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Spéciation Du Technétium En Milieu Acide : Effet Des Rayonnements Α Ibtihel Denden

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Spéciation Du Technétium En Milieu Acide : Effet Des Rayonnements Α Ibtihel Denden Spéciation du technétium en milieu acide : effet des rayonnements α Ibtihel Denden To cite this version: Ibtihel Denden. Spéciation du technétium en milieu acide : effet des rayonnements α. Chimie théorique et/ou physique. Ecole des Mines de Nantes, 2013. Français. NNT : 2013EMNA0114. tel-00937594 HAL Id: tel-00937594 https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00937594 Submitted on 28 Jan 2014 HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires abroad, or from public or private research centers. publics ou privés. Ibtihel Denden Mémoire présenté en vue de l’obtention du grade de Docteur de l’École Nationale Supérieure des Mines de Nantes sous le label de L’Université Nantes Angers Le Mans École doctorale : ED3MPL Discipline : Chimie Spécialité : Radiochimie Unité de recherche : Laboratoire SUBATECH, UMR 6457 Soutenue le 18 octobre 2013 Thèse N° : 2013EMNA0114 Spéciation du technétium en milieu acide : effet des rayonnements α JURY Rapporteurs : M. Philippe Moisy, Directeur de recherche, CEA, Marcoule. M. Frédéric Poineau, Professeur assistant de recherche, UNLV, Las Vegas. Examinateurs : M. Jacques Barbet, Directeur de recherche, CNRS, Université de Nantes. M. Laurent Vichot, Ingénieur de recherche, CEA, Valduc. Invité : M. Jérôme Roques, Maître de conférences, IPN, Orsay. Directeur de Thèse : M. Massoud Fattahi, Professeur, Université de Nantes. Dédicaces A la mémoire de mon Grand père Khairallah Ghodhbane Depuis 2008, rien n’est plus comme avant. Votre disparition m’a beaucoup chagrinée. Je n’oublierai jamais les nuits des examens quand vous veilliez sur moi. Aucune dédicace ne saurait exprimer l’amour, l’estime, le dévouement et le respect que j’ai toujours eu pour vous mon cher papi. J’espère que vous êtes fier de ta petite fille qui t’aimera toute sa vie. Que Dieu, le miséricordieux, vous accueille dans son éternel paradis. A mes très chers parents Sadok Denden & Habiba Ghodhbane Autant de phrases aussi expressives soient-elles ne sauraient montrer le degré d’amour et d’affection que j’éprouve pour vous. Vous avez fait plus que les parents puissent faire pour que leurs enfants réussissent dans leur vie et leurs études. Vous m’avez comblé de tendresse et d’affection tout au long de mon parcours. Sans votre soutien, je n’aurai jamais pu arriver à ce niveau. Je vous dois ce que je suis aujourd’hui et ce que je serai demain et je ferai toujours de mon mieux pour rester à la hauteur et ne jamais vous décevoir. J’espère que vous trouviez dans ce travail toute ma reconnaissance et tout mon amour. A ma grand-mère Saloua Ben Hriz Un grand merci pour votre bonté et votre tendresse exemplaire. Merci pour vos encouragements qui m’ont aidé et qui m’aideront encore. J’espère que ce travail soit l’expression des vœux que vous n’avez cessé de formuler dans vos prières. Que Dieu vous préserve santé et longue vie. 1 A mes beaux-parents Jalel Agrebi et Hayet Mansouris Je tiens à vous dire merci pour l’affection, la tendresse et le soutien que vous m’avez porté dès le début de mon séjour en France. Puisse ce travail témoigner de mon profond attachement et de ma sincère estime. A mon mari Foued Agrebi Quand je t’ai connu, j’ai trouvé l’homme de ma vie, mon âme sœur et la lumière qui éclaire mon cœur. Ton encouragement et ton soutien étaient la bouffée d’air qui me ressourçait dans les moments pénibles de solitude. Que dieu réunisse nos chemins pour un long commun serein et que ce travail soit le témoignage de ma reconnaissance et de mon amour sincère et fidèle. A mes très chers frères Islem et Mohammed Ikbel Pour les beaux souvenirs d’une enfance dont nous avons partagé les plus agréables moments et pour toute l’ambiance dont vous m’avez entouré, ce travail est un témoignage de mon amour éternel. A tous les membres de ma famille petits et grands Veuillez trouver dans ce travail l’expression de mon affection la plus sincère et de ma profonde reconnaissance pour tout ce que vous avez fait pour moi. 2 Remerciements Cette thèse s’est déroulée au laboratoire SUBATECH de l’Ecole des εines de Nantes dirigé par le Professeur Bernd Grambow. Je tiens à le remercier pour m’avoir accueillie dans le laboratoire. Je remercie également les chefs du groupe radiochimie M. Gilles Montavon et Mme. Catherine Landesman pour m’avoir permis de travailler au sein de cette unité dans les meilleures conditions. Je tiens aussi à exprimer ma profonde gratitude envers M. Massoud Fattahi, mon directeur de thèse, pour avoir suivi avec grand intérêt mes travaux