Traçage Des Intrusions De CO2 Dans Les Aquifères D'eau Douce Par Les
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Traçage des intrusions de CO2 dans les aquifères d’eau douce par les méthodes multi-isotopiques Pauline Humez To cite this version: Pauline Humez. Traçage des intrusions de CO2 dans les aquifères d’eau douce par les méthodes multi- isotopiques. Sciences de la Terre. Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2012. Français. NNT : 2012ENMP0049. pastel-00797525 HAL Id: pastel-00797525 https://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00797525 Submitted on 6 Mar 2013 HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires abroad, or from public or private research centers. publics ou privés. Ecole doctorale n° 398 : Géosciences et Ressources Naturelles Doctorat ParisTech pour obtenir le grade de docteur délivré par l’École Nationale Supérieure des Mines de Paris Spécialité “Hydrologie et Hydrogéologie Quantitatives ” présentée et soutenue publiquement par Pauline Humez Le 20 décembre 2012 Traçage des intrusions de CO2 dans les aquifères d’eau douce par les méthodes multi-isotopiques Directeurs de thèse : Vincent Lagneau et Philippe Négrel T Jury T M. Pierre AGRINIER, Professeur, Institut de Physique du Globe, Paris Rapporteur T M. Gilles BERGER, Directeur de Recherche, CNRS Université de Toulouse Rapporteur M. Philippe BODENEZ, Ministère Écologie Développement Durable et Énergie Examinateur H M. Fabrizio GHERARDI, Chercheur CNR Pise (Italie) Examinateur H M. Vincent LAGNEAU, Maître de Recherche, MINES ParisTech Examinateur M. Philippe NÉGREL, Ingénieur Chercheur, BRGM - HDR Examinateur E E Mme Julie LIONS, Ingénieur Chercheur, BRGM Invitée S S E MINES ParisTech Centre de Géosciences 35 rue Saint-Honoré, 77305 Fontainebleau cedex Avant-Propos Mesdames, Messieurs, Collègues, Amis, Je tiens d’abord à vous remercier, vous les membres du jury qui avez prêté attention à mon travail. Je m’adresse à vous, chers encadrants, Julie Lions, Philippe Négrel, Vincent Lagneau pour m’avoir fait confiance, m’avoir accompagnée et offert l’opportunité de m’inscrire dans le monde de la recherche à vos côtés ; j’en suis très fière. Merci pour votre implication très profitable, vos nombreux conseils. C’est très émouvant d’écrire ce que vous m’avez apporté. Je suis à présent convaincue qu’il est possible de conjuguer travail et bonne humeur. Je vous remercie Pascal Audigane et Julie Lions de m’avoir ouvert la porte du Brgm et initiée à la recherche, il y a quatre ans maintenant. Bien entendu, il n’aurait été possible d’effectuer ce projet de thèse sans la contribution de la chaire CTSC (Captage, Transport Stockage du CO2), du Brgm et des MINES Paris Tech ; merci pour votre accueil et votre suivi. Je tiens également à remercier : les sociétés SAUR Nemours et Centre Val de Loire, ANTARTIC, G2H conseils pour m’avoir autorisé l’accès et le prélèvement de l’eau de l’Albien afin d’effectuer mon travail expérimental et de caractérisation, ainsi que les partenaires du projet européen CO2FIELDLAB pour m’avoir permis d’élargir mon expérience en partant en mission en Norvège. Parmi les acteurs directs et indirects, je me tourne vers vous, mes chers collègues du Brgm, de l’école des Mines, ma famille et mes amis qui m’avez soutenue et aidée à persévérer dans cet approfondissement et à réaliser ce projet de thèse. Cette thèse est le fruit de la participation d’une centaine de personnes. Ce travail de thèse rassemble un puzzle de disciplines, de rires et de personnalités jamais espéré. Il serait nécessaire à chaque page de ce manuscrit de citer la contribution de chacun au cours de discussions passionnantes. Vous le comprendrez, je me limite donc aux remerciements de personnes dont les discussions scientifiques (sans les blagues) ont dépassé le seuil des dix fois. Dans ces conditions, j’ai eu l’immense privilège (si, si !) de travailler particulièrement avec Robert Wyns, Nicolas Devau, Martine Audiguier, Arnault Lassin, Marc Parmentier, Wolfram Kloppmann, Catherine Guerrot, Christine Flehoc, Romain Millot, Philippe Blanc, Catherine Lerouge, Laurent André, Marie Pettenati, Hubert Haas, Alain Daune, Frédéric Gal, Michel Brach, Gilles Braibant, Florian Koch, Philippe Leroy, Nolwenn Croiset, Jean-François Vernoux, Eric Proust, Eric Bechu, Guillaume Wille, Delphine Bruyère, Caroline de Dieuleveult, Anne-Marie Gallas etc. Je laisse à chacune de ces personnes repenser à mes multiples questions et incertitudes ainsi qu’aux bons (je l’espère) souvenirs de ces moments 3 ensembles. D’autres rencontres sur mon chemin ont fait que ce projet de thèse constitue pour moi un merveilleux carnet