagit avec l'oxygène pour former de l'eau qui nous arrive sous forme de pluie, et le carbone 14 avec l'oxygène forme du dioxyde de carbone, incorporé par les végétaux pour former les molécules organiques.

La radioactivité due aux activités humaine Elle a principalement quatre origines : • Les piles atomiques pour la production d’énergie, de radioisotopes et pour la recherche atomique ; • L’utilisation industrielle des rayonnements ionisants : rayons X, alpha, bêta, gamma, neutrons… ; • L’utilisation médicale des radiations ionisantes en diagnostic et en thérapie • Les explosions ou accidents nucléaires : contamination importante, radioexposition intense due aux photons γ et aux neutrons, retombées radioactives qui entraînent une contamination de la chaîne alimentaire. La radioactivité peut avoir une origine naturelle ou artificielle découlant de l'activité humaine. Ignorant de la quantité de particules qu'il absorbe, l'homme n'en ressent pas davantage les effets, faibles mais cumulatifs, provoqués par ce rayonnement. La radioactivité a des conséquences somatiques et génétiques. Elle agit sur la santé en engendrant des maladies, voire même la mort, et par son action sur la descendance du sujet irradié.

Madagascar I.N.S.T.N 3 Généralités

La radioactivité n'a pas été inventée par l'homme. Elle existe depuis le tout début de l'univers.

1.2. ELEMENTS RADIOACTIFS 1.2.1. Radionucléides naturels L'uranium, le thorium, le radium ou les isotopes carbone-14, radon-222 et potassium-40 sont des radioéléments naturels présents dans les minerais du sol, l'eau de sources thermales ou l'air. Le potassium, très répandu dans la nature et présent dans tout organisme vivant, est constitué d'un mélange de 99,998 % de potassium stable non radioactif et de 0,012 % de potassium-40 radioactif. L'uranium naturel que l'on extrait de certains gisements miniers, mais qui se trouve à l'état de traces dans presque tous les sols, est constitué d'un mélange de 99,3 % d'uranium-238 et de 0,7 % d'uranium-235, tous deux éléments radioactifs.

1.2.1.1. Classification des radionucléides naturels Les radionucléides naturels sont classés en trois groupes. • Les radionucléides de très longue période radioactive : leur période radioactive est très longue, de même ordre de grandeur que l'âge de la Terre (4,5 milliard d'années). Jusqu'à nos jours, ces noyaux n'ont encore eu le temps de se désintégrer en totalité. Ces nucléides sont généralement à l'origine d'une Famille radioactive . En effet, leur désintégration donne des noyaux fils, eux-mêmes radioactifs, qui se désintègrent en cascade pour aboutir à un nucléide stable. • Les radionucléides de période radioactive courte : ce sont des noyaux fils des radionucléides précédents. • Les radionucléides formés par impact : leur formation est provoquée par l'impact, sur un noyau stable, de particules cosmiques ou de particules issues de la désintégration de l'un des nucléides précédents.

1.2.1.2. Radionucléides artificiels Ils n'existent pas à l'état naturel ; ils sont obtenus en laboratoire ou dans des réacteurs nucléaires. Depuis la découverte de la radioactivité artificielle par Irène et Frédéric Joliot-Curie en 1934, les physiciens en ont synthétisé plus d'un millier.

Madagascar I.N.S.T.N 4 Généralités

Ils sont parvenus à obtenir les deux éléments manquants de la classification périodique: le technétium (Z = 43) et le prométhium (ou prométhéum) (Z = 61), ainsi que les noyaux d'éléments lourds (Z > 92), jusqu'au noyau de numéro atomique 112. Les radioéléments libérés par les essais nucléaires sont très nombreux, mais seuls trois sont susceptibles d'avoir un impact sur l'Homme par son alimentation. Il s'agit du strontium-90 et du césium-137, de période chacun d'environ 30 ans, et d'une certaine quantité de carbone-14 de période 5730 ans qui s'ajoute au fond naturel. Artificiellement, d’autres éléments radioactifs sont produits dans les centraux électronucléaires, comme l'iode-131 ou le plutonium-239.

Remarque

Tous les éléments de numéros atomiques supérieurs à 83 sont radioactifs c’est à dire les éléments derrières le bismuth (Bi) dans le tableau périodique.

1.2.2. Familles radioactives [6] Certains isotopes radioactifs subissent plusieurs désintégrations successives avant d’atteindre une forme stable. L’isotope initial est appelé parent ou géniteur, les intermédiaires sont appelés progénitures et le dernier est appelé produit terminal. Il y a quatre grandes familles radioactives.

Nom Type Noyau Père Période Produit Final

Thorium 4n Th-232 1,4.10 10 ans Pb-208

Neptunium 4n + 1 Np-237 2,144.10 6 ans Bi-209

Uranium 4n + 2 U-238 4,46.10 9 ans Pb-206

Actinium 4n + 3 U-235 7,04.10 8 ans Pb-207

Tableau 1 : Familles radioactives

Madagascar I.N.S.T.N 5 Généralités

Nom du radionucléide Energie (keV) Intensité (%) Série

2614,530 99,16

860,564 12,42 Tl-208 T 583,191 84,50 H 510,770 22,60 O Bi-212 727,180 06,65 R 238,625 44,60 Pb-212 I 77,110 17,50 U 968,971 16,20

Ac-228 M 911,205 26,60

338,322 11,80 U 1764,494 15,36

R Bi-214 1238,110 5,86 A 1120,287 14,80 N 609,312 44,80 I

351,921 35,80 U Pb-214 M 295,213 18,50

Tableau 2 : Principaux radionucléides émetteurs gamma dans les familles radioactives de thorium et d'uranium . [6]

Notations : Symbole de l’élément et nombre de masse Bi-212 Période 60,6 mn

α β

Madagascar I.N.S.T.N 6 Généralités

Th-232 Th-228 SERIE DE THORIUM A = 4n 1,4.10 10 a 1,91 a β α Ac-228 6,13h α β Ra-228 Ra-224 5,75a 3,66j

α

Rn-220 55,60s

α

Po-216 Po-212 0,15s 0,3µs β α Bi-212 α 60,6mn β Pb-212 α Pb-208 10,64h STABLE β Tl-208 3,05mn Figure 1 : Série de thorium A = 4n.

Madagascar I.N.S.T.N 7 Généralités

U-238 U-234 5 4,5.10 9 a 2,5.10 a SERIE D’URANIUM A = 4n + 2 β α Pa-234 α 6,7h β Th-234 Th-230 24,1j 7,54.10 4 a

α

Ra-226 1600a

α

Rn-222 3,83j

α At-218 2s β Po-218 α Po-214 Po-210 3,05mn 164µs 138,38j β β Bi-214 α Bi-210 α α 19,9mn 5,01j β β Pb-214 α Pb-210 α Pb-206 26,8mn 22,3a STABLE β β Tl-210 α Tl-206 1,30mn 4,20mn Figure 2 : Série d'uranium A = 4n + 2. β Hg-206 8,15mn

Madagascar I.N.S.T.N 8 Généralités

U-235 SERIE D’ACTINIUM A = 4n + 3 7,04.10 8a

α Pa-231 4 3,28.10 a β Th-231 α Th-227 25,5h 18,7j β Ac-227 α 21,77a

α Ra-223 11,43j β Fr-223 α 22 mn

α Rn-219 3,96s β At-219 α At-215 0,9 mn ≈100 µs β α Po-215 Po-221 α 1,78 ms 0,516 s β β Bi-215 Bi-211 7,6 mn α 2,17mn β Pb-211 Pb-207 36,1 mn STABLE β Figure 3 : Série d'actinium A = 4n + 3. Tl-207 4,77 mn Madagascar I.N.S.T.N 9 Généralités

1.3. ACTIVITE RADIOACTIVE Le danger des substances radioactives provient des lésions que peuvent créer les rayonnements lorsqu'ils traversent la matière vivante.

1.3.1. Unité de mesure L'unité qui mesure l'activité d'un radioélément est le becquerel (Bq). On dit qu'une substance radioactive présente une activité d'un becquerel (1 Bq), lorsque dans cette source un noyau se désintègre chaque seconde.

1 Becquerel = 1 désintégration par seconde

1.3.2. Activité radioactive

L'activité A d'un échantillon est donnée en fonction du nombre N de noyaux non désintégrés et de la demi-vie T de l'élément par : A = k.N/T.

k = ln2 est un coefficient sans dimension et T s'exprime en seconde.

Le Curie (Ci) était autrefois utilisé. C'est l'activité d'un gramme de radium, soit 3,7.10 10 Bq, ainsi 1 nCi. = 37 Bq

L'activité d'un corps radioactif à un instant donné est le nombre de désintégrations par seconde à cet instant, autrement dit l'intensité de sa radioactivité. L'activité est une propriété de la source émettant les rayonnements ionisants et ne rend donc pas compte des effets des rayonnements ionisants sur la matière exposée.

1.4. RAYONNEMENTS RADIOACTIFS 1.4.1. Source de rayonnements Certains noyaux atomiques instables sont la source de rayonnements, désignés par les trois premières lettres de l'alphabet grec : rayons alpha (α), bêta ( β) et gamma ( γ). Les particules ont été identifiées respectivement à des noyaux d'hélium (rayons α), à des électrons ou positons (rayons β) et les rayons γ à des photons de grande énergie. Les rayonnements alpha et bêta sont déviés par des champs électriques et magnétiques, contrairement aux rayonnements gamma. 1.4.2. Rayonnements ionisants Ces rayonnements sont dits ionisants car ils interagissent avec la matière en provoquant au sein de celle-ci des ionisations. Ce sont ces ionisations qui sont à l'origine des conséquences néfastes pour la santé par l'exposition à ces rayonnements.

Madagascar I.N.S.T.N 10 Généralités

Les rayonnements ionisants provoquent tous au sein de la matière des ionisations et des excitations. La façon dont se produisent ces ionisations dépend du type de rayonnement considéré.

1.4.3. Types de rayonnement 1.4.3.1. Rayonnement alpha Il y a émission d’un noyau d’hélium constitué de deux neutrons et de deux protons. Ce rayonnement peut-être arrêté par une simple feuille de papier. Il peut-être très dangereux pour l’organisme en cas de contamination car c’est un rayonnement très ionisant.

1.4.3.2. Rayonnement bêta C’est une émission de négaton (e-) ou de positon (e+). Ils ont une vie courte et peuvent être arrêtés par une feuille d'aluminium.

1.4.3.3. Rayonnement gamma Il s'agit d'un rayonnement électromagnétique. Il est ionisant et à haute énergie il est capable de traverser même une épaisse couche de béton. Cependant le plomb l'arrête assez bien. Il est dangereux ou non selon la dose et la durée de l'exposition. Il est utilisé pour soigner certains cancers, réaliser des stérilisations, etc.)

1.4.4. Filiation radioactive

Lorsqu’un élément A se désintègre, il donne naissance un élément B. Il se produit toujours des désintégrations tant que l’élément descendant ne soit pas stable. Le nombre de noyaux A désintégré est égal au nombre de noyaux B produit, et ainsi de suite jusqu’à obtenir la stabilité du descendant. La désintégration de noyau suit la loi de Bateman (Annexe 9).