tout au long de ces trois années. Je tiens à lui exprimer mes remerciements les plus sincères pour ses conseils pertinents et pour sa sympathie et sa franchise qui font de lui une personne de grande qualité. Il m’est un agréable devoir de remercier Frédéric Poineau pour le travail que nous avons mené ensemble et pour les discussions fructueuses que nous avons eu au cours de l’exploitation des résultats d’irradiation et de spéciation par SAX. Je tiens à le remercier très sincèrement pour ses précieux conseils, ses compétences scientifiques et ses idées qui ont permis de donner une autre dimension à ce travail. Je voudrais adresser mes sincères remerciements à l’ensemble des membres du jury qui me font le grand honneur d’avoir accepté de juger mon travail. M. Philippe Moisy, directeur de recherche au CEA Marcoule et M. Frédéric Poineau pour avoir accepter de rapporter cette thèse, M. Jacques Barbet, directeur du cyclotron ARRONAX et M. Laurent Vichot, ingénieur de recherche au CEA Valduc pour avoir accepté d’être membre du jury en tant qu’examinateurs. M. Jérôme Roques, maître de conférence à l’Université de Paris XI, pour l’intérêt qu’il a manifesté en participant en qualité de membre invité à ce jury. Je lui adresse ma grande reconnaissance pour la collaboration très constructive que nous avons partagée et pour avoir passé beaucoup de temps à faire les calculs DFT. Je désire également témoigner de ma grande reconnaissance à Rachid Essehli, mon encadrant durant les deux premières années de ma thèse. Je lui adresse tout mon respect et ma gratitude pour ses conseils pertinents autant pratiques que théoriques et pour l’énorme aide qu’il m’a apporté pour les expériences de radiolyse. 3 Je tiens aussi à remercier Guillaume Blain pour le grand investissement qu’il a mis dans les expériences de radiolyse et de RPE. Je le remercie également pour sa disponibilité chaque fois que je le sollicitais pour un moment de discussion sur ma thèse. Grâce à son savoir faire, j’ai pu apprendre énormément sur la préparation d’une expérience de radiolyse et sur l’instrumentation des systèmes d’irradiation. J’adresse aussi tout mon respect et ma gratitude à ε. εichel Schlegel, ingénieur de recherche au CEA Saclay, pour notre collaboration si enrichissante et pour les heures passées à travailler ensemble sur l’ajustement des spectres EXAFS. Ces travaux représentent une partie très conséquente de ma thèse. Merci infiniment. Ce fut un grand honneur pour moi de travailler avec M. Pier-δorenzo Solari dans le cadre d’une collaboration avec le synchrotron SOLEIL (ligne MARS). Je le remercie pour son aide précieuse dans les expériences effectuées sur la ligne MARS. Je tiens à remercier toute l’équipe de la ligne εARS du synchrotron SOδEIδ, notamment ε. Bruno Sitaud et Mme. Corinne Mage pour les échanges interactifs que nous avons eus dans le cadre de la préparation des expériences de SAX. Je remercie également le service de radioprotection d’avoir assuré le déroulement des analyses dans les bonnes conditions de radioprotection. J’adresse aussi toute ma reconnaissance à l’équipe de la ligne INE du synchrotron ANKA en Allemagne, en particulier à Mme. Kathy Dardenne et M. Nicolas Fink pour leur soutien et leur participation aux expériences de SAX. Un grand merci à toute l’équipe du cyclotron ARRONAX : Laurent Perrigaud, Caroline Roustan, Nicolas Varmenot, Poirier Freddy, Sébastien Girault, Christophe Huet et Gomez Serito Francesco d’avoir assuré efficacement le bon déroulement des expériences d’irradiation. Je tiens aussi à exprimer ma profonde reconnaissance à mes amis du laboratoire SUBATECH qui m’ont accompagné durant les expériences aux synchrotrons : Julie, Ghokhan, Johan, Mohammed (synchrotron SOLEIL), Maria et Rachid (synchrotron ANKA). εerci à Ronald Jahke et Guy Blain d’avoir préparé les sources radioactives et pris avec professionnalisme les mesures de radioprotection nécessaires pour le bon déroulement des manipulations. 4 εerci à tous ceux, collègues, thésards, amis… qui ont contribué de loin ou de près à cet ouvrage : Nicolas, Myriam, Angélique, Francis, Céline, Carine, Kathy. Un remerciement bien particulier à mes collègues de bureau : Ali, Ghokhan, Rachid, Alicia, Ludivine et Zongyuan. Merci pour tous les bons moments de rigolade que nous avons partagés tout au long de ces trois années. Je ne peux que vous réitérer mes plus vifs remerciements pour cette superbe expérience qui sera toujours gravée dans ma mémoire. Je ne vous oublierai jamais. 5 Résumé et mots-clés Ce projet s’inscrit dans le cadre d’une étude fondamentale sur la spéciation du technétium en milieu fortement acide. Le comportement de Tc(VII) en milieu HTFMS a été étudié en absence et en présence d’irradiation α.
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