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Beitrag Zu Vorkommen Und Herkunft Von Uran in Deutschen Mineral- Und Leitungswässern

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Beitrag Zu Vorkommen Und Herkunft Von Uran in Deutschen Mineral- Und Leitungswässern UNIVERSITÄTSBIBLIOTHEK BRAUNSCHWEIG Friedhart Knolle Ein Beitrag zu Vorkommen und Herkunft von Uran in deutschen Mineral- und Leitungswässern Braunschweig : Technische Universität, Fakultät für Lebenswissenschaften, 2009 Zugl.: Braunschweig, Technische Universität, Diss., 2008 Veröffentlicht: 15.04.2009 http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 Ein Beitrag zu Vorkommen und Herkunft von Uran in deutschen Mineral- und Leitungswässern Von der Fakultät für Lebenswissenschaften der Technischen Universität Carolo-Wilhelmina zu Braunschweig zur Erlangung des Grades eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte D i s s e r t a t i o n von Friedhart Knolle aus Goslar http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 2 1. Referent apl. Professor Dr. Dr. Ewald Schnug 2. Referent apl. Professor Dr. Ulrich Engelhardt eingereicht am: 11.06.2008 mündliche Prüfung (Disputation) am: 14.08.2008 Druckjahr 2008, Online-Publikation 2009 http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 3 Danksagung Mein besonderer Dank geht an apl. Prof. Dr. Dr. Ewald Schnug vom Institut für Pflanzenbau und Bodenkunde des Julius Kühn-Instituts, Bundesforschungsinstitut für Kulturpflanzen, Braunschweig (JKI-PB), der das Thema vergab und durch seine Inspiration und ständige thematische Unterstützung die Arbeit jederzeit voranbrachte. Eine große Unterstützung während der gesamten Zeit der Bearbeitung war Prof. Dr. Silvia Haneklaus, der ich ebenfalls sehr zu Dank verpflichtet bin. Stets wertvolle Hilfe in Sachen Datenbank und Kartographie bekam ich weiterhin von Dr. Kerstin Panten, ohne deren aktive Hilfe zahlreiche EDV-technische Fragen kaum zu lösen gewesen wären. Darüber hinaus haben mir auch alle anderen Mitarbeiterinnen und Mitarbeiter des Instituts für Pflanzenbau und Bodenkunde stets kollegiale Unterstützung angedeihen lassen. Allen gebührt ein großer Dank dafür. Dr. Eckart H. Walcher, Waldsassen-Kondrau, Dr. Manfred Kupetz, Cottbus, Dr. Manfred Birke, BGR, und Dr. Rainer Schulz, Wernigerode, danke ich für die instruktiven geologischen Diskussionen. Ohne meine Eltern, die mich stets in Richtung Promotion unterstützten, und meine Frau und Familie, die immer die nötige Geduld aufbrachten und mir kreativen Freiraum verschafften, wäre die Arbeit sicherlich ebenfalls nicht zustande gekommen. Ein spezieller Dank sei Peter Kamin, Goslar, ausgesprochen. Ohne seine Vermittlung wäre mein Kontakt zum Institut kaum hergestellt worden. http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 4 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 9 1.1 Historische und rezente Nutzung von Mineralquellen und Mineralwässern 9 1.2 Die Entwicklung der modernen Balneogeologie 12 1.3 Uran in der Umwelt 15 1.4 Urangehalte in Trink- und Mineralwässern – Stand der Forschung 20 1.5 Ziel der vorliegenden Arbeit 27 2 Material und Methoden 29 2.1 Herkunft der Proben 29 2.2 Uran- und Mineralstoffanalysen 31 2.3 Qualitätssicherung der Urananalysen 34 2.4 Geokodierung und Datenverschneidung 36 2.5 