Optical Studies on Dirac and Weyl Semimetals
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Optical Studies on Dirac and Weyl Semimetals Von der Fakult¨at Mathematik und Physik der Universit¨at Stuttgart zur Erlangung der Wurde¨ eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte Abhandlung vorgelegt von Micha Benjamin Schilling aus Gunzburg¨ Hauptberichter: Prof. Dr. Martin Dressel Mitberichter: Dr. Jurgen Smet Tag der mundlichen¨ Prufung:¨ 19.11.2018 Prufungsvorsitzende:¨ Prof. Dr. Maria Daghofer 1. Physikalisches Institut der Universit¨at Stuttgart 2018 Wer die Grenzen akzeptiert, der ist grenzenlos beschr¨ankt! Paul Hartmut Wurdig¨ (Sido) in 'Grenzenlos' - Sido feat. Marius Muller-Westernhagen¨ (2013) To God and all creation Abstract This thesis presents the results of optical spectroscopy measurements on various Dirac materials, including the nodal line semimetal ZrSiS, the topologically non- trivial half-Heusler compounds YbPtBi and GdPtBi, and the anisotropic Dirac semimetals CaMnBi2 and SrMnBi2. Generally, optical studies of this kind access the low-energy excitation spectra of the materials. In case of Dirac materials, optics probes the dynamics of Dirac and Weyl fermions, as well as other exotic quasiparticles emerging in these quantum materials. The major results, obtained in this work can be summarized as follows. In ZrSiS, the response of the nodal line Dirac fermions is revealed by a frequency- independent optical conductivity σ1(!), which arises from the effectively reduced dimensionality of the linearly dispersing bands [1,2]. This is consistent with band structure calculations [3] and verified by a theoretical model for the optical response of nodal line semimetals [2]. From our optical fits, we derive the length k0 of the nodal line in the reciprocal space and an upper limit for the energy gap ∆ induced by spin-orbit coupling. Additionally, we discuss the origin of two low-energy excitation modes in the optical spectrum and compare our interband results to theoretical calculations of Ref. [4]. For the half-Heusler compound YbPtBi, we provide a two-channel conduction model containing highly mobile (Dirac-like) electrons and conventional holes [5]. This model is verified by magneto-transport and Hall measurements, as well as by a double-Drude fit for the intraband optical conductivity. The mobility of the elec- trons is found to be record high for half-Heusler compounds. This is a strong indication for Dirac-like states, which are usually associated with high charge car- rier mobilities [6,7]. The interband spectrum of YbPtBi is compared to the results obtained on the sister compound GdPtBi. For both, we find strong evidence for the recently predicted triple point fermions, which emerge when a doubly degenerate and a non-degenerate band cross [8]. Namely, we find that the frequency depen- v dence of the interband conductivity is linear [9, 10]. From the slope of σ1(!) we derive the Fermi velocity of the relevant linear dispersing bands. We compare these results to band structure calculations and find excellent agreement. Finally, we trace the fingerprints of the anisotropic Dirac states in CaMnBi2 and SrMnBi2. In the low-frequency range, the interband conductivity of both com- pounds disperses linearly with frequency. This is caused by linear dispersions of the bands in all three dimensions. From the slope of σ1(!), we calculate the Fermi velocity and obtain values in good agreement with theory and angle-resolved pho- toemission spectroscopy measurements [11]. At higher frequencies, the effective band dimensionality is reduced due to the strong anisotropy. This is observed as −1 a σ1(!) / ! decay in the optical conductivity. In CaMnBi2, we identify an anomaly at 50 K, present in both, dc conductivity and our optical spectrum, and narrow down the origin of this anomaly to a density wave scenario. This is further verified by magnetic susceptibility measurements and the presence of Fermi surface nesting in CaMnBi2 [12]. Overall, the results of this thesis confirm the relevance of Dirac physics for all studied materials and reveal that the low-energy electrodynamics of these compounds are governed by the quasiparticles possessing Dirac(-like) dispersion relations. vi dt. Zusammenfassung Diese Arbeit fasst die Ergebnisse von optischen Spektroskopie-Messungen an ver- schiedenen Dirac Materialien, unter anderem am nodal line Halbmetall ZrSiS, an den topologisch nicht-trivialen half-Heusler Materialien YbPtBi und GdPtBi und an den anisotropischen Dirac Halbmetallen CaMnBi2 und SrMnBi2. Im Allgemeinen bieten optische Untersuchungen dieser Art einen Zugang zu den Anregungsspek- tren der Materialien im Bereich kleiner Energien. Bezuglich¨ Dirac Materialien un- tersuchen solche optischen Messungen die Dynamik der Dirac und Weyl Fermionen, ebenso von anderen