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- b) + b! j!"i?(C.! Vibrational assignment is based on the a( modes in the electronic ground state of 1H-Py and corresponding neutral obtained with DFT/BLYP/cc-pVDZ: 445, 578, 667, 779, 925 and 1071 cm!1 for 1H-Py+; 574, 775, 968, 1181, 1452 and 1615 cm!1 for 1H-Py.

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Chemical Physics 353 (2008) 115–118

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Chemical Physics

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Electronic absorption spectrum of titanium dioxide in neon matrices

I. Garkusha, A. Nagy, Z. Guennoun *, J.P. Maier

Department of Chemistry, University of Basel, Klingelbergstrasse 80, CH-4056 Basel, Switzerland

article info abstract

Article history: Anions of titanium dioxide produced by sputtering TiO2/graphite composite rods were trapped in 6 K Received 25 June 2008 neon matrices following mass selection. The electronic absorption spectrum of titanium dioxide has been Accepted 8 August 2008 measured subsequently, after exposing the matrices to UV radiation, revealing absorptions in the visible Available online 15 August 2008 and UV regions. Bent and linear forms of TiO2 have been observed with absorptions in the visible range. Two electronic systems of the bent isomer, 1B X1A and 1B X1A , are observed with origins at 2 1 1 1 Keywords: 524 and 368 nm in agreement with theoretical calculations. The electronic transition lying at 524 nm Titanium dioxide shows a long vibronic progression due to excitations of the symmetric stretching and bending modes Electronic spectrum of TiO . The linear form shows a transition at 628 nm for which a progression involving the symmetric Solid cryogenic matrix 2 stretching mode of TiO2 is apparent. The spectral assignments have been supported by analysis of the vibrational structure associated with each electronic transition. Ó 2008 Elsevier B.V. All rights reserved.

1. Introduction the TiO molecule, considerably less has been reported on TiO2 [13,17–20]. The earliest work on TiO2 was carried out in 1967 Transition metals continue to be of special interest, partly due showing that this molecule has a dipole moment and therefore a to the complexities associated with d shell electrons. The 3d-ele- bent structure [18]. Few years later, the emission spectrum of

ments form a number of oxygen-containing clusters and com- TiO2 was measured for the first time reporting the origin emission pounds with variable oxidation states of the metal cation. band at 529 nm [19]. From these studies, the infrared spectrum of

Reactivity of these oxides is of interest to different chemistry areas: TiO2 in neon matrices was also obtained. Two absorption bands 1 organometallic, surface science, catalysis, chemisorption processes, were observed: a strong one at 934.8 cmÀ and a weak one at 1 and interstellar matter. For these reasons, a large number of theo- 962.0 cmÀ , respectively assigned to the asymmetric stretch (m3) retical and experimental spectroscopic studies have been devoted and symmetric stretch (m1). Similar works reported an infrared to the monoxides and dioxides of the elements ranging from Sc study on TinOx species produced by reactions of laser-ablated Ti to Zn, leading to reliable reference data about bond lengths, disso- and O2 in argon matrix at 10 K, confirming the C2v symmetry of 1 ciation energies, dipole moments, and vibrational frequencies for the A1 ground state of this closed shell molecule [20]. both the ground and excited states of these oxides [1–4]. TiOn (n = 1–3) and TiO2(n) systems were also investigated by Titanium oxide (TiO), has been extensively studied spectroscop- photoelectron spectroscopy (PES) to obtain vertical detachment

ically due to its astrophysical interest [5–9]. Indeed, TiO is the main energies [4]. For TiO2, it was reported that both anion and neutral opacity source in the atmospheres of cool M-type stars in the vis- species have a bent structure. In addition, besides the vibrationally

ible and near infrared. In addition, owing to its importance in mod- resolved ground state of TiO2, two excited states were also ob- 3 el atmosphere investigations and in quantum chemistry, a number served at 1.96(10) and 2.4(2) eV, and assigned to the A B2 and 1 of theoretical studies have been devoted to this species [10–13]. Its a B2 excited states respectively [4]. Interestingly, they obtained electronic structure is therefore well understood. In view of the for TiO2 broad PES spectra indicating that large geometry changes high cosmic abundance of Ti and O [14], larger clusters of titanium occur between the anion and the two B2 excited states of TiO2.It oxides are believed to play an important role in dust formation was therefore suggested that these two states could be linear, processes from the gas-phase in circumstellar shells of oxygen-rich which was found to be in agreement with SCF-CI calculations stars [15]. [17]. A large number of theoretical studies have been then devoted Titanium dioxide, is a technologically important material which to titanium dioxide [21–26]. From these works, geometries, vibra- has been widely studied as a prototypical transition metal oxide tional frequencies, electron affinities, and dissociation energies