Originaldaten und statistische Methoden 38 3 Elementkonzentrationen in Mineral- und Leitungswässern unterschiedlicher Herkunft 39 3.1 Vergleich der Mineral- und Leitungswasseranalysen 39 3.2 Beziehungen zwischen dem Gehalt an Uran und anderen Elementen in deutschen Mineral- und Leitungswässern 44 3.3 Hauptkomponentenanalyse der Konzentrationen chemischer Elemente in deutschen Mineralwässern 47 3.4 Schätzung des Urangehaltes deutscher Mineral- und Leitungswässer aus den Konzentrationen chemischer Elemente 52 4 Urangehalte deutscher Mineral- und Leitungswässer im geologischen Vergleich 56 4.1 Vorkommen und räumliche Verteilung der Mineralwässer im regionalen hydrogeologischen und oberflächengeochemischen Rahmen 56 4.1.1 Vorbemerkung 56 4.1.2 Regionale Übersicht der Urangehalte in deutschen Mineralwässern 57 4.1.3 Hydrogeologische Region „Küste“ 57 4.1.4 Hydrogeologische Region „Flachland und Lockergesteinsregion“ 59 4.1.5 Hydrogeologische Region „Mittelgebirge, vorwiegend aufgebaut aus schwach diagenetisch veränderten Festgesteinen“ 61 4.1.6 Hydrogeologische Region „Mittelgebirge, vorwiegend aufgebaut aus stark diagenetisch veränderten und kristallinen Gesteinen“ 70 http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 5 4.1.7 Hydrogeologische Region „Deutsche Alpen und Voralpen“ 71 4.1.8 Zusammenfassende Einschätzung der hydrogeologischen Einflüsse auf den Urangehalt in Mineralwässern 73 4.2 Vorkommen, räumliche Verteilung und Herkunft von Urangehalten in deutschen Mineralwässern im geologischen Rahmen 74 4.2.1 Zugänglichkeit der geologischen Daten 74 4.2.2 Zur Geologie der Mineralwasserbrunnen mit Urankonzentrationen > 2 µg/L 74 4.3 Ergänzende Untersuchung von Leitungswässern 100 5 Beziehungen zwischen dem Urangehalt und der Radioaktivität von Mineralwässern 105 5.1 Nutzung von radioaktiven Thermal- und Mineralwässern 105 5.2 Uran, Radium, Thorium und Gesamtlösungsinhalt in Bezug zur Radioaktivität von Mineralwässern 106 5.3 Beziehungen zwischen Gesamtlösungsinhalt und Radioaktivität 109 6 Diskussion 112 6.1 Zusammenhänge zwischen Urangehalt und anderen Lösungsinhalten von Mineralwässern im Vergleich zu ausgewählten Leitungswässern 112 6.2 Vorkommen von Uran in deutschen Mineralwässern im internationalen Vergleich 115 6.3 Geogene Herkunft und Urangehalt von deutschen Mineralwässern 116 6.4 Zur Frage möglicher anthropogener Herkünfte von Uran in Grund- und Mineralwässern 122 6.5 Gesundheitliche Aspekte erhöhter Urangehalte im Mineralwasser 125 6.6 Schlussfolgerungen 127 7 Zusammenfassung und Summary 132 8 Literatur 137 9 Anhang 157 9.1 Originaldaten 157 9.2 Haftungsausschluss 157 Tab. A 1: Deskriptive Statistiken der Mineralwasserdatei „MinWa_Knolle.sav“ 158 Tab. A 2: Deskriptive Statistiken der Leitungswasserdatei „LeiWa_Knolle.sav“ 160 Lebenslauf 161 http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 6 Abbildungsverzeichnis Abb. 1: Pro-Kopf-Mineralwasserverbrauch in Deutschland, nach Schnug & Lindemann (2006) mit neuesten Daten für 2007 aus IDM (2008) 11 Abb. 2: Absatzentwicklung deutscher Mineralwässer 1990 - 2007, nach IDM (2008) 12 Abb. 3a: 238U-Zerfallsreihe. Nach Hydroisotop (2007) 16 Abb. 3b: 235U-Zerfallsreihe. Nach Hydroisotop (2007) 16 Abb. 4: Natürlicher U-Kreislauf nach Boyle (1982), verändert 17 Abb. 5: Auswahl der im Labor