Quasiteilchen welche in dieser Art von Quantenmaterialien vor- kommen k¨onnen. Die wichtigsten Ergebnisse dieser Arbeit k¨onnen folgendermaßen zusammengefasst werden: In ZrSiS wird die Antwort der nodal line Dirac Fermionen durch eine Frequenz- unabh¨angige optische Leitf¨ahigkeit σ1(!) enthullt,¨ welche von der effektiv reduzier- ten Dimensionionalit¨at der linear verlaufenden B¨ander verursacht wird [1,2]. Dies stimmt mit Bandstruktur-Berechnungen uberein¨ [3] und wird durch ein theoreti- sches Modell fur¨ die optische Antwort sogenannter nodal line Halbmetallen veri- fiziert [2]. Aus unseren optischen Modellierungen leiten wir sowohl die L¨ange k0 der nodal line im reziproken Raum, als auch ein Maximalwert fur¨ die Energielucke¨ ∆, welche durch die Spin-Orbital-Wechselwirkung entsteht, ab. Zus¨atzlich diskutie- ren wir m¨ogliche Ursachen fur¨ zwei Anregungsmoden im Bereich kleiner Energien und vergleichen unsere Interband-Ergebnisse mit theoretischen Berechnungen aus Ref. [4]. Fur¨ das half-Heusler Material YbPtBi entwickeln wir ein zwei-Kanal Leitungs- modell, welches sehr bewegliche (Dirac-¨ahnliche) Elektronen und normale L¨ocher enth¨alt [5]. Dieses Modell best¨atigen wir durch magnetische Transportmessungen, Hall Messungen und ein zwei-Drude Modell fur¨ die intraband optische Leitf¨ahigkeit. Die Beweglichkeit der Elektronen stellt einen neuen Rekord fur¨ half-Heusler Ma- terialien auf und liefert einen starken Hinweis auf Dirac-¨ahnliche Zust¨ande, wel- vii che ublicherweise¨ mit einer sehr hohen Beweglichkeit der Ladungstr¨ager in Verbin- dung gebracht werden [6,7]. Das Interband-Spektrum von YbPtBi wird zudem mit den Ergebnissen des verwandten Materials GdPtBi verglichen. Fur¨ beide finden wir deutliche Anzeichen fur¨ die erst kurzlich¨ vorhergesagten Triple-Punkt Fermio- nen, welche auftreten wenn ein zweifach entartetes Band und ein nicht entartetes Band sich schneiden [8]. Dies zeigt sich in einer linearen Frequenzabh¨angigkeit der Interband-Leitf¨ahigkeit [9, 10]. Aus der Steigung der Leitf¨ahigkeit leiten wir die Fer- mi Geschwindigkeit der involvierten linear verlaufenden B¨ander ab. Die Ergebnisse liefern eine ausgezeichnete Ubereinstimmung¨ mit Bandstruktur-Berechnungen. Abschließend spuren¨ wir die Charakteristiken der anisotropischen Dirac Zust¨ande in CaMnBi2 und SrMnBi2 auf. Im Bereich kleiner Frequenzen steigt die Interband- Leitf¨ahigkeit linear mit der Frequenz an. Dies wird durch linear verlaufende B¨ander in drei Dimensionen verursacht. Aus der Steigung der Leitf¨ahigkeit berechnen wir die Fermi Geschwindigkeit und finden eine gute Ubereinstimmung¨ mit theoreti- schen Werten und winkelaufgel¨osten Photoemissionsspektroskopie Messungens [11]. Bei h¨oheren Frequenzen wird die effektive Banddimensionalit¨at auf Grund der starken Anisotropie reduziert, welches durch eine !−1 Abh¨angigkeit der optischen Leitf¨ahigkeit best¨atigt wird. In CaMnBi2 beobachten wir sowohl in der DC als auch in der optischen Leitf¨ahigkeit eine Anomalie bei 50 K und schr¨anken die Ursache der Anomalie auf eine Zustandsdichte-Welle ein. Dies wird durch die Messung der magnetischen Suszeptibilit¨at und die Realisierung von Fermi Oberfl¨achen nesting weiter bekr¨aftigt [12]. Insgesamt best¨atigen die Ergebnisse dieser Arbeit die Bedeutsamkeit der Dirac Phy- sik fur¨ alle untersuchten Materialien und enthullen,¨ dass die Elektrodynamik im Be- reich kleiner Energien von Quasiteilchen mit Dirac(-¨ahnlicher) Dispersionsrelation bestimmt wird. Struktur der Arbeit Nach einer kurzen Einfuhrung¨ und Motivation in Kapitel 1, ist die Arbeit folgen- dermaßen gegliedert: Kapitel 2 liefert einen theoretischen Einstieg in das Feld der Dirac Physik in Fest- k¨orpern. Dies beinhaltet sowohl einen Vergleich verschiedener Messmethoden, viii welche fur¨ die Enthullung¨ der Spuren der Dirac Physik verwendet werden k¨onnen als auch eine ausfuhrliche¨ Diskussion der Antwort von Dirac Materia- lien in der frequenzabh¨angigen optischen Leitf¨ahigkeit. Kapitel 3 bietet einen Uberblick¨ uber¨ das Prinzip der Fourier-Transform Infrarot- spektroskopie, die verwendeten experimentellen Aufbauten und die Datenaus- wertung, inklusive des Verfahrens zur Datenextrapolation und der Kramers- Kronig Transformation. Kapitel4-6 beinhalten die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit. Jedes Kapitel beginnt mit einer kurzen Beschreibung des untersuchten Materials, gefolgt von einer allgemeinen Darstellung der optischen Ergebnisse und endet mit einer Interpretation unter Berucksichtigung¨ der speziellen Bandstruktur jedes Materials. Kapitel 4 diskutiert die optische Antwort des nodal line Halbmetalls ZrSiS und seine frequenzunabh¨angige optische Leitf¨ahigkeit, welche einen di- rekten Zugang zur L¨ange der nodal line im reziproken Raum liefert. Kapitel 5 behandelt das half-Heusler Material YbPtBi mit