和紙の力学的性質の特徴 Characteristic Mechanical Properties of Washi Papers

１５４６研究報文和紙の力学的性質の特徴京都大学大学院農学研究科山内龍男，宇佐美直治 Characteristic Mechanical Properties of Washi Papers Tatsuo Yamauchi and Naoharu Usami Graduate School of Agriculture, Kyoto University 山内龍男宇佐美直治 Comparing with commercial papers from wood pulp, Japanese traditional papers, washi from kozo fibers show the following features；Washi generally gives thin paper sheetrelating to its low basis weight. Sheet density and elastic modulus of washi are low, showing poor fiber―fiber bonding. However in―plane mechanical properties of washi are superior to those of wood pulp papers, especially tear strength and folding endurance are enormously excellent. On the other handout―of―plane mechanical property such as peeling strength at paper failure is poor for washi. Keywords：Density, Fiber―fiber bonding, Kozo fiber, Mechanical properties, Washi 分類：S１紙の性質一般，S０その他用しようとする動きも見られる。和紙は古くから製造１．緒言されているが，その研究は抄造に必要なトロロアオイ楮，三椏などを主原料とする日本の和紙はかって日等の粘液特性１，２），構成繊維の研究３，４）が中心であり，か常生活の中で様々に使われていたが，今日，和紙を目つそれらの大半がかなり以前に行われた古い研究に限にすることはほとんど無くなった。それに対応するよ定される。うに和紙生産は微々たる額になり，後継者不足と重な数有る和紙の中でも美濃紙はそれが有する優れた強って，各地にあった手抄き場はほとんど消滅してしま度的性質故に日本古来の美術品の主要な形態である掛った。しかし，細々ながらも需要のある特殊用途の紙け軸の装丁に多く用いられてきた。掛け軸は繰り返しを生産してかろうじて残っている和紙産地もまだいくて巻かれ，また自荷重が掛かるので強度的性質が重要つか存在する。である。またその装丁過程では和紙の特性を生かした和紙が未だ使用される特殊用途としては墨のにじみと考えられる種々の技術が職人技として考案／展開さに独特の味わいのある書道用，人に優しいと言われるれてきた。感性に由来する用途，強度的性質を利用する用途などしかしその技術の背景にある科学は無論，美濃紙をがある。また最近では和紙の持つ特異な機能に再び注含め和紙はどのように強度的性質が優れるのかは明確目が集まるようになり，機能紙として和紙の特徴を利でなく，この点を含めた和紙物性の研究は，本来の和 ― 104 ― 紙パ技協誌第５９巻第１０号和紙の力学的性質の特徴１５４７紙が手抄きであり，実験結果の再現性に劣るためであじ形状の試験片を作製した６，７）。ろうか，ほとんど知られていない５）。本研究ではまず２．２繊維強度および繊維長測定美濃紙を初め強度的に優れるとされる和紙につき代表繊維強度の直接測定は，その長さが短いこともあっ的な洋紙と対比しつつ，その基礎的／力学的性質を検てかなり難しく，標準法は無い。そこでその代用とし討して，和紙力学物性の特徴を明らかにしようとした。てTappi standard T―２３１に従い，ゼロスパン引張強度を測定して相対的な繊維強度比較とした。２．実験各紙の一部は標準離解器で離解し，得られた繊維懸２．