TTHHÈÈSSEE

En vue de l'obtention du

DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE TOULOUSE

Délivré par l'Université Toulouse III - Paul Sabatier Discipline ou spécialité : Sciences de la Terre, Géologie.

Présentée et soutenue par Andrianjakavah Prosper RAKOTOVAO Le 26 Juin 2009

Titre : Contexte géologique et métallogénique des minéralisations en émeraude du gisement de , bloc du Vohibory, Sud-Ouest de

JURY Didier BEZIAT (Professeur-Université Toulouse III, Directeur de thèse) Alain CHEILLETZ (Professeur-ENSG-INPL Nancy, Rapporteur) Hervé DIOT (Professeur, Université La Rochelle, Rapporteur) Bernard MOINE (Directeur de Recherche CNRS, Toulouse III, invité) Fety Michel Amos RAKOTONDRAZAFY (Professeur-Université d'Antananarivo, Directeur de thèse) Eddy RASOLOMANANA (Professeur-Université d'Antananarivo, Rapporteur) Stefano SALVI (CR1-CNRS,Toulouse III, co-encadreur, invité)

Ecole doctorale : Science de l'Univers, de l'environnement et de l'espace Unité de recherche : LMTG - UMR 5563 UR 154 CNRS Université Paul-Sabatier IRD Directeur(s) de Thèse : Didier BEZIAT, Stefano SALVI, Fety Michel Amos RAKOTONDRAZAFY

Université d’Antananarivo

Thèse en co-tutelle entre L’UNIVERSITE DE TOULOUSE III-PAUL SABATIER (UFR Sciences de la Vie et de la Terre) Et L’UNIVERSITE D’ANTANANARIVO (Faculté des Sciences) Pour obtenir le grade de DOCTEUR DE L’UNIVERSITE Discipline : Sciences de la Terre, Géologie.

Titre

« CONTEXTE GEOLOGIQUE ET METALLOGENIQUE DES MINERALISATIONS EN EMERAUDE DU GISEMENT DE IANAPERA, BLOC DU VOHIBORY, SUD-OUEST DE MADAGASCAR. »

Présentée et soutenue publiquement le 26 Juin 2009, par Andrianjakavah Prosper RAKOTOVAO devant la commission de jury composée

Didier BEZIAT (Professeur-Université Toulouse III, Directeur de thèse) Alain CHEILLETZ (Professeur-ENSG-INPL Nancy, Rapporteur) Hervé DIOT (Professeur, Université La Rochelle, Rapporteur) Bernard MOINE (Directeur de Recherche CNRS, Toulouse III, invité) Fety Michel Amos RAKOTONDRAZAFY (Professeur-Université d'Antananarivo, Directeur de thèse) Eddy RASOLOMANANA (Professeur-Université d'Antananarivo, Rapporteur) Stefano SALVI (CR1-CNRS, Toulouse III, co-encadreur, invité)

Institution d’Accueil : Laboratoire des Mécanismes et Transferts en Géologie (LMTG) Co-directeurs de thèse : Didier BEZIAT: Professeur, Université Paul Sabatier, Toulouse III Stefano SALVI: CR1-CNRS, LMTG Fety Michel Amos RAKOTONDRAZAFY: Professeur, Université d’Antananarivo

1 2 La disparition de personnes qui m’étaient chères (Papa, Belle maman, Dada, Grand- mère) et de quelques amis (Olivier Jaoul, François Fontan) a marqué certains moments de cette thèse. Ils auraient aimé lire ce manuscrit mais la vie en a décidé autrement. Je leur rends hommage à travers ce travail.

3 4 REMERCIEMENTS

Mon séjour à Toulouse a été soutenu financièrement, en grande partie, par le gouvernement de la République de Madagascar, et également par la bourse Egide Eiffel Doctorant pour une période de 10 mois. Les deux travaux de terrain ont bénéficié du programme ATUPS de l’université Paul Sabatier (Bourse de mobilité pour doctorant) et des fonds CNRS (Centre National de Recherche Scientifique).

L’écriture de cette page vient clôturer la rédaction de ce manuscrit, et je souhaite pour cela témoigner de ma gratitude envers toutes les personnes qui m’ont guidé et accompagné pendant ces années. Je tiens tout d’abord à remercier Bernard Moine qui, en proposant ce sujet de thèse, m’a permis de découvrir ce gisement d’émeraude et la région de « Ianapera ». Je le remercie également pour sa participation en tant que membre du jury. J’ai connu pendant mon séjour au LMTG, trois directeurs, en la personne de Bernard Dupré, Jean-Marc Montel et François Martin. Je tiens à tous les remercier de m’avoir accueilli dans ce laboratoire. Je tiens surtout à adresser mon entière reconnaissance à mes co-directeurs de thèse Didier Béziat, Stefano Salvi et Michel Rakotondrazafy, qui m’ont toujours aidé et soutenu tout au long de mes travaux de recherche. Je les remercie de leurs conseils, de leurs soutiens chaleureux et de leur longue patience. L’aide de chacun d’entre eux a été fondamentale dans les étapes de mon travail. Je remercie Alain Cheilletz d’avoir accepté de rapporter mon travail et de m’avoir fait l’honneur de présider le jury. Hervé Diot et Eddy Rasolomanana ont également gentiment consenti à être rapporteur de ce travail, je les en remercie. Mes remerciements vont également à l’endroit des différents collaborateurs au laboratoire qui, grâce à leurs compétences respectives, m’ont été d’une grande aide. Je remercie pour cela, Mark Jessell pour la cartographie géologique, Jean-Marc Montel pour la datation sur monazite, Damien Guillaume pour l’aide qu’il m’a apporté sur la spectroscopie RAMAN, Pierre Debat pour son aide en géochimie et pétrologie, José Daroze pour Mapinfo, Thierry Aigouy pour la MEB, Philippe de Parseval et Sophie Gouy pour la microsonde. Je remercie Gaston Giuliani qui m’a fait profiter de son grand savoir sur les émeraudes. Je remercie également Fabienne de Parseval, Jean-François Mena et Ludovic Menjot de l’atelier roche pour leur disponibilité à travailler avec soin sur mes petits échantillons. Ces années passées au LMTG resteront un très bon souvenir que je n’oublierai pas. L’amitié partagée avec chaque personne du laboratoire, notamment mes collègues doctorants et le personnel technique et administratif, m’a été d’un grand soutien et je leur en suis reconnaissant. Je remercie également Boba Maharitsy dit Bruno et sa famille pour leur accueil et guide à Ianapera, et Andrianarisoa Willy, représentant de la société COMINAS. Je ne peux pas oublier Bernadette Galy (Egide Toulouse) pour avoir gentillement assuré la gestion de mes financements durant la thèse. Merci ! Que toute ma famille, en particulier ma mère, trouve ici le témoignage de mon affection et de ma profonde gratitude pour leurs soutiens sans faille pendant la réalisation de ma thèse. Et surtout à ma femme adorée qui a partagé tous ces moments. Merci Helisoa! Je te dédie cette thèse.

5 6 RESUME

La Région de Ianapera occupe la partie Nord-Est du bloc Néoprotérozoïque de Vohibory, au Sud-Ouest de Madagascar ; dans la zone de cisaillement d’. Nous avons reconnu, par traitement de données géophysiques et satellitaires, la zone de suture suspectée depuis quelques années, qui séparerait les terrains de haut grade de la ceinture mozambicaine et le proto-Madagascar (Azania). Nous l’avons nommé la zone de suture de Ianapera en accord avec de nombreux vestiges reconnus dans cette région incluant notamment un ensemble granito-syénitique allongé jamais connu à ce jour dans le Vohibory, le massif de Mahabo. Cet ensemble plutonique renferme la deuxième occurrence de syénite à corindon connu en Afrique, que nous avons daté à 562±20 Ma par la méthode de datation sur monazite. Ainsi, ce gisement d’émeraude représente un autre exemple de gisement associé aux zones de suture, comme celle de Mananjary (associé à la zone de suture de Betsimisaraka). Le gisement de Ianapera se trouve sur le flanc ouest mais proche de la charnière d’une antiforme. L’essentiel des minéralisations se trouve dans des phlogopitites centimétriques se développant dans des lentilles de roches mafiques et/ou ultramafiques (M/UM) fortement altérées par des fluides pegmatitiques et représentées par des amphibolites et des roches à trémolite-talc- dolomite. En se basant sur les observations de terrain (présence ou non de veines de pegmatite), nous avons défini deux styles de minéralisations, proximal et distal par rapport aux pegmatites. Ces pegmatites sont en relation avec les plutons du massif de Mahabo. En se basant sur leur couleur et composition, nous distinguons trois types d’émeraude. L’élément contrôlant la coloration des émeraudes de Ianapera est principalement le chrome ; ces émeraudes contient très peu ou pas de vanadium. La composition des émeraudes varie en fonction de la roche hôte et de leur proximité avec les pegmatites. Par ailleurs, nous avons trouvé un type d’émeraude présentant les compositions les plus pauvres en Al et les plus riches en Cr jamais enregistrées à ce jour; ce type d’émeraude est associé à des unités très pauvres en Al. Enfin, le gisement de Ianapera présente une autre particularité: l’association émeraude – scapolite (silvialite) dans des amphibolites. Nous suggérons que la formation des émeraudes soit associée aux activités orthomagmatiques tardi- à post-tectonique avec la mise en place de veines de pegmatites granitiques dans l’antiforme de Ianapera, induisant le développement de zones métasomatiques entre la pegmatite et les roches M/UM (style proximal). Des fractures, souvent localisées dans les amphibolites au comportement plus compétent, favoriseraient l’infiltration des fluides sur de plus grandes distances, permettant le développement de minéralisations en émeraude de style distal. Les assemblages minéralogiques et les données des inclusions fluides ont permis de contraindre les conditions P-T de formation des émeraudes de Ianapera entre 680°C et 600°C, et entre 650°C et 530°C (pour 5.0-5.6 kbars) respectivement pour les minéralisations de style proximal et distal. La présence des minéraux carbonatés en inclusion dans les émeraudes ainsi que la forte activité de F exprimée par les teneurs élevées en F des minéraux néoformés, suggèrent que le Be aurait été transporté sous forme de complexes fluoro-carbonatés (e.g., Wood, 1992). En accord avec les modèles existants (e.g., Moine et al. 2004), nous proposons que la précipitation du béryl/émeraude est la conséquence de la co-précipitation des phlogopites fluorés qui auraient mobilisé les ligands présents dans le fluide. A Ianapera, la co- 2- précipitation des béryl/émeraude et phlogopites avec les silvialites suggère aussi que SO4 est une composante principale des fluides minéralisateurs. Mots clés : émeraude, pegmatite, syénite à corindon, zone de suture, Ianapera, Vohibory, Madagascar, Ceinture Mozambicaine

7 ABSTRACT

The Ianapera Region is located in the northeastern reaches of the Neoproterozoic Vohibory tectonic block of southern Madagascar, in the Ampanihy shear zone. Field mapping, together with airborne geophysical and satellite data interpretation, allowed us to define the thus far-suspected suture zone separating Proto-Madagascar (Azania) to the high- grade terrains of the Mozambique belt. We named it the Ianapera Suture Zone. Among other evidence, is the discovery of an elongated alkaline complex, to date unknown in the Vohibory area, which we named the Mahabo Massif. Within this complex, we report the second African occurrence of magmatic corundum-bearing syenite, which we dated at 562±20 Ma by U-Th- Pb on monazite. We suggest that the Ianapera deposit represents another example of suture zone- related emerald deposit, such as the Mananjary emerald deposit, which is associated to the Betsimisaraka suture of eastern Madagascar. The Ianapera emerald deposit outcrops on the western limb, not far from the hinge, of a tightly folded structure, the Ianapera antiform. Emerald mineralization occurs mostly within phlogopite veins in mafic and ultramafic units, which are strongly altered to amphibolite and a temolite-talc-dolomite rock, respectively. Pegmatites are commonly closely associated to the mineralization, albeit not in all cases. Based on the presence or absence of pegmatite veins near the emerald occurrences, we define a proximal and a distal style of mineralization. The pegmatites are genetically related to alkaline granite, part of the Mahabo Massif. Based on colour and compositional variations, we could distinguish three types of emeralds. The principal chromophore element is chromium for all emerald types; vanadium contents are very low or nil. Noteworthy, some emeralds in this deposit have the most Al- depleted, Cr-rich composition ever recorded. Another characteristic feature of the Ianapera deposit is the association of some emeralds with scapolite (silvialite) in amphibolite. We interpret emerald formation as resulting from interaction of orthomagmatic fluids of pegmatitic origin with mafic and ultramafic units. Beryllium originated from the pegmatites whereas chromium was leached from the country rock. Local fracturing favoured fluid infiltration, permitting the formation of distal mineralization. Mineral equilibrium considerations and fluid inclusion data permitted us to constrain P-T conditions of emerald formation at Ianapera. These are 600 to 680°C and 530 to 650°C for proximal and distal mineralization styles, respectively, within a pressure range of 5.0 to 5.6 kbars. Such conditions are extreme for emerald mineralizations, and might explain the emerald-scapolite assemblage. Presence of carbonate inclusions in the emeralds, together with strong F- activity indicated by the elevated fluorine content in secondary minerals, suggest Be transport by fluoride-carbonate complexing (e.g., Wood, 1992). Similarly to the model proposed by Moine et al. (2004), we suggest that emerald formation was triggered by the concomitant precipitation of F-rich phlogopite, which lowered the fluoride activity in the fluid. Co- 2- precipitation of emerald and phlogopite with silvialite suggests that SO4 might have played an important role at Ianapera.

Key words: emerald, pegmatite, corundum-bearing syenite, suture zone, Ianapera, Vohibory, Madagascar, Mozambique Belt.

8 TABLE DES MATIERES

REMERCIEMENTS ...... 5

RESUME...... 7

ABSTRACT...... 8

TABLE DES MATIERES ...... 9

INTRODUCTION GENERALE...... 13

Définitions et historique...... 13 Les gisements du monde : mode de formation et classification...... 15 Ages de formation : en relation avec des épisodes de collisions continentales ...... 16 Présentation du sujet...... 19 Plan de la thèse...... 21 Références bibliographiques ...... 22

PREMIERE PARTIE ...... 27

″Contexte géodynamique de formation des gemmes dans le domaine de haut grade du Sud Ouest de Madagascar : Le block de Vohibory″ ...... 27

Introduction ...... 27

Chapitre 1. Contexte géologique régional : nouvelles données cartographiques...... 29 Présentation de l’article n°1 ...... 29 Méthodologie ...... 29 Principaux résultats...... 29 Discussion et conclusion de l’article n°1 : la zone de suture de Ianapera...... 31 L’article n°1 : à soumettre à la revue Gondwana Research ...... 34 Abstract ...... 35 1. Introduction ...... 36 2. Geological background ...... 39 2.1. Precambrian basement rocks...... 39 2.2. The Vohibory block - Previous work...... 41 2.3. Suture zone in Madagascar: ...... 42 3. Data acquisition and processing...... 43 3.1. Geological and topographic maps preparation...... 43 3.2. Landsat images...... 43 3.3. Digital Elevation Model (DEM) ...... 44 3.4. Geophysical data ...... 44 4. Results ...... 45 4.1. Landsat images...... 45 4.2. Aeromagnetic map ...... 47

9 4.3. Radiometric map ...... 47 4.4. Geological maps...... 50 4.5. The Ianapera Region: ...... 50 5. Discussion and conclusion: ...... 55 5.1. The Androyan block...... 55 5.2. The Vohibory block: a Western and an Eastern parts...... 55 5.3. The Ianapera suture zone...... 58 5.4. Regional implication: connection with Mozambique Belt...... 62 Acknowledgment ...... 62 References ...... 63

Chapitre 2. Etude pétrologique et géochronologique des granulites et granitoïdes de la région de Ianapera : implications géodynamiques ...... 73 Présentation de l’article n°2 ...... 73 Méthodologie ...... 74 Les roches métabasiques ...... 74 Métamorphisme...... 77 Les granitoïdes et le magmatisme felsique ...... 77 L’article n° 2: à soumettre à la revue Precambrian Research ...... 79 Geodynamical setting and gemstones mineralization in the Ianapera Region, Vohibory block of South West Madagascar...... 79 Abstract ...... 80 1. Introduction ...... 81 2. Geological setting...... 83 2.1. Regional geology...... 83 2.2. Local geology...... 85 3. Petrography and mineral chemistry...... 87 3.1. Sampling and analytical techniques ...... 87 3.2. Metasedimentary rocks ...... 87 3.3. Metabasic rocks...... 88 3.4. Granitoids...... 91 4. Geochemical characteristics...... 93 4.1. Sampling and analytical procedures...... 93 4.2. Metabasic rocks...... 95 4.3. Granitoids...... 98 5. Metamorphic P-T conditions...... 100 5.1. P-T calculation ...... 100 5.2. P-T constrains from migmatitic metapelitic gneiss...... 100 5.3. Pressure constrains from metabasic rocks...... 102 6. Geochronology...... 102 6.1. Analytical procedures...... 102 6.2. Result obtained on monazites of migmatitic metapelitic gneiss ...... 103 6.3. Result obtained on monazites of syenite...... 105 7. Discussions and conclusions ...... 107 7.1. Petrogenesis of particular lithologies ...... 107 7.2. Tectonic setting of metabasic rocks and granitoids ...... 108 7.3. Older age of metamorphism...... 112 7.4. Gemstones mineralizations along the oriental margin of Mozambique belt...... 112 Acknowledgment ...... 115 References ...... 116

10 DEUXIEME PARTIE...... 125

″Métallogénie du gisement d’émeraude de Ianapera″ ...... 125

Introduction ...... 125

Chapitre 3. Les différents styles de minéralisation en émeraudes dans le gisement de Ianapera ...... 127 Travaux antérieurs sur les gisements d’émeraude de Madagascar...... 127 Présentation de l’article n°3 ...... 129 Conclusions de l’article n°3 ...... 129 L’article n°3 : sous presse à Mineralium Deposita ...... 133 Abstract ...... 134 1. Introduction ...... 135 2. Regional geology...... 137 3. Sampling and analytical technique...... 138 4. Local geology...... 138 5. Emerald mineralization ...... 142 6. Emerald types...... 144 7. Compositional variations in emeralds...... 147 8. Discussion ...... 150 8.1. Structural and lithological controls ...... 150 8.2. Metasomatic processes and pegmatitic-hydrothermal model ...... 151 8.3. Be transport ...... 153 8.4. Source of pegmatites ...... 154 9. Conclusion...... 154 Acknowledgments...... 155 References ...... 155 Tables ...... 161

Chapitre 4. Nature des fluides à l’origine des minéralisations en émeraude dans le gisement de Ianapera...... 166 1. Introduction ...... 166 2. Description minéralogique, compositions chimiques et type de réaction ayant conduit à la formation des minéraux exotiques...... 169 2.1. Silicates riches en fluor dans le marbre de Tokobory:...... 169 2.2. Scapolite riche en sulfate dans les amphibolites à émeraude...... 171 2.3. Parisite-(Ce) thorifère...... 173 2.4. Les tourmalines ...... 175 3. Etude des inclusions fluides ...... 177 3.1. Généralité sur les inclusions fluides :...... 177 3.2. Données existantes:...... 179 3.3. Problématiques:...... 180 3.4. Méthodologies:...... 181 4. Résultats : ...... 185 4.1. Les types d’inclusions fluides ...... 185 4.2. Les phases solides dans les cavités d’inclusions fluides...... 186 4.3. Les inclusions solides dans les émeraudes...... 188 4.4. Les éléments volatils ...... 190

11 5. Discussions et conclusions:...... 192 5.1. Nature et composition des fluides :...... 192 5.2. Conditions P-T de formation des émeraudes: ...... 193 5.3. Des fluides de source mixte: ...... 195 Références bibliographiques ...... 196

CONCLUSIONS GENERALES et PERSPECTIVES ...... 201

1. Source des métaux...... 201 2. Caractéristiques des fluides minéralisateurs et les processus de dépôt associés...... 202 3. Relation temporelle entre les minéralisations et les grands évènements géologiques de la région du Vohibory. Contexte géodynamique...... 204 4. PERSPECTIVES...... 205

ANNEXES ...... 207

ANNEXE 1: Liste des publications ...... 207

ANNEXE 2 : Compositions chimiques des scapolites utilisés dans le chapitre 4 ...... 208

ANNEXE 3 : Compositions chimiques des tourmalines utilisées dans le chapitre 4 ...... 210

ANNEXE 4 : Compositions chimiques des amphiboles utilisées dans le chapitre 4 pour le calcul des pressions ...... 215

LISTE DES FIGURES ET TABLEAUX ...... 221

12 INTRODUCTION GENERALE

Définitions et historique Les pierres dites précieuses sont au nombre de quatre (4): le diamant (C) qui a le plus de valeur, le rubis et le saphir qui sont deux variétés gemmes du minéral corindon (Al2O3) et l’émeraude qui fait l’objet de cette étude. L’émeraude est la variété gemme de couleur verte 2+ 3+ 4+ 2- du minéral béryl de formule chimique Be 3Al 2Si 6O 18 qui est normalement incolore ; mais, la présence sous forme de traces, de chrome (Cr3+) et/ou vanadium (V3+) remplaçant l’aluminium (Al3+) dans la structure de l’émeraude, confère à cette variété de béryl sa couleur verte caractéristique. En plus de l’émeraude, d’autres variétés gemmes du béryl ont été recensés ; et leurs couleurs sont toutes dues, comme pour l’émeraude, à la présence d’éléments traces. Par exemple, l’aigue-marine doit ses nuances bleutées à la présence de fer (Fe) tandis que la couleur jaune de l’héliodore est due au Fe et à l’uranium (U). La couleur rouge de la bixbite ou la tendance rose claire à violet de la morganite est due à la présence de Manganèse (Mn) (Gaine, 1976); la couleur rose intense (à rouge) de la nouvelle variété gemme de béryl (Laurs et al., 2003) appelée pezzotaite, quant à elle, provient de la présence du césium (Cs). Enfin, la couleur bleue foncée de la maxixe est due à l’effet d’irradiation ou de groupe de nitrate ou carbonate dans la structure du béryl (Nassau et al., 1976). Le béryllium (Be) fait partie des métaux alcalino-terreux. Il est très utilisé dans les industries nucléaire, aéronautique et high-tech pour ses propriétés mécaniques et électriques. Utilisé sous forme d’oxyde, le Be sert de ralentisseur de neutrons (modérateur) tandis que sous forme d’alliages (légers, rigides, assez durs, résistants à la chaleur et à l’oxydation, bon conducteur de l’électricité et peu dilatables), il est utilisé pour le fuselage des avions supersoniques, dans les satellites, les fusées, les sonars, les ordinateurs, les télévisions, les circuits intégrés … Le Be sert aussi pour les fenêtres des tubes à rayons X, auquel il est transparent. Ces différentes applications ont d’ailleurs été à l’origine d’importantes campagnes d’exploration du minéral Be et d’autres métaux rares dans l’ex-Union soviétique, aux Etats-Unis d’Amérique et au Canada dans les années 50 (Barton & Young, 2002). Le Be a été découvert, sous forme d’oxyde en 1798 par le chimiste français Louis- Nicolas Vauquelin (1763-1829), dans une émeraude de Limoges. Ce dernier fut aussi celui qui a réussi à isoler pour la première fois l’élément Cr et à en détecter des traces dans certaines pierres précieuses comme le rubis et les émeraudes (Spiesser & Fritsch, 1998). C’est en 1828 que le Be libre fut isolé pour la première fois, indépendamment par le chimiste allemand

13 Friedrick Wöhler (1800-1882) et le pharmacien français Antoine Bussy (1794-1882). Il fut d’abord appelé « glucinium » (du grec glukus qui signifie sucré) parce que ses composés solubles ont un goût sucré (Debray, 1855). C’est un chimiste allemand Martin Heinrich Klaproth (1743-1817) qui donna son nom actuel « beryllia » (du grec beryllos, qui signifie brillant) à cause de son principal minerai, le béryl. Mais d’après John Sinkankas (1981), l’origine du mot béryl est plus ancienne et pourrait être liée à l’ancienne cité commerciale de Belur ou à la perle qui est connu comme veluriya en vieux Hindou ou vaidurya en Sanscrit et qui par la suite, se traduisait par birla en Chaldéen, balur (billaur ou bulur) en Arabe, beryllos en Grec ou berullus (ou beryllus) en Latin. De la même manière, l’origine du mot émeraude comme sa formation reste controversée mais sa beauté, sa brillance et sa couleur verte caractéristique ont accompagné presque 4000 ans d’histoire, de civilisation et de mythe (Behmenburg, 2001). Les auteurs des temps anciens ne distinguaient pas l’espèce minérale mais plutôt la couleur et ils confondaient ainsi toutes les pierres de couleur verte. Ainsi, même la malachite et la serpentine furent assimilées à l’émeraude qui reste toutefois la plus verte de toutes. En Egyptien mafek indique la pierre verte ; elle est connue comme marakat (ou maraketa) en Sanscrit et se traduit par zamarrad (ou zabargat) en Perse, zumurrud (ou zamurrud) en Arabe, baret en Hébreux, borko en Syrien, smaragdos en Grec et smaralda en latin. De ces deux derniers découle au 19ème siècle le mot smaragd (Allemand), emerald (Anglais), esmeralda (en espagnol et italien) ou émeraude (français). Avec son vert intense, couleur du printemps éternel l’émeraude était, pour ces civilisations anciennes, symbole d’amour et de renaissance et selon la légende, celui qui en possède reçoit le don de l’éloquence. L'émeraude fut exploitée pour la première fois en Egypte par les Pharaons entre 3000 et 1500 avant JC et en Autriche par les Celtes et les Romains sur le site d'Habachtal. Le XVIème siècle est marqué par les Conquistadores espagnols qui exploitèrent les mines de Chivor en 1545 et les mines de Muzo en 1594. Dès lors, les émeraudes Colombiennes inondèrent les cours impériales d'Europe et transitèrent par Istanbul et Manille, en Asie et notamment en Inde. Dans son « Traité de Minéralogie en 1822 », Haüy décrivait "les émeraudes de Russie" mais la véritable découverte d'émeraude dans les Monts d'Oural date de 1830. Les gisements d’émeraude de Brésil, d'Afghanistan (Bactriane, date officielle de la localisation de ces gisements en 1976, vallée du Panjshir), du Pakistan, d’Inde et d'Afrique fut, quant à eux découverts au XXème siècle.

14 Les gisements du monde : mode de formation et classification De nombreuses études ont mis en évidence les grands traits de la géologie des gisements d’émeraude (e.g., Giuliani et al., 1997a) sans aboutir à un consensus sur les problèmes de l’origine des éléments et du mode de formation de l’émeraude. Les principales discussions portent sur le contexte tectonique des gisements et les facteurs contrôlant le transport du Be et la cristallisation de l’émeraude. Elles reposent sur des études structurales des gîtes, des études minéralogiques et plus rarement sur des données isotopiques et analyses des inclusions fluides. Le modèle de formation des émeraudes classiquement proposé (e.g., Giuliani et al., 1997a ; Schwarz & Giuliani, 2001 ; Groat et al., 2008) ressemble à celui décrit par Sinkankas (1986) : les roches méta-volcanosédimentaires sont recoupées par des granitoïdes (pegmatites) riches en Be, au contact desquels se développent les minéralisations en émeraude associées à des schistes à biotite (phlogopite) métasomatiques. Toutefois, les gisements colombiens ne présentent aucune activité magmatique évidente. Dans ces gisements, il a été démontré que la circulation des fluides dans les schistes noirs (black shales) a été suffisante pour former les émeraudes (Ottaway et al., 1994; Giulliani et al., 1995 ; Cheilletz & Giulliani, 1996 ; Branquet et al., 1999a et b). Il a également été démontré qu’un contrôle structural (zones de cisaillements, failles profondes), contemporain du métamorphisme régional intervenait dans la mise en place des minéralisations (Grundmann & Morteani, 1989 ; de Schwarz & Giuliani, 2001). La découverte de nouveaux gisements durant ces vingt dernières années ont conduit à de nouvelles classifications (Dereppe et al., 2000 ; Schwarz & Giuliani, 2001 ; Schwarz et al., 2001 ; Barton & Young, 2002) et à une revue récente qui détaille et discute ces gisements et classifications (Groat et al., 2008). Les classifications existantes sont en général construites sur un aspect spécifique des émeraudes (e.g., la composition chimique et les minéraux associés) ou de leur genèse (source des éléments Be, Cr et V ; contexte pétrographique, géochimique et tectonique…). Des études plus récentes utilisent donc ces classifications pour caractériser leurs gisements (e.g., Chang Pen, 2003 ; Vapnik et al., 2005 ; Grundmann & Morteani, 2008). Les plus utilisées sont la classification génétique et la classification non génétique proposées respectivement par Schwarz & Giuliani (2001) et Schwarz et al. (2001). Ainsi, Schwarz & Giuliani (2001) reconnaissent deux types principaux de gisements d’émeraude:

15 (1) Type I : regroupe les minéralisations associées à des intrusions granitiques. Les processus hydrothermaux associés aux intrusions granitiques et pegmatitiques conduisent à la cristallisation des émeraudes dans les roches mafiques- ultramafiques, ou dans les séries volcano- sédimentaires associées. La plupart des gisements du monde appartient à cette catégorie et se subdivise en fonction de la présence ou non de schistes à biotite (phlogopite) métasomatique contenant la minéralisation ; (2) Type II : regroupe les minéralisations qui ne sont pas associées à des intrusions granitiques. Dans ce cas, ce sont les grandes structures tectoniques (faille, chevauchement, zone de cisaillement) qui contrôlent la minéralisation des émeraudes. Type II regroupe les gisements de type Colombien qui se trouvent dans des schistes noirs (black shale) associés à des séquences carbonatées d’âge Crétacé (voir références plut haut) et ceux similaires au gisement de Santa Terezinha de Goiàs. Par ailleurs, Schwarz et al. (2001) proposent dans leur classification non génétique, mais plutôt descriptive des gisements, quatre catégories : (1) ceux renfermant des pegmatites mais sans développement de schistes à biotite (type Gwantu, Nigeria); (2) ceux présentant des pegmatites (et greisens) avec développement de schistes à biotite (type Malychevo, Russia) ; (3) ceux associés à des schistes à biotite (phlogopite) mais ne présentant pas de pegmatites (type Tauern en Autriche, Swat Valley au Pakistan ou Santa Terezinha de Goiàs au Brésil) ; (4) ceux contenus dans les schistes noirs associées à des séquences carbonatées et brèches (Type Chivor ou Muzo en Colombie). Cependant, Zwaan (2006) remet en cause ces différentes classifications qu’il considère comme ambiguës et moins utiles quand il s’agit de comprendre les processus conduisant à la formation des gisements d’émeraude.

Ages de formation : en relation avec des épisodes de collisions continentales La figure i-1 montre la localisation des gisements d’émeraude dans le monde. Ces gisements se seraient formés pendant pratiquement toutes les périodes géologiques, mais correspondraient souvent à des épisodes de collisions continentales qui génèrent des chaînes de montagnes dans de grandes zones de déformation (Schwarz & Giuliani, 2001). La plus

16 vieille minéralisation en émeraudes est d’âge archéen (3 milliards d’années), en Afrique du sud (Mine de Gravelotte). Au Brésil, l’un des grands pays producteurs, les émeraudes de Carnaïba et Soccoto (Etat de Bahia) se seraient formées pendant l’orogenèse transamazonienne (2.2-1.8 Ga) tandis que les gisements de Pombos, Juca (Etat de Bahia), de Capoerana (Etat de Minas Gerais) et de Pirénopolis, Santa Terezinha (Etat de Goiàs) pendant l’orogenèse Brésilienne (650-500 Ma) (Ribeiro-Althoff 1997). Tous les gisements du Brésil comme la majorité des gisements du monde appartiennent au type classique i.e. associé aux granitoïdes, d’où les premières classifications (les gisements de type brésilien relatifs au type Colombien) à l’exception du gisement de Santa Terezinha de Goiàs où les pegmatites sont absentes. Ce dernier est associé à une zone de cisaillement ductile majeure. Certains gisements d’Afrique (Egypte, Tanzanie) et d’Inde (Rajghar au Sud) ainsi que les deux gisements d’émeraude de Madagascar (Mananjary et Ianapera) sont quant à eux associés à l’Orogenèse Est Africain (650-500). Ces derniers présentent a priori les mêmes caractéristiques que ceux du Brésil. En Colombie, les gisements du district de Chivor dans la ceinture orientale de la cordillère orientale sont vieux de 65 Ma alors que ceux de Muzo, dans la ceinture occidentale ont 40 Ma. Au Pakistan, le gisement de Swat a été daté à 23 Ma et celui de Kaltharo, le plus jeune connu dans le monde, s'est formé il y a 9 Ma.

17

Figure i- 1 Localisation des gisements d’émeraude dans le monde (modifié après Giuliani, 1997). Les périodes de formation de ces gisements correspondent souvent à des épisodes de collisions continentales qui génèrent des chaînes de montagnes dans de grandes zones de déformation. Voir le texte pour plus d’information.

18 Présentation du sujet L’île de Madagascar est bien connue pour sa richesse en faune et flore endémiques mais aussi en pierres précieuses ; le saphir, rubis et autres pierres fines comme la tourmaline, le grenat et les autres gemmes de béryl de Madagascar sont très connus dans le monde. La découverte des gisements d’émeraudes est très récente (deuxième partie) par rapport à celle d’autres gemmes de béryl qui sont connus depuis les travaux anciens (Lacroix 1922-23). En outre, ces derniers sont exploités un peu partout dans l’île (e.g., Ranorosoa 1986) tandis que les gisements d’émeraude connus à ce jour se rencontrent uniquement à Mananjary près de la côte Est à la hauteur de Fianarantsoa et celui de Ianapera au Sud-Ouest de Madagascar (Fig. i-2 ; Fig. 1-1).

Figure i- 2 Localisation des gisements d’émeraude et béryl à Madagascar

19 Comme le titre nous l’indique, nous étudions dans cette thèse le contexte géologique et métallogénique des minéralisations en émeraude dans le gisement de Ianapera. Ce travail est une suite logique de la thèse de Christian Chan Peng (2003) qui a permis de caractériser le gisement d’émeraude de Mananjary. En effet au début de la thèse, les travaux antérieurs (Marchand, 1995 ; Cheilletz et al., 2001 ; Vapnik et al., 2005) que nous développerons dans la deuxième partie du manuscrit, suggéraient que seul l’âge de formation tardi-Pan Africain était commun aux deux gisements. Le gisement de Mananjary se situait à proximité de la zone de suture de Betsimisaraka et était clairement associé à des granites et pegmatites, alors que le gisement d’émeraude de Ianapera situé dans la zone de cisaillement d’Ampanihy s’en distinguait par l’absence de pegmatite sensu stricto. Ainsi, dans les modèles de formation des gisements d’émeraudes proposés (voir plus haut), le gisement de Ianapera était classé suivant le mode de classification dans le type 2 de Giuliani et al. (1997a) ou dans le type 3 de Schwarz & Giuliani (2001). Cependant, les émeraudes de Ianapera ont des compositions non négligeables en

éléments mineurs (0.5 wt% de Rb2O, 0.3 wt% La2O3 et de Ce2O3, Vapnik et al., 2005), qui suggèreraient une signature granitique pour les fluides. En outre, le contexte géologique régional de formation de ce gisement restait mal connu. La Région de Ianapera fait partie du bloc de Vohibory qui marque la limite orientale de la ceinture mozambicaine (e.g., Mercier et al., 1999), mais elle se localise dans la zone de cisaillement d’Ampanihy (Martelat et al., 2000). Ce bloc de Vohibory est caractérisé par un métamorphisme de haute pression (Nicollet, 1985 ; première partie) relativement à la partie méridionale du socle cristallin Malgache, et était suspecté depuis peu de temps de contenir la zone de suture qui séparerait la ceinture Mozambicaine et le proto-Madagascar (e.g., Jöns, 2006). D’où la nécessité de poursuivre des recherches complémentaires sur ce gisement pour vérifier le modèle métallogénique proposé par les précédents auteurs et évaluer son application comme guide de prospection. Durant mon DEA intitulé « Les minéralisations aurifères de Maevatanana », je me suis familiarisé à la métallogénie à travers l’étude d’un gisement d’or. Ce travail a consisté à m'imprégner de la complexité des processus hydrothermaux que je cherchais à comprendre. Ce travail a donné naissance à ma première publication à Mineralium Deposita, intitulée «Textural and fluid inclusion constraints on the origin of the banded-iron-formation-hosted gold deposits at Maevatanana, central Madagascar. Andrianjakavah, P., Salvi, S., Beziat, D., Guillaume D., Rakotondrazafy, M., Moine, B., 2007. Mineralium Deposita, 42, 385-398. A la suite de ce DEA, j’ai rencontré Bernard Moine, conseiller scientifique du Projet de Gouvernance des Ressources Minérales (PGRM) du Ministère de l’Energie et des Mines

20 de la République de Madagascar. Ce projet avait pour but d’initier, grâce à un financement de la Banque Mondiale, un vaste programme de révision de la carte géologique et d’évaluation du potentiel minier du socle précambrien de Madagascar. Plusieurs études spécifiques menées sur des thèmes d’intérêt métallogénique avaient été retenues. C’est au même moment que Bernard Moine venait d’apprendre que l’exploitation des émeraudes à Ianapera avait repris et qu’il allait à nouveau être possible d’effectuer des travaux sur ce gisement. Toutefois, cette étude n’avait pas été retenue par le PGRM et c’est ainsi qu’il me proposa de la réaliser. Pour cela, nous avons effectué deux campagnes de terrain d’une durée d’un mois durant les 2ème et 3ème années de ma thèse (des ennuis de santé m’ayant empêché de partir la 1ère année) au cours desquelles nous avons pu effectuer la cartographie et l’échantillonnage nécessaire à l’étude.

Plan de la thèse Ce mémoire s’organise en deux parties. La première partie est consacrée au contexte géologique et géodynamique de formation des gemmes dans le domaine de haut grade du Vohibory. Cette partie est elle-même composée de deux chapitres. Dans le Chapitre 1, nous présentons le travail de cartographie et proposons une mise à jour des cartes géologiques régionales à différentes échelles de la partie nord du Bloc de Vohibory. En intégrant les données existantes à nos nouvelles données, nous avons mis en évidence la zone de suture de Ianapera. Ce chapitre fera l’objet d’une publication à la revue Gondwana Research “The Ianapera Suture Zone shown by multidataset integration within the Ampanihy high strain zone of SW Madagascar: a tectonic boundary in the oriental margin of Mozambique belt”. Dans le Chapitre 2, nous présenterons une étude pétrologique et géochronologique des différentes roches magmatiques et métamorphiques de la région de Ianapera, associées ou non aux minéralisations. L’interprétation de ces données permettra de situer la mise en place des minéralisations en émeraude (mais aussi en corindon !) relativement aux grands processus géologiques. Ce chapitre fera l’objet d’une publication à la revue Precambrian Research « Geodynamical setting and gemstones mineralization in the Ianapera Region, South West Madagascar». La deuxième partie se divise elle aussi en deux chapitres, et est consacré à la métallogénie du gisement. Dans le chapitre 3, nous présentons les différents styles de minéralisation décrits à partir des divers indices et notamment ceux de la mine nouvellement ré-exploitée. Nous apportons de nouvelles données sur les paragenèses accompagnant les différents types de béryls et émeraudes observés. Un assemblage minéralogique inédit à

21 béryl/émeraude-scapolite-phlogopite coprécipitant dans une amphibolite y est décrit. Nous y discutons aussi de la composition (surtout en éléments traces) des différents types de béryl/émeraude par rapport à la nature des roches hôtes méta-mafique ou ultramafique et à la proximité des pegmatites associées. Ce travail est sous presse à Mineralium deposita “Proximal and distal pegmatite-related schist-hosted emerald mineralizations at Ianapera area, Vohibory domain, Southern Madagascar». Dans le Chapitre 4, nous apportons des informations sur la nature des fluides au travers de l’étude des inclusions fluides et solides dans les émeraudes ainsi que des compositions chimiques de minéraux inhabituels identifiés dans certaines roches de la région de Ianapera. Nous utiliserons ces données pour mieux contraindre les conditions P-T de formations des émeraudes des différents styles de minéralisations décrits dans le chapitre 3. Finalement, l’ensemble de ces résultats est synthétisé dans une conclusion générale qui rappellera les caractéristiques communes aux deux gisements malgaches et à d’autres gisements de même âge Pan Africain, et aboutit à une synthèse comparative dans laquelle est présenté un modèle génétique.

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23 Laurs, B.M., Dilles, J.H., Snee, L.W. (1996) Emerald mineralization and metasomatism of amphibolite, Khaltaro granitic pegmatite-hydrothermal vein system, Haramosh mountains, northern Pakistan. Canadian Mineralogist 34: 1253-1286. Martelat, J.E., Lardeaux, J.M., Nicollet, C., Rakotondrazafy, R. (2000) Strain pattern and late Precambrian deformation history in southern Madagascar. Precambrian Res 102: 1-20. Moine, B., Chan Peng, C., Mercier, A. (2004) Rôle du fluor dans la formation des gisements d'émeraude de Mananjary (Est de Madagascar). Comptes Rendus Geosci 336: 513-522. Nassau, K., Prescott, B.E., Wood, L. (1976) The deep blue Maxixe-type color center in beryl. American Mineralogist 61: 100-107. Ottaway, T.L., Wicks, F.J., Bryndzia, L.T., Keyser, T.K., Spooner, E.T.C. (1994) Formation of the Muzo hydrothermal emerald deposit in Colombia. Nature 369 552–554. Ranorosoa, N. (1986) Étude minéralogique des pegmatites du champ de la Sahatany, Madagascar. Doctoral Thesis. University of Toulouse, France, 232 p. Ribeiro-Althoff, A.M. (1997) Datation des mineralizations d’émeraude du Brésil par les méthodes K-Ar et 40Ar/39Ar. Thèse, Institut National Polytechnique de Lorraine, Nancy 226 p. Schwarz, D., Giuliani, G. (2001) Emerald deposits - a review. Australian Gemm 21: 17-23. Schwarz, D., Giuliani, G., Grundmann, G., Glas, M. (2002) The origin of emerald. In: extraLapis English, No. 2: Emeralds of the World: Lapis International, LLC, East Hampton, CT. p. 18-23. Sinkankas, J. (1981) Emerald and other beryls. Chilton Book Co., Radnor, Pennsylvania, 647p. Spiesser, M., Fritsch, E. (1998) Découverte du Chrome et du Béryllium dans l'émeraude par Nicolas-Louis Vauquelin – 200ème anniversaire. In L'émeraude, D. Giard, G. Giuliani, A. Cheilletz, E. Fritsch, E. Gonthier eds., Association Française de Gemmologie, Paris, France, pp. 43-46. Taylor, S.R., McLennan, S.M. (1985) The Continental Crust: its composition and evolution. Blackwell Scientific Publishers, Oxford Vapnik, Y.E., Sabot, B., Moroz, I. (2005) Fluid inclusions in Ianapera emerald, Southern Madagascar. Intern Geol Rev 47: 647-662. Zwaan, J.C. (2006) Gemmology, geology and origin of the Sandawana emerald deposits, Zimbabwe. Dr.-Thesis Vrije Universiteit Amsterdam, Sripta Geologica 131: 1-211.

24 25 26 PREMIERE PARTIE

″Contexte géodynamique de formation des gemmes dans le domaine de haut grade du Sud Ouest de Madagascar : Le block de Vohibory″

Introduction Comme le titre l’indique, cette partie a pour but de mieux comprendre la géologie régionale et notamment le contexte tectonique dans lequel s’est formé le gisement des gemmes dans le bloc de Vohibory. Nous avons choisi d’étudier en particulier la Région de Ianapera pour plusieurs raisons dont la première est évidemment liée à la localisation du gisement du gisement d’émeraude (qui est l’objet principal de ma thèse) dans cette Région. La deuxième raison est le manque de données cartographiques régionales assez détaillées et modernes ; ainsi que l’absence de données pétrographiques et géochronologiques spécifiques à cette Région, relativement au reste du bloc de Vohibory (e.g., Martelat et al., 2000 ; de Wit et al., 2001 ; Jöns & Schenk, 2008). Pourtant, nous verrons dans les deux chapitres qui suivent que la Région de Ianapera contient, en plus du gisement d’émeraude, plusieurs minéralisations en corindons primaires métamorphiques (amphibolites) et magmatiques (syénite). Notons qu’à ce jour, le corindon dans les dykes de syénite n’a été décrit que dans le gisement de Dusi au Kenya (Simonet et al., 2008) que Simonet et al., (2004) ont daté à 579±6 Ma. Cette découverte corroborerait encore un peu plus l’appartenance de cette Région d’Ianapera à la limite orientale de la ceinture Mozambicaine.

27

28 Chapitre 1. Contexte géologique régional : nouvelles données cartographiques

Présentation de l’article n°1 L’article n°1, à soumettre à la revue scientifique Gondwana Research a été construit dans le but d’apporter des évidences supplémentaires permettant de définir la zone de suture suspectée depuis longtemps sur la marge orientale de la ceinture Mozambicaine. En outre, des cartes géologiques régionales modernes et plus détaillées de la partie Nord-Est du bloc de Vohibory sont proposées dans cet article.

Méthodologie Comme la majorité des travaux cartographiques modernes, notamment dans les endroits difficilement accessibles, nous avons utilisé des images satellitaires de type Landsat ETM+ (Enhanced Thematic Mapper plus) ainsi que les cartes géologiques existantes (G58-59 et H58-59) de Boulanger (1953) et Bésairie (1971). Ce travail s’appuie également sur nos propres données obtenues lors des deux missions de terrain (Juillet-Août 2005 et Juillet 2007) dans la Région de Ianapera. Enfin, la mise à disposition des données de levés géophysiques aéroportées récemment obtenues dans le cadre du Programme de Gouvernance des Ressources Minières (P.G.R.M.-zone C, fin 2005) nous a permis de compléter ce travail. Toutes ces nouvelles données ont été intégrées aux cartes géologiques anciennes à l’aide d’un Système d’Information Géographique (SIG) de type MapInfo. Les cartes ainsi obtenues apportent plus de détails à la partie Nord du bloc de Vohibory, notamment dans la zone de forte déformation communément appelée Zone de Cisaillement d’Ampanihy (Fig. 1-1c) relativement aux cartes litho-structurales existantes (e.g., Martelat et al., 2000 ; de Wit et al., 2001 ; Jöns & Schenk, 2008).

Principaux résultats. Sur la base de ces nouvelles données, nous nous proposons de : (1) regrouper les anciens groupes lithostratigraphiques du Graphite (ou Ampanihy) et de l’Androyen en un seul bloc tectonique appelé Androyen. En effet, ces deux groupes ont les mêmes âges de formation Paleo-protérozoïque (e.g., Andriamarohafatra et al., 1990 ; Paquette et al., 1994 ; de Wit et al., 2001), et ont été métamorphisés dans le faciès granulite de HT-MP vers 550 Ma (Andriamarohafatra et al., 1990; Ito et al., 1997; Ashwall et al., 1998 ; Martelat, 1998 ; Jöns, 2006 ; Raith et al., 2008). Le bloc Androyen nouvellement défini affleure dans la

29 partie orientale de la Région de Ianapera. Ce bloc est représenté par les gneiss à graphite et amphibolique de l’ancien groupe de Graphite qui sont très déformés voire mylonitisés (Fig. 1- 8a) ; ainsi, nous l’avons nommé « zone mylonitisée de Ianapera ». (2) distinguer deux parties à lithologies et structures contrastées au sein même du bloc Néoprotérozoïque (<850 Ma, Collins et al., 2005 ; Jöns & Schenk, 2008 ; Emmel et al., 2008) de Vohibory. Nous définissons ainsi les parties occidentale et orientale du Vohibory tout en soulignant que dans ces deux parties, les formations dominantes sont des gneiss mafiques essentiellement à hornblende-biotite et des marbres qui renferment des lentilles et bancs discontinus de roches méta-basiques à méta-ultrabasiques. Nous admettons aussi que dans ces deux parties, les roches sont toutes métamorphisées dans le faciès granulite de Haute Pression (8-12 kbars à 750-880°C, Nicollet, 1986, 1990 ; Martelat et al., 1998 ; Jöns & Schenk, 2008) entre 673 et 610 Ma (de Wit et al., 2001 ; Jöns & Schenk, 2008 ; Emmel et al., 2008 ; Chapitre 2, cette thèse) et sont recoupées par diverses intrusions de granitoïdes et pegmatites d’âge Panafricain tardif (627-520, Ma, cf. Chapitre 2). Cependant dans la partie orientale, les niveaux gneissiques migmatitiques et quartzo- feldspathiques devient de plus en plus fréquents ; de rares niveaux de gneiss à graphite y ont été également signalés. En outre, contrairement à la partie occidentale où des intrusions granitiques d’affinité calco-alcaline (tonalite, granodiorite et granites) plissées sont très nombreuses, on rencontre très peu de granitoïdes dans cette partie. Mais nous y avons identifié (uniquement dans la région de Ianapera) un ensemble de roches alcalines formant un pluton allongé de direction NNE-SSW qui, sur la carte radiométrique (Fig. 1-4), se repère par la forte anomalie en potassium. Cette anomalie correspond au pluton de Mahabo qui sur les anciennes cartes géologiques est nommée comme un orthogneiss granitique alors que sur le terrain, nous avons identifié un ensemble granito-syénitique (incluant syénite à corindon). C’est la première fois que de telles associations de roches plutoniques d’affinité alcaline ont été signalées dans le Sud de Madagascar. C’est aussi la première occurrence de syénite à corindon à Madagascar. En plus de ces lithologies contrastées, les structures de plissement complexes précédemment décrites dans la partie occidentale du Vohibory (Martelat et al., 2000 ; Wit et al., 2001) ne sont pas observées dans la partie orientale. Dans cette dernière, les structures sont au contraire dominées par des décrochements (majoritairement senestres) de direction NNE-SSW accompagnés de plis isoclinaux et plis en fourreau coaxiaux. Ces structures sont très bien observées dans la région de Ianapera où l’ensemble des formations présente une foliation majeure orientée NNE-SSW. Cette foliation oriente les paragenèses métamorphiques

30 primaires de haut grade et les surfaces axiales des plis isoclinaux, visibles à l’échelle de l’affleurement (Fig. 1-5d) ou à l’échelle des cartes (e.g., l’antiforme de Ianapera, Fig. 1-6a-b). Le gisement d’émeraude de Ianapera se trouve sur le flanc ouest mais proche de la charnière de l’antiforme de Ianapera. Certains flancs de ces plis isoclinaux sont cisaillés par des décrochements senestres. En accord avec ces structures caractéristiques, nous avons redéfini cette région en « zone fortement plissée de Ianapera ». Enfin, deux générations de structure fragile tardives sont aussi observées sur les cartes régionales, de directions (1) NNW-SSE et (2) N110-N140. Les premières sont des décrochements (majoritairement dextres) et sont associées au dépôt des plus anciens sédiments Paléozoïque du Karoo dans le bassin rhomboédrique de type pull-appart ou graben de Ianapera (e.g.. Schandelmeïr et al., 2004). Ces décrochements peuvent être interprétés comme des structures conjuguées de décrochements senestres d’orientation NNE-SSW. Les secondes générations recoupent toutes les structures existantes à Ianapera tous les 2 à 5 km comme l’avait fait remarquer de Wit et al. (2001) dans le reste de Vohibory. Ces dernières sont des failles normales et sont à relier à une période extensive, contemporaine de la séparation du block de Vohibory (et de Madagascar) de la ceinture Mozambicaine.

