Solutions to the Faint Young Sun Paradox Simulated by A

"#$%&'#("!&#!&)*!+,'(&!-#%(.!"%(!/,0,1#2!"'3%$,&*1!4-!,!.*(*0,$!

5'05%$,&'#(!3#1*$!

67!

*0'5!&)*#1#0*!8#$+!

,!9:;<=6?=99;@!9A!9:;!

!+BC>D97!AE!9:;!.FB@>B9;!"C:AAD!AE!9:;!%G=H;F<=97!AE!5ADAFB@A!!

=G!IBF9=BD!E>DE=DD?;G9!AE!9:;!F;J>=F;?;G9!EAF!9:;!@;KF;;!AE!!

1AC9AF!AE!/:=DA

1;IBF9?;G9!AE!,9?A

LMNO!

! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! This thesis entitled: Solutions to the faint young Sun paradox simulated by a general circulation model written by Eric Theodore Wolf has been approved for the Department of Atmospheric and Oceanic Sciences

Dr. Owen Brian Toon

Dr. Stephen Mojzsis

Date

The final copy of this thesis has been examined by the signatories, and we find that both the content and the form meet acceptable presentation standards of scholarly work in the above mentioned discipline. !"#$%&'()*&+,-"."(-&/0,1&21%&345"67,-()*&89.&:*-89)*&;*)-9*-6<1& & ;"#=4)"96&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&6)5=#84-.&A>&8&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#!

+,-6)6&.)(-*4-.&A>&0("$-66"(&:B-9&C()89&+""9& & & & +,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&,86&."5)984-.&"=(&4,)9D)9?&(-?8(.)9?&-8(#>&*#)584-1&&

E-"#"?)*8#&-F).-9*-&8A"=9.6&$"(&B8(5%&7"66)A#>&,"4%&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&89.&4,-&

7("#)$-(84)"9&"$&-8(#>&#)$-&.=()9?&4,-&3(*,-89&7-()".&"$&'8(4,G6&,)64"(>&/H1IJK1L&E8<1&&

M"B-F-(&4,-&6489.8(.&6"#8(&5".-#&)9.)*84-6&4,84&4,-&;=9&B86&"9#>&NL&4"&IK&7-(*-94&

86&A()?,4&86&4".8>%&)57#>)9?&89&8778(-94&*"94(8.)*4)"9&A-4B--9&B8(5&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&89.&B-8D&6"#8(&)((8.)89*-1&&E-"#"?)*8#&-F).-9*-&8#6"&7#8*-6&

*"964(8)946&"9&4,-&85"=94&"$&845"67,-()*&*8(A"9&.)"@).-&7(-6-94&-8(#>&)9&'8(4,G6&

,)64"(>1&&:F-(&4,-&7864&$"=(&.-*8.-6&4,-(-&,86&A--9&5=*,&.-A84-&85"9?64&?-"#"?)*8#%&

7#89-48(>%&89.&*#)584-&6*)-9*-&*"55=9)4)-6&(-?8(.)9?&,"B&4"&7("7-(#>&(-6"#F-&4,-&

)66=-&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=91&&O7&=94)#&F-(>&(-*-94#>%&PQ.)5-96)"98#&(8.)84)F-&

*"9F-*4)F-&5".-#6&B-(-&4,-&6489.8(.&4""#&$"(&.--7&78#-"*#)584-&5".-#)9?&64=.)-61&&

+,-6-&64=.)-6&,8F-&9"48A#>*D-.&4,-&8A)#)4>&4"&4(-84&*#"=.6%&6=($8*-&)*-%&89.&

5-().)"98#&-9-(?>&4(8967"(41&&M"B-F-(%&8.F89*-5-946&)9&*"57=4)9?&4-*,9"#"?>&

9"B&8##"B&=6&4"&48*D#-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&=6)9?&8&4,(--Q.)5-96)"98#&

*#)584-&5".-#1&&M-(-&B-&=6-&8&5".)$)-.&F-(6)"9&"$&4,-&R"55=9)4>&345"67,-(-&

S".-#&F-(6)"9&H&$("5&4,-&T84)"98#&R-94-(&$"(&345"67,-()*&U-6-8(*,&4"&64=.>&-8(#>&

*#)584-1&&!-&$)9.&4,84&(-6"#F)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&A-*"5-6&#-66&

7("A#-584)*&B,-9&F)-B)9?&8&$=##&(-7(-6-9484)"9&"$&4,-&*#)584-&6>64-51&&S".-64&

85"=946&"$&*8(A"9&.)"@).-&89.&5-4,89-&*89&7("F).-&8.-V=84-&B8(5)9?&$"(&4,-&

iii 3(*,-89&B)4,)9&?)F-9&*"964(8)9461&&R""#-(&*#)584-6&B)4,(?-&)*-&*876&A=4&4-57-(84-&

4("7)*8#&(-?)"96&*89&A-&6=77"(4-.&B)4,&-F-9&#-66&*8(A"9&.)"@).-1&&+,-&)9*"(7"(84)"9&

"$&6>64-584)*&*#)584-&6>64-5&.)$$-(-9*-6&-@7-*4-.&.=()9?&4,-&3(*,-89%&6=*,&86&$-B-(&

*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)%&(-.=*-.Y.&8#A-."6%&89.&)9*(-86-.&845"67,-()*&

9)4("?-9%&*89&7("F).-&8..)4)"98#&9"9Q?(--9,"=6-&5-896&"$&B8(5)9?&4,-&-8(#>&'8(4,1&&

3&B8(5&3(*,-89&9"&#"9?-(&877-8(6&84&"..6&B)4,&8&$8)94&>"=9?&;=91&&M-(-%&B-&B)##&

8#6"&.)6*=66&4,-&*"96-V=-9*-6&"$&4,-&"$4Q6=??-64-.&+)489Q#)D-&7,"4"*,-5)*8#&,8W-&

4,84&58>&,8F-&-96,("=.-.&4,-&-8(#>&'8(4,&)$&5-4,89-&B86&8&6)?9)$)*894&*"964)4=-94&

"$&4,-&845"67,-(-1&&X)98##>%&B-&A()-$#>&*"96).-(&4,-&)9F-(6-&7("A#-51&&!,84&$84-&58>&

A-&)9&64"(-&$"(&4,-&'8(4,&86&4,-&;=9&*"94)9=-6&4"&A()?,4-9&$8(&7864&)46&7(-6-94&#-F-#Y&&

& & & & & & & & & & & & & & & & & & & & & & & & & &

iv R:T+'T+;& & RM30+'U&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&03E'& P1&&&39&)94(".=*4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&ZZZZZZZZZZZZZZ1ZZZ111P&& K1&&&S".-#&.-6*()74)"9&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PP& & K1P1&&&:F-(F)-B&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&PP& & K1K1&&&+(-845-94&"$&"*-896&89.&6-8&)*-&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PK& & K1H1&&&+(-845-94&"$&*#"=.&7,>6)*6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&PN& && K1[1&&&+(-845-94&"$&(8.)84)F-&4(896$-(&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&P\& H1&&+,-&-$$-*46&"$&(-.=*-.&6"#8(&*"964894&89.&)9*(-86-.&?(--9,"=6-&?86-6&ZZZZ111&KI& H1P1&&&:F-(F)-B&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&KI& H1K1&&&;489.8(.&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ111111111111111111&H]& H1H1&&&S".-#&6-96)4)F)4>&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1111111111111111111&[P& H1[1&&&M"67)48A#-&3(*,-89&*#)584-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&[\& H1L1&&&2)6*=66)"9&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ111&LL& H1^1&&&;=558(>&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&L\& [1&&&R"94("#6&"9&4,-&3(*,-89&*#)584-&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&^P& [1P1&&&:F-(F)-B&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&^P& [1K1&&&_9*(-86-.&("484)"9&(84-&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ111&^^& [1H1&&&28(D-(&6=($8*-&8#A-."&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&NP& [1[1&&&R,89?-6&4"&*#"=.6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&N^& [1L1&&&_9*(-86-.&845"67,-()*&9)4("?-9&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&IN& [1^1&&&:74)58#&B8(5)9?&6"#=4)"96&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&\P& [1N1&&&;=558(>&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&\N& L1&&&3&$(8*48#&8??(-?84-&5".-#&"$&-8(#>&'8(4,&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&ZZZZZZZZZ&\\& L1P1&&&:F-(F)-B&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&\\& & L1K1&&&S".-#&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&P]P& L1H1&&&X(8*48#&5)*("7,>6)*6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1111111111111111&P]K& L1[1&&&X(8*48#&"74)*6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&P]I& L1L1&&&U-6=#46&$("5&=9*"=7#-.&6)5=#84)"96&ZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PPN& L1^1&&&U-6=#46&$("5&(8.)84)F-#>&*"=7#-.&6)5=#84)"96&ZZZZZZZZZZZZ111&PHP& L1N1&&&2)6*=66)"9&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&PHL& L1I1&&&;=558(>&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PHN& ^1&&&'8(4,G6&$=4=(-&=9.-(&4,-&-F-(&A()?,4-9)9?&;=9&ZZZZZZZZZZZZZ111111111111111&PH\& ^1P1&&&:F-(F)-B&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PH\& ^1K1&&&_57#)*84)"96&$"(&'8(4,&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&P[H& & ^1H1&&&_57#)*84)"96&$"(&"4,-(&7#89-46&ZZZZZZZZZZZZZZZZZ111111111111111&PLP& ^1[1&&;=558(>&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ111&PLK& N1&&&R"9*#=.)9?&(-58(D6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PLH& I1&&&U-$-(-9*-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ111&P^]& && & & & & &

v `_;+&:X&+3C`';& TOSC'U&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&03E'& K1P1&&U8.)84)F-&4(896$-(&67-*4(8#&)94-(F8#6&89.&8A6"(A)9?&67-*)-6&ZZZZZZZZZ111&KP& & H1P1&&;489.8(.&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&HK& & [1P1&&U"484)"9&(84-&6-96)4)F)4>&4-646&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&N]& & [1K1&&&;=($8*-&8#A-."&6-96)4)F)4>&4-646&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&NL& & [1H1&&R#"=.&.("7#-4&9=5A-(&*"9*-94(84)"9&6-96)4)F)4>&4-646&ZZZZZZZZZZZZZ&IH& & [1[1&&T)4("?-9&6-96)4)F)4>&4-646&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&\]& & L1P1&&O9*"=7#-.&,8W-&6)5=#84)"96&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&PPI! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! & & & & & & & & & & & & & & & & & & & & &