１試料濁液を試料として Tappi standard T―２７１に従い，Ka- 手抄き和紙として美濃紙，黒谷紙，石州紙，雁皮紙 jaani fiber analyzer を用いてそれぞれの平均繊維長をを供試した。雁皮紙は雁皮繊維を原料とする和紙で，求めた。ただし本法で測定可能な繊維長の上限は７．２それ以外は楮繊維を原料としたもので填料などは含ま mm であり，楮にはこれ以上に長い繊維を含むことかず，産地に由来する名称で市販されている代表的な和ら，和紙について得られた数値は参考値であり，実際紙である。いずれも力学的性質には定評があり，黒谷はこの値より大きいと考えられる。紙や石州紙は屏風の折り曲げ部分の強化などに使用さ２．３紙の基礎的及び力学的性質れる。また機械抄き和紙としては江宣紙を使用した。厚さ測定はより正確な値が得られることからゴム板比較対照する洋紙として市販の UKP 包装／袋用紙お法で行った８，９）。紙を構成する繊維の重量平均長およびよび PPC 用紙を用いた。いずれも木材繊維だけを原繊維強度の代用としてのゼロスパン強度（MD のみ）料として製造されている。と併せ，各紙の基礎的／構造的性質として，坪量，厚これらの紙から抄紙方向（Machinedirection：MD）さ，密度，MD／CD 方向の引張強度比で示す繊維配向およびそれに直交する（Cross machine direction：度，Kubelka―Munk 理論に基づく光散乱係数および CD）２方向で各強度試験用試験片を作製した。引張引張弾性率（MD のみ）を Table１に示す。強度試験用には幅１５mm，長さ７０mm の，耐折強度引張強度および弾性率を測定する引張試験はインス試験用には幅１５mm，長さ１２０mm のそれぞれ短冊トロン型引張試験機（島津製作所製 AGS―１００型）を型試験片を，また引裂強度および Z 方向剥離強度試使用し，つかみ間距離は５０mm，引張速度５mm／min 験にはそれぞれ筆者により提案および使用されたと同で試験した。引裂強度試験も同様に引張試験機を用い Table １ Basic properties ofthepapers tested Machine―direction Hand―made washi Machine―made Mino Kurotani Sekishuu Ganpi Kousenn UKP―sack PPC Average fiber length mm ―４．２＊４．６＊３．６＊ ―２．４０．９３ Basis weight g／m２１０４８３２２７２２４７６３ Thickness µm ２１１３４７１４６４１６４８０ Density kg／m３４９０３５６４５２５９６５２９７３１７９３ M／Dstrength ratio ２．０１．９１．８１．３２．１２．４２．２ Scattering coefficient m２／kg ２８３４３１３５３５２４５０ Elastic modulus Gpa ５．９３．０４．８１４．４７．２７．４７．９ Zer―span tensile strength kNm／kg １８２１９６２０６１２．４１４８１１１１１６＊No reliable value due to lack of data over７．２mm length．２００５年１０月 ― 105 ― １５４８山内龍男，宇佐美直治 Table ２ Mechanical properties of the papers tested Machine―direction Hand―made washi Machine―made Mino Kurotani Sekishuu Ganpi Kousenn UKP―sack PPC Tensile strength kN／m １．２５．０４．１３．５２．８４．１６．０ Tensile index kNm／kg １１２１０５１２８１２９１２７８７９４ Tensile elongation ％２．４３．６３．３２．８２．０１．２２．４ Tear strength Nm２／kg ５２５１４４１２３８１６８ Folding endurance （log）２．４２３．１５３．０７２．５５２．７７２．１５１．８５ Peeling force N／m ９０５８７８１２２６９２０６２３５る方法で行い６），耐折強度試験は MIT 型試験機を使り，楮の単繊維強度は木材のそれよりかなり大きいと用した。Z 方向強度試験としては，紙層剥離が最も生考えられる。