Discussion et conclusion de l’article n°1 : la zone de suture de Ianapera A la différence des cartes géologiques ou structurales régionales existantes (Fig. 1-1b et c ; voir aussi de Wit et al., 2001), notre travail fournit plus de détails dans la partie Nord de la zone de cisaillement d’Ampanihy et notamment dans la Région de Ianapera. Dans cette région, le contact entre les deux domaines granulites contrastés (Vohibory et Androyen) est défini par un accident tectonique majeur (méga-linéament) que l’on peut observer aussi bien sur le terrain que sur les images satellitaires et géophysiques (Figs. 1-2, 1-3 et 1-4 ; et surtout en 3D Fig. 1-8a). En outre, son tracé sur la carte aéromagnétique (Fig. 1-3) se repère de façon relative par une anomalie négative symétrique, ce qui est cohérent avec la nature subverticale proposée pour la zone de cisaillement d’Ampanihy (e.g., Martelat et al., 2000). Ainsi, ce méga-linéament représenterait un contact tectonique entre deux domaines tectoniques d’âges de formation et de métamorphisme contrastés. A l’Est de ce méga- linéament, le bloc Androyen d’age Paleoprotérozoïque (granulite MP) est représenté par la zone mylonitisée de Ianapera ; tandis qu’à l’ouest, le bloc de Vohibory d’âge Néoprotérozoïque (granulite HP) est défini par la zone fortement plissée de Ianapera. Nous pensons même que ce méga-linéament pourrait correspondre à la zone de suture qu’on s’attendait à retrouver dans le bloc de Vohibory (e.g., Jöns, 2006 ; Jöns & Schenk, 2008),

31 marquant la limite orientale des terrains de haut-grade de la ceinture Mozambicaine. Les données suivantes corroboreraient à cette proposition: 9 L’ensemble de roches alcalines plutonique (granite-syenite) que nous décrivons pour la première fois à Ianapera pourraient appartenir aux associations de type DARC (Deformed Alkaline plutonic Rocks and their volcanic equivalence or Carbonatites) de Burke et al. (2003) ou plus récemment ARC de Veevers (2007). Or, Burke et al. (2003) ont cartographié les DARCs en Afrique orientale et ont conclu que ces roches sont localisées dans des zones de suture d’âges variés. Veevers (2007) a affirmé que les ARCs sont des marqueurs des Sutures Pan-Gondwaniennes (600-550 Ma). Nous verrons dans le chapitre suivant que la syénite à corindon est datée à 562±20 Ma, ce qui n’est pas incompatible avec cet évènement. 9 Nous verrons aussi dans le chapitre suivant que même localisée dans la zone de cisaillement d’Ampanihy, la zone fortement plissée de Ianapera appartient bel et bien au bloc Néoprotérozoique de Vohibory. 9 Les indices de minéralisation en émeraude, rubis et corindon, etc.… mais également métalliques (Cu, Au, Ni-Cu-PGE de style Voisey’s Bay, etc…) du bloc de Vohibory et en particulier dans la zone fortement plissée de Ianapera sont très caractéristiques des zones de suture (e.g., Arif, 2003 ; Baker & Berg, 1991 ; Fan, 2000 ; Santosh & Windley, 2003). 9 Pilli et al. (1997) ont mis en évidence une paire d’anomalie de Bouguer positive et négative le long de la limite Ouest de la zone de cisaillement d’Ampanihy. D’après ces auteurs, ces anomalies représenteraient respectivement un surplus de masse dans la croûte c.à.d. le socle cristallin et un déficit de masse dans le bassin sédimentaire. Or, sur la carte aeromagnétique (Fig. 1-4) on remarque une continuation nette du bloc de Vohibory sous ces couvertures sédimentaires, comme déjà suggéré précédemment (Emmel et al., 2008). Par conséquent, nous pensons que ces données gravimétriques traduisent tout simplement la zone de suture que nous venons de définir. En effet, ces propriétés gravimétriques ont été depuis longtemps utilisé pour identifier des zones de suture dite énigmatiques (e.g., Thomas & Tanner, 1975; Singh et al., 2004). 9 De Wit et al. (2001) faisait déjà remarquer que la bordure occidentale de l’ancien groupe d’Ampanihy était franche, relativement à son contact oriental avec le groupe Androyen qui ne l’est pas. Jöns (2006 ; voir aussi Jöns & Schenk, 2008) ont quant à eux mis en évidence la présence des fragments de croûte océanique dans le domaine de Vohibory et y ont suspecté la présence d’une zone de suture.

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9 Enfin, nous osons espérer que cette zone de suture se prolongerait vers le nord dans le SE de Kenya ou le NE de Tanzanie. La connexion entre ces derniers et le bloc de Vohibory a été déjà établie sur la base des minéralisations en rubis (Mercier et al., 1999 ; Giuliani et al., 2007) ou, plus récemment sur la base d’études pétrologique et géochronologique des granulites (Jöns & Schenk, 2008 ; Bauernhofer et al., 2008). Bauernhofer et al. (2008 ; voir aussi Nyamai et al., 2003) ont aussi décrit des terrains granulitiques contrastés qui rappellent ceux décrit dans la région de Ianapera dans la zone de cisaillement ductile senestre de Galana River (ZSGR) au SE de Kenya (Fig. 1- 8c). A l’Ouest de la ZCGR, les terrains Néoprotérozoïque de Taita-Hills et du NE de Tanzanie ont subi un métamorphisme granulite de HP entre 655 et 617 Ma tandis qu’à l’Est, les terrains Paleoprotérozoïque de GR sont métamorphisés dans le faciès granulite de MP vers 550 Ma. En outre, des cartes d’anomalies gravimétriques de cette région (Fig. 1-8c ; Tesha et al., 1997) montrent une paire d’anomalie de Bouguer positive et négative le long de la limite Est de la ZCGR ce qui devrait corroborer cette hypothèse. 9 En outre, le seul gisement de corindon magmatique dans de la syénite a été découvert plus au nord à Dusi (Simonet et al., 2004). Fig. 1-8b montre la localisation de ce gisement unique en Afrique avant la découverte des syénites à corindon de Ianapera. En conséquence, il serait possible de suggérer une continuation de la zone de suture de Ianapera vers Dusi le long de la zone de cisaillement de Mutito sur cette figure. Nous verrons dans le chapitre 2 que les âges de ces deux gisements sont contemporains.

Pour conclure, nous proposons d’appeler ce mega-lineament « la zone de suture de Ianapera » parce que la majorité sinon presque tous les vestiges ayant conduit à son identification se trouve dans cette région. Ainsi, la zone de suture de Ianapera marquerait la limite orientale de la ceinture Mozambicaine qui résulterait de la collision oblique entre les parties Est et Ouest Gondwana. En accord avec ces nouvelles données, nous pouvons dire que le gisement d’émeraude de Ianapera est bel et bien un gisement associé à une zone de suture. A cet égard, il ressemble à d’autres gisements de ce type (voir dans Simandl et al., 1999) et en particulier au gisement de Mananjary à l’Est de Madagascar. Ce dernier est aussi d’âge Panafricain tardif (Cheilletz et al., 2001) et est situé dans la zone de suture de Betsimisaraka (Fig. 1-1a) qui séparerait Azania et le Craton du Dharwar (Inde) (Collins & Windley, 2002; Raharimahefa & Kusky, 2006).

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L’article n°1 : à soumettre à la revue Gondwana Research The Ianapera Suture Zone shown by multidataset integration within the

Ampanihy high strain zone of SW Madagascar: a major tectonic boundary

in the oriental margin of Mozambique belt.

Prosper Andrianjakavah Rakotovao 1,2, Jessell Mark1,3*, Stefano Salvi1, Didier Beziat1 and

Michel Rakotondrazafy2,

1 Université de Toulouse; UPS (SVT-OMP); LMTG; 14 Av, Edouard Belin, F-31400

Toulouse, France

2 Département des Sciences de la Terre, Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo,

Antananarivo, 101, Madagascar

3IRD; LMTG; F-31400 Toulouse, France

* Corresponding author: [email protected]; tel.: +33 561 332 647; fax: +33 561 332 560

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Abstract Integration of remote sensing (Landsat ETM+) and geophysical (aeromagnetic and radiometric) data together with field and published data in a GIS have enabled us to define the speculated Paleosuture in SW Madagascar. In resulting maps, we gather into the same Androyan block former lithostratigraphic Graphite and Androyan groups that comprise mainly Paleoproterozoic meta-sediments metamorphosed in the granulite facies at ca. 550 Ma. We distinguish an eastern and a western part within the same Vohibory block with respect to contrasting lithologies and structural trends; however, we emphasize that main rock types in the two parts comprise mafic biotite-hornblende gneiss interbedded with marbles and containing discontinuous layers or lenses of meta-basic to ultrabasic rocks. In addition to these rocks, huge amounts of calc-alkaline granitoids occur in the western Vohibory; whereas such granitoids are less common in the eastern part where on the contrary, we firstly reported alkaline plutonic rocks. These later form the elongated Mahabo granite-syenite pluton and include the first occurrence of corundum-bearing syenite in Madagascar. In addition, migmatitic and augen gneisses and quartzo-feldstpatic leucosomes become much common in the eastern Vohibory. Regarding structures, the eastern Vohibory is dominated by NNE-SSW striking sinistral wrench, coaxial isoclinals-like folds and sheath folds; whereas the western Vohibory is complexly folded as previously described. We notice that the current outline of the the Ampanihy high strain zone (AHSZ) commonly termed shear zone (Martelat et al., 2000) include the former Ampanihy group and the newly defined eastern Vohibory. The Ianapera Region where we conducted field works occurs within the AHSZ. We distinguished the Ianapera fold belt that is part of the Vohibory block and the Ianapera mylonite belt that belong to the Androyen. These two zones are separated by a NNE-SSW striking mega-lineament that is clearly a major tectonic boundary, separating the Vohibory HP granulite with the Androyan MP granulite; thus a probable suture zone. We name it the Ianapera Suture Zone (ISZ) because most evidences that allow its finding occur in this Region. The ISZ continues southwards along the western boundary of the former Ampanihy group. The ISZ probably continues northwards in the Taita Hill-Galana River Shear Zone of SE Kenya and maybe as far as the Dusi corundum-bearing syenite occurrence. This Paleosuture would be the major tectonic boundary speculated in the oriental margin of the Mozambique belt, central East African Orogen. Keywords: Ianapera, Vohibory, high strain zone, suture zone, Mozambique belt.

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1. Introduction

The East African Orogen (EAO) is one of the Earth’s greatest collision zones, extending from Arabia, though eastern Africa, to Antarctica (Fig. 1-1a, inset). This orogenic belt is believed to result from the collision between East (India, Antarctica and Australia) and West Gondwana (Africa, South America) and the subsequent formation of the Gondwana supercontinent in the Cambrian (Mc Williams, 1981; Stern, 1994). More recent works suggest that the formation of the EAO and contemporaneous orogens (e.g., Kuunga or Braziliano- Damara) was a protracted process associated with the closure of a number of Mozambique ocean-related basins in the Neoproterozoic. Thus, EAO reflects both subduction, accretion and collision tectonics (Meert and Van Der Voo, 1997; Meert, 2003; Kusky et al., 2003; Collins and Pisarevsky, 2005) during Pan African times (Kennedy, 1964; Kröner, 1985), and may contain vestiges of the suturing event that would have inevitably followed this main Gondwana-forming collision at ca. 550 Ma. According to Dewey (1977), sutures mark the sites of subducted oceanic lithosphere and the subsequent welding of two previously separated continental masses. Coward et al. (1982) defined suture zones as ductile shear zones produced by thrusting along convergent plate boundaries, ranging from a few hundred meters to tens of kilometres wide. A more recent and perhaps useful definition of suture was proposed by Sengör and Natal’in (1996): a line along which two pre-existing non-subductable pieces of lithosphere have been opposed following the demise of intervening oceanic lithosphere. It is well known that mapping ancient suture zones, mostly in deep crust (i.e. cryptic suture) raises many difficulties; however several useful characteristics have been suggested to help recognize such ancient suture zones in intense collision zones. The most common includes local preservation of dismembered ophiolite suites (e.g., Shakelton, 1996), “ultra-high pressure” metamorphic rocks (e.g., Schmädicke and Will, 2006) and Deformed Alkaline Rocks with their volcanic equivalences and Carbonatites (DARCs cf. Burke et al, 2003; ARCs cf. Viveers, 2007), evidence indicative of the former continuity of Suture zones (e.g. Collins et al., 2003a; b), post-collisional granites, foreland basins and regional preservation of igneous and metamorphic rocks with reset isotopic systems in reactivated blocks. If none of characteristics mentioned above exist, paired positive and negative Bouguer gravity anomalies (e.g., Thomas and Tanner, 1975; Singh et al., 2004) and the juxtaposition of reactivated and unreactivated blocks (e.g., Busch et al., 1997) have been used as evidence of so-called “cryptic” suture zones.

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Figure 1- 1(a) Simplified geological map of Madagascar showing different tectonic units following Collins (2006). In the inset, Madagascar in its Gondwana setting at ca. 550 Ma, modified after Stern (1994, cf. de Wit et al., 2001). Also shown is the approximate extent of East African Orogen. (b and c) Examples of regional (b) geological (c) structural maps of the Vohibory-Ampanihy region modified respectively after Jöns and Schenk (2008) and Martelat et al. (2000). The Ianapera region occupies the northern part of the Ampanihy high strain zone. Any of these maps show details in the Ianapera region.

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Several suture zones were defined in the northern part Arabian-Nubian Shield of the EAO consisting of Neoproterozoic arc assemblages that accreted onto African continent (e.g., Shackleton, 1996; Abdelsalam et al., 1998; Johnson and Kattan, 2001; Johnson et al., 2003). Ophiolitic rocks associated with eclogite-facies ultrabasites have also been reported in its southernmost part in Antarctica (Scmädicke and Will, 2006). However in the central high- grade Mozambique Belt, it is still a matter of debate, whether vestiges of ancient suture zones are located in SE Kenya (e.g., Frisch and Pohl 1986; Nyamai et al., 2003) and may continue in NE Tanzania (Bauernhofer et al., 2008), or in Madagascar (e.g., Paquette and Nédélec, 1998; Collins et al. 2003a; b; Meert, 2003; Jöns, 2006, Jöns and Schenk, 2008). Madagascar island occupies a central position in most reconstructions of the Gondwana supercontinent (Shakelton, 1996; Meert and Van Der Voo, 1997; Meert, 2003; Kusky et al., 2003; Collins and Pisarevsky, 2005), being located next to the Mozambique Belt in the central part of EAO (Fig. 1-1a). This island is thus crucial to locating this postulated suture zone. Collins and Pisarevsky (2005, cf. also Fitzsimons and Hulscher, 2005) have proposed that in Neoproterozoic times the Proto-Madagascar, together with the horn of Africa and parts of Yemen and Arabia, formed a stable continental Block called “Azania” between East and West Gondwana. This implies that at least two oceanic basins existed and that their closures would result in two suture zones in the crystalline basement of Madagascar. One of these is the Betsimisaraka suture in the east coast (Fig. 1-1a) which is supposed to separate the Azania and Indian Dharwar Cratons (Collins and Windley, 2002; Raharimahefa and Kusky, 2006). Recent studies (Jöns, 2006; Jöns and Schenk, 2008) speculate that the position of the second Paleosuture, thought to mark the collision between Azania and the Tanzania/Congo Craton is in the Vohibory block of South-West (SW) Madagascar. Although these authors reported relicts of the Neoproterozoic Mozambique Ocean in this high-grade arc terrain, no other striking features currently allow them to define this expected suture zone. The Vohibory block hosts the “so-called” Ianapera schist-hosted emerald deposit (Marchand, 1995; Cheilletz et al., 2001; Vapnik et al., 2005; Andrianjakavah et al., in press) in its extreme north-eastern part within the present outline of the Ampanihy High Strain Zone (shear zone, Martelat et al., 2000). In contrast with the Mananjary deposit that is located in the Betsimisaraka suture (Fig. 1-1a; see below section 2-3), the geodynamic setting of the Ianapera deposit is poorly investigated. Marchand (1995) described briefly the geology in the immediate vicinity of emerald quarries; Cheilletz et al. (2001) reported phlogopitite-derived 40Ar/39Ar ages of 490±8 Ma and 493±5 Ma respectively for Mananjary and Ianapera emerald, and related these Madagascar deposits to the late Pan African shearing event (530-500 Ma

38 after Martelat et al., 2000). Furthermore, these authors emphasize the absence of pegmatite bodies and suggest a shear-zone related metamorphic source for mineralizing fluids (cf also Kanis and Swcharz, 2002; Vapnik et al., 2005). The presence of pegmatites was recently reported by Andrianjakavah et al. (in press) who inferred that this deposit display many similarities with other suture zone-related emerald deposits worldwide (Simandl et al., 1999; and reference therein) and mostly the Mananjary deposit. In order to investigate whether the Ianapera deposit formed in a similar geodynamic setting, we carried out detailed mapping in the Ianapera Region (Fig. 1-1c). In this paper we present the resulting maps and discuss further evidence that should allow defining the position of a suture zone within this Region. We make use of GIS-based multi-dataset integration including existing geological maps, Landsat images (ETM+), recently airborne geophysical (gamma-rays and aeromagnetic) data, a digital elevation model (DEM) and locality information obtained during field- and lab-work. The resulting maps offer an excellent basis for investigating the presence of a major tectonic boundary in the oriental margin of central Mozambique Belt. 2. Geological background

2.1. Precambrian basement rocks

Precambrian basement rocks outcrop in the eastern two-third of the Island of Madagascar. These are overlain along the western and southern coast by phanerozoic sedimentary cover comprising two large basins (Morondava and Majunga) (Fig. 1-1a). Our knowledge of the Precambrian geology of Madagascar has been significantly improved in the past decades and modifications of former lithostratigraphic subdivisions (Besairie, 1956; 1968-1971) have been successively suggested (e.g., Hottin, 1976; Ashwall and Tucker, 1999; Collins, 2000; 2006). According to these more recent works, Precambrian basement rocks represent a variety of lithology and tectono-metamorphic units of Archaean to Late Proterozoic ages separated either by a regionally significant unconformity or by prominent Pan African shear zones (Martelat et al., 1997; 2000; de Wit et al., 2001). These rocks are sporadically intruded by Cretaceous through to Neogene basalts and rhyolites (e.g., Melluso et al., 2001; 2003; 2005; Storey et al., 1995; and Mahoney et al., 2008). Fig. 1-1a shows the main tectonic units of the Madagascar Precambrian basement according to Collins (2006). In the extreme north occurs the Bemarivo block which, in a more regional-scale map (e.g., Jöns et al., 2006) crosscuts the Antananarivo block, the Betsimisaraka suture and the Antongil block. To the east, the Archaean (~3 Ga cf. Tucker et al., 1999; Paquette et al., 2003) Antongil block is recognized as hosting the oldest units of the

39 basement. This block consists of amphibolite- and greenschist-facies metapelites that rim meta-granitic rocks (Hottin, 1976) and is regarded as the equivalent of the Dharwar Craton in southern India (Collins and Windley, 2002). All the centre-north of the basement is dominated by the Antananarivo block which is however considered as having an “African” affinity (Collins and Windley, 2002; Fitzsimons and Hulscher, 2005). This is made up of Archaean granitoids, interlayered with late Proterozoic stratoïd granites, syenites and gabbros (e.g., Tucker et al., 1999; Kröner et al., 2000; Nédélec et al., 1994; 1995). The Tsaratanana sheet forms three N-S striking belts lying above the Antananarivo block (namely Maevatanana, Andriamena, Beforona from west to east, respectively). These belts comprise metabasites, pelitic gneisses, interlayered with chromitite and magnetite-rich quartzites, some of which were metamorphosed to ultra-high temperature (Nicollet, 1990) at 2.5 Ga (Goncalves et al., 2004; Paquette et al., 2004) and host several Archaean primary gold deposits (e.g., Andrianjakavah et al., 2007). The Betsimisaraka suture is over-thrust by the combined Antananarivo block and the Tsaratanana sheet into the Antongil block. In central Madagascar, a series of metasedimetary and metabasic rocks and gneisses (greenschist- and amphibolite-facies) were combined into a unit called the Itremo sheet by Collins et al. (2000); however, based on zircon ages and the lithology of metasedimentary rocks, Cox et al. (2001; 2004) split up this sheet into two groups: (1) the Itremo group, formerly called “schisto-quartzo-calcaire (-dolomite)” (Besairie, 1968-1971; Moine, 1968a; b) which consists mainly of quartzites, dolomitic marbles, pelites and metasiltstones deposited at around 1500-1700 Ma (Fernandez et al., 2003; Cox et al., 2004); and (2) the Molo metasediments (mainly quartzites), deposited between ~620 and 560 Ma (Cox et al., 2004), which occur in a triangular region west of the Itremo group and north of the Ranotsara shear zone. Based on new field observations, Landsat Thematic Mapper image analysis, and U-Pb geochronology, the Precambrian geology of west-central Madagascar is reviewed and re- interpreted as km-scale fold- and thrust-nappes with east or southeast-directed vergence (Tucker et al., 2007). South of the prominent Ranotsara shear zone, the broad Proterozoic Androyan block is separated from the Neoproterozoic Vohibory block by the N-S Ampanihy shear zone. The Androyan block gathers two former lithostratigraphic groups of Besairie (1968-1971) namely Graphite (currently Ampanihy) and Androyan groups, and consists mainly of calcsilicates, granitic gneiss or metapelitic rocks plus graphite-bearing semipelitic rocks, leptynite and quartzite. These metasediments were deposited during Paleoproterozoic (Paquette et al., 1994; Kröner et al., 1996; Ito et al., 1997; Ashwall et al., 1998; de Wit et al., 2001; Berger et al.,

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2006), intruded by anorthosites, charnockites and granites between 630 and 610 Ma (de Wit et al., 2001), and were metamorphosed into High-Temperature and Medium-Pressure conditions (Nicollet, 1990; Ackermand et al., 1991; Martelat et al., 1997; Markl et al., 2000; Jöns, 2006; Raith et al., 2008) at ca. 550 Ma (Andriamarohafatra et al., 1990; Ito et al., 1997; Ashwall et al., 1998). 2.2. The Vohibory block - Previous work

In the far SW of the basement, the Vohibory block with its high-grade terrains (Nicollet, 1986; 1990; Jöns and Schenk, 2008), its particular lithology (Windley et al., 1994; de Wit, 2003) and age of formation (≤ 850 Ma cf. Collins et al., 2005; Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al., 2008) has been the subject of considerable geological interest (cf. also Martelat et al., 1997; 2000; de Wit et al., 2001; Cheilletz et al. 2001; Vapnik et al., 2005; Andrianjakavah et al., in press). Based on published data and a multi-thermochronometer study, Emmel et al. (2008) inferred a new Pan African geodynamic model for this block. According to these authors, the Vohibory block was a long-lived Neoproterozoic Arc terrain (with an associated back-arc basin) at the western coast of the Azania micro-continent. This block experienced the highest pressure metamorphic conditions recorded in the Madagascar basement (Collins 2006), reaching 9-11.5 kbar at 750-850 °C (Nicollet, 1986; 1990; Martelat et al., 1997; Jöns and Schenk, 2008). This peak metamorphism was dated by zircon and monazite U-Pb and U-Th-Pb techniques between 650 and 610 Ma (Martelat et al., 2000; de Wit et al., 2001; Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al., 2008). The geodynamic cause for this metamorphic event is the accretion of the Vohibory arc terrain (de Wit, 2003) to the active continental margin of the Azania during the subduction of the Mozambique Ocean (Jöns, 2006; Jöns and Schenk, 2008). Emmel et al. (2008) also suggested that contemporaneous with the assumed main Gondwana collision at ca. 535 Ma, the Vohibory block was extruded at a higher level. They inferred that the Ampanihy and shear zones (Fig. 1-1c) are pre- existing structural basement anomalies that could have acted as shear planes for vertical transport during the extrusion of this block. Previous tectonic evolution of SW Madagascar has been suggested by Martelat et al., (2000) and more recently by de Wit et al. (2001). Martelat et al. (2000) suggested that two distinct finite strain patterns D1/M1 and D2/M2 (deformation/ associated metamorphism) are responsible for the finite geometry in the region. These events occurred respectively at 590-

530 Ma and 530-500 Ma. They inferred that whilst the D2 saw the creation of networks of kilometre-scale vertical shear zones (e.g., Ampanihy) and folded blocks resulting from east-

41 west shortening in a transpressive regime; the geodynamic significance of D1 remains unclear.

In contrast, de Wit et al. (2001) defined three main deformational events (D1 to D3). The two earlier events D1 and D2 occurred respectively at 647-630 Ma and at 628-627 Ma, and are characterized by a simple shear deformation at midcrustal level during which northeast recumbent sheath folds and ductile thrusts were formed. They related the third event D3 (609- 614 Ma) to an E-W compressive convergence resulted from the collision between two east and west fragments of Gondwana. Although all structures in southern Madagascar are related to this Gondwana-forming collision and to Mozambique Belt, the Vohibory block recorded a different Pan African evolution. This block preserves elements of subduction/accretion and collision tectonics relative to the adjacent Androyan block (see above). Logically, this block should also contain vestiges of the suturing event that would inevitably follow main collision in the oriental margin of Mozambique belt. However the position of such a paleosuture remains speculative in this block (Jöns, 2006; Jöns and Schenk, 2008). We attributed this uncertainty in part to the lack of a large-scale, detailed regional geological map in the Ianapera Region within the northern part of the current outline of the Ampanihy Shear Zone (e.g., Fig. 1-1b-c). The existing geological maps, completed by members of the Madagascar Geological Survey since early works of Henri Besairie between 1929 and 1956, are available at different scales including 1:100000, 1:200000 and 1:500000. These maps are of excellent quality despite the traditional mapping methods used during their development. However, the most precise of them consist of 1:100,000 scale maps separated in several sheets (H58, H59, I58 and I59) and are mainly lithological, with few structural or metamorphic data. On the other hand, recent published satellite-derived regional geological (e.g., Fig. 1-1b) or structural (e.g., Fig. 1-1c) maps (cf. Martelat et al., 2000; de Wit et al., 2001; Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al., 2008) do not show any details on the Ianapera Region. 2.3. Suture zone in Madagascar:

The only known suture zone in Madagascar is the Betsimisaraka Suture (BS) which would mark collision of Indian Dharwar Craton with Azania during the final assembly of Gondwana (Collins and Windley, 2002; Raharimahefa and Kusky, 2006). The BS crops out from the north east coast and strikes out to sea nearby the town of Toamasina before striking back inland north of Mahanoro, and out again to the sea south of Mananjary (Fig. 1-1a). In the latter region, the BS comprise mainly granitic gneisses, migmatitic gneisses, lenses of ultramafic to mafic rocks (amphibolite, dolerite dykes), and garnet-bearing gneisses that are intruded by Pan African granites. These lithologies crop out within a highly sheared and

42 complexly folded region (Raharimahefa and Kusky, 2006). Next to the Ifanadiana shear zone, amphibolite lenses are closely associated with the Mananjary pegmatite- and suture zone- related emerald deposits (Chang Peng, 2003; Moine et al., 2004). On the basis of similar lithological and structural features, Raharimahefa and Kusky (2006) connected the BS with the Palghat-Cauvery shear zone in Southern India as previously suggested by geochronology work (Tucker et al., 1999) and by comparison of ore deposit and gemstones mineralisation (Santosh and Collins, 2003). 3. Data acquisition and processing

Available data sources used in this study included the following: (a) Existing geological and topographic map coverage; (b) Landsat 7 Enhanced Thematic Mapper Plus (ETM+, Fig. 1-2); (c) the Digital Elevation Model (DEM) acquired by the Shuttle Radar Topography Mission (SRTM); (d) Airborne aeromagnetic and gamma-ray data (Fig. 1-3 and 4, respectively); and (e) our data obtained during fieldwork. For mapping and spatial integration of these various data sets, MapInfo GIS software was used. Image resizing and processing was carried out using the software programs ENVI (the Environment for Visualizing Images) 4.4 and Entrepid for satellite and geophysical data, respectively. For visual analyses and interpretation, we compare these data by superposing several image layers or by overlapping DEM with RGB images (Fig. 1-8a). Then we distinguished the magnetic or radiometric characteristics of outlined geological units. This method provides good correlation mostly for elongated bodies and brittle structures. For example in regional maps (Fig. 1-7), the extraction of linear structures used mostly DEM and aeromagnetic maps whereas elliptical structures were outlined from mostly existing geological maps integrated with satellite imagery and ternary K-Th-U radiometric map or sometimes aeromagnetic maps. 3.1. Geological and topographic maps preparation

Geological maps of the study area are available at 1:100000 and 1:200000-scales while topographic maps exist at 1:100000-scale. These maps, initially projected in the local Madagascar Laborde projection were scanned, cropped and georeferenced in the reference system of satellite imagery mentioned above i.e. UTM Zone 38S WGS84. A mosaic of four 1:100000-scale (Sheets H58, H59, I58 and I59) or two 1:200000-scale (Sheets H.I. 58-59, F.G. 58-59) maps were used to cover the northern Vohibory. Legends of geological maps were very useful for first interpretations of satellite and geophysical imaging as well as for conducting field work. 3.2. Landsat images

43

The Landsat ETM+ provides a seven-band plus panchromatic multispectral scanning radiometer with a high-resolution image information of the Earth’s surface. Landsat-7 orthoimages are stored as raster data and consist of 9 spectral bands: a panchromatic band (8) with a pixel size of 15 m, 6 multispectral bands (1 to 5 and 7) with pixel size of 30 m and 2 thermal infrared bands (6) with 60 m ground resolution. Landsat ETM+ images acquired on 2000-04-01 were taken from the Global Land Cover Facility (www.landcover.org). The geographic location of Ianapera data is path 160 and row 076 according to the World Reference System 2 (WRS). Common digital processing techniques including different band ratioing, false colour combinations (RGB), principal component or 3D-surface views for satellite images were used. In order to highlight the geology of the study area, false colour images resulted from different RGB band combination were more useful than band ratios. However, the spatial resolution of different RGB images is 30 m and it is advisable to use higher spatial resolution in detailed mapping. The pan sharpening technique was then used to increase the spatial resolution of RGB images. Pan Sharpening is a pixel level fusion technique, in which high resolution panchromatic data is fused with lower resolution multispectral data to create a colourized high resolution data. In this study, the panchromatic band 8 (spatial resolution 15 m) is used to enhance the spatial resolution of colour composite images. These images are then re-transformed to an RGB images that has the pixel size of the input high-resolution data (e.g., Fig. 1-6a). 3.3. Digital Elevation Model (DEM)

SRTM radar sourced from www.landcover.org provide a spatial resolution of 90m, a vertical resolution of 10-16 m, therefore, terrain height data represent only approximate values; but they are sufficient to allow tectonic analysis together with topographic maps. Indeed, DEM were very useful for outlining major lineaments and for generating a 3D terrain model computed by overlaying SRTM data on Landsat images (e.g., Fig. 1-8a). Moreover, visualization of landform and landscape enable by these 3D terrain models facilitated the programming of field campaigns. 3.4. Geophysical data

Geophysical surveys were conducted over selected areas of Madagascar in 2005, as a part of World Bank-founded projects for the Malagasy government through the Database for the Management of Mineral Resources of Governance Project (BPGRM). The study area was included in this project and is designated as Zone C west (www2.gaf.de/bpgrm). The geophysical parameters measured were: aeromagnetic field and Earth’s gamma radiation

44 which were flown at constant altitude of ~200 m along east-west flight line spaced 500 m apart and S-N tie-lines with 10 km spacing. Flight lines were oriented E-W in accordance with the N-S trending regional geology while perpendicular tie-lines allow control of the grid. Rough data which have gone through preliminary processing were bought at the PGRM office. Gridding and other processing were carried out using the software program Intrepid. Digital processing of the magnetic data includes micro-levelling, reduction to pole, first vertical derivative and automatic gain control. These result in processed aero-geophysical maps displaying aeromagnetic and aero-radiometric data that have, after interpolation, a pixel resolution of 100*100 m (e.g., Fig. 1-3 and 4, respectively). The aeromagnetic maps display spatial distribution of magnetic minerals in the bedrock (at crustal level), while aero- radiometric maps show the distribution of most abundant natural radiometric elements: potassium (K), uranium (U) and thorium (Th) in the uppermost (~30cm) part of the bedrock/soil. 4. Results

From these various datasets and their supporting metadata, we produced a data archive of about 4 Gigabytes. Most images derived from satellite and geophysical data are stored in Geo-tiff geographically registered image format using ER Mapper algorithm or ECW (Enhanced Compressed Wavelet) compression to enable displaying processed images and performing our multi-layer visual interpretations with maps or data points in the GIS software. In the following section, we described processed images that were used during data integration. 4.1. Landsat images

Colour combinations RGB (respectively) of Landsat bands 732 and of principal components 315 (Fig. 1-2a and 2b, respectively) have been used since they highlight more lithology discrimination. In Fig. 1-2a, marbles display blue sky colour; anorthosite massif, white to light green; graphitic gneisses and schists, green; and lenses or layers of metamorphosed basic to ultrabasic rocks, light to dark green. Fig. 1-2b highlights granitoids in western Vohibory and main gneissic units. Granitoids commonly display vivid green colour within a yellowish to orange gneissic background. Marbles and anorthosite display dark green colours. 15 m-resolution Pan-sharpened images show more details for mapping the Ianapera Region (e.g., Fig. 1-6a).

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Figure 1- 2 : Landsat images showing more details on the study area (a) false colour bands 732 and (b) principal component 315 (on RGB, respectively). These images highlight some lithologies including granitoids, marbles, anorthosite massif and others; see text for further explanation. The projection used for these and following images is UTM Zone 38S, WGS84. Villages (commune rural) I: Ianapera; S: ; L: ; A: Ambahita.

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During data integration, a good correlation was evident between lithological contacts outlined from the 1:100000-scaled map and those highlighted on Landsat images. The mapping of many granitoids, marbles, layers or lenses of meta-basic to meta-ultrabasic rocks and anorthosite seems very good. 4.2. Aeromagnetic map

The first vertical derivative of the reduced-to-the-pole total field map shows the distribution of magnetic minerals in the study area (Fig. 1-3). This map displays contrasting colour domains that reflect differences of the observed magnetic field, expressed in nanoteslas (nT). Data integration suggests that in this map, high (positive) magnetic anomalies commonly correspond to granitoids and gneissic migmatitic/quartzo-feldspatic complex; medium magnetic anomalies, to augen granitic orthogneiss or to the mafic biotite-hornblende gneiss that is the main lithology especially in western Vohibory (Boulanger, 1953; Besairie, 1954); and low magnetic zones, to marbles. Some NNE-SSW-striking major lineaments drawn from surficial data (DEM and Landsat images) also produce narrow negative anomalies in the aeromagnetic data. This map also reveals the continuation of the Vohibory block below the adjacent sedimentary cover with hidden elliptical, folded and dome-and-basin structures. 4.3. Radiometric map

The ternary radiometric map displays the variation in K, U and Th content of geological units (K: red; Th: green; U: blue) (Fig. 1-4). These radiogenic elements are expected to be : (1) dominant in granitoids and gneissic rocks, either due to the presence of K- rich phases (mica, K-feldspar) or due to the higher amount of U-Th in accessory minerals (mostly zircon and monazite); and (2) poor in marbles that are mainly made up of carbonate minerals. This map allows us to highlight different types of granitoids that are broadly described as granitic orthogneiss in former geological maps (see below). It is likely that contrasting radiogenic characteristics result from plagioclase accumulation (relative to K feldspar) in different types of granitoids. In the western Vohibory, high K-Th granitoids may represent a dominant granitic composition, as opposed to tonalite where both K-feldspar and U-Th secondary phases are generally poorly expressed. The most striking features in this map are the exceptionally elongated high-K anomaly in the eastern Vohibory, mostly in the Ianapera Region.

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Figure 1- 3 : Aeromagnetic map of the study area (first vertical derivative of the total field aeromagnetic data reduce-to-pole);White square are unsurveyed area. The Ianapera suture zone is the tectonic boundary between the Vohibory and the Androyan blocks. This mega-lineament produces symmetric relative negative magnetic anomaly, corroborating its subvertical nature. Note the Mahabo pluton that produces symmetric positive magnetic anomaly, suggesting a subvertical tectonic control of its emplacement. Note also strike-slip sinistral faults associated with the suture zone and the continuation of the Vohibory block below the adjacent sedimentary cover. Villages (commune rural) I: Ianapera; S: Soamanonga; L: Lazarivo; A: Ambahita.

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Figure 1- 4: K-Th-U ternary radiometric map of the study area. Note the exceptionally elongated high-K anomaly in the Ianapera region, forming the Mahabo granite-syenite pluton (including corundum-bearing syenites) and syenite dyke at Ambatomaneno. Villages (commune rural) I: Ianapera; S: Soamanonga; L: Lazarivo; A: Ambahita.

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4.4. Geological maps

The integration of all these maps with published geological maps, geochronological and metamorphic P-T estimates data results in updated and detailed geological maps of the Ianapera Region and the northern part of the Vohibory block (Fig. 1-6b and 7, respectively). These geological maps are respectively included in the combined former 1: 100000-scaled maps (sheets H58-H59) of Boulanger (1953) and 1:200000-scaled maps (sheet H.I. 58-59, F.G. 58-59) of Besairie (1956). We gather geological units that show similar spectral expressions outlined from different satellite images or geophysical maps. In general, there is a good correlation between these lithologies and radiometric or geophysical expressions. We designate different lithologies according to existing geological maps above; however, we integrate recent lithological descriptions around the Ankafotia anorthosite massif (de Wit et al., 2001) together with our field observations. We also reported the Ianapera pegmatite- related emerald deposit (Andrianjakavah et al., in press), and occurrences of ruby-bearing amphibolites that are widespread in this block (Mercier et al., 1999; Giulliani et al., 2007) and the corundum-bearing syenite at the Mahabo pluton, as well as several occurrences of other precious/semiprecious stones (sapphire, gem garnet, cassiterite, moonstones) and metallic ore deposits including copper, gold, zinc, titanium, manganese, chromite, and nickel (Boulanger, 1953; Besairie, 1971) as well as occurrences of a Voisey’s Bay-style Ni-Cu-PGE (Malagasy minerals Ltd, www.malagasyminerals.com). 4.5. The Ianapera Region:

The Ianapera Region is located in the extreme NE of the Vohibory bloc near the district of (Fig. 1-2) and within the present outline of the Ampanihy high strain zone (shear zone in Martelat et al., 2000). We conducted two fieldworks during summers 2005 and 2007 in this region because contact between two contrasting tectonic blocks (see discussion below), pegmatite-related emerald deposit and particular lithologies (elongated high-potassium anomaly in the ternary K-Th-U radiometric map, Fig. 1-4) are located by preliminary data integration.

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Figure 1- 5 : Selected photos of outcrop features showing: (a) dome and basin domain in the Ianapera fold belt: ridges of metabasic rocks at Soaniapa and marble at Tokobory; (b) subvertical dipping lithologies (garnet-bearing quartzo-feldspatic and migmatitic gneisses containing mafic to ultramafic boudins) in an emerald quarry, (c) discontinuous layers/lenses of amphibolites in the same emerald mine; (d) isoclinals- like folding. Fault-bend folds affecting anatectic veins of different orientations developed at high dynamic conditions; (e) sheared leucosome and (f) shadow zones around garnet indicating slight sinistral movement. Note millimetre to centimetre scale segregations of leucosome partial melting; and (g) mylonitic fabrics affecting quartzo-feldspathic gneiss of the former Graphite group in the Ianapera mylonite zone. Note the intense subvertical schistosity or foliation.

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Rocks in the Ianapera region are intensely deformed. The overall geological units are affected by major foliation that trends NNE-SSW. However in the field, we distinguish two highly deformed belts: a “mylonite belt” and a “fold belt”. Eastwards, the Ianapera mylonite belt displays an intense subvertical schistosity and foliation that trend ~N25E. Mylonitisation affect quartzo-feldspatic paragneisses, amphibolitic and graphitic gneisses and schists of the former Graphite group (Boulanger, 1953; Besairie, 1956). Boudinaged feldspars in the mylonite belt suggest nearly pure shear component (Fig. 1-5g). This structural feature has also been recognized southwards in the overall Graphite group (Martelat et al., 2000; de Wit et al., 2001). These authors inferred that rocks of this group show S-tectonites that represent a large component of homogenous flattening strain (pure shear). On the other hand, the Ianapera fold belt is affected by a regional foliation that deeps steeply (65° to subvertical) to the E, sometimes to the W, and trends ~N10°E-N28°E. This foliation is underlined by mafic and quartzo-feldspathic layering in gneissic formations, by orientation of deformed carbonate minerals in marble as well as amphibole and bitotite in layered metabasic rocks. The Ianapera fold belt is exposed within isoclinals-like folding that commonly have NNE-SSW striking fold axes, parallel to the regional foliation. These folds can be observed in the outcrop- (e.g., Fig. 1-5d) and in the map- scales (e.g., Fig. 1-2, 6 and 7). The Ianapera emerald deposit is located in the west flanks but near the hinge of one of these folds which we, accordingly name the Ianapera antiform. Hinges or flanks of some folds may be disrupted and sheared by sinistral strike-slip faults of similar orientation (e.g., the south-eastern flank of the Ianapera antiform). Locally in mylonitized zones, shear sense indicators defined mainly by the morphology of shadow zone around garnets (Fig. 1-5f), by CS relationships and shearing structures in leucosomes (Fig. 1-5e) commonly indicate slight sinistral movement. The Ianapera fold belt belongs to the eastern Vohibory block (see discussion below). Like the overall Vohibory, this belt comprises mainly mafic biotites-amphibole gneisses, marbles, garnet-bearing quartzo-feldspatic and migmatitic gneisses, and discontinuous layers/lenses/ boudins of amphibolites and pyroxenites. These meta-volcano-sedimentary series are intruded by the syn- to late-tectonic granitoids. Interestingly during field work, we identify elongated high-potassium anomalies in the ternary K-Th-U radiometric map (Fig. 1- 4). These anomalies represent a greyish to pinkish granite-syenite (including corundum- bearing syenite) association that forms the Mahabo pluton and the Ambatomaneno dyke (Fig. 1-6 and 7). In previous geological maps, this NNE-SSW trending pluton is already well outlined as an elongated body of about 4km long and 1km wide but is called granitic

52 orthogneiss (Fig. 1-6b after Boulanger, 1953). The syenite and corundum-bearing syenite are firstly reported in the Vohibory block. In the South-West of the Ianapera fold belt, we also sampled greyish granite that is different, displaying salt-and-pepper texture. This granite forms a sheet-like body of about plurikilometric long and some decametric wide, and does not occur in existing geological map. We therefore outline this granite in our resulting map and name it Bevaro granite with respect to the name of the small village nearby which it was sampled. Terrains in this zone are exposed in a dome-and-basin morphology in which marbles, pyroxenites, quartzite, granitoids, and sometimes gneissic-migmatitic-augen complex commonly form summits; whereas mafic biotite-hornblende gneiss crop out in the basins (Fig. 1-8a). In the field, many of these summits culminate at more than 550 m whereas valleys’ altitude is about 400 m that goes down to 300-250m westwards in sedimentary basin. Eastward, the Ianapera fold belt is separated with the Ianapera mylonite belt, by a major tectonic boundary which we name Ianapera Suture Zone (see discussion below). Westwards, this belt is separated with the phanerozoic Ianapera Pull-apart basin (Schandelmaier et al., 2004) by the -Bevaro accident along which NNW-SSE trending (N150 to N170) late brittle faults can be observed. This faults system displays significantly dextral strike-slip movement and is intimately associated with the deposit of oldest Karroo sediments; and thus, is interpreted as conjugate to NNE-SSW sinistral strike- slip faults developed within a possible sinistral releasing bend (Fig. 1-8a). Another generation of brittle faults trending WNW-ESE (N100 to N110) sharply truncate all formations or earlier structures in the Ianapera fold belt over distances of between 1 and 5 Km. This faults system have also been described southwards in the Vohibory block (de Wit et al., 2001), and is related to an extensive event during the separation between Madagascar and the Mozambique belt (Lardeaux et al., 1999).

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Figure 1- 6 : The Ianapera region: (a) Pan Sharpened 732 (on RGB respectively) (b) Local geological map (Boulanger 1953) showing the Mahabo granite-syenite pluton (including corundum-bearing vaiety) and the Bevaro granite-granit that is absent in ancient geological map (b); see text for further explanation.

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5. Discussion and conclusion:

We were not surprised to notice that during data integration, a large number of correlations exist between lineaments drawn from surficial (Satellite imagery, DEM and ternary K-Th-U) and from deep data (aeromagnetic) as well as between most of lithological contacts. Indeed, geological units, at least in the Ianapera fold belt, dip steeply i.e. 65º to subvertical (e.g., Fig. 1-5e) making easy delineation of lithological contacts and structural trends (linear and curvi-linear). The following sections discuss modifications that we made to former regional geological maps and further evidences that help define the position of the elusive suture zone in SW Madagascar crystalline basement. 5.1. The Androyan block

First, we suggest grouping together into the same Androyan block the former lithostratigraphic Graphite and Androyan groups (Boulanger, 1953; Besairie, 1956; de Wit et al., 2001) with respect to their similar ages of formation and of main metamorphism. As summarized in section 2.1, this block include mainly Paleoproterozoic metasediments that are intruded by anorthosites, charnockites and granites between 630 and 610 Ma, and metamorphosed to HT-MP conditions during the final convergence of Gondwana at ca. 550 Ma. In resulting maps (Figs. 1-6b and 7), we keep the name graphitic gneisses, and Androyan amphibole gneisses, monzogranite, marbles, amphibolite/pyroxenite/lenses of augite- hyperstene-bearing pyroxenite and garnet-bearing quartzo-feldspatic leucosome (leptynite) according to existing geological maps (Boulanger, 1953; Besairie, 1956). We name leuconorite and massive anorthosite following de Wit et al. (2001). These two later units together with graphitic gneisses (and schists) are restricted in the former Graphite group. Graphitic gneisses (and schists) are easily discriminated on Landsat images (Figs. 1-2a, b) and geophysical maps. These units are characterized by high U-Th signatures (Fig. 1-4) and relatively weak magnetic properties (Fig. 1-3). However, we name quartzo-feldspatic paragneisses with respect to our field observation in the Ianapera mylonite belt. 5.2. The Vohibory block: a Western and an Eastern parts

In ancient geological maps (Boulanger, 1953; Besairie, 1956; de Wit et al., 2001) gneissic unit in the Vohibory block is broadly named biotite-hornblende gneisses. In the field, mafic biotite-hornblende gneisses are defined by homogeneous to locally layered rocks; and are interbedded with garnet-bearing quartzo-feldspatic leucosomes (also termed leptynite), migmatitic and augen gneisses. In order to provide a more comprehensive regional geological map (Fig. 1-7), we gather these later gneissic units into gneissic migmatitic/quartzo-feldspatic

55 complex. Many outcrops contain millimetre to centimetre scale segregations of leucosome suggesting that this gneissic complex, at least locally, has partially melted (Fig. 1-5f). In addition, geophysical maps suggest that this gneissic complex is characterized by positive magnetic anomalies (Fig. 1-3) and high K-Th values (Fig. 1-4) relative to biotite-hornblende gneisses that display low to medium aeromagnetic and radiometric properties. In ancient geological maps, lenses of meta-basic to ultrabasic rocks are also broadly named as serpentinite; however, any serpentinite were observed in the field. By contrast, isolated lens-like bodies (less than 1 km2 size) at Vohimalio and Soaniapa that are defined as serpentinite in ancient geological maps, consist mainly of pyroxenite. The Vohimalio pyroxenite is a large body-forming ridge that locally contains other small lenses (3 to 5 m long) of garnet- and ruby-bearing amphibolites. The Soaniapa ridge also displays similar characteristic except the absence of ruby-bearing amphibolite. Other type of meta-basic to ultrabasic rocks was found in the field, occurring as dismembered layers within gneissic migmatitic-quarto-feldspatic-augen complex (up to 100 m long along strike direction, and up to 10 m across it). These rocks consist of tremolite-talc-dolomite rocks and garnet-bearing amphibolites. Emerald mineralizations in the “so-called” Ianapera deposit are intimately associated with these later metabasic to ultrabasic lenses/layers that are hosted in migmatitic gneiss of the Ianapera antiform (Andrianjakavah et al., in press). In resulting geological maps, we gather pyroxenites and associated amphibolite into lenses of metabasites; and tremolite- talc-dolomite rocks and garnet-bearing amphibolites into dismembered layers of amphibolites. We subdivided the Vohibory block into the western and the eastern Vohibory with respect to the spatial distribution of some lithologies and structures. It is however important to emphasize that main rock types in these two parts consist of mafic biotite-hornblende gneisses interbedded with thick layers of marbles and containing lenses meta-basic to ultrabasic rocks or dismembered layers of amphibolites. Furthermore, rocks in two parts were metamorphosed into HP granulite facies conditions between 650 and 610 Ma and intruded by syn- to post- tectonic granitoids and pegmatites (section 2.2). Nevertheless, special features of the eastern part are followings. Layers of gneissic migmatitic-quarto-feldspatic-augen complex become much frequent in eastern Vohibory, mostly in the Ianapera fold belt. This suggests that in this eatern part, partial melting was much important than in the western part. Graphite-bearing gneiss occurs locally southwards in eastern Vohibory (Fig. 1-7). We define this gneiss with respect to ancient geological maps and to their similar spectral or radiometric characteristics with graphitic gneisses of former Graphite group (see above 5.1). Large volume of calc- alkaline granitoids (tonalite, granite and granodiorite) is observed in the western Vohibory

56 relative to its eastern part; where on the contrary, the granite-syenite pluton is restricted in the Ianapera fold belt.

Figure 1- 7 : Regional geological map of the study area. This map results from integration of Landsat images and geophysical (aeromagnetic and radiometric) data sets together with field and published data. We define the western and the eastern Vohibory with respect to the spatial distribution of some lithologies and structures; see text for further explanation (Legend is in the next page).