vi `_;+&:X&X_EOU';& & TOSC'U&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&03E'& P1P1&&+,-&-F"#=4)"9&"$&4,-&6"#8(&*"964894&"F-(&4)5-&ZZZZZZZZZZZ111111111111111111111111111&K& & P1K1&&08#-"Q6-8B84-(&4-57-(84=(-&-64)584-6&F-(6=6&4)5-&ZZZZZZZZZZZZZZ111&L&& & P1H1&&R"964(8)946&"9&78#-"Q845"67,-()*&R:K&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&N& & K1P1&&+,-&-F"#=4)"9&"$&6-8&)*-&$(8*4)"9&89.&845"67,-(-Q4"Q"*-89&,-84&$#=@ZZZZZ1&PL& & K1K1&&U8.)84)F-&4(896$-(&$#=@&F8#).84)"96&$"(&)9*(-86)9?&R:K&89.&RM[&ZZZZZZZZ11&KH& & K1H1&&a-(4)*8#&7("$)#-6&"$&4-57-(84=(-&89.&?(--9,"=6-&?86-6&=6-.&& & & $"(&(8.)84)F-&4(896$-(&F8#).84)"9&ZZ1111111111ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&K^& & K1[1&&U8.)84)F-&4(896$-(&$#=@&89.&,-84)9?&(84-&F8#).84)"96&8?8)964&& & 3(*,-89&7("$)#-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&KN& & H1P1&&2)$$-(-9*-&)9&W"98#&5-89&6=($8*-&$"(*)9?6&89.&$#=@-6&A-4B--9&& & 3(*,-89&89.&7(-6-94&.8>&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&H[& & H1K1&&a-(4)*8#&7("$)#-6&"$&4-57-(84=(-%&67-*)$)*&,=5).)4>%&89.&(-#84)F-&& & ,=5).)4>&$"(&3(*,-89&89.&5".-(9&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZ11&HL& & H1H1&&S")64&*"9F-*4)F-&5866&89.&B84-(&$#=@-6&$"(&3(*,-89&& & & & 89.&5".-(9&845"67,-(-6&Z111111111ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&HN& & H1[1&&b"98#&5-89&*#"=.&$(8*4)"96&89.&$"(*)9?6&$"(&3(*,-89&& & & & 89.&5".-(9&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&HI& & H1L1&&R#)584-&6-96)4)F)4>&=9.-(&*,89?)9?&R:K&$"(&3(*,-89&& & & & 89.&5".-(9&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&[H& & H1^1&&+)5-&89.&4-57-(84=(-&-F"#=4)"9&"$&6=($8*-&8#A-."%&&& & & & 6-8&)*-&89.&69"B&*"F-(&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ111&[N& & H1N1&&`84-&3(*,-89&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-%&& & & & & 5-89&4("7)*8#&4-57-(84=(-&89.&6-8&)*-&58(?)9&& & & & & F-(6=6&78(4)8#&7(-66=(-&"$&R:K&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&L]& & H1I1&&`84-&3(*,-89&?#"A8#&5-89&8#A-."%&*#"=.&$"(*)9?%&& & & & & 89.&?(--9,"=6-&*"57"9-946&F-(6=6&78(4)8#&& & & & & 7(-66=(-&"$&R:K&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&LH& &

vii H1\1&&`84-&3(*,-89&?#"A8#&5-89&89.&6-86"98#&58@)5=5&& & & & 6-8B84-(&4-57-(84=(-6&F-(6=6&78(4)8#&7(-66=(-&"$&R:K&ZZZZZZZZZZZ1&LN& & [1P1&&b"98#&5-89&64(-85$=9*4)"9&$"(&*,89?)9?&("484)"9&(84-6&ZZZZZZZZZZZZ&^I& & [1K1&&b"98#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&$"(&*,89?)9?&("484)"9&(84-6&ZZZZZZZZZ&^\& & [1H1&&b"98#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&$"(&*,89?)9?Y.&8#A-."6&ZZZZZZZZZ111&N[& & [1[1&&b"98#&5-89&*#"=.&*"9.-9684-&$"(&*,89?)9?&*#"=.&.("7#-4&& & & 9=5A-(&*"9*-94(84)"96&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&IP& & [1L1&&b"98#&5-89&*#"=.&$(8*4)"96&89.&$"(*)9?6&$"(&*,89?)9?&& & & & *#"=.&.("7#-4&9=5A-(&*"9*-94(84)"96&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&IK& & [1^1&&b"98#&5-89&*#"=.&$(8*4)"9&*"94"=(&$"(&3(*,-89&& & & & & 89.&7(-6-94&.8>&845"67,-(-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&I^& & [1N1&&E#"A8#&5-89&(8.)84)F-&$"(*)9?&F-(6=6&78(4)8#&7(-66=(-&"$&TK&ZZZZZZZZZ111&I\& & [1I1&&R:K&9--.-.&4"&58)948)9&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&"$&KII&c&ZZZZZ&\[& & L1P1&&'8(#>&'8(4,&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&?#"A8#&5-89&F-(4)*8#&7("$)#-&ZZZZZZZZ&P]H& & L1K1&&X(8*48#&8??(-?84-&(-64(=*4=()9?&78(85-4-()W84)"9&ZZZZZZZZZZZZZZ11&P]N& & L1H1&&+,-&(84)"&"$&$(8*48#&8??(-?84-&"74)*8#&-$$)*)-9*)-6&4"&&& & & & 5)-&"74)*8#&-$$)*)-9*)-6&F-(6=6&B8F-#-9?4,&$"(&-V=8#&& & & & 5866&78(4)*#-6&=6)9?&c,8(-G6&"74)*8#&*"9648946&ZZZZZZZZZZZZZZZ&PPP& & L1[1&&X(8*48#&8??(-?84-&86>55-4(>&78(85-4-(6&F-(6=6&B8F-#-9?4,&ZZZZZZZZ&PPK& & L1L1&&X(8*48#&8??(-?84-&6)9?#-&6*844-()9?&8#A-."6&F-(6=6&B8F-#-9?4,&ZZZZZZZ1&PPH& & L1^1&&X(8*48#&8??(-?84-&8A6"(74)"9&-9,89*-5-94&6-96)4)F)4>&& & & & $"(&6*8#-.&"74)*8#&*"9648946&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PPL& & L1N1&&X(8*48#&8??(-?84-&8A6"(74)"9&-9,89*-5-94&6-96)4)F)4>&& & & & =9.-(&B8F-#-9?4,&)9.-7-9.-94&"74)*8#&*"9648946&ZZZZZZZZZZZZZ1&PP^& & L1I1&&b"98#&5-89&,8W-&9=5A-(&.-96)4>&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&PK]& & L1\1&&b"98#&5-89&,8W-&5866&*"9*-94(84)"9&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ1&PKP& & L1P]1&&E#"A8#&5-89&F-(4)*8#&7("$)#-&"$&67,-()*8#&& & & & & & 89.&$(8*48#&8??(-?84-&-$$-*4)F-&(8.))&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ&PK[&

viii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b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b"98#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-%&*#"=.&$"(*)9?%&& & & & & 8A6"(A-.&6"#8(&-9-(?>%&89.&"=4?")9?&#"9?B8F-&& & & & & -9-(?>&$"(&)9*(-86)9?#>&,"4&*#)584-6&ZZZZZZZZZZZZZZZZZZZZ11&P[\& & & & & & & & ! ! !

ix """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

#$%&'()!*!

+,!-,')./01'-.,!'.!'$(!2%-,'!3.0,4!50,!&%)%/.6!

"""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

! 36&58)9&6-V=-9*-&648(6&8?-%&4,->&?(8.=8##>&)9*(-86-&)9&#=5)9"6)4>1&&3&648(G6&

-9-(?>&)6&7(".=*-.&F)8&4,-&$=6)"9&"$&,>.("?-9&)94"&,-#)=5&B)4,)9&)46&*"(-1&&;)9*-&4,-&

.-96)4>&"$&,-#)=5&)6&?(-84-(&4,89&4,84&"$&,>.("?-9%&"F-(&4)5-&4,-&*"(-&?("B6&.-96-(%&

*"94(8*46%&89.&,-846%&(-6=#4)9?&)9&)9*(-86-.&-9-(?>&7(".=*4)"9&89.&6=A6-V=-94#>&

#8(?-(&64-##8(&#=5)9"6)4)-61&&+,-&?(8.=8#&A()?,4-9)9?&"$&58)9&6-V=-9*-&648(6&)6&8&

()?"("=6&7(-.)*4)"9&"$&4,-&6489.8(.&6"#8(&5".-#1&&_$&B-&B)9.&4,-&*#"*D&A8*DB8(.6&

4,("=?,&?-"#"?)*&4)5-%&"=(&;=9&5=64&,8F-&A--9&5=*,&#-66&A()?,4&)9&4,-&.)64894&78641&&

R"9F-(6-#>&)9&4,-&.)64894&$=4=(-&'8(4,G6&6"#8(&*"964894&B)##&*"94)9=-&4"&)9*(-86-1&&

X)?=(-&P1P&)##=64(84-6&4,-&*,89?-&)9&4,-&6"#8(&*"964894&"F-(&4,-&*"=(6-&"$&'8(4,G6&

,)64"(>1&&2=()9?&4,-&3(*,-89&7-()".&"$&'8(4,G6&,)64"(>%&.84)9?&H1I&4"&K1L&A)##)"9&>-8(6&

8?"&/E8<%&4,-&;=9&86&=7&4"&KL&7-(*-94&#-66&#=5)9"=6&4,89&)4&)6&4".8>&/E"=?,%&P\IP<1&&&

& M"B-F-(&.-67)4-&B-8D&6"#8(&)((8.)89*-%&?-"#"?)*&-F).-9*-&)9.)*84-6&4,84&4,-&

-8(#>&'8(4,&,8.&#)V=).&B84-(&)9&4,-&9-8(&6=($8*-&-9F)("95-94&8#"9?&B)4,&-8(#>&#)$-1&&

+,-&6"Q*8##-.&d$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@e&B86&$)(64&(-*"?9)W-.&A>&;8?89&89.&S=##-9&

/P\NK<%&9"4)9?&4,84&4,-&-8(#>&'8(4,&5=64&,8F-&,8.&8&6)?9)$)*894#>(?-(&?(--9,"=6-&

-$$-*4&"(&8&5=*,&#"B-(&7#89-48(>&8#A-."&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&)9&"(.-(&4"&

7(-F-94&B).-67(-8.&?#8*)84)"961&&

1 &

! ! 7-40)(!*8*8!!9$(!(:.;0'-.,!.2!'$(!<.;%)!1.,<'%,'!.:()!'-=(8!!34&4,-&A-?)99)9?&"$& 4,-&3(*,-89%&4,-&;=9&B86&NLf&86&A()?,4&84&4".8>&B,)#-&84&4,-&-9.&"$&4,-&3(*,-89&4,-& ;=9&B86&IKf&86&A()?,41&&+,-&;=9&B)##&*"94)9=-&4"&)9*(-86-&)9&#=5)9"6)4>&86&4)5-& 58(*,-6&)94"&4,-&$=4=(-1& & & &

2 +,-&-8(#)-64&-F).-9*-&$"(&#)V=).&B84-(&84&'8(4,G6&6=($8*-&*89&A-&4(8*-.&A8*D&4"&

[1[&E8&F)8&898#>6)6&"$&89*)-94&W)(*"96&/!)#.-&"#!$%&%!K]]Pg&S"hW6)6&"#!$%&%!K]]P<1&&

M"B-F-(&4,-&M8.-89&'8(4,&/[1^&4"&H1I&E8<&B86&*,8(8*4-()W-.&A>&$(-V=-94(?-&

5-4-"(&)578*46&89.&4=5=#4="=6&?-"#"?)*8#&8*4)F)4>1&&+,=6&4,-&7(-6-9*-&"$&6=($8*-&

B84-(&.-.=*-.&$("5&W)(*"96&)6&9"4&8&?=8(894--&"$&8&*"94)9="=6#>&648A#-&*#)584-1&&2=-&

4"&)94-96-&*(=648#&(-B"(D)9?%&#)44#-&(-*"(.&4,-&M8.-89&(-58)96&#-$4&4".8>&$"(&64=.>1&&

+,-&3(*,-89&7-()".&"$&'8(4,G6&,)64"(>&A-?)96&84&4,-&4-(5)984)"9&"$&4,-&`84-&M-8F>&

C"5A8(5-94g&8&7-()".&"$&)94-96-&5-4-"(&)578*46&67899)9?&[1]&4"&H1I&E8&/+-(8&"#!$%&%!

