Neutron-Physical Simulation of Fast Nuclear Reactor Cores
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Neutron-Physical Simulation of Fast Nuclear Reactor Cores Investigation of New and Emerging Nuclear Reactor Systems Zur Erlangung des Grades eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte Dissertation von Friederike Renate Frieß, M.Sc., aus Cuxhaven Tag der Einreichung: 13.6.2017, Tag der Prüfung: 12.7.2017 Juli 2017 — Darmstadt — D 17 1. Gutachten: Prof. Dr. Barbara Drossel 2. Gutachten: Prof. Dr. Wolfgang Liebert Institut für Festkörperphysik Fachbereich Physik Neutron-Physical Simulation of Fast Nuclear Reactor Cores Investigation of New and Emerging Nuclear Reactor Systems Genehmigte Dissertation von Friederike Renate Frieß, M.Sc., aus Cuxhaven 1. Gutachten: Prof. Dr. Barbara Drossel 2. Gutachten: Prof. Dr. Wolfgang Liebert Tag der Einreichung: 13.6.2017 Tag der Prüfung: 12.7.2017 Juli 2017 — Darmstadt — D 17 Contents 1. Introduction 1 1.1. Basics of (Fast) Nuclear Reactors . .2 1.2. Generation IV Nuclear Power Plants . .4 1.3. Special Applications for Fast Nuclear Reactors . .5 1.3.1. Disposition of Weapon-grade Plutonium . .5 1.3.2. Powering Remote Energy Grids . .6 1.3.3. Partitioning and Transmutation . .8 1.4. Research Synopsis . 12 2. Material Assessment & Non-Proliferation 15 2.1. Fissile Materials in the Nuclear Fuel Cycle . 15 2.2. The Existing Non-Proliferation Regime . 16 2.3. General Considerations on Assessing Proliferation Risk . 17 2.4. Spent Fuel Standard . 18 2.5. Figures of Merit . 19 3. Theoretical Basis 23 3.1. Neutron Flux Distribution . 23 3.2. Source Efficiency . 26 3.3. Material Depletion . 27 3.4. Spallation Reaction . 28 3.5. Interaction of Radiation and Tissue . 30 4. Simulation Methods 33 4.1. Monte Carlo Calculation of the Neutron Flux . 33 4.2. Depletion Calculation . 34 4.2.1. Solution Approach for Depletion Calculations . 34 4.2.2. The Depletion Codes MCMATH and VESTA . 35 4.3. Spallation Source . 36 4.3.1. Implementation in MCNPX . 36 4.3.2. Calculation of the Source Efficiency . 37 4.4. Dose Rate Calculations . 38 5. Plutonium Breeding and Disposition in the Russian Fast Reactor BN-800 41 5.1. History of Russian Fast Reactors . 41 5.2. BN-800 Reactor Simulation Model . 42 5.2.1. Description of the Reactor Design . 42 5.2.2. Simulation Parameters . 45 5.3. Results of the BN-800 Simulation . 46 5.3.1. Evolution of the Plutonium Vector . 46 5.3.2. Plutonium Breeding in the Blankets . 47 5.3.3. Dose Rates from Spent Fuel Elements . 49 5.4. Summary . 51 I 6. Plutonium Production in Small, Fast Reactors 53 6.1. Nuclear Batteries The Smallest Nuclear Reactors . 53 6.2. SMR Reactor Simulation− Model . 54 6.2.1. Description of the Reactor Design . 55 6.2.2. Simulation Parameters . 58 6.3. Results of the SMR Simulation . 58 6.3.1. Neutron Flux and Criticality . 59 6.3.2. Material Attractiveness . 60 6.4. Summary . 63 7. Partitioning and Transmutation Fuel Cycle 65 7.1. The History of Accelerator-Driven Systems in Europe . 66 7.2. Accelerator-Driven System Reactor Models . 67 7.2.1. The MYRRHA Reactor Model . 67 7.2.2. The EFIT Reactor Model . 72 7.2.3. Simulation Parameters . 75 7.3. Model Verification . 76 7.3.1. Criticality of the Reactor Cores . 