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Millimeter and Submillimeter Wave Spectroscopy of Low-Lying Vibrational States of Normal-Propyl Cyanide and Applications to Radio Astronomy Delong Liu

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Millimeter and Submillimeter Wave Spectroscopy of Low-Lying Vibrational States of Normal-Propyl Cyanide and Applications to Radio Astronomy Delong Liu Millimeter and submillimeter wave spectroscopy of low-lying vibrational states of normal-propyl cyanide and applications to radio astronomy Delong Liu To cite this version: Delong Liu. Millimeter and submillimeter wave spectroscopy of low-lying vibrational states of normal- propyl cyanide and applications to radio astronomy. Solar and Stellar Astrophysics [astro-ph.SR]. Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2018. English. NNT : 2018TOU30261. tel-02364954 HAL Id: tel-02364954 https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02364954 Submitted on 15 Nov 2019 HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires abroad, or from public or private research centers. publics ou privés. THÈSE En vue de l’obtention du DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE TOULOUSE Délivré par l'Université Toulouse 3 - Paul Sabatier Présentée et soutenue par Delong LIU Le 18 décembre 2018 Spectroscopie millimétrique et submillimétrique des premiers états de vibration du butyronitrile et applications à la radioastronomie Ecole doctorale : SDU2E - Sciences de l'Univers, de l'Environnement et de l'Espace Spécialité : Astrophysique, Sciences de l'Espace, Planétologie Unité de recherche : IRAP - Institut de Recherche en Astrophysique et Planetologie Thèse dirigée par Adam WALTERS Jury M. Georges WLODARCZAK, Rapporteur Mme Aurore BACMANN, Rapporteur Mme Isabelle KLEINER, Rapporteur M. Emmanuel CAUX, Examinateur M. Holger MüLLER, Examinateur M. Adam WALTERS, Directeur de thèse Spectroscopie millimétrique et submillimétrique des premiers états de vibration du butyronitrile et applications à la radioastronomie Millimeter and submillimeter wave spectroscopy of low-lying vibrational states of normal-propyl cyanide and applications to radio astronomy Résumé I Résumé Cette thèse porte sur les spectres de rotation du cyanure de normal-propyle (n-PrCN) dans des états vibrationnels excités et les applications à la radioastronomie. Le n-PrCN est l'une des molécules organiques les plus complexes, détectées dans le milieu interstellaire. Au cours de la première année de ma thèse les spectres des quatre états vibrationnels les plus bas de n-PrCN (pour les deux conformères anti et gauche : a-n-PrCN et g-n-PrCN) ont été identifiés dans un relevé spectral en direction de Sagittarius B2(N) réalisé précédemment entre 84,1 et 114,4 GHz avec l'interféromètre Atacama Large Millimeter/submillimeter Array (ALMA). Cette découverte faisait suite à des mesures et à des analyses de laboratoire entre 36 et 127 GHz. Par la suite, nous avons travaillé dans des gammes de fréquences plus élevées, entre 171 – 251 et 310 – 566 GHz. La recherche sur des molécules organiques complexes contribue à la compréhension des conditions physiques et des processus chimiques dans les régions de formation d'étoiles. De plus, PrCN est le cyanure d'alkyle portant l'azote, le plus complexe identifié à ce jour, et cette complexité peut nous fournir des indices sur le lien potentiel entre les molécules créées dans les régions de formation d'étoiles et la formation de molécules prébiotiques. ALMA avec une sensibilité et une résolution spatiale sans précédent, ainsi qu'une bonne résolution spectrale, est une motivation pour notre recherche. L'inclusion d'états de vibration dans la modélisation interstellaire permet d'exclure les raies de molécules connues lors de la recherche de nouvelles espèces. Les informations sur les états vibrationnels doivent être prises en compte dans la fonction de partition. Le chapitre 2 explique la signification astrophysique de ce travail de thèse. Le chapitre 3 résume la théorie pertinente de la spectroscopie moléculaire, y compris les paramètres moléculaires utilisés pour s’ajuster aux lignes de rotation, le traitement des toupies asymétriques, la structure quadrupolaire hyperfine, la rotation interne, et le couplage des vibrations. Le chapitre 4 donne un aperçu rapide de la configuration expérimentale utilisée dans le groupe d'Astrophysique de Laboratoire de l'université de Cologne où les mesures ont été prises. L'utilisation des programmes utilisés pour l'ajustement (SPFIT) et la prévision (SPCAT) des spectres est également abordée. Le chapitre 5 détaille les améliorations des paramètres moléculaires de l’état fondamental de n-PrCN, utilisées par la suite comme base pour l’analyse des états vibrationnels. Ce chapitre fournit également des détails plus spécifiques sur la procédure d'analyse. 