P\N[<1&&+,-&3(*,-89&("*D&(-*"(.&$-84=(-6&B).-67(-8.&-F).-9*-&"$&B84-(Q#8)9&

6-.)5-946%&)9.)*84)9?&4,-&7(-6-9*-&"$&6489.)9?&A".)-6&"$&B84-(&84&4,-&6=($8*-&/`"B-%&

P\I]g&c98=4,&89.&`"B-%&K]]Hg&U"6)9?&89.&X(-)%&K]][<1&&X=(4,-(5"(-%&86).-&$("5&

-F).-9*-&$"(&B).-67(-8.&?#8*)84)"9&A-4B--9&K1[L&89.&K1KK&E8&/'F896&"#!$%&%&P\\N<&

89.&8&7"66)A#-&(-?)"98#&?#8*)84)"9&84&K1\&E8&/i"=9?&"#!$%1%&P\\I<%&.)(-*4&-F).-9*-&$"(&

?#8*)84)"9&)6&*"967)*="=6#>&8A6-94&$("5&4,-&3(*,-89&?-"#"?)*&(-*"(.1&&T"&-F).-9*-&)6&

$"=9.&"$&.("764"9-6%&?#8*)8#&64()84)"96%&9"(&-("6)"98#&89.&.-7"6)4)"98#&$-84=(-6&

*,8(8*4-()64)*&"$&?#8*)8#&7("*-66-61&

+,-(-&)6&8#6"&*"94)9="=6&-F).-9*-&$"(&89*)-94&#)$-&A-?)99)9?&86&-8(#>&86&H1I&

A)##)"9&>-8(6&8?"%&$=(4,-(&6=77"(4)9?&4,-&*"9*#=6)"9&4,84&4,-&3(*,-89&B86&?-9-(8##>&

,"67)48A#-&,8F)9?&84&#-864&6"5-&4-57-(84-&(-?)"96&*878A#-&"$&6=77"(4)9?&#)$-&

4,("=?,&4,-&58h"()4>&"$&)46&,)64"(>1&&_6"4"7)*8##>&#)?,4&*8(A"9&)9*#=6)"96&$"=9.&)9&4,-&

_6=8&6=7(8*(=648#&A-#4%&!-64&E(--9#89.&.84)9?&4"&H1I&E8&8(-&A-64&-@7#8)9-.&A>&

A)"#"?)*8#&7("*-66-6%&7-(,876&.-()F-.&$("5&89*)-94&7#89D4"9&/S"hW)6&"#!$%1%&P\\^g&

U"6)9?%&P\\\<1&&+,-&H1[H&E8&;4(-##>&0""#&R,-(4%&0)#A8(8%&3=648#)8&*"948)96&8&B-##&

3 7(-6-(F-.&64("584"#)4-&(--$&/3##B"".&"#!$%&%!K]]^<1&&R8(A"98*-"=6&5844-(&$"=9.&)9&

4,-&H1[P^&E8&C=*D&U--$&R,-(4%&;"=4,&3$()*8&)6&*"9h-*4=(-.&4"&A-&-F).-9*-&"$&

7,"4"6>94,-4)*&5)*("A)8#&5846&/+)*-&89.&`"B-%&K]][<1&&!,)#-&4,-&3(*,-89&("*D&

(-*"(.&)6&6)?9)$)*894#>&.-?(8.-.&.=-&4"&5-485"(7,)65%&$"66)#&-F).-9*-&$("5&4,-&

3(*,-89&7-()".&(-58)96&(-58(D8A#>&*"55"9&/;*,"7$%&K]]^<1&&3##&#)$-&"9&'8(4,&)6&

A86-.&"9&4,-&-@)64-9*-&"$&#)V=).&B84-(%&4,=6&4,-&B).-67(-8.&7(-6-9*-&"$&#)$-&

4,("=?,"=4&4,-&3(*,-89&)6&64("9?&-F).-9*-&4,84&4,-&'8(4,&,86&58)948)9-.&84&#-864&

6"5-&8(-86&"$&#)V=).&B84-(1&

+,-&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&89*)-94&58()9-&*,-(46&6-(F-&86&8&7("@>&$"(&

6-8B84-(&4-57-(84=(-6&.=()9?&4,-&3(*,-891&&X)?=(-&P1K&)##=64(84-6&6-F-(8#&-64)584-6&

$"(&78#-"Q"*-89&4-57-(84=(-61&'8(#)-(&B"(D6&B,)*,&$"*=6-.&)9.-7-9.-94#>&"9&

"@>?-9&89.&6)#)*"9&)6"4"7)*&-@*=(6)"96&7(-.)*4&-@*--.)9?#>&,"4&6-8B84-(&

4-57-(84=(-6g&86&,)?,&86&H^]&c&.=()9?&4,-&-8(#>&3(*,-89&/c98=4,&89.&`"B-%&P\NIg& c98=4,&89.&`"B-%&K]]Hg&U"A-(4&89.&R,8=66)."9%&K]]^<1&&+,)6&-F).-9*-&8#"9?&B)4,&

4,-&8A6-9*-&"$&"AF)"=6&?#8*)8#&.-7"6)46&#-.&589>&(-6-8(*,-(6&4"&*"9*#=.-&4,84&4,-&

-8(#>&'8(4,&5=64&,8F-&A--9&,"4&89.&.-F").&"$&)*-&/c864)9?%&K]P]<1&&M"B-F-(%&4,-&

,)?,&6-8B84-(&4-57-(84=(-&)94-(7(-484)"9&"$&4,-&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&3(*,-89&

*,-(46&)6&9"4&=9)F-(68##>&8**-74-.&/c864)9?&"#!$%&%&K]]^g&j8$$(-6&"#!$%&%&K]]Ng&;,)-#.6&

89.&c864)9?%&K]]N<1&&S"(-&(-*-94&844-5746&4"&V=894)$>&4,-&3(*,-89&6-8B84-(&

4-57-(84=(-6&,8F-&>)-#.-.&5"(-&5".-(84-&4-57-(84=(-6%&6)5)#8(&4"&7(-6-94&.8>&

"*-89&4-57-(84=(-61&&M(-9&"#!$%&!/K]]\<&=6-&*"5A)9-.&898#>6)6&"$&"@>?-9&89.&

,>.("?-9&)6"4"7-6&89.&$"=9.&58@)5=5&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&"$&HPH&c&84&H1[K&E81&&

C#8D-&"#!$%&!/K]P]<&898#>W-&4,-&"@>?-9&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&7,"67,84-6&89.&

4 &

360 Archean period Robert & Chaussidon (2006)

340 Knauth & Lowe (1978) 320 Hren et al. (2009)? Blake et al. (2010) 300

Present day mean tropical SST Seawater temperature (K) 280

4 3 2 1 0 Time before present (Ga) & ! 7-40)(!*8>8!!?%;(.@<(%A%'()!'(=&()%'0)(!(<'-=%'(6)6&89.&"@>?-9&89.& 6)#)*"9&)6"4"7)*&(84)"6&)9&39*)-94&58()9-&*,-(461&&+,-&3(*,-89&)6&?-9-(8##>&A-#)-F-.&4"& ,8F-&A--9&84&#-864&86&B8(5&86&4".8>&.-67)4-&4,-&$8)94&>"=9?&;=91& &

5 .-.=*-&4,84&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&(89?-.&A-4B--9&K\\&89.&H]I&c&$("5&6857#-6&

.84)9?&$("5&H1K&89.&H1L&E81&&2-67)4-&4,-&.)68?(--5-946&85"9?64&4-57-(84=(-&

-64)584-6%&8##&6-8B84-(&4-57-(84=(-&-64)584-6&7")94&4"B8(.6&8&B8(5&3(*,-89&

.-67)4-&4,-&$8)94&>"=9?&;=91&

M"B-F-(%&4,-&3(*,-89&?-"#"?)*&(-*"(.&)6&A"4,&6784)8##>&89.&4-57"(8##>&

678(6-&89.&4,-&78#-"#84)4=.-6&"$&6857#-6&8(-&=9D9"B9&/X-=#9-(%&K]PK<1&&U-*-94&

B"(D&6=??-646&4,84&A>&K1I&E8&9-8(#>&N]f&"$&4,-&7(-6-94&.8>&F"#=5-&"$&*"94)9-948#&

*(=64&,8.&A--9&-648A#)6,-.%&,"B-F-(&,)?,&*(=648#&(-B"(D)9?&(84-6&)57#>&4,84&F-(>&

#)44#-&=98#4-(-.&584-()8#&$("5&4,)6&4)5-&7-()".&(-58)96&#-$4&4".8>&$"(&64=.>&/2,=)5-&

"#!$%&%&K]PK<1&&+,=6%&*"5A)9-.&8(?=5-946&$("5&6-8B84-(&4-57-(84=(-&7("@)-6%&$"66)#&

-F).-9*-&$"(&#)$-%&89.&4,-&8A6-9*-&"$&?#8*)8#&.-7"6)46&)9&3(*,-89&6857#-6&58>&9"4&A-&

)("9*#8.&-F).-9*-&$"(&8&,"4&89.&*"57#-4-#>&)*-Q$(--&7#89-41&&S-().)"98#&?(8.)-946&"$&

4-57-(84=(-&58>&)57#>&8&4-57-(84-&4("7)*8#&W"9-&B,)#-&4,-&7"#-6&(-58)9-.&*""#1&&3&

6"#=4)"9&4"&8&B-8D&$"(5&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&58>&"9#>&(-V=)(-&4,84&#)V=).&

B84-(&B86&7(-6-94&"9&6"5-&78(4&"$&4,-&7#89-4&6=($8*-1&&

+,-&5"64&64(8)?,4&$"(B8(.&(-6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&)6&4"&

)9F"D-&89&-8(#>&'8(4,&B)4,&-#-F84-.&?(--9,"=6-&?86-61&&3&R:KQ()*,&845"67,-(-&*"=#.&

-86)#>&D--7&4,-&-8(#>&'8(4,&B8(5&.-67)4-&#"B&6"#8(&#=5)9"6)4>&/c864)9?%&P\IN<%&A=4&

898#>6)6&"$&78#-"6"#6&/U>-&"#!$%&%&P\\Lg&;,-#."9%&K]]^g&2()-6-&"#!$%&%&K]PP<&89.&

A89.-.&)("9&$"(584)"96&/U"6)9?&"#!$%1%&K]P]<&)57"6-&*"964(8)946&"9&)46&

78#-"845"67,-()*&*"9*-94(84)"9&/X)?=(-&P1H<1&&U8.)84)F-&*"9F-*4)F-&5".-#6&/URS<&

)9$-(&4,84&]1]H&A8(&"$&R:K&)6&9--.-.&4"&*"57-9684-&$"(&8&K]f&(-.=*4)"9&)9&4,-&6"#8(&&

6 &

0.1000 Archean period Rye et al. (1995) ? Sheldon (2006) Driese et al. (2012) 0.0100 (bar) 2 Hessler et al. (2004)B CO

p Rosing et al. (2010) 0.0010 ? Present atmospheric level

0.0001 4 3 2 1 Time before present (Ga) ! ! 7-40)(!*8B8!!#.,<')%-,'8!!R:K&*"964(8)946&.-()F-.&$("5& 78#-"6"#6&7#8*-&4,-&78(4)8#&7(-66=(-&"$&R:K&A-4B--9&]1]P&89.&]1]K&A8(&$"(&4,-T-& 3(*,-891&&R"964(8)946&.-()F-.&$("5&A89.-.Q)("9&$"(584)"96&#)5)4&R:K&4"&]1]]P&A8(1& & &