76 7.3.2. Position of the Spallation Source in the Core . 77 7.3.3. Neutron Flux in the Reactor Cores . 78 7.3.4. Source Efficiency . 80 7.3.5. Transmutation of Minor Actinides and Plutonium . 81 7.4. Aging of the Transuranium Vector . 83 7.4.1. The Reactivity Swing During Reactor Operation . 83 7.4.2. Irradiation History and Criticality . 85 7.4.3. Plutonium Vectors from a European P&T Scenario . 87 7.5. Characteristics of the Spent Fuel Elements . 89 7.5.1. Activity . 90 7.5.2. Heat Development . 92 7.5.3. Gamma Dose Rate . 94 7.6. Inventory of Long-lived Fission Products . 97 7.6.1. Importance for Long-term Safety Analysis . 97 7.6.2. Concentration of Long-lived Fission Products in the Spent P&T-Fuel . 101 7.6.3. Total Inventory in a Simplified Scenario . 103 7.7. Summary . 106 8. Conclusion 109 Bibliography 115 A. Acronyms 127 B. MCNPX Input Files 129 C. Specific Activities 131 II Zusammenfassung An der Kernenergie scheiden sich die Geister: Befürworter führen die Vorzüge einer erprobten Technologie für die (fast) CO2-freie Stromerzeugung ins Feld. Kritiker hingegen sehen vor allem das ungelöste Abfallproblem, das Risiko schwerer Unfälle und die Verbreitung von kernwaffenfähigem Material. Ungefähr seit der Jahrtausendwende wird von neuen Reaktoren gesprochen, die diese Probleme nicht oder nur in deutlich verminderter Form mit sich bringen sollen: die Reaktoren der sogenannten vierten Generation. Die Hälfte der von einer entsprechenden Interessengruppe vorgeschlagenen Reaktortypen sind dabei schnelle Reaktoren. In schnellen Reaktoren werden, im Gegensatz zu thermischen Reaktoren, die Neutronen im Reaktorkern nicht moderiert, das heißt abgebremst. Schnelle Reaktoren befinden sich seit den 1950er Jahren in der Entwicklung. Aufgrund verschiedener Probleme, wie den hohen Kosten, der Proliferationsgefahr und den Sicher- heitsrisiken der komplizierten Technologie, werden zur Leistungserzeugung bislang fast ausschließ- lich thermische Reaktoren verwendet. Dies mag einer der Gründe sein, warum seit ungefähr 15 Jahren schnelle Reaktoren vermehrt für neue Anwendungsfelder beworben werden. Wichtige Beispiele sind • die Entsorgung von waffengrädigem Plutonium aus ausgemusterten Militärbeständen: Im Falle des zweiten wichtigen Kernwaffenstoffes, dem hoch angereicherten Uran, gibt es eine verhältnismäßig leichte Methode der Entsorgung. Es lässt sich mit Natururan mischen und als Brennstoff für Kernreaktoren verwenden. Für die Entsorgung waffengrädigen Plutoniums gibt es hingegen keine allgemein akzeptierte Lösung. Eine Option wäre die Bestrahlung im schnellen Reaktor. Dadurch ändert sich die Plutoniumzusammensetzung (Isotopenvektor), und hochradioaktive Spaltprodukte werden dem Waffenmaterial hinzugefügt. Die hierdurch entstehende Strahlung erschwert den Zugriff. Beide Aspekte zusammen sollen das verbliebene Plutonium proliferationsresistenter machen. • die dezentrale Energieversorgung abgelegener Gegenden mit nur kleinem Energiebedarf: Viele kleine Kommunen, beispielsweise in Kanada und Alaska, aber auch in Ländern des ge- ografischen Südens, sind bei ihrer Energieversorgung auf teure Dieselgeneratoren angewiesen. Eine Lösung verspricht das Konzept sogenannter nuklearer Batterien, also