FAL-PB analysierten Mineralwässer 29 Abb. 6: Leitungswasser-Probenahme mittels einer frisch entleerten 500 ml-Coca Cola light-Flasche 30 Abb. 7: Leitungswasser-Proben im Labor FAL-PB 31 Abb. 8: ICP-QMS-Analytik im Labor FAL-PB 32 Abb. 9: Analysenvergleiche für U in Mineralwässern 35 Abb. 10a: Übersichtskarte der Brunnenstandorte, von denen Analysewerte in die vorliegende Untersuchung einflossen 36 Abb. 10b: Probenahmestellen für Leitungswässer und regionale Bevölkerungsdichte in Deutschland 37 Abb. 11: Übersicht der Mineralwässer mit Analyseergebnissen von über 2 µg/L U in den Hydrogeologischen Regionen Deutschlands, Maßstab 1:1.000.000 58 Abb. 12: Übersicht der Mineralwässer mit Analyseergebnissen von über 2 µg/L U in den Hydrogeologischen Regionen Norddeutschlands, Maßstab 1:1.000.000, Teilblatt Norddeutschland 63 Abb. 13: Übersicht der Mineralwässer mit Analyseergebnissen von über 2 µg/L U in den Hydrogeologischen Regionen Süddeutschlands, Maßstab 1:1.000.000 67 Abb. 14a: Übersicht der Mineralwässer mit Analyseergebnissen von über 2 µg/L U in der Geologischen Karte Deutschlands, Maßstab 1:1.000.000 75 Abb. 14b: Legende zu den geologischen Karten der Abb. 14 - 16, Teil 1, vereinfacht nach Toloczyki et al. (1993) 76 Abb. 14c: Legende zu den geologischen Karten der Abb. 14 - 16, Teil 2, vereinfacht nach Toloczyki et al. (1993) 77 Abb. 15: Übersicht der Mineralwässer mit Analyseergebnissen von über 2 µg/L U in der Geologischen Karte Norddeutschlands, Maßstab 1:1.000.000 79 Abb. 16: Übersicht der Mineralwässer mit Analyseergebnissen von über 2 µg/L U in der Geologischen Karte Süddeutschlands, Maßstab 1:1.000.000 93 Abb. 17: Beziehung zwischen 226Ra (mBq/l) und Dosisleistung (µSv/a) 108 Abb. 18: Beziehung zwischen Gesamtlösungsinhalt (mg/L) und Dosisleistung (µSv/a) 109 Abb. 19: Beziehung zwischen Gesamtlösungsinhalt (mg/L) und 226Ra (mBq/L) 110 http://www.digibib.tu-bs.de/?docid=00027200 15/04/2009 7 Tabellenverzeichnis Tab. 1: Übersicht mittlerer Urangehalte ausgewählter Mineralwässer mit n > 10 27 Tab. 2: Mittlere Gehalte und Variationskoeffizienten chemischer Elemente in Mineral- und Leitungswässern deutscher Herkunft 40 Tab. 3: Verteilungsstatistiken der U-Gehalte deutscher und internationaler Mineralwässer sowie deutscher Leitungswässer 43 Tab. 4a: Korrelationen der Elementkonzentrationen Ag - K in deutschen Mineral- und Leitungswässern mit U 45 Tab. 4b: Korrelationen der Elementkonzentrationen La - Zr in deutschen Mineral- und Leitungswässern mit U 46 Tab. 5a: Hauptkomponentenanalyse (varimaxrotiert) der Gehalte signifikant mit U korrelierender chemischer Elemente und des Gesamtlösungsinhaltes (TDS) in deutschen Mineralwässern 48 Tab. 5b: Hauptkomponentenanalyse (varimaxrotiert) der Gehalte signifikant mit U korrelierender chemischer Elemente in deutschen Mineralwässern 49 Tab. 6a: Hauptkomponentenanalyse (varimaxrotiert) der Gehalte chemischer Elemente in deutschen Mineralwässern mit an den Leitungswasserwasser- datensatz angepasster Variablenauswahl 49 Tab. 6b: Hauptkomponentenanalyse (varimaxrotiert) der Gehalte chemischer Elemente in deutschen Leitungswässern mit an den Mineralwasserdatensatz angepasster Variablenauswahl 50 Tab. 7a: Hauptkomponentenanalyse (varimaxrotiert) der Gehalte
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