7 *"964894%&58(?)98##>&7(-F-94)9?&(=98B8>&?#8*)84)"9&B)4,&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&,"F-()9?&84&KNH&c&/M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]Ig&F"9&08()6&"#!$%&%!K]]I<1&&&

M"B-F-(%&8&(-*-94&-64)584-&A86-.&"9&4,-&?-"*,-5)*8#&5866QA8#89*-&"$&4"98#)4-&

B-84,-()9?&7("$)#-6&7#8*-&78#-"845"67,-()*&R:K&84&4,-&-9.&"$&4,-&3(*,-89&84&9"&

5"(-&4,89&L]&4)5-6&4,-&7(-6-94&845"67,-()*&#-F-#&/03`<%&k]1]PI&A8(&86&89&=77-(&

#)5)4&84&K1^\&E8&/2()-6-&"#!$%1%&K]PP<1&&'64)584-6&.-.=*-.&$("5&4,-&7(-6-9*-&"$&

58?9-4)4-&B)4,)9&A89.-.&)("9&$"(584)"96&6=??-64&5=*,&4)?,4-(&*"964(8)946&"9&R:K%&

#)5)4)9?&)46&78#-"845"67,-()*&*"9*-94(84)"9&.=()9?&4,-&3(*,-89&4"&8&5-(-&kH&03`&

/]1]]P&A8(<&6-F-(-#>&B"(6-9)9?&4,-&8778(-94&78(8."@&/U"6)9?&"#!$%&%&K]P]<1&&

M"B-F-(%&4,-&U"6)9?&"#!$%&!/K]P]<&)94-(7(-484)"9&)6&*"94("F-(6)8#&/U-)9,8(.&89.&

0#898F6D>%&K]PPg&28=7,86&89.&c864)9?%&K]PP<1&&&

3..)4)"98#&?(--9,"=6-&B8(5)9?&58>&A-&7("F).-.&A>&5-4,89-1&&

0,"4"*,-5)*8#Q-*"6>64-5&5".-#6&)9$-(&4,84&=7&4"&]1]HL&A8(&"$&RM[&58>&,8F-&A--9&

58)948)9-.&)9&4,-&89"@)*&3(*,-89&845"67,-(-&/c,8(-*,8&"#!$%&%&K]]L<1&&M"B-F-(%&8&

RM[&?(--9,"=6-&)6&6-#$Q#)5)4)9?1&&+)489Q#)D-&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&*89&$"(5&B)4,&4,-&

(84)"&"$&RM[&4"&R:K&86&#"B&86&]1P&/2-!)44&"#!$%&%&K]]\<1&&+,=6%&4""&5=*,&5-4,89-&58>&

(-6=#4&)9&4,-&$"(584)"9&"$&"74)*8##>&4,)*D&"(?89)*&,8W-6&4,84&*"=#.&*""#&4,-&-8(#>&

'8(4,%&9-?84)9?&89>&?8)9-.&?(--9,"=6-&B8(5)9?&/M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]Ig&2"58?8#Q

E"#.589&"#!$%&%&K]]I<1&&T"9-4,-#-66%&=6)9?&8&URS&B)4,&)94-(8*4)F-&,8W-&*,-5)64(>%&

M8VVQS)6(8&"#!$%&!/K]]I<&6,"B&4,84&6=)48A#-&*"5A)984)"96&"$&R:K&89.&RM[&*89&>)-#.&

4-57-(84-&6"#=4)"96&$"(&4,-T-&3(*,-89&*#)584-&)$&"9-&8."746&4,-&5"(-&#-9)-94&

*"964(8)946&"9&R:K&7"6-.&A>&2()-6-&"#!$%&&/K]PP<&89.&;,-#."9&/K]]^<&86&"77"6-.&4"&

4,-&4-57-(84=(-&.-7-9.-94&*"964(8)946&"$&U>-&"#!$%&!/P\\L<1&&355"9)8%&*8(A"9>#&

8 6=#$).-&89.&,)?,-(&"(.-(&,>.("*8(A"96&,8F-&,)?,&?(--9,"=6-&7"4-94)8#6&89.&*"=#.&

8).&)9&,"44-(&*#)584-&6"#=4)"96%&A=4&6=*,&4(8*-&?86&6"#=4)"96&8(-&9"4&=989)5"=6#>&

*"(("A"(84-.&A>&7,"4"*,-5)*8#&89.&*#)584-&*8#*=#84)"96&/;8?89&89.&S=##-9%&P\NKg&

O-9"&"#!$%&%&K]]\g&M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&&

X"(&4,-&7864&4B"&.-*8.-6&78#-"*#)584-&5".-#)9?&64=.)-6&B)4,&(-#-F89*-&4"&

4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&,8F-&7()58()#>&=6-.&(8.)84)F-Q*"9F-*4)F-&5".-#6&

/c864)9?&"#!$%1%&P\I[g&c864)9?%&P\INg&M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]Ig&F"9&08()6&"#!$%&%&K]]Ig&

2"58?8#QE"#.589&"#!$%&%&K]]Ig&E"#.A#844&"#!$%1%&K]]\Ag&U"6)9?&"#!$%&%&K]P]g&

!"(.6B"(4,&89.&0)-((-,=5A-(4%&K]PH<1&&O94)#&F-(>&(-*-94#>%&"9#>&#)5)4-.&(-6-8(*,&

,8.&A--9&*"9.=*4-.&4"&.84-&"9&4,-&3(*,-89&*#)584-&=6)9?&5=#4)Q.)5-96)"98#&5".-#6&

/M-9.-(6"9Q;-##-(6&89.&M-9.-(6"9Q;-##-(6%&P\IIg&j-9D)96&"#!$%1%&P\\Hg&j-9D)96%&P\\Hg& j-9D)96%&K]]Pg&;4"9-&89.&i8"%&K]][g&R,8(98>&"#!$%&%&K]PHg&c=9W-&"#!$%&%&K]PHg&!"#$&

89.&+""9%&K]PHg&!"#$&89.&+""9%&K]P[A<1&&URS6&8(-&844(8*4)F-&(-6-8(*,&4""#6&A-*8=6-&

4,->&8(-&*"57=484)"98##>&$864&89.&*89&)9*"(7"(84-&6-#$Q*"96)64-94&845"67,-()*&

*,-5)64(>&877("7()84-&$"(&(-.=*-.&845"67,-(-6%&8&*878A)#)4>&9"4&>-4&)9*#=.-.&)9&

4,(--Q.)5-96)"98#&5".-#61&&M"B-F-(&URS6&,8F-&#)5)484)"96&B,-9&)4&*"5-6&4"&

5".-#)9?&*#)584-1&&URS6&(-7(-6-94&4,-&-94)(-4>&"$&7#89-48(>&*#)584-&B)4,&8&6)9?#-&

?#"A8##>&8F-(8?-.&F-(4)*8#&*"#=59&89.&4,=6&4,->&)?9"(-T)4=.)98##>&.-7-9.-94&

7("*-66-61&&URS6&"$4-9&"5)4&*#"=.6&89.&$)@&4,-&6=($8*-&8#A-."&4"&8&6)9?=#8(&89.&

*"964894&F8#=-1&&_9&URS&78#-"*#)584-&6)5=#84)"96%&4,-&6489.8(.&7("*-.=(-&)6&4"&4=9-&

4,-&6=($8*-&8#A-."&4"&.=7#)*84-&5".-(9&*#)584-&=9.-(&*#-8(Q6D>&*"9.)4)"961&&+,-&

6=($8*-&8#A-."&)6&4,-9&,-#.&$)@-.&)9&8##&6=A6-V=-94&6)5=#84)"96%&4,=6&4,-&)*-Q8#A-."&

$--.A8*D&89.&*#"=.&$--.A8*D6&8(-&)?9"(-.1&&+,-&8A6-9*-&"$&(-8#)64)*&#"9?B8F-&*#"=.&

9 8A6"(74)"9&)9&URS6&8#6"&#-8.6&4"&89&"F-(-64)584)"9&"$&4,-&(8.)84)F-&$"(*)9?&$("5&R:K&

A>&=7&4"&KLf&B,-9&'R:K&l&]1P&A8(&/E"#.A#844&89.&b8,9#-%&K]PP<1&&+,-&.)$$)*=#4>&

8*,)-F)9?&,"4&3(*,-89&*#)584-6&B)4,&URS6&89.&4,-&64()9?-94&*"964(8)946&"9&R:K&

7"6-.&A>&U"6)9?&"#!$%&!/K]P]<&,8F-&#-.&4"&8#4-(984)F-&4,-"()-6&$"(&B8(5)9?&4,-&

3(*,-89&4,84&)9F"D-&*,89?-6&4"&4,-&7#89-48(>&8#A-."&89.&5-().)"98#&.)64()A=4)"9&"$&

-9-(?>&/U"66"B&"#!$%&%&P\IKg&M-9.-(6"9Q;-##-(6&89.&M-9.-(6"9Q;-##-(6%&P\IIg& j-9D)96&"#!$%&%&P\\Hg&j-9D)96%&P\\Hg&j-9D)96%&K]]Pg&U"6)9?&"#!$%&%!K]P]g&U"9.89-##)&89.&

`)9.W-9%&K]P]<1&&&

_9&4,)6&4,-6)6%&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&)6&(--@85)9-.&=6)9?&89&

845"67,-()*&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#&*"=7#-.&4"&8&5)@-.>-(&"*-89&5".-#1&&&

!,)#-&$8*4"(6&"$&6"#8(&7,>6)*6&89.&?-"*,-5)64(>&$(85-&4,-&7("A#-5%&=#4)584-#>&4,-&

$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&)6&8&V=-64)"9&"$&*#)584-1&&+,)6&B"(D&(-7(-6-946&4,-&5"64&

*"57(-,-96)F-&*#)584-&5".-#)9?&64=.>&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&4"&.84-1&&

R,874-(&K&.)6*=66-6&4,-&4-*,9)*8#&867-*46&"$&4,-&5".-#1&&R,874-(&H&-@7#"(-6&

?(--9,"=6-&6"#=4)"96%&F8(>)9?&4,-&6"#8(&*"964894%&R:K&89.&RM[&"9#>1&&R,874-(&[&

-@7#"(-6&6>64-584)*&*"94("#6&4"&4,-&3(*,-89&*#)584-&6>64-5&4,84&58>&,-#7&B8(5&4,-&

-8(#>&'8(4,&8A"F-&89.&A->"9.&4,84&B,)*,&*89&A-&?8)9-.&$("5&?(--9,"=6-&?86-6&

8#"9-1&&R,874-(&L&-@7#"(-6&4,-&5)*("7,>6)*8#&89.&(8.)84)F-&7("7-(4)-6&"$&+)489Q#)D-&

7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&8#"9?&B)4,&4,-)(&*"96-V=-9*-6&"9&*#)584-1&&R,874-(&^&A()-$#>&

.)6*=66-6&4,-&984=(8#&)9F-(6-&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@g&B,84&B)##&,877-9&4"&

*#)584-&86&4,-&;=9&*"94)9=-6&4"&A()?,4-9&8A"F-&)46&*=((-94&#-F-#1&&+,-&B"(D&)6&

6=558()W-.&)9&4,-(?-(&*"94-@4&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&)9&*,874-(&N1&

& &

10 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""&

#$%&'()!>!