On a équilibre radioactif ou équilibre séculaire lorsque le rapport de l’activité de l’élément A et l’activité de l’élément descendant soit à peu près égal à un. En général, cet équilibre radioactif est atteint après 10 fois la période de l’un des éléments descendants qui a la plus longue période.

Madagascar I.N.S.T.N 11 Généralités

1.5. INTERACTIONS AVEC LES MATIERES

La nature des lois physiques permettant de calculer les parcours ou l'atténuation des rayonnements dans la matière diffèrent selon les rayonnements considérés. Les rayonnements gamma ne sont jamais complètement arrêtés par la matière. Seule une proportion, éventuellement importante, du flux de photons incidents peut être arrêté dans un échantillon traversé. Dans ce cas le flux de photons émergents sera faible, voire quasi indétectable, mais jamais nul. Les lois physiques qui traduisent le parcours des particules chargées (rayonnements alpha et bêta) donnent, elles, une valeur finie et chiffrable du parcours maximum de ces particules dans la matière. Au-delà de la distance considérée il est impossible que des particules du rayonnement incident puissent être retrouvées. Le rayonnement incident est donc complètement bloqué par une épaisseur donnée d'un matériau donné.

Le rayonnement gamma est un faisceau de photons sans charge ni masse. En traversant la matière il provoque trois types d'interactions : l'effet photoélectrique, la création de paires et l'effet Compton. Ces mécanismes produiront, in fine, des excitations et ionisations dans le matériau traversé. Le rayonnement gamma a un fort pouvoir de pénétration dans la matière (plusieurs dizaines de mètres de béton).

Aux trois principaux effets s’ajoutent de nombreux autres de rôles négligeables dans l’absorption mais qui ont des importances pour d’autres points de vue, comme la diffusion Rayleigh, la diffusion Thompson, la diffusion Delbrück, la diffusion nucléaire résonante, la photodésintégration du noyau et la fission.

1.5.1. Effet photoélectrique C’est l’interaction dominante pour les rayons gamma d’énergie faible. L’absorption totale ne peut avoir lieu que pour des négatons liés. La totalité de l’énergie du photon gamma est cédée à l’atome pour extraire un négaton.

Le photon doit posséder au moins l’énergie de liaison E l du négaton de l’atome. A partir de ce seuil d’énergie, la probabilité de la réaction, caractérisée par sa section efficace, est une fonction décroissante de l’énergie E γ. On a :

Eγ = E l + T L’énergie cinétique T est donc :

T = E γ - El

Madagascar I.N.S.T.N 12 Généralités

L’électron éjecté sera ralenti dans le matériau environnant et son énergie absorbée là- dedans. Comme l’électron éjecté laisse un trou dans une couche de l’atome, alors cet atome se désexcitera avec l’émission de rayons X ou d’électron Auger.

Rayon X

Rayon X

Electron Auger

Photonégaton

Noyau

Figure 4 : Effet photoélectrique et ses conséquences.

1.5.2. Effet Compton C’est la diffusion des photons par un négaton libre de l’atome, l’énergie des photons n’étant pas négligeable par rapport à l’énergie au repos des négatons (511 keV). Dans ce processus, seulement une partie de l’énergie du photon incident est transférée à un négaton sous forme d’énergie cinétique T, le reste est l’énergie E ’ du photon secondaire. Les énergies du photon diffusé et de l’électron Compton sont reliées aux angles θ et Φ auxquels ils sont respectivement émis. La loi de la conservation de mouvement, celle de la conservation de l’énergie en mécanique relativiste donne le résultat suivant :

E’ = E où α= E 1+α 1( −cos θ) m c². E’ : énergie du photon diffusé ; M : masse du négaton

T = E-E’ = E ( 1− 1 ) 1+α 1( −cos θ) T : énergie de l’électron Compton Le maximum de transfert d’énergie correspond à θ =π : on a la retrodiffusion du photon. Les angles θ et φ sont reliés par : θ cot an tan φ= 2 1+α

Madagascar I.N.S.T.N 13 Généralités

E’

θ

φ

e- : électron Compton

Figure 5 : Effet Compton.

1.5. 3. Création de paires d’électrons

e-

e+

Figure 6 : Création de paires d'électrons.

γ + A A + e - + e +

Le principe de la conservation de l’énergie en relativité permet la production de positon et de négaton si l’énergie du rayon gamma est supérieure à la masse totale au repos de e + et de e -. Ce phénomène a lieu dans le champ du noyau et des négatons.

Dans le noyau lourd, l’effet de matérialisation devient la cause dominante de l’absorption gamma à partir de 5 MeV. Le négaton et le positon créés emportent l’excédant d’énergie sous forme d’énergie cinétique. Ils sont tous les deux, ralentis dans le matériau adjacent et le positon réagira finalement avec un négaton et s’annihilera. Deux photons

Madagascar I.N.S.T.N 14 Généralités d’énergie d’environ 511keV chacun sont générés, ces deux photons sont émis dans des directions opposées pour conserver la quantité de mouvement.

1.6. UTILISATION DU SYSTEME D’INFORMATION GEOGRAPHIQUE

Pour le Système d’Information Géographique ou SIG, on a utilisé trois logiciels : le MapInfo Professional Version 6.0, l’ArcView GIS Version 3.2a et le Surfer Version 8.02. Ces trois logiciels ont chacun leurs spécificités mais pouvant être complémentaires. Ce système est un outil pour voir d’une autre manière les données et les résultats des analyses.

1.6.1. Map Info Professional

C’est un logiciel qui permet de traduire une carte ordinaire en une carte numérique. Pour faire cela, il faut avoir les coordonnées exactes d’un point.

MapInfo est un produit Office 97 Compatible. Cela signifie que sa barre d'outils, ses menus et ses raccourcis clavier sont similaires à ceux utilisés dans le Pack Office 97 Microsoft. [11]

Le MapInfo sert à numériser des cartes. En premier lieu, on convertit les coordonnées géographiques (latitude – longitude) en coordonnées Laborde. Les coordonnées géographiques doivent être exactes pour ne pas fausser les résultats de conversion.

1.6.2. ArcView 3.2 [12]

Pour l’ArcView, on utilise des cartes numériques. Ce logiciel permet de savoir les informations géographiques des points se trouvant sur les cartes.

Après la numérisation, sur MapInfo par exemple, on peut procéder à manipuler les cartes selon les thèmes qu’on veut réaliser. Par exemple, on traite les routes ou les rivières. On ne peut pas utiliser les cartes sur l’ArcView si elles ne sont pas numérisées.

Madagascar I.N.S.T.N 15 Généralités

1.6.3. Surfer 8 [13] C’est un logiciel compatible avec Windows 98, Me, 2000 et XP. Ce logiciel facilite les interprétations des données à l’aide des courbes ou les traçages des cartes. On introduit les données sur les axes XYZ du Surfer. Souvent X désigne l’axe des abscisses (Easting en coordonnées Laborde), Y désigne l’axe des ordonnées (Northing en coordonnées Laborde) et Z est la valeur assignée des coordonnées XY. La création des tableaux est la plus simple méthode pour entrer les données.

Madagascar I.N.S.T.N 16 Spectrométrie gamma

CHAPITRE 2 : SPECTROMETRIE GAMMA

Dans la nature, toutes les roches et les sols sont radioactifs et renferment une variété d'éléments radioactifs dans des proportions diverses. Lorsque ces éléments se désintègrent naturellement, ils émettent divers types de rayonnement (alpha, bêta et gamma) à des niveaux d'énergie spécifiques. La spectrométrie gamma est une méthode efficace pour mesurer les concentrations des éléments radioactifs émetteurs gamma, en particulier le K-40, le Pb-214, le Bi-214, l’Ac-228, le Pb-212, le Bi-212 et le Tl-208, lesquels, en raison de leurs signatures radioactives caractéristiques, servent de base pour cartographier les roches et les sols. Les rayons gamma sont émis lors de la désintégration spontanée des éléments radioactifs. Les trois éléments radioactifs les plus fréquents dans la nature sont le potassium, l'uranium et le thorium. Ils sont présents en concentrations variables dans la plupart des minéraux essentiels de la roche. Ainsi le potassium se rencontre principalement dans le feldspath, minéral que l'on trouve en abondance et un peu partout dans la croûte terrestre et qui constitue un élément dominant des roches granitiques. L'uranium et le thorium sont généralement présents en petites quantités (mesurées en ppm ou part par million) dans un vaste éventail de minéraux. De fortes concentrations d'uranium peuvent constituer une cible d'intérêt économique pour les sociétés minières. De manière indirecte, ces trois éléments radioactifs peuvent révéler la présence de concentrations économiques d'un grand nombre d'autres métaux. Les cartes de radioactivité fournissent des données sur les propriétés minéralogiques et géochimiques fondamentales du substratum rocheux et des formations dépôts. Elles se sont révélées extrêmement utiles pour effectuer la cartographie géologique, l'exploration minérale et des études environnementales, mettant souvent en évidence des caractéristiques géologiques non relevées par d'autres techniques.

2.1. PRINCIPE FONDAMENTAL DE LA DETECTION On détecte un rayonnement par l’interaction qu’il exerce avec la matière. Le rayon gamma est suffisamment énergétique pour produire des paires d’ions dans le milieu qu’il traverse. On dit que les rayons gamma sont ionisants car ils sont capables de déterminer la formation d’ions directement ou indirectement. On va surtout mesurer des ionisations ou leurs conséquences. On ne récupère que l’énergie du rayonnement incident qui a été transférée ou cédée au détecteur. Cette énergie cédée va se transformer en chaleur par recombinaison des charges, en effet chimique par rupture ou formation de liaison, en

Madagascar I.N.S.T.N 17 Spectrométrie gamma lumière par déplacement de la longueur d’onde dans le domaine du visible, en électricité par ionisation et déplacement des charges.

2.1.1. Mode de fonctionnement d’un détecteur Le détecteur est l’instrument fondamental de la physique nucléaire car il rend visible le phénomène de la radioactivité. Le choix dépend de l’information que l’on cherche et de la radiation à détecter. Dans tous les cas, il faut favoriser les échanges d’énergie entre le rayonnement incident et le milieu du détecteur. On cherche à créer des charges électriques dans la partie active du détecteur. Le temps de collection diffère d’un détecteur à l’autre, il dépend de la mobilité des porteurs de charges et de la dimension du détecteur. A chaque radiation correspond un dépôt d’énergie qui est instantané car la durée de l’interaction est très courte (de l’ordre de nanosecondes).

2.1.2. Détecteurs de rayonnements gamma 2.1.2.1. Compteurs à semi-conducteur Les porteurs de charges sont des électrons et des trous. Le nombre de charges collectées est très élevé. La présence du courant de fuite nécessite le refroidissement sous l’azote liquide des semi-conducteurs. Les types de détecteurs à semi- conducteur dépendent de leur jonction tel que HPGe (Germanium de Haute Pureté), Si(Li) (Silicium compensé au Lithium). Ces détecteurs sont utilisés pour faire des analyses qualitative et quantitative de radioéléments dans divers échantillons.