3145 nouvelles raies (1284 pour l'anti et 1861 pour la gauche) ont été ajoutées aux mesures précédentes limitées à 300 GHz. Quatre nouveaux paramètres ont été ajoutés pour chaque conformère et les incertitudes sur les autres ont été réduites. Le chapitre 6 détaille les travaux sur les états vibrationnels. L'analyse étendue comprend v30 = 1 (935 nouvelles raies), v30 = 2 (646 raies), v18 = 1 (543 raies), v29 = 1 (393 raies) du conformère anti et v30 = 1 (1524 raies), v30 = 2 (1150 raies), v28 = 1 (419 raies), v29 = 1 (1177 raies) du conformère gauche. Pour le couplage de Résumé II ′′ ′′ Coriolis et de Fermi entre v30 = 2 (퐾푎 ≥ 13) et v18 = 1 (퐾푎 ≥ 14), deux paramètres de couplage supplémentaires 퐹퐾 et 퐺퐶퐽 (en plus de ∆퐸, 퐹 et 퐺푐) ont été déterminés. Au cours de l'analyse, nous avons identifié de nouvelles transitions dédoublées par rotation interne. Nous avons publié les premières mesures et paramètres moléculaires pour l'état de combinaison v18 = v30 = 1 pour a-n-PrCN et v29 = v30 = 1 pour g-n-PrCN, tous deux trouvés en utilisant nos paramètres pour les états vibrationnels individuels. Enfin, 492 nouvelles raies de v18 = v30 = 1, a-n-PrCN et 1029 de v29 = v30 = 1, g-n-PrCN ont été identifiées. Des transitions dans ces états et d'autres états vibrationnels plus élevés, pourraient être observées dans des nouveaux relevés spectraux à réaliser, par exemple, par ALMA à partir du cycle 6 (commencé en octobre 2018) ou par d'autres interféromètres sensibles. La fiabilité des prévisions pour chaque conformère et état vibrationnel a été examinée dans la section appropriée. Une liste supplémentaire de 740 raies montrant un couplage potentiel, mais non encore identifié, a été fournie pour l'identification astrophysique. Les nouvelles données et analyses fournissent des prévisions améliorées ou nouvelles pour des raies couvrant toute la région de fonctionnement des radiotélescopes. Elles seront utiles, par exemple, pour la recherche des états excités de vibration de n-PrCN dans d'autres régions de formation stellaire (comme Orion KL). Introduction (en français) III Introduction (en français) Dans cette thèse, je souhaite montrer les motivations, le contexte, le contenu, les principaux résultats et les perspectives futures de ma recherche sur la spectroscopie du cyanure de propyle normal (n-PrCN), l'une des molécules organiques les plus grandes et les plus complexes détectées dans l'espace. Les deux conformères les plus stables de n-PrCN sont étudiés dans cette thèse, anti- (a-n-PrCN) et gauche- (g-n-PrCN), dont la représentation schématique est présentée à la Fig. 1-1 a) et b). Un autre isomère, le cyanure d'isopropyle ramifié (i-PrCN), est également illustré en c) à titre de comparaison. a, b, c, Fig. 1-1 Représentation schématique du cyanure de propyle: a) a-n-PrCN, b) g-n-PrCN et c) i-PrCN, les atomes C et N sont respectivement représentés par les boules grises et violettes et les atomes H par les petites boules gris clair. Grâce à la construction de l'impressionnant, grand réseau d'antennes millimétrique/submillimétrique de l'Atacama (interféromètre ALMA), la détection des spectres dans les régions millimétriques et submillimétriques a été largement améliorée. Premièrement, ALMA a une résolution spatiale très élevée, ce qui réduit la dilution du faisceau et la congestion spectrale. Deuxièmement, en raison de la surface totale accrue des antennes combinées, la Introduction (en français) IV sensibilité augmente. Cela permet de détecter les espèces à plus faible concentration. Nous discuterons plus tard d'une application de nos premiers résultats spectroscopiques à l'aide d'un grand relevé spectral mesuré précédemment par Belloche et al (2016) et intitulé Exploring Molecular Complexity with ALMA (EMoCA). EMoCA a été pris vers le Sagittaire B2(N) entre 84,1 et 114,4 GHz avec ALMA dans ses cycles 0 et 1 et avec une résolution angulaire d'environ 1,6 ''. Par rapport au télescope à antenne unique l'IRAM 30 m, utilisé auparavant pour un relevé similaire, la résolution angulaire et la sensibilité ont été améliorées de plus d'un ordre de grandeur. Le fonctionnement d'ALMA motive également les études spectrales de molécules déjà identifiées dans l'espace mais nécessitant une caractérisation plus poussée à des fréquences plus élevées et par exemple dans des états excités de vibration. Les raies moléculaires mesurées en laboratoire et les paramètres moléculaires qu'on en détermine sont rassemblés dans des bases de données après des études approfondies pour être ensuite utilisés dans la construction de modèles moléculaires de différents objets dans l’espace. Le CDMS (base de données de Cologne pour la spectroscopie moléculaire, http://www.astro.uni-koeln.de/cdms/) et la base de données de spectroscopie moléculaire du JPL (https://spec.jpl.nasa.gov/) sont les deux bases de données les plus utilisées en radioastronomie. La mise à jour des informations moléculaires répertoriées permet de faire des prévisions dans une large gamme de fréquences et donc supprimer les raies des molécules connues dans les grands relevés astrophysiques pour révéler les raies des espèces non encore identifiées. Les molécules dans l’espace comprennent non seulement des espèces que l’on trouve facilement sur la Terre, mais aussi, par exemple, des isotopologues, des espèces réactives ou des molécules difficiles à synthétiser en laboratoire.
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