D./(;!/(<1)-&'-.,!

"""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

! >8*8!!C:():-(A!

_9&4,)6&64=.>&B-&=6-&8&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#&/ERS<&4"&6)5=#84-&3(*,-89&

*#)584-1&&!-&=6-&4,-&R"55=9)4>&345"67,-()*&S".-#&F-(6)"9&H1]&/R3SH<&$("5&4,-&

T84)"98#&R-94-(&$"(&345"67,-()*&U-6-8(*,&/R"##)96&"#!$%&%&K]][<1&&&R3SH&)6&8&B).-#>&

=6-.&ERS&89.&,86&A--9&-@4-96)F-#>&F8#).84-.&8?8)964&5".-(9&*#)584-1&&U-?)"98#&89.&

6-86"98#&A)86-6&-@)64&A=4&?#"A8#&89.&899=8#&5-89&*#)584"#"?)*8#&6484)64)*6&8?(--&B-##&

B)4,&5".-(9&*#)584-&/R"##)96&"#!$%&%&K]]^g&M=((-#&"#!$%&%&K]]^<1&&U-$-(&4"&*,874-(&H&$"(&

6484)64)*6&$"(&A86-#)9-&*#)584-&6)5=#84)"96&"$&7(-6-94&.8>&'8(4,&*"9.)4)"961&&R3SH&

*"96)646&"$&*"57"9-94&845"67,-(-%&"*-89%Y.%&89.&6-8&)*-&5".-#61&&+,-&5".-#&=6-6&

8&$)9)4-&F"#=5-&.>985)*8#&*"(-&/`)9&89.&U"".%&P\\^<1&&;)5=#84)"96&B-(-&*"9.=*4-.&

B)4,&[°@&L°&,"()W"948#&(-6"#=4)"9&B)4,&^^&F-(4)*8#&#-F-#6&-@4-9.)9?&=7&4"&5 "10#6 &5A1&&

+,)6&7(-66=(-&-V=84-6&4"&8&5".-#&4"7&"$&kPH]&D5&)9&6)5=#84)"96&"$&7(-6-94&.8>&89.& ! k\]&D5&$"(&3(*,-89&6)5=#84)"961&&+,-&.)$$-(-9*-&)9&5".-#&4"7&,-)?,4&64-56&$("5&4,-&

#8*D&"$&"W"9-&)9&3(*,-89&6)5=#84)"96&B,)*,&(-6=#46&)9&8&*"#.&=77-(&845"67,-(-&B)4,&

*"57(-66-.&6*8#-&,-)?,461&&&+,("=?,"=4&4,)6&B"(D%&8##&6)5=#84)"96&8(-&)9)4)84-.&$("5&

7(-6-94&.8>&6=($8*-&4-57-(84=(-61&&'V=)#)A()=5&*#)584-&)6&4>7)*8##>&(-8*,-.&B)4,)9& kL]&5".-#&>-8(6%&,"B-F-(&4"&-96=(-&4,84&"=(&(-6=#46&8(-&("A=64&8?8)964&6#"B&

8.h=645-94%&6)5=#84)"96&8(-&(=9&89&8..)4)"98#&L]mP]]&>-8(6&8$4-(&-V=)#)A(84)"91&&X"(&

11 8##&6)5=#84)"96&7(-6-94-.%&-V=)#)A()=5&*"9.)4)"96&B)4,&9"&9"4)*-8A#-&6>64-584)*&.()$4&

8(-&(-8*,-.&$"(&4,-&V=894)4)-6&"$&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-%&6-8&)*-&$(8*4)"9%&

6-8&)*-&4,)*D9-66%&6=($8*-&8#A-."%&4"7Q"$Q845"67,-(-&8#A-."&89.&69"B&8(-8#&

*"F-(8?-1&&X"(&6)5=#84)"96&4,84&)9*#=.-&,8W-6%&R3SH&,86&A--9&#)9D-.&4"&4,-&

R"55=9)4>&3-("6"#&89.&U8.)84)"9&S".-#&$"(&345"67,-(-6&/R3US3<&/C8(.--9&"#!$%&!

K]]I<1&&+,-&8..)4)"9&"$&R3US3&8##"B6&$"(&6-*4)"98#&5)*("7,>6)*8#&5".-#)9?1&&!-&

(-6-(F-&89&)9&.-74,&.)6*=66)"9&"$&R3US3&,8W-&5".-#)9?&$"(&R,874-(&L1&&_9&4,-&

$"##"B)9?&6=A6-*4)"96&B-&.)6*=66&4,-&R3SH&5".-#&*"57"9-946&4,84&8(-&5"64&

7-(4)9-94&)9&-F8#=84)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@g&"*-896%&6-8&)*-%&*#"=.6%&89.&

(8.)84)F-&4(896$-(1&

>8>8!!9)(%'=(,'!.2!.1(%,

R3SH&=4)#)W-6&8&5)@-.>-(&"*-89&5".-#&*"=7#-.&4"&8&4,-(5".>985)*&6-8&)*-&

5".-#&/R"##)96&"#!$%&%&K]][g&R"##)96&"#!$%&%&K]]^<1&&!-&,8F-&*,"6-9&4"&=6-&8&5)@-.>-(&

"*-89&5".-#&7()58()#>&.=-&4"&4,-&7(",)A)4)F-&*"57=484)"98#&-@7-96-&"$&(=99)9?&8&

.>985)*&"*-89&5".-#1&&+,"=?,&4,-&8..-.&*"57=484)"98#&"F-(,-8.&"$&*"=7#)9?&8&

.>985)*&"*-89&5".-#&4"&89&845"67,-()*&ERS&)6&V=)4-&(-86"98A#-%&67)9Q=7&4)5-6&*89&

A-&89&"(.-(&"$&58?9)4=.-&#"9?-(&4,89&$"(&ERS6&(=9&B)4,&8&5)@-.>-(&"*-89&5".-#&

/M896-9&"#!$%&%!K]]L<1&&_9&4,)6&64=.>&"=(&?"8#&)6&4"&7("A-&8&B).-&(89?-&"$&845"67,-()*&

*"9.)4)"96&$"(&4,-&3(*,-89%&8&486D&4,84&B"=#.&9"4&A-&7(8*4)*8#&B)4,&8&.>985)*&"*-89&

5".-#&?)F-9&"=(&$)9)4-&*"57=484)"98#&(-6"=(*-6&89.&4)5-&*"964(8)9461&&T"9-4,-#-66&

4,-&=4)#)W84)"9&"$&8&5)@-.>-(&"*-89&89.&4,-(5".>985)*&6-8&)*-&5".-#&(-7(-6-946&

12 8&6)?9)$)*894&)57("F-5-94&=7"9&7(-F)"=6&*#)584-&64=.)-6&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&

78(8."@1&

+,-&5)@-.>-(&"*-89&5".-#&,86&6-86"98##>&89.&?-"?(87,)*8##>&F8(>)9?&

.-74,6&A-4B--9&P]&89.&K]]&51&&3&6)9?#-&4-57-(84=(-%&*,8(8*4-()64)*&"$&4,-&-94)(-&

5)@-.>-(%&)6&*8#*=#84-.&F)8&A=#D&-9-(?>&A8#89*-&-V=84)"96&A-4B--9&"*-89%&)*-&89.&

845"67,-(-&84&-8*,&"*-89&?().&*-##1&&+,-&7()58(>&-V=84)"9&*"94("##)9?&4,-&5)@-.&

#8>-(&4-57-(84=(-&)6&?)F-9&A>&&

!T ! C h 0 = (1" A)F +Q + AF + (1" A)F &&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&/-V1&K1P<& 0 0 0 !t flux oi frz

B,-(-& !0 &)6&4,-&.-96)4>&"$&"*-89&B84-(%&C0 )6&4,-&,-84&*878*)4>&"$&"*-89&B84-(%& h0 &)6&

4,-&899=8#&5-89&"*-89&5)@-.>-(&.-74,%& A )6&4,-&$(8*4)"9&"$&4,-&"*-89&*"F-(-.&A>&

6-8&)*-%& F )6&4,-&9-4&845"67,-(-&4"&"*-89&,-84&$#=@%&Qflux )6&89&)94-(98#&"*-89&,-84&$#=@&

*"9F-(?-9*-&4-(5%& Foi )6&4,-&9-4&"*-89&4"&6-8&)*-&,-84&$#=@%&89.& Ffrz )6&4,-&,-84&?8)9-.&

B,-9&6-8&)*-&?("B6&"F-(&"7-9&B84-(6&/R"##)96&"#!$%&!K]][<1&&;-8&)*-&A-?)96&4"&$"(5&"9&

4,-&6=($8*-&B,-9&4,-&5)@-.>-(&4-57-(84=(-&$8##6&A-#"B&4,-&$(--W)9?&7")94%&48D-9&

4"&A-&JP1I&nR&$"(&6-8B84-(1&&!,)#-&4,-&5)@-.>-(&"*-89&5".-#&)6&)9,-(-94#>&

5"4)"9#-66%&.--7&"*-89&89.&,"()W"948#&4(8967"(4&)6&78(85-4-()W-.&4,("=?,&4,-&

67-*)$)*84)"9&"$&8&6-86"98##>&F8(>)9?&"*-89&)94-(98#&,-84&$#=@&*"9F-(?-9*-&4-(5&/

Qflux <1&&+,-&)9)4)8#&6-4&"$&Qflux F8#=-6&8(-&4=9-.&4"&(-7(".=*-&7(-6-94&.8>&"*-89Q4"Q

845"67,-(-&,-84&-@*,89?-&89.&)57#)*)4#>&)9*"(7"(84-&4,-&-$$-*46&"$&"*-89&

*)(*=#84)"961&&36&4,-&7#89-4&*""#6%&"*-896&4-9.&4"&4(8967"(4&,-84&4"&4,-&6-8&)*-&58(?)9&

4,("=?,&*"9F-*4)F-&5)@)9?&84&4,-&)*-&A"=9.8(>&89.&4,("=?,&B)9.&.()F-9&*)(*=#84)"96&

/0"=#6-9&"#!$%&%&K]]P<1&&o=8#)484)F-#>&6)5)#8(&A-,8F)"(&)6&"A6-(F-.&)9&"=(&5)@-.>-(&

13 "*-89&5".-#&B,)*,&=4)#)W-6&$#=@&8.h=645-946&58.-&4"&4,-&)9)4)8#&6-4&"$&Qflux F8#=-6&86&

8&$=9*4)"9&"$&*,89?)9?&6-8&)*-&*"F-(&/X)?=(-&K1P<1&&+,-&7()58(>&("#-&"$&"*-89&,-84&

4(8967"(4&)6&4"&(-5"F-&,-84&$("5&4,-&4("7)*6&89.&.-7"6)4&)4&84&5).&89.&,)?,T)4=.-61&&

+,=6&4,-&5-89&5-().)"98#&64(=*4=(-&"$&Qflux !)6&9-?84)F-&/.)F-(?-9*-<&)9&4,-&4("7)*6&

89.&7"6)4)F-&/*"9F-(?-9*-<&)9&4,-&-@4(8Q4("7)*61&&!,-(-&Qflux !p&]%&,-84&)6&4(896$-((-.&