2.1.2.2. Scintillateurs Ce sont des substances qui convertissent l’énergie absorbée en lumière visible, elles sont couplées à un photomultiplicateur pour transformer la lumière en impulsion électrique. Quelques types de détecteurs à scintillation sont à citer : NaI(Tl), Polystyrène, ZnS, Scintillateur liquide organique. Ces scintillateurs sont assez robustes. Ces détecteurs sont utilisés en médecine, en industrie nucléaire et pour la surveillance de l’environnement.

Remarques Il y a aussi d’autres détecteurs tels que les compteurs à gaz, le calorimètre, le dosimètre chimique, le dosimètre photoluminescent, le dosimètre thermoluminescent, la plaque photographique, le détecteur solide de traces nucléaires.

Madagascar I.N.S.T.N 18 Spectrométrie gamma

2.2. ELEMENTS DU SYSTEME DE COMPTAGE Le comptage c’est le nombre d’impulsions électriques enregistrées durant un certain temps. Il est essentiel que tous les éléments de la chaîne de détection soient stables et aient une réponse linéaire. La hauteur de l’impulsion électrique produite doit être proportionnelle à l’énergie cédée par le rayonnement au détecteur.

2.2.1. Détecteur HPGe C’est un détecteur en Germanium à haute pureté. Il détecte les signaux émis par un élément ou un échantillon analysé.

2.2.2. Alimentation haute tension Elle polarise le détecteur et permet la collection des charges. La valeur de la haute tension dépend de la nature et de la géométrie du détecteur. Elle doit être très stable car elle joue directement sur le gain du détecteur.

2.2.3. Préamplificateur Son rôle est de cueillir le signal électrique à la sortie du détecteur, de filtrer les bruits électroniques et de délivrer à la sortie le signal sous forme d’impulsions électriques.

2.2.4. Amplificateur Comme son nom l’indique, il amplifie l’impulsion pour adapter son amplitude à la gamme de tension analysable du système de traitement. Il faut régler le gain pour assurer la mise en forme optimum pour le traitement du spectre. Le gain peut être linéaire ou logarithmique.

2.2.5. Analyseur à canaux multiples C’est un ensemble de discriminateur différentiel dont les fenêtres de même intervalle sont contiguës. Toutes les impulsions sont logées dans un canal ayant un numéro bien déterminé après avoir été traité par le convertisseur analogique digital dont le rôle est d’associer à toute impulsion qui arrive selon sa hauteur, un coup à une adresse bien déterminée dans la mémoire ainsi qu’un numéro du canal bien défini sur l’écran cathodique. On obtient alors un classement des impulsions en fonction de leur amplitude et on a une visualisation directe du spectre d’énergie des rayonnements gamma analysés.

Madagascar I.N.S.T.N 19 Spectrométrie gamma

2.3. REMARQUES ET DEFINITIONS

La spectrométrie gamma permet de mesurer le nombre de photons émis par une source gamma ainsi que leur énergie. C’est une technique permettant d’identifier les éléments radioactifs présents dans une source.

Les radiations γ proviennent du noyau ou de l’annihilation. L’émission du photon correspondant au rayonnement γ peut être associée à l’émission de rayons α ou β. Si un noyau atomique se trouve dans un état excité, il émet un photon γ pour retourner dans son niveau d’énergie fondamental.

On appelle « évènement » l’interaction d’un rayonnement dans le détecteur.

Le «bruit de fond ou mouvement propre», c’est le taux de comptage en l’absence de toutes sources radioactives posé volontairement près du détecteur.

La résolution en énergie représente les fluctuations de réponse du détecteur autour d’un même évènement initial. Γ On a : R= (%) E0 La largeur à mi-hauteur Γ est égale à : Γ = 2 ln2 .2 σ = 35,2 σ avec σ est la déviation standard telle que σ = k N où N est le nombre de porteurs de charges créés. Donc, les fluctuations viennent alors du nombre de porteurs de charges N créés dans le = détecteur. De plus, E0 kN . 35,2 D’où, R = : résolution nucléaire N La détermination de l’efficacité est aussi un point essentiel dans la mesure d’activité. On peut le faire par calcul ou par mesure expérimentale, selon la nature du détecteur. Pour le HPGe, la détermination par calcul est complexe. L’étalonnage est la façon la plus utilisée pour déterminer l’efficacité de ce type de détecteur.

2.4. ANALYSE DES SPECTRES

Il y a deux types d’analyse : l’analyse qualitative et l’analyse quantitative.

2.4.1. Analyse qualitative L’analyse qualitative consiste à déterminer l’énergie des photons par la mesure de la quantité d’énergie perdue au cours de leur interaction avec la matière d’un détecteur.

Madagascar I.N.S.T.N 20 Spectrométrie gamma

Cette mesure utilise le pic photoélectrique qui est théoriquement une raie mais l’émission d’électron dans le détecteur est un phénomène aléatoire qui suit la loi de distribution gaussienne. On a l’élargissement de la raie qui tend à acquérir la forme de cloche de Gauss. Le centre du pic correspond alors à l’énergie de la radiation γ.

2.4.2. Analyse quantitative

Dans l’analyse quantitative, les résultats sont donnés en pourcentage massique pour un solide, en concentration molaire pour un liquide. On doit effectuer un nombre suffisant de mesures pour s’approcher le plus possible de la valeur exacte. Il est important de calculer la moyenne et la précision des mesures qui représentent l’incertitude sur la valeur mesurée. La sensibilité limite d’un appareil est la valeur minimale que l’on peut mesurer avec cet appareil.

2.5. ETALONNAGE L’étalonnage constitue une étape préparatoire pour les analyses qualitative et quantitative. La réponse et la sensibilité de l’appareillage mécanique et/ou électronique au composant recherché doivent être étalonnés en utilisant un ou plusieurs composants purs ou un échantillon contenant une quantité connue du composant. Lors de l’interaction d’un photon γ avec le détecteur, celui-ci délivre une impulsion électrique mise en forme par l’électronique associée. L’analyseur multicanaux (MCA) enregistre cette impulsion selon son amplitude directement liée à l’énergie du photon cédée dans le détecteur, constituant ainsi un spectre en énergie.

2.5.1. Etalonnage en énergie

Pour l’analyse qualitative, on fait l’étalonnage en énergie. Cet étalonnage sert à avoir les correspondances entre l’énergie et le numéro du canal. Pour chaque pic du spectre donné par une source-étalon, on relève le numéro a du canal correspondant au canal d’accumulation maximum de coups dans le pic et on lui associe l’énergie b correspondante. Il faut prendre au moins trois points de référence. Alors la courbe b = f(a) devrait être une droite d’équation b = a.x + y où x et y étant déterminés par la méthode des moindres carrées.

Après cet étalonnage en énergie, on fait l’identification des radionucléides. Il s’agit de déterminer les énergies correspondant au centroïde des pics présents dans un spectre inconnu par l’utilisation de la droite d’étalonnage en énergie (b en fonction de a).

Madagascar I.N.S.T.N 21 Spectrométrie gamma

A partir de ces informations et par consultation des tables ou des bibliothèques, les éléments émetteurs γ présents dans un échantillon analysé sont identifiés.

Pour l’analyse quantitative, on détermine soit l’activité radioactive, soit la teneur en élément radioactif. Pour cela, on doit mesurer le nombre de photons émis dont une part seulement est détectée. L’activité est proportionnelle à l’aire nette d’un pic photoélectrique de son spectre d’énergie. Donc il faut avoir la valeur de l’aire nette de l’élément considéré.

2.5.2. Etalonnage en efficacité

On fait l’étalonnage en efficacité si les radionucléides dans la source-étalon et ceux dans l’échantillon ne sont pas les mêmes. Cet étalonnage est nécessaire pour savoir l’efficacité des mesures. L’efficacité est définie comme étant le nombre de photons γ détectés divisé par le nombre de photons γ émis par la source radioactive pendant la même durée.

N N ε (E) = A.Tc .Pγ

où N N désigne l’aire nette du pic à l’énergie E ;

A désigne l’activité du radionucléide à la date de la mesure [Bq] ;

Tc désigne le temps de comptage en seconde ;

Pγ désigne la probabilité d’émission γ d’énergie E .

La courbe d’efficacité du système de détection utilisé ε = f (E) permet de déterminer l’efficacité pour une énergie donnée et d’avoir par calcul l’activité d’un radionucléide analysé par la relation :

N A = N . ε .Tc .Pγ

Madagascar I.N.S.T.N 22

PARTIE PRATIQUE

Méthodologie

CHAPITRE 3: METHODOLOGIE

3.1. CHAINE DE LA SPECTROMETRIE GAMMA [6][7][8]

L’objectif d’une chaîne de mesure de spectrométrie gamma est de caractériser une source radioactive en détectant et analysant le rayonnement gamma ionisant qu’elle émet. On voudrait obtenir l’activité de cette source et le spectre en énergie par l’intermédiaire d’un spectromètre.

Un spectromètre est constitué de :

- un détecteur (transformation de l’énergie en impulsion électrique) ;

- un système électronique (amplification et mise en forme des signaux détectés) ;

- un logiciel de traitement (interprétation et production des informations).

Le fonctionnement de base de la chaîne de spectrométrie gamma est l’interaction des rayonnements avec la matière, par l’intermédiaire des éléments de la chaîne.

3.1.1. Eléments de la chaîne

La chaîne est composée d’un détecteur, d’un capteur physique associé aux plusieurs dispositifs électroniques ou plus exactement dispositifs de conversion pour la quantification du phénomène de la radioactivité.

La Figure 7 illustre la représentation de la chaîne de mesure.

ANALYSEUR MICRO- PREAMPLIFICATEUR AMPLIFICATEUR MULTICANAUX ORDINATEUR

(Logiciel Genie2000, etc.) DETECTEUR HAUTE TENSION

INSPECTOR

Figure 7 : Représentation de la chaîne de mesure.

Madagascar I.N.S.T.N 23 Méthodologie

3.1.1.1. Détecteur

Les interactions des rayonnements incidents se produisent dans le détecteur. On a utilisé un détecteur à semi-conducteur germanium de haute pureté, de marque CANBERRA.

Voici quelques informations à propos de notre détecteur.