Besides in the regional map, structural features described in the Ianapera fold belt (see section 4.5) are only observed in the overall eastern part. On the other hand in the western part, complex fold generations can be observed as previously described (Martelat et al., 2000; de Wit et al., 2001). 57

Contrasting lithologies and structures observed in the same Vohibory block are not incompatible with existing models, suggesting the involvement of an arc Island and an associated back arc during subduction-accretion-collision histories of this block (Emmel et al., 2008). Vestiges of the back arc basin may be now represented by at least the Ianapera fold belt, and maybe the overall eastern Vohibory. The Ianapera mylonite zone (the overall former Graphite group) may represent the active continental margin of Azania micro-continent. Accordingly, it is most likely that the sharp tectonic boundary separating the Ianapera fold belt and the Ianapera mylonite belt would represent a suture zone.

5.3. The Ianapera suture zone

In resulting maps, this tectonic boundary can be easily outlined as a NNE-SSW trending mega-lineament from both satellite images (Fig. 1-2) and geophysical maps (Figs. 3 and 4). de Wit et al. (2001) already noticed this sharp western boundary of the former Graphite group, as opposed to its eastern gradational contact with the Androyan group. Plotted on the aeromagnetic map (Fig. 1-3), this lineament produces relatively symmetric

58 negative magnetic anomaly suggesting its subvertical nature as previously suggested for the ASZ (Martelat et al., 1997; 2000). This mega-lineament separates two blocks of contrasting ages of formation and granulite facies metamorphic histories (see previous works, section 2.2 and Figs. 6 and 7). In the west, the Neoproterozoic Vohibory block underwent HP granulite facies condition between 650-610 whereas in the east the Paleoproterozoic Androyan block was metamorphosed in the MP granulite condition at ca. 550 Ma. Furthermore, the alkaline plutonic rocks (granite-syenite) and trachyte dyke can be interpreted as Deformed Alkaline plutonic Rocks with their volcanic equivalent and Carbonatites (DARCs of Burke et al., 2003; and more recently ARCs of Veevers, 2007). Burke et al. (2003) mapped DARCs in eastern Africa and inferred that their occurrences are concentrated in suture zones of various ages; while according to Veevers (2007), ARCs are commonly located in Pan Gondwana (650-500 Ma) suture zones. Such association of rocks commonly characterize late to post-collisional alkaline magmatism (e.g. Rakotondrazafy et al., 2001; El Hadi et al., 2003). Their positioning or emplacement levels could be controlled by deep-rooted shear zones in relation with strike-slip tectonics (Liégois et al., 1998; Saint Blanquat et al., 1998). This is the first occurrence of ARCs in SW Madagascar and the unique occurrence of corundum-bearing syenite ever reported in the Madagascar basement. The Ianapera ARCs display particular NNE-SSW striking elongated position with respect to the host gneissic units, consistent with the general strike of the mega-lineament. Besides, the distinct elliptical positive magnetic anomalies shown by these ARCs suggest near vertical dipping structures, like the mega-lineament (Fig. 1-3). We therefore infer that the emplacement of these new ARCs was likely controlled by strike-slip faults associated with this mega-lineament. Previous works may also contribute to the definition of this lineament as a suture zone (Pilli et al., 1997; Schandelmeïer et al., 2004; Emmel et al., 2008; Andrianjakavah et al., accepted). Pilli et al. (1997) showed paired positive and negative Bouguer gravity anomalies for the western boundary of the ASZ. According to these authors, positive and negative Bouguer anomalies respectively reflect an uplift of Moho i.e. of mantle, and the sedimentary basin. The former represent an excess of mass in the crust whereas the sedimentary basin represent a mass deficit; and our aeromagnetic map shows that the Vohibory block continue under this sedimentary cover (Fig. 1-3) as recently suggested (Emmel et al., 2008). Therefore, we think that their gravimetric data may simply traduce the position of this suture as commonly used for locating cryptic suture zone (e.g., Thomas and Tanner, 1975; Singh et al., 2004).

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Schandelmeïer et al. (2004) defined pull-apart basin in the Phanerozoic sediments adjacent to Ianapera fold belt. We name it the Ianapera pull-apart basin (Fig. 1-6a, 8a). Dextral strike-slip faults observed along the contact between this basin and the Ianapera fold belt can be interpreted as conjugate to NNE-SSW sinistral strike-slip faults system associated with the mega-lineament. Such rhomboidal pull-apart basin (or graben) commonly formed in strike-slip releasing bend that developed along transcurent fractures (faults, shear zones and suture zones) (e.g., Soula, 1995; Anderson and Nourse, 2005; Cunningham and Mann, 2007). According to these authors, these basins formed during reversal of sense of motion and relaxation of stress after collision. Consequently, the Ianapera Region can be interpreted as a sinistral strike-slip releasing bend that would developed along this lineament (Fig. 1-8c). This interpretation is not incompatible with the preferred location of ARCs (cf. also Viveers, 2007) and oldest Karroo sediments only in this region (Fig. 1-7). This may also explain several occurrences of ore deposits and gemstone mineralisations, mostly typical pegmatite-related emerald deposit (Andrianjakavah et al.,in press) like in many suture zones worldwide (e.g. Baker and Berg, 1991; Fan, 2000). Indeed, Cheilletz et al. (2001) obtained 40Ar/39Ar age of 493±5 on phlogopites associated with Ianapera emeralds and suggest that this deposit formed during the shearing event dated at 530-500 Ma by Martelat et al. (2000). Karroo sediments deposited adjacent to Ianapera fold belt, suggesting that rift initiation in the oriental margin of central Mozambique belt took place in the Ianapera releasing bend; thus, is inherited from the suture zone as previously suggested (Lardeaux et al., 1999; Schandelmeïer et al., 2004). The second generation of faults trending WNW-ESE crosscutting all earlier structures is to relate to an extensive event and the separation between Madagascar and the Mozambique belt as previously suggested (Lardeaux et al., 1999). In agreement with aforementioned discussion, we infer that the speculated suture zone in SW Madagascar is the mega-lineament outlined along the western boundary of the former Graphite group. We name it “Ianapera suture zone” because most, rather all evidences that permit to its definition are found in the Ianapera Region. Consequently, the Ianapera pegmatite-related emerald deposit is another example of suture zone-related deposits in many respects similar with other deposit of this type (Simandl et al., 1999; and reference therein). Striking similarities exist with the Mananjary deposit in the east coast (Fig. 1-1a), including their late Pan African age of formation within the same orogenic event (Cheilletz et al., 2001), their location within fold belt and proximal to shear zones (cf. Chan Peng, 2003 for the Mananjary deposit) and their main host rocks. The essential of emerald-bearing pockets were mined within phlogopite-rich layers that developed at contact between chromium (Cr)-bearing

60 amphibolites and intrusive beryllium (Be)-bearing (±tourmaline) pegmatites. Strike-slip faults would act as pathways channelizing granitic pegmatitic magmas and fluids from deep. Cores of folds offer relatively high permeability, favouring chemical exchange and the development of reaction zones between Cr-bearing and Be-bearing lithologies (Simandl et al., 1999).

N

Figure 1- 8: (a) Landsat image of Ianapera Region draped over digital elevation model (b) Simplified geological map of Kenya modified after Simonet et al. (2004) showin possible continuation of the Ianapera suture zone as far as Dusi. (c) Contrasting granulite terrains in the Taita Hill-Galana River Region in the high grade Mazambique Belt of SE Kenya and NE Tanzania modified after Baernhofer et al. (2008). In the background is Bouguer gravity anomaly map for this area (modified after Tesha et al., 1997), showing paired positive and negative anomaly like in the western boundary of the Ampanihy shear zone (Pili et al., 1999).

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5.4. Regional implication: connection with Mozambique Belt

We also dare hope to find the northwards continuation of the Ianapera suture zone in the central Mozambique belt. Indeed, the connection between the Vohibory block and this belt has been already suggested with respect to similar characteristics of ruby deposits in these high-grade terrains (Mercier et al., 1999; Giulliani et al., 2007), and combined petrology and geochronology (e.g., Jöns and Schenk, 2008, Bauernhofer et al., 2008). We think that difficulties in establishing this connection on the basis of structural maps is most likely due to the presence of several shear zones in SW Madagascar (Martelat et al., 1997; 2000; de Wit et al., 2001) relative to SE Kenya where only the sinistral Galana River Shear Zone (GRSZ) occurs (Hauzenberger et al., 2007; Bauernhofer et al., 2008). Accordingly, even recent works suggested that the continuation of GRSZ of SE Kenya may be the Ranotsara sinistral shear zone (Hauzenberger et al., 2007) as previously suggested (e.g., Martelat et al., 2000). By combining petrological, geochronological and metamorphic P-T data, most recent works confirmed that the Vohibory block is part of Mozambique belt (Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al., 2008; Bauernhofer et al., 2008). Besides, Bauernhofer et al. (2008, cf. also Nyamai et al., 2003) described two terrains of contrasting Pan African metamorphic histories in the Taita Hills-Galana River region (Fig. 1-8b). According to these authors, in the Taita Hills and the adjacent Sagala Hills Neoproterozoic arc terrains are exposed within a complex folding, strike-slip sinistral faults and imbricate thrusts. By contrast eastwards, the GRSZ is a 20-30 km wide consisting Paleoproterozoic terrains metamorphosed into MP granulite facies conditions at about 550±14 Ma. Our resulting maps define the Ianapera suture zone within the current outlined of Ampanihy Shear Zone (ASZ, Fig. 1-1c after Martelat et al., 2001) that represent a High Strain Zone (AHSZ). It is most likely this suture should continue northwards in SE Kenya, forming the speculated major tectonic boundary in the oriental margin of the Mozambique belt. Like in the Ianapera region, the Taita Hills-Galana River region should be separated by a sharp tectonic boundary that could be outlined somewhere along the western limit of the GRSZ. This may be the Voi suture zone outlined in ancient structural maps of this region (e.g., Fig. 1-8b; Frisch and Pohl, 1986; Nyamai et al., 2003).

Acknowledgment This study was supported by CNRS grants to SS and DB. The authors wish to thank the Malagasy government, the Egide Eiffel doctoral program and the university Paul Sabatier

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(through ATUPS grant) for financial support to PRA during his thesis in Toulouse as well as for financing fieldworks (2005 and 2007). We thank Raphael Dutaut for a preliminary compilation and interpretation of remotely sensed data during his Master in Toulouse. We are grateful to the team of master students from the department of geology (University of

Antananarivo) composed of Andriamamonjy Alfred, Rafamantanantsoa Rija and Rajomalala

Valentine for their help during fieldwork. We greatly thank BOBA Maharitsy (Bruno) and

Andrianarisoa Willy, responsible of the COMINAS society at Ianapera, for his assistance during fieldwork. We acknowledge B. Moine for his support and valuable discussions.

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Chapitre 2. Etude pétrologique et géochronologique des granulites et granitoïdes de la région de Ianapera : implications géodynamiques

Présentation de l’article n°2 L’article n°2, à soumettre à la revue « Precambrian Research» est une suite logique du chapitre précédent. En effet durant la dernière décennie, la partie Sud-Ouest du socle Précambrien de Madagascar et notamment le bloc de Vohibory a suscité beaucoup d’intérêts scientifiques pour son métamorphisme de haute pression défini par les travaux anciens (Nicollet, 1985 ; 1990), pour les nombreuses minéralisations en gemmes (Nicollet 1985 ; Mercier et al., 1999 ; Cheilletz et al., 2001 ; Vapnik et al., 2005 ; Giuliani et al., 2007), pour les structures assez particulières marquées par la présence de zones de cisaillement (Pilli et al., 1997; Lardeaux et al., 1999; Martelat et al., 2000 ; de Wit et al., 2001) ou de bassin de type pull-apart ou graben (Schandelmaier et al., 2004) ainsi que pour sa lithologie particulière pouvant suggérer l’existence de la limite orientale de la ceinture Mozambicaine (Jöns , 2006 ; Jöns & Schenk, 2008 ; Emmel et al., 2008) que nous venons d’identifier dans le chapitre 1. Nous avons tracé cette limite tectonique majeure entre des terrains d’arc insulaire/back arc (Jöns & Schenk, 2008 ; Emmel et al., 2008) le long du contact entre le Vohibory et l’ancien groupe de Graphite (Fig. 2-1), séparant ainsi la ceinture Mozambicaine et le proto- Madagascar connu sous le nom Azania. Dans le chapitre 1, nous avons nommé cet accident la zone de suture de Ianapera parce que la majorité des preuves ayant conduit à sa nomination se localise dans la Région plissée et cisaillée de Ianapera. En outre, nous y avons localisé, plusieurs gisements primaires de corindon incluant en plus des ruby dans les amphibolites communément décrite dans l’ensemble du bloc de Vohibory (Nicollet 1985 ; Mercier et al., 1999 ; Giuliani et al., 2007), du corindon magmatique dans de la syénite que nous avons décrit pour la première à Ianapera (Chapitre 1). En plus des minéralisations en émeraude qui est l’objectif principal de ma thèse, nous discuterons donc des modes de formation de ces corindons qui pourraient être d’intérêt économique pour cette Région. Ainsi, nous présentons dans cet article, les résultats d’une étude pétrologique et géochronologique réalisée sur les granulites associés ou pas à des minéralisations en gemmes et sur des granitoïdes provenant de la région fortement plissée de Ianapera. Ces données ont permis de compléter les données existantes dans le bloc de Vohibory et corroborerait la présence de la zone de suture de Ianapera dans la fameuse zone de cisaillement d’Ampanihy (Martelat et al., 2000).

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Méthodologie En combinant les informations obtenues à partir des observations texturales, des compositions des minéraux et des compositions chimiques des roches, nous avons pu retrouver l’évolution PT enregistrée par ces granulites et définir les divers contextes tectoniques de mise en place des roches magmatiques. Ensuite, les données géochronologiques obtenues à partir de la méthode de datation chimique U-Th-Pb sur monazite à la microsonde électronique nous ont permis de retracer l’agencement des évènements magmatiques et métamorphiques relativement aux évènements tectoniques définis dans le chapitre précédent. On confrontera alors ces résultats aux travaux anciens (Nicollet, 1985) et à ceux obtenus récemment par Jöns & Schenk (2008) sur les granulites du Vohibory, travail dans lequel n’avait pas été utilisé des échantillons provenant de la région de Ianapera. Les échantillons sélectionnés pour cette étude sont représentatifs de la Région de Ianapera comme le montrent les figures 2-3 (a à f). Elles comprennent des roches métabasiques et des granitoïdes.

Les roches métabasiques Parmi les roches métabasiques, nous n’avons pas sélectionné les gneiss amphiboliques malgré leur abondance parce que ces roches ont été largement décrites par les travaux antérieurs (e.g., Jöns & Schenk, 2008) et ne sont associées à aucune minéralisation en gemmes. Cependant, il s’avère nécessaire de rappeler ici les assemblages minéralogiques dans ces roches qui correspondent à des amphibolites litées à hornblende, biotite, feldspath, quartz et grenat. Nous ne décrivons pas aussi les assemblages dans l’amphibolite (#AF318) et la roche à trémolite-talc-dolomie (#AF311) associées aux minéralisations en émeraude de la carrière de Benato parce que ces roches sont détaillées dans le chapitre 3. Ces dernières se présentent en lentilles ou bancs discontinus d’épaisseur métrique à plurimétrique dans des encaissants gneissiques migmatitiques (Figs. 1-5c, 2-2f). Ils restent alors les métabasites de la colline de Soaniapa (#SN11) et celle à côté de Vohipisaka (#VP4) ainsi que la colline de Vohimalio dans laquelle se développent de petites lentilles métriques d’amphibolite à rubis. Ces métabasites forment généralement des petites collines de longueur plurikilométrique et d’épaisseur plurihectométrique, dans des encaissants de gneiss amphiboliques (Fig. 2-2e). Dans cet article, nous comparons les compositions de ces roches avec les travaux existantes en commençant par un test de mobilité des éléments majeurs et mineurs, ainsi que les éléments traces et de terres rares (Fig. 2-5). Ce test se base sur des travaux récents (Hastie et al., 2008) et conclue que seules quelques éléments traces (Hf, Nb, Ta, Y, Th, Co, V, Cr and

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Ni) et de terres rares (La, Ce) ont été immobiles pendant les différents processus altérations ayant affectés ces roches. Ainsi, seuls les diagrammes de classification de la série magmatique ou de discrimination géotectonique utilisant ces éléments sont probants. En outre, ces tests indiquent que toutes ces roches montrent une large gamme de composition pouvant être utilisée comme un indice de différenciation. Il est donc très probable que toutes les roches métabasiques du bloc de Vohibory sont génétiquement liées à un même magma parent. Ainsi, le diagramme Total alcalin vs Silice (TAS) suggérerait une composition gabbroïque pour ces métabasites qui tombent au dessous de la limite du domaine du gabbro ; ce qui pourrait s’expliquer par une forte mobilité des alcalins durant les processus d’altérations de ces roches. Cependant, ce diagramme distingue deux types de roches métabasiques en plus des roches associées aux minéralisations en émeraude. Le premier type regroupe #SN11 et #VP4 que nous appellons des métagabbros, et le deuxième regroupe les roches métabasiques de Vohimalio. Les compositions chimiques des roches métabasiques de Vohimalio rappelleraient celles des amphibolites à corindon et des métatroctolites étudiées par Nicollet (1985) et que nous avons reporté sur le diagramme TAS. Ces roches ont des valeurs de SiO2 < 45 wt.%, sont riches en Al (>20 wt.% Al2O3) et en Mg (11-17 wt.% MgO) (Tableau 2-1). En outre l’amphibolite contient les paragenèses MgHbl+Pl+Co+saph (coronitique, Fig. 2-4c) qui sont les même que Nicollet (1985) décrit dans ces roches. D’après ce dernier, les amphibolites à saphirine, corindon et parfois à grenat (associées à des métatroctolites) du Vohibory proviennent du métamorphisme de cumultas magmatiques à plagioclase+olivine± clinopyroxène. Amphibolites et métatroctolites se sont formées dans les mêmes conditions Pt- T (Pt=9-11,5 kbar ; T=750-850 °C) et donc pendant le pic du métamorphisme dans le Vohibory.

D’autre part, les métagabbros (#SN11 et #VP4, Tableau 2-1) sont plus riche en SiO2 >

45 wt.% et 21-22 wt.% CaO, et contiennent ~13 wt.% Al2O3, 10-11 wt.% MgO et ~5 wt.%

Fe2O3. Ces roches sont essentiellement constituées de clinopyroxène et de plagioclase, dont les proportions varient au sein d’un même échantillon (Fig. 2-3b). Le grenat, l’amphibole et le spinelle accompagnent ces deux minéraux essentiels. Les clinopyroxènes ont des compositions de diopside alumineux (Al2O3 = 4.5 - 9), les plagioclases ont des compositions d’anorthite quasiment pure, les grenats sont de type grossulaire (45%), mais ont des teneurs non négligeables en almandin (30%) et pyrope (22%), et les spinelles sont des hercynites. Ces observations amènent à proposer deux types d’évolution des paragenèses :

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™ évolution à pression croissante conduisant du faciès magmatique (gabbro) au faciès granulite avec néoformation de grenat, de plagioclase à composition d’anorthite et

de clinopyroxène riche en Al2O3. ™ évolution rétrograde, qui affecte toutes les roches basiques aux différents stades de leur transformation et se caractérise essentiellement par la formation d’amphibole alumineuse aux dépens du pyroxène, puis de chlorite.

Enfin, les roches à trémolite- talc- dolomie (#AF311) sont riches en SiO2 contrairement à l’amphibolite à grenat (#AF318) qui lui est associé (Tableaux 2-1). Ces deux roches pourraient représenter d’anciennes roches basiques à ultrabasiques. Les compositions chimiques de ces roches reflètent leur texture en partie cumulative avec les très fortes teneurs en MgO (> 18 wt%), Cr (> 1400 ppm), et Ni (>1000 ppm), de certains échantillons (Tableau 2-1). Les chromites reliques (Fig. 3-3a) corroboreraient ces données géochimiques. Les concentrations en Terres Rares de ces roches sont faibles : les spectres normalisés aux chondrites sont plats à légèrement enrichis en Terre Rares légères. Les spectres multi- élémentaires font apparaître de légères anomalies négatives en Nb, Ta, P et Ti. Seul l’échantillon d’amphibolite qui renferme les minéralisations en émeraude présente des caractéristiques différentes des autres métabasites (très fortes teneurs en éléments alcalins et Terres Rares notamment). Les caractéristiques particulières de cette amphibolite seraient la conséquence du processus métasomatique par les fluides dérivés de la pegmatite située au contact de l’amphibolite (chapitre 3). Dans les divers diagrammes de classification géotectoniques utilisés, les compositions des métabasites se situent dans le domaine de composition des roches tholéiitiques à calco- alcalines des contextes d’arc (Fig. 2-10b à d). Toutes ces données géochimiques sont compatibles avec un contexte tectonique de type arc insulaire/back arc pour la mise en place des roches magmatiques comme le montrent la figure 2-10a. Ce même contexte avait été proposé par Jöns and Schenk (2008) à partir des métabasites retrouvées dans les parties occidentales et méridionales du Vohibory ; par contre, nous n’avons pas retrouvé des métabasites à caractère de MORB à la différence de ces auteurs. Les roches métabasiques de Ianapera ont donc subi une montée en pression durant le métamorphisme prograde dans le faciès granulite, suivi d’une rétromorphose dans le faciès amphibolite lors de l’exhumation. L’étude minéralogique met en évidence des conditions de pression supérieure à celle de la cristallisation du gabbro (9

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Métamorphisme Nous avons estimé les conditions du métamorphisme en utilisant les compositions majeures du gneiss migmatitique (#AF317) encaissant des minéralisations en émeraude dans la carrière de Benato et de la métabasite (#VM11) encaissante de la lentille d’amphibolite à rubis de Vohimalio. Ces types de lithologies sont particulièrement bien adaptés pour quantifier les conditions PT car elles renferment des assemblages minéralogiques propices à l’utilisation de géothermobaromètres bien calibrés. Les diagrammes de phases (Fig. 2-8) ont été calculés en utilisant la version 2007 du programme Perple_X (Connoly, 1990) et les données thermodynamiques et modèles de solutions solides mises à jour en Février 2008. Ainsi, les assemblages minéralogiques observés dans ces roches suggèrent qu’elles se sont équilibrées dans des conditions PT de l’ordre de 790 à 830°C et de 8 à 11 kbar, compatibles avec les conditions du faciès granulite de haute Pression. Ces résultats sont en bon accord avec ceux de Nicollet (1985, 1990) et de Jöns & Schenk (2008), puisque ces auteurs proposaient des valeurs de 750-880 °C et 9-12 kbar. En utilisant la méthode de datation U-Th-Pb (Montel et al., 1994, 1996, 2000 ; Cocherie et al . 1998) sur des grains de monazites en inclusion dans de la biotite, nous avons daté le pic du métamorphisme à 673 ±11 Ma (Fig.2-9a et b). Cet âge est clairement plus vieux que les âges obtenus par la même méthode sur des roches similaires dans les parties Ouest et Sud de Vohibory (647 to 628 Ma d’après de Wit et al., 2001; 638±25 Ma d’après Jöns & Schenk, 2008 ; 642±28 Ma d’après Emmel et al., 2008). Il apparaîtrait peut être, qu’à Ianapera, la migmatitisation se serait déroulée antérieurement à celle des parties ouest et sud du Vohibory, suggérant que la collision aurait débuté plus précocément dans cette région. La localisation de Ianapera à proximité de la zone de suture, nouvellement définie (Chapitre 1), corroborerait ce résultat.

Les granitoïdes et le magmatisme felsique Nous distinguons deux types de granitoïdes : un ensemble métalumineux calco-alcalin faiblement potassique et un ensemble légèrement peralumineux, calco-alcalin fortement potassique à alcalin. Le premier ensemble est représenté par les roches à composition de granite à granodiorite du pluton de Bevaro et le second par l’association granite et syénite (± à corindon et à grenat) du pluton allongé de Mahabo. Ces deux ensembles appartiendraient à deux épisodes magmatiques distincts. Le premier ensemble, présente les mêmes compositions chimiques que celles de roches magmatiques de contexte orogénique. Ces caractéristiques sont celles des granites

77 retrouvés dans la partie Ouest du domaine de Vohibory (Fig.2-1b). La mise en place de quelques uns de ces granites a été daté à 616-627 Ma par de Wit et al. (2001) ou à 609.9±0.9 Ma par Emmel et al. (2008). Le deuxième ensemble calco-alcalin fortement potassique à alcalin (shoshonitique) est décrit pour la première fois dans le bloc du Vohibory. Les caractéristiques chimiques particulières de ces roches suggèreraient un épisode magmatique tardi- à post-collision (e.g., diagramme Rb vs Y+Nb, Fig. 2-11b). Cette association de roches a été souvent décrite dans les cycles orogéniques Alpin et Hercynien (Harris et al., 1986) ou Brésilien (e.g. Phillip & Machado, 2005). Leur mise en place est souvent contrôlée par des failles profondes associées à des zones de cisaillement (e.g., Rakotondrazafy et al., 2001 ; Liégois et al., 1998 ; Saint Blanquat et al., 1998). A Ianapera, la position allongée NNW-SSE de ce granite est compatible avec une mise en place fortement contrôlée par les décrochements senestres profonds associés à la zone de cisaillement d’Ampanihy. Ces décrochements seraient contemporains de la collision entre les parties Est et Ouest du Gondwana à environ 550 Ma. L’âge de mise en place de la syénite à 562±20 Ma, obtenu par la méthode de datation U-Th- Pb sur monazites est compatible avec ce modèle (Fig. 2-9c et d). Cet âge est également en accord avec ceux proposés par de Wit et al. (2001) pour la mise en place de certaines pegmatites tardives (570 et 520 Ma) dans le Vohibory. Ainsi, cet ensemble granito-syénitique se serait mis en place dans un contexte transitionnel entre les stades orogéniques Panafricain et anorogénique qui annoncent le cycle paléozoïque. Il pourrait être relié à un processus de détachement de la lithosphère océanique de la lithosphère continentale en fin de subduction « slab-breakoff » (e.g., Davies & Von Blanckenburg, 1995; Chemenda et al., 2000). Les magmas alcalins traduiraient la participation d’un réservoir mantellique pendant la relaxation thermique suivant la collision. Ces roches pourraient appartenir aux associations de type DARC (Deformed Alkaline plutonic Rocks and their volcanic equivalence or Carbonatites) de Burke et al. (2003) ou ARC de Veevers (2007) qui sont des marqueurs de Suture Pan Gondwana (ca. 550 Ma).

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L’article n° 2: à soumettre à la revue Precambrian Research

Geodynamical setting and gemstones mineralization in the Ianapera Region, Vohibory block of South West Madagascar.

Prosper Andrianjakavah Rakotovao1,2, Didier Beziat1, Stefano Salvi1*, Pierre Debat1, Jean-

Marc Montel1, Ganne Jérôme1,3* and Michel Rakotondrazafy2.

1 Université de Toulouse; UPS (SVT-OMP); LMTG; 14 Av, Edouard Belin, F-31400

Toulouse, France

2 Département des Sciences de la Terre, Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo,

Antananarivo, 101, Madagascar

3IRD; LMTG; F-31400 Toulouse, France

* Corresponding author: [email protected]; tel.: +33 561 332 583; fax: +33 561 332 560

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Abstract The Neoproterozoic Vohibory block that hosts the Ianapera emerald deposit in SW Madagascar is a part the high-grade Mozambique belt of central East African Orogen (EAO). In addition to emerald, metamorphic corundum in amphibolite and magmatic corundum in syenite have been reported in the Ianapera fold belt in the extreme NE of this block. We firstly reported combined geochemical, P-T condition estimates and geochronological data obtained on meta-volcano-sedimentary rocks and granitoids from this belt. Metabasic rocks comprise metagabbros, metatroctolites that include small lens of metamorphic corundum- bearing amphibolite, as well as garnet-bearing amphibolite and tremolite-talc-dolomite rocks associated with emerald mineralizations. Despite differences of petrography, Ianapera metabasic rocks show, together with those from the overall Vohibory block, transitional features from island arc tholeitic to calc-alkaline magmas series. MORB- normalized trace elements spidergrams display similar patterns with enrichment in LILEs (Ba, Th and U) and depletion in HSFEs (Ta, Nb, Ti and P). Metabasic rocks of this block formed in an island arc setting in association with subduction processes. Geochemistry of granitoids reveals two episodes of felsic magmatism: an early metaluminous, low-K calc-alkaline magmatism formed in volcanic arc setting above a subduction zone; and a late to post-collisional, slightly peraluminous and high-K calc-alkaline to shoshonitic magmatism. Peak of metamorphism is constrained at 8-11 Kbar and 790-830°C using perplex programs and bulk compositions of migmatitic gneiss and metatroctolite, and is dated at 673±11 Ma by U-Th-Pb monazite dating method. We also dated the age of the corundum formation in the syenite at 562±20 Ma by the same method. We infer the following model with respect to new and existing data: (1) subduction- accretion system and peak of metamorphism at 673±11-610 Ma; (2) syn-metamorphic (628- 610 Ma) low-K calc-alkaline magmatism above the subduction zone; (3) syn-to late- collisional (562±20 Ma) high-K to shoshonitic magmatism; and (4) the exhumation of the dome at ca. 550Ma enhanced by a slab detachment and vertically controlled by pre-existing shear planes. The suturing event that followed this main Gondwana-forming collision (550- 520 Ma) result in slight sinistral releasing bend that may have controlled the emplacement of late- to post- collisional syenites (corundum-bearing) and pegmatites at Ianapera fold belt. These pegmatites are responsible of emerald mineralizations in this belt. Keywords: Island-arc basalts, arc-type granitoids, Ianapera, Mozambique belt, Suture zone

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1. Introduction

The East African Orogen (EAO) is one of Earth’s greatest collision zones extending from Arabia, eastern Africa to Antarctica (Fig. 2-1a inset; Mc Williams 1981; Stern 1994). This orogen formed by the assembly of Gondwana supercontinent at ca. 550 Ma in the course of the collision between continental blocks namely East (India, Antartica, Australia) and West (Africa, South America) Gondwana. More recent works (Meert and Van Der Voo 1997; Meert 2003; Kusky et al. 2003; Collins and Pisarevsky 2005) suggest that the formation of EAO and contemporaneous orogens (e.g., Kuunga or Braziliano) was a protracted process associated with the closure of a number of Mozambique ocean-related oceanic basins in Neoproterozoic. Thus they should contain tectonic elements of subduction, accretion, collision and suturing during Pan African time (900-500 Ma after Kennedy 1964; Kröner 1985). It has been proposed that in Neoproterozoic time, the Proto-Madagascar together with horn of Africa plus part of Yemen and Arabia formed a stable continental block, namely Azania between East and West Gondwana (Collins and Pisarevsky 2005; Fitzsimons and Hulscher 2005). This implies that at least two oceanic basins existed; and that their closures coeval with the final amalgamation of Gondwana would result in two suture zones in the crystalline basement of Madagascar: in the East the Betsimisaraka suture and in the South- West the Ianapera suture zone (Fig. 2-1b). The former is thought to suturing Azania and the Dharwar Craton of India Block (Collins and Windley, 2002; Raharimahefa and Kusky, 2006) while the second would separate Azania and the central high-grade Mozambique belt of EAO (Andrianjakavah et al., Chapitre 1). However, Andrianjakavah et al. defined the Ianapera suture zone on the basis of multidata integration-derived regional-scale mapping work only. They named it Ianapera suture because most rather all striking evidences that permitted it definition were found in the Ianapera region, including tectonic accident between two contrasting granulite bloc (see below section 2), late- to post- tectonic granite-syenite (corundum-bearing) pluton and typical pegmatite-related emerald deposit (Chapitre 3, in press). In addition, they inferred that this suture continue northwards in the in the Taita Hills- GRSZ region where recent studies reported similar features than that described in the Ianapera Region (Fig. 2-1b; Frisch and Pohl, 1986; Nyamai et al., 2003; Bauernhofer et al., 2008 and reference therein).

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Figure 2- 1 : (a) Madagascar in its Gondwana setting at ca. 550 Ma, modified after Stern (1994, cf. de Wit et al., 2001). Also shown is the approximate extent of East African Orogen. (b) Regional geological map of Madagascar and of the Vohibory block modified after Jöns and Schenk (2008). Note that metabasite sampled by these authors and available geochronology do not include the Ianapera region. (c) Simplified geological map of Taita Hill-Galana River Region in the high grade Mazambique Belt of SE Kenya and NE Tanzania modified after Baernhofer et al. (2008). The Ianapera Region mirror the Taita Hill-Galana River Region.

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The Ianapera Region is located in the extreme north-eastern part of the Vohibory block. In the last decennia, several studies combining petrography and geochronology (Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al., 2008), and structural geology (Martelat et al., 1997; 2000; de Wit et al., 2001) have been carried out in the Vohibory block; however, the Ianapera Region has been commonly excluded (e.g., samples location in Jöns and Schenk, 2008 in Fig. 2-1b; cf. also Emmel et al., 2008). The Ianapera Region has been the subject of few investigations that mostly characterized the Ianapera pull-apart basin (Schandelmaier et al., 2004) and gemstones mineralizations including ruby (Mercier et al., 1999; Giuliani et al., 2007) and emerald (Cheilletz et al., 2001; Vapnik et al., 2005; Andrianjakavah et al., in press). In this paper, we present geochemical, P-T metamorphic conditions and geochronological data obtained from metapelitic migmatitic gneiss, from metabasic and granitic rocks sampled in the Ianapera fold Region. These data are used to shed light on the geodynamic context of gemstones formation and emplacement of alkaline plutonic rocks at Ianapera. 2. Geological setting

2.1. Regional geology

Archaean to Late Proterozoic basement rocks outcrops in the Eastern two-thirds of the Madagascar Island (Besairie, 1954; 1970; Ashwall and Tucker, 1999; Collins, 2000; 2006). This Precambrian Crystalline basement is overlain, to the west and south, by Phanerozoic sediments (Fig. 2-1b) and intruded by Late Cenozoic volcanics (Melluso et al., 2007; and reference therein). The South Western part of this basement has been subdivided into three lithostratigraphic units termed the Vohibory, Graphite and Androyan Groups respectively from west to east (Boulanger, 1953; Besairie, 1954; 1970). These units were later re- interpreted as Pan African tectonic blocks (Rolin 1991; Windley et al., 1994; Martelat et al., 2000; de Wit et al., 2001). More recent tectonic subdivisions group together the Androyan and Graphite groups into the Androyan block (Collins, 2006) that is separated with the Vohibory block by the Ianapera suture zone (Fig. 2-1b). The Vohibory block is mainly made up of metasedimentary (metapelite, marble and quartzite) and metabasic (amphibole-biotite gneiss, pyroxenite, serpentinite and meta- amphibolite) rocks that are intruded by syn-to late-metamorphic granitoids (Fig. 2-1b and 2a; cf also de Wit et al., 2001; Emmel et al., 2008) and late to post-tectonic granitic pegmatites (de Wit et al., 2001). The age of formation of protholith basalts has been dated at 850-700 Ma by U-Pb SHRIMP analysis of magmatic cores in zircon from metabasites (Jöns and Schenk, 2008). In addition, Collins et al. (2005) obtained prominent U-Th-Pb age cluster at 850 Ma on

83 detrital zircon from metapelites. This block has been firstly interpreted as representing a shelf sequence interthrust with orthogneiss and dismembered ophiolite (Windley et al., 1994) and part of a continental accretionary prism (de Wit, 2003), and recently as evolved back-arc basin and ocean floor, an associated island arc and mafic rocks of the lower oceanic and/or arc crust (Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al., 2008). Among tectonic blocks of the Madagascar basement, the Vohibory block experienced highest pressure metamorphic conditions (Nicollet, 1985; 1990; Martelat et al., 1997; Collins, 2006; Jöns and Schenk, 2008). Nicollet (1985; 1990) calculated this peak at 9-11.5 kbar at 750-850 °C on the basis of phase relations of the sapphirine- and staurolite-bearing metatroctolites occurring nearby and Soamanonga (Fig. 2-1b). The highest assemblages are interpreted to represent peak conditions during a “clockwise” pressure- temperature-time (P-T-t) path followed by near-isothermal decompression (ITD) to 5-6 kbar (Nicollet, 1990; Martelat et al., 1997). Jöns and Schenk (2008) obtained similar values of main metamorphism (9-12 kbar at 750-880°C) using metamorphic mineral assemblages in metabasites and metapelites, and conventional thermobarometry. They dated this peak of metamorphism at 612±4.8 Ma by U-Pb SHRIMP analysis of magmatic rims in zircon from metabasites and at 638±25 Ma by U-Th-Pb monazites dating on metapelites. Emmel et al. (2008) also dated metapelitic gneiss containing mineral assemblage garnet-biotite-sillimanite- plagiocalse-alkali feldspar-quartz at 642±28 Ma by U-Th-Pb monazites dating method. According to Jöns and Schenk (2008; cf. also Emmel et al. 2008), the geodynamic cause for this main metamorphic event is the accretion of the Vohibory arc terrain to the active continental margin of Azania micro-continent (Androyan block), subsequent to the subduction of the Mozambique Ocean. De Wit et al. (2001) dated the emplacement of syn- to late- metamorphic granitoids and late- to post-tectonic pegmatites nearby the Ejeda village, by U- Pb zircon and monazite dating techniques, at 627-616 Ma and at 575-520 Ma, respectively. In addition, the emplacement of granitic orthogneiss from nearby this village was also dated by Emmel et al. (2008) at 609±9 Ma by Pb-Pb zircon dating. On the other hand east to the Ianapera suture zone, the Androyan block consists mainly of metasediments of pre-Pan African age (720 Ma to 2.2 Ga, Andriamarohafatra et al., 1990; Paquette et al., 1994; de Wit et al., 2001) that are intruded by anorthosites, charnockites and granites between 630 and 610 Ma (de Wit et al., 2001). This block underwent MP granulite facies metamorphism (Nicollet, 1990; Ackermand et al., 1991; Martelat et al., 1997; Markl et al., 2000; Jöns, 2006; Raith et al., 2008) at ca. 560-530 Ma, coeval with the final assembly of the Gondwana (Paquette et al., 1994; Kröner et al., 1996; Martelat et al., 2000;

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Jöns, 2006). The most recent work discussed former conventional thermobarometry-derived P-T data, and calculated peak-conditions in this block at around 800°C and 6-7 kbar using P-T pseudosection modelling of metapelitic gneisses (Raith et al., 2008). In the recent geodynamic model, Emmel et al. (2008) suggested that the Vohibory block was extruded at a higher level during the final assembly of Gondwana. Two major shear zones Ampanihy and Ejeda (Fig. 2-1b; Pilli et al. 1997; Martelat et al., 1997, 2000) are pre- existing structural basement anomalies that could have acted as shear planes for the vertical transport during extrusion of the Vohibory block. 2.2. Local geology

The Ianapera Region occupy the northern part of the Ampanihy shear zone or high strain zone (Martelat et al., 2000) near the district of Benenitra (Figs. 1-1b). In this Region, we distinguish the Ianapera fold belt that is separated with the Ianapera mylonite belt by the Ianapera suture zone (Fig. 2-2a). The Ianapera fold belt is the part of the Ianapera Region that belongs to the Vohibory block and thus contains all samples selected for the present study. On the other hand, the Ianapera mylonite belt belongs to the Androyan block. Mylonitisation in the later belt affects graphitic and quartzo-feldspatic gneisses and schists of the ancient Graphite group (Boulanger, 1953; Besairie, 1956) that currently is grouped with the Androyan block. In the west, another NNE-SSW striking mega-lineament (fault) separates the fold belt with the Ianapera pull-apart basin where early Phanerozoic Karoo sediments deposited (Schandelmaier et al., 2004). The geology of the Ianapera fold is like that of the overall Vohibory block, consisting mainly of metasedimentary and metabasic rocks (Figs. 2b to c, see details below). Some metabasic rocks are closely associated with emerald and ruby mineralizations. These meta- volcano-sedimentary units are intruded by two elongated granitoid plutons striking NNE- SSW: the Bevaro granite in the southwest and the Mahabo granite-syenite pluton in the north. The Mahabo pluton is the first granite-syenite suite recognized in the Vohibory block. Some syenites may be corundum-bearing that is uncommon and even, firstly reported to date in Madagascar. The Mahabo granite-syenite pluton and its south surrounding are intruded by post-tectonic granitic pegmatites that we also commonly found in the Ianapera emerald deposit. The overall Ianapera Region is affected by a regional foliation that deeps steeply (65° to subvertical) to the E, sometimes to the W, and trends ~N10°E-N28°E. This foliation is underlined by mafic and quartzo-feldspathic layering in gneissic formations, by orientation of

85 deformed carbonate minerals in marble as well as amphibole and biotite in layered metabasic rocks. The Ianapera fold belt is exposed within isoclinals-like folding that commonly have NNE-SSW striking fold axes, parallel to the regional foliation. These folds can be observed in the outcrop- and in the map- scales. The Ianapera emerald deposit is located in the west flanks but near the hinge of one of these folds which we, accordingly name the Ianapera antiform. Hinges or flanks of some folds may be disrupted and sheared by sinistral strike-slip faults of similar orientation (e.g., the south-eastern flank of the Ianapera antiform). Locally in mylonitized zones, shear sense indicators defined mainly by the morphology of shadow zones around garnets, by CS relationships and shearing structures in leucosomes of migmatites commonly indicate slight sinistral movement (Andrianjakavah et al., Chapitre 1).

Figure 2- 2 : Aster Image of the Ianapera Region showing sample locations; (b to f) Selected photos of outcrop features showing: (a) the Mahabo granite intruded by late-pegmatite dykes; (b) granite-syenite rocks in the Mahabo pluton. Syenite may be corundum bearing; (d) Beravo granite-granodiorite showing typical pepper-and-salt texture, (e) small lens of ruby-bearing amphibolite included in large body of metabasic rocks at Vohimalio; and (f) amphibolite lenses hosted in migmatitic metapelitic gneiss. Granitic pegmatites commonly intruded the contact between amphibolite and gneisses leading to phlogopitization of the later and to the subsequent emerald mineralizations.

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Two other generations of late brittle faults are observed in this belt: (1) NNW-SSE trending faults (N150 to N170) and (2) WNW-ESE (N100 to N110) trending faults. The first faults system display significantly dextral strike-slip movement and is intimately associated with the deposit of oldest Karroo sediments, and thus are interpreted as conjugate to NNE- SSW sinistral strike-slip faults. The second sharply truncates all formations or earlier structures in the study area over distances of between 1 and 5 Km as previously described southwards (de Wit et al., 2001). This second fault generation is related to an extensive event and the separation between Madagascar and the Mozambique belt (Lardeaux et al., 1999). 3. Petrography and mineral chemistry

3.1. Sampling and analytical techniques

A total of about hundred rock samples were collected from the Ianapera area during two fieldworks (in 2005 and in 2007). These include biotite-hornblende gneiss, garnet-bearing quartzo-feldspatic and migmatitic metapelitic gneiss, meta-quartzite, marbles together with metabasic rocks and granitoids. Samples locations are reported in the aster image of the Ianapera Region (Fig. 2-2a). Sixty polished sections were prepared and studied by optical microscope to determine mineral relationships and mineral assemblages. Electron microprobe analyses in selected sections were performed with a Cameca SX 50 electron microprobe (EMPA) at the LMTG-University Paul Sabatier in Toulouse, using an accelerating voltage of 15 kV, a beam current of 20 nA and a 3 µm beam diameter for all elements. Measuring time was 10 s for major and minor elements. Natural and synthetic minerals and pure metals were used as standards. Scanning-electron microscope (SEM) equipped with EDS analytical system (SEM-EDS) analyses were carried out with a JEOL JSM-6360 Low Vacuum using an accelerating potential of 15 kV and a beam current of 0.75–1.5 nA, depending on the spot size of the electron beam. Representative chemical compositions of clinopyroxene, spinel, amphibole, biotite, garnet and plagioclase are listed in Table 1. 3.2. Metasedimentary rocks

Metasedimentary rocks represent about 50-70 vol.% of rocks outcropping in the Ianapera fold belt; and comprise mainly pluridecimetric to plurihectometric layers of migmatitic gneisses alternating with layers of metabasic rocks. Locally, these rocks are interbedded with pluridecimetric to plurimetric layers of leucocratic gneiss named leptynite, of marbles and of quartzite. In the topography, these two latter rocks together with marbles commonly form summits that may culminate up to 560 m high in this belt (e.g., the Vohipisaka quartzite, the Tokobory marble).

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Migmatitic gneisses are characterized by alternating discontinuous layers, some cm thick of: i) leucocratic quartz and feldspar layers corresponding to leucosome and; ii) dark biotite- sillimanite- garnet-bearing layers defining the melanosome. Leucosome consists mainly of elongated quartz and microperthitic K-feldspar, with accessory plagioclase (An10-

50), zircon and monazite or minor biotite. Melanosome consists mainly of biotite and contains abundant sillimanite and almandine-rich garnet (Alm63-72Prp18-28Grs0-5And0-4Sps1-5) as well as accessory ilmenite and rutile (Fig. 2-3a). Migmatitic gneiss commonly displays a granoblastic texture and, in some facies an augen texture with characteristic lenticular feldspar porpyroblasts of up to 3 cm long. Leptynites are layers of pluridecimetric thick layers well-foliated medium-to-coarse grained leucocratic rocks that comprise mainly perthitic K-fedspar, plagioclase (An40) and quartz; and accessory almandine-rich garnet, biotite and rare magnetite. Marbles are layers of pluridecimetric to plurimetric thick occurring mainly at Tokobory. They are interlayered with migmatitic gneiss and leptynite. They are whitish to greyish rocks that comprise mainly carbonate minerals (mostly dolomite). In addition to carbonates, marbles may contain abundant graphite, and accessory minerals including fluorapatite, diopside, spinel, tremolite, talc and minor Ba-rich fluorophlogopite. Metaquartzite occur mainly at Vohipisaka and at Vohimena forming pluridecametric thick summits and is usually white to grey, very coarse-grained rocks that consist of up to 98 vol. % quartz. The remaining comprises variable content of dispersed muscovite and magnetite. 3.3. Metabasic rocks

Metabasic rocks form 30-40 vol. % of rocks outcropping in the Ianapera fold belt. These rocks which commonly show light- to dark-green colour, massive aspect and sometimes coarse-banded texture comprise mainly mafic amphibole-biotite gneiss (60-80%) and pyroxene-bearing metabasic rocks (10-15%). Among the amphibole-biotite bearing rocks, we identify some particular petrographic facies including ruby-bearing amphibolite, amphibole-biotite- and emerald-bearing amphibolite and tremolite-talc-dolomite rocks that are less common lithology (< 5%). Amphibole-and- biotite-bearing metabasic rocks comprise mainly: i) Mafic amphibole-biotite gneisses that are, like in the overall Vohibory block, dominant lithology in the Ianapera fold belt. These rocks form plurimetric to plurihectometric-thick layers that are interbedded and folded with

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metasedimentary rocks described above. Mafic amphibole-biotite gneiss of the Vohibory block has been commonly described the literature (e.g., Besairie, 1956; Boulanger, 1953; Mercier et al., 1999; Jöns and Schenk, 2008), containing the mineral assemblages garnet+biotite+ferropargasitic- hornblende+plagioclase. In the topography, amphibole-biotite gneiss commonly crop out in the basin (~400m high) relative to some quartzite- leptynite, marble, pyroxene-bearing metabasic rocks (see above) and granitoids that commonly form summits. ii) And less common amphibolites (<10%) that consists of dismembered layers/lenses of garnet-bearing amphibolites and tremolite-talc-dolomite rocks that are commonly hosted in metasedimentary rocks. The size of lenses may reach up to 100 m long along strike direction and up to 10 m across it. Emerald mineralizations in the “so-called” Ianapera deposit (Andrianjakavah et al., in press) are closely associated with such lenses of metabasic rocks that are hosted in migmatitic gneisses and are commonly intruded by granitic pegmatites (Fig. 2-2f). Garnet-bearing amphibolites contain mineral assemblages: Ca-amphiboles (tschermakite to pargasite)- garnet-plagioclase-quartz±biotite. Minor phases include ilmenite, apatite, rutile, zircon and Cr-magnetite. The grain size of Ca-amphiboles ranges from 0.8 to 3.0 mm and their textures are granoblastic to grano- nematoblastic. Garnet porphyroblasts commonly contain inclusions of amphibole, quartz and plagioclase. Locally in altered garnet-bearing amphibolites, sulphate scapolites were found associated with F-bearing phlogopite and beryl/emerald. Tremolite-talc-dolomite rocks (Fig. 2-3c) contain mineral assemblage tremolite-talc-dolomite ± quartz, plus relicts of chromite and secondary chlorite and calcite. More evolved facies of this rock consists almost entirely of talc and calcite with minor fibrous tremolite (or actinolite) and chromite relicts and is termed soapstones by Cheilletz et al. (2001). These rocks are cross-cut by veins, some cm thick, consisting of phlogopite and emeralds iii) Ruby-bearing amphibolite is only found hosted in the Vohimalio pyroxene- bearing metabasic rocks and shows the following mineral assemblages: corundum, plagioclase, hornblende, Cr-spinel with minor phlogopite and zircon. Centimeter sized idiomorphic corundum crystals are surrounded by

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plagioclase coronas and lie in a matrix of amphiboles (Fig. 2-3c). Rocks containing this mineral assemblage were commonly reported from the overall Vohibory block (Nicollet, 1985; Mercier et al., 1999; Jöns and Shenk, 2008).

Figure 2- 3 : Selected microphotographs showing: (a to c) metamorphic mineral assemblages in (a) the migmatitic gneiss (#AF317); (b) pyroxene-bearing metabasic rocks (#VM11); (c) ruby-bearing amphibolite; (d) deformed quartz grains displaying recrystallization with ondulatory extinction in the Bevaro granite-granodiorite. Note that plagioclases show variable amount of sericitisation, (e) Corundum- bearing syenite and (f) granite at Mahabo Symbol abbreviations follow Kretz (1983).