de voyage, garanti riche en émotion ! Les fruits de ce travail figurent sur l’arbre de la thèse, pages suivantes. Soyez en tous remerciés ! Grâce à vous, grâce à ce travail, j’espère ainsi avoir contribué, pour ma modeste part, à une nature un peu mieux protégée du CO2. Pauline (Paulette ou Paulinette) 4 5 Pascal Audigane Philippe Blanc Julie Lions Service D3E Yves Eric Barthelemy Gaucher Nadia Amraoui Alain Daune Ma pelle et mon seau Eric Bechu Médard Les Thiry membres du jury Christophe Antonine Rigollet Poitevin Alexis Gutierrez Christine Nicolas Flehoc Devau Philippe Vincent Négrel Lagneau Anne-Marie Gallas Martine Audiguier Ma famille Les petits cailloux Arnault Catherine Lassin Guerrot Robert Partenaires Alain Wyns CO2FIELDLAB Chevallier Tom Bullen Marc Gael Parmentier Bellenfant David Widory Arnaud Wuilleumier Dominique Guinamant Laurence Gourcy Nolwenn Chaire Croiset CTSC Thierry Laurioux Christophe Kervevan Les vitamines Eric Proust Dominique Philippe Jauffret Leroy Gilles Frédéric Braibant Les Dure copains & Les copines Florian Hélène Koch Gailhanou Caroline de Wolfram Dieuleveult Kloppmann Michel Brach Elodie Giuglaris Romain Millot La musique Hubert Haas Christophe Tournassat Catherine Lerouge Lise Cary Service LAB Olivier Goyeneche Christophe Chiaberge Dominique Thiery Elise Decouchon Michaela Blessing Sébastien Anne Penz Claire Montech Gréau Michèle Noëlia Robert Carillo Christophe Kervevan Mohamed Azaroual Frédéric Garnier Jebril Hadi Guillaume Olivier Bouc Wille Ceux que j’oublie… Patrick Olivier Pardon…. Frédérick Gal Nos secrétaires adorées Sylvain Christelle Grangeon Castillo Stéphanie Marie Pinson Pettenati Laurent André Thomas Klinka Hélène Pauwels Géraldine Picot La musique Thibauld Conte Delphine Allier Francis Lenain Delphine Bruyère Marie Pascal Gastine Auger Jean- François Vernoux 12 Résumé Cette étude porte sur l’impact des fuites de CO2 provenant d’un réservoir géologique de stockage de CO2 sur un aquifère d’eau douce. Elle se distingue des autres études, réalisées sur le même thème, par la recherche et l’application, depuis l’échelle du laboratoire jusqu’à celle d’un site pilote, de nouveaux outils de monitoring et d’approche isotopique destinés à la détection précoce de fuite de CO2. Afin de tester ces outils, des échantillons solides et liquides provenant de l’aquifère stratégique de l’Albien du Bassin de Paris ont été prélevés, analysés et utilisés pour une étude expérimentale en batch. Cette expérience permet de contraindre et de comprendre précisément les interactions eau-roche-CO2 et les réponses isotopiques. Une application grandeur nature en Norvège a permis de mettre en place ce programme isotopique et de suivre l’évolution de la composition isotopique en distinguant les processus et phénomènes naturels et les processus reliés à l’injection de CO2. Ces deux cas d’étude appliqués au contexte de détection de fuite de CO2 ont permis de choisir les outils isotopiques les meilleurs comme indicateurs indirects de la présence de CO2, dans le cas particulier des systèmes étudiés. L’efficience de ces outils isotopiques réside dans l’enregistrement de la trace laissée par la présence de CO2 au cours d’interactions eau/roche/CO2. L’utilisation de tels outils nécessite une méthodologie rigoureuse, abordée dans ce manuscrit, et adaptée aux spécificités des sites envisagés. Mots-clés : stockage géologique du CO2 • fuite de CO2 • aquifère d’eau douce • outils de surveillance • indicateurs directs et indirects • approche multi-isotopique Abstract This study deals with the impact of CO2 leakages out of geological storage into overlying freshwater aquifers. Compared to other existing studies, the major added value of this study lies, on the one hand, in the research of new monitoring tools and isotopic approach in the context of CCS aiming at early and sensitive detection of CO2 leakage and, on the other hand, in the application of these tools at the (limited) laboratory scale as well as at field scale. In order to test these tools, solid and liquid materials were sampled out of the major strategic drinking water Albian aquifer in the Paris Basin (France). We have then precisely characterized and used them within a batch experiment. This experiment yields interesting results which help understanding and constraining precisely the water-rock-CO2 interactions as well as the isotopic responses. A real scale application of the method was then performed in Norway. It was an opportunity to develop this isotopic program and to track the isotopic evolution composition, while differentiating the natural processes and the system response to the CO2 injection. When applied