Spécifications

• détecteur : Germanium de haute pureté (HPGe)

• marque : CANBERRA

• modèle : GC 3018 – 7500 SL

• numéro de série : 95 086

• efficacité relative : 30 %

• résolution : 1,8 keV (FWHM) à 1,33 MeV

0,875 keV (FHWM) à 122 keV

Caractéristiques

Electriques:

• tension de déplétion : + 2 000 V

• tension recommandée : + 4 000 V

• courant de fuite pour la tension recommandée : 0,01 A

• tension de préamplificateur à la tension recommandée : - 1,5 V

Physiques:

• géométrie : coaxial, partie supérieure fermée – partie inférieure ouverte

• diamètre : 62,5 mm

• longueur : 40 mm

• distance par rapport à la face supérieure : 5 mm

Madagascar I.N.S.T.N 24 Méthodologie

Fonctionnement

Deux semi-conducteurs de types P et N sont polarisés dans le sens inverse. Lorsqu’un rayonnement ionisant entre dans la zone de transition d’une jonction P-N, il crée des pairs négatons–trous. Les négatons sont attirés par le pôle positif, et les positons par le pôle négatif. Les déplacements des négatons-trous vers les deux pôles créent une impulsion électrique qui est collectée par le préamplificateur pour devenir un signal analysable au dispositif de traitement. L’ensemble détecteur – préamplificateur est tenu par un tige plongé dans l’azote liquide de température 77°K ; le refroidissement a pour rôle de diminuer le courant de fuite. Ce dispositif est nécessaire pour diminuer le bruit de fond dû à l’agitation thermique, et pour avoir une bonne performance.

Le détecteur est monté sur un cryostat dont le doigt est plongé dans un DEWAR, un réservoir d’azote liquide et se trouve dans un château de plomb. Ce château de plomb présente les caractéristiques suivantes:

• Modèle : 747 E

• Epaisseur : 100 mm de plomb tapissé de 1 mm d’étain et 1,5 mm de cuivre à l’intérieur

• Dimension interne : 279 mm (diamètre) x 306 mm (hauteur)

3.1.1.2. Préamplificateur

C’est un module utilisé pour convertir la charge en impulsion de tension, pour amplifier le signal obtenu et le mettre en forme. Son rôle est de minimiser la contribution du bruit interne qui s’ajoute au signal du détecteur, la contribution du bruit dans les circuits en aval et transmettre le signal préamplifié à travers un câble coaxial.

3.1.1.3. Inspector

C’est un appareil commandé par un micro-ordinateur avec le logiciel Genie 2000. Il est formé de circuits de haute tension – amplificateur – convertisseur analogique digital.

Haute tension

Elle varie de 1300 volts à 4000 volts.

Madagascar I.N.S.T.N 25 Méthodologie

Amplificateur

La fonction GAIN permet de fixer le taux d’amplification appliqué au signal.

GAIN = gain grossier x gain fin x gain super fin

Où le gain grossier varie de x 2 à x 400 ;le gain fin varie de x 1 à x 4 ; le gain super fin varie de x 0,98 à x 1,02.

Convertisseur Analogique Digital

Le convertisseur analogique digital (ou en anglais Analogic Digital Converter ADC) reçoit les signaux déjà amplifiés. Il les range dans les différents canaux correspondants selon leur niveau d’amplitude pour construire un histogramme de données, appelé spectre. Il est caractérisé principalement par le nombre de niveaux de tension discret suivant lesquels les impulsions sont classées et comptées.

3.1.1.4. Analyseur MultiCanaux (MultiChannel Analyzer MCA)

Il visualise le nombre de coups par canal, qui avait été stocké dans son mémoire durant la mesure. Dans notre cas, il est représenté par une carte déjà implantée dans un ordinateur.

3.1.1.5. Logiciel Genie 2000

C’est un logiciel de traitement de spectre opérant sous MicroSoft Windows XP Professionnel qui nous permet de :

• régler le fonctionnement de toute la chaîne d’analyse ;

• traiter les spectres obtenus en faisant des analyses qualitatives et /ou quantitatives ;

• produire des rapports sur les résultats de l’analyse.

3.2. ECHANTILLONNAGE 3.2.1. Mode et plan de prélèvement

On a fait des prélèvements d’échantillons dans 58 endroits différents suivant les axes Antananarivo- Ilempona, Sambaina– Ambohimanjaka et Ambohidranandriana– Miandrarivo.

Madagascar I.N.S.T.N 26 Méthodologie

Les échantillons ont été prélevés à une profondeur de 15cm. Les distances entre deux points de prélèvement varient en fonction de leur position géographique. Cette distance n’est pas constante. Pour la zone A, on essaie de voir la variation des activités des trois familles radioactives (K, Th et U) en fonction de la distance, pour la zone B, en fonction de la latitude, et pour la zone C, en fonction de la longitude. Ces trois plans de prélèvement permettent de caractériser la variation spatiale des activités.

La Figure 8 de la page suivante montre la carte des zones de prélèvement. Les coordonnées (Est-Ouest et Nord-Sud) sont données dans la référence Laborde, en unité métrique (Voir Annexe 4).

Madagascar I.N.S.T.N 27 Méthodologie

Figure 8 : Zones d'étude.

Madagascar I.N.S.T.N 28 Méthodologie

3.2.2. Préparations des échantillons On met les échantillons dans des sachets transparents. Avant de mettre dans les porte–échantillons de 100 cm 3, on les mélange. L’homogénéité de l’échantillon aide à bien interpréter les résultats.

On pèse le porte-échantillon vide et le porte-échantillon avec l’échantillon.

Pour chaque échantillon, il faut toujours déterminer le taux d’humidité.

Pour savoir ce taux d’humidité, on sèche une partie de l’échantillon (bien homogène). Pour se faire, on prend un verre de la montre. On le pèse. On obtient la masse à vide du verre. On met ensuite la partie de l’échantillon dans ce verre. On pèse et on obtient la masse de verre avec l’échantillon. On les met dans un four à 180°C pendant 04 heures ou 14 400 secondes. On pèse le verre avec l’échantillon et on obtient la masse sèche. Pendant l’analyse, on utilise toujours la masse sèche de l’échantillon. Le calcul de la masse sèche M sèche de l’échantillon est donné par la formule suivante :

= −τ M sèche M ini 1( )

avec M ini désigne la masse initiale de l’échantillon ; (Voir Annexe 6)

τ désigne le taux d’humidité (Voir Annexe 6).

3.2.3. Principe de mesures Pour avoir les activités exactes des radionucléides de chaque échantillon, on mesure le bruit de fond (mesure à vide). La durée d’acquisition du bruit de fond est le même que celui de l’analyse de l’échantillon. Les mesures de bruit de fond ont été faites après les analyses de tous les échantillons. Le temps de comptage est de 54 000 secondes. On a établi des bibliothèques de dépouillement et de l’étalonnage des spectres. Ces bibliothèques présentent les données des radionucléides qu’on veut trouver. On introduit les caractéristiques de l’échantillon analysé : la masse, la description, la date de l’analyse. Ces caractéristiques sont très importantes pour le calcul des activités. On a effectué les différents étalonnages (en énergie et en efficacité) et la vérification de l’efficacité de l’appareil. Avec ces données, le logiciel Genie 2000 peut donner les résultats d’analyse sous forme de rapport.

Madagascar I.N.S.T.N 29 Résultats et Interprétations

CHAPITRE 4 : RESULTATS ET INTERPRETATIONS

Ce chapitre est réservé à la présentation des résultats dus aux prélèvements faits dans divers lieux.

4.1. PREPARATION DE LA CHAINE DE MESURE Pour avoir une bonne précision de mesure, il faut mettre au point la chaîne de mesure. Il faut créer des bibliothèques de vérification et de dépouillement adéquats. Il faut faire le pré-étalonnage et les étalonnages (en efficacité et en énergie).

4.1.1. Pré-étalonnage Le but est d’identifier la position de chaque pic dans le spectre d’énergie. On a utilisé deux sources ponctuelles : le Césium-137 et le Cobalt-60. Les paramètres de mesure sont : - gain de conversion : 4096 ; - gain grossier : x 6,6 ; - gain fin : x 1,25 ; - gain super fin : x 1,0001 ; - LLD : 01,01 % ; - ULD : 99,99 % ; - tension de polarisation : 4000 V. Ces conditions permettent d’avoir un spectre d’énergie de 2,10 keV à 2880,56 keV.

4.1.2. Bibliothèques On a établi deux bibliothèques différentes. L’une correspond à l’étalon multisource Marinelli pour faire les étalonnages et la vérification de l’efficacité de la chaîne. L’autre sert au dépouillement des spectres des échantillons.

Madagascar I.N.S.T.N 30 Résultats et Interprétations

Radionucléides Type Période (jours) Energie (keV) Intensité (%)

Na-22 950 1274,54 99,94

Mn-54 Activation 312,2 838,83 99,97

Co-60 Activation 1925,4 1173,22 100

1332,49 100

Ba-133 Fission 3897 302,84 17,8

356,81 60

Cs-137 Fission 11019 661,65 85,12

Am-241 157800 59,54 36,3

Y-88 Fission 106,6 1836,01 99,38

Tableau 3 : Bibliothèque de l'étalonnage.

Madagascar I.N.S.T.N 31 Résultats et Interprétations

Radionucléides Type Période (jours) Energie (keV) Intensité (%)

K-40 Naturel 1,277.10 9 ans 1460,81 10,67

Co-60 Activation 5,273 ans 1173,21 100

1332,48 100

Cs-137 Fission 30,17 ans 661,65 85,12

583,19 30,42

Tl-208 Naturel 3,053 mn 860,56 4,47

2614,53 35,69

Bi-212 Naturel 60,6 mn 727,18 06,65

1620,56 01,51

Pb-212 Naturel 10,64 h 238,62 43,5

609,31 44,8

Bi-214 Naturel 19,9 mn 1120,28 14,8

1764,49 15,36

241,98 07,5

Pb-214 Naturel 26,8 mn 295,21 18,5

351,92 35,8

Ac-228 Naturel 6,13 h 338,32 11,3

911,2 26,6

Ra-226 Naturel 1600 ans 186,21 03,28

U-235 Naturel 7.10 8 ans 143,76 10,5

Tableau 4 : Bibliothèque de dépouillement des spectres.

4.1.3. Etalonnage On fait deux types d’étalonnage : l’étalonnage en énergie et l’étalonnage en efficacité.

Madagascar I.N.S.T.N 32 Résultats et Interprétations

4.1.3.1. Etalonnage en énergie On a besoin de trois points au minimum pour construire la courbe de l’étalonnage en énergie. Les points sont obtenus à partir des éléments avec des énergies connues. Il faut des éléments de référence. Un point est caractérisé par l’énergie et le numéro du canal correspondant. Avec l’étalon multisource, on peut obtenir plusieurs points.

On a les points suivants : à l’énergie de 186 keV le numéro du canal 505,14 (point 1); l’énergie de 1460,80 keV au numéro 3975,88 (point 2) et l’énergie 2614,50 au numéro 7117,01 (point 3).

On a la courbe d’étalonnage en énergie suivante.

Figure 9 : Courbe d'étalonnage en énergie.

Energie (keV ) = ,0 4839 + ,0 3673 .( canal );

FHWM (keV ) = ,0 6917 + ,0 04688 . E .

4.1.3.2. Etalonnage en efficacité

Pour la courbe d’étalonnage en efficacité, on a deux matériaux de référence : RGU-1 et RGTh-1 (Annexe). Ce sont respectivement du minerai d’Uranium naturel et du minerai de Thorium naturel. Les courbes d’efficacité de l’Uranium et du Thorium sont différentes mais peuvent être complémentaires. Après l’étude comparative, on aboutit à la conclusion suivante : aux énergies inférieures à 1000 keV, on considère l’allure de la courbe d’efficacité du RGU-1 tandis qu’aux énergies supérieures à 1000 keV, on prend l’allure de la courbe d’efficacité du RGTh-1.