due to its rather simple electronic structure [16]. Compared to were obtained. In addition, different isomers of TiO2, as the peroxo- and superoxo-ones, have also been considered and investigated. * Corresponding author. Tel.: +41 61 267 38 19. Recently, the electronic energy levels of TiO2 have been calculated E-mail address: [email protected] (Z. Guennoun). [27]. DFT adiabatic excitation energies as well as MRCI vertical

0301-0104/$ - see front matter Ó 2008 Elsevier B.V. All rights reserved. doi:10.1016/j.chemphys.2008.08.003 !

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excitation energies were obtained for both the singlet and the trip-

let states. From these results, it is suggested that TiO2 has a C2v structure in the A1, B2, B1, and A2 excited states which have similar geometries and excitation energies for both the singlet and the triplet multiplicities, with the latter lying 0.03 to 0.05 eV below the singlet ones. Similar results were obtained for the linear ex- cited states which are predicted to be only 0.3 to 0.4 eV less stable than their bent counterparts. All the results cited above make it a challenge to understand the electronic spectrum of titanium dioxide. The present article is a contribution to this understanding. The electronic absorption spec-

trum of TiO2, using mass-selective neon matrix isolation spectros- copy, is presented for the first time. The spectral assignments will be discussed by comparison with experimental and calculated data previously reported.

2. Experimental Fig. 1. Electronic absorption spectra recorded in a 6 K neon matrix: (a) after mass- selected deposition of TiOÀ produced from TiO /graphite composite rods in a The electronic absorption spectra of titanium dioxide were re- 2 2 cesium sputter ion source and (b) after subsequent UV irradiation and annealing of corded following mass-selective deposition in neon matrices using the matrix. Asterisks indicate the vibronic bands of the bent to bent electronic the described experimental set-up [28]. The anions were produced transition 1B X1A of TiO , squares are for the vibronic bands of TiO linear, and 2 1 2 2 in a negative cesium ion sputter source from TiO2/graphite com- circles for the absorption bands of TiO. posite rods in a ratio 2:1. The beam is then focused and directed into a quadrupole mass filter using a series of electrostatic optics. À and enhances the electronic and infrared absorption bands as- The TiO2 anions were selected (m/e = 80) with a mass resolution of ±1 amu and the typical ion currents achieved were about 2– signed to the TiO2 neutral species. The presence of an absorption 1 3 nA. The mass-selected anions, with a kinetic energy of 50 eV, band at 935.6 cmÀ in the infrared spectrum is due to the asym-  were codeposited over a period of 4 h with an excess of neon onto metric stretching mode (m3) of TiO2 [19,20]. This is present after a rhodium coated sapphire substrate held at 6 K. deposition and grows in intensity upon irradiation and annealing, After deposition, the electronic absorption spectra of the species as seen in Fig. 2, confirming the assignment. The fringe patterns embedded in neon were recorded with monochromatic light from in the infrared spectrum are due to interference of the light. halogen and xenon arc lamps with beams running parallel to the In order to avoid misassignment of the absorption bands, which substrate surface. Absorption spectra were recorded between 220 could be due to the species C4O2 with the same mass as TiO2 (m/ and 1100 nm using photomultiplier and silicon diode detectors. e = 80), experiments were also performed using TiO2/silver com- The effective optical path of the light through the matrix using a posite rods which led to the same results. waveguide technique is about 2 cm. Infrared spectra in the 4000– Irradiation and annealing of the neon matrix reveal two band 1 systems in the visible range. The first one shows a progression 600 cmÀ range were recorded by doubly reflecting light at an acute angle from a Fourier-transform infrared spectrometer commencing at 628 nm with a maximum near 540 nm and a vibra- 1 through the matrix, of about 150 lm thickness, achieving a path tional spacing of about 840 cmÀ (Fig. 1). No absorption band was length of about 1 mm. This method used to measure infrared spec- observed at higher wavelengths suggesting that the origin band of tra is an order of magnitude less sensitive than the waveguide this system is at 628 nm. The overlap and the presence of absorp- approach. tions of titanium (at 530 nm) and titanium oxide in the range 520– The matrix samples were then exposed to a medium-pressure 550 nm, as observed in Fig. 1, make it difficult to locate the origin mercury lamp (k > 305 nm) resulting in electron detachment. After each irradiation, a spectrum was recorded to distinguish the elec- tronic transitions of neutral species from those of the ions.