また機械抄き和紙のゼロスパン強度はこじ易い剥離速度５００mm／min において１８０°剥離試験れら手抄き和紙と洋紙の中間的な値を示し，楮繊維以を行った７）。いずれの測定も，試験片を２３℃５０％ RH 外の他種繊維の混合を示唆する。の標準雰囲気下で一晩調湿した後，同じ雰囲気下で行和紙の坪量は洋紙のそれより概して小さい。雁皮紙った。各強度試験の結果（MDのみ）は Table２に示を除く手抄き和紙は“流し抄き”で，一方雁皮紙，機す。械抄き和紙および洋紙は“ため抄き”で作られかつ前２．４走査電子顕微鏡（SEM）観察者では“ねり”が加えられることもあり，単純な比較試料表面を金蒸着した後，日本電子㈱製走査電子顕は出来ないが，長い繊維を扱い，かつある程度の地合微鏡 JSM―T３３０A を使用し，加速電圧１０kV で観察を保つには抄紙時の濃度を下げる事が必要であろう。した。さらに後で述べるように坪量が小さくとも強度的に十分強い紙ができることから坪量の小さい和紙が主に生３．結果と考察産されると考えられる。実際手抄き和紙抄造時の繊維３．１紙の基礎的性質濃度は約０．２％と言われ１０），標準手抄きシート作製時雁皮紙を除けばいずれの手抄き和紙でも楮を主原料のそれより約１桁大きいが機械抄紙時のそれよりは約としているので，それに対応して平均繊維長は大きい。１桁小さい。和紙の厚さは，その坪量が小さいことも一方 UKP 包装用紙での繊維長はその約半分でありあり，洋紙のそれより概して小さい。 PPC 用紙ではさらにその半分以下である。平均繊維坪量を厚さで除して求まる密度は，雁皮紙を除けば，長から前者および後者はそれぞれ針葉樹パルプおよび和紙のそれは洋紙のそれに比してかなり小さい。和紙広葉樹パルプを主原料にしていることが分かる。製造における湿圧は洋紙製造のそれより小さいであろ和紙および洋紙間では抄紙方法が異なり，配向を含うし，かつ叩解程度もさほど大きくないことにも起因む繊維集合構造にもこれらの間で差異があると考えらするのであろうが，今後さらに詳しく検討する必要がれる。MD／CD 強度比で見る限り，手抄き和紙の抄紙ある。方向への繊維配向は洋紙のそれよりやや小さい。それ Photo．１は本研究に供試した紙表面あるいは断面のにもかかわらず，抄紙方向のゼロスパン強度は雁皮紙 SEM 写真である。雁皮紙を除けば，和紙はいずれもを除く手抄き和紙で大きく，洋紙のそれの約２倍であ比較的長くて大きい繊維から成る低密度のかさ高い紙 ― 106 ― 紙パ技協誌第５９巻第１０号和紙の力学的性質の特徴１５４９ Photo．１ Cross―sectional or surface structure of the papers teted. From top left to bottom right：Mino, Kurotani, Sekishuu, Ganpi, Kousenn, UKP―sack, PPC. であることがこれらの写真からも十分伺える。さらに軽度の叩解でも偏平化し易い木材繊維に比して楮繊維はあまり偏平化していないことが知られ，この事も和紙の示す低密度と符合する。佐伯らはパルプ化前での楮繊維の形態を詳しく調べ，繊維ルーメンは小さくその壁が厚いと述べている１１）。さらにこれら繊維のセルロース構成比率が木材繊維よりかなり大きく１２），パルプ化後の抄紙時点では木材繊維に比べて厚壁であり，その結果から楮繊維が偏平化し難いことはこれらの研究からも容易に推定できる。抄紙方向（MD）への繊維の配向は，雁皮紙を除く手抄き和紙と洋紙では抄き方が異なるので単純に比較できないが，少なくとも本研究の範囲内では洋紙の方がMDへの配向度は大きい。地合はより長い繊維を使う和紙の方が当然悪いと考えられる。また和紙では通常紙料中に数本の繊維が束になった結束繊維が見られることがあり，本研究に供試した和紙でもそれに近い集合状態の繊維が観察された。 Fig．１ Relationship between sheet density and elas- 散乱係数は繊維寸法および叩解程度が大きい程小さ tic moduls of the papers tested；● washi pa- い値を示すこと１３）が知られており，和紙の散乱係数が per，▲ wood pulp paper（machine―made），針葉樹パルプで作られた UKP 紙のそれより大きいこ ■wood pulp paper（handsheet）．