Madagascar I.N.S.T.N 33 Résultats et Interprétations

On a la courbe d’étalonnage en efficacité.

Figure 10 : Courbe d'étalonnage en efficacité de RGU-1 et RGTh-1. ln( eff ) = −162 3, +102 ln.1, E − 24 05, (ln E)² + ,2 472 (ln E)3 − ,0 09446 (ln E) 4

4.2. VERIFICATION DE LA FIABILITE DE LA CHAINE

Après avoir préparé la chaîne de mesure, on peut vérifier sa fiabilité. On a utilisé le matériau de référence Milk Powder IAEA. Si les résultats des mesures sont conformes aux valeurs certifiées, on peut dire que notre système de mesure est acceptable.

Radionucléide Activité certifiée Intervalle de Activité mesurée * -1 -1 (Bq.kg ) confiance (Bq.kg ) -1 (Bq.kg )

K-40 539 510 - 574 670 ± 111

Cs-137 2129 2053 - 2209 2187 ± 63

Tableau 5 : Résultats de mesure de matériau de référence Milk Powder IAEA. (*) : Rapportée à la date de référence 31 août 1987.

4.3. REMARQUES 4.3.1. Type de modification des sols On peut considérer comme types de modifications des sols les travaux d’arrangement, de labourage (qui peut être accompagné de la minéralisation des sols), les effets de cataclysmes naturel et/ou artificiel.

4.3.2. Représentation des courbes La représentation de la courbe des activités en courbe de tendance facilite l’interprétation des résultats obtenus car cette courbe de tendance permet d’avoir une

Madagascar I.N.S.T.N 34 Résultats et Interprétations approximation de la variation de ces activités par rapport aux positions. Ça permet d’avoir alors la variation spatiale des activités dans toutes ces régions d’études.

4.3.3. Rapport U/Th Le rapport entre les activités d’U et de Th donne l’état de la minéralisation dans le milieu où l’on prélève les échantillons. On doit mentionner aussi que la région de Vinaninkarena possède l’ancien gisement d’uranium. Ça explique la forte concentration de l’uranium dans le site d’Ambohimanjaka (au Sud) et le site d’Ambohidranandriana (à l’Est).

4.4. RESULTATS ET COMMENTAIRES 4.4.1. Sur l’axe Antananarivo – Ilempona: Zone A

La Figure 11 dans la page suivante présente la zone d’étude A.

Le Tableau 6 suivant montre les résultats obtenus dans cette zone.

Code K – 40 (Bq.kg -1) Famille de Th (Bq.kg -1) Famille d'U (Bq.kg -1) Rapport U/Th

A1 61 ± 6 127 ± 3 20 ± 1 0,15

A2 40 ± 6 92 ± 2 23 ± 1 0,25

A3 9 ± 5 (*) 65 ± 2 19 ± 1 0,29

A4 42 ± 8 58 ± 2 30 ± 1 0,51

A5 107 ± 9 177 ± 4 59 ± 2 0,33

A6 49 ± 7 126 ± 3 33 ± 1 0,26

A7 89 ± 9 134 ± 3 50 ± 1 0,37

Tableau 6 : Activités des échantillons prélevés sur l'axe Antananarivo - Ilempona. (*): La valeur de la limite de détection de l’appareil de mesure est de 18 Bq.kg -1.

Voir Annexe 1

Madagascar I.N.S.T.N 35 Résultats et Interprétations

FigureFigure n° 11 10 : Zone: Zone d'étude d’étude A. A

Madagascar I.N.S.T.N 36 Résultats et Interprétations

4.4.1.1. Potassium-40 L’activité moyenne est de 57 Bq.kg -1. L’activité minimale est de 9 Bq.kg -1. L’activité maximale est de 107 Bq.kg -1. Cette variation peut être due à la structure géologique de la zone.

150

100

50

0 A1 A2 A3 A4 A5 A6 A7

Figure 12 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de potassium-40 sur la zone A.

4.4.1.2. Famille de Th-232

200

150

100

50 A1 A2 A3 A4 A5 A6 A7

Figure 13 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille du thorium-232 sur la zone A. L’activité moyenne est de 111 Bq.kg -1. L’activité minimale est de 58 Bq.kg -1 et l’activité maximale est de 177 Bq.kg -1.

Madagascar I.N.S.T.N 37 Résultats et Interprétations

4.4.1.3. Famille d’U-238 La Figure 14 présente l’histogramme des activités de la famille d’uranium–238 dans la zone A. En moyenne, l’activité est de 33 Bq.kg -1. La valeur minimale des activités est de 19 Bq.kg -1 et la valeur maximale est de 59 Bq.kg -1.

70 60 50 40 30 20 10 0 A1 A2 A3 A4 A5 A6 A7

Figure 14 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille de l’uranium-238 sur la zone A.

4.4.1.4. Remarques Les activités de potassium-40 sont toutes faibles (inférieures à 400 Bq.kg -1 la moyenne mondiale en 1993). Par contre, les moyennes des activités de la famille du thorium-232 et de la famille de l’uranium-238 sont supérieures aux activités moyennes mondiales en 1993. Le point de prélèvement A5 possède le maximum de valeur d’activité pour ces trois familles. Les activités de la famille du thorium sont légèrement supérieures à celles des autres. Le rapport U/Th donne une moyenne de 0,30.

4.4.2. Sur l’axe Sambaina – Ambohimanjaka: Zone B

La Figure 15 dans la page suivante montre la zone d’étude B.

Madagascar I.N.S.T.N 38 Résultats et Interprétations

Figure n° 14 : Zone d’étude B FigureFigure 15 15 : Zone: Zone d'étude d’étude B.

Madagascar I.N.S.T.N 39 Résultats et Interprétations

Le Tableau 7 présente les résultats obtenus.

Code K – 40 (Bq.kg -1) Famille de Th (Bq.kg -1) Famille d'U (Bq.kg -1) Rapport U/Th

B1 1363 ± 23 63 ± 2 16 ± 1 0,25

B2 201 ± 10 228 ± 4 85 ± 2 0,37

B3 465 ± 13 150 ± 3 57 ± 2 0,38

B4 254 ± 10 130 ± 3 54 ± 2 0,41

B5 136 ± 8 124 ± 3 59 ± 2 0,48

B6 928 ± 17 207 ± 4 58 ± 1 0,28

B7 229 ± 9 104 ± 2 52 ± 1 0,50

B8 238 ± 10 106 ± 3 51 ± 1 0,48

B9 81 ± 8 84 ± 2 40 ± 1 0,48

B10 264 ± 9 93 ± 2 61 ± 1 0,66

B11 299 ± 12 116 ± 3 54 ± 2 0,47

B12 273 ± 11 125 ± 3 64 ± 2 0,51

B13 694 ± 18 82 ± 3 85 ± 2 1,04

B14 273 ± 11 145 ± 4 135 ± 3 0,93

B15 14 ± 8 (*) 52 ± 1 49 ± 1 0,94

B16 81 ± 9 265 ± 5 71 ± 2 0,27

B17 202 ± 9 206 ± 3 108 ± 2 0,52

B18 1496 ± 23 105 ± 2 85 ± 2 0,80

B19 1082 ± 18 60 ± 2 48 ± 1 0,80

B20 958 ± 17 61 ± 2 82 ± 2 1,35

B21 1015 ± 17 47 ± 2 67 ± 1 1,44

B22 914 ± 16 58 ± 2 20 ± 1 0,34

B23 145 ± 9 212 ± 4 24 ± 1 0,11

B24 490 ± 13 100 ± 2 56 ± 2 0,56

B25 378 ± 11 116 ± 3 65 ± 1 0,56

B26 548 ± 12 36 ± 1 28 ± 1 0,76

Tableau 7 : Activités des échantillons prélevés sur l'axe Sambaina - Ambohimanjaka.

Madagascar I.N.S.T.N 40 Résultats et Interprétations

(*): La valeur de la limite de détection de l’appareil de mesure est de 28 Bq.kg -1.

4.4.2.1. Potassium-40 La valeur moyenne de l’activité est de 501 Bq.kg -1. L’activité minimale est de 14 Bq.kg -1. L’activité maximale est de 1496 Bq.kg -1.

1600 1400 1200 1000 800 600 400 200 0

4 5 9 0 3 4 9 3 B1 B2 B3 B B B6 B7 B8 B 1 1 1 2 B B11 B12 B1 B B15 B16 B17 B18 B B20 B21 B22 B B24 B25 B26 Figure 16 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de potassium-40 sur la zone B.

On remarque que dans la région de Vinaninkarena (points B11 à B18), les activités du potassium-40 sont faibles par rapport à la moyenne mondiale. Voir Annexe 3.

4.4.2.2. Famille de Th-232 La Figure 17 suivante montre l’histogramme des activités de la famille thorium-232. L’activité minimale est de 36 Bq.kg -1. L’activité maximale est de 265 Bq.kg -1. La moyenne de ces activités est de 118 Bq.kg -1.

Madagascar I.N.S.T.N 41 Résultats et Interprétations

275

225

175

125

75

25 B 1 B 2 B 3 B 4 B 5 B 6 B 7 B 8 B 9 B 10 B 11 B 12 B 13 B 14 B 15 B 16 B 17 B 18 B 19 B 20 B 21 B 22 B 23 B 24 B 25 B 26 Figure 17 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille du thorium-232 sur la zone B. On peut remarquer que les activités de la famille du thorium-232 sont largement supérieures à la moyenne mondiale dans la région du Vinaninkarena (points B11 à B18). 4.4.2.3. Famille d’U-238 L’activité maximale est de 135 Bq.kg -1. L’activité minimale est de 16 Bq.kg -1. La moyenne de ces activités est de 60 Bq.kg -1. Les rapports d’activité d’U/Th sont élevés.

150

100

50

0 B1 B2 B3 B4 B5 B6 B7 B8 B9 B10 B11 B12 B13 B14 B15 B16 B17 B18 B19 B20 B21 B22 B23 B24 B25 B26 Figure 18 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille de l’uranium-238 sur la zone B.

Madagascar I.N.S.T.N 42 Résultats et Interprétations

On remarque que la région du Vinaninkarena (point B11 à B18) présente des activités de la famille de l’uranium-238, supérieures à la moyenne mondiale.

4.4.3. Sur l’axe Ambohidranandriana – Miandrarivo: Zone C

La Figure 19 dans la page suivante montre la zone d’étude C.

Madagascar I.N.S.T.N 43 Résultats et Interprétations

FigureFigure 19n° :18 Zone : Zone d’étuded'étude d’étude C.C C

44 Madagascar I.N.S.T.N Résultats et Interprétations

Le Tableau 8 montre les résultats obtenus.