sehr kleiner Kern- reaktoren mit sehr lange im Kern verbleibendem Brennstoff. Zusätzlich liegen die Investi- tionskosten pro Reaktor im Vergleich zu großen Leistungsreaktoren deutlich niedriger. Diese Eigenschaften sollen die kleinen Reaktoren auch für Schwellenländer attraktiv machen, trotz höherer Kosten pro installierter Kilowattstunde. • die Behandlung von radioaktivem Abfall, der möglicherweise weitreichendste Ansatz: Die wiederholte Bestrahlung der abgebrannten Brennelemente in spezialisierten Reaktoren (Trans- mutation) soll unter anderem die zu gewährleistenden Einschlusszeiten für ein immer noch notwendiges Endlager auf einige hundert Jahre im Vergleich zu vorher einer Million Jahren re- duzieren. Zwischen den einzelnen Bestrahlungsschritten ist eine Aufteilung der abgebrannten Brennelemente in verschiedene Stoffströme notwendig (Partitionierung). Das Gesamtkonzept wird dementsprechend auch Partitionierung und Transmutation (P&T) genannt. Die Diskussion über den möglichen Nutzen der schnellen Reaktoren wird von Interessengrup- pierungen der Nuklearindustrie und der Nuklearforschung bestimmt. Es fehlt eine unabhängige wissenschaftliche Analyse der Versprechen. Die vorliegende Arbeit untersucht die drei genannten Anwendungsgebiete anhand eigener Reaktorsimulationen, um Beiträge zu einer möglichst um- fassenden Beurteilung zu liefern. Computermodelle für die untersuchten Reaktortypen wurden mit öffentlich zugänglichen Daten angefertigt. Mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen der Neu- tronenverteilung im Kern wurden Abbrandrechnungen mit den Programmen MCNPX, VESTA und MCMATH durchgeführt, die Aufschluss über die Entwicklung der Brennstoffzusammensetzung geben. Der Gehalt an Spaltprodukten und Transuranen ermöglicht direkte Rückschlüsse auf die III Waffentauglichkeit des entstehenden Materials, aber auch auf weitere Eigenschaften, die für die Weiterverarbeitung oder Endlagerung relevant sind. Das Datenmaterial kann dann auch für Fol- gerechnungen zur Bestimmung der Dosisrate herangezogen werden. Eine hohe Dosisrate erfordert entsprechenden Strahlenschutz bei der Handhabung. Ab einer gewissen Grenze, üblicherweise mehr als ein Sievert pro Stunde, wird das Material als sich-selbst-sichernd angesehen. Als Beispiel für Plutonium-Disposition wurde der russische schnelle Brüter BN-800 modelliert, der seit 2015 in Betrieb ist. Für die Entsorgung des waffengrädigen Plutoniums zeigt sich, dass die zuvor in einem russisch-amerikanischen Abkommen formal festgesetzten Kriterien erfüllt werden. Das Verhältnis von Plutonium-240 zu Plutonium-239 im bestrahlten Plutonium ist größer als 0,1. Außerdem liegt das Plutonium in abgebrannten Brennelementen vor, die auch nach einer Abklingzeit von 30 Jahren noch eine Dosisrate von mehr als einem Sievert pro Stunde emittieren. Allerdings wird gleichzeitig in den Brutelementen an der Peripherie des Kerns extrem waffentaugliches Material (Gehalt an Plutonium-239 mehr als 93 %) erbrütet, das zudem nur durch eine sehr geringe Strahlungsbarriere vor Zugriff geschützt ist. Gerade wenn der BN-800, wie von Russland geplant, an andere Länder weiterverkauft werden soll, muss die mögliche Proliferationsgefahr beachtet werden. Der Toshiba 4S wurde