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Pyroxene-bearing metabasic rocks commonly form isolated lens-like bodies of up to 1 km long and up to 400 m wide, forming some ridges (e.g., Vohimalio, Soaniapa) within amphibole-biotite gneisses above. The large body of metabasic rocks at Vohimalio includes small lenses (3 to 5m long, Fig. 2-2e) of amphibolite that may be ruby- and garnet- bearing. The large body of metabasic rocks at Soaniapa and near Vohipisaka display similar features except the absence of ruby-bearing amphibolite. They are coarse-grained rocks with a composition of metagabbros mainly consisting of the occurrence of both plagioclase and clinopyroxene in addition to garnet, amphibole, plagioclase, spinel ± Fe-Ti oxides. They commonly have a weak cumulate texture and show variable amount of clinopyroxene and plagioclase. Main minerals display granoblastic textures with a well preserved triple junction (Fig. 2-3c). The grain size of main minerals varies from 0.6 to 5 mm. Poikiloblastic garnets contain clinopyroxene, amphibole and plagioclase inclusions. Plagioclase is frequently included in clinopyroxene. Textures of symplectitic intergrowth of plagioclase and spinel are common in some samples. Exsolution blebs of spinel also occur in clinopyroxene. The amphibole may be present in varying proportions and commonly occurs as subhedral crystals coexisting with clinopyroxene but also as patchy pseudomorph of clinopyroxene. Mineral chemistry and metamorphic mineral assemblages suggest that these rocks have experienced granulite facies metamorphism. Secondary retromorphic mineral assemblage is documented by chlorite, muscovite and calcite. Clinopyroxene, major constituent of these rocks is an aluminium diopside with moderate to high alumina contents (Al2O3 = 4.5 - 9), with XMg varying in the range 0.80-0.92

(Table 1). Plagioclase is uniformly anorthitic (An80). Garnets are dominantly grossular-rich (45%), with similar almandine (30%) and pyrope (22%) proportions, and lesser amounts of the spessartine (2.5%) and ouvarovite (0.5%) components. Spinels are mainly hercynite but ferroan spinel in the more basic rocks. According to the nomenclature of Leake, amphiboles are tschermakite with XMg of 0.75 to 0.80. 3.4. Granitoids

Felsic magmatism in the Ianapera fold belt is traduced by two plutons: the Bevaro granite pluton and the Mahabo granite-syenite pluton; and by late- to post- tectonic granitic pegmatites (Fig. 2-2). The Bevaro granite (#V13) is a small sheet-like body of 2 km long and about 30 m wide occurring nearby the Bevaro village (Fig. 2-2a). This is medium-to-coarse-grained granite to granodiorite, showing typical salt-and-pepper texture (Fig. 2-2d). This rock consists

91 of plagioclase (20-30 % of the modal composition), quartz (15-30 %), alkali feldspar (15-25 %) and ferromagnesian minerals (biotites and green amphiboles, 5-15 %). Apatite, zircon (±allanite) and opaque are conspicuously accessory minerals. Chlorite, sericite, calcite and muscovite are also present as secondary minerals. Plagioclases show variable amount of sericitisation (Fig. 2-3d) or sometimes are altered to calcite. Biotites occur as brown kinked flakes of 1-3 mm in size, and are commonly altered to chlorite and muscovite. Subhedral to euhedral green amphibole crystals, 1-3 mm in length, are commonly altered in chlorite and prehnite. Quartz crystals occur as anhedral isolated grains and aggregates that commonly display recrystallization with undulatory extinction, typical of incipient solid-state deformation (Fig. 2-3d). The Mahabo granite-syenite pluton forms the elongated body of about 4 km long and 1 km wide of granitoids that outcrop few km north to the Ianapera emerald deposit (Fig. 2-2a). This pluton consists mainly of granite; however locally, its composition can evolve in syenite and garnet- and corundum-bearing syenite. This Mahabo corundum-bearing syenite is the first occurrence of corundum-bearing syenite known to date in Madagascar. Mahabo granites (#MB3) are medium- to fine-grained, greyish pinkish or gray rocks where moderate alignment of mafic minerals defines a magmatic foliation, parallel to the regional foliation. Granite consists mainly of K-Feldspar (30-40%, orthoclase and microcline) and quartz (20-40) plus abundant plagioclase (10-15) and accessory Ti-rich biotite and Na- (and K) rich Mg-hastingsite (Table 1). Accessory minerals include zircon, apatite, oxides (magnetite, ilmenite) as well as exotic REE-bearing minerals (Fig. 2-3f). Primary SEM-EDS investigations on these accessory minerals commonly reveal corona of epidote, calcite, thorian parisite-(Ce) and pyrite developed around allanite core. Others consist of mixture of epidote, apatite and thorian parisite -(Ce) that may contain abundant zircon inclusions (Chapitre 4). Syenites include two rock types: medium-to-coarse-grained garnet-bearing syenites (#MB1) and a garnet- or corundum-bearing syenite variety (#MB4). These rocks are generally pinkish to light reddish and consist mainly of undeformed K-feldspar (75-90% of microcline plus perthite) and albite (1-3%), with subordinate biotite (2-5%), muscovite, sericite, and magnetite (1-2%). Quartz is absent. Exsolution textures of K-feldspar are very common in these rocks. Accessory minerals consist mainly of zircon, monazite, spessartine-rich garnet, corundum and muscovite. Muscovite and sericite are alteration minerals of corundum and feldspar respectively (Fig. 2-3e).

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Late granitic pegmatites are common in the area south of the Mahabo pluton. They vary in width from 0.2 to 1 m and are massive to very weakly foliated. As shown in the figure 2-2b, they commonly cross-cut other units forming sills along the regional foliation; although within emerald quarry intrude preferentially along joints, shear planes, and at the contact between migmatitic gneiss and small lenses of amphibolite associated with proximal-style emerald mineralizations (Fig. 2-2f; cf. also Andrianjakavah et al., in press). Granitic pegmatites are composed mainly of partially albitized perthite with subordinate quartz, gem quality red garnet (Alm51-56Prp17-23Grs9-15And1-5Sps7-14), biotite, plagioclase (An30), and accessory minerals including fluorapatite, tourmaline, beryl and minor zircon, allanite, monazite. 4. Geochemical characteristics

4.1. Sampling and analytical procedures

After observations under optical microscopy, thirteen representative samples were selected for major and trace elements analyses. These include six metabasic rocks, five granitic rocks and one migmatitic metapelitic gneiss. Metabasic rocks selected for geochemistry include mainly pyroxene-bearing rocks from Vohimalio (#VM11) and Soaniapa (#SN11) ridges and nearby Vohipisaka (#VP4) but also the small lens of ruby-bearing amphibolite (#VMR) hosted in the #VM11 as well as a garnet-bearing amphibolite (#AF318) and tremolite-talc-dolomite rock (#AF311) associated with emerald mineralizations from the Benato quarry. These rocks are used to complement existing data on the Vohibory block (Nicollet, 1985; Jöns and Schenk, 2008) and to discuss petrogenesis and tectonic setting of Ianapera metabasic rocks. Granitic rocks include the Bevaro (#VT13) and the Mahabo granites, two syenites (#MB1, #AMB and #P3) and a corundum-bearing syenite (#MB4). Their geochemical characteristics are used to discuss Pan African felsic magmatism that is poorly investigated in this block. The bulk compositions of the migmatitic gneiss (#AF317) and the Vohimalio metabasic rocks (#VM11) have been chosen to constrain peak P-T metamorphic condition (see section 5). Major and trace elements concentrations were determined by inductively coupled plasma atomic emission spectrometry (ICP-AES) and inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) at the ALS Chemex Labs in Vancouver, Canada. The analytical results are listed in Table 2.

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Sample Metamorphosed basic to ultrabasic rocks Granites Syenites N° VM11 VMR VP4 SN11 AF18 AFF311 VT13 MB3 MB1 AMB P3 MB4* SiO2 41,5 44,3 46 47,4 38,4 52,7 69,5 71,2 64,2 63,4 59,8 60,2 Al2O3 20,5 24,1 13,6 12,65 17,3 0,86 13,05 15 19,55 16,75 19,1 23,3 Fe2O3 4,07 3,69 5,25 5,77 14,85 3,57 5,97 2,16 2,19 5,25 3,28 1,79 CaO 13,75 11,5 22,2 21,5 10,35 13,1 3,1 1,8 1,24 1,8 2,55 0,93 MgO 17,55 11,45 9,72 11,25 11 18,75 0,2 0,62 0,26 0,31 0,64 0,34 Na2O 1,44 1,6 0,18 0,33 1,5 0,25 3,44 3,83 6,14 2,89 4,26 3,92 K2O 0,19 0,16 0,09 0,13 1,48 0,11 2,09 4,75 6,09 7,37 7,13 8,85 Cr2O3 0,04 0,12 0,06 0,06 <0,01 0,23 <0.01 <0.01 <0.01 <0.01 <0.01 <0.01 TiO2 0,01 0,01 0,14 0,14 1,4 0,03 0,54 0,26 0,36 0,4 0,25 0,21 MnO 0,07 0,06 0,15 0,18 0,35 0,1 0,07 0,02 0,11 0,1 0,1 0,15 P2O5 <0.01 <0.01 0,05 <0.01 1,62 <0,01 0,18 0,1 0,04 0,17 0,15 0,03 SrO 0,01 0,02 0,01 0,01 0,11 0,02 0,02 0,07 0,05 0,04 0,49 0,02 BaO <0.01 <0.01 <0.01 0,01 0,04 <0,01 0,2 0,19 0,03 0,25 0,41 0,04 LOI 1 1,19 0,59 0,49 2,18 8,49 -0,05 -0,08 -0,17 0,08 -0,12 -0,07 Total 100 98,2 98 99,9 100,5 98,2 98,3 99,9 100 98,8 98 99,7 Be <0.5 <0.5 <0.5 <0.5 <0.5 <0.5 0,8 1 1,6 1 1,5 2,3 V 10 <5 157 146 450 8 88 45 62 7 81 32 Cr 300 900 420 410 10 1440 50 10 <10 <10 <10 <10 Co 63,3 52 33,7 40,6 52,7 48,4 8,8 4,1 1,7 2,9 5,7 1,8 Ni 808 429 118 168 45 1050 13 8 6 5 6 6 Cs 0,01 0,03 0,24 0,43 2,39 0,58 0,14 0,92 0,27 0,44 0,6 0,91 Sr 117 139,5 77,2 126,5 812 148,5 184 580 445 337 4000 187 Rb 1,1 1,7 2,6 4,3 25 1,4 27,6 100,5 80,3 105,5 94,5 199 Ba 43,7 28,6 41,2 183 333 15,9 1770 1645 270 2140 3560 336 Th 0,08 0,2 0,24 0,17 8,32 0,23 3,41 17,75 2,4 14,25 0,62 3,79 U 0,05 0,05 0,08 0,09 2,45 0,42 0,52 0,61 0,45 1,46 0,49 0,98 Ta <0.1 <0.1 <0.1 <0.1 1,1 <0,1 0,3 0,2 0,4 0,6 0,6 1 Nb 0,2 0,2 0,2 0,3 21,6 0,9 5,9 4,8 9 17,3 6 23,5 Zr 4 8 10 17 247 12 124 202 101 698 35 150 Hf 0,2 0,3 0,4 0,6 5,7 0,3 3,5 5,2 3 16,1 1,1 4 Y 0,5 0,5 4,7 4,2 38,5 7,1 14,9 4 12,7 45,2 6,1 14,8 La 1,2 1,7 1,6 1,6 78,4 5,1 20,7 32,3 21,8 90 10,5 27,3 Ce 0,5 1,8 1,5 1,4 182,5 11,5 35,5 50,6 34,8 171,5 16,1 41,9 Pr 0,06 0,18 0,2 0,17 24,4 1,67 3,92 5,37 3,98 19,45 2,13 4,03 Nd 0,3 0,7 0,9 0,8 103,5 7 15,9 19,3 14,3 71,9 9,3 12,4 Sm 0,06 0,13 0,38 0,29 20,9 1,72 3,12 3,38 2,28 11,8 1,9 1,61 Eu 0,04 0,11 0,36 0,29 8,13 0,44 0,93 0,8 0,67 2,84 1,43 0,49 Gd 0,06 0,14 0,61 0,54 17,8 1,71 3,51 2,74 2,37 12,45 1,81 1,89 Tb 0,02 0,02 0,12 0,11 1,96 0,22 0,51 0,27 0,35 1,74 0,26 0,29 Dy 0,06 0,1 0,9 0,83 9,18 1,32 2,8 1,03 1,98 9,62 1,28 2,01 Ho 0,02 0,02 0,18 0,17 1,49 0,25 0,55 0,15 0,43 1,67 0,23 0,54 Er 0,04 0,06 0,58 0,5 3,82 0,68 1,74 0,42 1,47 4,6 0,62 1,99 Tm 0,01 0,01 0,08 0,07 0,46 0,1 0,23 0,05 0,21 0,58 0,08 0,34 Yb 0,05 0,04 0,53 0,48 2,86 0,6 1,64 0,36 1,58 3,78 0,54 2,47

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Lu 0,01 0,01 0,07 0,07 0,44 0,09 0,25 0,05 0,23 0,52 0,09 0,34 Tableau 2- 1 Major and trace element abundances of metabasaltic and granitic rocks from the Ianapera area 4.2. Metabasic rocks

Elements mobility: The use of trace elements data to characterize lower crustal rocks is predicted on the following assumption: “despite evidence for mobility of many trace and major elements during metamorphism (Rudnick and Presper, 1990), the preserved trace element concentrations mimic those of the protolith (Jahn, 1990)”. To test element mobility, we refer to the recent work of Hastie et al. (2008) who plotted all analyzed major and minor element oxides, and trace elements against Zr (which is regarded as essentially immobile). According to these authors, if an element produces a good correlation with Zr on such diagrams it is considered as immobile. A poor correlation suggests either there are several different rock suites with mantle or crustal sources and/or the element in question has been mobilized. Representative selections of these plots are shown in figure 2-4. In these figures, only some trace (Hf, Nb, Ta, Y, Th, Co,) and REE elements (La, Ce) display strong single linear and positive correlations with Zr, suggesting that these elements were immobile during alterations. Thus, we consider that these elements would be effective for classification and tectonic discrimination diagrams (see below). These figures also show that metabasic rocks from the Ianapera region together with those from the overall Vohibory display a remarkably wide range of concentration and thus, can be successfully used as an index of differentiation. Accordingly, all these rocks are genetically linked to the same parental magma, confirming the belonging of Ianapera samples to the Vohibory block. Major and minor elements geochemistry: Based on aforementioned discussion, we concluded that most common classification discrimination diagrams Total Alkali versus Silica

(TAS; Le Baes, 1989; Wilson, 1989) and Zr/TiO2-Nb/Y (Winhester and Floyd, 1977) are suspect for characterizing these metabasic rocks. Indeed, all major and minor elements show bad correlations with Zr (e.g., Fig. 2-4a to c) suggesting that they could have been mobilized during weathering. For example, the TAS diagram for magmatic rocks indicate a possible gabbroic composition to these metabasic rocks (Fig. 2-5a; Wilson, 1989); but, most samples plot outside the basaltic field as a result of their low SiO2 and total alkali-contents.

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Figure 2- 4 : Representative plots of some major (Si, Al, Mg-oxides) and trace elements (Hf, Nb, Ta, Y, La and Ce) vs Zr. Only these plotted trace elements display good single linear and positive correlations with Zr, suggesting that these elements were immobile during alterations; and thus, can be used for classification and tectonic discrimination diagrams. These data suggest that all these rocks are genetically linked to the same parental magma, confirming the belonging of Ianapera samples to the Vohibory block. Legends are on the following figure. However, we can distinguish four type metabasic rocks with respect to the mineral composition and to similar major and minor elements composition (Table 2-1). The first group includes Soaniapa and Vohipisaka metabasic rocks (#SN11, #VP4) that show SiO2 >

45 wt.%, 21-22 wt.% CaO, ~13 wt.% Al2O3, 10-11 wt.% MgO and~5 wt.% Fe2O3. The second group consists of metabasic rocks of the Vohimalio ridges, including the clinopyroxene-bearing metabasic rock #VM11 and the hosted ruby-bearing amphibolite (#VMR). In comparison with the first group, these rocks are as expected strongly enriched in

Al2O3 (20-24 wt.%) and in MgO (12-18 wt.%), slightly depleted in SiO2 < 45 wt.%, in CaO

(/2), and in Fe2O3 (~5 wt.%).The third group includes the two metabasic rocks associated with emerald mineralizations (#AF318 and #AF311). These rocks are clearly different regarding their major and minor element chemistry. Contrarily to the usual metabasic rocks 96

(first group), the emerald- and phlogopite-bearing amphibolite is highly depleted in SiO2

(38 wt % against 47 wt %) in CaO (/2), enriched in Al2O3 (17 wt % against 13 wt %), in

Fe2O3 (x3) and particularly in K2O (x 12), TiO2 (x10) and P2O5 (x30). The tremolite-talc- dolomite rock is highly depleted in Al2O3 (/14) and CaO (/2) and enriched in MgO (x2) and

Cr2O3 (x4). The high amount of MgO (~ 19 wt%), of chromium (1440 ppm, Fig. 2-4i) and Ni (1050 ppm) suggest a ultrabasic to basic protholith for this rock. REEs distribution: The chondrite-normalized rare earth element (REE) of Ianapera metabasic rocks are shown in figure 2- 5a. The unmineralized rocks i.e. first group show very low total REE contents (ΣREE = 7-8), same quite flat pattern ((La/Yb)N ~ 2.3with a slight depletion in middle rare earth element (MREE) relative to HREEs ((Dy/Lu)N = 1.2) , and well marked positive Eu anomalies (Eu/Eu*= 2-5). The ruby-bearing metabasic rocks at Vohimalio display similar patterns with a well- marked positive anomalies (Eu/Eu* = 2-2.5), slight depletion in MREE relative to HREEs

((Dy/Lu)N = 0.6-1); however, show lesser flat pattern for the HREE ((La/Yb)N = 17.2-30.5) and a very low total REE contents (ΣREE = 2-5). On the other hand, metabasic rocks associated with emerald mineralisations display very different pattern than two groups above. The emerald- and phlogopite- bearing amphibolite shows the higher total REE contents (ΣREE = 450 ppm) and is LREE-enriched

((La/Yb)N = 27) with a slight positive Eu anomaly (Eu/Eu*=1.3). The tremolite- talc- dolomite rock displays quite similar pattern but with lower total REE value (ΣREE = 30 ppm), and a slight negative Europium anomaly (Eu/Eu* = 0.8).

Figure 2- 5 : (a) REEs distribution and (b) Plot of trace elements spidergrams normalized to MORB of metabasic rocks from the Ianapera fold belt. Note the distinct negative anomaly of Nb, Ta, P and Ti. The MORB-normalized trace element spidergrams of Ianapera metabasic rocks are shown in figure 2- 5b. All studied samples generally display quite similar patterns with Ta,

97

Nb, Ti, P and Sr depletion and enrichment in LILE (Ba, Th and U). In comparison with HFSE (Nb, Ta, Hf, Zr, Sm, Y and Yb), the LREE (La, Ce, Nd) are relatively enriched with the exception of the first group (#SN11 and #VP4) that contain lower Ce and Nd. Among these rocks, the amphibolite sample #AF318 show higher values and particular enrichment in Th than the other metabasic rocks. Sample AF311 also displays relatively higher values than mafic granulites, and together with AF318 they show enrichment in Sm. 4.3. Granitoids

Major and minor elements geochemistry: Granitic rocks are well classified using the TAS diagram for plutonic rocks of Wilson (1989). Mahabo granite-syenite rocks occupy their corresponding fields while the Bevaro pluton straddles the limit between granite-granodiorite (Fig. 2-6a). These classifications are in accordance with petrography described above. In the

K2O versus SiO2 diagram (Fig. 2-6b, after Rickwood 1989), the Mahabo granite occupies the higher limit of high-K calk-alkaline series and associated syenites plot in the field of shoshonite series. By contrast, the Bevaro granite-granodiorite plots in the field of low-K calc-alkaline series. In terms of molar Al2O3/ (CaO+Na2O+K2O) and the Al2O3 / (Na2O+K2O) (Maniar and Piccoli 1989), the granite-syenite suite are slightly peraluminous except the corundum-bearing syenite that is clearly peraluminous. On the other hand, the Bevaro granite- granodiorite is metaluminous (Fig. 2-6c). REEs distribution: The chondrite-normalized REE patterns of granitoids are very different (Fig. 2-7b). The Bevaro granite-granodiorite shows slight enrichment in LREE relative to HREEs ((La/Yb)N = 9) with a slight Eu depletion (Eu/Eu* = 0.85). The Mahabo granite is strongly depleted in HREEs ((La/Yb)N = 64) relative to LREE and an Eu depletion (Eu/Eu* = 0.8) while syenites display similar LREE pattern but have quite flat HREE patterns

((La/Yb)N = 9-7) and an higher Eu depletion (Eu/Eu* = 0.88-0.85). The MORB-normalized trace element spidergrams of Ianapera granitoïds are presented in Fig. 2-7b. A general pattern can also be observed for all granitoids: with Ta, Nb, Ti, P and Sr depletion and enrichment in LILE (Ba, Th and U), however in comparison with HFSE (Nb, Ta, Hf, Zr, Sm and Y), the LREE (La, Ce, Nd) are strongly enriched. The Bevaro granite-granodiorite show higher values of trace elements (excepted Rb that is depleted) than granite-syenite suite. The Mahabo granite is also strongly enriched in Ba and Th. Syenites are moderately enriched in LILE and show weak depletion in Nb and Ta.

98

Figure 2- 6 : Classification diagrams. (a) TAS diagram for plutonic rocks (Wilson, 1989); (b) Th vs Co (Hastie et al. 2007); (c) K2O vs SiO2 diagram (the limit given after Rickwood 1989); (d) distribution of granitoids based on Shand’s index (Maniar and Piccoli 1989).

Figure 2- 7 : (a) REEs distribution and (b) Plot of trace elements spidergrams normalized to MORB of metabasic rocks from the Ianapera fold belt. Note the distinct negative anomaly of Nb, Ta, P and Ti.

99

5. Metamorphic P-T conditions

5.1. P-T calculation

Metamorphic mineral assemblages in metabasic rocks (garnet + plagioclase + clinopyroxene + amphibole + spinel ± Fe-Ti oxides) and in migmatitic metapelitic gneisses (essentially garnet and sillimanite) from the Ianapera fold belt clearly indicate the high metamorphic conditions of the granulite-facies metamorphism, typical of the Vohibory block. Estimation of the peak of metamorphism from within the granulite-facies has been constrained by the use of P-T pseudosections built for bulk compositions of migmatitic metapelitic gneiss that contain monazite grains suitable for U-Th-Pb dating (#AF317); and of usual pyroxene-bearing metabasic rocks (#VM11). P-T pseudosections display the univariant reactions and multivariant mineral assemblages that are encountered by a particular rock composition. They are appropriate for assessing changing mineral paragenesis in rock types that contain high-variance mineral assemblages and are useful in tracking the P-T evolution of a rock with the aid of inclusion assemblages. Pseudosections are classically presented using a

CaTiNKFMASH (CaO–TiO2-Na2O–K2O-FeO–MgO–Al2O3–SiO2-H2O) grid. Pseudosections of metapelite (#AF317) and metabasic rocks (#VM11) were computed using the version 2007 of Perple-X program (Connolly, 1990), with the internally consistent thermodynamic dataset dated ‘February 2008’. End members and references on solid solution models (Table Y en annexe 2) used for pseudosection calculations are from documentation in Perple_X-07 (http://www.ethz.ch). Our results are compared with P-T conditions obtained by conventional thermobarometry (Nicollet, 1986; 1990; Jöns and Schenk, 2008) on the Vohibory block. 5.2. P-T constrains from migmatitic metapelitic gneiss

Pseudosections obtained from migmatitic metapelitic gneiss suggest that the metamorphic assemblage observed in this facies is stable at 790-830 °C and 8-11 kbar (Fig. 2- 8a). These P-T estimates are in accordance with data derived from conventional thermobarometry on metapelitic gneiss from the western Vohibory (11 kbar at 820-850 °C, Jöns and Schenk, 2008; see section 2 previous works); and are therefore used to support interpretation of new U-Th-Pb monazite age below.

100

[Bulk compositions in wt%: #AF317: SiO2 54.50, Al2O3 19.00,

Fe2O3 11.30, CaO 0.44, MgO 3.52, Na2O 2.65, K2O 5.45, TiO2 1.1, H2O 1.93];

Figure 2- 8 P-T pseudosections for (a) the metapelitic migmatitic gneiss (#AF317) selected for U-Th-Pb monazite dating; and (b) the Vohimalio metabasite (#VM11). P-T conditions are in general accordance with data derived by conventional thermobarometry, suggesting high-pressure granulite facies conditions. Symbol abbreviations follow Kretz (1983)

101

5.3. Pressure constrains from metabasic rocks

Pseudosections obtained from the pyroxene-bearing metabasic rocks (#VM11) led refining the pressure estimation. In the figure 2-8b, all the mineral assemblages contain amphibole spanning a large range of composition, from actinolitic to hornblende end- members. Perple-X modelling on the mineral compositions of amphibole occurring in different parts of the grid (points 1, 2, 3 and 4 in Fig. 2-8b) is given in Table Y (annexe 2).

The pseudosection constructed with excess aqueous fluids has been contoured for H2O, Na-Fe hornblende ([FeO/FeO+MgO] * 100 > 0 %), spinel ([FeO/FeO+MgO] * 100), Plagioclase

([CaO/CaO+Na2O] * 100) content. The observed mineral assemblage garnet+plagioclase+clinopyroxene+ Fe-Hornblende + spinel ± Fe-Ti oxides with the lack of forsterite and saphirine in this studied rock is quintivariant (V=5) and stable over a narrow P-T range at 9-10 kbar and 800–850 °C. These Pressure and Temperature estimates also agree with data derived by conventional barometry on metabasites from the western Vohibory block (8.5-9.5 kbar, Jöns and Schenk, 2008). 6. Geochronology

6.1. Analytical procedures

The electron microprobe dating of monazite (Montel et al., 1994; 1996; 2000; Cocherie et al., 1998) is a widely used technique in metamorphic terrains or in granitoids and pegmatites (e.g., Braun et al., 1998; Goncalves et al., 2004). The main advantage of this technique is the possibility to rely the exact petrographic and textural position of crystals to the age and the possibility to analyze even very small crystals. Moreover, the high spatial resolution (less than 3µm in diameter) of the electron microprobe dating makes it possible to separate polygenic portions of complex monazite and thus to avoid analytical mixing phenomena frequently interpreted as meaningless intermediate radiogenic ages. Following Montel et al. (1994, 1996), U-Th-Pb monazite dating has been carried out on monazite grains from migmatitic gneiss that contains peak metamorphic minerals assemblage above (#AF317) and from corundum-bearing syenite that we firstly reported in the Vohibory block (#MB4). Monazite grains were primarily investigated by optical microscopy, and selected monazite crystals were definitively identified through qualitative analysis using SEM-EDS. Monazite crystals of size up to 15 µm were selected for electron microprobe dating. They were analyzed for U, Th and Pb with a Cameca SX 50 EMPA at the LMTG-University Paul Sabatier in Toulouse, using an accelerating voltage of 15 kV and a beam current of 300 nA. U, Pb and Th are analyzed simultaneously with PET crystals using Mα line for Th and Pb and

102

Mβ lines for U. The spectral interference of YLγ line on PbMα was corrected by measuring the intensity of YLγ on synthetic YPO4. Extrapolation down to the Y contents of monazite (less than 2 wt. %) shows that this creates a maximum overestimate of the Pb content of about

30 ppm. The standards are Pb2P2O7, ThO2 and UO2. The counting time for standards is 150s on peak and 50 s*2 on background for Pb, 30s on peak and 15s*2 on background for ThO2, and 90s on peak and 30s*2 on background UO2. For dating, the count time was of 100s at each point. For each measurement, the confidence interval for Th, U, Pb are determined, the age is computed from Eq. (1) of Montel et al. (1996), and the uncertainty on the age (95% confidence) is calculated by propagating the uncertainties on Th, Pb and U into Eq. (1) of Montel et al. (1996). So, each measurement yields an age with a statistical confidence interval. An additional check of the quality of the data is performed at the beginning of any session, through a complete procedure on a well-dated monazite sample that is used as an age standard. All the dates obtained are then statistically treated and the MSDW is calculated for one or more population following the procedure of Montel et al. (1996). Data are presented in two types of diagrams: the weighted-histogram representation in which each age is represented by a bell-shaped curve (Montel et al., 1994), and the age-U-Th diagram in which each age is plotted versus U and Th (Braun et al., 1998). The first one allows estimating how the age population is distributed. The second diagram allows discussing the relationships between the age and the chemical composition of the crystal. The analytical data are given in tables 3 and 4, and results are graphically represented in figures 2- 9a to d. 6.2. Result obtained on monazites of migmatitic metapelitic gneiss

Five samples of this rock were analyzed by optical microscopy but only one sample containing peak metamorphic mineral assemblage (#AF317) was retained for SEM-EDS analysis. Eight monazite grains suitable to be analyzed with the microprobe were found. Monazites in this sample commonly follow the (001) cleavage of biotite, the former displaying thick pleochroic haloes. They are typically unzoned, euhedral to subheudral, rhombic to prismatic or even acicular in shape (Fig. 2-9a, in the inset). Their size varies from 15 µm to 40 µm. Table 3 shows the analytical data for monazite from this migmatitic gneiss. The U and Th contents vary from 0.1% to 0.6% and from 2.0% to 4.1%, respectively; with the Pb ranging from 0.1% to 0.2%. The U content is highly variable but the Th content is rather constant (Fig. 2-9b). The calculated ages population looks homogeneous and unimodal (Fig. 2-9a and b), yielding average ages of 673±11Ma and MSWD of 0.65. This MSWD is slightly

103 low; however there is no significant age difference from center to rim within single monazite grains or from one grain to another. Moreover, the age is independent from the chemical composition of the crystal. We therefore consider that the age obtained is highly reliable.

N° points analyses Th (ppm) err U (ppm) err Pb (ppm) err Age (Ma) ERR MC ERR PROP AF317-2b-Mzt1-1 35577 587 2666 489 1060 262 530 147 155 AF317-2b-Mzt1-2 33449 574 4391 498 1400 265 645 140 148 AF317-2b-Mzt1-3 33164 573 1780 485 1394 262 786 176 187 AF317-2b-Mzt1-4 33489 577 6414 509 1421 264 576 121 127 AF317-2b-Mzt1-5 36968 594 5144 504 1560 262 639 123 130 AF317-2b-Mzt1-6 28558 547 3509 494 1132 264 623 166 175 AF317-2b-Mzt1-7 37009 595 4761 502 1562 265 654 128 135 AF317-2b-Mzt3-1 32656 567 4149 494 1146 263 548 142 149 AF317-2b-Mzt3-2 32371 568 4124 495 1317 263 634 145 153 AF317-2b-Mzt3-3 29570 552 3684 491 1337 261 706 160 170 AF317-2b-Mzt3-4 32881 570 3652 492 1415 261 695 149 158 AF317-2b-Mzt3-5 31831 565 3782 491 1454 260 722 151 160 AF317-2b-Mzt3-6 31402 562 3683 488 1314 262 666 153 162 AF317-2b-Mzt3-7 26522 534 3331 491 1409 260 0 181 0 AF317-2b-Mzt2b-1 36199 588 3228 490 1299 264 614 142 150 AF317-2b-Mzt2b-2 34879 580 2508 486 1566 263 798 159 170 AF317-2b-Mzt2b-3 34210 582 2454 489 1283 263 670 159 168 AF317-2b-Mzt2a-1 35108 582 2393 485 1349 263 693 157 167 AF317-2b-Mzt2a-2 34054 576 2424 487 1430 262 749 161 172 AF317-2b-Mzt2a-3 34748 583 2245 485 1157 263 607 158 167 AF317-2b-Mzt2a-4 34090 580 2895 489 1341 262 678 154 163 AF317-2b-Mzt2a-5 33950 578 2788 490 1517 262 774 158 168 AF317-2b-Mzt2a-6 32877 569 2730 489 1231 261 649 159 168 AF317-2b-Mzt2a-7 34931 581 2876 491 1241 263 618 150 158 AF317-2b-Mzt2a-8 36400 592 2485 487 1374 263 680 151 160 AF317-2b-Mzt2a-9 34315 578 2803 489 1336 263 677 154 163 AF317-2b-Mzt2a-10 34726 580 2917 491 1260 263 628 150 159 AF317-2b-Mzt2a-11 36406 591 2630 485 1247 262 613 147 155 AF317-2b-Mzt2a-13 36665 591 1431 483 1418 261 755 165 176 AF317-2b-Mzt2a-14 34457 579 2218 485 1508 261 794 163 175 AF317-2b-Mzt2a-15 34290 576 2148 488 1238 264 661 163 172 AF317-2b-Mzt4-1 19729 453 3388 454 2138 223 0 207 0 AF317-2b-MztZr2-1 34843 582 3132 491 1553 261 756 150 160 AF317-2b-MztZr2-2 34424 581 3088 492 1308 263 648 150 159 AF317-2b-MztZr2-3 34442 580 3023 489 1401 262 696 151 161 AF317-2b-MztZr2-4 35026 578 2200 482 1281 260 670 157 167 AF317-2b-MztZr2-5 34722 580 3081 489 1394 262 686 149 158 AF317-2b-MztZr2-6 35062 582 2267 486 1366 262 708 159 169 AF317-2b-MztZr2-7 40881 615 995 481 1387 261 695 153 163 AF317-2b-MztZr2-8 39596 608 1118 481 1244 264 637 156 165 AF317-2b-MztZr2-9 34611 579 3088 487 1302 263 642 149 157

104

AF317-2b-MztZr2-10 34490 581 3182 487 1501 263 734 151 160 AF317-2b-MztZr1-1 35662 584 2630 487 1197 261 598 149 157 AF317-2b-MztZr1-2 33405 577 4389 498 1413 261 651 138 146 AF317-2b-MztZr1-3 36906 590 2555 488 1532 262 745 150 159 AF317-2b-MztZr1-4 37427 596 2189 484 1327 264 657 151 160 AF317-2b-MztZr1-5 35081 581 1931 484 1136 263 607 161 169 AF317-2b-MztZr1-6 36619 587 2619 482 1366 264 667 149 157 AF317-2b-MztZr5-1 32010 566 3195 490 1674 262 861 162 173 AF317-2b-MztZr5-2 35036 580 1805 477 1318 261 709 164 174 AF317-2b-MztZr5-3 31546 563 3046 489 1185 262 630 160 168 AF317-2b-MztZr5-4 33783 578 3220 492 1423 262 706 152 161 AF317-2b-MztZr5-5 32464 568 3239 489 1318 262 675 155 164 AF317-2b-MztZr5-6 34282 578 3200 488 1415 261 696 149 158 AF317-2b-MztZr5-7 33435 572 3317 490 1371 262 681 151 160 AF317-2b-MztZr5-8 35637 586 1273 479 1240 261 688 169 179 Tableau 2- 2 Analytical results for monazite from migmatitic metapelitic gneiss (sample #AF317) 6.3. Result obtained on monazites of syenite

For this rock, analyses were very restricted due to the limited size and number of monazite grains observed during both optical and scanning electron microscopy. Four samples were analyzed in detail, and only one of them had three monazite grains suitable to be analyzed with the microprobe. Contrarily to monazites in migmatitic gneiss, monazites in syenite have intergranular habit or are scarcely found as inclusions in plagioclase or K- feldspar. They are colorless or yellow, usually zoned with regard to Th contents (Fig. 2-9 c in the inset), and have euhedral prismatic or rounded (rhombic) shape. Their size varies solely from 8 to 40 µm. Table 4 shows the analytical data of 17 points analyzed in three monazites granins from syenite. The U and Th contents vary from 0.2% to 0.8% and from 2.3% to 13.9%, respectively; with the Pb ranging from 0.1% to 0.4%. Here, points corresponding to Monazite 7-4, 7-5, 7-8, 7-9 and monazite 6-3 are located in rims of monazite n°7 (Fig. 2-9 c in the inset) and. These points show lower Pb content relative to other points in central part of this grain, suggesting partial lead loss due most likely to interaction with late Ca-rich fluids. We therefore omitted theses points during the statistical procedure of Montel et al. (1996). Contrarily to monazites in gneiss, monazites of syenite show rather constant U content but the highly variable Th content (Fig. 2-9d). The calculated ages population from the remaining twelve (12) point data looks homogeneous and unimodal; yielding average magmatic age at 562±20 Ma (Fig. 2-9c-d). This age probably represent the main age of crystal growth and thus, correspond to the age of corundum crystallisation in this syenite.

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Figure 2- 9 U-Th-Pb dating of monazite from: (a and b) the migmatitic gneiss showing (a) U-Th-age representation of data from Table 3. In the inset, back-scattered electron (BSE) image of an unzoned monazite grain. (b) Weighted-histogram representation of the age data; and (c and d) the syenite showing (c) U-Th-age representation of data from table 4. In the inset BSE images analyzed zoned monazite grains, rims show Pb loss thus, are omitted; and (d). Variation in BSE intensity is due to variable Th content. Each small bell-shaped curve corresponds to the Gaussian representation of individual age and its 2σ error calculated from U, Th and Pb analysis. The thick curve corresponds to the sum of all small bell-shaped curves. The doted curve is the statistically calculated mean age. There is no unit for vertical axe. N° reference Th(ppm) err U (ppm) err Pb (ppm) err age ERR MC ERR PROP 1 Monazite8 38297 598 3028 488 1292 264 592 118 138 2 Monazite7-1 132114 993 6570 530 3587 275 518 39 44 3 Monazite7-2 139001 1013 7992 547 4272 276 572 36 42 4 Monazite7-3 67038 741 3748 504 1832 266 513 77 83 5 Monazite7-4 29174 547 2561 481 1315 259 768 145 178 6 Monazite7-5 31371 560 2782 483 1366 261 741 140 166 7 Monazite7-6 60268 709 3487 502 1845 265 571 82 93 8 Monazite7-7 67949 744 4453 506 2326 267 623 75 82 9 Monazite7-8 23799 517 2284 480 1121 259 786 173 215 10 Monazite7-9 22974 508 2207 481 1016 261 739 194 222 11 Monazite6-1 52321 672 3429 496 1500 264 523 90 104 12 Monazite6-2 103402 886 5066 518 3148 269 581 49 57 13 Monazite6-3 31007 556 3139 487 1733 262 915 141 168 14 Monazite6-4 26107 529 3362 484 1072 260 637 155 177 15 Monazite6-5 74696 773 4287 502 1999 265 500 66 74 16 Monazite6-6 106895 900 4746 516 2771 267 503 47 54 17 Monazite6-7 127076 973 7572 542 4471 272 650 38 46 Tableau 2- 3 Analytical results for monazite from corundum-bearing syenite (sample #MB4)

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Our U-Th-Pb monazite dating infers that the peak of metamorphism occurred at Ianapera at 673±11Ma; whereas the new lithology corundum-bearing syenite formed later at 562±20 Ma. 7. Discussions and conclusions

Aforementioned data suggest that the Ianapera fold belt, in the extreme NE of the Vohibory block present some particular lithological, geochemical, structural and geochronological characteristics. This region hosts important gemstone mineralizations including suture zone-related emerald deposit, occurrences of corundum-bearing amphibolite and syenite. In the following sections, we compare these new data with those obtained in the overall Vohibory block in order to explain the preferred gems occurrences and deposit locally in the Ianapera region. 7.1. Petrogenesis of particular lithologies

Like in the overall Vohibory block, the Ianapera fold belt includes metasedimentary series that consist mainly of gneiss and migmatitic gneiss interlayered with leucocratic gneiss, marbles and quartzite. Metasedimentary series are interbedded with meta-ultrabasic (clinopyroxene-bearing rocks) to metabasic rocks (amphibole-bearing rocks), some of which are closely associated with ruby and emerald mineralizations. Metabasic rocks associated with the corundum-bearing amphibolite of Ianapera (#VM11) have been already described by Nicollet (1985) which they interpreted as metatroctolite. This author did not analyze this rock; however he analyzed other metatroctolite from the Vohibory which we plotted in the TAS diagram (Fig. 2-6a). These data are close to our new data, suggesting that this second group of Ianapera metabasic rocks is metatroctolite. According to Nicollet (1985), these rocks would result from metamorphism of igneous cumulates of plagioclase+olivine±clinopyroxene. On the other hand, the occurrence of relicts of chromite in the tremolite-tact-dolomite bodies as well as the high amount of MgO (~ 19 wt%), of chromium (1440 ppm, Fig. 2-4i) and Ni (1050 ppm) also suggest a ultrabasic to basic protholith for these rocks that are associated with emerald mineralizations. Regarding granitoids, contrarily to the western Vohibory where huge amounts of folded granitic orthogneisses outcrop (Boulanger, 1953; Besairie, 1956), the Ianapera fold belt is intruded by only two elongated plutons (the Beravo and the Mahabo granitoids) and late granitic pegmatites (Fig. 2-2a to d). However, these two plutons are different, suggesting two generations of granitoids: the Bevaro granite-granodiorite displays metaluminous, low-K calc- alkaline characters relative to the Mahabo granite-syenite pluton that clearly show alkaline

107 affinity. Furthermore, as described in section 3.4, in the Bevaro pluton, quartz recrystallization with undulatory extinction suggests incipient solid-state deformation. This feature clearly indicates that this granite is strongly deformed and was probably emplaced before the last deformation event at ca. 550 Ma, coeval to the main Gondwana-forming collision. Datation of some granitic orthogneisses in the western Vohibory between 627-and 610 Ma (de Wit et al., 2001, Emmel et al., 2008) corroborates this statement suggesting a syn- to post- metamorphic emplacement for these granitoids (see details in section 2.1). It is possible that the Bevaro granite-graniodiorite belongs to these granitic orthogneisses suggesting that an early period of calc-alkaline magmatism occurred at the end of the main metamorphism. These ages may also attest a prolonged subduction-accretion system in the oriental margin of Mozambique belt during Pan African cycle. These data are consistent with trace elements patterns of the Bevaro granite, showing general enrichment in LILE with respect to HFSE, especially Nb, Ta and Ti (Fig. 2-7b). Indeed, such geochemical features suggest the formation of granitic rocks of calc-alkaline affinity in an island arc setting and could represent the roots of an island arc. On the other hand, the Mahabo granite-syenite pluton only crops out in the Ianapera fold belt, next to emerald deposit. The trace and REE elements patterns of this granite- syenites pluton are slightly depleted relative to the above Beravo granite (Fig. 2-7b), suggesting that this pluton is different. Furthermore, although the high-K calc-alkaline granite and syenites display quite similar LREE distribution, the former is strongly depleted in HREE

((Gd/Yb)N=6.3) that likely indicates the presence of garnet in the source. These features clearly define another episode of high-K calc-alkaline, transitioning to shoshonitic and alkaline magmatism that is common in late to post-collisional setting (e.g., Rakotondrazafy et al. 2001; El Hadi et al. 2003). The magmatic age of monazites at 562±20 Ma obtained from corundum-bearing syenite of the Mahabo granite-syenite pluton corroborates this statement. 7.2. Tectonic setting of metabasic rocks and granitoids

It is now generally admitted that the components of individual mobile belts probably represent a variety of tectonic settings. In the following sections, we only attempt to stand out the tectonic significance of this particular component of the Vohibory block as a part of the Mozambique belt, but not the emplacement environment of the Neoproterozoic magmatic assemblages as a whole. Metabasic rocks: Immobile trace elements have been used to classify recent volcanic rocks according to their magma series as well as tectonic setting (e.g., Pearce and Cann, 1973;

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Wood, 1980; Shervais, 1982; Cabanis and Lecolle, 1989). An example of discrimination diagram is the Ce/Nb versus Th/Nb plot of Saunders and Tarney (1991) (Fig. 2-10a). This diagram allows comparisons of the distribution of trace element data in various basaltic rocks: ocean ridge basalt (N-type and E-type MORB), island arc basalt (IAB), back-arc basalt (BAB) and intraplate basalt (OIB). Ianapera metabasic rocks plot between the field of BAB and that of IAB. A Th-Co diagram has also been recently proposed (Hastie et al., 2007) as alternative to classification TAS (La Baes, 1986) and Zr/TiO2-Nb/Y (Winchester and Floyd, 1977) diagrams that become meaningful in tropically weathered volcanic rocks. In this diagram (Fig. 2-10b), the Ianapera samples plot in the field of island arc tholeitic basalt near the limit with calc-alkaline basalt with the exception of an amphibolite sample (#AF318) that occurs in the field of high-K calc-alkaline and shoshonite. This amphibolite is associated with emerald mineralisation and thus is partially altered to emerald-bearing phlogopitite zone (Fig. 2-3f). Moreover in other diagrams (e.g., Fig. 2-4, 2-6a), this sample also plots away from other metabasic rocks. In accordance with their high K2O, Ba, Rb, Th and total REE contents, the peculiar characteristics of this amphibolite are indicative of extensive metasomatism by granitic pegmatitic fluids. Similarly, when plotted in the ternary diagrams Th-Hf/3-Nb/3 (Wood, 1980) and La- Y-Nb (Cabanis and Lecolle, 1989), Ianapera metabasic rocks occupy the field of island-arc and arc tholeitic basalt. On the first diagram, all samples fall within the D field of destructive- plate margin basalt (Fig. 2-10c). On the second, they plot mostly in the 1a and 1b fields of island-arc calc-alkaline basalts and intermediate i.e. volcanic arc tholeiitic basalt (Fig. 2-9c). Regarding these tectonic setting diagrams, we concluded that although four types of metabasic rocks have been distinguished in the Ianapera fold belt, all of these rocks formed in the same tectonic environment. In accordance with discussion above, we can advance that although locating within the Ampanihy high strain zone, metabasic rocks of the Ianapera fold belt are clearly part of the Vohibory block, thus of the Mozambique belt. Accordingly, these samples should have similar ages of formation and metamorphism that metabasites studied by Jöns and Schenk (2008) in the overall Vohibory block. These authors dated the age of formation of protolith basalts at 850-700 Ma by U-Pb SHRIMP analysis of magmatic cores in zircon of an arc- related sample which they interpreted as relicts of the Neoproterozoic Mozambique Ocean. Furthermore, they dated the peak of metamorphism in these later metabasites at 612±4.8 Ma by U-Pb SHRIMP analysis of zircon rims. However, contrarily to these authors, any of studied metabasites or amphibolites from the Ianapera displays MORB-type characteristics.

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Figure 2- 10 Basaltic volcanic tectonic discrimination plots: (a) Ce/Nb versus Th/Nb plot of Saunders and Tarney (1991); (b) Th-Hf/3-Nb/16 (Wood 1980); and (c) La-Y-Nb (Canabis and Lecolle 1989) ternary diagrams.

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Granitoids: Numerous studies also suggest that trace elements discrimination diagrams can be used to depict the probable tectonic settings of intrusive rocks containing 56-80 wt% SiO2 (e.g., Pearce et al. 1984; Harris et al. 1986). These diagrams must be used with caution, as they could represent the formation of the protoliths rather than of the derived magma. The Nb versus Y (Pearce et al. 1984) plots all granitic rocks from the study area into the volcanic arc + syncollisional granite field (Fig. 2-11a). However on the Rb versus Y+Nb (Pearce et al. 1984), the Ianapera granitoids are clearly distributed on two domains. The granite with low-K calc-alkaline features fall in the field of volcanic arc granite whereas granite with high-K calk-alkaline features and syenites plot within the post- collisional granite circle (Fig. 2-11b). Figure 2- 11 Granite-derived tectonic discrimination plots (Pearce et al. 1984): (a) Rb vs Y+Nb; (b) Nb vs Y. VAG: Volcanic Arc Granites; WPG: Within-Plate Granites; syn- COG: syn-Collisional Granites; ORG: Ocean Ridge Granites.

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7.3. Older age of metamorphism

The Vohibory block is a part of the high-grade Mozambique belt in central EAO, being metamorphosed in high-pressure granulite facies (Fig. 2-1). The peak of metamorphism is dated between 647 and 613 Ma by U-Th-Pb monazites dating in the western Vohibory (de Wit et al., 2001; Jöns and Schenk, 2008; Emmel et al. 2008; see details in section 2.1) and between 655 and 620 Ma in SE Kenya or NE Tanzania (Hauzenberger et al. 2007; Bauernhofer et al. 2008). In the Ianapera fold belt, we dated this peak of metamorphism at 673±11Ma by the same U-Th-Pb monazites dating (section 6.2). According to Jöns and Schenk (2008; cf also Emmel et al., 2008), the geodynamic cause for this main metamorphism is the closure of the Neoproterozoic Mozambique Ocean and the subsequent accretion of an arc terrane/back arc to the active continental margin of Azania micro-continent. The age obtained at Ianapera is age is in general accordance with those obtained in the rest of the Vohibory cited above thus the Mozambique belt; but although taking into account the error margin, this age remains slightly older than any ages obtained by the same U-Th-Pb monazites dating in the western Vohibory. Such older age indicates that migmatitisation took place earlier at Ianapera fold belt and may suggest a deeper position of, at least this belt, and may be the overall eastern Vohibory within the presumed accretionary prism. This deeper position fit with a possible location of this studied belt close to a trench zone that, now, is represented by the newly defined Ianapera Suture Zone. This statement is supported by discussion below, explaining the preferred gems occurrences and deposit locally in the Ianapera fold belt. 7.4. Gemstones mineralizations along the oriental margin of Mozambique belt

In the Ianapera fold belt, gemstone mineralizations include mainly the “so-called” Ianapera emerald deposit (Marchand 1995; Cheilletz et al., 2001; Vapnik et al., 2005; Andrianjakavah et al., in press; Chapitre 3); however, we have also described two primary corundum-bearing amphibolite and syenite. Special geological conditions are needed to form emerald, consisting mostly of the juxtaposition of Be and Cr (± V) lithologies in deep crust.

Indeed, emerald is the green gem variety of the mineral beryl (Be3Al2Si6O18) and its attractive green tint results from the substitution of minor amount of chromium (Cr) and/or vanadium (V) for aluminum (Al) in the crystal structure (Groat et al., 2008; cf Chapitre 3). Emeralds are rare because Be is rare (~1.5 ppm in the continental crust); furthermore, Cr (± V) and Be elements are strongly mutually incompatible.