Code K – 40 (Bq.kg -1) Famille de Th (Bq.kg -1) Famille d'U (Bq.kg -1) Rapport U/Th

C1 276 ± 10 120 ± 3 54 ± 1 0,45

C2 85 ± 8 144 ± 3 63 ± 2 0,44

C3 213 ± 8 88 ± 2 16 ± 1 0,18

C4 897 ± 15 15 ± 1 11 ± 1 0,72

C5 18 ± 6 37 ± 2 15 ± 1 0,40

C6 773 ± 15 85 ± 2 47 ± 1 0,56

C7 229 ± 9 104 ± 2 52 ± 1 0,50

C8 184 ± 9 54 ± 2 22 ± 1 0,40

C9 577 ± 14 76 ± 2 47 ± 2 0,62

C10 90 ± 8 79 ± 2 39 ± 1 0,49

C11 168 ± 9 82 ± 2 45 ± 1 0,55

C12 137 ± 8 55 ± 2 33 ± 1 0,60

C13 573 ± 12 10 ± 1 6 ± 1 0,58

C14 489 ± 12 25 ± 1 12 ± 1 0,47

C15 290 ± 13 38 ± 2 9 ± 1 0,24

C16 17 ± 8 36 ± 2 7 ± 1 0,18

C17 184 ± 12 32 ± 2 10 ± 1 0,31

C18 176 ± 9 53 ± 2 15 ± 1 0,29

C19 62 ± 6 91 ± 2 36 ± 1 0,40

C20 675 ± 14 45 ± 1 15 ± 1 0,33

C21 931 ± 17 147 ± 3 28 ± 1 0,19

C22 353 ± 10 65 ± 2 20 ± 1 0,31

C23 205 ± 12 92 ± 3 37 ± 1 0,40

C24 57 ± 6 76 ± 2 31 ± 1 0,40

C25 53 ± 6 99 ± 2 32 ± 1 0,32

Tableau 8 : Activités des échantillons prélevés sur l'axe Ambohidranandriana - Miandrarivo.

Madagascar I.N.S.T.N 45 Résultats et Interprétations

4.4.3.1. Potassium-40

D’après ces résultats, on a l’histogramme suivant.

1000 900 800 700 600 500 400 300 200 100 0 C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25

Figure 20 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de potassium sur la zone C.

La valeur moyenne de l’activité est de 308 Bq.kg -1. Les activités de potassium–40 sont comprises entre 17 et 931 Bq.kg -1.

4.4.3.2. Famille de Th-232

D’après les résultats obtenus dans le Tableau 8, on a l’histogramme suivant.

150

100

50

0 C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25

Figure 21 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille du thorium-232 sur la zone C.

Madagascar I.N.S.T.N 46 Résultats et Interprétations

Les activités sont comprises entre 10 et 147 Bq.kg -1 et l’activité moyenne est de 70 Bq.kg-1. Cette moyenne est très supérieure à la moyenne mondiale en 2000.

4.4.3.3. Famille d’U-238

D’après les résultats obtenus dans le Tableau 8, on a l’histogramme suivant.

65

45

25

5 C1 C2 C3 C4 C5 C6 C7 C8 C9 C10 C11 C12 C13 C14 C15 C16 C17 C18 C19 C20 C21 C22 C23 C24 C25

Figure 22 : Histogramme des activités en Bq.kg -1 de la famille de l’uranium-238 sur la zone C. La valeur moyenne des activités est de 28 Bq.kg -1. On peut dire que ce sont des faibles activités car elles sont toutes comprises entre 7 et 63 Bq.kg -1. Les activités suivent aussi une loi de propagation : plus on éloigne du centre, plus on perçoit la moindre activité.

4.4.4. Contamination de césium-137 Quelques points présentent de traces de césium-137.

Code Activité (Bq.kg -1) Incertitude (Bq.kg -1)

B-4 2,67 ± 0,61

B-7 1,57 ± 0,37

C-11 2,14 ± 0,53

Tableau 9 : Contamination par le césium-137.

Madagascar I.N.S.T.N 47 Résultats et Interprétations

Le césium-137 est un radionucléide artificiel. Son existence dans ces points met en évidence la contamination radioactive. On peut dire que la contamination radioactive n’a pas de frontière.

4.5. VARIATION SPATIALE DE LA RADIOACTIVITE On peut présenter à l’aide des logiciels du SIG, la variation spatiale des activités du potassium-40, de la famille de thorium-232 et de la famille d’uranium-238.

4.5.1. Potassium-40 La Figure 23 illustre la variation spatiale des activités du potassium-40 dans les zones d’étude.

Madagascar I.N.S.T.N 48 Résultats et Interprétations

800000 Antananarivo

790000

780000

770000 Bq.kg -1

760000 1400 1300 750000 Ambatolampy 1200 1100 740000 1000 900 730000 800 700

720000 Sambaina Ilempona 600 500 400 710000 300 Andranomanelatra 200 700000 Betafo 100 Antsirabe Miandrarivo Ambohidranandriana 0 690000

Vinaninkarena

680000

Manandona 670000

660000 Ambohimanjaka

420000 430000 440000 450000 460000 470000 480000 490000 500000 510000

0 20000 40000 60000 80000 meters Figure 23 : Variation spatiale des activités du potassium-40.

Madagascar I.N.S.T.N 49 Résultats et Interprétations

4.5.2. Famille de Thorium-232

La Figure 24 illustre les résultats obtenus.

800000 Antananarivo

790000

780000

770000 Bq.kg -1

760000 240

220 750000 Ambatolampy 200

740000 180 160

730000 140

120

720000 Sambaina Ilempona 100

80

710000 60

Andranomanelatra 40 700000 Betafo 20 Antsirabe Miandrarivo Ambohidranandriana 0 690000

Vinaninkarena

680000

Manandona 670000

660000 Ambohimanjaka

420000 430000 440000 450000 460000 470000 480000 490000 500000 510000

0 20000 40000 60000 80000 meters Figure 24 : Variation spatiale des activités de la famille du thorium-232.

Madagascar I.N.S.T.N 50 Résultats et Interprétations

4.5.3. Famille d’Uranium-238 La Figure 25 illustre les résultats obtenus.

800000 Antananarivo

790000

780000

770000 Bq.kg -1

760000 130

120 750000 Ambatolampy 110

100 740000 90

80 730000 70

60 720000 Sambaina Ilempona 50

40 710000 30

Andranomanelatra 20 700000 Betafo 10 Antsirabe Miandrarivo Ambohidranandriana 0 690000 Vinaninkarena

680000

Manandona 670000

660000 Ambohimanjaka

420000 430000 440000 450000 460000 470000 480000 490000 500000 510000

0 20000 40000 60000 80000 meters

Figure 25 : Variation spatiale des activités de la famille de l'uranium-238.

Madagascar I.N.S.T.N 51 Résultats et Interprétations

4.5.4. Remarque L’existence de la faille près de la région d’Antsirabe peut jouer un rôle d’écran pour la variation de la radioactivité.

4.6. CONCLUSION PARTIELLE Ces résultats montrent l’efficacité du détecteur HPGe en détectant les activités du césium-137 qui sont toutes inférieures à 3,5 Bq.kg -1. La géologie des zones de prélèvement peut jouer un grand rôle dans la variation de ces activités. L’étude géologique de ces zones aide à bien interpréter la cause de la variation des activités.

Madagascar I.N.S.T.N 52

CONCLUSION

On a analysé par spectrométrie gamma 58 échantillons de sol provenant de trois zones dans la province d’Antananarivo: Zone A, Zone B et Zone C. D’après les résultats, les sols dans ces zones sont à hautes activités. Le radionucléide primordial, le potassium- 40 et les radionucléides de la famille de l’uranium-238 ainsi que les radionucléides de la famille du thorium-232 sont présents dans tous les échantillons analysés. Le radionucléide artificiel, le césium-137 est observé dans trois échantillons provenant des zones B et C. Les activités des radionucléides varient d’une zone à l’autre. Pour le potassium-40, les activités varient de 9 Bq.kg -1 (point A3) à 1496 Bq.kg -1 (point B18). Pour les radionucléides de la famille du thorium-232, les activités varient de 15 Bq.kg -1(point C4) à 265 Bq.kg -1(point B16). Pour les radionucléides de la famille de l’uranium-238, les activités varient de 07 Bq.kg -1(point C16) à 135 Bq.kg -1(point B14). Pour le césium-137, l’activité minimale est de 1,57 Bq.kg -1(point B7) et l’activité maximale est de 2,67 Bq.kg -1(point B4). La détection des radionucléides naturels aussi bien qu’artificiels montre l’efficacité du détecteur et la méthode utilisée. La présence du césium-137 dans les échantillons confirme que la pollution radioactive n’a pas de frontière. On a remarqué que le rapport U/Th n’est pas constant : ceci est dû, peut être, soit par un déséquilibre radioactif par l’émanation des gaz radioactifs radon-222, soit lié aux caractéristiques oxydantes du sol. La variation spatiale de la radioactivité dans les sols peut avoir des relations avec la texture des sous sols mais il s’agit d’une hypothèse dont la vérification serait un grand intérêt. Cette étude peut être élargie dans toute l’étendue de territoire de Madagascar pour pouvoir évaluer les risques d’exposition de la population à la radioactivité environnementale.

Madagascar I.N.S.T.N 53

BIBLIOGRAPHIE

[1] : Le risque nucléaire. http://prim.net [2] : Gazette Nucléaire : Fiche IPSN- Info n° 158 – octobre 1994 http://resosol.org/Gazette/1996/ [3] : http:// gsc.nrcan.gc.ca/gamma/index_f.php">Géophysique de rayonnement. [4] : Fichier en pdf sur un site Web [5] : Axe « Génie des Procédés », Centre SPIN - Ecole des mines de Saint – Etienne. [6] : ANSADI Moussa: Détermination par spectrométrie gamma de la contamination en Cs- 137 du sol et de quelques denrées alimentaires des Iles Comores. Rapport de stage, DEA présenté le 30.12.2004. [7] : RAKOTONARIVO Radomanana Rollando: Contribution de la radioactivité du sol à la dose mesurée à l’air libre dans la ville de Fort Dauphin. Rapport de stage, DEA présenté le 12.10.2001. [8] : RAMAROSON Voahirana: Etude de la radioactivité des plantes médicinales et huiles essentielles de Madagascar par spectrométrie gamma. Rapport de stage, DEA présenté le 18.08 1997. [9] : BOURGEAT Fernand : Caractères et Propriétés des Principaux Types de Sols. [10]: United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. Ionizing Radiation: Sources and Biological Effects. UNSCEAR 1982 Report. [11]: MapInfo Professional Version 6.0 – Copyright © 1985-2000 MapInfo Corporation [12]: ArcView GIS 3.2a. Environmental Systems Research Institute, Inc. Copyright © 1992- 2000 [13]: Surfer Version 8.02 – Oct 1 2002. Surface Mapping System. Copyright © 1993-2002, Golden Software, Inc.