２００５年１０月 ― 107 ― １５５０山内龍男，宇佐美直治とは，和紙抄造時における叩解程度が比較的小さく，バラツキはかなり小さくなり，広葉樹パルプから作ら繊維間結合があまり発達することなく繊維集合／紙構れた PPC 用紙でのバラツキ３．８％とほぼ等しい。む造を作っていることを示唆する。このような和紙の構しろ針葉樹パルプから作られた包装紙でのバラツキの造は低密度をもたらし，その弾性率は当然洋紙のそれ方が大きい。いずれにせよ楮繊維から作られた和紙はより小さい。おそらく和紙の有する柔らかい感覚はこその構成繊維が長い故に地合が悪くなる傾向があり，れら比較的小さい弾性率，厚さおよび密度によると考さらに手抄きなので強度のバラツキはかなり大きいこえられる。とに注意する必要がある。 Fig．１は各紙の密度と弾性率（MD）の関係であり，３．３紙の力学的性質参考として針葉樹クラフトパルプからの手抄きシート引張強度（指数，MD）と密度の関係を Fig．２に示でのそれ６，１４）と併せて示す。和紙・洋紙共に密度の増す。ここでは叩解程度の異なる一連の針葉樹クラフト加により弾性率は増大するが，機械抄きあるいは手抄パルプからの手抄きシートでの結果６）も併せて示す。きを問わず木材パルプ由来の洋紙はほぼ一つの直線的洋紙ではこれらの間にほぼ直線的な関係，少なくとも関係を与える。一方和紙はこの直線的関係を低密度側同じ木材パルプから作られた一連の紙では明確な直線に移動させたような関係を示す。すなわち，和紙と洋関係があり，密度の増加に伴い引張指数は増大するこ紙が同じ弾性率，繊維間結合程度でも前者はより低密とが知られている。度であり，あるいは低密度の割に繊維間結合の発達し本研究で供試した機械抄き洋紙である UKP 包装紙たのが和紙である。と PPC 用紙はそれぞれ針葉樹パルプからの紙と広葉 Photo．１に例示して説明したように，洋紙断面で見樹パルプからの紙であるが，いずれも手抄きシートがられる木材繊維は薄壁で和紙における楮繊維より偏平作る直線的に増大する関係とほぼ合致する。一方和紙化しており，一方和紙での楮繊維は厚壁で偏平化の程度が小さいことが低密度をもたらすのであろう。ただし和紙でも例外は雁皮紙である。これは SEM 写真でも分かるように雁皮繊維が楮繊維より短く，細くかつ非常に偏平しやすく，密度の割には繊維間結合がよく発達してその結果弾性率も非常に大きいことと合致する。３．２力学的性質のバラツキ既に述べたように本来の和紙は地合が悪いので強度的性質にはかなりのバラツキが生じると考えられ，またそれゆえ和紙物性研究が十分行われてこなかったとも言える。Table３は各試料につき約２０回測定した引張強度試験における測定値のバラツキを表す標準偏差をその平均値（平均引張強度）で除すこと（％で表示）で，各試料間での強度のバラツキを比較したものである。一般に手抄き紙は機械抄き紙より強度のバラツキが大きいとされているが，手抄き和紙の代表とし Fig．２ Relationship between sheet density and ten- ての美濃紙では１０．４％で一番バラツキが大きい。叩 sile index of the papers tested；● washi pa- 解した針葉樹パルプからの手抄きシート６）の５．８％が per，▲ wood pulp paper（machine―made），それに次ぐ。一方機械抄きになると和紙でも３．７％と ■wood pulp paper（handsheet）． Table ３ Percent ratio of standard deviation to the averaged tensile strength for the papers tested Machine―direction Hand―made washi Machine―made washi NBKP―handsheet NUKP―machine―made LBKP―machine―made （Mino）（Kousenn）（beaten）（UKP―sack）（PPC）７．７３．７５．８４．６３．８ ― 108 ― 紙パ技協誌第５９巻第１０号和紙の力学的性質の特徴１５５１は機械抄き，手抄きの如何によらずこの直線的関係か指数および引裂指数共に大きく，とくに後者が極めてらは大きく逸脱して和紙独自の関係，すなわち低密度大きい。