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Our study suggests that these conditions are fulfilled at the Ianapera deposit, being formed along the major tectonic boundary speculated in the oriental margin of Mozambique belt, namely Ianapera suture zone. Moreover, metabasic rocks from this Region contain up to 1440 ppm Cr, up to 450 ppm V while granitoids, mostly syenite may contain up to 2.3 ppm Be (Table 2-2). However, emerald mineralizations are not in direct contact with any granitoid plutons but with related pegmatites (chapitre 3,). It is likely that these pegmatites are connected with alkaline plutonic rocks at Mahabo. Alkaline granitoids, mostly syenites contain 1≤ Be (ppm) ≤ 2.3 and emplaced syn-to late-tectonic (Fig. 2-11) whereas the Bevaro granite solely contain 0.8 ppm (Table 2-2) and is probably older (see discussion above). Hence, the connexion between granitic pegmatites and Mahabo pluton is most likely. The 40Ar/39Ar age at 493±5 Ma on phlogopite associated with Ianapera emeralds obtained by Cheilletz et al. (2001) is not incompatible with an emerald formation during this post- collisional and thus, suturing event. Regarding corundum mineralizations, corundum-bearing amphibolite are widespread in the overall Vohibory bloc (Nicollet, 1985; Mercier et al., 1999; Giuliani et al., 2007) and in the high grade Mozambique belt of SE Kenya and NE Tanzania (e.g., Simonet et al., 2008). According to these authors, corundum in amphibolite formed during peak metamorphism. By contrast, corundum in syenite is igneous (cf. Simonet et al., 2008) and extremely rare. The only known occurrence is from Dusi deposit in Kenya which Simonet et al. (2004) dated at 579±6 Ma by U-Pb geochronology on zircon. We have previously suggested by mapping work that the Ianapera suture most likely continue northwards through the western boundary of the Galana River in SE Kenya and as far as Dusi. We infer the following model to explain the emplacement of alkaline plutonic rocks (thus, corundum-bearing syenite) and may be their volcanic equivalent or carbonatites during collision tectonic. Indeed, such rocks associations have been mapped in African suture zones of various ages (Burke et al., 2003) and mostly within Pan Gondwana suture (Veevers 2007) like at Ianapera. In transpressive regime, emplacement of alkaline rocks need strike-slip releasing structures that commonly developed along major tectonic boundary (e.g. Cunningham and Mann, 2007; Veevers, 2007). At Ianapera, the pull-apart basin that is intimately associated with the deposit of oldest Karoo sediments (Fig., 2a, cf also Schandelmaier et al., 2004) is a vestige of a sinistral releasing bend that would have developed along the Ianapera suture zone. Moreover, alkaline rocks commonly imply addition of mantle reservoir. In some orogenic zones (e.g., the East Carpathians), calc-alkaline magmatism has been ascribed by

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Mason et al. (1998) and Seghedi et al. (2001) to subduction-induced dehydration of the oceanic crust as in the general oceanic subduction model; while a late alkaline magmatism has been attributed to slab break off occurring at the end of the subduction process (Mason et al., 1998, Neubauer et al., 2005). Slab break off will occur as a consequence of the resistance of a buoyant lithosphere to the pull forces generated by sinking of the foregoing denser lithosphere (Davies and Von Blanckenburg, 1995; Chemenda et al., 2000). Post-collisional magmatism has been related to partial fusion of the lower crust or the upper mantle through the thermal relaxation that follows collisional event. The positioning and emplacement level of plutonic (plus commonly volcanic) alkaline rocks are commonly controlled by deep-rooted shear zones in relation with strike-slip tectonics (Liégois et al. 1998; Saint Blanquat et al. 1998). To summary, following model may developed in the oriental margin of Mozambique belt (1) subduction-accretion system and peak of metamorphism at 673-610 Ma; (2) syn- metamorphic (628-610 Ma) low-K calc-alkaline magmatism above the subduction zone; (3) syn-to late-collisional high-K to shoshonitic magmatism (562±20 Ma); and (4) the exhumation of the high pressure metamorphic dome at ca. 550 Ma that is most likely initiated by a slab detachment and vertically controlled by pre-existing shear planes. The suturing event that followed this main Gondwana-forming collision (550-520 Ma) result in slight sinistral releasing bend that probably controlled the emplacement of late- to post- collisional syenites (including corundum-bearing variety) and pegmatites locally at Ianapera fold belt. These pegmatites are also responsible for emerald mineralizations in this belt. Based on aforementioned discussions, we concluded that corundum-bearing syenite (e.g., Dusi deposit) may be good indicators of emerald mineralization in fold belt associated with releasing bend that developed along suture zones.

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Acknowledgment This study was supported by CNRS grants to SS and DB. The authors wish to thank the Malagasy government, the Egide Eiffel doctoral program and the university Paul Sabatier (through ATUPS grant) for financial support to PRA during his thesis in Toulouse as well as for financing fieldworks (2005 and 2007). We acknowledge B. Moine for his support and valuable discussions on this manuscript; P. de Parseval and T. Aigouy who provided technical assistance on microprobe and SEM/EDS analyses, respectively. We are grateful to the team of master students from the department of geology (University of Antananarivo) composed of Alfred, Rija and Valery for their help during fieldworks. We greatly thank BOBA Maharitsy (Bruno), responsible of the COMINAS society at Ianapera, for his assistance during fieldworks.

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DEUXIEME PARTIE

″Métallogénie du gisement d’émeraude de Ianapera″

Introduction La problématique à l’origine de mon travail de thèse était la suivante : quels sont les processus à l’origine des minéralisations en émeraude de Ianapera? Les chapitres précédents ont rendu compte de l’extrême complexité géologique de cette région. Il en va de même pour les minéralisations que pour la géologie : leur distribution est complexe et elles forment différents styles suivant la nature des roches encaissantes. Dans cette partie, nous allons dans un premier temps décrire les deux styles de minéralisation étudiés dans cette thèse (chapitre 3), puis on utilisera les données des inclusions fluides (chapitre 4) et des minéraux « exotiques » (scapolite, tourmaline, parisite-Ce…) identifiés dans plusieurs roches de la Région plissée et cisaillée associés pour contraindre, dans une certaine mesure, les processus hydrothermaux de minéralisation et avancer un modèle métallogénique pour les émeraudes de Ianapera.

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Chapitre 3. Les différents styles de minéralisation en émeraudes dans le gisement de Ianapera

Travaux antérieurs sur les gisements d’émeraude de Madagascar. On ne connaît à ce jour que deux gisements d’émeraude à Madagascar : le gisement de Mananjary près de la côte Est de l’île à la hauteur de Fianarantsoa et celui d’Ianapera au centre de la Région Sud, dans le district de Benenitra (Fig. 3-1a). La découverte de ces deux gisements, est très récente par rapport à celles d’autres gemmes de béryl qui elles, sont connues depuis les travaux de Lacroix (1922-23). Les premiers indices d’émeraudes furent décrits seulement en 1962 par Behier bien que Levat ait déjà mentionné son existence dès 1912. Mais il faudra attendre le début des années 1980 pour qu’une exploitation ait lieu dans la région de Mananjary. Le gisement de Ianapera quant à lui, fut découvert en 1989. Les données récentes acquises sur le gisement de Mananjary ont permis de définir les grands traits de la formation de ce gisement (Chan Peng, 2003 ; Moine et al., 2005 ; Vapnik et al., 2006). La minéralisation en émeraude est en relation étroite avec des bancs lenticulaires de hornblendites d’origine ultrabasique (source de Cr) transformées en phlogopitite par une métasomatose due à l’infiltration des fluides hydrothermaux (vecteurs du Be). Les hornblendes sont très magnésiennes (XMg=0.7-0.9, Chan Peng, 2003), avec des concentrations en fluor variable, le plus souvent élevées ; ces caractéristiques se retrouvent également dans la phlogopite et le talc métasomatique. Le béryl/émeraude pouvant contenir jusqu’à 2500 ppm de Cr, est contemporain de la phlogopite. Un modèle thermodynamique basé sur le rôle des fluides fluorés a été élaboré en vue de vérifier cette hypothèse métallogénique (Moine et al., 2004). A partir des études des inclusions fluides, Chang Pen (2003) et Moine et al. (2004) ont indiqués que le stade métasomatique se déroule approximativement à P=2 kbars et T=500°C. Vapnik et al. (2006) également à partir d’une étude d’inclusions fluides dans les émeraudes de Kianjavato, région de Mananjary, proposent des conditions thermobarométriques plus faibles avec T= 250-450°C et P=1,5 kbars. Ces auteurs suggèrent également que la zone de cisaillement d’Ifanadiana a joué un rôle important en canalisant les fluides à CO2 à l’origine des émeraudes. Contrairement au gisement de Mananjary, les études faites sur Ianapera sont moins nombreuses et le mode de formation de ce gisement reste encore mal connu (Marchand, 1995 ; Kanis & Schwarz, 2002 ; Cheilletz et al., 2001 ; Vapnik et al., 2005).

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Marchand (1995) a décrit brièvement le contexte géologique des émeraudes à l’échelle de l’exploitation: bien que les roches ultrabasiques encaissantes soient très classiques (schistes à trémolite-actinote), le gisement de Ianapera se distingue par l’absence de pegmatite sensu stricto, il n’y a que des veines de quartz traversant ces schistes. Seul un petit indice de tourmaline noire a été mis à jour mais on ne peut pas faire état, à proprement parlé de pegmatite. Une faille à dominante cisaillante joue le rôle de piège structural. Les émeraudes sont petites mais de très bonne qualité. L’origine du Be pose problème : fluide dérivant de pegmatites (type I de Schwarz & Giuliani, 2000) ou du métamorphisme régional en association avec la zone de cisaillement d’Ampanihy (remobilisation du Be contenu dans les roches environnantes : type II). Cette seconde hypothèse expliquerait l’absence de pegmatite, source du béryllium. Vapnik et al. (2005) à partir d’une étude détaillée sur les inclusions fluides de quelques cristaux d’émeraudes ont mis en évidence l’existence de différentes types de fluides : (1) riche en H2O contenant des minéraux fils carbonatés et une solution à NaCl- - HCO3 , de salinité ~7wt% ; (2) riche en CO2± CH4 de densité assez élevé (~1g/cm3) contenant visuellement des minéraux fils carbonatés ; (3) des inclusions solides de composition hydrocarbonées–sulfatées–carbonatées ; et (4) des inclusions à huile. Sur la base des caractéristiques de ces divers fluides et des grilles pétrogénétiques, ils proposent comme conditions de formation des émeraudes une T=630-710°C et une P=5.0-5.8 kbars, ce qui s’avère être les conditions les plus élevés qu’un gisement d’émeraude n’ait enregistrés. Ces auteurs ont aussi analysés pour la première fois les émeraudes de Ianapera et ont montré que ces dernières sont les plus pauvres en Al et les plus riches en Cr en comparaison aux autres gisements du monde. Cheilletz et al. (2001) proposent des âges à 490±8 Ma et 493±5 Ma pour les gisements de Mananjary et de Ianapera respectivement, par la méthode 40Ar/39Ar sur phlogopites associées aux émeraudes. Ils relient ainsi la minéralisation à l’Orogenèse Est Africaine et surtout à la collision finale entre les Blocks Est et West Gondwana (ca. 550 Ma, e.g. Martelat et al., 2000). En comparant leur mode de genèse, ces auteurs ont avancé que le gisement de Mananjary serait associé aux intrusions granitiques tandis que celui de Ianapera serait différent et contrôlé par la zone de cisaillement d’Ampanihy. Ainsi le gisement de Mananjary est à classer dans le type 1 de Schwarz & Giuliani (2001) ou type Malykhevo de Schwarz et al. (2001) tandis que celui de Ianapera est à classer dans le type 2 de Schwarz & Giuliani (2001) ou type Santa Terezinha de Goiàs de Schwarz et al. (2001).

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Présentation de l’article n°3 L’article n°3, sous presse à Mineralium Deposita se focalise sur les minéralisations en émeraude dans ce gisement assez particulier (voir ci-dessus). Dans cet article, nous caractérisons les roches encaissantes, les différents assemblages de minéraux accompagnant ces minéralisations et surtout les différents types d’émeraudes rencontrés. Nous discutons des compositions chimiques de ces minéraux et surtout des émeraudes, et proposons un modèle de formation qui souligne le rôle des fluides orthomagmatiques.

Conclusions de l’article n°3 Le gisement se trouve sur le flanc ouest (mais proche de la charnière) de l’antiforme de Ianapera, non loin de la zone de suture d’Ianapera nouvellement définie (Chapitres 1 et 2). Les minéralisations en émeraude sont étroitement liées à des lentilles de roches mafiques et/ou ultramafiques, essentiellement des amphibolites. Ces roches forment des bancs lenticulaires discontinus pouvant atteindre 110 m de long suivant la direction N05E, et 5m de puissance, en accord avec les structures dominées par des décrochements sénestres à Ianapera. Nous avons, pour la première fois à Ianapera, mis en évidence de nombreuses veines de pegmatites d’épaisseurs variables (0,2 à 0,8 m), recoupant les roches hôtes suivant leurs joints ou schistosités et le plus souvent le long des contacts entre le gneiss migmatitique et les unités mafiques et/ou ultramafiques (e.g., Fig. 3-2). L’essentiel de la minéralisation en émeraude a été exploité dans des phlogopitites qui se développent dans ces zones de contact ; mais on les rencontre aussi dans des amphibolites partiellement métasomatisées, et dans des zones dépourvues de pegmatites. Ces observations rappellent celles décrites dans les gisements d’émeraudes associées à des zones de suture (cf. Simandl et al., 1999). Or dans ces gisements, il est généralement admis que si des pegmatites sont présentes, elles seraient la source du Be (voir aussi Barton & Young, 2002). En se basant sur cette hypothèse et sur les observations de terrain, nous avons défini deux styles de minéralisations, proximal et distal par rapport aux pegmatites, en faisant référence à la nomenclature utilisée pour les skarns (e.g., Meinart 2005). Dans le style proximal, des « poches » de phlogopitite centimétriques à métriques (“blackwall zones” de Grundman & Morteani 1989) se forment le long des contacts entre les unités M/UM et les veines de pegmatites (e.g., Fig. 3-2, Fig. 3-6a). Même si l’essentiel de la minéralisation se trouve dans les phlogopitites, les émeraudes se rencontrent aussi dans les pegmatites ainsi que dans des veinules de quartz contenu dans les phlogopitites.

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Dans le style distal, l’essentiel de la minéralisation est aussi porté par des phlogopitites se développant aux contacts de gneiss migmatitique et des unités M /UM, mais dans un environnement dépourvu en pegmatite (e.g., Fig. 3-6b). Cependant, contrairement au style proximal l’épaisseur des niveaux de phlogopitites dans le style distal est nettement plus faible car variant seulement de quelques centimètres à quelques décimètres. De plus, localement dans les fractures des amphibolites adjacentes à ces phlogopitites, on peut rencontrer des zones d’altération et donc de minéralisation à petite échelle. On y observe systématiquement des textures de remplacement des amphiboles primaires (tschermakite) par des amphiboles secondaires (Mg-hornblende) et des phlogopites, et du plagioclase (An0-25) par de la scapolite (Fig. 3-3b). Les analyses chimiques des minéraux (Tableau 3-1) associés à ces différents styles de minéralisation suggèrent qu’à Ianapera, les minéraux riches en Cr sont essentiellement les reliques de chromite (jusqu’à 56.8 wt % Cr2O3) et les amphiboles de composition tschermakitique (jusqu’à 0,5 wt% Cr2O3) ou trémolitique (1,1 wt% Cr2O3). Les minéraux néoformés quant à eux sont surtout des phlogopites et des Mg-hornblendes qui sont généralement enrichis en F (jusqu’à 4 et 1,8 wt% F, respectivement) mais on distingue aussi des scapolites de composition sulfaté (jusqu’à 5.4 wt% SO4) et des carbonates (calcite ou dolomite). En plus de leur teneur élevée en fluor, les phlogopites du style proximal sont enrichis en terres rares (Tableau 3-2). Les tourmalines se rencontrent uniquement dans les minéralisations de style proximal et se trouvent soit dans les pegmatites soit dans des veines de quartz. Les tourmalines des pegmatites sont zonées avec des cœurs à composition de schorl et des bordures riches en Ca et Mg (dravite) tandis que celles des veines de quartz sont des dravites non zonées. En se basant sur la couleur et la zonation dans les émeraudes, nous en distinguons trois types (Fig. 3-6 et 7): les émeraudes zonées de Type-1, à cœur incolore à composition de béryl et surcroissance verte moyenne à composition d’émeraude ; les émeraudes de Type-2, non zonées et les émeraudes zonées de Type-3, à cœurs verts moyens et à bordures vertes foncées. Les deux premiers types d’émeraudes se rencontrent à la fois dans les minéralisations de styles proximal et distal tandis que le troisième type est uniquement associé au style proximal. Quel que soit le type considéré, c’est la teneur en Chrome qui est à l’origine de la coloration verte et non le Vanadium comme c’est parfois le cas pour les émeraudes (Fig.3-10). De plus, les émeraudes de type-3 ont les compositions les plus pauvres en Al et les plus riches en Cr jamais enregistrées (Fig.3-9a). Une autre particularité du gisement de Ianapera est l’association émeraude (de Type-2) et scapolite dans des amphibolites. A notre connaissance,

130 cette association n’a jamais été décrite ailleurs. Nous attribuons son existence aux conditions P-T de formation très élevées des émeraudes à Ianapera (Vapnik et al. 2005 ; Chapitre 4). De nombreuses inclusions solides ont été identifiées dans les émeraudes : phlogopite, carbonate, barytine, K-feldspath, quartz, pyrite, zircon, monazite, bastnaésite, phénakite et Fe (±Cr)-oxydes (Fig. 3-8). Toutefois, les feldspaths et les minéraux à terres rares n’ont été identifiés que dans les émeraudes du style proximal, celles qui présentent également les plus fortes valeurs en terres rares (Fig. 3-9f, Tableaux 3-2 et 3-3). En accord avec la géologie régionale (Chapitres 1 et 2) et les observations de terrain, nous proposons un mode de formation des émeraudes associé aux activités othomagmatiques tardi- à post-tectonique, avec la mise en place de veines de pegmatites granitiques dans l’antiforme de Ianapera. La mise en contact de ces pegmatites, et plus particulièrement des fluides riches en halogène et en éléments incompatibles qui s’en échappent, avec les unités M/UM, se marquerait par le développement de zones à phlogopite représentant le front métasomatique entre la pegmatite et les roches M/UM et induirait la formation d’une première génération d’émeraude (style proximal). Le fait que les phlogopites et les émeraudes soient respectivement riches en Fluor et Terres Rares d’une part, et alcalins et Terres Rares d’autre part, et que les émeraudes renferment en inclusion du feldspath et des minéraux de Terres rares, est cohérent avec ce mode de formation. Des fractures, souvent localisées dans les amphibolites au comportement plus compétent, favoriseraient l’infiltration des fluides sur de plus grandes distances, permettant le développement de minéralisations en émeraude de style distal. Ces dernières se distinguent des premières (proximal) par de plus faibles concentrations en éléments incompatibles notamment en Terres Rares, le fluide s’étant appauvri en ces éléments durant son trajet ; car nous considérons que les pegmatites restent la source du Be même pour les minéralisations dites « distales », puisque éloignées tout au plus d’une centaine de mètres d’une pegmatite. Enfin, quel que soit le style de minéralisation, les compositions des émeraudes et des minéraux néoformés sont également fortement contrôlées par la chimie des roches hôtes (Fig. 3-9). La présence des minéraux carbonatés en inclusion dans les émeraudes ainsi que la forte activité de F exprimée par les teneurs élevées en F des minéraux néoformés, suggèrent que le Be aurait été transporté sous forme de complexes fluoro-carbonatés. En accord avec les modèles existants (e.g., Moine et al. 2004), nous proposons que la précipitation du béryl/émeraude est la conséquence de la co-précipitation des phlogopites fluorés qui auraient mobilisé les ligands présents dans le fluide. A Ianapera, la co-précipitation des

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2- béryl/émeraude et phlogopites avec les sulfate-scapolite suggère aussi que SO4 est une composante principale des fluides minéralisateurs.

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L’article n°3 : sous presse à Mineralium Deposita

Proximal and distal styles of pegmatite-related metasomatic emerald mineralization at

Ianapera, southern Madagascar

Prosper Rakotovao Andrianjakavah1,2, Stefano Salvi1*, Didier Béziat1, Michel Rakotondrazafy2 and Gaston Giuliani1,3

1 Laboratoire des Mécanismes et Transferts en Géologie, CNRS/IRD, Université de Toulouse, 14 avenue Edouard Belin, F-31400 Toulouse, France

2 Département des Sciences de la Terre, Faculté des Sciences, Université d’Antananarivo, Antananarivo, 101, Madagascar

3 CRPG-CNRS, Université de Nancy, 15 rue Notre Dame des Pauvres, F-54501 Vandœuvre- lès-Nancy cedex, France

* Corresponding author: [email protected]; tel.: +33 561 332 583; fax: +33 561 332 560 133

Abstract The Ianapera emerald deposit is located in the Neoproterozoic Vohibory Block of southern Madagascar. The local geology consists of intercalated migmatitic gneissic units and calcareous metasedimentary rocks, containing boudinaged metamorphosed mafic/ultramafic lenses, all intruded by pegmatite veins. These units occur near the hinge of the tightly folded Ianapera antiform, within a few kilometres of the Ampanihy shear zone. Emerald mineralization is hosted by metasomatic phlogopite veins and bodies developed within the mafic/ultramafic rocks. Based on field and textural relationships we distinguish proximal and distal styles of mineralization. Proximal mineralization occurs at the contact of pegmatite veins with mafic/ultramafic units; in the distal style pegmatites are not observed. Three types of emeralds could be distinguished, mainly on the basis of colour and mineral zoning. Some of these emeralds have the most Al-depleted and Cr-rich composition ever recorded. Another characteristic feature to the Ianapera deposit and, to our knowledge, yet unreported, is the association of some emeralds with scapolite in metasomatised mafic rocks. Mineral inclusions are common in most emeralds, and include phlogopite, carbonates, barite, K-feldspar, quartz, pyrite, zircon, monazite, bastnaesite, phenakite, plus Fe and Cr oxides. However, feldspar and REE-bearing minerals occur predominantly in proximal emeralds, which also have a more incompatible trace-element signature than distal emeralds. We propose a model related to syn- to post-tectonic magmatic-hydrothermal activity. Pegmatitic bodies intruded units of the Ianapera antiform probably during tectonic relaxation. Exsolution of fluids rich in halogens and incompatible elements from the cooling pegmatites caused hydrothermal metasomatism of Cr-bearing mafic/ultramafic rocks in direct contact with the pegmatites. Local fracturing favoured fluid infiltration, permitting the formation of distal mineralization. Emerald composition was controlled by the chemistry of the host rock. The presence of carbonate mineral inclusions in the emeralds, and the high F-activity indicated by elevated F-contents in newly formed minerals, suggest transport of Be as a fluoride-carbonate complex. It seems likely that beryl formation was triggered by precipitation of F-rich phlogopite which removed the complexing ligand from the fluid.

Keywords: emerald, beryl, pegmatite, phlogopitite, Ianapera, Madagascar

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1. Introduction

Madagascar has been known as a gemstone paradise since the beginning of its colonial history (e.g., Lacroix 1922). Numerous deposits of ruby, sapphire (Mercier et al. 1999; Giuliani et al. 2007; Rakotondrazafy et al. 2008) as well as other gem varieties of semiprecious stones including pegmatite-related tourmaline, beryl (e.g., Ranorosoa 1986; Simmons et al. 2001) and garnets occur throughout the country. Official production statistics indicate an export of some 5 tonnes of rough gemstones (mostly sapphire, ruby and, to a minor extent, emerald) in 2005, for a value of about 2.5 million EUR (Cartier 2009). However, because production is mostly artisanal (i.e., mainly illicit, rudimentary activity), and because the majority of stones are either poorly cut locally, or exported clandestinely in raw form, the true gem production of Madagascar is unknown. Madagascar became a major emerald producer only recently, with the discovery, in the mid 1970’s, of the Mananjary deposit on the east coast of the island (Chan Peng 2003; Moine et al. 2004; Vapnik et al. 2006). The only other known occurrence is the Ianapera area, in the southwest. As a matter of interest, the word “Ianapera” is a Malagasy transformation of the French expression “il y en a des pierres”, meaning “there are plenty of stones”. Indeed, the Ianapera area (also known as Sakalava) hosts several occurrences of gem garnet, ruby (Mercier et al. 1999; Giuliani et al. 2007), alexandrite, and gem beryl/emerald (Marchand 1995; Cheilletz et al. 2001; Vapnik et al. 2005). Emeralds at Ianapera were discovered in 1989. At that time, mining was carried out by Société Delorme, mainly by artisanal methods (Grand quarry, Fig. 3- 1). In 1991 a small local company, Cominas, dug a shaft of about 10 to 20 m depth a few hundred metres south of the original discovery site (Benato quarry, Fig. 3- 1), and also dug a few smaller exploration trenches. The most recent mining activity, in late 2006, brought to light many new exposures, particularly in the southernmost workings. To date, production and reserves for this deposit are unknown, and the only available information consists of a few reports and abstracts (Marchand 1995; Cheilletz et al. 2001; Kanis and Schwarz 2002) and a preliminary fluid inclusion study (Vapnik et al. 2005). The processes that led to the formation of Ianapera emeralds remain poorly understood and most authors, emphasizing the absence of pegmatite bodies, suggest a shear-zone related metamorphic source for the mineralizing fluids (Cheilletz et al. 2001; Kanis and Schwarz

2002). Vapnik et al. (2005) detected up to 0.5 wt% Rb2O, and 0.3 wt% La2O3 and Ce2O3 in the emeralds, which suggest a granitic signature for the fluids. These authors, based on a fluid inclusion study, fixed emerald deposition between 630 and 710°C, and 5.0 to 5.8 kbars.

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Figure 3- 1 : a Simplified regional tectonic map of the study area. ASZ: Ampanihy Shear Zone. Tectonic blocks and peak metamorphic conditions from Nicollet (1986, 1990), de Wit et al. (2001), Jöns and Schenk (2008). Inset shows a simplified geological map of southern Madagascar (modified after de Wit et al. 2001) with location of the only two known emerald areas (Mananjary and Ianapera) and of major shear zones. b Geological setting of the Ianapera emerald deposit showing location of the two main workings.

We first visited the deposit in 2005, and carried out a second field season in 2007. This paper describes the first in-depth study of the Ianapera deposit. We make use of detailed mapping, field relationships, petrology, and mineralogical evidence to characterize the mineralization at Ianapera. We emphasize the importance of late-stage granitic pegmatites in emerald genesis and propose two different styles of emerald mineralization. The Ianapera deposit provides a unique opportunity to investigate the role of orthomagmatic hydrothermal

136 metasomatism in the origin of emerald deposits hosted in highly deformed metamorphic rocks. 2. Regional geology

The eastern two-thirds of Madagascar are composed mainly of Archaean to Late Proterozoic basement rocks (Besairie 1954, 1970; Ashwall and Tucker 1999; Collins 2000, 2006), overlain, to the west, by Phanerozoic sediments (Fig. 3- 1a, inset). Besairie (1954, 1970) subdivided the southwestern part of this basement into three lithostratigraphic units, the Vohibory, Graphite (currently Ampanihy) and Androyan Groups (Fig. 3- 1a), which were later re-interpreted as tectonic blocks (Rolin 1991; Windley et al. 1994; Martelat et al. 2000; de Wit et al. 2001). More recent tectonic subdivisions consider two domains; these are the Vohibory and the Androyan domains, separated by the N-S trending Ampanihy Shear Zone (ASZ) (cf. Collins 2006). The Androyan domain consists mainly of metasedimentary units of pre-Pan African ages (720 Ma to 2.2 Ga, Andriamarohafatra et al. 1990; Paquette et al. 1994; de Wit et al. 2001). Anorthosites, charnockites and granites intruded these units between 630 and 610 Ma (de Wit et al. 2001). The Androyan domain underwent high-temperature metamorphic conditions (Nicollet 1990, Ackermand et al. 1989, Martelat et al. 1997, Markl et al. 2000, Jöns 2006; Raith et al. 2008) during the final assembly of Gondwana at ca. 550 Ma (Martelat et al. 2000). The Vohibory domain, which hosts the Ianapera emerald deposit, differs significantly from the Androyan domain, both in its lithological character (de Wit et al. 2001; Jöns and Schenk 2008) and its tectono-metamorphic history (Emmel et al. 2008). It is now well established that this domain is part of the oriental margin of the Mozambique Belt in the Central East African Orogen (Mercier et al. 1999; Martelat et al. 2000; Jöns and Schenk 2008). It is mainly made up of Neoproterozoic metavolcano-sedimentary rocks (< 850 Ma; Collins et al. 2005; Jöns and Schenk 2008). Metabasites are also common, and are interpreted to represent evolved back-arc basin and ocean floor (Jöns and Schenk 2008). High-pressure granulite facies metamorphism (9-12 kbar, 750-880°C: Nicollet 1986, 1990; Martelat et al. 1997; Jöns and Schenk 2008) at ca. 640-610 Ma (de Wit et al. 2001, see also Emmel et al. 2008) were caused by accretion of the Vohibory arc terrain to the active continental margin of the Azania micro-continent (Proto-Madagascar, cf. Collins and Pisarevsky 2005; Fitzsimons and Hulscher 2005), subsequent to subduction of the Mozambique Ocean. During the final assembly of Gondwana, the Vohibory domain was extruded to higher crustal levels (5-6 kbar, Nicollet 1990; Pilli et al. 1997; Emmel et al. 2008), along the ASZ (ca. 550 Ma, Martelat et al.

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2000). At this stage, large amounts of granitoids intruded this tectonic domain. Emplacement of late- to post-tectonic granites and associated pegmatites accompanied a long period of tectonic relaxation, during which numerous occurrences of phlogopite, uranium and rare earth element mineralization formed (550- 520 Ma, de Wit et al. 2001). These pegmatites resemble in mineralogy and tectonic setting the gem-bearing rare-element pegmatite in the Borborema Province of Brazil (Beurlen et al. 2008). 3. Sampling and analytical technique

Field data and samples were collected from representative lithologies surrounding the mineralized area, from the two principal workings (Benato and Grand quarries, Fig. 3- 1), and from the few exploration trenches that were hand-dug during the various exploration operations at Ianapera. Polished sections were prepared from 40 selected samples within and around the emerald bearing zones. These include phlogopitite, mafic and ultramafic rocks, migmatitic gneiss, marble, pegmatite, as well as the Mahabo granite. Electron microprobe analyses were performed with a Cameca SX 50 electron microprobe at the LMTG-University Paul Sabatier in Toulouse, using an accelerating voltage of 15 kV, a beam current of 20 nA, and a 3 µm beam diameter for all elements. Measuring time was 10 s for major and minor elements. Natural and synthetic minerals and pure metals were used as standards. Microprobe analyses of selected minerals and emeralds are listed in Tables 1 and 3. SEM-EDS analyses were carried out with a JEOL JSM-6360 Low Vacuum using an accelerating potential of 15 kV and a beam current of 0.75-1.5 nA, depending on the spot size of the electron beam. Trace element concentrations of phlogopitites were determined by inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) at the ALS Chemex Labs in Vancouver, Canada. The analytical results are listed in Table 2. 4. Local geology

The Ianapera area occupies the northeastern part of the Vohibory domain, next to the western limit of the ASZ (Fig. 3- 1b). The area is dominated by a large isoclinal fold, herein named Ianapera antiform, coaxial to the ASZ (Fig. 3-1b). The emerald deposit is located within the western flank of the Ianapera antiform, near its hinge. The prevailing rock type is biotite-hornblende paragneiss, which commonly displays mylonitic or migmatitic texture, reflecting the extreme PT conditions mentioned above (e.g., Jöns and Schenk 2008). Mylonitic fabric predominates to the east, toward the ASZ. In the area immediately surrounding the emerald deposit, the gneiss is usually migmatitic, with alternating cm-thick quartzofeldspathic (leucosome) and garnet-bearing biotite-rich

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(melanosome) layers. Leucosome consists mainly of elongated quartz and microperthitic K- feldspar, with accessory plagioclase (An10-50) or biotite, plus minor zircon or monazite. Melanosome is composed of biotite, abundant sillimanite and almandine-rich garnet (e.g.,

Alm63-72Prp18-28Grs0-5And0-4Sps1-5) (Fig. 3- 3c). These assemblages are consistent with peak metamorphism in high-pressure amphibolite- to granulite-facies conditions. Biotite (XMg <

0.67, Si/Al (VI) < 2.34, Fig. 3- 5a) contains less than 0.1 wt % Cr2O3 (Fig. 3- 5b) and 1.0 wt % F (Fig. 3- 5c). The gneiss is interlayered with coarsely crystalline white-to-gray marble, composed of dolomite, calcite, locally abundant graphite, plus accessory amounts of apatite, diopside, forsterite, spinel, clinohumite and fluorophlogopite. Less common units are garnet- bearing quartzofelspathic rocks (leptynite) and quartzite.

Figure 3- 2 a Granitic pegmatite veins crosscutting the host gneissic rocks (Benato quarry); b proximal phlogopite-rich zone developed at the contact of tourmaline-bearing pegmatite and mafic to ultramafic units (Grand quarry).

Mafic to ultramafic rocks are widespread. These occur as discontinuous ovoid lenses along the regional direction of shear and measure up to 110 m in length and up to 5 m across. They probably represent disrupted layers and boudinaged bodies, and their N05E trend (cf. Fig 1b and 2b) is consistent with the sinistral sense of shear suggested for the ASZ. These rocks have undergone upper-amphibolite facies metamorphism, and chromite is the only relict magmatic mineral. Mafic units consist of moderately foliated grey- to dark-green amphibolites, which are composed of Ca-amphiboles (tschermakite to pargasite, Fig. 3- 4a) plus garnet porphyroblasts, plagioclase (An80-90) and biotite (cf. Table 1 for probe analyses). Minor phases include ilmenite, apatite, quartz, rutile, zircon, and Cr-magnetite (up to 1.4 wt%

Cr2O3). Ca-amphiboles range in size from 0.8 to 3.0 mm and have granoblastic to grano- nematoblastic textures. Pargasite locally contains very fine grained Fe-Ti oxide exsolution lamellae along cleavage and is partially phlogopitized. Garnet porphyloblasts are almandine-

139 rich and commonly contain inclusions of Ca-amphiboles. Ultramafic units are light green to whitish, fine- to medium-grained and commonly display a strong elongation fabric (Fig. 3- 3a). They are made up of tremolite, talc, dolomite, calcite, quartz with relict chromites (up to

56.8 wt% Cr2O3, Table 1) and secondary chlorite. A more evolved facies of this rock occurs locally, and is almost entirely composed of talc and calcite with minor fibrous tremolite and chromite relicts (soapstone in Cheilletz et al. 2001).

Figure 3- 3 a Crossed-nicols-polarized light (XPL) microphotograph of Cr-bearing ultramafic unit (#AF12P). b XPL microphotograph of mineralized Cr-bearing mafic unit (#AP1B). c Plane polarized light (PPL) microphotograph of migmatitic gneiss (#AF317) showing high-grade metapelitic mineral assemblages. d PPL microphotograph of granitic pegmatites (#AF640) showing rock-forming (K-feldspar) and accessory minerals, including apatite and zoned tourmaline (schorl core and dravite rim). In all Figures, mineral abbreviations follow Kretz (1983), except K-Fls: potassium feldspar, Mg-Hbl: magnesio- hornblende.

The metavolcano-sedimentary sequence is intensely deformed. Most units display well-developed subvertical schistosity. Isoclinal folding is commonly observed, with the development of a shear fabric trending N10E-N28E and dipping steeply to the west (65° to subvertical). In addition to the above structures, two generations of brittle faults have been mapped in the Ianapera area, trending N150-N170 and N100-N110. The first fault system has significant dextral strike-slip movement and occurs in the western parts of area, near the Phanerozoic sedimentary basin; the second truncates sharply all earlier structures over

140 distances of 1 to 5 Km. These features postdate shearing and are interpreted to have formed during tectonic relaxation of the area (Schandelmeier et al. 2004).

Figure 3- 4 : Compositional variation of Ca-amphiboles from the Ianapera emerald deposit. a Classification according to Leake et al. (1997). b Plot of Cr2O3 versus XMg. c Plot of fluorine versus XMg. Green and yellow symbols indicate original and altered amphiboles, respectively.

A few km north of the deposit, the metamorphic sequence is intruded by the Mahabo granite (Fig. 3- 1a). Mafic minerals show moderate alignment parallel to the regional foliation, suggesting syn- to late-tectonic emplacement. The granite is medium-to-fine- grained, greyish pink, and consists of orthoclase (40-60%), quartz (25-35%), plagioclase

(An8-15) (10-20%), and minor biotite and Mg-hastingsite (Fig. 3- 4a). Accessory phases include zircon, apatite, oxides (magnetite, ilmenite), fluoro (thoro)-synchisite-(Ce), pyrite, calcite and fluorapatite. Granitic pegmatites are common in the area. They vary in width from 0.2 to 1 m and are massive to very weakly foliated. Pegmatites cross-cut other units, although they commonly intrude preferentially along joints, shear planes, and at the contact between gneiss and mafic or ultramafic units (Fig. 3- 2). They are composed mainly of partially albitized perthite with subordinate quartz, gem-quality red garnet (Alm51-56Prp17-23Grs9-

141

15And1-5Sps7-14), biotite, plagioclase (An30), and exotic phases such as fluorapatite, tourmaline, beryl and minor zircon, allanite, monazite (Fig. 3- 3d).

Figure 3- 5: Compositional variation of micas from various units in the Ianapera deposit. a Mica classification diagram. b Plot of Cr2O3 versus XMg in phlogopites. c Plot of fluorine versus XMg in phlogopites.

5. Emerald mineralization

Emeralds occur within zones of strong wall-rock alteration made up dominantly of phlogopite plus variable amounts of amphibole (Mg-hornblende), apatite, dolomite and minor quartz, calcite, zircon, plagioclase (An30) and chlorite. These metasomatic zones occur at the

142 contact of granitic pegmatites with mafic and ultramafic units (Fig. 3- 2b), as well as within mafic and ultramafic lenses, in the absence of pegmatites. Based on the presence or absence of pegmatites, and on the working hypothesis that the pegmatites were the source of beryllium and of the magmatic-hydrothermal metasomatic fluids, we define two styles of emerald mineralization, i.e. proximal and distal styles, similar to the nomenclature used for skarns.

Figure 3- 6: Cartoons depicting the main mineralization relationships: a proximal-style mineralization; b distal-style mineralization.

It must be noted that it is possible that a pegmatite exists close to a “distal” emerald occurrence, albeit not exposed in outcrop. Also note that, because of the relatively small size of the operations at Ianapera, distal mineralization is never more than 100 m from an outcropping pegmatite. Nevertheless, we consider this distinction worthwhile, as the presence

143 or absence of a pegmatite has an impact on both the emerald characteristics (see below) and on prospecting (e.g. Schwarz and Giuliani 2001; Groat et al. 2008). Proximal style. In this mineralization style, cm-to-metre thick phlogopite bands (“blackwall” zones of Grundman and Morteani 1989), form within mafic to ultramafic bodies at the contact with tourmaline-bearing pegmatites (e.g., Fig. 3- 6a). Although phlogopitite bands host the bulk of the mineralization, emeralds also occur within the pegmatites or in quartz (± tourmaline) veinlets embedded in the phlogopitite (see below). Most distal-style mineralization occurs in phlogopite veins cross-cutting mafic or ultramafic rocks, although most commonly at their contact with gneiss (e.g., Fig. 3- 6b). Distal veins are distinctly smaller than proximal ones, varying in width from a few to several tenths of cm. In these veins, emeralds may occur in clusters (pockets). In addition, low-grade disseminated mineralization occurs within alteration halos that surround phlogopite veins. These consist of incipient replacement of tschermakite by Mg-hornblende and phlogopite

(Fig. 3- 3b, Fig. 3- 9b), and of plagioclase (An0-25) by scapolite (Fig. 3- 7g) (mineral chemical variations are shown in Figures 4 to 6). Minor quartz is also present, plus relicts of metamorphic carbonates, chlorite and Cr-rich magnetite (Fig. 3- 7g). A variant consists almost entirely of silvialite scapolite (up to 5.4 wt% SO4; Table 1), plus lesser quartz and only minor phlogopite, plagioclase relicts and chlorite. Textural evidence (Fig. 3- 7g), indicates that these minerals formed after plagioclase, suggesting a host rock richer in plagioclase. The latter zone does not contain emeralds but instead colourless beryl. Hydrothermal quartz-tourmalinite veins are commonly found crosscutting mafic amphibolite and display well-defined fine-grained banded texture. This consists of variable amounts of quartz and Mg-rich dravite bands, generally 1-3 mm thick alternating in an almost regular manner, and accessory biotite. 6. Emerald types

At Ianapera, most emeralds are gem-quality euhedral to subhedral hexagonal crystals, and occur isolated or as aggregates of several to tens of individuals (Fig. 3- 7a to Fig. 3- 7e). Most crystals vary from less than 1 to a few mm in size; however, crystals up to about 2.5 cm long have been mined from proximal mineralization. We classify the Ianapera emeralds into three types, based mainly on their physical properties: Type-1 emeralds are zoned crystals, with a colourless beryl core and a medium-green emerald overgrowth. These can be found i) as individual crystals within pegmatites (Fig. 3-

144

7d), or ii) in distal phlogopitite veins, at the contact between gneiss and mafic units (Fig. 3- 6b, Fig. 3- 7f).

Figure 3- 7: Photographs of the three types of emerald at Ianapera. a to e binocular microphotographs : a medium to deep green proximal Type-2 emeralds in ultramafic host; b pale to medium green distal Type-2 emeralds in mafic host. c Proximal Type-3 emerald in a quartz matrix (#EM2); d zoned Type-1 emerald in pegmatite (#EB3). e Hand sample of distal phlogopitite showing a cluster of Type-2 emeralds (#EPHL). f XPL microphotograph of distal Type-1 emerald in phlogopitite (#EPF2). g and h SEM backscattered electron (BSE) images of: g Type-2 emerald in mafic unit (#EB2) and h Type-3 emerald embedded in quartz (#EQ11), with abundant mineral inclusions. The dashed line in f and h indicates the path of the microprobe traverses plotted on Fig. 3- 10b and 10a, respectively. Mineral abbreviations according to Kretz (1983) except Amph: amphibole; Em: emerald.

145

Type-2 emeralds are unzoned crystals with a pale to medium-green colour. Medium- green emeralds occur within phlogopitite developed in ultramafic units (Fig. 3- 7a), whereas paler emeralds (Fig. 3- 7b) are hosted in phlogopitite in mafic rocks or in scapolite-bearing alteration zones developed within Cr-bearing mafic units, in the selvages of phlogopitite veins (Fig. 3- 6b, Fig. 3- 7g). Type-3 emeralds are zoned crystals, with a medium-green core and a deep-green rim, hosted in quartz veinlets embedded within proximal phlogopitite (Fig. 3- 7c and 7h). In addition to these three emerald types, colourless beryl occurs in altered Cr-poor plagioclase- rich mafic units that consist almost entirely of scapolite (see above).

Figure 3- 8: SEM BSE images showing mineral inclusions in emeralds: a common mineral inclusions found in distal emeralds; b amphibole partially transformed into phlogopite, together with a chromite crystal in distal Type-2 emerald; c to f: mineral inclusions in proximal emeralds. Symbol abbreviations as in Figure 7.

SEM investigation revealed that emeralds of all types contain abundant submillimetric solid inclusions. The most common phases include carbonates, barite, phlogopite, Mg- hornblende (Fig. 3- 8a and 8b), quartz, plus less commonly Fe and Cr oxides, pyrite and zircon. Proximal emeralds may contain inclusions of K-feldspar as well as cerianite-(Ce), monazite and bastnaesite (Fig. 3- 8c, 8d and 8e). Interestingly, in pegmatitic Type-1 emeralds

146

(e.g. Fig. 3- 7d), clusters of monazite inclusions are located within colourless beryl cores whereas bastnaesite occurs solely within the emerald rims. A particular occurrence, found only in Type-3 emeralds, consists of inclusions of phenakite, themselves containing rods of chromite, within the outer rims of these zoned emeralds (Fig. 3- 8f). 7. Compositional variations in emeralds

Emerald is the green gem variety of the mineral beryl (Be3Al2Si6O18). Its colour results from substitution of minor amounts of Cr or V for Al in the octahedral (Y) site of its crystal structure (Groat et al. 2008). Representative chemical compositions of different emerald types are listed in Table 3. The data represent 378 analyses carried out on 18 proximal emeralds and 32 distal emeralds. The analytical data was adjusted on the basis of 18 oxygen and 3 Be atoms per formula unit (apfu). This approach gives the maximum possible Be content and ignores possible substitutions at the Be site. There were no detectable compositional differences with respect to the proximal or distal origin of the emeralds; however, important chemical variations are related to the nature of the host rock. Notably, ultramafic-hosted emeralds are richer in Mg (4.9 vs 2.5 wt% MgO), K (2.2 vs 1.5wt% K2O) and Cr (3.63 vs 0.80 wt% Cr2O3) and relatively poorer in Al (14.6 vs 15.8 wt% Al2O3) and Fe (2.3 vs 3.7 wt% Fe2O3) than mafic-hosted emeralds. These data are plotted in terms of Al versus the sum of other Y site (octahedral) cations in Figure 10a and show an inverse relationship, as expected. A particular feature of this figure is that some emeralds, in particular the rims of Type-3 emeralds, show the most Al-poor compositions ever recorded (see also Vapnik 2005; Groat et al. 2008). The main cations substituting for Al in the emerald Y site are plotted as oxides in Figure 10b. Beryl and emeralds from mafic units have relatively homogeneous composition with very similar proportion of FeO and MgO, except rims of zoned Type-1 as well as Type-

2, which contain higher Cr2O3. Conversely, emeralds associated with ultramafic units have very heterogeneous composition. In Type-2 emeralds, most variation is between FeO and

MgO whereas Cr2O3 remains relatively constant. In Type-1 and Type-3 emeralds on the other hand, Cr contents vary significantly, in particular between core and rim zones within single grains. A point worth noting is that tourmaline associated with pegmatitic Type-1 emeralds is also zoned, with schorl cores and Ca-rich dravite rims (Fig. 3- 3d, Table 1). The elements that control most of the colour variation in emeralds are plotted as oxides on Fig. 3- 9c. Cr and V are present in variable amounts in ultramafic-hosted emeralds. Type-1 crystals are an exception to this, as they do not contain V, and Cr was only detected in their rims. In all cases, the Cr/ V ratio is larger than 1. Mafic-hosted emeralds do not contain

147 any V. Figure 9d illustrates how the intense green colour (e.g. Fig. 3- 7a) reflects the substitution of Cr3+ for Al3+ and a low Fe content, as previously suggested by Barton and Young (2002). Since Cr, Al and Fe contents are controlled by the host rock, the latter also controls the colour of emeralds at Ianapera.

Figure 3- 9: Compositional variation of Ianapera emeralds. a Al versus sum of other Y-site cations, in atoms per formula units (apfu). The shaded area represents emerald compositions from other world localities, constructed using data in Groat et al. (2008). Note the unusual composition of proximal (mostly Type-3) emeralds. b Triangular plot depicting compositions in terms of FeO-MgO-Cr2O3 (wt %). c Triangular plot depicting compositions in terms of FeO-Cr2O3-V2O3 (wt %). Distal-style emerald types are omitted because they do not contain V. d Plot of Cr versus Fe (ratios) illustrating variation of composition and colour in emerald from mafic and ultramafic environments. e Sum of Fe, Mg, Mn versus monovalent channel-site cations, in atom per formula unit (apfu). f Plot of REE (La2O3+Ce2O3) versus rare alkalis (Rb2O+Cs2O).

148

Figure 9e displays a slight deviation from a 1:1 correlation between Mg + Mn + Fe and the sum of monovalent cations. This graph suggests that, to achieve charge balance, the substitution of divalent cations for Al at the Y site is coupled with the substitution of a monovalent cation for a vacancy at a channel site. However, the majority of points lies slightly to the right of the 1:1 line, likely because Fe is present as Fe3+ (cf. Groat et al. 2008).

Figure 3- 10: Microprobe traverses showing variation of colouring elements in single zoned grains. a Distal zoned Type-1 emerald; 50 points were collected at 15-µm intervals along the 750-µm-long traverse line shown on Fig. 3- 8e and were smoothed to highlight the main trends. b Type-3 emerald; 27 analyses point were collected at 30-µm intervals along the traverse line shown on the emerald of Fig. 3-8h.

Rare alkalis (Rb, Cs) versus REE (La, Ce) are plotted in Figure 9f. Both proximal and distal emeralds contain traces of Rb and Cs. However, REE were only detected in proximal emeralds. We did not plot pegmatitic beryl because it was not analyzed for these elements. Microprobe traverses were carried out across two zoned grains; a phlogopitite-hosted (distal) Type-1 and a Type-3 emerald (in quartz veinlets). Both show marked compositional variations from core to rim (Fig. 3- 10a and Fig. 3- 10b, respectively). Cr2O3 concentrations increase in the rims for both grains. In the Type-1 crystal, however, Fe2O3 is higher than

Cr2O3 and decreases considerably in rims (Fig. 3- 10a), whereas in the Type-3 emerald Fe and V are constant and lower than Cr.