ANNEXES

Annexes

ANNEXE 1

Détermination de la limite de détection Le logiciel de traitement Genie 2000 donne des valeurs insignificatives lorsque l’activité d’un élément est inférieure à la limite de détection (LD) de l’appareil de mesure. On est sûr que cette activité est comprise entre 0 et LD. On utilise les formules de la probabilité et de la statistique en supposant que toutes les activités comprises entre la limite de détection sont équiprobables. Alors, l’activité de cet élément est obtenue par la formule suivante: A = M ± σ ; où A indique l’activité calculée, M indique la moyenne de l’activité qui est égale à LD/2, σ indique l’incertitude du calcul, avec LD σ = 2 3 Donc, LD LD A = ± 2 2 3 Chaque échantillon a sa propre limite de détection car il y a le facteur des incertitudes de l’activité et de la masse qui y introduit.

Annexes

ANNEXE 2

Matériaux de référence

Pour les matériaux de référence, le Madagascar - INSTN dispose le minerai de l’Uranium (RGU1) et le minerai du Thorium (RGTh1). Voici les caractéristiques de ces minerais.

Minerais RGTh-1 RGU-1

Masse de l’échantillon (g) 135,04 ± 0,04 142,85 ± 0,03

Volume(cm 3) 100 100

Th 800 ± 16(µg.g -1) 400±02(µg.g -1) Teneur U 6,3 ± 0,4(µg.g -1) <1(µg.g -1)

K 0,02 ± 0.01% <20(µg.g -1)

Masse molaire (g.mol -1) Th : 232,038 U : 238,029

Période 1,405.10 10 ans 4,468.10 9ans

Tableau n° 16 : Caractéristiques des minerais de référence disposés par l’INSTN.

Ces minerais comportent les descendants radioactifs respectivement du thorium-232 et de l’uranium-238. Ces descendants sont en équilibre radioactif, c’est à dire qu’ils possèdent tous des mêmes valeurs d’activité.

Annexes

Etalonnage

Pour le matériau de référence RGU-1, on a :

Eléments Energie (keV) Efficacité Pb-212 238.625 0.04702 Ac-228 338.322 0.03353 Tl-208 583.191 0.01886 Bi-212 727.18 0.01916 Tl-208 860.564 0.01518 Ac-228 911.205 0.01429 Ac-228 968.971 0.01387 Bi-212 1620.56 0.00732 Tl-208 2614.53 0.00513 Tableau n° 10: Efficacité des éléments correspondants aux descendants de l’uranium-238.

Pour le matériau de référence RGTh-1, on a :

Eléments Energie (keV) Efficacité Pb-210 46.53 0.00511 Th-234 63.29 0.02168 Th-230 67.672 0.02570 Pb-214 295.213 0.03708 Pb-214 351.921 0.03308 Bi-214 609.312 0.01793 Bi-214 768.356 0.01760 Bi-214 1120.29 0.01240 Bi-214 1238.11 0.00990 Bi-214 1377.67 0.01059 Bi-214 1407.98 0.00724 Bi-214 1509.23 0.00847 Bi-214 1729.59 0.00985 Bi-214 1764.49 0.00834 Bi-214 2204.21 0.00696 Bi-214 2447.86 0.00623 Tableau n° 11 : Efficacité des éléments correspondants aux descendants du thorium-232.

N.B. : Ces éléments sont des éléments émetteurs gamma, descendants respectivement de l’uranium-238 et du thorium-232.

Annexes

ANNEXE 3

La concentration des activités du potassium-40 dans le sol est largement supérieure que celle d’uranium-238 et thorium-232. La Comité Scientifique des Nations Unies pour les Effets de Radiation Atomique a suggéré, dans son rapport UNSCEAR 2000 [10] , les valeurs de 370 ; 25 et 25 Bq.kg -1 pour le potassium-40, l’uranium-238 et le thorium-232 respectivement. Avec la base de plus haut niveau rapporté par la Chine et les USA, cette Comité a révisé les valeurs recommandées pour l’uranium-238 et le thorium-232 à

40 Bq.kg -1(UNSCEAR 2000 Report).

Concentration en activité dans le sol (Bq.kg -1)

Pays Potassium-40 Uranium-238 Thorium-232

Moyenne Plage Moyenne Plage Moyenne Plage

Egypte 320 29-650 37 6-120 18 2-96

USA 370 100-700 35 4-140 35 4-130

Chine 440 9-1800 33 2-690 41 1-360

Russie 520 100-1400 19 0-67 30 2-79

Moyenne mondiale 400 140-850 35 16-110 30 11-64

Tableau n° 12: Extrait de la recommandation donnée par l’UNSCEAR en 1982.

Annexes

ANNEXE 4

Coordonnées des points de prélèvement

Zone A

Position Laborde

Code Easting Northing

A1 515859 788392

A2 513314 773745

A3 509808 758980

A4 503420 744293

A5 503598 729629

A6 490419 716943

A7 483475 720419

Tableau n° 13 : Coordonnées des points pour la zone A.

Les coordonnées des points de prélèvements de la zone d’étude B sont présentées sur le tableau n° 14 dans la page suivante.

Annexes

Position Laborde

Code Easting Northing

B1 479196 721053

B2 476635 714917

B3 473634 707490

B4 469007 700162

B5 467196 698386

B6 463757 696616

B7 462413 694777

B8 463162 692899

B9 463272 691116

B10 463469 689240

B11 463782 687363

B12 463804 685458

B13 463245 683707

B14 463239 681863

B15 464307 679953

B16 464823 678168

B17 463974 676296

B18 464548 674450

B19 464715 672543

B20 465086 670820

B21 465573 668943

B22 466786 667064

B23 467127 665248

B24 467236 663404

B25 467918 659681

B26 468426 656052

Tableau n° 14 : Coordonnées des points pour la zone B.

Annexes

Zone C

Position Laborde

Code Easting Northing

C1 472863 689757

C2 471122 690717

C3 469352 691677

C4 467636 691530

C5 465889 691014

C6 464144 691020

C7 462413 694777

C8 460633 693369

C9 458917 693282

C10 457171 692796

C11 455486 693632

C12 453683 693668

C13 451937 693059

C14 450219 692541

C15 448476 693099

C16 446705 694364

C17 444935 695721

C18 443220 696371

C19 441476 696714

C20 437989 698658

C21 434501 700141

C22 431041 701008

C23 427524 702919

C24 424063 704062

C25 420546 707447 Tableau n° 15 : Coordonnées des points pour la zone C

Annexes

ANNEXE 5

Informations géographiques La région d’Analamanga, centrée sur Antananarivo, constitue une unité géographique faiblement individualisée, des reliefs modérés, correspondant aux roches dures dominant les niveaux locaux d’aplanissement. Ils peuvent contenir des réserves importantes en potassium. La région du Vakinankaratra est dominée par le puissant massif volcanique de l’Ankaratra. Entre l’Ankaratra et la falaise orientale, les hautes surfaces ont subi des rajeunissements successifs.

Remarques particulières En augmentant la latitude, on constate que seule la famille de potassium-40 présente des activités croissantes, les autres sont plus ou moins décroissantes. En diminuant la longitude, on a le résultat inverse : la famille du thorium-232 et de l’uranium-238 présentent une variation croissante tandis que la famille de potassium -40 décroît. Donc la variation de l’un des paramètres de la position géographique entraîne aussi une variation des activités des familles radioactives naturelles : K, Th et U. Les trois codes A, B et C, qu’on a choisis arbitrairement, facilitent nos tâches afin de mieux superviser les variations des activités selon les paramètres.

Annexes

ANNEXE 6

Calcul de la masse initiale de l’échantillon

= − M ini M éch M pé

où M éch désigne la masse de l’échantillon avec la masse de porte – échantillon ;

M pé désigne la masse de porte – échantillon.

Calcul du taux d’humidité τ

(m − m ) − (m − m ) τ = éch v s v − méch mv

méch désigne la masse de l’échantillon initiale et la masse de verre de montre ;

mv désigne la masse de verre de montre à vide ;

ms désigne la masse de l’échantillon après séchage avec la masse de verre de montre.

Annexes

ANNEXE 7

Représentation graphique de l’efficacité [6][ 7][ 8] La courbe d’efficacité en fonction de l’énergie peut être représentée sous différentes formes. Quatre types de courbe sont proposés par le logiciel Genie 2000.

7.1. Courbe duale C’est une fonction polynomiale de la forme :

n ε = i ln ∑bi (ln E) i=0

7.2. Courbe linéaire C’est une fonction de la forme :

n ε = 1 i log ∑ ai ( ) i=0 E

7.3. Courbe empirique C’est une fonction de la forme : n  c  i ε = a ln ∑ci ln( ) i=0  E 

7.4. Courbe interpolée Dans la spectrométrie alpha, l’efficacité est calculée comme suit : n ε i ∑ σ 2 i=1 ε ε = i moy n 1 ∑ 2 = σ ε i 1 i avec ε est l’efficacité du photopic d’énergie E ; ε i est l’efficacité du photopic d’énergie E i ; ai , bi , ci sont des coefficients d’étalonnage ; + E2 E1 c = où E est la plus grande énergie d’étalonnage et E est la plus a 2 2 1 petite énergie d’étalonnage ;

σ ε i est la largeur de la gaussienne pour l’efficacité du photopic d’énergie E i.

Annexes

Pour ces quatre courbes, le degré de chaque équation dépend du nombre de pics considérés pour l’étalonnage. Au moins trois points sont exigés pour trouver une courbe d’efficacité. La courbe d’étalonnage en efficacité est utilisée directement dans la détermination des activités. On l’obtient en mesurant une source étalon dont les activités des radionucléides sont connues. On peut obtenir la courbe d’étalonnage en énergie à partir de la même mesure, ainsi que la courbe d’étalonnage en forme (en FWHM et en queue) servant à discriminer les singlets et les multiplets.

Annexes

ANNEXE 8

Algorithme de dépouillement [6][ 7][ 8] Pour avoir un bon résultat par l’analyse des spectres, on procède d’abord les six étapes suivantes : • localisation des pics ; • détermination de l’énergie de chaque pic ; • calcul des aires nettes ; • identification des radionucléides émetteurs gamma ; • calcul des activités des radionucléides trouvés ; • élaboration du rapport d’analyse.

8.1. Localisation de pic Selon le choix du paramètre de sensibilité dans l’algorithme de dépouillement, la hauteur d’un pic photoélectrique du spectre doit dépasser celle du bruit de fond pour que ce pic soit bien sélectionné et localisé.

8.1.1. Calcul de l’aire nette

La figure n°26 montre la représentation du pic d’un spectre.