一般に紙を構成する繊維が長い程また繊維強でありながら引張指数はかなり大きくかつ密度と共に度が大きい程引裂指数が大きい１７，１８）ことはよく知られ引張指数が緩やかに増大する関係を示す。この理由とている。当然繊維長が一番短い広葉樹パルプからの紙して，上記のように和紙はその密度から推定される以である PPC 用紙の引裂指数は最も小さい。既に述べ上に繊維間結合が発達していることに加えて，共存すたように手抄き和紙における平均繊維長および繊維強る薄壁の柔組織細胞が繊維間結合を助長する働きをす度の代用であるゼロスパン強度は洋紙のそれらより共るとも考えられるが１５），今後さらに十分な検討を加えに２倍以上大きい。和紙の引裂強度が洋紙のそれよりる必要がある。洋紙に比して和紙は引張指数と共に引はるかに大きいのはこれら極めて大きい繊維長および張伸びも大きく（Table２参照），その引張破壊仕事繊維強度に基づくと考えられる。は洋紙のそれの約２倍である。和紙の中でも機械抄き和紙の引裂強度はやや小さい。引張強度に次いで引裂強度を検討した。引裂指数は既に述べたように機械抄き和紙では他種の繊維が少し強度の中でも破壊靭性的な特徴を示すと考えられ，そ混合されており，そこでは本研究で見られたようにれが面外試験であるにもかかわらず面内破壊靭性測定（Table１参照）平均繊維長および平均繊維強度であの代用としての runnability の検討などを含め１６）重要るゼロスパン強度が他の手抄き和紙のそれらより小さな強度的性質とみなされている。く，その結果としてやや低い引裂強度を与えると考え各紙の引裂指数と引張指数（共に MD）の関係は，られる。雁皮紙では雁皮繊維の形状が木材パルプ繊維参考としての針葉樹クラフトパルプからの手抄きシーに似ており，上述したように繊維間結合が良く発達しトでのそれと併せて Fig．３に示す６，１４）。その関係が示て，引裂過程での応力集中がより大きくなり１４），結果すように針葉樹クラフトパルプからの紙の引裂指数はとして引裂強度と引張強度の関係は針葉樹パルプから軽度の叩解で最大値を示した後，叩解の進行と共に低のそれに近いと考えられる。下することは良く知られている。針葉樹パルプからの折れ曲げ試験でありかつ一種の疲労強度である耐折機械抄き紙である UKP 紙におけるこれらの関係は手強度（対数表示）と引張強度（共に MD）の関係を Fig．４抄きシートが造るその曲線の近傍に位置するが，広葉に示す。雁皮紙を除く和紙においては引張強度の増大樹パルプからの紙である PPC 用紙での関係はこの曲に伴い耐折強度も増大する。一般に叩解等による繊維線よりさらに低い。間結合の増大および坪量の増大は引張強度と同じよう一方和紙におけるこの関係は，雁皮紙を除き，このに耐折強度（対数）の増大をもたらす。本研究で用い曲線のかなり上方に位置する。すなわち和紙では引張た和紙の場合，繊維間結合程度を反映する引張指数にほとんど差はなく，その中での引張強度および耐折強 Fig．３ Relationship between tear index and tensile Fig．４ Relationship between folding index and ten- index of the papers Tested；● washi paper， sile strength of the papers tested；● washi ▲wood pulp paper（machine―made），■ paper，▲ wood pulp paper（machine―made）， wood pulp Paper（handsheet）． ■wood pulp paper（handsheet）．２００５年１０月 ― 109 ― １５５２山内龍男，宇佐美直治 Fig．５―a Comparison of property balance between washi paper and wood pulp paper；● washi（Sekishuu），▲ wood pulp paper（UKP―sack paper）． Fig．５―b Comparison of property balance between washi paper and wood pulp

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