149

8. Discussion

8.1. Structural and lithological controls

Unusual geological conditions are required for the formation of emeralds. At Ianapera these conditions are fulfilled by the juxtaposition of Cr-bearing with Be-bearing lithologies, i.e., mafic to ultramafic units and granitic pegmatites, respectively. However, in contrast to corundum mineralization which is relatively common in the Vohibory domain and in southern Madagascar (Mercier et al. 1999; Giuliani et al. 2007; Cartier 2009), the only known emerald showing occurs near the hinge of the Ianapera antiform (Fig. 3-1a, 1b). This suggests an important role for deformation in emerald mineralization (cf. Cox 2005). Further evidence is the fact that mafic and ultramafic bodies form disrupted layers or boudins, implying a competence difference between them and the host gneiss. It is likely that areas of structural weakness provided favourable paths for pegmatite emplacement. Cross-cutting relationships and the by-and-large undeformed character of the pegmatites are consistent with their emplacement late in the tectonic history of the area, in relatively cool, brittle rocks. A similar conclusion was reached by Cheilletz et al. (2001), who proposed that this deposit formed 40 39 during the D2 shearing event of Martelat et al. (2000), at 530-500 Ma, based on Ar/ Ar ages of 493±5 Ma obtained for mineralized phlogopites. Giuliani et al. (2007) reported very similar mica ages for all known corundum deposits in southern Madagascar, and related mineralization to the final cooling stages of the Neoproterozoic basement. Finally, similar evolved pegmatites, such as in the Borborema Province of Brazil, were emplaced late in the tectonic history, in rocks largely under brittle conditions (e.g., Beurlen et al. 2008). The high temperatures of emerald formation at Ianapera given by Vapnik et al. (2005) (630 < T < 710°C) apparently contradict the above statements. However, these figures were obtained by intersecting the homogenization isochores for primary high-density CO2 fluid inclusions (THCO2 = -17°C, to liquid) with the inferred P-T box of retrograde metamorphism. Given the field evidence discussed above, indicating that the pegmatites emplaced well after all metamorphic events in the area, these temperatures are most likely overestimated. In the deposit area, mafic units (mostly amphibolite) display a more brittle behaviour than ultramafic units. As a result, fluid circulation in mafic units took place preferentially along fractures, whereas ultramafic units show a more pervasive alteration, although limited in size, along metasomatic fronts. Another indication of structural control on fluid flow is the fact that the best mineralized zones occur at gneiss/mafic-ultramafic boundaries, where fluid circulation was more likely to focus. Therefore, it seems that in the Ianapera area contrasting

150 mechanical behaviour between the different rock units enhanced local permeability during an episode of tectonic relaxation, favouring late- to post-tectonic intrusion of pegmatitic melt and subsequent fluid circulation. The origin of the mafic to ultramafic rocks is difficult to ascertain owing to the high degree of metamorphism, metasomatic alteration, and deformation overprint. However, high Cr and Ni content of tremolite and tschermakite (Table 1), the main rock-forming minerals in ultramafic and mafic units, respectively, and the presence of chromite, suggest an igneous rather than a sedimentary origin. Therefore, these mafic to ultramafic units could represent sills that were emplaced in the metapelites some time before the peak of metamorphism and deformation. 8.2. Metasomatic processes and pegmatitic-hydrothermal model

As is the case with most schist-type emerald deposits hosted in highly deformed metamorphosed rocks (e.g.; Grundman and Morteani 1989; Giuliani et al. 1997a, b), the source of Be at Ianapera is controversial. The presence of pegmatites had not been reported so far in the literature, thus the preferred models involved an origin of Be from granulitization and devolatilization of lower crust, and transport by metamorphic fluids along the ASZ (Cheilletz et al. 2001; Vapnik et al. 2005). However, workings developed recently at the mine have significantly improved rock exposure, revealing the presence of numerous granitic pegmatite bodies. Most emerald deposits worldwide found within metasomatically altered Cr- bearing mafic rocks are interpreted to result from intrusions of Be-bearing granitic pegmatites and penecontemporaneous hydrothermal alteration of both pegmatite and mafic rocks by fluids of magmatic or metamorphic origin (e.g., Giuliani et al. 1990; Martin-Izard et al. 1995; Laurs et al. 1996; Alexandrov et al. 2001; Seifert et al. 2004). In these deposits, alteration is commonly characterized by alkali- and sometimes B-metasomatism (cf. also London 1986), resulting in the development of biotite/phlogopite (with variable amount of amphibole), plagioclase and carbonates, and emerald, tourmaline, REE-bearing minerals, and fluorite. At Ianapera, proximal emerald mineralization forms in phlogopite zones that are clearly metasomatic fronts developed between pegmatites and Cr-bearing units. This strongly suggests that the pegmatites are the principal source of Be, at least for the proximal mineralization. The pegmatite mineralogy, e.g., primary tourmaline, beryl, allanite, etc. (see above), is consistent with their evolved nature. The fact that metasomatic phlogopite and emerald from this style have an incompatible element signature (the former are enriched in REE and F, the latter in alkalis, Cs, Rb and REE; cf. Table 2, Table 3) is additional evidence

151 for a pegmatitic origin of the mineralizing fluid (cf. also Giuliani et al. 1990; Moine et al. 2004). The presence of feldspars and REE-bearing minerals as solid inclusions in proximal emeralds is consistent with this model (Fig. 3- 8c-f). Although REE mineral inclusions were not found in distal emeralds, the latter contain zircon inclusions, and their trace chemistry is similar to that of proximal emeralds, although they are poorer in incompatible elements and have REE contents below detection limits. We believe that this difference is related to the distance from the source, i.e., the fluids lost most of those elements before reaching the distal mineralization sites. Whether distal or proximal, the chemical signature of phlogopite and coexisting emeralds (or beryl) varies according to the composition of the host rocks. Phlogopites developed within Fe- and Al-rich mafic units have low XMg (similar to XMg of altered amphiboles, Fig. 3- 4 and 5) and coeval emeralds (beryl) have high Al contents, as commonly found in most emeralds worldwide (Fig. 3- 9a). In contrast, metasomatism of ultramafic units yields phlogopites that have significantly higher XMg (Fig. 3- 5), and the paucity of Al and Fe in these rocks increases the potential for Cr (+V)/Al substitution in the beryl structure. This results in emeralds with the lowest Al contents ever reported, and exceptionally high Cr contents (Fig. 3- 9c and 9d; see also Vapnik et al. 2005; Groat et al. 2008). Type-3 emeralds, in particular their rims, are the most depleted in Al and enriched in Cr of all emeralds at Ianapera. These data, and the fact that these emeralds precipitated in quartz veinlets within metasomatic zones (Fig. 3- 6a, 11), suggest that they formed in the final stages of emerald precipitation, when Al was no longer available. This is consistent with the presence in these rims of phenakite (Be2SiO4) inclusions, themselves containing rods of chromite (Fig. 3- 8f), indicating local lack of Al to form emerald, although Be and Cr were still available.

152

Figure 3- 11 Cartoon summarizing the model for emerald formation in the Ianapera deposit. See text for details.

A last point to be addressed is the occurrence of emerald rims on pegmatitic beryl, implying introduction of Cr into the pegmatite. This suggests a bi-metasomatic event (see also Rudowski et al. 1987; Giuliani et al. 1990), i.e., that elements from mafic and ultramafic rocks were also transported to the pegmatite. Further evidence includes presence of Mg/Ca- rich tourmaline overgrowths on pegmatitic schorl (Fig. 3- 3d). In summary, we suggest that an aqueous-carbonic hydrothermal fluid (Vapnik et al. 2005) enriched in incompatible elements (K, Na, F, Be, Al, S, P, Cs, REE, S, ±Li …) was expelled from the pegmatitic melt during the last stages of crystallization, inducing metasomatism (phlogopitization) of the mafic and ultramafic rocks (e.g., London 1986; Barton and Young 2002) proximally and distally to the pegmatites. During fluid-rock interaction, the fluid became variably enriched in Cr and V (from mafic and ultramafic rock) and caused the transformation of the mafic/ultramafic rocks and pegmatites to phlogopite schist and albitized K-feldspar, respectively, and, ultimately, formation of emeralds in mafic lithologies and emerald rims on primary beryl in pegmatites (and Mg/Ca-rich rims on schorl) (Fig. 3- 11). 8.3. Be transport

Based on thermodynamic modelling, Moine et al. (2004) proposed that Be transport occurred through fluoride-complexing to explain the Mananjary emerald deposit. Their model points to the co-precipitation of F-phlogopite as the cause of beryl deposition by ligand depletion. Similarly, Barton and Young (2002) suggest that formation of F-bearing minerals 153

(phlogopite ± Mg-hornblende) in Mg- and Ca-rich mafic and ultramafic rocks took Be (and Al) out of solution, to form emeralds and other minerals. These characteristics are commonly observed in emerald deposits associated to pegmatites (e.g., Giuliani et al. 1990; Seifert et al. 2004; Moine et al. 2004; Zwaan 2006). In addition to fluoride, complexes of Be2+ with hydroxide, carbonate and chloride have been proposed for transport of Be under low- to high-temperature conditions (cf. Govorov and Stunzlas 1963; Mesmer and Baes 1969; Wood 1992). Wood (1992) stresses the importance of - mixed ligands, in particular fluoride-carbonate complexes (e.g., BeCO3F ) in enhancing the solubility of Be. At Ianapera, the abundance of carbonate minerals (as solid inclusions or daughter phases in fluid cavities within emeralds and quartz) and the high F-content of metasomatic minerals, suggest that Be could have been mobilised by mixed fluoride- carbonate complexing. Beryl precipitation was probably triggered following ligand depletion that accompanied massive formation of F-rich phlogopite. 8.4. Source of pegmatites

Pegmatites in the Ianapera deposit do not show direct relationship with a granitic source. However, the evolved nature of the Mahabo alkali granite (high K and exotic mineralogy) and its proximity to the Ianapera deposit make it a likely candidate for the source of the pegmatite. In addition, the textural evidence described above indicates intrusion during waning tectonic activity, consistent with the inferred timing of pegmatite emplacement. Moreover, recent geophysical data collected on the Ianapera area show that the Mahabo granite forms a high-magnetic ellipsoidal anomaly (Andrianjakavah et al. in prep.) and that a similar magnetic anomaly occurs just beneath the Ianapera deposit. These authors suggest that these anomalies might represent a hidden syn- to post- tectonic granitic body, which could also be a potential pegmatite source. 9. Conclusion

The Ianapera deposit is one of the only two known emerald deposits in Madagascar. It is located near the major shear zone of Ampanihy, within a tightly folded antiform. Emeralds occur mostly within metasomatic phlogopitite, developed within boudinaged metamorphosed mafic and ultramafic lenses, hosted in intercalated migmatitic gneissic units and calcareous metasediments. Based on whether or not granitic pegmatites are associated with phlogopitite, we distinguish proximal and distal emerald mineralization, respectively. Three emerald types were recognized, according to colour and other physical properties, which, in turn, arise from differences intrinsic to the host rocks. These types occur in both distal and proximal

154 mineralization, with the exception of Type-3 emeralds, so far only found in proximal quartz veinlets. Most emeralds at Ianapera are anomalously depleted in Al and enriched in Cr, with some emeralds having the most Al-depleted compositions recorded to date. Another particularity is the association of some of the emeralds with scapolite. The granitic pegmatites provided the source for Be, which was transported to the surrounding rocks by aqueous-carbonic magmatic-hydrothermal fluids, probably as mixed fluoride-carbonate complexes. Metasomatic exchange at the contact between pegmatite veins and mafic/ultramafic rocks caused phlogopitite formation with proximal emerald mineralization. Formation of emerald rims on pegmatitic beryl occurred where the fluids transported Cr from the country rock back to the pegmatites. In brittle lithologies, fracturing enhanced fluid circulation producing the distal mineralization.

Acknowledgments This study was supported by CNRS grants to SS and DB. The authors wish to thank the Malagasy government, the Egide Eiffel doctoral program and the university Paul Sabatier (through an ATUPS grant) for financial support to PRA during his thesis in Toulouse as well as for financing fieldwork. We are grateful to Boba Maharitsy (Bruno), COMINAS society, for assistance during fieldwork. We acknowledge B. Moine for his help and M.W. Jessell for useful comments, and B. Lehmann, C. Marignac and Y. Fuchs for valuable and thorough reviews. P. de Parseval and T. Aigouy provided technical assistance on microprobe and SEM/EDS analyses, respectively.

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Tables Rock type Gneiss Ultramafic Mafic Granite Pegmatite Phlogopitite schorl dravite Mg-hbl phlogopite phlogopite silvialite Mineral name biotite chromite tremolite talc pargasite tsch Mg-hast (core) (rim) a a b b

SiO2 35.08 0.12 0.2156.16 60.95 39.86 43.67 41.95 33.2436.73 45.52 41.99 37.47 48.43 TiO2 5.19 0.04 0.070.00 0.00 1.35 1.24 1.37 0.570.07 0.31 0.51 2.92 0.13 Al2O3 15.75 5.62 6.091.61 0.00 15.40 10.67 10.11 29.8930.36 11.89 10.50 14.36 21.73 Cr2O3 0.10 56.84 55.860.25 n.d. 0.00 0.18 0.01 0.030.10 0.26 0.16 0.35 n.a. B2O3* n.a. n.a. n.a.n.a. n.a. n.a. n.a. n.a. 9.9210.60 n.a. n.a. n.a. n.a. Fe2O3** n.a. 3.69 3.913.01 n.a. 5.43 5.82 4.71 n.a. n.a. 1.51 n.a. n.a. n.a. FeO** 17.34 29.95 30.560.00 5.68 8.17 8.51 14.25 19.417.94 7.42 5.39 13.58 0.25 MnO 0.00 0.28 0.330.01 0.00 0.23 0.62 0.47 0.170.05 0.23 0.01 0.06 0.03 MgO 10.92 1.47 1.2322.42 26.64 11.64 12.35 9.64 0.128.04 15.38 22.56 15.34 0.00 BaO 0.06 n.a. n.a.n.a. n.d. n.d. n.d. n.d. n.a.n.a. n.d. n.d. 0.23 n.a. ZnO n.a. n.a. n.a. n.a. n.a. n.a. n.a. n.a. 0.07 0.00 n.a. n.a. n.a. n.a. NiO 0.15 n.a. n.a.0.38 n.d. 0.00 0.18 0.00 1.041.21 0.13 0.02 0.03 18.52 CaO 0.02 n.a. n.a.12.70 n.d. 11.71 11.47 11.26 1.832.09 12.56 1.65 0.32 3.12

Na2O 0.10 n.a. n.a.0.37 n.d. 2.17 1.59 1.74 0.100.06 2.01 0.38 0.12 0.07 K2O 9.61 n.a. n.a.0.25 n.d. 1.04 0.97 1.61 n.a.n.a. 1.28 8.46 8.04 n.a. La2O3 n.d. n.a. n.a. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.a. n.a. 0.06 0.08 n.d. n.a. Cs2O n.d. n.a. n.a.n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.a.n.a. 0.02 0.05 n.d. n.a. F 0.08 n.a. n.a. 0.88 n.d. 0.37 0.49 1.01 0.04 0.25 1.29 2.11 1.21 0.00 Cl 0.00 n.a. n.a. 0.00 n.d. 0.00 0.03 0.03 n.a.n.a. 0.01 0.00 0.04 0.00

SO3 n.a. n.a. n.a.n.a. n.a. n.a. n.a. n.a. n.a.n.a. n.a. n.a. n.a. 5.41 H2O*** 3.86 n.a. n.a.1.75 4.53 1.84 1.79 1.48 3.403.54 1.48 3.06 3.38 1.55 Subtotal 98.26 n.a. n.a. 99.81 97.80 99.23 99.56 99.63 n.a. n.a. 101.25 96.94 97.52 99.23 O=F.Cl 0.03 n.a. n.a.0.37 n.a. 0.16 0.21 0.43 0.020.10 0.54 0.89 0.52 0.00

161

Total 98.23 98.01 98.2799.44 n.a. 99.07 99.35 99.20 99.82100.92 100.79 96.05 97.00 99.23 Structural formulae Si 5.39 0.00 0.01 7.75 8.06 5.92 6.46 6.41 5.836.02 6.54 6.19 5.68 7.85 Ti 0.60 0.00 0.00 0.00 0.00 0.15 0.14 0.16 0.080.01 0.03 0.06 0.33 - Al IV 2.61 0.00 0.000.25 0.00 2.08 1.54 1.59 0.170.00 1.46 1.81 2.32 4.15 Al VI 0.25 0.24 0.260.01 0.00 0.62 0.32 0.22 6.005.87 0.55 0.01 0.24 Cr 0.01 1.65 1.61 0.03 0.00 0.02 0.00 0.000.01 0.03 0.02 0.04 B ------3.00 3.00 - - - - Fe3+** - 0.10 0.11 0.31 - 0.61 0.65 0.54 - - 0.16 - - - Fe2+** 2.23 0.92 0.930.00 0.63 1.02 1.05 1.82 2.851.09 0.89 0.75 1.72 0.03 Mn 0.00 0.01 0.01 0.00 0.00 0.03 0.08 0.06 0.030.01 0.03 0.00 0.01 0.03 Mg 2.50 0.08 0.07 4.61 5.25 2.58 2.72 2.20 0.031.97 3.29 4.96 3.47 0.00 Ni 0.02 - -0.04 - 0.00 0.02 0.00 0.200.21 0.01 0.00 0.00 0.00 Ca 0.00 - -1.88 - 1.86 1.82 1.84 0.010.00 1.93 0.26 0.05 3.22 Na 0.03 - -0.10 - 0.62 0.46 0.51 0.620.66 0.56 0.11 0.03 0.98 K 1.88 - -0.04 - 0.20 0.18 0.31 0.020.01 0.23 1.59 1.55 0.02 F 3.96 - -0.39 - 0.18 0.23 0.49 0.02 0.13 0.58 3.01 3.41 0.00 Cl 0.04 - -0.00 - 0.00 0.01 0.01 - - 0.00 0.99 0.58 0.00 OH*** 0.00 - - 1.61 4.00 1.82 1.76 1.50 3.983.87 1.41 0.00 0.01 0.66 C ------0.34 Total cations 19.53 3.00 3.00 17.02 17.94 17.69 17.46 17.67 22.83 22.87 17.73 19.77 19.48 17.28 Mg/(Mg+Fe2+) 0.53 - - 1.00 0.89 0.72 0.72 0.55 - - 0.79 0.87 0.67 - Table 3- 1 Major element composition of selected minerals from various lithologies in the Ianapera area; determinations by electron microprobe analyses (wt%). n.d.: not detected; n.a.: not analysed; a and b: associated with ultramafic and mafic units, respectively tsch: tschermakite; hast: hastingsite; hbl: hornblende * Amount of B inferred from considerations of stoichiometry. Structural formulae of tourmalines are calculated based on 31 anions (O, OH, F). Structural formulae of amphibole, micas and talc are calculated based on 23 O (apfu). ** Fe2+/Fe3+ are calculated assuming full site occupancy and total Fe as FeO for micas and talc. ***Calculated assuming full OH site occupancy. OH = 2-F-Cl for amphibole, micas and talc. OH = 4-F-Cl for tourmalines. 162

Phl01 Phl02 Element Phl01 Phl02 Element (continued) Ba 1885 771 Sn 4 4 Co 48.7 59.6 Ta 1.8 1.6 Cr 500 120 Ag <1 <1 Ni 690 445 As 0.4 1.9 V 159 158 Tl 0.7 0.8 Cs 22.9 37.3 Bi 0.04 0.14 Rb 277 191 Hg 0.01 0.01 La 0.9 66.8 Sb 0.05<0.05 Ce 1.6 143 Se 0.3 0.7 Sr 21.3 89.3 Te 0.06 0.06

Th 0.27 9.48 Pr 0.28 17.85 U 0.11 1.8 Nd 1.1 68.7 Ga 29.2 19.5 Sm 0.3 12.6 Hf 1.2 3.8 Eu 0.08 3 Nb 36.2 31.8 Gd 0.36 10.4 Pb 5 8 Tb 0.041.07 Y 1.5 20.6 Dy 0.314.98 Zn 177 150 Ho 0.06 0.79 Zr 47 157 Er 0.142.02 W 5 3 Tm 0.020.24 Cu <5 8 Yb 0.111.46 Mo <2 <2 Lu 0.02 0.21 Table 3- 2 Trace-element composition of proximal phlogopitite; determined by ICP-MS analysis on whole- rock samples (ppm).

163

Host rock ultramafic unit mafic unit Emerald Type-1 Type-1 Type-2 Type-3 Type-3 Type-1 Type-1 Type-2 beryl types core rim core rim core rim

SiO2 66.14 64.98 64.63 64.50 64.94 65.47 65.49 65.85 65.96

TiO2 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.16 0.00 0.00

Al2O3 13.61 11.83 13.12 11.54 10.61 13.82 13.39 14.21 13.98

Cr2O3 0.01 2.14 0.46 1.83 3.39 0.00 0.39 0.23 0.00 BeO* 13.77 13.52 13.45 13.43 13.52 13.63 13.63 13.71 13.73

Fe2O3 1.85 1.61 2.32 1.34 1.27 2.25 1.87 1.99 2.00

V2O3 n.d. n.d. 0.09 0.15 0.10 n.d. n.d. n.d. n.d. MnO n.d. n.d. 0.00 0.10 0.00 n.d. n.d. n.d. n.d. MgO 2.95 3.23 2.94 3.49 3.36 2.55 2.26 2.23 2.55 CaO 0.00 0.00 0.11 0.21 0.17 0.05 0.07 0.00 0.09

Na2O 0.96 0.86 0.93 0.83 0.89 0.78 0.79 0.63 0.83

K2O 1.42 1.49 1.37 2.04 1.88 1.10 1.01 0.58 1.02

Ce2O3 n.a. n.a. 0.00 0.02 0.00 n.d. n.d. n.d. n.d.

La2O3 n.a. n.a. 0.05 0.06 0.12 n.d. n.d. n.d. n.d.

Cs2O 0.00 0.00 0.06 0.02 0.02 0.04 0.06 0.00 0.08

H2O 1.65 1.62 1.61 1.61 1.62 1.64 1.64 1.65 1.65 Total 102.36 101.29 101.14 101.16 101.88 101.31 100.80 101.07 101.89 Structural formulae Si 6.00 6.00 6.00 6.00 6.00 6.00 6.00 6.00 6.00 Ti 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.01 0.00 0.00 Al 1.46 1.29 1.44 1.27 1.16 1.49 1.45 1.53 1.50 Cr 0.00 0.16 0.03 0.13 0.25 0.00 0.03 0.02 0.00 Be* 3.00 3.00 3.00 3.00 3.00 3.00 3.00 3.00 3.00 Fe 0.13 0.11 0.16 0.09 0.09 0.16 0.13 0.14 0.14 V 0.00 0.00 0.01 0.01 0.01 0.00 0.00 0.00 0.00 Mn 0.00 0.00 0.00 0.01 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 Mg 0.40 0.44 0.41 0.48 0.46 0.35 0.31 0.30 0.35 Ca 0.00 0.00 0.01 0.02 0.02 0.01 0.01 0.00 0.01 Na 0.17 0.15 0.17 0.15 0.16 0.14 0.14 0.11 0.15 K 0.16 0.18 0.16 0.24 0.22 0.13 0.12 0.07 0.12 Total 11.32 11.33 11.39 11.41 11.36 11.27 11.19 11.16 11.26 Table 3- 3 Major element composition of different emerald types from the Ianapera deposit; determinations by electron microprobe analysis (wt%). n.d.: not detected; n.a.: not analysed * Amount of Be are inferred from considerations of stoichiometry. Italicized figures were recalculated on the basis of 3 Be and 18 O apfu.

Calculated H2O = 0.84958*Na2O + 0.8373 (Giuliani et al. 1997a).

164

165

Chapitre 4. Nature des fluides à l’origine des minéralisations en émeraude dans le gisement de Ianapera.

1. Introduction

Il est unanimement admis que la mise en place des zones de cisaillement majeures dans le sud de Madagascar est le résultat de la collision ayant conduit à la formation du supercontinent Gondwana (Chapitres 1 et 2) vers 550 Ma. Parmi ces structures typiques, la zone de cisaillement majeure d’Ampanihy à l’est et celle d’Ejeda à l’Ouest bordent le bloc de haute pression de Vohibory. Ces structures auraient contrôlées la remontée du bloc (Emmel et al., 2008) lors de son exhumation initié par le détachement de la partie profonde de la lithosphère subduite (slab-breakoff) (Chapitre 2) ; contemporaine de cet évènement, la mise en place du pluton granito-syénitique syn-à tardi-collision de Mahabo et celle des pegmatites tardi- à post-cinématique. Ainsi, des roches profondes de la croûte, exhumées pendant cette collision affleurent aujourd’hui dans cette région. Dans les chapitres précédents, nous avons décrit des minéraux exotiques inhabituels dans certaines roches de cette région. Dans des échantillons de marbre de Tokobory (Fig. 4-1b), nous avons identifié du talc, du phlogopite, de la trémolite, du zircon (Fig. 4-2a et b), de l’apatite et du quartz. Dans une lentille d’amphibolite associée à une minéralisation en émeraude de style distal (Chapitre 3), nous avons rencontré des scapolites en équilibre avec les émeraudes et/ou béryls, les phlogopites et magnésio (Mg)-hornblende enrichies en fluor (e.g., Fig. 4-14a ; chapitre 3). Dans les minéralisations en émeraude de style proximal, les tourmalines sont systématiquement présentes et ont des compositions zonées inhabituelles (Chapitre 3). Enfin dans le granite fortement potassique de Mahabo, des Parisites-Ce associés à de l’allanite, pyrite, calcite, apatite et zircon ont été préliminairement identifié au Microscope Electronique à Balayage (Fig. 4-2f, 4-4 a à d). Ces minéraux sont clairement secondaires et ne peuvent se former que par l’interaction de ces roches avec des fluides. Il est donc évident que, comme les zones de cisaillement en général (e.g., Beach, 1976; Kerrich, 1986; McCaig, 1988), celle d’Ampanihy est non seulement une zone préférentielle de localisation des contraintes mais aussi de circulation des fluides et de transfert de matières. Les décrochements sénestres verticaux orientés NNE-SSW et de plissements isoclinaux coaxiaux décrits dans cette région (Chapitre 1 ; Fig. 4-1a) ont joué un rôle crucial en contrôlant les interactions fluides-roches. Ces interactions sont

166 subséquentes à la mise en place des magmas fortement potassique à syénitiques syn- à post- tectoniques et les fluides ortho-dérivés (Chapitre 2).

Figure 4- 1 : (a) Image aster montrant la localisation des roches étudiées dans la région plissée de Ianapera ; (b à d) Sélection des photos de terrain montrant (b) le marbre de couleur blanchâtre à grisâtre de Tokobory, (c) l’amphibolite associée à la minéralisation en émeraude et (d) le granite de Mahabo recoupé par un filon de pegmatite tardif.

167

Dans ce chapitre, nous décrivons ces minéraux exotiques et présentons leurs compositions chimiques. Ensuite, nous présenterons les inclusions fluides rencontrés dans les quartz du granite, dans les calcites du marbre et surtout dans les émeraudes et quartz des amphibolites. Nous en déduirons de nouvelles contraintes P-T des conditions de formation des émeraudes. Ce chapitre devrait nous offrir une unique opportunité de discuter de la nature et des sources possibles des fluides ayant percolé les roches de la région de Ianapera.

Figure 4- 2 : Sélections de photos microscopiques montrant les minéraux exotiques dans (a et b) le marbre de Tokobory; (c et d) dans l’amphibolite de Benato et (e et f) le granite de Mahabo. Les abréviations sont suivant Kretz (1983). Les barres d’échelle font 50 µm pour a et b, et 100 µm pour le reste.

168

2. Description minéralogique, compositions chimiques et type de réaction

ayant conduit à la formation des minéraux exotiques

2.1. Silicates riches en fluor dans le marbre de Tokobory:

Le marbre est une lithologie dominante dans l’ensemble du domaine de Vohibory (Chapitres 2 et 3) et est souvent décrit comme du calcaire métamorphique pur ou pouvant contenir des minéraux comme le graphite, le spinelle, le diopside, l’amphibole, ou le phlogopite (Jöns & Schenk 2008). Le marbre étudié a été échantillonné à Tokobory (Fig. 4-1) donc pas loin du pluton de Mahabo (~2 km) et des indices d’émeraude. Le marbre contient en plus des minéraux carbonatés (essentiellement de la dolomie), des minéraux inhabituels comme l’association fluor-apatite - trémolite - talc, et plus rarement de la phlogopite. Des examens détaillés au microscope montrent que les trémolites contiennent des reliques de dolomite et co-précipitent avec des zircons (Fig. 4-2b). Ces textures suggéreraient que ces minéraux sont secondaires et se forment par altération métasomatique des carbonates (Fig. 4- 2a et 2b) par réaction avec un fluide externe particulièrement enrichi en silice. En outre, l’analyse à la microsonde révèle que ces silicates sont particulièrement riches en Fluor (F) ce qui corroborerait cette hypothèse. Les trémolites contiennent ~2,5 wt% de F, les talcs plus de 3 wt% de F et les phlogopites ~6 wt% de F. Ces fluoro-phlogopites peuvent aussi contenir jusqu’à plus de 3 wt% de baryum (Tableaux 4-1 et 2). En considérant les compositions chimiques de ces minéraux néoformés, nous pouvons donc dire que ce fluide est riche en Si, F, Zr, et Ba.… et dérive probablement de la cristallisation des intrusions granitiques ou pegmatitiques tardives qui sont nombreuses dans cette région. En effet, une telle paragenèse a été décrite dans des skarns se développant dans des marbres à calcite et dolomite recoupés par des intrusions granitiques post-tectoniques (e.g., Salvi, 2000).

169

Minerals Tremolite Talc Fluorophlogopite N° pl2-2 pl2-3 pl2-6 pl2-7 pl2-8 pl2-10 Phl11 Phl12 Phl14

SiO2 57,87 54,05 SiO2 62,53 61,93 62,71 63,1 SiO2 40,61 40,3940,24 TiO2 0,07 0,18 TiO2 0 0,09 0,1 0 TiO2 0,00 0,00 0,00 Al2O3 1,69 1,47 Al2O3 0,54 1,07 0,43 0,56 Al2O3 14,10 14,03 13,84 Cr2O3 0,07 0 FeO 0 0 0,03 0,03 FeO 0,11 0,03 0,11 Fe2O3(c) 0 0 MnO 0 0,04 0,01 0,04 MnO 0,03 0,03 0,00 FeO(c) 0 0,06 MgO 30,61 30,31 30,63 31,37 MgO 27,10 27,04 27,06 MnO 0,01 0,02 F 3,32 3,16 2,68 3,2 CaO 0,03 0,01 0,04

MgO 23,93 22,13 H2O(c) 3,1 3,16 3,42 3,22 Na2O 1,48 1,46 1,52 CaO 13,6 14,09 O=F 1,4 1,33 1,13 1,35 K2O 7,12 7,22 7,10 Na2O 0,69 0,62 Total 98,72 98,42 98,87 100,16 BaO 3,50 3,36 3,27 K2O 0,02 0,02 Formule structural 23O ZnO 0,000 0,009 0,000 F 2,65 2,46 Si 8,014 7,963 8,02 7,978 F 6,07 6,22 5,82 Cl 0,03 0 Ti 0 0,009 0,01 0 Cl 0,01 0,00 0,03 Al/Al H2O(c) 0,95 0,92 IV 0,082 0,162 0,065 0,083 Cr2O3 0,08 0,10 0,10 O=F 1,12 1,04 Al VI 0 0 0 0 H2O* 1,32 1,23 1,40 O=Cl 0,01 0 Fe2+ 0 0 0,003 0,003 101,56 101,14 100,64 Total 100,47 94,99 Mn2+ 0 0,004 0,001 0,004 O=F,Cl 2,56 2,62 2,46 Formule structural 23O Mg 5,848 5,809 5,839 5,912 Total 99,00 98,52 98,18 Si 7,836 7,782 F 1,346 1,286 1,083 1,281 Formule structural 23O Ti 0,007 0,02 OH 2,654 2,714 2,917 2,719 Si 5,796 5,792 5,789 Al/Al IV 0,164 0,218 Total 17,945 17,947 17,938 17,98 Al iv 2,204 2,208 2,211 Al VI 0,106 0,032 Al vi 0,168 0,164 0,137 Cr 0,007 0 Ti 0,000 0,000 0,000 Fe3+ 0 0 Cr 0,009 0,0110,011 Fe2+ 0 0,008 Fe 0,013 0,004 0,013 Mn2+ 0,002 0,003 Mn 0,004 0,004 0,000 Mg 4,83 4,75 Mg 5,766 5,781 5,803 Ca 1,973 2,174 Zn 0,000 0,001 0,000 Na 0,182 0,172 Ca 0,005 0,001 0,006 K 0,004 0,003 Na 0,410 0,405 0,423 F 1,136 1,121 K 1,296 1,320 1,303 Cl 0,007 0 Ba 0,196 0,189 0,184 OH 0,857 0,879 OH* 1,258 1,1781,345 Total 17,111 17,161 F 2,740 2,8222,649 XMg 1 0,998 Cl 0,002 0,0000,007 Total 19,866 19,879 19,895 Tableau 4- 1: Compositions chimiques des trémolites et talcs enrichis en fluor ainsi que des fluoro- phlogopites dans le marbre de Tokobory.

170

2.2. Scapolite riche en sulfate dans les amphibolites à émeraude

Les minéraux du groupe de la scapolite forment une famille d’aluminosilicates de 2+ formule générale M4T12O24A, où M représente Na, K, Ca, Sr, Ba et Fe ; T représente Si, Al, 3+ (Fe ) ; et A représente Cl, (CO3) et (SO4). La majorité des scapolites forme une série

(solution solide) multisite entre le pôle marialite (Na4 [Al3Si9O24] Cl, Ma) et méionite (Ca4

[Al6Si6O24] CO3, Me). Bien que la méionite sulfatée soit connue depuis les travaux anciens sur les scapolites (e.g., Lovering & White, 1964 ; Peterson et al., 1979), le nom de silvialite

Ca4[Al6Si6O24]SO4 n’a été attribué que tout récemment (Teertstra et al., 1999). Les scapolites sont très répandues dans les roches ignées (Lovering & White, 1964) et dans les roches métamorphiques de haut-grade (Shaw, 1960 a; b) ; mais on les rencontre aussi dans les éjectas des volcans (Boivin & Camus, 1981), dans les météorites (Alexander et al., 1987), dans les pegmatites (Owen & Greenough, 1999) et même sur Mars (Papike et al., 2007). Les variétés gemmes sont moins fréquentes et ont été décrites dans les roches métamorphiques de haut grade et notamment dans le sud de Madagascar (Pezzotta & Simmons, 2000). Les minéraux du groupe de la scapolite ont été largement étudiés pour leur capacité d’incorporer des composants volatils (Cl, CO2 et SO4) dans les conditions métamorphiques de haut grade (e.g., Lovering & White, 1969; Moescher & Essene, 1991). D’autre part, de nombreux gisements d’émeraude étudiés dans le monde (voir chapitre précédent), et en particulier à Mananjary (Chan Peng 2003 ou Moine et al., 2004) sont intimement associé à des méta-amphibolites. Cependant dans les zones minéralisées, l’association scapolite et émeraude/béryl que nous avons signalé dans le chapitre précédent n’a jamais été décrite ailleurs qu’à Ianapera. L’observation microscopique montre des points triples entre les amphiboles et les scapolites (Fig. 4-2c), suggérant que ces minéraux sont en équilibre. Cependant, l’examen détaillé au MEB révèle souvent des reliques de plagioclase

(An40) dans les scapolites (Fig. 4-3b), ce qui suggèrent que le remplacement du premier par le second n’est pas achevé. En outre, l’équilibre textural entre scapolites et plagioclases ainsi que leur composition quasi-similaire (An40) et la présence des calcites suggèrent que la scapolite s’est formé suivant la réaction plagioclase+calcite=scapolite. Ici, nous donnons plus de détail sur la composition de cette scapolite qui serait donc le minéral exotique dans cette amphibolite à émeraude. Comme dans la plupart des cas, nous avons calculé cette composition en termes d’équivalent anorthite [EqAn=100 (Al-3)/3, où Al est calculé sur la base de 16 cations (Teertstra & Sherriff, 1997)] et XCl=Cl pfu, XF=F pfu et XCO2= 1-Cl-S-F

171 apfu. Les analyses montrent que les scapolites de cette amphibolite ont une composition assez uniforme avec EqAn~0,4 ; 0,46≤ S ≤0,70 apfu ; et 0,19 ≤XCO2 ≤ 0,6 (Fig. 4-3c et d).

Figure 4- 3 : Les scapolites dans les amphibolites à émeraude. (a) Photo binoculaire de l’association émeraude-scapolite ; (b) image fine en rétrodiffusée prise au MEB montrant des reliques de plagioclase (An40) dans les scapolites ; (c et d) Compositions chimiques des scapolites montrant la classification et (d) la forte teneur en sulfate. Les données des analyses des scapolites sont présentées en annexe 1.

En plus de ces scapolites, nous avons identifié dans ces zones altérées des phlogopites enrichis en fluor, du zircon en inclusion dans les émeraudes, de la calcite ainsi que deux générations d’amphiboles (Chapitre 3). Une première génération d’amphibole retrograde de composition tchermakitique pauvre en fluor et riche en Cr, et une génération métasomatique de composition Mg-hornblende enrichie en fluor et appauvrie en Cr. D’ailleurs, les valeurs de pression calculées à partir de la teneur en Al total dans chaque génération des amphiboles seront utilisées pour contraindre les conditions de formations des émeraudes (voir discussion). Ainsi, nous suggérons que dans cette amphibolite, les phases rétrogrades

(Tschermakite-Plagioclase±grenat) auraient réagi avec un fluide externe riche en F, SO4, Zr,

Ca, CO2 et H2O conduisant à la co-précipitation des mg-hornblende métasomatiques, du phlogopite, des carbonates et des scapolites. Le fluor est reparti dans les minéraux hydratés

172 néoformés (Mg-hornblende et phlogopite), tandis que SO4 et CO3 dans les minéraux sulfatés et/ou carbonatés (scapolite, dolomie et/ou calcite en inclusion dans les émeraudes). En outre, nous verrons plus loin que les émeraudes et quartz de ces zones altérées ont piégé des fluides riches en CO2 et en H2O. 2.3. Parisite-(Ce) thorifère

Au microscope optique, les minéraux accessoires autres que le zircon ont beaucoup de ressemblance avec les monazites ; ils sont caractérisés par un fort relief et leurs tailles dépassent rarement les 100 µm. Mais contrairement à ces dernières, ces minéraux sont très altérés (Figs. 4-2f ; 4-4a). L’examen détaillé de ces minéraux révèlent très souvent, une couronne plus ou moins continue de calcite et d’épidote ou de pyrite se développant autour d’un cœur de Parisite-(Ce). A son tour, ce cœur peut contenir beaucoup d’inclusions de zircon et plus rarement une fine relique d’allanite (Figs. 4-4c et d). Cependant, on rencontre aussi des cœurs formés essentiellement de Parisite-(Ce) co-précipitant avec de la fluor-apatite et de la pyrite autour desquels se développe une couronne plus ou moins discontinue de calcite et d’épidote (Fig. 4-4b). Ces minéraux sont clairement secondaires et leurs textures suggèrent un pseudomorphose (remplacement) d’un minéral précurseur qui pourrait être ici de la monazite. En effet, les analyses à la microsonde indique que les Parisite-Ce sont thorifères

(jusqu’à ~ 6 wt.% de ThO2, Tableau 4-2) ce qui corroborerait cette hypothèse parce que ce minéral est inhabituel et contient rarement de ThO2 (de Parseval et al., 1997 ; Foster, 2000). D’après Foster (2000), seule la dissolution de la monazite-(Ce) thorifère par interaction du 2+ magma granitique en fin de cristallisation avec un fluide riche en F, Zr, Si, CO2 (±H2O), Ca 2- et SO4 pourraient conduire à la formation de ces minéraux fluoro-carbonate de terre rare. La présence de fluor-apatite, un phosphate coprécipitant avec ces minéraux n’est pas incompatible avec la dissolution d’une précurseur monazite qui est une phosphate de terre rare. En outre, les quartz de ce granite contiennent des inclusions fluides triphasées à H2O (L)

- CO2 (L)- CO2 (V) (Fig. 4-10b).

173

Figure 4- 4: Les minéraux exotiques dans le granite de Mahabo (voir texte pour plus d’explication). Les barres d’échelle font 50 µm.

Mineral Parisite-Ce Label MB3B51 MB3B56 MB3B57 MB3B53 F 5,36 5,91 6,29 7,83

SiO2 2,80 0,47 0,26 4,52 MgO 0,38 0,10 0,01 0,48 CaO 10,52 7,92 8,72 5,09

Fe2O3 1,43 2,04 0,79 1,52 P2O5 0,34 0,14 0,29 0,21 Y2O3 0,00 0,00 0,00 0,00 La2O3 15,21 15,50 16,82 15,34 Ce2O3 23,53 27,42 26,58 23,81 Pr2O3 2,03 2,43 2,60 1,99 Nd2O3 7,99 9,60 8,85 8,50 Sm2O3 0,51 1,29 1,03 0,48 Gd2O3 0,10 0,50 0,00 0,00 Dy2O3 0,00 0,00 0,00 0,00 Th2O3 4,00 3,65 4,64 5,84 Total 74,19 76,98 76,89 75,62 Tableau 4- 2: Compositions en poids oxydes des parisite-Ce thorifères.

174

Notons aussi que les amphiboles de ce granite sont enrichies en fluor (Fig. 4-14a) suggérant que ces derniers se seraient aussi formés en présence du même fluide riche en F. Ces amphiboles ont des compositions de Mg-hastingsites et leurs teneurs en Al total permettent de calculer des valeurs de pression variant entre 5,2 et 5,6 kbar ; ce qui est compatible avec le contexte de mise en place tardi- à post-tectonique de ce granite et une probable interaction avec des fluides contemporaine de cet évènement. 2.4. Les tourmalines

Le terme tourmaline désigne une famille de cyclosilicates hydroxylés boro-alumineux de formule générale simplifiée: (X) (Y)3 (Z)6 B3 Si6 O27 (O, OH, F)4. Dans cette formule, X= Na, Ca, parfois K ou vacant ; Y= Al, Li, Fe2+, Fe3+, Mg2+, parfois Mn3+ et Z=Al3+, Fe3+, Cr3+, parfois Mg2+ et V3+ (Bietrich, 1985). Bien que 14 espèces de couleur très variée aient été définies sur la base de cette formule, la plupart des tourmalines ont une composition intermédiaire entre différents pôles. Les minéraux de cette famille sont stables dans divers environnements géologiques et sont capables de réagir avec le milieu où ils se développent (e.g., Taylor & Slack, 1984; Robert & Brown, 1986; Lynch & Ortega, 1997). Ainsi, les compositions chimiques des tourmalines sont très utiles dans la pétrologie et la métallogénie (voir aussi London & Manning, 1995; Henry & Dutrow, 1996). Elles permettraient de comprendre les conditions physico-chimiques de formation des roches ainsi que le processus de formation de gisement de gemmes. Les variétés de tourmaline les plus repandues dans la nature sont le schorl 2+ NaFe 3Al6Si6O18 (BO)3 (OH)4 et la dravite NaMg3Al6Si6O18 (BO)3 (OH)4 qui sont respectivement de teinte noire et marron. Les schorls, et aussi les tourmalines riches en Li se rencontrent souvent dans les granites et les pegmatites granitiques tandis que les dravites se forment généralement dans les schistes et les marbres. A Ianapera comme dans d’autres gisements d’émeraude en relation directe avec des granites ou pegmatites, la présence des tourmalines a été souvent décrite (e.g., Chan Peng, 2003 ; Sabot, 2003 ; Seifert et al., 2004).

175

Figure 4- 5 : (a à d) Les tourmalines: (a) photo binoculaire d’une veines de quartz-tourmalinite montrant un litage; (b à d) Compositions chimiques des tourmalines dont (b) classification (c) Mn versus XMg et (d) Al versus XMg. Les cœurs magmatiques de composition schorl dans les pegmatites ont des bordures enrichis en Mg, Ca et sont appauvris en Al et Mn. Les compositions chimiques de ces tourmalines sont disponibles en annexe 2.

Dans le chapitre précédent, nous avons vu que des tourmalines sont présentes dans les minéralisations du style proximal de Ianapera c.à.d. en contact direct avec des pegmatites. Nous avons décrit des tourmalines zonées (Fig. 3-3d) avec un cœur magmatique de composition schorl et des bordures métasomatiques de composition dravite dans les pegmatites. Des analyses transversales du cœur vers la bordure dans ces tourmalines montrent un enrichissement en Ca et Mg et un appauvrissement en Al et en Mn (Fig. 4-5b à d). D’autre part, des tourmalines hydrothermales non zonées de composition dravitique se rencontrent dans une veinule de quartz-tourmalinite litée (Fig. 4-6a) qui recoupe l’amphibolite. Ces dernières sont riches en Al, Ca, Mg et Ti reflétant la composition de la roche hôte mafique.

176

3. Etude des inclusions fluides

3.1. Généralité sur les inclusions fluides :

Dans les gisements de gemmes et de pierres fines ainsi que les gisements métallifères, la plupart des minéraux précipitent à partir de solutions hydrothermales (Skinner & Barton, 1973). En effet, les gisements hydrothermaux se forment en présence d’une phase aqueuse de composition chimique caractéristique et sous des conditions physico-chimiques adéquates. Aux différentes périodes de cristallisation, certains fluides pourront être piégés, à l’intérieur même du minéral hôte. Ces microcavités piégées constituent ce qu’on appelle les inclusions fluides. Les fluides piégés dans ces cavités étaient donc en contact avec la roche hôte à un moment donné de son évolution (Dubois, 2000). Ces microcavités sont remplies de fluides géologiques qui peuvent être piégées à l’état liquide, vapeur et même parfois critique. L’état critique est un état particulier qui confère aux fluides des propriétés très performantes. Dans notre vie quotidienne, les fluides supercritiques sont utilisés pour décaféiner notre café, dépolluer des sols ou encore enlever l’amertume du houblon de la bière. En fonction de la chronologie de piégeage des inclusions fluides, il est courant de les classer en inclusions primaire, secondaire et pseudo-secondaire comme nous l’indiquent la figure 4-6 (Goldstein, 2003). En effet, les inclusions primaires (P) se seraient formées au cours de la croissance du cristal hôte tandis que les inclusions secondaires (S) sont piégées postérieurement à la fin de la cristallisation. Ces dernières représentent les fluides piégés lors des phénomènes de fracturation-cicatrisation affectant le minéral hôte et par conséquent recoupent les limites des grains. Les inclusions pseudo-secondaires (PS) quant à elles, sont formées lors des mêmes phénomènes que les inclusions S, mais antérieurement à la fin de la croissance du cristal hôte. Par conséquent, les plans d’inclusion PS ne dépassent jamais les limites des grains. Les inclusions fluides se rencontrent pratiquement dans tous les minéraux, mais leurs études se font plus communément dans du quartz et autres cristaux gemmes comme les émeraudes, rubis ou saphir. En effet, la dureté et la transparence de ces minéraux permettent l’abondance ainsi qu’une meilleure visibilité des cavités d’inclusions fluides; elles facilitent également les études pétrographiques des lames épaisses au microscope optique. De plus, ces minéraux ont une composition assez simple, et par conséquent, peu réactif (Roedder, 1965). Cependant, certains oxydes ainsi que d’autres minéraux plus tendres ont aussi fait l’objet

177 d’une étude des inclusions fluides à l’exemple de la calcite (e.g., Darimont, 1983), la barytine et autres minéraux à manganèse (e.g., Jonsson & Broman, 2002).

Figure 4- 6 Schéma montrant la formation des inclusions primaire, secondaire et pseudo-secondaire pendant la croissance du cristal. (Bodnar in Fluid inclusion Studies, short course 2003)

Les inclusions fluides sont considérées comme les témoins directs des fluides accompagnants la majorité des processus géologiques et en particulier, la minéralisation dans les gisements hydrothermaux (Ramboz, 1980; Roedder, 1984). La composition de ces fluides varie considérablement d’un gisement à un autre. On peut rencontrer des solutions aqueuses contenant ou non de sels de nature et de concentration variables (K, Ca, Na, …), des composés volatils (CO2, CH4, N2, H2S), des silicates et des carbonates. Notons que les fluides riches en composés volatils sont communs dans les environnements métamorphiques et métallifères. Les inclusions fluides peuvent elles-mêmes contenir des phases solides en minéraux fils ou solides piégées. Les minéraux fils sont des petits cristaux de sel, de carbonate ou d’autre solides ayant précipités à partir des fluides sursaturés piégés dans les microcavités; tandis que les solides piégées sont des minéraux ayant déjà cristallisés et piégés par la suite dans les cavités d’inclusions fluides. Ainsi, l’étude des inclusions fluides permet d’estimer à la fois la nature (liquide, vapeur ou fluide supercritique), la composition et les conditions physico-chimiques de piégeage des fluides et par la suite de discuter de leurs sources possibles. La taille des

178 inclusions fluides varie de quelque micromètre (µm) à quelque centaines de µm, mais les inclusions étudiées ont généralement une taille comprise entre 10 et 100 µm. Leur densité est considérée comme constante depuis leur piégeage jusqu’aux conditions d’observation. Dans les quartz du granite et dans des calcites du marbre de Tokobory, nous avons identifié des inclusions fluides primaires triphasées H2O (L)- CO2 (L)- CO2 (V), dont la taille dépasse rarement les 10 µm. Ainsi, les paragraphes qui suivent se focalisent sur les inclusions fluides des émeraudes et quartz associés aux minéralisations. 3.2. Données existantes:

Pendant mon travail de DEA, nous avons caractérisé les fluides associés aux minéralisations en or de Maevatanàna dans la partie centre-nord de Madagascar. Ce travail est maintenant publié à Mineralium Deposita (Andrianjakavah et al., 2007) et inséré en annexe. Nous avons aussi estimé les conditions P-T de formation de ce gisement, et proposé un modèle métallogénique de formation de gisement d’or associé à des quartzites à magnétite d’âge Archéen et localisé près d’une zone de cisaillement. Fort de mes acquis du DEA, nous avons espéré commencer cette thèse en reproduisant des études similaires. Cependant, une étude portant sur ce sujet a été publiée au tout début de ma thèse (Vapnik et al., 2005). Ces auteurs ont étudié les inclusions fluides dans quelques cristaux d’émeraudes en provenance de la région de Ianapera par la microthermométrie, la spectromètrie Raman et la Microscopie Electronique à Balayage (MEB). Ils ont identifié plusieurs types d’inclusions fluides dans la même population d’inclusions P et/ou PS : (1) des inclusions aqueuses de salinité ~7 wt% équivalent NaCl pouvant contenir des minéraux fils 3- carbonatés et du NaCl-HCO en solution; (2) des inclusions carboniques CO2±CH4 particulièrement denses (~1g/cm3) et contenant souvent des minéraux fils carbonatés; (3) des agrégats d’inclusion solide hydrocarboné-sulfuré-carbonaté ; et même (4) des inclusions à huiles. Ces auteurs ont enfin déterminé les conditions de formation des émeraudes de Ianapera à T=630-710 °C et à P=5,0-5,8 kbars en se basant sur les isochores obtenus à partir des inclusions fluides et des grilles pétrogénétiques (Fig. 4-7). En comparant leurs données nouvellement acquises aux données existantes sur les autres gisements d’émeraude, ils ont déduit que ce gisement avait les conditions de température de formation les plus élevées au monde. Concernant les sources possibles de ces fluides, ces auteurs ont évoqué surtout une origine métamorphique pour le CO2 et l’H2O, et une origine organique pour les inclusions à huile lourde.

179

Figure 4- 7 : Condition de formation des émeraudes d’Ianapera (Vapnik et al. 2005).

3.3. Problématiques:

Plusieurs problèmes déduits du chapitre précédent se posent. Premièrement, nous avons décrit plusieurs styles de minéralisation en émeraude à Ianapera (Andrianjakavah et al., chapitre 3). En comparant les compositions chimiques des émeraudes étudiées par Vapnik et al. (2005) avec les nôtres, nous concluons que ces auteurs ont seulement étudié des émeraudes associées aux unités ultramafiques correspondant au style de minéralisation proximal. En effet, nous avons montré dans le chapitre 3 que les émeraudes des ces unités sont très pauvres en Al et les plus riches en Cr, et ce sont les seules à contenir des traces d’éléments « pegmatitiques ». Or, Vapnik et al. (2005) ont trouvé les mêmes compositions dans leurs émeraudes avec par exemple jusqu’à 0.5 wt% de Rb2O, 0.3 wt% de

La2O3 et de Ce2O3. Ainsi, qu’en est-il des émeraudes du style distal ? Les émeraudes des unités mafiques se forment-elles à partir des mêmes fluides et ont-elles piégé les mêmes types d’inclusions fluides ? Deuxièmement, ces auteurs ont fait remarquer la présence de plusieurs phases solides dans les cavités d’inclusions fluides. Cependant, ils n’ont identifié que certaines d’entre elles correspondant surtout à des minéraux fils carbonatés (dolomite, nacholite). Qu’en est-il des autres phases solides ? Sont-elles aussi en minéraux fils ou en minéraux piégés ? De plus, les

180 phases solides dans les émeraudes du style distal sont-elles les mêmes que celles des émeraudes du style proximal ? Troisièmement, nous considérons les valeurs de températures obtenues par Vapnik et al. (2005) très élevées compte tenu que la source du Be est pegmatitique et que la mise en place de ces pegmatites est tardive dans l’histoire tectonique de la région. Ainsi il est indispensable de discuter de leur méthode de calcul, et par la suite de trouver d’autres moyens de mieux contraindre ces conditions. Enfin, il faudrait rediscuter des origines possibles des fluides minéralisateurs : d’où viennent les fluides à CO2, à H2O, le fluor et le bore ainsi que d’autres éléments comme les 2- SO4 et d’autres encore ? 3.4. Méthodologies:

Dans cette étude, nous avons combiné aux méthodes non destructives classiques incluant l’analyse microthermométrique, la Spectrométrie Raman, l’analyse à la microsonde et le MEB, une méthode destructive dite cryogénique afin de mieux caractériser les phases solides dans les inclusions fluides. L’analyse microthermométrique consiste à observer au microscope les transitions de phase des inclusions fluides. Les limites en température de l’appareil sont de -193°C à +600°C. La mesure des températures correspondant aux transitions de phase fournit des données caractéristiques pour les fluides minéralisateurs. Ainsi, aux très basses températures, on retrouve la composition et la salinité de la fraction aqueuse à partir des mesures des températures de première fusion eutectique, de fusion de la glace, de fusion des clathrates,… En effet, dans le cas des inclusions aquo-carbonique, la nature, la composition et la densité de la fraction gazeuse sont déterminées, en mesurant, la température de fusion de CO2 solide et la température d’homogénéisation du CO2 (en phase liquide L ou vapeur V). A haute température, la température de fusion du NaCl éventuel, renseigne sur la salinité tandis que la température d’homogénéisation totale permet d’obtenir la densité totale ainsi que la température et la pression minimale de piégeage. Dans la plupart des cas, les fluides piégées dans les inclusions fluides étaient initialement homogènes (liquide, vapeur ou fluide supercritique SCF). Les différentes phases observées à la température ambiante apparaissent lors d’une évolution rétrograde de l’inclusion. Considérons par exemple un fluide homogène relativement dense (L) piégé à une température TP et une pression PP (Fig. 4-8).