Figure n° 26 : Pic d’un spectre L’aire nette S du photopic est la surface en nombre de coups. Elle est donnée par la formule suivante : S = G − B − I

Annexes

où G est l’aire brute : c’est le nombre total de coups dans la région d’intérêt du pic ; B est le fond continu ; I est l’interférence. Le fond continu se trouve sous la base des pics. Il est donné par la formule suivante : N  B (B − B ) i  = 1 + 2 1 B ∑ ∑ y j  i=1 n nG j = 1 

avec B1 : la somme totale des nombres de coups du fond continu à gauche du pic ;

B2 : la somme totale des nombres de coups du fond continu à droite du pic ; N : le nombre de canaux dans la région d’intérêt ; n : le nombre de canaux du fond continu de part et d’autre du pic ;

yj : le nombre de coups dans le canal j. L’interférence provient du bruit de fond d’origine externe, elle est calculée à partir du spectre obtenu par comptage à vide ou sans échantillon. Elle a une conséquence significative sur la précision de la mesure des échantillons à basse activité. L’interférence est donnée par: T = s I I b Tb

où Ts le temps effectif de comptage de l’échantillon ;

Tb le temps effectif de comptage de fond ; = − I b Gb Bb : Aire nette du pic dans le spectre du bruit de fond.

Gb : la somme des coups obtenus dans la même région d’intérêt ;

Bb : le fond continu du pic dans le bruit de fond tel que : B (b) − B (b) N = N (b) + 2 1 Bb B1 ∑ Pi n nG i=1

j = et, Pi ∑ yi i=1

(b) avec B1 : la somme du nombre de coups dans la région de basse énergie ;

(b) B2 : la somme du nombre de coups dans la région de haute énergie. Le bruit de fond doit être mesuré fréquemment et le temps de comptage doit être aussi long que possible pour obtenir de bonnes statistiques de comptage.

Annexes

8.2. Identification des radionucléides A l’aide d’une bibliothèque préparée préalablement, le logiciel Genie 2000 peut identifier des radionucléides. Cette bibliothèque contient le nom de chaque nucléide, sa période et ses différentes énergies, et si au moins une énergie de la bibliothèque correspond à l’énergie du pic photoélectrique observé dans le spectre avec une certaine incertitude, un nucléide est identifié. 8.3. Détermination de l’énergie Un radionucléide identifié peut se reconnaître en spectrométrie gamma par l’énergie des rayonnements gamma qu’il émet, et sa période de décroissance. Ces deux caractéristiques permettent, grâce à la bibliothèque, de déterminer les radionucléides identifiés et ainsi, connaissant l’énergie des radionucléides utilisés, on pourra déterminer quel est l’élément qui correspond à ce dernier. L’énergie des photopics permet la distinction la plus rapide. Nous pouvons comparer les spectres obtenus avec les spectres présents dans les catalogues. Cependant, il faut se méfier des pics « paire », « somme » et « retrodiffusion » qui pourraient être pris pour des pics photoélectriques. 8.4. Calcul d’activité L’activité d’un radionucléide dans un échantillon par unité de masse, à la date de référence, pour chaque pic, est déterminée par la formule suivante : S C = ε M .. y.Tl .U f .KC .KW avec S est l’aire nette du pic ; M est la masse de l’échantillon ; ε est l’efficacité pour l’énergie du pic ;

U f est le facteur de conversion d’unité ;

Tl est le temps de comptage ; y est le rapport d’embranchement de l’énergie du pic en question ;

K C est la correction de désintégration. Cette correction prend en considération la décroissance radioactive pendant le temps de comptage. Son expression est la suivante :

(ln ).2 t T  − c  = 2/1  − T /1 2  K C 1 e (ln ).2 tc  

Annexes

où T 2/1 est la demi-vie du radionucléide ;

tc est la durée réelle de comptage.

KW est un facteur de correction dû à la décroissance radioactive entre le moment du prélèvement de l’échantillon et le début de l’acquisition. Son expression est :

− ln 2 tw = T /1 2 KW e

où tw est le temps entre la collecte et le début de l’acquisition. On veut mesurer l’activité de l’échantillon au moment de l’acquisition, = donc KW 1 . = L’unité de l’activité est le becquerel (Bq), alorsU f 1. Alors la relation plus simple de l’activité est donnée par : S C = ε M .. y.Tl .K C L’incertitude sur l’activité s’écrit sous forme :

2 σ 2 σ 2 σ 2 σ  σ = S + m + ε +  y  C C          S   m   ε   y  σ avec S est l’incertitude sur l’aire nette ; σ m est l’incertitude sur la masse ;

σ ε est l’incertitude sur l’efficacité ; σ y est l’incertitude sur le rapport d’embranchement. 8.5. Calcul des activités minimales détectables L’activité minimale détectable ou MDA peut être calculée aussi bien pour les radionucléides identifiés que ceux non identifiés. En spectrométrie gamma, cette MDA est donnée par la formule suivante : L MDA = D ε Tl .. y.m.KC .KW .K x .C f .U f = + σ où LD est la limite de détection avec LD LC K β . D

Annexes

= σ LC Kα . 0 est un niveau critique au dessous duquel un signal net ne peut être

> détecté, LD LC en général. Kα est l’abscisse de la distribution gaussienne correspondant

à la probabilité α quand on assume qu’un signal est présent lorsqu’il ne l’est pas. K β est l’abscisse de la distribution gaussienne correspondant à la probabilité β quand on assume qu’un signal est présent lorsqu’il ne l’est pas.

Tl est le temps de comptage ; ε est l’efficacité de l’énergie du pic en question ; y est le rapport d’embranchement ; m est la masse de l’échantillon ;

K C est la correction de désintégration ;

KW est un facteur de correction dû à la décroissance radioactive ;

K x est un facteur de correction dû à l’échantillon (filtre d’air ou irradié) ;

C f est le facteur de conversion d’unité Bq en µCi ;

U f est le facteur de conversion d’unité. Pour l’incertitude sur l’activité minimale détectable, on a :

2  σ 2 σ 2 σ 2 σ  σ 2 σ = R +  m  +  ε  +  y  + K MDA MDA .       100   m   ε   y   K  = avec K K C .KW .K x est l’activité caractéristique. σ R est l’incertitude définie par hasard par le logiciel Genie 2000 ; σ σ σ σ et, m , ε , y , K ont les mêmes définitions que celles introduites dans σ l’expression de C . Remarque et définitions L’activité sous le pic est le nombre de coups comptés sous le photopic. L’activité caractéristique est la partie de l’activité sous le pic qui est due uniquement à l’élément à doser. L’activité normalisée est l’activité caractéristique rapportée à des conditions bien définies d’irradiation et de comptage, de façon à ce qu’on puisse comparer deux activités, même si elles ont été obtenues dans des conditions différentes.

Annexes

ANNEXE 9

Formule de Bateman

Le nombre de noyaux radioactifs N N à l’instant t est : = { −λ + −λ + + −λ } N N N 0 . h1 exp( 1t) h2 exp( 2t) ... hN exp( N t)

λ = ln 2 avec i Ti i = 1KN où N 0 est le nombre initial de noyaux ; λ i est la constante radioactive de l’élément i ;

Ti est la période de l’élément i . λ λ λ Et, h = 1 * 2 * ⋅⋅⋅ * M 1 λ − λ λ − λ λ − λ N 1 2 1 M 1 λ λ λ h = 1 * 2 * ⋅⋅⋅ * M 2 λ − λ λ − λ λ − λ 1 2 N 2 M 2 M λ λ λ h = 1 * 2 * ⋅⋅⋅ * M N λ − λ λ − λ λ − λ 1 N 2 N M N

Nom : SOLONJARA Prénoms : Asivelo Fanantenansoa

RESUME L’objectif de ce travail est d’étudier la variation spatiale de la radioactivité des sols dans l’axe Antananarivo – Ilempona, l’axe Sambaina – Ambohimanjaka et l’axe Ambohidranandriana – Miandrarivo. On a utilisé la spectrométrie gamma. On a trouvé dans les échantillons du sol des radionucléides primordiaux tels que le potassium-40, les radionucléides de la famille du thorium-232, les radionucléides de la famille de l’uranium- 238, et du radionucléide artificiel, le césium-137. Les activités du potassium-40 varient de 9 ± 5 Bq.kg -1 à 1496 ± 23 Bq.kg -1. Les activités des radionucléides de la famille du thorium- 232 varient de 15 ± 1 Bq.kg -1 à 265 ± 5 Bq.kg -1. Les activités des radionucléides de la famille de l’uranium-238 varient de 7 ± 1 Bq.kg -1 à 135 ± 3 Bq.kg -1. L’activité maximale du radionucléide artificiel, le césium-137 est de 2,67 ± 0,61 Bq.kg -1. L’activité moyenne du potassium-40 est 57 ± 7 Bq.kg -1 pour la zone A, 501± 13 Bq.kg -1 pour la zone B, et 308± 10 Bq.kg -1 pour la zone C. Les activités moyennes des radionucléides de la famille du thorium-232 sont 111 ± 3 Bq.kg -1 pour la zone A, 118 ± 2 Bq.kg -1 pour la zone B, et 70 ± 2 Bq.kg -1 pour la zone C. Les activités moyennes des radionucléides de la famille de l’uranium-238 sont 33 ± 1 Bq.kg -1 pour la zone A, 60 ± 1 Bq.kg -1 pour la zone B, et 28 ± 1 Bq.kg -1 pour la zone C. L’activité moyenne du césium-137 est 2,13 ± 0,50 Bq.kg -1. Les textures des sous sols peuvent avoir des relations avec les activités. Mots clés : radioactivité environnementale, spectrométrie gamma, variation spatiale, pollution radioactive, Antsirabe, Madagascar.

ABSTRACT The objective of this work is to study the spatial variation of the radioactivity of soils in the Antananarivo – Ilempona axis, the Sambaina - Ambohimanjaka axis and the Ambohidranandriana - Miandrarivo axis. We used the gamma spectrometry. We found in the samples of the soil the primordial radionuclides: the potassium-40, the thorium-232-series, the uranium-238-series, and the artificial radionuclide cesium-137. The activities of potassium-40 vary from 9 ± 5 Bq.kg -1 to 1496 ± 23 Bq.kg -1. The activities of thorium-232-series vary from 15 ± 1 Bq.kg -1 to 265 ± 5 Bq.kg -1. The activities of uranium-238-series vary from 7 ± 1 Bq.kg -1 to 135 ± 3 Bq.kg -1. The highest activity of the artificial radionuclide, cesium-137 is 2.67 ± 0.61 Bq.kg -1. The mean activities of potassium-40 are 57 ± 7 Bq.kg -1 for the zone A, 501± 13 Bq.kg -1 for the zone B, and 308± 10 Bq.kg -1 for the zone C. The mean activities of thorium-232-series are 111 ± 3 Bq.kg -1 for the zone A, 118 ± 2 Bq.kg -1 for the zone B, and 70 ± 2 Bq.kg -1 for the zone C. The mean activity of the radionuclides of the uranium-238 family is 33 ± 1 Bq.kg -1 for the zone A, 60 ± 1 Bq.kg -1 for the zone B, and 28 ± 1 Bq.kg -1 for the zone C. The mean activity of cesium-137 is 2.13 ± 0.50 Bq.kg -1. The soil textures can be related to the activities. Key words : environmental radioactivity, gamma spectrometry, spatial variation, radioactive pollution, Antsirabe, Madagascar.

Encadreur : Monsieur RAVELOMANANTSOA Solofonirina Dieudonné Professeur à la Faculté des Sciences de l’Université d’Antananarivo.