3. Results

The trapping of the mass-selected TiO2 anions in a neon matrix gave rise to a number of absorptions in the 220–1100 nm region. Fig. 1 shows the electronic absorption spectra measured in the vis- ible range (400–650 nm). The lower trace corresponds to the depo- sition spectrum and the upper to the one recorded after irradiation and annealing of the matrix. According to the data in the literature, some of the absorption bands are easily assigned to titanium [29,30], titanium monoxide and its anion [19,31], as indicated in À Fig. 1. TiOÀ is due to fragmentation of the mass-selected TiO2 spe- cies hitting the matrix with a 50 eV kinetic energy. Besides these  bands, several broad weak absorption bands, close to those of TiO, are observed in the visible range (Fig. 1). The vicinity of these bands to those of TiO complicates the identification. Nevertheless, the results of the photobleaching and annealing point out to neu- Fig. 2. Infrared spectrum recorded in a 6 K neon matrix: (a) after mass-selected À deposition of TiO2 produced from TiO2/graphite composite rods in a cesium sputter tral TiO2 being responsible for these new electronic absorption ion source, (b) after UV irradiation (k > 305 nm), and (c) after annealing of the bands. Warming the matrix sharpens the absorption bands of TiO matrix. The periodic structure in the baseline is an artefact (interference). ) )

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Table 1 of the excited states and indicate an elongation of the bond length 1 Observed bands (m~ 5cmÀ ) in the electronic absorption spectra of the TiO2 species Æ as well as a decrease of the angle for the B2 excited states [27],in along with suggested assignments agreement with the observations. In addition, the m1 and m2 excita- 1 1 1 Species k (nm) m~ cmÀ d (cmÀ ) Assignment ð Þ tions observed in neon matrix (about 825 and 194 cmÀ , Table 1) 0 TiO2 linear 628 15,924 0 00 are in good agreement with the harmonic vibrational frequencies 1 597 16,750 826 m1 calculated for the optimized B2 states (about 880 and 195 cmÀ ). 568 17,606 1682 2m1 In view of these comparisons, the electronic system is assigned to 542 18,484 2560 3m1 1 1 the dipole-allowed bent to bent electronic transition B2 X A1. 509 19,646 3722 4m1 + m3 0 1 1 Consequently, the weak absorption band observed in the UV range TiO2 bent 524 19,084 0 00 B2 X A1 1 1 1 at 368 nm (27,174 cmÀ , 3.37 eV) is assigned to the B1 X A1 502 19,920 836 m1 electronic transition in agreement with the vertical excitation ener- 497 20,121 1037 m1 + m2 485 20,619 1535 m1 + m2 + m3 gies of 3.57 and 3.66 eV calculated at the MRCI and DFT level of the- 481 20,790 1706 2m1 ory [27]. 465 21,505 2421 3m1 The electronic band system seen at longer wavelengths shows a 461 21,692 2608 3m1 + m2 1 vibronic progression with spacings of about 840 cmÀ . The origin 448 22,321 3237 4m1 433 23,095 4011 5m1 band observed at 628 nm (1.97 eV) is consistent with the system 419 23,866 4782 6m1 at 632 nm (1.96 eV) observed by photoelectron spectroscopy [4]. 405 24,691 5607 7m1 However, none of the bent excited states of TiO2 given in [27] have 0 1 1 368 27,174 0 B1 X A1 a vertical excitation energy lower than 2.40 eV. It is thus suggested 0 that this electronic system is due to an other isomer of titanium dioxide. Different isomers of titanium dioxide, as the linear OTiO, the and vibrational members of the second band system. However, peroxo (cyclic structure), and the superoxo (TiOO) ones, were based on the intensity distribution, the onset of this absorption investigated theoretically [21,23–27]. From these studies, the ener- might be at 524 nm. This system is characterized by a long vibronic getic ordering of these isomers is as follows: linear < per- progression showing an irregular pattern between 460 and 520 nm oxo < superoxo, with the bent one being the most stable. The indicating that two fundamental modes are active in the excited linear isomer is found to lie 2 eV above the ground state of the bent state leading to overtones and combination bands. Vibrational 1 1 one while the other two are much higher in energy at about 4.46 spacings of about 850 cmÀ and 180 cmÀ are inferred. The assign- and 5.5 eV, respectively. The possibility to form the peroxo and ment was complicated owing to the broadness and the vicinity of superoxo isomers, being very high in energy, can be ruled out. the absorptions of TiO to those of TiO. The band position maxima 2 Therefore, the only plausible isomer which could lead to the results and a vibrational analysis of the two electronic band systems are obtained in neon matrix is the linear OTiO species. Photoelectron given in Table 1. In addition, a weak electronic absorption band and solid matrices infrared studies of metal dioxides have shown was observed in the UV range at 368 nm. However, the presence that these species tend to have different structures [32–34] as the of several absorption bands of titanium oxide in this region ob- FeO species which has been trapped in a low temperature argon scured observations of a vibrational progression. The overlap of 2 matrix in three different structures, with two of the isomers being the electronic absorption transitions of TiO and TiO makes it also 2 2.12 and 2.55 eV higher in energy than the most stable one [34]. difficult to assign the TiOÀ bands. Nevertheless, by looking at the 2 Consequently, we suggest that the electronic band system with spectra in detail, an absorption band of the anion was found an origin at 628 nm is due to the linear isomer of titanium dioxide, around 540 nm (Fig. 1). 1 with a Rgþ ground state. In addition, the vibrational interval ob- 1 served in neon matrix for this electronic system (about 835 cmÀ )