181

P (kbar)

Figure 4- 8 : Comportement d'une inclusion initialement homogène de densité D piégée en phase liquide à TP et PP (P : piégeage et H : homogénéisation).

Si l’inclusion se comporte comme un système isochimique et isovolumique, son évolution au cours du refroidissement naturel sera représentée par une courbe univariante appelée isochore dont la pente est caractéristique de la densité du fluide piégé. Lorsque ce trajet atteint la courbe d’équilibre liquide-vapeur (de même composition) à la température et à la pression d’homogénéisation (respectivement TH et PH), une bulle de vapeur apparaît de telle manière qu’à la température ambiante, l’inclusion sera formée de deux parties (L+V). Au cours du réchauffement au laboratoire, le trajet de l’inclusion sera exactement le même mais dans le sens inverse jusqu’à ce que le fluide soit de nouveau homogène à TH. Celle-ci correspond, dans cet exemple, à la température minimale de piégeage (TH

182 inclusions (piégeage hétérogène), les mesures de température et de la pression d’homogénéisation seront peu significatives (TH>TP et PH>PP). La généralité, l’historique et la mise en œuvre de la spectroscopie Raman sont détaillées par l’Ecole des mines de St Etienne (http://www.emse.fr/spip/IMG/pdf/raman.pdf). Par conséquent, je rappellerai juste l’intérêt de cette méthode pour la caractérisation des fluides ainsi que les conditions de mesures. Cette méthode non destructive est habituellement utilisée pour déterminer la nature et la composition de composés volatils (CO2, CH4, N2,

H2S,…) sans détruire les microcavités de fluides. On utilise les mêmes morceaux de lames épaisses doublement polies utilisées pour la microthermométrie. D’ailleurs, il est nécessaire de faire une analyse microthermométrique préalable, durant laquelle on sélectionne les cavités de taille intéressante et suspectée contenir des phases volatiles autres que le CO2 pur. Ainsi, une cinquantaine d’inclusions fluides carboniques ont été sélectionnées pour cette étude. Les analyses ont été effectuées à l’Université Henri Poincaré avec un microspectromètre Raman de type Labram (Horyba- Jobin Yvon) équipé d'un filtre Edge, d’un réseau de 1800 traits, de détecteur CCD refroidi à l’azote, de raie excitatrice à 514.5 nm provenant d'un laser argon ionisé, et d’un microscope Olympus focalisant le laser sur l'échantillon (objectif x80 pour les analyses). Contrairement aux deux méthodes présentées ci-dessus, le cryogénique est destructif. Cette méthode consiste à identifier in situ les phases solides, piégés ou minéraux fils présents dans les microcavités d’inclusions fluides. Après une étude pétrographique des inclusions fluides, nous avons constaté que ce sont les émeraudes du style proximal qui contiennent d’abondante phase solides. Ainsi, nous avons sélectionné cinq cristaux d’émeraude de ce style montrant jusqu’à six (6) phases solides dans les cavités des fluides ; en plus des phases solides dans les cavités, ces cristaux contiennent beaucoup d’inclusions minérales. Les échantillons choisis sont montés sur les supports standard du MEB en suivant la méthodologie proposée par Kelly & Burgio (1983). Les matériels que nous avons utilisés sont présentés sur la figure 4-9. Le principe est de laisser tremper suffisamment les cristaux dans de l’azote liquide préalablement versé dans le petit récipient afin que les fluides dans les microcavités se congèlent. Ensuite, on les casse doucement avec le petit marteau avant de monter rapidement différents morceaux sur les supports standard du SEM. Avant tout cela, il faut d’abord marquer toutes les faces externes des émeraudes avec un marqueur indélébile. Lors du montage sur les supports, les faces non marquées après cassure sont exposées pour permettre l’observation au MEB d’éventuelles microcavités ouvertes. Les échantillons montés sur le support sont rapidement carbonées afin de conserver le maximum des phases solides dans ces

183 cavités congelées, et donc d’espérer de trouver d’éventuelles cavités ouvertes contenant les phases solides lors du scannage. Les résultats de ces identifications des phases solides par le cryogénique sont présentés dans les figures 4-11 et 4-12. En plus de ces résultats, de nombreuses autres inclusions solides isolées ou en agrégats ont aussi été identifiées lors du scannage des cavités d’inclusions fluides. Une partie de ces inclusions est déjà décrit dans le chapitre précédent. L’autre partie est illustrée dans les figures 4-13 et sera présentée et discutée plus loin.

Figure 4- 9 : Les matériels utilisés pour la méthode destructive cryogénique (voir texte pour plus d’explication).

184

4. Résultats :

4.1. Les types d’inclusions fluides

La taille des inclusions fluides dans les calcites du marbre de Tokobory et dans du quartz du granite de Mahabo dépassent rarement les 10 µm (Fig. 4-10 a et b) ; donc ne permettent pas une bonne étude microthermométrique. Toutefois, nous avons pu identifier dans ces minéraux, des inclusions triphasées à H2O (L) - CO2 (L)- CO2 (V). Ainsi, notre étude se focalise sur les inclusions associées au gisement d’émeraude.

Figure 4- 10: Les différents types d’inclusions fluides dans (a) les calcites du marbre de tokobory ; (b) dans du quartz du granite de Mahabo ; et (c à f) dans les émeraudes et quartzs des minéralisations de style (c, d et e) proximal et (f) distal. L : liquide, V : vapeur, P : Primaire, PS ; Peudo-secondaire.

185

Nous avons examiné une plus large variété d’échantillons incluant en plus des émeraudes dans les deux styles (voir chapitre 4), du quartz (#EQ9, #EQ10 et #EQ11) associé à une minéralisation du style distal. Cependant, nous avons retrouvé pratiquement les mêmes types d’inclusions fluides que celles décrites par Vapnik et al. (2005) notamment dans les émeraudes associées aux unités ultramafiques du style proximal (voir §2). Ceci corroborerait notre hypothèse évoquée plus haut en problématique n°1 (voir §3). En effet, comme le montre les figures 4-10c à f, des fluides riches en H2O et des fluides riches en CO2 sont piégées simultanément dans les cavités d’inclusions des émeraudes de ce style proximal. La plupart des populations d’inclusions fluides se regroupent d’une manière aléatoire dans le cristal hôte. Seules quelques lignes d’inclusions PS contenant essentiellement des inclusions fluides riches en H2O ont été observées (Fig. 4-10c). Toutefois dans le quartz, certaines inclusions triphasées apparaissent en PS tandis que les inclusions P sont principalement à H2O. Toutes ces observations suggèrent que ces fluides ont commencé à se mélanger au moment de leur piégeage. 4.2. Les phases solides dans les cavités d’inclusions fluides

Les inclusions fluides des émeraudes du style proximal présentent communément plusieurs phases solides dans la même cavité. En plus des carbonates biréfringents qui sont probablement des minéraux fils (cf. aussi Vapnik et al., 2005), d’autres minéraux piégés identifiés aux microscopes optiques comprennent de rare biotite (Fig. 4-10e) et des oxydes. D’autre part, dans les inclusions fluides des émeraudes et quartz du style distal, ces phases solides sont moins nombreuses et sont surtout des minéraux fils carbonatés biréfringents. En plus des dolomites, des nahcolites (NaHCO3) ont été communément identifiées au spectromètre Raman. Les résultats de l’identification des autres phases solides par la méthode destructive cryogénique sont présentés sur les figures 4-11 et 4-12 respectivement dans les cavités à H2O et à CO2. En effet au MEB, on reconnaît les cavités ouvertes d’inclusions fluides riches en

H2O par la présence de cristaux évaporitiques (sels) qui précipitent sur les parois des cavités ouvertes (Fig. 4-11) aussitôt après la cassure des morceaux d’émeraude, relativement aux cavités riches en CO2 qui en sont dépourvues (Fig. 4-12). Ces évaporites contiennent des solutés de K+, Na+, Ca2+, Cl-. Les minéraux carbonatés du groupe de la dolomite (ankérite, dolomite ou kutnohorite) c.à.d. des carbonates de (Ca, Mg, Fe) ont été identifiés dans pratiquement toutes les cavités, corroborant les observations au microscope optique ci-dessus.

En outre, les cavités riches en H2O peuvent parfois renfermer jusqu’à sept phases solides qui

186 comprennent, en plus de ces minéraux fils carbonatés, essentiellement de l’anhydrite, du quartz, du feldspath potassique et de la phénacite (Be2SiO4) (Fig. 4-11).

Figure 4- 11 : Images Secondaire résultant de l’identification au MEB des phases solides dans les cavités d’inclusions fluides aqueuses des émeraudes du style proximal. Note la présence des évaporites qui précipite dans les parois des cavités ouvertes, relativement aux cavités d’inclusions carbonique des figures 4-12. Les abréviations sont suivant Kretz (1983)

187

D’autre part, dans les cavités riches en CO2, nous avons identifié beaucoup moins de phases solides comprenant du quartz, de la phénacite et de l’oxyde de scandium (Fig. 4-12a) ainsi que des aiguilles de goethite (Fig. 4-12c). Les cristaux de phénacite (Be2SiO4) ont été trouvés uniquement dans les émeraudes de Type-3 c'est-à-dire dans les veines de quartz du style proximal (Chapitre 3).

Figure 4- 12: Images Secondaire résultant de l’identification au MEB des phases solides dans les cavités d’inclusions fluides carboniques des émeraudes du style proximal. Les abréviations sont suivant Kretz (1983).

4.3. Les inclusions solides dans les émeraudes

Concernant les inclusions solides, nous en avons déjà présenté quelques unes dans le chapitre précédent (Fig. 3-8). Les inclusions solides dans les émeraudes du style proximal comprennent principalement des phlogopites, des restes d’amphiboles (Fig. 4-13a) et des carbonates (dolomite, calcite). On trouve aussi des minéraux de terres rares (monazite, fluor- bastnaésite et cerianite-Ce (Fig. 3-8e), des monocristaux de barytine (4-13b), de chromite ainsi que des agrégats de feldspath potassique et quartz (Fig. 3-8c), de calcite et barytine (Fig. 4-13c) ou de phénacite, quartz et chromite (Fig. 4-13e, f). Ce dernier type d’agrégat est assez

188 particulier parce qu’on ne le rencontre que sur les bordures des émeraudes de Type-3 (Fig. 4- 13e) qui sont très riches en Cr (Fig. 3-9a à 9c). De plus comme une règle, on observe soit une phénacite contenant des inclusions de quartz et/ou des lamelles de chromite (Fig. 4-13e) soit une surcroissance de quartz autour des phénacites qui elles-mêmes contiennent des lamelles de chromite (Fig. 4-13e et f).

Figure 4- 13: Images Secondaire résultant de l’identification au MEB des inclusions solides dans les émeraudes du style proximal. Les abréviations sont suivant Kretz (1983).

189

Nous avons déduit dans le chapitre précédent que les émeraudes de Type-3 se seraient formées à partir du dernier « jus » appauvri en Al issu de la pegmatite. Ainsi, il est très probable que ces agrégats soient issus de fluides sursaturés en Be, en Si, et en Cr. On pourrait aussi en déduire que la phénacite identifiée ci-dessus dans les cavités d’inclusions fluides de ce type d’émeraude soit issue du même fluide et donc, correspondrait à un minéral fils. Par ailleurs, dans les émeraudes du style distal, les inclusions solides sont moins nombreuses et comprennent, en plus des carbonates, du zircon et du quartz. Les émeraudes de ce style co-précipitent avec des sulfates scapolites ainsi que des Mg-hornblende et phlogopite anormalement enrichis en fluor. Rappelons aussi ici que Vapnik et al. (2005) ont identifié des inclusions solides comprenant, en plus des minéraux carbonatés décrits plus haut, de l’aluminochromite, des agrégats de quartz+fluorite+NaCl+dolomite et des chlorures de Na et Fe. 4.4. Les éléments volatils

Concernant les éléments volatils, nous avons étudié précisément les inclusions fluides

à CO2 des différents échantillons. Les routines durant l’analyse microthermométrique de ces inclusions donnent des valeurs de température de fusion de la glace CO2 (TfCO2) qui sont peu variables. Dans les émeraudes du style proximal, on trouve -57,1 < TfCO2 < -56,6°C ; dans les

émeraudes et quartz du style distal, -57, 5 ≤ TfCO2 ≤ -56,6°C. Ces valeurs sont similaires à celles trouvées par Vapnik et al. (2005). Cependant, comme ces valeurs sont légèrement inférieures à TfCO2 pure qui est égale à -56,6°C, les fluides riches en CO2 contiennent d’autres phases volatils. Les analyses au spectromètre Raman ont révélé de fines quantités de

N2 (≤0,5 %), de CH4 (<0,05 %) et de H2S (<0,05 %) surtout dans les inclusions fluides des - émeraudes du style distal (Tableau 4-1) et une phase HCO3 en solution. Rappelons aussi que

Vapnik et al. (2005) ont détecté une fine quantité de CH4 dans les fluides à CO2 et de NaCl- - HCO3 en solution dans les inclusions fluides aqueuses. Nous avons aussi mesuré la température d’homogénéisation totale des inclusions fluides à CO2 (ThCO2), notamment dans les inclusions fluides biphasées LCO2-VCO2 (±solides) des émeraudes. ThCO2 varient énormément (-19°C à 25°C) ; cependant la majorité de ces inclusions s’homogénéisent toutes en phase liquide entre -19 et -2°C avec un pic autour de - 19°C. Ces valeurs sont aussi similaires à celles obtenues par Vapnik et al. (2005).

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Echantillon N° inclusions CO2 %mol CH4 %mol N2 %mol H2S %mol EQ9 / Face 1 1 > 99,5 non detecte ≤ 0,5 nd " 2 > 99,8 < 0,05 ≤ 0,2 nd " 3 > 99,8 nd ≤ 0,2 nd " 4 > 99,8 nd ≤ 0,2 nd " 5 > 99,8 nd ≤ 0,2 nd " 6 > 99,5 nd ≤ 0,5 nd " 7 > 99,5 nd ≤ 0,5 nd " 8 > 99,5 < 0,05 ≤ 0,5 nd " 9 > 99,5 nd ≤ 0,5 nd " 10 > 99,8 < 0,05 ≤ 0,2 < 0,05 " 11 > 99,6 nd ≤ 0,5 0,0 " 12 > 99,8 nd ≤ 0,2 nd " 13 > 99,8 < 0,05 ≤ 0,2 0,06 EQ9 / face 2 14 > 99,8 < 0,05 ≤ 0,2 0,05 " 15 > 99,5 < 0,05 ≤ 0,5 nd " 16 > 99,8 nd ≤ 0,2 < 0,05 " 17 > 99,9 nd ≤ 0,2 nd " 18 > 99,9 nd ≤ 0,2 < 0,05 " 19 > 99,9 nd ≤ 0,5 < 0,05 " 20 > 99,8 nd ≤ 0,2 nd " 21 > 99,9 nd ≤ 0,2 < 0,05 " 22 > 99,8 < 0,05 ≤ 0,2 < 0,05 " 23 > 99,8 nd ≤ 0,2 nd S2 1 100 nd nd " 2 100 nd nd " 3 100 nd nd " 4* 100 nd nd " 5 100 nd nd " 6 100 nd nd " 10 100 nd nd " 11* 100 nd nd " 12 100 nd nd " 13 100 nd nd " 14* 100 nd nd " 19 100 nd nd " 20* 100 nd nd " 21* 100 nd nd " 22 100 nd nd Tableau 4- 3 : Estimation des composés volatils dans les inclusions riches en CO2 par le spectromètre Raman.

191

5. Discussions et conclusions:

Notre étude des inclusions fluides et solides combine les méthodes classiques non destructives (analyses microthermométrique et spectroscopie Raman) et la méthode cryogénique destructive. Cette étude suggère que les méthodes classiques communément utilisées (e.g., Vapnik et al., 2005) montre leurs limites quand il s’agit de déterminer la nature et par la suite, les sources possible des fluides responsables des minéralisations en émeraude dans le gisement de Ianapera. En effet, les inclusions fluides dans ces émeraudes contiennent de nombreuses phases solides. Par conséquent, il est indispensable d’identifier la nature du fluide à l’aide de méthodes plus adéquates. Dans cette étude par exemple, le cryogénique a permis d’identifier en plus des minéraux fils carbonatés, d’autres minéraux fils sulfatés (anhydrite), silicatés (phénacite±quartz) ainsi que beaucoup d’autre minéraux piégés dans les cavités d’inclusions fluides (K-feldspath, phlogopite, …). Ainsi, en plus des analyses chimiques des minéraux accompagnant les minéralisations en émeraude (chapitre 3), ces phases solides nous renseignent sur la nature des fluides minéralisateurs. Nous verrons que ce même fluide pourrait être à l’origine de la formation des minéraux exotiques identifiés dans certaines roches de la Région plissée de Ianapera. 5.1. Nature et composition des fluides :

Le plus de ce travail est donc qu’en premier lieu, nous pourrions maintenant en déduire la nature des solutés présents dans la phase aqueuse en se basant sur les données existantes des fluides (Vapnik et al., 2005), des minéraux (Chapitre 3) et des nouvelles données présentées ci-dessus. Vapnik et al. (2005) ont déduit que les fluides aqueux modérément à faiblement salés (16 wt% équivalent NaCl mais plus souvent ~7 wt%) - contiennent du HCO3 -NaCl en solution. Nos données suggèrent qu’en plus de ces solutés, les + 2+ - 2- cations K et Ca et les anions Cl et SO4 sont des composants essentiels de cette solution aqueuse. En effet, les deux premiers sont déduits des évaporites (sels) ayant précipitées dans 2- les parois des cavités ouvertes ; la présence de SO4 est compatible avec les minéraux fils d’anhydrite dans les inclusions fluides riches à H2O (Fig. 4-11), avec les monocristaux de barytine et pyrite dans les émeraudes du style proximal et avec la composition des scapolites sulfatés ayant co-précipité avec les émeraudes du style distal. En outre, la composition des minéraux accompagnant les minéralisations suggère que le fluor (F) et le bore (B) sont aussi des ligands de ce fluide (chapitre 3). En effet, les Mg-hornblendes et phlogopites fluorés sont les témoins de la présence du fluor tandis que les tourmalines associées à la minéralisation du style proximal suggèrent la présence du B dans les fluides minéralisateurs en émeraude. Ceci

192 n’est pas incompatible parce que le F et le B ainsi que le Be ont des comportements similaires lors de la cristallisation des magmas granitiques (Van Lichtervelde et al., 2007). 2+ Nous concluons aussi que le même fluide riche en H2O, CO2, Si, Ca , F est à l’origine des minéraux secondaires exotiques dans certaines roches, autres que celles qui sont associées aux minéralisations en émeraude. 5.2. Conditions P-T de formation des émeraudes:

En ce qui concerne les conditions P-T de formations des émeraudes, nous avons évoqué précédemment le problème des estimations P-T de Vapnik et al. (2005), avec 630°C ≤T≤ 710°C et 5,0≤ P≤ 5,8 kbars. Ces conditions sont probablement trop élevées compte tenu d’une formation des émeraudes contemporaine de la mise en place des pegmatites granitiques tardives. En effet, ces auteurs ont estimé ces conditions par les intersections des données de température de la phase métamorphique retrograde avec les isochores d’homogénéisation totale des inclusions fluides primaire à CO2 (-10°C≤THCO2 ≤-17°C, en phase liquide). Dans cette étude, nous contraindrons les pressions par les valeurs calculées à partir de l’Al total des amphiboles contemporaines de cet évènement. Ces amphiboles sont représentées par les Mg-hornblendes métasomatiques co-précipitant avec les émeraudes et scapolite (Fig. 4-14). Le détail des calculs et toutes les données utilisées pour ces figures sont disponibles en annexe 3. La plupart des Mg-hornblendes métasomatiques donnent des valeurs entre 5,0 à 5,6 kbar ; les amphiboles magmatiques de composition Mg-hastingsites du granite de Mahabo contemporain de cet évènement donnent aussi des valeurs entre 5,2 à 5,6 kbar. Les tschermakite rétrogrades montrent des valeurs légèrement plus élevées (5,2 à 6,1 kbar). Enfin, les pargasites progrades donnent des valeurs majoritairement comprises entre 9,5 et 11,5 kbar compatibles avec le pic du métamorphisme dans le Vohibory (Chapitre 2). A partir des intersections de ces pressions avec les isochores d’homogénéisation totale des inclusions fluides primaires à 100% CO2 dans les émeraudes du style proximal (THCO2 = -

19°C, en phase liquide) et ceux à 99,95% CO2 + 0,05% CH4 dans les émeraudes du style distal, nous avons pu estimer des températures comprises entre 530°C et 650°C. Cependant en considérant les isochores utilisés par Vapnik et al. (2005), on peut suggérer que les émeraudes du style proximal auraient pu se former à partir de 680°C. Même avec ces nouvelles données, les conditions P-T de formation de ce gisement restent très élevées comme précédement suggéré. Ces conditions exceptionnellement élevées en température, expliqueraient le cas unique de ce gisement montrant la co-précipitation du béryl/émeraude avec de la scapolite. En effet, les minéraux du groupe scapolite sont indicateurs de haute température.

193

Figure 4- 14: (a) Valeurs de pression calculées à partir de l’Al total des amphiboles dans les roches de la plissée et cisaillée de la Région de Ianapera. Ces valeurs sont calculées suivant (1) Hammarstrom & Zen (1986) et (2) Hollister et al. (1987). Les valeurs déduites des amphiboles contemporaines de la période de formation des émeraudes sont utilisées pour mieux contraindre en (b) les conditions P-T probables de formation de ce gisement. Ces amphiboles comprennent les Mg- hornblendes métasomatiques co-précipitant avec les béryl/émeraude, phlogopite et scapolite, et les Mg-hastingsites du granite de Mahabo. Notons que la majorité de ces amphiboles sont enrichis en Fluor.

194

5.3. Des fluides de source mixte:

En se basant sur les caractéristiques pétrographiques des différents types d’inclusions fluides dans les émeraudes, Vapnik et al. (2005) ont déduit un mode de piégeage simultané de fluides contemporains de sources différentes. En ce qui concerne l’origine de ces fluides, ces auteurs ont conclu que les fluides aqueux sont probablement issus de la déshydratation par métamorphisme d’une écaille crustale, ce qui est typique des zones de subduction, alors que les fluides riches en CO2 seraient des fluides d’origine profonde remontés par la zone de cisaillement. Compte tenu de la présence des pegmatites granitiques dans les minéralisations du style proximal, nous avons souligné l’importance des fluides orthomagmatiques notamment à

H2O (±CO2). Ces fluides riches en F et B dériveraient de la cristallisation de ces pegmatites granitiques tardives avoisinantes qui transporteraient le Be sous forme de complexes fluoro- carbonatés (e.g., Moine et al., 2004). La mise en place de ces pegmatites granitiques serait contrôlée par les structures plissées et cisaillées qui seraient alors des pièges à fluide (magma) pegmatitique dans la région de Ianapera, ce qui expliquerait la localisation préférentielle du gisement près du pluton granito-syénitique syn-à post-tectonique de Mahabo. Dans le cas des minéralisations proximales, ces deux systèmes de fluides chauds provenant de sources différentes ne montrent que très peu d’interaction, comme le montrent les différences de nature des phases solides piégées et/ou minéraux fils dans les deux types d’inclusions fluides. En effet, en plus des minéraux carbonatés communs, les inclusions fluides riches en H2O contiennent des minéraux sulfaté et silicaté… Au contraire, dans les quartz et émeraudes des minéralisations distales, on aurait un début de mélange entre les deux types de fluide comme le montrent certaines lignes d’inclusions pseudosecondaires (Fig. 4- 10d). La nature des solutés dans les fluides aqueux discutés plus haut suggèrent aussi que, contrairement à ce qui a été avancé par Vapnik et al. (2005), ces fluides sont très salés voire des saumures. Il est alors possible que la déshydratation par métamorphisme d’une écaille crustale aurait impliqué des évaporites ; ce qui n’est pas incompatible avec la fermeture d’un bassin en arrière arc lors de l’enfouissement du bloc de Vohibory (Emmel et al., 2008) parce que les évaporites peuvent se former dans de tels environnements géologiques. Cependant, ceci nécessitera une confirmation par des données isotopiques stables.

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198

199

200

CONCLUSIONS GENERALES et PERSPECTIVES

L’objectif principal de cette étude était de comprendre le mode de formation du gisement de Ianapera qui restait mal connu, relativement à celui de Mananjary de la côte Est de l’île, récemment étudié par Chan Peng (2003). Les modèles de formation des gisements d’émeraude étant encore débattus, et les processus minéralisateurs devant être considérés dans le cadre de ces modèles, nous esquisserons tout de même un modèle métallogénique propre aux gisements d’émeraude de Madagascar.

Les grandes étapes conduisant à la formation de ces gisements sont les suivantes :

1. Source des métaux.

Dans l’introduction, nous avons dit que pour former les émeraudes, la mise en commun des lithologies à Be et à Cr (±V), ingrédients essentiels de l’émeraude, nécessite de circonstances géologiques exceptionnelles.

Pour le cas de Ianapera, les minéralisations en émeraudes sont intimement liées à des lentilles d’amphibolite et de roche à trémolite-talc-dolomite pouvant contenir jusqu’à 1440 ppm de Cr, et 450 ppm de V. Ces lentilles forment plutôt des bancs discontinus dans les gneiss migmatitiques encaissants. L’essentiel de poches à émeraudes ont été minées dans des phlogopitites métasomatiques développées au contact entre ces anciennes roches magmatiques basiques à ultrabasiques et les gneiss migmatitiques encaissants. Des intrusions pegmatitiques peuvent être présentes ou non dans les zones métasomatiques ce qui nous a conduit à définir les deux styles de minéralisation proximale et distale par rapport à une pegmatite. Ces pegmatites se seraient mises en place tardivement dans l’histoire tectonique de la région et seraient reliées au pluton granito-syénitique de Mahabo dont les roches peuvent contenir jusqu’à 2,3 ppm Be. On retrouve les mêmes associations de roches, pour les minéralisations en émeraude de la région de Mananjary (Chan Peng, 2003).

En ce qui concerne les émeraudes elles-mêmes, nous en avons distingué plusieurs types dont les compositions varient suivant la nature des roches hôtes et/ou du style de minéralisation. Ainsi, nous avons mis en évidence dans les veinules de quartz associées aux phlogopitites proximales des émeraudes présentant les compositions les plus pauvres en Al et les plus riches en Cr jamais enregistrées. Par ailleurs, les émeraudes associées aux amphibolites ont une composition quasi similaire à celles de Mananjary.

201

2. Caractéristiques des fluides minéralisateurs et les processus de dépôt

associés.

Pour aborder le problème de la nature des fluides à l’origine des minéralisations, nous avons utilisé les compositions chimiques en éléments traces des émeraudes, les données des Inclusions Fluides et Solides piégées dans les émeraudes mais également les données des minéraux exotiques accompagnant l’émeraude. Ainsi, nous avons montré pour la première fois l’existence de scapolite (contenant ~5 wt. % de sulfate) dans la paragenèse minéralisée, co-précipitant avec les émeraude/béryl du style distal, de même que de grandes quantités de phlogopite et de magnesio-hornblende riches en fluor. Les tourmalines associées uniquement à la minéralisation du style proximal suggèrent que le B était également présent dans le fluide minéralisateur. Pareillement, dans la paragenèse d’altération hydrothermale du granite et du marbre, on rencontre des minéraux secondaires inhabituels. Dans le premier, de la synchysite- (Ce) thorifère co-précipite avec de la calcite, de l’apatite, de la pyrite, de l’épidote et du zircon. Dans le second, nous avons identifié des fluoro-phlogopites ainsi que du talc et de la trémolite particulièrement riches en F (~3 wt% F). La présence de tous ces minéraux exotiques témoigneraient de la richesse en F, S, CO2 et H2O du fluide.

Les inclusions fluides primaires ou pseudo-secondaires sont essentiellement à

CO2±CH4 ou à H2O±NaCl±KCl, et peuvent renfermer plusieurs phases solides en minéraux - fils ou piégés ainsi que du NaCl-HCO3 en solution. De plus, l’abondance et la nature des inclusions solides dans les émeraudes varient aussi en fonction du style de minéralisation : les émeraudes du style proximal renferment beaucoup d’inclusions solides incluant principalement le phlogopite et des carbonates mais aussi le K-feldspath, quartz, pyrite, anhydrite, barytine, zircon, monazite, bastnaésite, phénakite et Fe (±Cr)-oxydes ; au contraire, les inclusions solides dans les émeraudes du style distal sont beaucoup moins nombreuses et surtout représentées par des carbonates (dolomie, calcite), et du zircon. Enfin, les émeraudes associées au style proximal contiennent des traces de terres rares tandis que les émeraudes du style distal en sont dépourvues.

Ainsi, en ce qui concerne l’origine de ces fluides, nous avons conclu à deux possibilités ; (1) des fluides orthomagmatiques à H2O+CO2+F dérivant de la cristallisation des pegmatites granitiques tardives avoisinantes qui transporteraient le Be sous forme de complexes fluoro-carbonatés (e.g., Moine et al., 2004) et (2) des fluides (essentiellement à 2- CO2 + SO4 ) produits par réaction métamorphique. Dans le cas des minéralisations

202 proximales, on aurait prédominance du fluide orthomagmatique alors que dans le cas des minéralisations distales on aurait eu mélange entre les deux types de fluide.

La solubilité du Be dans le magma pegmatitique augmente fortement avec les éléments fluants du magma, ce qui permet d’atteindre de fortes concentrations dans un magma riche en F et B. Un fluide aqueux, riche en volatils (F, B, CO2) s’exsolverait alors du magma pegmatitique et interagirait avec les roches encaissantes mafiques et ultramafiques et s’enrichirait ainsi en éléments chromophores (Cr et V). La précipitation de tous les minéraux fluorés et carbonatés entraînerait la diminution brusque de la solubilité des béryl/émeraude et leur cristallisation dans les fronts métasomatiques en association avec les phlogopites. Ce fluide pourrait alors réagir avec la pegmatite et donner les surcroissances d’émeraude sur béryl et de dravite sur les schorls.

En partant de l’hypothèse que la formation des émeraudes est contemporaine de la mise en place des pegmatites, les estimations de températures comprises entre 630°C et 710°C (pour des pressions comprises entre 5 et 5.8 kbars) par Vapnik et al. (2005) sont probablement trop élevées. En effet, ces conditions sont estimées par les intersections des données de température de la phase rétromorphique régionale avec les isochores d’homogénéisation totale des inclusions fluides primaire à CO2 (THCO2 = -17°C, en phase liquide). Nous avons procédé autrement en utilisant les valeurs de pression maximale et minimale calculées à partir de la teneur en Al total des amphiboles contemporaines de cet évènement (Hammarstrom & Zen, 86 ; Hollister et al., 87). Les amphiboles magmatiques de composition Mg-hastingsites du granite tardi-à post-cinétique de Mahabo ont donné des valeurs entre 5,2 à 5,6 kbar. Les amphiboles métasomatiques en équilibre avec les scapolites et émeraude/béryl dans les amphibolites ont donné des valeurs de pression entre 5,0 à 5,6 kbars. A partir des intersections de ces pressions avec les isochores d’homogénéisation totale des inclusions fluides primaires

à 100% CO2 des émeraudes du style proximal (THCO2 = -19°C, en phase liquide) et ceux à

99,95% CO2 + 0,05% CH4 des émeraudes du style distal, nous avons pu estimer des températures comprises entre 530°C et 700°C. Ainsi, même avec ces nouvelles données, les conditions P-T de formation du gisement de Ianapera restent exceptionnellement élevées en température, ce qui expliqueraient entre autre, pourquoi nous avons trouvé pour la première fois du scapolite associé à l’émeraude.

203

3. Relation temporelle entre les minéralisations et les grands évènements

géologiques de la région du Vohibory. Contexte géodynamique.

Cependant, une autre question se pose : pourquoi les gisements d’émeraude de Madagascar ne sont connus qu’à Ianapera et Mananjary, alors que l’on retrouve dans d’autres greenstone belts (e.g., Maevatanana) les mêmes associations lithologiques mais qui ne renferment au mieux que du béryl !

En plus du contrôle lithologique, intervient aussi le contrôle structural dans la genèse d’un gisement d’émeraude. A Ianapera comme à Mananjary, on retrouve des structures similaires. Ces régions sont fortement plissées et cisaillées. Les minéralisations se localisent généralement proche des charnières des plis et dans la foliation régionale. Les décrochements verticaux sont contemporains de la formation des zones de cisaillement majeures (celle d’Ampanihy pour Ianapera, et celled’Ifanadiana-Angavo à Mananjary, les deux datées à 530- 500 Ma par Martelat et al., 2000 ; Goncalves, 2000 ; Goncalves et al., 2003). Ainsi, la mise en place des granites et/ou pegmatites granitiques tardives aurait été contrôlée par ces décrochements verticaux. L’âge de mise en place à 562 ±20 Ma que nous avons obtenu pour les syénites est compatible avec l’âge des zones de cisaillement, mais légèrement plus « vieilles » que les âges de 493 ±5 Ma et de 490 ±8 Ma obtenus sur les phlogopites associées respectivement aux émeraudes de Ianapera et de Mananjary (40Ar/39Ar, Cheilletz et al., 2001). Mais ces dernières pourraient représenter les âges de fermetures du système isotopique. Les plis isoclinaux quant à eux, auraient pu jouer un rôle de piège et auraient favorisé les interactions fluides-roches, et par la suite, les minéralisations en émeraude (e.g., Simandl et al., 1989).

Ensuite, en s’appuyant sur de nouvelles données satellitaires et géophysiques aéroportées, nous avons démontré l’existence d’une zone de suture au niveau de la zone de forte déformation d’Ampanihy tracé par Martelat et al. (2000). Nous l’avons nommé zone de suture de Ianapera parce que la plupart des vestiges c.à.d. preuves ayant conduit à son identification se trouve dans cette région. Ce sont par exemple les roches alcalines plutoniques pouvant appartenir à des associations de type ARCs (Alkaline plutonic Rocks and their volcanic equivalent or Carbonatites) qui seraient des marqueurs de sutures Pan Gondwana. La suture serait située le long de l’accident tectonique majeur qui sépare le domaine de Vohibory de l’ancien groupe du Graphite que nous avons rattaché au domaine Androyen. Cette suture, de même que celle de Betsimisaraka voisine du gisement de

204

Mananjary, résulterait de la collision oblique entre les parties Est et Ouest Gondwana durant le même événement Orogénique Est Africain. La suture de Ianapera marquerait la limite orientale de la ceinture Mozambicaine et du microcontinent Azania, celle de Betsimisaraka séparerait Azania du craton de Dharwar (Inde). En outre, elle continuerait vers le nord au Kenya dans la Région de Taita Hill-Galana River ; et voire jusqu’à Dusi où un gisement de syénite à corindon contemporaine à celui que nous venons d’identifier dans la région de Ianapera.

La proximité des deux gisements avec une zone de suture est en accord avec leurs conditions de formation, de grade élevé (T > 500°C, P = 5-6 kbars) et supérieures à celles de la plupart des gisements d’emeraude. Le fait que dans les deux cas, ces zones de suture se prolongent du Nord au Sud sur plusieurs centaines de kilomètre peut laisser espérer la découverte de nouveaux indices, si toutefois des lithologies à Be et à Cr (±V) sont réunies à proximité de ces zones. Il semblerait également que la présence de roches alcalines (type ARC) soit indicatrice d’un contexte favorable.

4. PERSPECTIVES

Nous pouvons conclure que les résultats discutés ci-dessus devraient permettre de revenir sur certaines discussions évoquées dans les revues récentes sur les gisements d’émeraude (cf. Groat et al., 2007 ; 2008). Nous pensons notamment aux gisements associés aux grandes zones de cisaillement ou de suture (Habatchal en Autriche ; Santa Terezinha de Goias au Brésil,…) qui sont considérés comme étant non reliés à des pegmatites granitiques, comme c’était le cas pour Ianapera avant cette étude. La présence ou non de pegmatites granitiques au voisinage des zones minéralisées peut se mettre en évidence par l’étude détaillée des émeraudes, notamment par leur composition en éléments traces et par la nature des inclusions solides.

La suite de mon travail sur Ianapera se poursuivra par une étude isotopique stable des émeraudes provenant des deux types de minéralisation, susceptible de nous apporter plus d’information sur la nature des fluides, ainsi que par l’analyse géochimique des éléments traces à l’ICP-MS à ablation laser sur les minéraux accompagnateurs comme les phlogopites, dans le but de comprendre la transition entre fluide magmatique et fluide métamorphique. Il est essentiel de mieux comprendre le processus de phlogopitisation associé quasi-

205 systématiquement aux minéralisations en émeraude dans les zones de cisaillement (schistes à biotite communément appelé blackwall zones).

Compte tenu des relations étroites entre la mise en place des magmas alcalins dans un contexte transpressif associé à une zone de suture et la formation des émeraudes, nous pensons qu’il est possible d’utiliser les associations de roches de type ARCs et notament ces syénite à corindon comme guide de prospection en émeraude. Ainsi, il serait interressant de voir du côté de Dusi au Kenya, si on peut retrouver les mêmes lithologies des roches encaissantes meta-volcanosédimentaire et des structures fortement plissées. En effet, de telles structures permettraient non seulement de pièger les fluides pegmatitiques tardifs, mais les charnières des plis offriraient surtout des conditions de perméabilité assez élevées favorisant les échanges chimiques post- intrusives induisant les intéractions fluides-roches et formations des minéralisations d’intérêt économique.

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ANNEXES

ANNEXE 1: Liste des publications

(1) Andrianjakavah, R.P., Salvi, S., Béziat, D., Rakotondrazafy, M.A., Giuliani, G. (2009) Proximal and distal styles of pegmatite-related metasomatic emerald mineralization at Ianapera area, southern Madagascar. Mineralium Deposita 44: 817-835. DOI 10.1007/s00126-009-0243-5 (2) Andrianjakavah, R.P., Salvi, S., Béziat, D., Guillaume, D., Moine, B., Rakotondrazafy, M.A. (2007) Textural and fluid inclusion constraints on the origin of the banded-iron- formation-hosted gold deposits at Maevatanana, central Madagascar. Mineralium Deposita 42: 385-398. DOI 10.1007/s00126-006-0119-x

207

ANNEXE 2 : Compositions chimiques des scapolites utilisés dans le chapitre 4

Echantillon Amphibolite #EP1A Samples Pl1-016 Pl1-017 Pl1-018 Pl1-020 Pl1-023 Pl1-024 Pl1-025 Pl1-026 Pl1-027 SiO2 48,32 48,73 48,22 48,43 48,93 48,15 48,38 43,37 48,55 TiO2 0,06 0,00 0,00 0,13 0,14 0,00 0,00 0,12 0,00 Al2O3 21,62 21,40 22,09 21,73 21,66 22,08 21,62 19,34 21,51 FeO 0,22 0,20 0,25 0,25 0,38 0,32 0,23 0,33 0,27 MnO 0,12 0,25 0,07 0,03 0,12 0,09 0,17 0,19 0,15 MgO 0,07 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 CaO 18,41 18,68 18,71 18,52 18,46 18,31 18,67 18,59 18,35 Na2O 3,06 3,16 3,00 3,12 2,98 3,01 3,25 2,29 3,11 K2O 0,04 0,02 0,00 0,07 0,03 0,03 0,06 0,04 0,05 F 0,08 0,00 0,00 0,00 0,14 0,24 0,00 0,00 0,24 Cl 0,03 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 S03 5,08 5,03 3,76 5,41 5,25 4,89 5,15 5,14 4,73 CO2 1,48 1,75 2,46 1,55 1,34 1,27 1,68 1,21 1,35 Total 98,59 99,21 98,57 99,23 99,45 98,39 99,21 90,62 98,32 .-O=F -0,03 0,00 0,00 0,00 -0,06 -0,10 0,00 0,00 -0,10 .-O=Cl -0,01 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 equi.O -0,04 0,00 0,00 0,00 -0,06 -0,10 0,00 0,00 -0,10

Total 98,64 99,21 98,57 99,23 99,51 98,49 99,21 90,62 98,43 Formule structural basé sur Si+Al=12 Si4+ 7,86 7,91 7,79 7,85 7,89 7,79 7,86 7,87 7,88 Al 3+ 4,14 4,09 4,21 4,15 4,11 4,21 4,14 4,13 4,12 total 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00

Ti4+ 0,03 0,03 0,03 0,03 0,05 0,04 0,03 0,05 0,04 Fe2+ 0,03 0,03 0,03 0,03 0,05 0,04 0,03 0,05 0,04 Mn2+ 0,02 0,03 0,01 0,00 0,02 0,01 0,02 0,03 0,02 Mg2+ 0,02 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Ca2+ 3,21 3,25 3,24 3,22 3,19 3,17 3,25 3,61 3,19 Na+ 0,96 0,99 0,94 0,98 0,93 0,94 1,02 0,81 0,98 K+ 0,01 0,00 0,00 0,02 0,01 0,01 0,01 0,01 0,01 total 4,27 4,33 4,26 4,28 4,25 4,22 4,37 4,56 4,28

F 0,04 0,00 0,00 0,00 0,07 0,12 0,00 0,00 0,13 Cl 0,01 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 S 0,62 0,61 0,46 0,66 0,63 0,59 0,63 0,70 0,58 C 0,33 0,39 0,54 0,34 0,30 0,28 0,37 0,30 0,30 total 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00

Total 17,27 17,33 17,26 17,28 17,25 17,22 17,37 17,56 17,28 Meionite % 77,22 76,99 77,93 76,78 77,90 77,49 76,29 82,13 76,83 Aneq 38,09 36,41 40,24 38,35 37,13 40,33 37,99 37,78 37,22 208

Echantillon Amphibolite #EP1A Phlogopitite #EP2 Amphibolite #EQ3 Samples Pl2-029 Pl2-039 Pl3-062 EPl3-065 EPl3-067 Pl7-107 Pl7-108 Pl7-109 Pl7-110 SiO2 48,80 48,43 48,61 48,54 47,77 48,55 48,70 48,71 48,77 TiO2 0,01 0,05 0,08 0,08 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Al2O3 22,61 21,91 21,58 22,23 22,47 20,99 21,12 21,24 21,56 FeO 0,20 0,23 0,38 0,32 0,25 0,28 0,26 0,17 0,25 MnO 0,03 0,00 0,00 0,00 0,11 0,14 0,23 0,03 0,03 MgO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 CaO 18,55 18,15 18,44 18,68 18,76 18,82 19,39 19,20 19,18 Na2O 3,05 3,24 3,19 2,98 3,11 2,59 2,68 2,66 2,62 K2O 0,01 0,04 0,05 0,06 0,02 0,07 0,07 0,04 0,04 F 0,03 0,38 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,19 0,05 Cl 0,02 0,00 0,02 0,00 0,04 0,04 0,00 0,01 0,00 S03 4,90 5,09 4,95 4,15 4,11 4,05 4,26 4,06 4,09 CO2 1,83 0,86 1,77 2,28 2,22 2,20 2,15 1,81 2,15 Total 100,02 98,38 99,07 99,31 98,87 97,72 98,87 98,13 98,74 .-O=F -0,01 -0,16 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 -0,08 -0,02 .-O=Cl 0,00 0,00 0,00 0,00 -0,01 -0,01 0,00 0,00 0,00 equi.O -0,02 -0,16 0,00 0,00 -0,01 -0,01 0,00 -0,08 -0,02

Total 100,04 98,54 99,07 99,31 98,88 97,72 98,87 98,22 98,77 Formule structural basé sur Si+Al=12 Si4+ 7,76 7,83 7,88 7,79 7,72 7,95 7,94 7,93 7,89 Al 3+ 4,24 4,17 4,12 4,21 4,28 4,05 4,06 4,07 4,11 total 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00 12,00

Ti4+ 0,03 0,03 0,05 0,04 0,03 0,04 0,04 0,02 0,03 Fe2+ 0,03 0,03 0,05 0,04 0,03 0,04 0,04 0,02 0,03 Mn2+ 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,02 0,03 0,00 0,00 Mg2+ 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Ca2+ 3,16 3,14 3,20 3,21 3,25 3,30 3,39 3,35 3,32 Na+ 0,94 1,01 1,00 0,93 0,97 0,82 0,85 0,84 0,82 K+ 0,00 0,01 0,01 0,01 0,01 0,02 0,01 0,01 0,01 total 4,16 4,23 4,32 4,24 4,31 4,23 4,35 4,25 4,23

F 0,01 0,19 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,10 0,03 Cl 0,00 0,00 0,01 0,00 0,01 0,01 0,00 0,00 0,00 S 0,58 0,62 0,60 0,50 0,50 0,50 0,52 0,50 0,50 C 0,40 0,19 0,39 0,50 0,49 0,49 0,48 0,40 0,48 total 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00 1,00

Total 17,16 17,23 17,32 17,24 17,31 17,23 17,35 17,25 17,23 Meionite % 77,37 75,81 76,55 77,83 77,30 80,22 80,22 80,00 80,36 Aneq 41,29 39,10 37,41 40,19 42,67 35,01 35,30 35,80 37,03

209

ANNEXE 3 : Compositions chimiques des tourmalines utilisées dans le chapitre 4

210

Echantillon Quartz-tourmalinite #AF328 N° Trl81 Trl82 8Trl1 8Trl2 8incQ1 8Trl3 8Trl4 6Trl5 6Trl6 6Trl7

SiO2 35,82 35,63 35,67 35,84 36,02 35,40 36,76 35,19 35,67 35,78 TiO2 1,14 0,73 1,07 1,30 1,23 1,12 0,88 1,47 1,08 0,99 Al2O3 31,20 31,92 31,71 31,26 31,50 31,64 30,97 32,19 31,61 32,05 Cr2O3 0,00 0,00 0,02 0,00 0,11 0,05 0,00 0,07 0,04 0,04 B2O3(c) 10,53 10,55 10,55 10,59 10,55 10,50 10,59 10,59 10,55 10,59 FeO 6,46 7,07 6,96 6,54 6,58 6,38 6,28 6,71 6,36 6,73 MnO 0,05 0,01 0,02 0,00 0,00 0,03 0,00 0,00 0,04 0,00 MgO 7,45 7,29 7,19 7,71 6,95 7,32 7,45 7,09 7,43 7,16 CaO 1,49 1,04 1,14 1,59 1,26 1,19 1,19 1,24 1,44 1,16 ZnO 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00 0,06 0,06 0,00 0,00 BaO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 0,01 0,06 0,00 Na2O 1,74 2,02 1,92 1,70 1,85 1,94 1,98 2,06 1,86 1,90 K2O 0,12 0,10 0,11 0,15 0,09 0,10 0,10 0,11 0,10 0,12 F 0,12 0,37 0,14 0,19 0,35 0,00 0,16 0,00 0,05 0,21 H2O(c) 3,58 3,47 3,57 3,57 3,48 3,62 3,58 3,65 3,62 3,55 O=F 0,05 0,15 0,06 0,08 0,15 0,00 0,07 0,00 0,02 0,09 Total 99,64 100,04 100,04 100,35 99,83 99,31 99,94 100,44 99,90 100,19

Si 5,91 5,87 5,88 5,88 5,93 5,86 6,03 5,78 5,87 5,88 Ti 0,14 0,09 0,13 0,16 0,15 0,14 0,11 0,18 0,13 0,12 Al/Al IV 0,09 0,13 0,13 0,12 0,07 0,14 0,00 0,22 0,13 0,13 AlZ 5,98 6,00 6,00 5,93 6,00 6,00 5,99 6,00 6,00 6,00 AlY 0,00 0,07 0,03 0,00 0,05 0,04 0,00 0,01 0,01 0,08 Cr 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,01 0,00 0,01 0,01 0,01 B3+ 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 Fe2+ 0,89 0,98 0,96 0,90 0,91 0,88 0,86 0,92 0,88 0,92 Mn2+ 0,01 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 Mg 1,83 1,79 1,76 1,89 1,71 1,81 1,82 1,74 1,82 1,75 Ca 0,26 0,18 0,20 0,28 0,22 0,21 0,21 0,22 0,25 0,20 Zn 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,01 0,00 0,00 Ba 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Na 0,56 0,65 0,61 0,54 0,59 0,62 0,63 0,66 0,59 0,61 K 0,03 0,02 0,02 0,03 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,03 F 0,06 0,19 0,07 0,10 0,18 0,00 0,09 0,00 0,02 0,11 OH 3,94 3,81 3,93 3,90 3,82 4,00 3,92 4,00 3,98 3,89 Total 22,70 22,78 22,73 22,72 22,66 22,73 22,69 22,76 22,73 22,71 X 0,84 0,85 0,84 0,85 0,83 0,86 0,86 0,90 0,87 0,83 Y 2,87 2,92 2,89 2,94 2,83 2,88 2,80 2,86 2,86 2,88 Z 5,98 6,00 6,00 5,93 6,00 6,00 5,99 6,00 6,00 6,00 (OH,F) 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 Ca/(Ca+Na) 0,32 0,22 0,25 0,34 0,27 0,25 0,25 0,25 0,30 0,25 Fe/(Fe+Mg) 0,33 0,35 0,35 0,32 0,35 0,33 0,32 0,35 0,32 0,35 Al tot (apfu) 6,07 6,20 6,16 6,05 6,11 6,17 5,99 6,23 6,14 6,20