$("5&"*-89&4"&845"67,-(-1&&+,-&#"*84)"96&B)4,&(-#84)F-#>&64("9?-(&Qflux &*"9F-(?-9*-&

*"((-#84-&4"&4,-&#-8.)9?&-.?-&"$&4,-&6-8&)*-&86&*89&A-&"A6-(F-.&)9&$)?=(-&K1P1&&+,=6&

F8()84)"96&4"&4,-&5-().)"98#&64(=*4=(-&"$&Qflux %&B,)*,&)9&78(4&)6&.)*484-.&A>&

8.h=645-946%&*89&8$$-*4&4,-&#"*84)"9&"$&4,-&6-8&)*-&#)9-&B,)*,&)9&4=(9&8$$-*46&4,-&?#"A8#&

5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-1&&M"B-F-(%&4,-&648A)#)W84)"9&"$(?-&7"#8(&*87&*#)584-&

6484-6&B)4,&6-8&)*-&-@4-9.)9?&)94"&5).&89.&#"BT)4=.-6&877-8(6&4"&A-&8&("A=64&

$-84=(-&"$&*#)584-&5".-#6%&$"=9.&)9&-9-(?>QA8#89*-&5".-#6&89.&ERS6&=4)#)W)9?&A"4,&

5)@-.>-(&89.&.>985)*8#&"*-89Q6-8&)*-&5".-#6&/X-((-)(8&"#!$%1%&K]PPg&3AA"4&"#!$%&%&

K]PPg&i89?&"#!$%&%&K]PK8g&i89?&"#!$%1%&K]PKAg&a")?4&89.&3AA"4%&K]PK<1&&R"9$)?=(-.&

B)4,&8&5)@-.>-(&"*-89&5".-#%&R3SH&)6&6=)4-.&4"&5".-#&*#)584-6&*-94-(-.&8A"=4&

7(-6-94&.8>&6=($8*-&4-57-(84=(-6&4,84&58)948)9(?-&8(-86&"$&"7-9&"*-891&&

M"B-F-(%&4,-&6)5=#84)"9&"$&8&4(896)4)"9&)94"&8&d69"BA8##e&*#)584-&6484-&(-V=)(-6&4,-&

=6-&"$&.>985)*8#&"*-89&89.&6-8&)*-&5".-#6&/a")?4&89.&3AA"4%&K]PK<1&&;--&4,-&

6=A6-*4)"9&"9&dS".-#&;-96)4)F)4>e&)9&R,874-(&H&$"(&8..)4)"98#&.)6*=66)"9&"$&4,-&5".-#&

A-,8F)"(&86&8&(=98B8>&?#8*)84)"9&)6&877("8*,-.1&

+,-&4,-(5".>985)*&6-8&)*-&5".-#&)6&A86-.&"9&4,-&R"55=9)4>&;-8&_*-&S".-#&

/C()-?#-A&"#!$%&%&K]][<1&&+,-&6-8&)*-&5".-#&*8#*=#84-6&)*-&$(8*4)"98#&*"F-(8?-%&)*-&&

14 &

WARMACOLD a 1.0

0.8

0.6

0.4

Sea ice fraction 0.2

0.0 b 75 50 ) -2 25 0 (W m

flux -25 Q -50 -75 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) & 7-40)(!>8*8!!9$(!(:.;0'-.,!.2!<(%!-1(!2)%1'-.,!%,/!%'=.<&$()(@'[email protected](%,!$(%'! 2;068!!;)5=#84)"96&8(-&*"#"(&*".-.&A>&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&$("5&B8(5&/(-.%&()& l&K\^1H<&4"&*"#.&/7=(7#-%!()&l&KH]1K<&89.&*"((-67"9.&B)4,&-V=)#)A(84-.&3(*,-89& *#)584-&6)5=#84)"96&7(-6-94-.&)9&4,-&$)?=(-&H1L1&&36&6-8&)*[email protected]&E%F%&4,-&"*-89& ,-84&$#=@&*"9F-(?-9*-&/*+%,-<&EGF!)6&(-.=*-.&)9&4,-&4("7)*6&B,)#-&)9*(-86)9?&84&5).& 89.&,)?,T)4=.-61&&0"6)4)F-&F8#=-6&$"(&*+%,-&)9.)*84-&8&9-4&4(896$-(&"$&,-84&$("5& "*-896&4"&4,-&845"67,-(-1&3.h=645-946&*8=6-&*+%,-!4"&)9*(-86-&7(-$-(-94)8##>&9-8(& 4,-&6-8&)*-&A"=9.8(>%&V=8#)484)F-#>&6)5)#8(&4"&7(-.)*4)"96&58.-&A>&.>985)*&"*-89& 89.&)*-&5".-#61&&36>55-4()-6&)9&4,-&W"98#&5-89&6-8&)*-&.)64()A=4)"9&8(-&*8=6-.&A>& 4,-&86>55-4()*&.)64()A=4)"9&"$&*"94)9-946&8A"=4&4,-&-V=84"(1&& &

15 4,)*D9-66%&6=($8*-&4-57-(84=(-%&69"B&.-74,&89.&89&)94-(98#&-9-(?>&7("$)#-&"$&4,-&)*-&

8*("66&$"=(&.)6*(-4->-(61&&+,-&-9-(?>&A8#89*-&-V=84)"9&84&4,-&4"7&"$&4,-&6-8&)*-&

78*D&)6&?)F-9&A>&&

dT F = F ! I + F + F + F + k &&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&/-V1&K1K<& TOP SW SW LW SH LH dz

B,-(-& FTOP &)6&4,-&9-4&-9-(?>&84&4,-&6=($8*-&"$&4,-&6-8&)*-%& FSW &)6&4,-&8A6"(A-.&

6"#8(&$#=@%& ISW &)6&4,-&6"#8(&$#=@&4,84&7-9-4(84-6&4,-&)*-&)94-()"(%& FLW &)6&4,-&9-4&

#"9?B8F-&$#=@%& FSH &)6&4,-&6-96)A#-&,-84&$#=@%& FLH &)6&4,-T-94&,-84&$#=@%&.&)6&4,-&

4,-(58#&*"9.=*4)F)4>&89.&/(0/1!.-6*()A-6&4,-&F-(4)*8#&?(8.)-94&"$&4-57-(84=(-&

B)4,)9&4,-&)*-&78*D1&&&X#=@-6&8(-&48D-9&4"&7"6)4)F-&."B9B8(.1&&!,-9& FTOP < 0 6-8&

)*-&B)##&?("B6&)9&4,)*D9-661&&R"9F-(6-#>&B,-9& FTOP > 0 5-#4)9?&"**=(61&&!,)#-&4,-&

845"67,-(-&8.h=646&V=)*D#>%&4,-&"*-89Q6-8&)*-&6>64-5&*89&48D-&6-F-(8#&.-*8.-6&

"(&5"(-&4"&(-8*,&4,-(58#&-V=)#)A()=51&&+,-&*"94()A=4)"9&"$&69"B&4"&4,-&4"48#&

6=($8*-&8#A-."&*89&48D-&=7&4"&kP]]&>-8(6&4"&(-8*,&-V=)#)A()=5&/S-9?-#%&P\II<1&&&

_*-&89.&69"B&8#A-."&78(85-4-()W84)"96&)9*#=.-&6)57#-&.-7-9.-9*)-6&"9&

B8F-#-9?4,&89.&6=($8*-&4-57-(84=(-1&&+,-&B8F-#-9?4,&.-7-9.-9*>&)6&67#)4&)94"&

F)6)A#-&/q&]1N&µ5<&89.&9-8(Q)9$(8(-.&/p&]1N&µ5<&A89.61&&X"(&d*"#.e&69"B&/6-8&)*-<&84&

6=($8*-&4-57-(84=(-6&A-#"B&mP°&R%&4,-&F)6)A#-&8#A-."&)6&]1\^&/]1^I<&89.&4,-&9-8(Q

)9$(8(-.&8#A-."&)6&]1^I&/]1H]<1&&36&4,-&6=($8*-&4-57-(84=(-&()6-6&$("5&mP°&R&4"&4,-&

5-#4)9?&7")94&/]°&R<%&69"B&89.&6-8&)*-&8#A-."6&.-*(-86-&$"##"B)9?&8&#)9-8(&

4-57-(84=(-&.-7-9.-9*>&4"&6)5=#84-&4,-&.8(D-9)9?&"$&69"B&89.&6-8&)*-&6=($8*-6&

.=()9?&4,-&5-#4&7("*-66&/R"##)96&"#!$%1%&K]][g&i89?&"#!$%&%&K]PK8<1&&X"(&dB8(5e&69"B&

/6-8&)*-<&84&6=($8*-6&4-57-(84=(-6&"$&]°&R%&4,-&F)6)A#-&8#A-."&)6&]1I^&/]1^P<&89.&4,-&

16 9-8(Q)9$(8(-.&8#A-."&)6&]1LH&/]1KH<1&&T"4-&4,84&4,-&8#A-."&"$Y.&?#8*)-(6&.-7-9.6&

"9#>&"9&B8F-#-9?4,&89.&)6&]1I]&)9&4,-&F)6)A#-&89.&]1LL&)9&4,-&9-8(Q)9$(8(-.1&&`89.&

?#8*)-(6&8(-&4(-84-.&86&$)@-.&6=($8*-&$-84=(-6&89.&."&9"4&(-67"9.&4"&4-57-(84=(-&/2&"&&

9"&?("B4,&"(&5-#4)9?<1&&+,-&8#A-."&"$&69"B&*"F-(-.&6=($8*-6&)6&*8#*=#84-.&86&8&

B-)?,4-.&8F-(8?-&A-4B--9&4,-&69"B&*"F-(-.&89.&A8(-&6=($8*-&$(8*4)"961&&T"4-&4,84&

#89.&?#8*)-(6&89.&6-8&)*-&8(-&"$4-9&6=Ah-*4&4"&7-(6)64-94&69"B&*"F-(1&&+,-&8#A-."&"$&

"7-9Q"*-89&)6&]1]^&8*("66&8##&B8F-#-9?4,61&&&

>8B8!!9)(%'=(,'!.2!1;.0/!&$3<-1

:F-(&4,-&7864&4B"&.-*8.-6&*#"=.&5".-#)9?&,86&8.F89*-.&4(-5-9."=6#>&6=*,&

4,84&(-8#)64)*&4,(--&.)5-96)"98#&*#"=.&$)-#.6&*89&A-&7("?9"64)*8##>&*8#*=#84-.&)9&

ERS61&&T"9Q*"9F-*4)F-&*#"=.&7("*-66-6&8(-&4(-84-.&F)8&4,-&5-4,".6&"$&U86*,&89.& c()64hr966"9&/P\\I<&89.&b,89?&"#!$%1&/K]]H<1&&2--7&*"9F-*4)"9&)6&4(-84-.&$"##"B)9?& b,89?&89.&S*X8(#89-&/P\\L<&B,)#-&6,8##"B&*"9F-*4)"9&)6&,89.#-.&A>&M8*D&/P\\[<1&&

+,-(-&8(-&4B"&7()58(>&*"57"9-946&"$&4,-&R3SH&*#"=.&78(85-4-()W84)"9g&8&

58*("6*8#-&*"57"9-94&4,84&.-4-(5)9-6&4,-&-@*,89?-&"$&B84-(&A-4B--9&4,-&F87"(&

89.&*"9.-9684-&7,86-6&89.&8&A=#D&5)*("7,>6)*8#&*"57"9-94&4,84&*"94("#6&4,-&

*"9F-(6)"9&"$&*"9.-9684-&4"&7(-*)7)484-1&&+,-&58*("6*8#-&*"57"9-94&*"94("#6&4,-&

4-57-(84=(-%&B84-(&F87"(&5)@)9?&(84)"&89.&4"48#&*#"=.&*"9.-9684-&5)@)9?&(84)"&)9&

-8*,&?().&*-##&A86-.&"9(?-Q6*8#-&4-9.-9*)-6&.=-&4"&8.F-*4)"9%&-@7896)"9%&(8.)84)F-&

,-84)9?%&*"9.-9684)"9%&-F87"(84)"9&89.&*"9F-*4)F-&7("*-66-61&&+,-&4"48#&*#"=.&

*"9.-9684-&)6&4,-9&78(4)4)"9-.&)94"&#)V=).&89.&)*-&7,86-6&A86-.&"9&8&4-57-(84=(-&

.-7-9.-94&78(85-4-()W84)"91&&!84-(&F87"(&89.&*"9.-9684-&4,84&)6&.-4(8)9-.&A>&

17 *"9F-*4)F-&7("*-66-6&)6&8..-.&4"&4,-&877("7()84-&5".-#>-(6&A-$"(-&*"57=484)"9&

"$&*#"=.&7,>6)*6&84&-8*,&4)5-64-71&!