4. Assignment and discussion is consistent with the harmonic frequencies calculated for the m1 1 1 and m2 modes of the linear form (884 cmÀ and 854 cmÀ respec- The electronic system at shorter wavelengths has an origin tively) [27]. Because it is predicted that the m2 mode has no oscilla- band at 524 nm (2.37 eV) as seen in Fig. 1. This system corresponds tor strength, the observed vibronic progression is due to excitations

to that one observed by emission at 529 nm (2.34 eV) [19] and in the symmetric stretching m1 mode. No infrared absorption band photoelectron spectroscopy at 516 nm (2.40 eV) [4]. The long pro- of the linear isomer could be observed. Finally, it is worthwhile to gression observed for this system indicates that the equilibrium note the persistence of the linear isomer after annealing of the ma- Ti–O bond length and/or OTiO angle in the excited state differ from trix up to 8.5 K due to stabilization effects of the solid environment. those in the ground state. As reported in Table 1, vibrational spac- Analogous observations were made for the high energy isomers of 1 ings of about 180 cmÀ are observed in this progression. These iron dioxide [34].

intervals are too small for any of the stretching modes of TiO2 and could only be assigned to excitations of its bending mode m2. The decrease of the bending frequency shows that the OTiO angle 5. Conclusion is smaller in the excited state. The larger vibronic spacings of about 1 850 cmÀ observed for this electronic system are assigned to exci- The electronic absorption spectrum of TiO2 in 6 K neon matrices tations of the symmetrical stretching mode m1. The vibrational fre- is reported for the first time. The transitions observed reveal that quency being lower in the excited state than in the ground state is titanium dioxide exists in both bent and linear forms in the matrix indicative that the bond length has increased. environment with absorptions in the visible and UV regions. Two Theoretical calculations carried out show that two of the bent electronic band systems with origins at 524 and 368 nm were ob- 1 3 1 1 excited states, B2 and B2, have a vertical excitation energy of served and assigned to the bent B2 and B1 excited states of TiO2 2.43 and 2.40 eV respectively at the MRCI level of theory, and whereas a transition with origin at 628 nm was found to be due 2.33 and 2.35 eV with DFT [27]. These values are close to our exper- to a linear isomer. As no higher excited states of the linear form 1 imental result (2.37 eV). The transition to B2 is in addition pre- have been calculated, assignment of the electronic transition has dicted to have a quite high oscillator strength. Furthermore, the not been made. This opens the way for future theoretical calcula- reported DFT calculations provide information on the structures tions on the linear form of TiO2. ! ! !