211

Echantillon Quartz-tourmalinite #AF328 pegmatitie #1LP N° 8incQ coeur1 bord1 coeur21 coeur22 bord21 bord22 T1coeur T2coeur T1bord

SiO2 35,95 35,54 35,92 35,88 35,99 35,94 36,11 33,24 35,20 36,73 TiO2 1,13 0,84 0,99 0,97 0,83 1,02 0,98 0,57 0,36 0,07 Al2O3 31,46 32,20 31,09 31,44 31,51 31,36 31,33 29,89 29,01 30,36 Cr2O3 0,09 0,03 0,13 0,00 0,00 0,00 0,02 0,03 0,04 0,10 B2O3(c) 10,62 10,57 10,52 10,5010,55 10,56 10,54 9,92 10,1610,60 FeO 6,68 6,52 6,60 6,37 6,69 6,58 6,51 19,41 13,08 7,94 MnO 0,04 0,02 0,04 0,02 0,05 0,00 0,05 0,17 0,05 0,05 MgO 7,48 7,19 7,35 7,03 7,14 7,34 7,15 0,12 4,48 8,04 CaO 1,44 1,33 1,37 1,28 1,35 1,49 1,31 1,04 1,24 1,21 ZnO 0,00 0,03 0,10 0,09 0,00 0,22 0,00 0,07 0,00 0,00 BaO 0,00 0,00 0,05 0,00 0,00 0,00 0,03 0,00 0,00 0,00 Na2O 1,99 1,98 1,79 2,02 1,98 1,74 1,99 1,83 1,96 2,09 K2O 0,14 0,11 0,10 0,07 0,09 0,11 0,07 0,10 0,06 0,06 F 0,23 0,00 0,26 0,37 0,00 0,39 0,21 0,04 0,07 0,25 H2O(c) 3,55 3,65 3,51 3,453,64 3,46 3,54 3,40 3,473,54 O=F 0,10 0,00 0,11 0,160,00 0,17 0,09 0,02 0,030,10 Total 100,70 100,00 99,71 99,3499,83 100,04 99,76 99,82 99,15100,92

Si 5,89 5,85 5,93 5,94 5,93 5,92 5,95 5,83 6,02 6,02 Ti 0,14 0,10 0,12 0,12 0,10 0,13 0,12 0,08 0,05 0,01 Al/Al IV 0,12 0,15 0,07 0,06 0,07 0,08 0,05 0,17 0,00 0,00 AlZ 5,96 6,00 5,99 6,006,00 6,00 6,00 6,00 5,855,87 AlY 0,00 0,09 0,00 0,07 0,05 0,00 0,04 0,00 0,00 0,00 Cr 0,01 0,00 0,02 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,01 B3+ 3,00 3,00 3,00 3,003,00 3,00 3,00 3,00 3,003,00 Fe2+ 0,92 0,90 0,91 0,88 0,92 0,91 0,90 2,85 1,87 1,09 Mn2+ 0,01 0,00 0,01 0,00 0,01 0,00 0,01 0,03 0,01 0,01 Mg 1,83 1,76 1,81 1,73 1,75 1,80 1,76 0,03 1,14 1,97 Ca 0,25 0,24 0,24 0,23 0,24 0,26 0,23 0,20 0,23 0,21 Zn 0,00 0,00 0,01 0,01 0,00 0,03 0,00 0,01 0,00 0,00 Ba 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Na 0,63 0,63 0,57 0,65 0,63 0,55 0,64 0,62 0,65 0,66 K 0,03 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,01 0,01 F 0,12 0,00 0,13 0,20 0,00 0,21 0,11 0,02 0,04 0,13 OH 3,88 4,00 3,87 3,814,00 3,80 3,89 3,98 3,973,87 Total 22,77 22,75 22,70 22,7122,73 22,70 22,71 22,83 22,8422,87 X 0,91 0,89 0,84 0,890,89 0,84 0,88 0,84 0,890,89 Y 2,90 2,87 2,88 2,822,84 2,86 2,83 2,99 3,073,08 Z 5,96 6,00 5,99 6,006,00 6,00 6,00 6,00 5,855,87 (OH,F) 4,00 4,00 4,00 4,004,00 4,00 4,00 4,00 4,004,00 Ca/(Ca+Na) 0,29 0,27 0,30 0,26 0,27 0,32 0,27 0,24 0,26 0,24 Fe/(Fe+Mg) 0,33 0,34 0,34 0,34 0,34 0,33 0,34 0,99 0,62 0,36 Al tot (apfu) 6,07 6,24 6,05 6,13 6,12 6,09 6,09 6,17 5,85 5,87

212

Echantillon pegmatite #AF640 N° T2bord TA11 TA12TA13 TA14 TA15 TA16 TA17 TA18 TA19

SiO2 36,05 34,49 33,22 33,53 33,43 33,58 33,54 33,85 35,24 35,02 TiO2 0,37 0,42 0,41 0,49 0,54 0,31 0,36 0,41 0,27 0,42 Al2O3 28,63 29,18 29,52 29,76 30,30 30,06 29,45 28,09 29,16 28,91 Cr2O3 0,00 0,02 0,00 0,03 0,00 0,10 0,02 0,00 0,00 0,02 B2O3(c) 10,39 10,09 9,90 10,01 10,02 9,98 9,97 9,85 10,23 10,20 FeO 8,98 15,85 18,55 19,85 20,29 19,90 18,11 15,78 15,28 13,13 MnO 0,14 0,21 0,23 0,15 0,20 0,21 0,18 0,19 0,12 0,06 MgO 7,87 3,03 1,06 0,60 0,00 0,03 1,63 2,93 3,83 5,09 CaO 1,90 1,05 1,08 1,13 0,96 1,06 1,12 1,10 1,09 1,21 ZnO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,05 0,00 0,08 0,21 0,00 0,14 BaO 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 Na2O 1,81 1,91 1,85 1,81 1,88 1,77 1,86 1,88 1,99 2,01 K2O 0,06 0,05 0,08 0,06 0,06 0,08 0,09 0,10 0,10 0,04 F 0,02 0,00 0,15 0,13 0,02 0,06 0,00 0,00 0,09 0,04 H2O(c) 3,57 3,48 3,34 3,39 3,45 3,41 3,44 3,40 3,49 3,50 O=F 0,01 0,00 0,06 0,05 0,01 0,03 0,00 0,00 0,04 0,02 Total 99,77 99,79 99,31 100,90 101,21 100,53 99,85 97,80 100,87 99,79

Si 6,03 5,94 5,83 5,82 5,80 5,85 5,85 5,97 5,99 5,97 Ti 0,05 0,06 0,05 0,06 0,07 0,04 0,05 0,05 0,03 0,05 Al/Al IV 0,00 0,06 0,17 0,18 0,20 0,15 0,15 0,03 0,01 0,03 AlZ 5,65 5,87 5,94 5,91 5,99 6,00 5,90 5,81 5,83 5,77 AlY 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,02 0,00 0,00 0,00 0,00 Cr 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00 0,00 B3+ 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 Fe2+ 1,26 2,29 2,72 2,88 2,94 2,90 2,64 2,33 2,17 1,87 Mn2+ 0,02 0,03 0,03 0,02 0,03 0,03 0,03 0,03 0,02 0,01 Mg 1,96 0,78 0,28 0,16 0,00 0,01 0,42 0,77 0,97 1,29 Ca 0,34 0,19 0,20 0,21 0,18 0,20 0,21 0,21 0,20 0,22 Zn 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 0,01 0,03 0,00 0,02 Ba 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Na 0,59 0,64 0,63 0,61 0,63 0,60 0,63 0,64 0,66 0,66 K 0,01 0,01 0,02 0,01 0,01 0,02 0,02 0,02 0,02 0,01 F 0,01 0,00 0,08 0,07 0,01 0,03 0,00 0,00 0,05 0,02 OH 3,99 4,00 3,92 3,93 3,99 3,97 4,00 4,00 3,95 3,98 Total 22,90 22,86 22,88 22,88 22,86 22,83 22,90 22,89 22,90 22,91 X 0,94 0,84 0,85 0,83 0,83 0,81 0,86 0,88 0,88 0,89 Y 3,28 3,15 3,09 3,13 3,05 3,01 3,15 3,21 3,19 3,25 Z 5,65 5,87 5,94 5,91 5,99 6,00 5,90 5,81 5,83 5,77 (OH,F) 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 Ca/(Ca+Na) 0,37 0,23 0,24 0,26 0,22 0,25 0,25 0,25 0,23 0,25 Fe/(Fe+Mg) 0,39 0,75 0,91 0,95 1,00 1,00 0,86 0,75 0,69 0,59 Al tot (apfu) 5,65 5,93 6,11 6,09 6,19 6,17 6,05 5,84 5,84 5,81

213

Echantillon pegmatitie #1LP N° TA110 TA111 TA112 TA113 TA114 TA115 TA116 TA117 TA118 TA120

SiO2 36,46 35,94 36,15 36,16 35,99 35,34 36,16 36,05 36,43 36,03 TiO2 0,55 0,44 0,44 0,35 0,33 0,42 0,15 0,31 0,44 0,66 Al2O3 28,98 29,06 29,08 27,68 28,03 27,18 28,29 27,99 29,01 28,74 Cr2O3 0,02 0,00 0,00 0,01 0,00 0,06 0,08 0,04 0,00 0,00 B2O3(c) 10,50 10,34 10,46 10,33 10,34 10,11 10,37 10,34 10,47 10,28 FeO 9,37 10,04 9,18 9,63 9,81 9,54 9,91 9,20 8,23 10,41 MnO 0,03 0,03 0,02 0,04 0,07 0,10 0,06 0,00 0,04 0,00 MgO 7,61 6,74 7,94 8,00 7,68 7,60 7,82 8,16 8,18 6,07 CaO 1,61 1,37 1,59 1,97 2,04 1,86 1,86 1,80 1,40 0,90 ZnO 0,00 0,06 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,25 0,17 0,20 BaO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,02 0,02 0,00 0,00 0,00 Na2O 2,06 1,86 1,82 1,80 1,80 1,70 1,54 1,67 2,13 2,24 K2O 0,07 0,07 0,05 0,05 0,10 0,01 0,05 0,04 0,03 0,03 F 0,22 0,18 0,23 0,40 0,00 0,47 0,00 0,11 0,14 0,00 H2O(c) 3,51 3,48 3,50 3,37 3,57 3,26 3,58 3,51 3,55 3,55 O=F 0,09 0,08 0,09 0,17 0,00 0,20 0,00 0,05 0,06 0,00 Total 100,89 99,54 100,36 99,62 99,75 97,47 99,89 99,44 100,16 99,11

Si 6,04 6,04 6,01 6,08 6,05 6,08 6,06 6,06 6,05 6,09 Ti 0,07 0,06 0,06 0,04 0,04 0,05 0,02 0,04 0,06 0,08 Al/Al IV 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 AlZ 5,66 5,76 5,70 5,49 5,55 5,51 5,59 5,55 5,67 5,73 AlY 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Cr 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,01 0,01 0,00 0,00 B3+ 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 3,00 Fe2+ 1,30 1,41 1,28 1,36 1,38 1,37 1,39 1,29 1,14 1,47 Mn2+ 0,00 0,01 0,00 0,01 0,01 0,02 0,01 0,00 0,01 0,00 Mg 1,88 1,69 1,97 2,01 1,93 1,95 1,95 2,05 2,02 1,53 Ca 0,29 0,25 0,28 0,35 0,37 0,34 0,34 0,33 0,25 0,16 Zn 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,03 0,02 0,03 Ba 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 Na 0,66 0,61 0,59 0,59 0,59 0,57 0,50 0,54 0,69 0,73 K 0,01 0,01 0,01 0,01 0,02 0,00 0,01 0,01 0,01 0,01 F 0,12 0,10 0,12 0,21 0,00 0,26 0,00 0,06 0,07 0,00 OH 3,88 3,91 3,88 3,79 4,00 3,74 4,00 3,94 3,93 4,00 Total 22,91 22,84 22,89 22,93 22,94 22,90 22,88 22,90 22,91 22,83 X 0,96 0,87 0,88 0,95 0,98 0,91 0,85 0,88 0,94 0,90 Y 3,25 3,17 3,30 3,41 3,36 3,40 3,38 3,42 3,25 3,11 Z 5,66 5,76 5,70 5,49 5,55 5,51 5,59 5,55 5,67 5,73 (OH,F) 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 4,00 Ca/(Ca+Na) 0,30 0,29 0,33 0,38 0,39 0,38 0,40 0,37 0,27 0,18 Fe/(Fe+Mg) 0,41 0,46 0,39 0,40 0,42 0,41 0,42 0,39 0,36 0,49 Al tot (apfu) 5,66 5,76 5,70 5,49 5,55 5,51 5,59 5,55 5,67 5,73

214

ANNEXE 4 : Compositions chimiques des amphiboles utilisées dans le chapitre 4 pour le calcul des pressions

215

Echantillons Amphibolite à émeraude-scapolite (#EP1A) Amphibolite #EP1B N°analyse Pl2027 Pl2-028 Pl2-031 Pl2-045 Pl2-046 Pl2-049 Pl3-063 Pl1-A11 Pl1-A12 Pl1-A13

SiO2 44,27 44,25 44,63 44,38 44,65 44,12 44,12 43,67 44,58 43,93

TiO2 1,49 1,20 1,46 1,25 0,93 1,12 1,13 1,24 0,88 1,38

Al2O3 10,30 10,46 10,29 10,62 10,69 10,81 11,10 10,67 10,51 11,08

Cr2O3 0,37 0,36 0,39 0,41 0,44 0,40 0,32 0,18 0,18 0,34

Fe2O3 5,28 6,49 4,82 5,69 6,93 6,22 6,65 5,82 6,77 7,47 FeO 9,00 7,46 9,48 8,32 7,45 8,25 7,72 8,51 8,07 7,05 MnO 0,57 0,62 0,52 0,62 0,66 0,49 0,56 0,62 0,55 0,69 MgO 12,57 12,90 12,49 12,50 12,63 12,55 12,47 12,35 12,63 12,53 NiO 0,00 0,00 0,04 0,04 0,09 0,00 0,07 0,18 0,00 0,17 CaO 11,56 11,36 11,68 11,43 11,13 11,25 11,16 11,47 11,38 11,39

Na2O 1,53 1,57 1,52 1,44 1,65 1,71 1,64 1,59 1,62 1,42

K2O 0,97 0,94 0,89 0,98 1,05 1,11 1,07 0,97 0,89 0,94 BaO 0,06 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 F 0,45 0,40 0,38 0,38 0,49 0,05 0,68 0,49 0,33 0,61 Cl 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,03 0,02 0,03 0,00 0,00

H2O* 1,83 1,86 1,87 1,86 1,82 2,02 1,72 1,79 1,90 1,77 100,23 99,89 100,46 99,93 100,62 100,11 100,42 99,56 100,29 100,75 O=F,Cl 0,19 0,17 0,16 0,16 0,21 0,03 0,29 0,21 0,14 0,26 Total 100,04 99,72 100,30 99,77 100,41 100,08 100,13 99,35 100,15 100,50 Formule structural basé sur 23O en utilisant le programme excel AMPH-CLASS (Esawi, 2004) Si 6,500 6,489 6,533 6,512 6,507 6,465 6,453 6,460 6,518 6,402 Al iv 1,500 1,511 1,467 1,488 1,493 1,535 1,547 1,540 1,482 1,598 Al vi 0,283 0,297 0,308 0,349 0,343 0,331 0,367 0,320 0,330 0,305 Ti 0,165 0,133 0,161 0,138 0,102 0,123 0,124 0,138 0,097 0,151 Cr 0,043 0,042 0,045 0,048 0,051 0,046 0,037 0,021 0,021 0,039 Fe3+ 0,583 0,717 0,530 0,629 0,759 0,685 0,732 0,648 0,745 0,819 Fe2+ 1,105 0,915 1,161 1,021 0,908 1,011 0,945 1,053 0,987 0,859 Mn 0,070 0,077 0,064 0,077 0,081 0,061 0,069 0,077 0,068 0,085 Mg 2,751 2,820 2,725 2,734 2,745 2,742 2,719 2,723 2,752 2,721 Ni 0,000 0,000 0,005 0,004 0,010 0,000 0,008 0,021 0,000 0,020 Ca 1,819 1,784 1,832 1,797 1,738 1,766 1,749 1,818 1,783 1,778 Na 0,435 0,447 0,433 0,408 0,466 0,486 0,465 0,456 0,459 0,401 K 0,182 0,177 0,166 0,183 0,194 0,208 0,200 0,183 0,167 0,175 Ba 0,003 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 F 0,207 0,185 0,174 0,175 0,227 0,022 0,313 0,229 0,151 0,280 Cl 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,007 0,005 0,007 0,000 0,000 OH* 1,793 1,815 1,826 1,825 1,773 1,972 1,682 1,763 1,849 1,720 Total 17,439 17,407 17,430 17,389 17,398 17,460 17,414 17,457 17,409 17,354 Noms mineral Mg-Hbl Ts Hbl MgHbl MgHbl MgHbl Ts Hbl Ts Hbl Ts Hbl Mg-Hbl Ts Hbl Valeurs de pression en kbars calculées à partir de l'Al total dans les amphiboles suivant (1) Hammarstrom & Zen, 1986 et (2) Hollister et al., 1987 1 5,0 5,2 5,0 5,3 5,3 5,5 5,7 5,4 5,2 5,7 2 5,3 5,4 5,3 5,6 5,6 5,8 6,0 5,7 5,5 6,0

216

amphibolite #EP1B Amphibolite à émeraude et scapolite (#EQ3) N°analyse Pl4-A41 Pl4-A42 Pl1-A11 Pl1-A12 Pl1-A13 Pl3-A31 Pl7-112 Pl7-114 Pl7-115 Pl7-117

SiO2 43,65 44,05 45,39 45,77 45,23 44,90 46,62 45,37 45,53 45,43

TiO2 1,01 1,04 0,60 0,84 0,73 0,89 0,55 0,75 0,80 0,86

Al2O3 11,06 11,10 10,46 10,47 10,73 10,75 9,49 10,33 10,26 10,36

Cr2O3 0,39 0,32 0,08 0,00 0,08 0,02 0,07 0,03 0,00 0,03

Fe2O3 7,85 5,71 5,24 6,12 7,36 6,64 5,36 5,86 4,07 6,14 FeO 7,10 8,60 6,10 5,41 4,40 4,90 5,97 5,60 6,68 5,48 MnO 0,41 0,47 0,63 0,64 0,51 0,59 0,55 0,67 0,62 0,55 MgO 12,54 12,21 14,33 14,64 14,68 14,38 14,46 14,16 14,39 14,48 NiO 0,14 0,04 0,04 0,00 0,05 0,02 0,03 0,00 0,00 0,05 CaO 11,23 11,39 11,60 11,64 11,42 11,29 11,45 11,30 11,72 11,51

Na2O 1,58 1,45 1,46 1,32 1,42 1,40 1,22 1,35 1,44 1,30

K2O 1,07 1,01 1,22 1,23 1,20 1,24 0,97 1,17 1,07 1,31 BaO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,09 0,00 0,00 0,00 0,00 F 0,30 0,45 0,64 0,52 0,71 0,62 0,67 0,19 1,14 0,33 Cl 0,00 0,01 0,00 0,02 0,00 0,00 0,00 0,00 0,04 0,00 H2O* 1,90 1,82 1,75 1,83 1,74 1,77 1,75 1,96 1,50 1,91 100,25 99,66 99,55 100,44 100,26 99,48 99,17 98,76 99,26 99,75 O=F,Cl 0,13 0,19 0,27 0,22 0,30 0,26 0,28 0,08 0,49 0,14 Total 100,12 99,47 99,28 100,21 99,96 99,22 98,89 98,68 98,77 99,60 Formule structural basé sur 23O en utilisant le programme excel AMPH-CLASS (Esawi, 2004) Si 6,393 6,486 6,614 6,594 6,529 6,537 6,782 6,633 6,662 6,591 Al iv 1,607 1,514 1,386 1,406 1,471 1,463 1,218 1,367 1,338 1,409 Al vi 0,302 0,412 0,410 0,372 0,354 0,382 0,410 0,414 0,431 0,362 Ti 0,111 0,116 0,066 0,091 0,079 0,097 0,060 0,083 0,088 0,094 Cr 0,045 0,037 0,010 0,000 0,009 0,002 0,009 0,004 0,000 0,004 Fe3+ 0,865 0,633 0,575 0,664 0,799 0,727 0,587 0,645 0,449 0,670 Fe2+ 0,870 1,059 0,744 0,652 0,531 0,597 0,726 0,685 0,817 0,665 Mn 0,051 0,059 0,078 0,078 0,063 0,072 0,068 0,083 0,077 0,068 Mg 2,739 2,680 3,114 3,144 3,158 3,120 3,137 3,087 3,138 3,131 Ni 0,017 0,004 0,004 0,000 0,006 0,003 0,003 0,000 0,000 0,006 Ca 1,762 1,797 1,810 1,797 1,767 1,762 1,784 1,770 1,837 1,788 Na 0,448 0,415 0,413 0,368 0,397 0,395 0,343 0,382 0,408 0,366 K 0,199 0,189 0,226 0,226 0,220 0,230 0,181 0,217 0,200 0,242 Ba 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,005 0,000 0,000 0,000 0,000 F 0,140 0,207 0,296 0,239 0,325 0,285 0,306 0,088 0,529 0,154 Cl 0,000 0,003 0,000 0,004 0,000 0,000 0,000 0,000 0,010 0,000 OH* 1,860 1,790 1,704 1,756 1,675 1,715 1,694 1,912 1,462 1,846 Total 17,410 17,402 17,450 17,391 17,384 17,391 17,308 17,370 17,445 17,397 Noms mineral Ts Hbl Ts Hbl MgHbl MgHbl MgHbl MgHbl MgHbl MgHbl MgHbl MgHbl Valeurs de pression en kbars calculées à partir de l'Al total dans les amphiboles suivant (1) Hammarstrom & Zen, 1986 et (2) Hollister et al., 1987 1 5,7 5,8 5,1 5,0 5,3 5,4 4,3 5,0 5,0 5,0 2 6,0 6,1 5,4 5,3 5,5 5,6 4,4 5,3 5,2 5,2

217

Granite (#MB3A) Amphibolite non altérée #AF18 N°analyse 2012037 2012038 2012040 D1-A1 D1-A2 D1A2 G1A3 G1A4 G1-A5 G2-A6

SiO2 41,95 41,64 41,69 38,97 37,95 38,95 39,86 39,75 39,16 39,82

TiO2 1,37 1,51 1,44 1,27 1,41 1,75 1,35 1,54 1,50 1,53

Al2O3 10,11 10,14 10,19 15,19 16,37 15,99 15,40 16,07 15,71 15,23

Cr2O3 0,01 0,04 0,05 0,12 0,06 0,00 0,00 0,00 0,00 0,04

Fe2O3 4,71 4,12 5,01 4,21 5,68 5,95 5,43 5,52 5,45 5,73 FeO 14,25 14,94 14,65 7,99 7,71 7,24 8,17 8,07 7,80 7,28 MnO 0,47 0,61 0,44 0,25 0,13 0,19 0,23 0,22 0,24 0,36 MgO 9,64 9,49 9,44 11,58 10,79 11,38 11,64 11,16 11,29 11,90 NiO 0,00 0,04 0,09 0,07 0,08 0,07 0,00 0,05 0,00 0,04 CaO 11,26 11,43 11,33 11,66 11,31 11,45 11,71 11,41 11,57 11,54

Na2O 1,74 1,85 1,84 1,94 2,06 1,99 2,17 2,04 1,98 2,17

K2O 1,61 1,68 1,67 1,15 1,11 1,03 1,04 1,15 0,94 1,04 BaO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 F 1,01 1,32 1,01 0,00 0,42 0,40 0,37 0,30 0,40 0,07 Cl 0,03 0,04 0,00 0,00 0,00 0,03 0,00 0,01 0,06 0,00

H2O* 1,48 1,32 1,49 1,97 1,77 1,81 1,84 1,87 1,79 1,98 99,63 100,18 100,33 96,38 96,84 98,24 99,23 99,17 97,88 98,73 O=F,Cl 0,43 0,57 0,43 0,00 0,18 0,18 0,16 0,13 0,18 0,03 Total 99,20 99,61 99,91 96,38 96,67 98,07 99,07 99,04 97,70 98,70 Formule structural basé sur 23O en utilisant le programme excel AMPH-CLASS (Esawi, 2004) Si 6,405 6,365 6,349 5,939 5,781 5,832 5,922 5,899 5,887 5,921 Al iv 1,595 1,635 1,651 2,061 2,219 2,168 2,078 2,101 2,113 2,079 Al vi 0,225 0,192 0,178 0,666 0,721 0,653 0,619 0,708 0,671 0,590 Ti 0,157 0,173 0,165 0,146 0,161 0,198 0,151 0,171 0,170 0,171 Cr 0,001 0,005 0,006 0,015 0,007 0,000 0,000 0,000 0,000 0,005 Fe3+ 0,541 0,473 0,575 0,483 0,652 0,670 0,607 0,616 0,617 0,641 Fe2+ 1,820 1,910 1,865 1,018 0,982 0,906 1,015 1,002 0,980 0,906 Mn 0,061 0,079 0,057 0,032 0,017 0,024 0,029 0,027 0,030 0,045 Mg 2,195 2,163 2,144 2,631 2,450 2,540 2,578 2,469 2,531 2,637 Ni 0,000 0,005 0,011 0,008 0,010 0,009 0,000 0,006 0,000 0,004 Ca 1,843 1,871 1,848 1,904 1,846 1,837 1,864 1,814 1,864 1,839 Na 0,514 0,549 0,542 0,573 0,610 0,578 0,624 0,588 0,577 0,626 K 0,314 0,327 0,325 0,224 0,215 0,197 0,197 0,217 0,180 0,196 Ba 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 F 0,488 0,640 0,486 0,000 0,202 0,189 0,176 0,143 0,190 0,033 Cl 0,007 0,010 0,001 0,001 0,000 0,008 0,001 0,004 0,014 0,001 OH* 1,504 1,350 1,513 1,999 1,798 1,803 1,823 1,853 1,796 1,966 Total 17,671 17,748 17,715 17,702 17,671 17,612 17,685 17,620 17,621 17,662 K Mg K Mg K Mg Noms mineral Hs Hs Hs Prg Prg Mg-Hs Prg Prg Prg Mg-Hs Valeurs de pression en kbars calculées à partir de l'Al total dans les amphiboles suivant (1) Hammarstrom & Zen, 1986 et (2) Hollister et al., 1987 1 5,2 5,3 5,3 9,8 10,9 10,3 9,6 10,2 10,1 9,5 2 5,5 5,5 5,6 10,6 11,8 11,2 10,5 11,1 10,9 10,3

218

Amphibolite non altérée #AF318 N°analyse D2-A8 Amp1 Amp2 Amp3 Amp4 Amp5 Amp6 Amp7

SiO2 39,96 41,06 40,09 40,41 40,33 39,92 40,21 41,05

TiO2 1,49 1,06 1,32 1,26 1,30 1,09 0,93 1,08

Al2O3 15,58 16,01 15,52 15,28 16,66 16,42 15,82 16,34

Cr2O3 0,05 0,00 0,02 0,01 0,00 0,02 0,01 0,10

Fe2O3 5,49 7,43 6,74 6,34 7,27 5,92 7,98 7,64 FeO 7,18 5,61 6,04 6,34 6,00 6,62 3,97 4,14 MnO 0,25 0,31 0,17 0,21 0,18 0,20 0,25 0,28 MgO 11,68 12,06 11,89 12,25 11,80 11,79 12,61 13,00 NiO 0,06 0,00 0,04 0,00 0,08 0,00 0,02 0,00 CaO 11,17 11,08 11,03 11,43 11,19 11,47 10,94 11,15

Na2O 2,24 2,16 2,08 2,15 2,17 2,07 2,26 2,31

K2O 1,03 0,94 1,00 0,83 1,08 0,99 0,76 1,04 BaO 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 F 0,66 0,54 0,35 0,38 0,35 0,56 0,52 0,43 Cl 0,01 0,02 0,00 0,01 0,00 0,04 0,00 0,05 H2O* 1,70 1,80 1,85 1,85 1,89 1,75 1,78 1,86 98,55 100,09 98,13 98,74 100,30 98,86 98,06 100,47 O=F,Cl 0,28 0,23 0,15 0,16 0,15 0,25 0,22 0,19 Total 98,27 99,86 97,99 98,58 100,15 98,61 97,84 100,28 Formule structural basé sur 23O en utilisant le programme excel AMPH-CLASS (Esawi, 2004) Si 5,952 5,980 5,962 5,977 5,875 5,908 5,946 5,927 Al iv 2,048 2,020 2,038 2,023 2,125 2,092 2,054 2,073 Al vi 0,687 0,729 0,682 0,640 0,736 0,772 0,702 0,708 Ti 0,166 0,116 0,148 0,140 0,142 0,121 0,103 0,117 Cr 0,006 0,000 0,002 0,001 0,000 0,002 0,001 0,011 Fe3+ 0,615 0,814 0,755 0,706 0,797 0,660 0,888 0,831 Fe2+ 0,894 0,684 0,752 0,785 0,731 0,820 0,491 0,500 Mn 0,032 0,039 0,021 0,026 0,022 0,025 0,031 0,034 Mg 2,592 2,619 2,637 2,702 2,562 2,601 2,780 2,799 Ni 0,007 0,000 0,004 0,000 0,010 0,000 0,003 0,000 Ca 1,782 1,730 1,758 1,811 1,746 1,818 1,733 1,724 Na 0,647 0,611 0,600 0,616 0,614 0,594 0,647 0,647 K 0,196 0,174 0,189 0,157 0,201 0,186 0,142 0,192 Ba 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 F 0,309 0,248 0,166 0,176 0,162 0,264 0,242 0,194 Cl 0,003 0,004 0,000 0,002 0,000 0,011 0,000 0,012 OH* 1,688 1,747 1,834 1,822 1,838 1,725 1,758 1,794 Total 17,625 17,515 17,547 17,584 17,561 17,598 17,523 17,564 Noms mineral Prg Mg-Hs Mg-Hs Mg-Hs Mg-Hs Prg Mg-Hs Mg-Hs Valeurs de pression en kbars calculées à partir de l'Al total dans les amphiboles suivant (1) Hammarstrom & Zen, 1986 et (2) Hollister et al., 1987 1 9,8 9,9 9,8 9,5 10,5 10,5 9,9 10,1 2 10,7 10,7 10,6 10,3 11,4 11,4 10,8 10,9

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LISTE DES FIGURES ET TABLEAUX

Figure i- 1 Localisation des gisements d’émeraude dans le monde (modifié après Giuliani, 1997). Les périodes de formation de ces gisements correspondent souvent à des épisodes de collisions continentales qui génèrent des chaînes de montagnes dans de grandes zones de déformation. Voir le texte pour plus d’information...... 18

Figure i- 2 Localisation des gisements d’émeraude et béryl à Madagascar...... 19

Figure 1- 1(a) Simplified geological map of Madagascar showing different tectonic units following Collins (2006). In the inset, Madagascar in its Gondwana setting at ca. 550 Ma, modified after Stern (1994, cf. de Wit et al., 2001). Also shown is the approximate extent of East African Orogen. (b and c) Examples of regional (b) geological (c) structural maps of the Vohibory-Ampanihy region modified respectively after Jöns and Schenk (2008) and Martelat et al. (2000). The Ianapera region occupies the northern part of the Ampanihy high strain zone. Any of these maps show details in the Ianapera region...... 37

Figure 1- 2 : Landsat images showing more details on the study area (a) false colour bands 732 and (b) principal component 315 (on RGB, respectively). These images highlight some lithologies including granitoids, marbles, anorthosite massif and others; see text for further explanation. The projection used for these and following images is UTM Zone 38S, WGS84. Villages (commune rural) I: Ianapera; S: Soamanonga; L: Lazarivo; A: Ambahita...... 46

Figure 1- 3 : Aeromagnetic map of the study area (first vertical derivative of the total field aeromagnetic data reduce-to-pole);White square are unsurveyed area. The Ianapera suture zone is the tectonic boundary between the Vohibory and the Androyan blocks. This mega- lineament produces symmetric relative negative magnetic anomaly, corroborating its subvertical nature. Note the Mahabo pluton that produces symmetric positive magnetic anomaly, suggesting a subvertical tectonic control of its emplacement. Note also strike-slip sinistral faults associated with the suture zone and the continuation of the Vohibory block below the adjacent sedimentary cover. Villages (commune rural) I: Ianapera; S: Soamanonga; L: Lazarivo; A: Ambahita...... 48

Figure 1- 4: K-Th-U ternary radiometric map of the study area. Note the exceptionally elongated high-K anomaly in the Ianapera region, forming the Mahabo granite-syenite pluton (including corundum-bearing syenites) and syenite dyke at Ambatomaneno. Villages (commune rural) I: Ianapera; S: Soamanonga; L: Lazarivo; A: Ambahita...... 49

Figure 1- 5 : Selected photos of outcrop features showing: (a) dome and basin domain in the Ianapera fold belt: ridges of metabasic rocks at Soaniapa and marble at Tokobory; (b) subvertical dipping lithologies (garnet-bearing quartzo-feldspatic and migmatitic gneisses containing mafic to ultramafic boudins) in an emerald quarry, (c) discontinuous layers/lenses of amphibolites in the same emerald mine; (d) isoclinals-like folding. Fault-bend folds affecting anatectic veins of different orientations developed at high dynamic conditions; (e) sheared leucosome and (f) shadow zones around garnet indicating slight sinistral movement. Note millimetre to centimetre scale segregations of leucosome partial melting; and (g)

221 mylonitic fabrics affecting quartzo-feldspathic gneiss of the former Graphite group in the Ianapera mylonite zone. Note the intense subvertical schistosity or foliation...... 51

Figure 1- 6 : The Ianapera region: (a) Pan Sharpened 732 (on RGB respectively) (b) Local geological map (Boulanger 1953) showing the Mahabo granite-syenite pluton (including corundum-bearing vaiety) and the Bevaro granite-granit that is absent in ancient geological map (b); see text for further explanation...... 54

Figure 1- 7 : Regional geological map of the study area. This map results from integration of Landsat images and geophysical (aeromagnetic and radiometric) data sets together with field and published data. We define the western and the eastern Vohibory with respect to the spatial distribution of some lithologies and structures; see text for further explanation (Legend is in the next page)...... 57

Figure 1- 8: (a) Landsat image of Ianapera Region draped over digital elevation model (b) Simplified geological map of Kenya modified after Simonet et al. (2004) showin possible continuation of the Ianapera suture zone as far as Dusi. (c) Contrasting granulite terrains in the Taita Hill-Galana River Region in the high grade Mazambique Belt of SE Kenya and NE Tanzania modified after Baernhofer et al. (2008). In the background is Bouguer gravity anomaly map for this area (modified after Tesha et al., 1997), showing paired positive and negative anomaly like in the western boundary of the Ampanihy shear zone (Pili et al., 1999)...... 61

Figure 2- 1 : (a) Madagascar in its Gondwana setting at ca. 550 Ma, modified after Stern (1994, cf. de Wit et al., 2001). Also shown is the approximate extent of East African Orogen. (b) Regional geological map of Madagascar and of the Vohibory block modified after Jöns and Schenk (2008). Note that metabasite sampled by these authors and available geochronology do not include the Ianapera region. (c) Simplified geological map of Taita Hill-Galana River Region in the high grade Mazambique Belt of SE Kenya and NE Tanzania modified after Baernhofer et al. (2008). The Ianapera Region mirror the Taita Hill-Galana River Region...... 82

Figure 2- 2 : Aster Image of the Ianapera Region showing sample locations; (b to f) Selected photos of outcrop features showing: (a) the Mahabo granite intruded by late-pegmatite dykes; (b) granite-syenite rocks in the Mahabo pluton. Syenite may be corundum bearing; (d) Beravo granite-granodiorite showing typical pepper-and-salt texture, (e) small lens of ruby-bearing amphibolite included in large body of metabasic rocks at Vohimalio; and (f) amphibolite lenses hosted in migmatitic metapelitic gneiss. Granitic pegmatites commonly intruded the contact between amphibolite and gneisses leading to phlogopitization of the later and to the subsequent emerald mineralizations...... 86

Figure 2- 3 : Selected microphotographs showing: (a to c) metamorphic mineral assemblages in (a) the migmatitic gneiss (#AF317); (b) pyroxene-bearing metabasic rocks (#VM11); (c) ruby-bearing amphibolite; (d) deformed quartz grains displaying recrystallization with ondulatory extinction in the Bevaro granite-granodiorite. Note that plagioclases show variable amount of sericitisation, (e) Corundum-bearing syenite and (f) granite at Mahabo Symbol abbreviations follow Kretz (1983)...... 90

Tableau 2- 1 Major and trace element abundances of metabasaltic and granitic rocks from the Ianapera area ...... 95

222

Figure 2- 4 : Representative plots of some major (Si, Al, Mg-oxides) and trace elements (Hf, Nb, Ta, Y, La and Ce) vs Zr. Only these plotted trace elements display good single linear and positive correlations with Zr, suggesting that these elements were immobile during alterations; and thus, can be used for classification and tectonic discrimination diagrams. These data suggest that all these rocks are genetically linked to the same parental magma, confirming the belonging of Ianapera samples to the Vohibory block. Legends are on the following figure...... 96

Figure 2- 5 : (a) REEs distribution and (b) Plot of trace elements spidergrams normalized to MORB of metabasic rocks from the Ianapera fold belt. Note the distinct negative anomaly of Nb, Ta, P and Ti...... 97

Figure 2- 6 : Classification diagrams. (a) TAS diagram for plutonic rocks (Wilson, 1989); (b) Th vs Co (Hastie et al. 2007); (c) K2O vs SiO2 diagram (the limit given after Rickwood 1989); (d) distribution of granitoids based on Shand’s index (Maniar and Piccoli 1989)...... 99

Figure 2- 7 : (a) REEs distribution and (b) Plot of trace elements spidergrams normalized to MORB of metabasic rocks from the Ianapera fold belt. Note the distinct negative anomaly of Nb, Ta, P and Ti...... 99

Figure 2- 8 P-T pseudosections for (a) the metapelitic migmatitic gneiss (#AF317) selected for U-Th-Pb monazite dating; and (b) the Vohimalio metabasite (#VM11). P-T conditions are in general accordance with data derived by conventional thermobarometry, suggesting high- pressure granulite facies conditions. Symbol abbreviations follow Kretz (1983) ...... 101

Tableau 2- 2 Analytical results for monazite from migmatitic metapelitic gneiss (sample #AF317) ...... 105

Figure 2- 9 U-Th-Pb dating of monazite from: (a and b) the migmatitic gneiss showing (a) U- Th-age representation of data from Table 3. In the inset, back-scattered electron (BSE) image of an unzoned monazite grain. (b) Weighted-histogram representation of the age data; and (c and d) the syenite showing (c) U-Th-age representation of data from table 4. In the inset BSE images analyzed zoned monazite grains, rims show Pb loss thus, are omitted; and (d). Variation in BSE intensity is due to variable Th content. Each small bell-shaped curve corresponds to the Gaussian representation of individual age and its 2σ error calculated from U, Th and Pb analysis. The thick curve corresponds to the sum of all small bell-shaped curves. The doted curve is the statistically calculated mean age. There is no unit for vertical axe. .. 106

Tableau 2- 3 Analytical results for monazite from corundum-bearing syenite (sample #MB4) ...... 106

Figure 2- 10 Basaltic volcanic tectonic discrimination plots: (a) Ce/Nb versus Th/Nb plot of Saunders and Tarney (1991); (b) Th-Hf/3-Nb/16 (Wood 1980); and (c) La-Y-Nb (Canabis and Lecolle 1989) ternary diagrams...... 110

Figure 2- 11 Granite-derived tectonic discrimination plots (Pearce et al. 1984): (a) Rb vs Y+Nb; (b) Nb vs Y. VAG: Volcanic Arc Granites; WPG: Within-Plate Granites; syn-COG: syn-Collisional Granites; ORG: Ocean Ridge Granites...... 111

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Figure 3- 1 : a Simplified regional tectonic map of the study area. ASZ: Ampanihy Shear Zone. Tectonic blocks and peak metamorphic conditions from Nicollet (1986, 1990), de Wit et al. (2001), Jöns and Schenk (2008). Inset shows a simplified geological map of southern Madagascar (modified after de Wit et al. 2001) with location of the only two known emerald areas (Mananjary and Ianapera) and of major shear zones. b Geological setting of the Ianapera emerald deposit showing location of the two main workings...... 136

Figure 3- 2 a Granitic pegmatite veins crosscutting the host gneissic rocks (Benato quarry); b proximal phlogopite-rich zone developed at the contact of tourmaline-bearing pegmatite and mafic to ultramafic units (Grand quarry)...... 139

Figure 3- 3 a Crossed-nicols-polarized light (XPL) microphotograph of Cr-bearing ultramafic unit (#AF12P). b XPL microphotograph of mineralized Cr-bearing mafic unit (#AP1B). c Plane polarized light (PPL) microphotograph of migmatitic gneiss (#AF317) showing high- grade metapelitic mineral assemblages. d PPL microphotograph of granitic pegmatites (#AF640) showing rock-forming (K-feldspar) and accessory minerals, including apatite and zoned tourmaline (schorl core and dravite rim). In all Figures, mineral abbreviations follow Kretz (1983), except K-Fls: potassium feldspar, Mg-Hbl: magnesio-hornblende...... 140

Figure 3- 4 : Compositional variation of Ca-amphiboles from the Ianapera emerald deposit. a Classification according to Leake et al. (1997). b Plot of Cr2O3 versus XMg. c Plot of fluorine versus XMg. Green and yellow symbols indicate original and altered amphiboles, respectively...... 141

Figure 3- 5: Compositional variation of micas from various units in the Ianapera deposit. a Mica classification diagram. b Plot of Cr2O3 versus XMg in phlogopites. c Plot of fluorine versus XMg in phlogopites...... 142

Figure 3- 6: Cartoons depicting the main mineralization relationships: a proximal-style mineralization; b distal-style mineralization...... 143

Figure 3- 7: Photographs of the three types of emerald at Ianapera. a to e binocular microphotographs : a medium to deep green proximal Type-2 emeralds in ultramafic host; b pale to medium green distal Type-2 emeralds in mafic host. c Proximal Type-3 emerald in a quartz matrix (#EM2); d zoned Type-1 emerald in pegmatite (#EB3). e Hand sample of distal phlogopitite showing a cluster of Type-2 emeralds (#EPHL). f XPL microphotograph of distal Type-1 emerald in phlogopitite (#EPF2). g and h SEM backscattered electron (BSE) images of: g Type-2 emerald in mafic unit (#EB2) and h Type-3 emerald embedded in quartz (#EQ11), with abundant mineral inclusions. The dashed line in f and h indicates the path of the microprobe traverses plotted on Fig. 3- 10b and 10a, respectively. Mineral abbreviations according to Kretz (1983) except Amph: amphibole; Em: emerald...... 145

Figure 3- 8: SEM BSE images showing mineral inclusions in emeralds: a common mineral inclusions found in distal emeralds; b amphibole partially transformed into phlogopite, together with a chromite crystal in distal Type-2 emerald; c to f: mineral inclusions in proximal emeralds. Symbol abbreviations as in Figure 7...... 146

Figure 3- 9: Compositional variation of Ianapera emeralds. a Al versus sum of other Y-site cations, in atoms per formula units (apfu). The shaded area represents emerald compositions from other world localities, constructed using data in Groat et al. (2008). Note the unusual

224 composition of proximal (mostly Type-3) emeralds. b Triangular plot depicting compositions in terms of FeO-MgO-Cr2O3 (wt %). c Triangular plot depicting compositions in terms of FeO-Cr2O3-V2O3 (wt %). Distal-style emerald types are omitted because they do not contain V. d Plot of Cr versus Fe (ratios) illustrating variation of composition and colour in emerald from mafic and ultramafic environments. e Sum of Fe, Mg, Mn versus monovalent channel- site cations, in atom per formula unit (apfu). f Plot of REE (La2O3+Ce2O3) versus rare alkalis (Rb2O+Cs2O)...... 148

Figure 3- 10: Microprobe traverses showing variation of colouring elements in single zoned grains. a Distal zoned Type-1 emerald; 50 points were collected at 15-µm intervals along the 750-µm-long traverse line shown on Fig. 3- 8e and were smoothed to highlight the main trends. b Type-3 emerald; 27 analyses point were collected at 30-µm intervals along the traverse line shown on the emerald of Fig. 3-8h...... 149

Figure 3- 11 Cartoon summarizing the model for emerald formation in the Ianapera deposit. See text for details...... 153

Table 3- 1 Major element composition of selected minerals from various lithologies in the Ianapera area; determinations by electron microprobe analyses (wt%)...... 162

Table 3- 2 Trace-element composition of proximal phlogopitite; determined by ICP-MS analysis on whole-rock samples (ppm)...... 163

Table 3- 3 Major element composition of different emerald types from the Ianapera deposit; determinations by electron microprobe analysis (wt%)...... 164

Figure 4- 1 : (a) Image aster montrant la localisation des roches étudiées dans la région plissée de Ianapera ; (b à d) Sélection des photos de terrain montrant (b) le marbre de couleur blanchâtre à grisâtre de Tokobory, (c) l’amphibolite associée à la minéralisation en émeraude et (d) le granite de Mahabo recoupé par un filon de pegmatite tardif...... 167

Figure 4- 2 : Sélections de photos microscopiques montrant les minéraux exotiques dans (a et b) le marbre de Tokobory; (c et d) dans l’amphibolite de Benato et (e et f) le granite de Mahabo. Les abréviations sont suivant Kretz (1983). Les barres d’échelle font 50 µm pour a et b, et 100 µm pour le reste...... 168

Tableau 4- 1: Compositions chimiques des trémolites et talcs enrichis en fluor ainsi que des fluoro-phlogopites dans le marbre de Tokobory...... 170

Figure 4- 3 : Les scapolites dans les amphibolites à émeraude. (a) Photo binoculaire de l’association émeraude-scapolite ; (b) image fine en rétrodiffusée prise au MEB montrant des reliques de plagioclase (An40) dans les scapolites ; (c et d) Compositions chimiques des scapolites montrant la classification et (d) la forte teneur en sulfate. Les données des analyses des scapolites sont présentées en annexe 1...... 172

Figure 4- 4: Les minéraux exotiques dans le granite de Mahabo (voir texte pour plus d’explication). Les barres d’échelle font 50 µm...... 174

Tableau 4- 2: Compositions en poids oxydes des parisite-Ce thorifères...... 174

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Figure 4- 5 : (a à d) Les tourmalines: (a) photo binoculaire d’une veines de quartz- tourmalinite montrant un litage; (b à d) Compositions chimiques des tourmalines dont (b) classification (c) Mn versus XMg et (d) Al versus XMg. Les cœurs magmatiques de composition schorl dans les pegmatites ont des bordures enrichis en Mg, Ca et sont appauvris en Al et Mn. Les compositions chimiques de ces tourmalines sont disponibles en annexe 2. 176

Figure 4- 6 Schéma montrant la formation des inclusions primaire, secondaire et pseudo- secondaire pendant la croissance du cristal. (Bodnar in Fluid inclusion Studies, short course 2003)...... 178

Figure 4- 7 : Condition de formation des émeraudes d’Ianapera (Vapnik et al. 2005)...... 180

Figure 4- 8 : Comportement d'une inclusion initialement homogène de densité D piégée en phase liquide à TP et PP (P : piégeage et H : homogénéisation)...... 182

Figure 4- 9 : Les matériels utilisés pour la méthode destructive cryogénique (voir texte pour plus d’explication)...... 184

Figure 4- 10: Les différents types d’inclusions fluides dans (a) les calcites du marbre de tokobory ; (b) dans du quartz du granite de Mahabo ; et (c à f) dans les émeraudes et quartzs des minéralisations de style (c, d et e) proximal et (f) distal. L : liquide, V : vapeur, P : Primaire, PS ; Peudo-secondaire...... 185

Figure 4- 11 : Images Secondaire résultant de l’identification au MEB des phases solides dans les cavités d’inclusions fluides aqueuses des émeraudes du style proximal. Note la présence des évaporites qui précipite dans les parois des cavités ouvertes, relativement aux cavités d’inclusions carbonique des figures 4-12. Les abréviations sont suivant Kretz (1983)...... 187

Figure 4- 12: Images Secondaire résultant de l’identification au MEB des phases solides dans les cavités d’inclusions fluides carboniques des émeraudes du style proximal. Les abréviations sont suivant Kretz (1983)...... 188

Figure 4- 13: Images Secondaire résultant de l’identification au MEB des inclusions solides dans les émeraudes du style proximal. Les abréviations sont suivant Kretz (1983)...... 189

Tableau 4- 3 : Estimation des composés volatils dans les inclusions riches en CO2 par le spectromètre Raman...... 191

Figure 4- 14: (a) Valeurs de pression calculées à partir de l’Al total des amphiboles dans les roches de la plissée et cisaillée de la Région de Ianapera. Ces valeurs sont calculées suivant (1) Hammarstrom & Zen (1986) et (2) Hollister et al. (1987). Les valeurs déduites des amphiboles contemporaines de la période de formation des émeraudes sont utilisées pour mieux contraindre en (b) les conditions P-T probables de formation de ce gisement. Ces amphiboles comprennent les Mg-hornblendes métasomatiques co-précipitant avec les béryl/émeraude, phlogopite et scapolite, et les Mg-hastingsites du granite de Mahabo. Notons que la majorité de ces amphiboles sont enrichis en Fluor...... 194

226

TITRE : Contexte géologique et métallogénique des minéralisations en émeraude du gisement de Ianapera, bloc de Vohibory, Sud - Ouest de Madagascar.

TITLE : Geological setting and ore genesis at the Ianapera emerald deposit, South - West Madagascar.

AUTEUR : Andrianjakavah Prosper RAKOTOVAO

DATE ET LIEU DE SOUTENNANCE : 26 juin 2009

DISCIPLINE : Sciences de la Terre, Géologie.

MOTS CLES : émeraude ; pegmatite ; syénite à corindon ; zone de suture ; Ianapera ; Vohibory ; Madagascar ; Ceinture Mozambicaine

KEY WORDS : emerald ; pegmatite ; corundum-bearing syenite ; suture zone ; Ianapera; Vohibory ; Madagascar ; Mozambique Belt.

CO-DIRECTEURS DE THESE : Didier BEZIAT, Stefano SALVI et Fety Michel Amos RAKOTONDRAZAFY.

INTITULE ET ADRESSE DU LABORATOIRE D’ACCUEIL Laboratoire de Mécanisme de Transfert en Géologie (LMTG) 14, Avenue Edouard Belin 31400 Toulouse FRANCE

INTITULE ET ADRESSE DU LABORATOIRE D’ORIGINE Laboratoire de Minéralogie et de Pétrologie BP 906 – Faculté des Sciences 101 Antananarivo MADAGASCAR