+,-&A=#D&5)*("7,>6)*8#&5".-#&)6&7()58()#>&*"9*-(9-.&B)4,&4,-&*"9F-(6)"9&"$&

*#"=.&*"9.-9684-&4"&7(-*)7)484)"9&89.&6=A6-V=-94&-F87"(84)"9&"$&7(-*)7)484)"9&A8*D&

)94"&F87"(&$"(51&&+,-&6*,-5-&$"##"B6&*#"6-#>&4,84&"$&;=9.VF)64&/P\II<1&&

;=7-(684=(84)"96&8(-&9"4&8##"B-.%&4,-&*#"=.&9=5A-(&.("7#-4&*"9*-94(84)"96&8(-&

67-*)$)-.%&89.&*#"=.&78(4)*#-&6)W-6&8(-&67-*)$)-.&A86-.&"9&4-57-(84=(-&.-7-9.-94&

78(85-4-()W84)"961&&_9&.-$8=#4&6-44)9?6%&#)V=).&*#"=.&9=5A-(&.("7#-4&*"9*-94(84)"96&

8(-&6-4&4"&[]]&*5QH&"F-(Y.%&PL]&*5QH&"F-(&"*-89%&89.&NL&*5QH&"F-(&)*-1&&`)V=).&

*#"=.&.("7&-$$-*4)F-&(8.))&F8(>&$("5&I&4"&P[&µ5&"F-(Y.&.-7-9.-94&"9&

4-57-(84=(-%&B,)#-&-$$-*4)F-&(8.))&8(-&$)@-.&84&P[&µ5&"F-(&"*-896&89.&)*-&*"F-(-.&

(-?)"961&&_*-&78(4)*#-&-$$-*4)F-&(8.))&$"##"B&8&64()*4#>&4-57-(84=(-&.-7-9.-94&

78(85-4-()W84)"9&89.&*89&F8(>&)9&6)W-&$("5&8&$-B&4-94,6&4"&8&$-B&,=9.(-.&5)*("961&

/R"##)96&"#!$%&%&K]][<1&&+>7)*8#&*)((=6&*#"=.6&)9&4,-&5".-#&,8F-&)*-&78(4)*#-&-$$-*4)F-&

(8.))&"$&kL]&s5&84&8)(&4-57-(84=(-6&"$&K[]&c&89.&kK]&s5&84&8)(&4-57-(84=(-6&"$&K]]& c1&

R#"=.&5".-#6&=6-.&)9&ERS6&=9)F-(68##>&6=$$-(&$("5&4,-&)66=-&"$&6=AQ?().&6*8#-&

78(85-4-()W84)"961&&'F-9&84&4,-&,)?,-64&"$&(-6"#=4)"96%&ERS6&*899"4&*874=(-&4,-&$)9-&

64(=*4=(-&"$&*#"=.&$)-#.6&89.&4,=6&877("7()84-&78(85-4-()W84)"96&5=64&A-&58.-1&&_9&

R3SH&&6=AQ?().&6*8#-&7("*-66-6&8(-&,89.#-.&F)8&.-4-(5)9)9?&8&*#"=.&$(8*4)"9&$"(&

-8*,&?().&A"@1&&R#"=.&$(8*4)"9&)6&.-4-(5)9-.&$"(&4,(--&.)64)9*4&4>7-6&"$&*#"=.61&&

S8()9-&64(84=6&*#"=.6&.-7-9.&"9&4,-&64(84)$)*84)"9&"$&4,-&845"67,-(-&A-4B--9&4,-&

6=($8*-&89.&4,-&N]]&5A&#-F-#&/c#-)9&89.&M8(45899%&P\\H<1&&R"9F-*4)F-&*#"=.6&

18 .-7-9.&"9&4,-&648A)#)4>&"$&4,-&845"67,-(-&89.&4,-&=7B8(.&*"9F-*4)F-&5866&$#=@&/t=&

89.&c(=-?-(%&P\\P<1&&3##&"4,-(&*#"=.6&8(-&.-4-(5)9-.&A86-.&"9&(-#84)F-&,=5).)4>&

4,(-6,"#.61&&+>7)*8#&(-#84)F-&,=5).)4>&4,(-6,"#.6&F8(>&A-4B--9&]1I&89.&]1\&89.&

.-7-9.&"9&4,-&8#4)4=.-&(-?)5-&89.&5".-#&(-6"#=4)"91&

T"4-&4,84&4,-&R3SH&*#"=.&7,>6)*6&6*,-5-&,86&9=5-("=6&4=98A#-&78(85-4-(6g&

8##&"$&B,)*,&,8F-&A--9&8.h=64-.&4"&>)-#.&?"".&(-6=#46&$"(&4,-&7(-6-94&.8>&'8(4,&

/R"##)96&"#!$%&%!K]]^<1&&_9&4,)6&64=.>&4=98A#-&*#"=.&78(85-4-(6&,8F-&A--9&#-$4&86&)6%&

-@*-74&B,-(-&.)6*=66-.&)9&*,874-(&[1&&+,=6&B-&8(-&58D)9?&4,-&)57#)*)4&866=574)"9&

4,84&4,-&*#"=.&$)-#.6&$"(&4,-&-8(#>&'8(4,&B"=#.&,8F-&A--9&d#)D-e&4,84&"$&4,-&7(-6-94&