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The results presented here provide data to complement existing [10] E.G. Bakalbassis, M.D. Stiakati, A.C. Tsipis, C.A. Tsipis, Chem. Phys. 389 (1994) spectroscopic and theoretical studies on titanium dioxide and will 1996. [11] M. Dolg, U. Wedig, H. Stoll, H. Preuss, J. Chem. Phys. 86 (1987) 2123. serve as a basis for gas-phase spectroscopic measurements which [12] C.W.J. Bauschlicher, P.S. Bagus, C.J. Nelin, Chem. Phys. Lett. 101 (1983) 229. would be useful in the detection of this astrophysically important [13] R. Bergstrom, S. Lunell, L.A. Eriksson, Int. J. Quantum Chem. 59 (1996) 427. species. As titanium is one of the most abundant transition metals [14] C.W. Allen, Astrophysical Quantities, Athlone, London, 1973. [15] H.P. Gail, E. Sedlmayr, Astron. Astrophys. 347 (1999) 594. in space, its dioxide is thought to be the most promising candidate [16] V.E. Henrich, P.A. Cox, The Surface Science of Metal Oxides, Cambridge for the primary condensate in oxygen-rich circumstellar shells University Press, New York, 1994. [35]. [17] M.V. Ramana, D.H. Phillips, J. Chem. Phys. 88 (1988) 2637. [18] M. Kaufman, J. Muenter, W. Klemperer, J. Chem. Phys. 47 (1967) 3365. [19] N.S. McIntyre, K.R. Thompson, W.J. Weltner, J. Phys. Chem. 75 (1971) 21. Acknowledgements [20] G.V. Chertihin, L. Andrews, J. Phys. Chem. 99 (1995) 6356. [21] M. Rosi, C.W. Bauschlicher, G.V. Chertihin, L. Andrews, Theor. Chem. Acc. 99 (1998) 106. Our work is supported by the Swiss National Science Founda- [22] M.B. Walsh, R.A. King, H.F. Schaefer III, J. Chem. Phys. 110 (1999) 5224. tion (project 200020-115864) and the EU project ”Molecular Uni- [23] G.L. Gutsev, B.K. Rao, P. Jena, J. Phys. Chem. A 104 (2000) 11961. verse” (MRTN-CT-2004-512303). [24] K.S. Jeong, C. Chang, E. Sedlmayr, D. Suelzle, J. Phys. B 33 (2000) 3417. [25] Z.-W. Qu, G.-J. Kroes, J. Phys. Chem. B 110 (2006) 8998. [26] E. Uzunova, H. Mikosch, G.S. Nikolov, J. Chem. Phys. 128 (2008) 94307. References [27] F. Grein, J. Chem. Phys. 126 (2007) 34313-1. [28] D. Forney, J. Fulara, P. Freivogel, M. Jakobi, D. Lessen, J.P. Maier, J. Chem. Phys. [1] J.M. Gonzales, R.A. King, H.F. Schaefer III, J. Chem. Phys. 113 (2) (2000) 567. 103 (1995) 48. [2] J.F. Harrison, Chem. Rev. (Washington, DC) 100 (2000) 679. [29] B. Edlén, J.W. Swensson, Physica Scripta. 12 (1975) 21. and references therein. [3] G.V. Chertihin, L. Andrews, M. Rosi, C.W.J. Bauschlicher, J. Phys. Chem. A 101 [30] L. Gianfrini, O. Monda, A. Sasso, M.I. Schisano, G.M. Tino, M. Inguscio, Opt. (1997) 9085. Commun. 83 (1991) 300. [4] H. Wu, L.-S. Wang, J. Chem. Phys. 107 (1997) 8221. [31] W.J. Weltner, D.J. McLeod, J. Phys. Chem. (1965) 3488. [5] A.J. Merer, Ann. Rev. Phys. Chem. 40 (1989) 407, and references therein. [32] H. Wu, S.R. Desai, L.-S. Wang, J. Chem. Phys. 103 (1995) 4363. [6] M. Barnes, A.J. Merer, G.F. Metha, J. Mol. Spectrosc. 181 (1997) 180. [33] H. Wu, L.-S. Wang, J. Chem. Phys. 107 (1997) 16. [7] L.A. Kaledin, J.E. McCord, M.C. Heaven, J. Mol. Spectrosc. 173 (1995) 499. [34] G.V. Chertihin, W. Sa_el, J.T. Yustein, L. Andrews, M. Neurock, A. Ricca, C.W.J. [8] A.D. Sappey, G. Eiden, J.E. Harrington, J.C. Weisshaar, J. Chem. Phys. 90 (1989) Bauschlicher, J. Phys. Chem. 100 (1996) 5261. 415. [35] K.S. Jeong, J.M. Winters, T. LeBertre, E. Sedlmayr, Astron. Astrophys. 407 (2003) 191. [9] G.M. Daly, M.S. El-Shall, J. Chem. Phys. 100 (1994) 1771. ! !

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