.8>1&&+,)6&866=574)"9&)6&9"4&B,"##>&)9877("7()84-&A-*8=6-&589>&"$&$=9.85-948#&

)9$#=-9*)9?&$8*4"(6&"9&*#"=.6&B"=#.&,8F-&(-58)9-.&6)5)#8(1&&+,-&3(*,-89%&#)D-&4,-&

7(-6-94&.8>&'8(4,%&B"=#.&,8F-(?-&(-6-(F")(&"$&B84-(&/2&"&!4,-&"*-896<&)9&*"964894&

*"948*4&B)4,&4,-&6=($8*-1&&36&7(-F)"=6#>&.)6*=66-.%&"*-89&4-57-(84=(-6&B-(-&#)D-#>&

84&#-864&86&B8(5&86&4".8>%&4,-(-$"(-&4("7"67,-()*&4-57-(84=(-6&8#6"&#)D-#>&(-58)9-.&

)9&8&6)5)#8(&4-57-(84=(-&(-?)5-1&&;"#8(&,-84)9?%&4,"=?,&B-8D-(%&B"=#.&,8F-&,-84-.&

4,-&3(*,-89&6=($8*-&7("F).)9?&*"9F-*4)F-&5"4)"91&

>8H8!!9)(%'=(,'!.2!)%/-%'-:(!')%,<2()&

3&9-B&(8.)84)F-&4(896$-(&5".-#&,86&A--9&)57#-5-94-.&)94"&R3SH&4,84&)6&

67-*)$)*8##>&4=9-.&$"(&89"@)*%&,)?,QR:K%&89.&,)?,QRM[&845"67,-(-6&-@7-*4-.&.=()9?&

4,-&3(*,-89&7-()".1&&+,-&5".-#&=6-6&8&4B"Q64(-85&(8.)84)F-&4(896$-(&6"#F-(&B)4,&

5=#4)7#-&6*844-()9?&/+""9&"#!$%&%&P\I\<1&&S"#-*=#8(&8A6"(74)"9&A>&MK:%&R:K%&89.&RM[&

?86-6&8(-&4(-84-.&=6)9?&*"((-#84-.&.Q.)64()A=4)"9&8A6"(74)"9&*"-$$)*)-946&4,84&B-(-&

19 *8#*=#84-.&=6)9?&4,-&345"67,-(-&'9F)("95-94&U-6-8(*,&_9*1&#)9-QA>Q#)9-&5".-#&

/`C`U+S<&B)4,&8**-66&4"&4,-&M_+U3T&K]][&67-*4("6*"7)*&.848A86-&/S#8B-(&"#!$%&%&

P\\Ng&R#"=?,&"#!$%&%&K]]L%&U"4,589&"#!$%&%&K]]L<1&&:F-(#877)9?&5"#-*=#8(&8A6"(74)"9&

)6&,89.#-.&=6)9?&89&85"=94&B-)?,4-.&6*,-5-&/;,)&"#!$%&%&K]]\<1&&R"((-#84-.&.Q

.)64()A=4)"96&8(-&*8#*=#84-.&"9&L^&7(-66=(-&#-F-#6&(89?)9?&$("5&H1P^K&A8(&4"&]1]P&A8(&

B)4,&6=**-66)F-&7(-66=(-&#-F-#6&$"##"B)9?&#"?P]/34035<&l&]1P1&&')?,4&-V=8##>&678*-.&

4-57-(84=(-&#-F-#6&8(-&=4)#)W-.&$("5&I]&4"&H^]&c1&&3&B).-&(89?-&)9&7(-66=(-&89.&

4-57-(84=(-&678*-&8##"B6&$"(&8**=(84-&(8.)84)F-&4(896$-(&*8#*=#84)"96&$"(&

845"67,-(-6&F864#>&.)$$-(-94&$("5&4,-&7(-6-94&.8>%&78(4)*=#8(#>&B)4,&(-?8(.&4"&4,-&

-@*--.)9?#>&*"#.&64(84"67,-()*&4-57-(84=(-6&-@7-*4-.&$"(&89&89"@)*&-8(#>&'8(4,&/F"9&

08()6&"#!$%16!K]]I<1&&+,-&#"9?B8F-&&/P]&m&KK]]&*5QP<&67-*4(=5&)6&.)F).-.&)94"&PH&

67-*4(8#&)94-(F8#6&B,)#-&4,-&6,"(4B8F-&/KK]]&m&L]]]]&*5QP<&67-*4(=5&)6&.)F).-.&)94"&

PL&67-*4(8#&)94-(F8#6&/+8A#-&K1P<1&&+,-&.)F)6)"9&A-4B--9&#"9?B8F-&89.&6,"(4B8F-&

67-*4(8#&(-?)"96&)6&*,"6-9&6=*,&4,84&6"#8(&(8.)84)"9&)6(?-#>&*"9$)9-.&4"&4,-&

6,"(4B8F-%&B,)#-&4-((-64()8#&(8.)84)"9&)6(?-#>&*"9$)9-.&4"&4,-&#"9?B8F-1&&'8*,&

67-*4(8#&)94-(F8#&,86&I&?8=66&7")946&-@*-74&$"(&4,-&4,(--&67-*4(8#&)94-(F8#6&

-9*"57866)9?&L]]&m&NH]&*5QP&B,)*,&(-V=)(-&P^&?8=66&7")946&4"&)57("F-&8**=(8*>&)9&

4,-&64(84"67,-(-1&&_9&4,)6&67-*4(8#&(-?)"9&R:K&8A6"(A6&F-(>&64("9?#>1&&`"B&

845"67,-()*&7(-66=(-&)9&4,-&=77-(&845"67,-(-&857#)$)-6&658##&-(("(6&)9&$#=@&B,-9&

*8#*=#84)9?&(8.)84)F-&,-84)9?&(84-6%&4,=6&-@4(8&67-*4(8#&?8=66&)94-(F8#6&8(-&(-V=)(-.1&&

R"94)9==5&8A6"(74)"9&$"(&R:K%&TK%&MK:&6-#$QA("8.-9)9?&89.&MK:&$"(-)?9&A("8.-9)9?&

8(-&$)4&4"&4,-&S+uRc2&*"94)9==5&5".-#&B,)*,&)6&)57#-5-94-.&86&78(4&"$&`C`U+S&

/R#"=?,&"#!$%&%&K]]L<1&&X"(&#"BQR:K&*"94)9==5&8A6"(74)"9&)6&9-?#)?)A#-%&,"B-F-(&)4&&

20 Table 1. Radiative transfer spectral intervals and absorbing species.

Interval Wavenumber range (cm-1) Absorbing species # gauss points

1 10!350 H2O 8 2 350!500 H2O 8 3 500!630 H2O, CO2 16 4 630!700 H2O, CO2 16 5 700!820 H2O, CO2 16 6 820!980 H2O, CO2 8 7 980!1100 H2O, CO2 8 8 1100!1180 H2O, CH4 8 9 1180!1390 H2O, CH4 8 10 1390!1480 H2O, CH4 8 11 1480!1800 H2O, CH4 8 12 1800!2080 H2O, CO2 8 13 2080!2200 H2O, CO2 8 14 2200!2380 CO2 8 15 2380!2600 CO2 8

16 2600!3250 H2O, CH4 8 17 3250!4000 H2O, CO2 8 18 4000!4650 H2O, CH4 8 19 4650!5150 H2O, CO2 8 20 5150!6150 H2O 8 21 6150!7700 H2O, CO2 8 22 7700!8050 H2O 8 23 8050!12850 H2O 8 24 12850!16000 H2O 8 25 16000!22650 H2O 8 26 22650!29000 none 8 27 29000!38000 none 8 28 38000!50000 none 8 ! ! ! 9%G;(!>8*8!!I%/-%'-:(!')%,<2()!<&(1')%;!-,'():%;

21 A-*"5-6&)9*(-86)9?#>&)57"(4894&86&'R:K&()6-6&8A"F-&]1P&A8(&/M8#-F>&"#!$%&%&K]]\<1&&

!,)#-&=9*-(48)94)-6&(-58)9&(-?8(.)9?&4,-&7("7-(&4,-"(-4)*8#&4(-845-94&"$&R:K&

*"94)9==5&8A6"(74)"9%&4,-&S+uRc2&78(85-4-()W84)"9&7("F).-6&8&5-.)89&6"#=4)"9&

85"9?64&7"7=#8(&*"94)9==5&8A6"(74)"9&5".-#6&)9&=6-&4".8>&/M8#-F>&"#!$%&%!K]]\<1&&

U8>#-)?,&6*844-()9?&)6&)9*#=.-.&=6)9?&4,-&78(85-4-()W84)"9&"$&a8(.8F86&89.&R8(F-(&

/P\I[<1&&R:K&)6&5"(-&4,89&4B)*-&86&-$$-*4)F-&84&U8>#-)?,&6*844-()9?&4,89&)6&TK%&

4,-(-$"(-&U8>#-)?,&6*844-()9?&A-*"5-6&)9*(-86)9?#>&)57"(4894&)9&R:KQ()*,&

845"67,-(-61&&C"4,&)*-&89.&#)V=).&*#"=.&78(4)*#-6&8(-&4(-84-.&=6)9?&S)-&6*844-()9?1&&

+,-&(8.)84)F-&-$$-*4&"$&"F-(#877)9?&*#"=.>-(6&)6&4(-84-.&=6)9?&4,-&S"94-&R8(#"&

_9.-7-9.-94&R"#=59&377("@)584)"9&=9.-(&4,-&866=574)"9&"$&58@)5=5Q(89."5&

"F-(#87&/0)9*=6&"#!$%1%&K]]Hg&C8(D-(&"#!$%&%&K]]I<1&&+,-&6"#8(&67-*4(=5&)6&48D-9&4"&

,8F-&4,-&).-94)*8#&(-#84)F-&64(-9?4,&B)4,&B8F-9=5A-(&86&7(-6-94&.8>&89.&)6&-F-9#>&

6*8#-.&."B9&4"&8&#"B-(&6"#8(&*"964894&$"(&3(*,-89&6)5=#84)"961&&&

+,-&9-B&(8.)84)F-&4(896$-(&*".-&,86&A--9&4-64-.&8?8)964&`C`U+S&4"&-96=(-&

8**=(8*>&$"(&-@7-*4-.&3(*,-89&?(--9,"=6-&?86&)9F-94"()-61&&X)?=(-&K1K&6,"B6&4,-&

*#-8(Q6D>&."B9B-##)9?&#"9?B8F-&$#=@&84&4,-&6=($8*-&89.&4,-&*#-8(Q6D>&9-4&#"9?B8F-&

$#=@&84&4,-&4("7"78=6-&/.-$)9-.&,-(-&86&4,-&K]]&5A&#-F-#<&*8#*=#84-.&$"(&F8(>)9?&

'R:K&89.&'RM[&877#)-.&4"&4,-!O;&P\N^&;489.8(.&345"67,-(-&7("$)#-&A=4&B)4,&"W"9-&

89.&"@>?-9&(-5"F-.1&&+,-&9-4&A("8.A89.&$#=@&84&4,-&4("7"78=6-&)6&48D-9&4"&A-&

7"6)4)F-&."B9B8(.61&&+,-&9-4&$#=@&84&4,-&4("7"78=6-&?)F-6&8&?"".&)9.)*84)"9&"$&4,-&

*"((-#84)"9&A-4B--9&6=($8*-&4-57-(84=(-&*,89?-6&89.&F8(>)9?&?(--9,"=6-&?86&

85"=946&B,)#-&4,-&."B9B-##)9?&$#=@&84&4,-&6=($8*-&?)F-6&8&A-44-(&)9.)*84)"9&"$&4,-&

8A6"#=4-&8**=(8*>&"$&4,-&(8.)84)F-&4(896$-(&6*,-5-&/E"#.A#844&"#!$%&%&K]]\8<1&&C"4,&&

22 &

a 350 b 305 340 surface LW downwelling surface LW downwelling ) )

-2 330 -2 300 320 295 310 300 290

Flux (W m LBLRTM Flux (W m 290 Archean RT 285 280 0.5 0.5 0.0 0.0 -0.5 -0.5 -1.0 -1.0 Error (%) -1.5 Error (%) -1.5 10-4 10-3 10-2 10-1 10-6 10-5 10-4 10-3 10-2 pCO2 (bar) pCH4 (bar) c d -225

) -180 net LW at tropopause ) -230 net LW at tropopause -2 -2 -200 -235 -220 -240 -245 -240 Flux (W m Flux (W m -250 -260 -255 1.5 1.5 1.0 1.0 0.5 0.5 0.0 0.0 Error (%) -0.5 Error (%) -0.5 10-4 10-3 10-2 10-1 10-6 10-5 10-4 10-3 10-2 pCO2 (bar) pCH4 (bar) ! ! 7-40)(!>8>8!!I%/-%'-:(!')%,<2()!2;06!:%;-/%'-.,!%,/!#JH8!! `"9?B8F-&(8.)84)F-&$#=@-6&$("5&#)9-QA>Q#)9-&*8#*=#84)"96&/`C`U+S%&.86,-.&A#=-<&89.& $("5&"=(&5".-#&/3(*,-89&U+%&(-.<&866=5)9?&4,-&O;&P\N^&;489.8(.&345"67,-(-&A=4& B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&(-5"F-.1&&089-#6&E%F!89.&EGF!6,"B&4,-&6=($8*-&."B9B-##)9?& #"9?B8F-&$#=@&89.&7-(*-94&-(("(&*"578(-.&B)4,&#)9-QA>Q#)9-&*8#*=#84)"96&$"(&F8(>)9?& R:K&89.&RM[&(-67-*4)F-#>1&&089-#6&E1F&89.&E/F&6,"B&4,-&9-4&#"9?B8F-&$#=@&84&4,-& 4("7"78=6-&89.&7-(*-94&-(("(&*"578(-.&B)4,&#)9-QA>Q#)9-&*8#*=#84)"96&$"(&F8(>)9?& R:K&89.&RM[1&&X#=@&-(("(6&)9&"=(&5".-#&(-58)9&#-66&4,89&kP1Lf&*"578(-.&B)4,&#)9-Q A>Q#)9-&*8#*=#84)"961& &

23 6=($8*-&89.&9-4&$#=@&*8#*=#84)"96&8(-&8**=(84-&4"&B)4,)9&kP1Lf&"$&#)9-QA>Q#)9-&(-6=#46&

=7&4,("=?,&-9.Q5-5A-(&*86-6&"$&'R:K&l&]1H&A8(&89.&'RM[&l&]1]P&A8(1&!X)?=(-&K1H&

)##=64(84-6&F8()"=6&845"67,-()*&7("$)#-6&"$&)94-(-641&&+,-&$)(64&789-#&6,"B6&4,-&O;&

P\N^&;489.8(.&4-57-(84=(-&7("$)#-&/86&=6-.&$"(&$#=@&*8#*=#84)"96&)9&$)?=(-&K1K<&89.&

89&89"@)*&4-57-(84=(-&7("$)#-&4>7)*8#&"$&4,-&3(*,-89&/2&"&&B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&

(-5"F-.1&&+,-&6-*"9.&789-#&6,"B6&F-(4)*8#&7("$)#-6&"$&B84-(&F87"(%&R:K%&89.&RM[&"$&8&

4>7)*8#&3(*,-89&*"9$)?=(84)"91&&_9&4,)6&*86-&R:K&,86&A--9&6-4&4"&]1]^&A8(&/^]%]]]&

775<%&RM[&,86&A--9&6-4&4"&P]&775&B,)#-&845"67,-()*&B84-(&F87"(&)6&.-4-(5)9-.&A>&

4,-&4,-(58#&64(=*4=(-1&&X)?=(-&K1[!6,"B6&#"9?B8F-&$#=@&89.&*""#)9?&(84-&7("$)#-6&

$("5&"=(&*"((-#84-.&.7.)64()A=4)"9&(8.)84)F-&4(896$-(&6*,-5-&89.&$("5&`C`U+S1&&

+,-&7("$)#-6&8(-&*8#*=#84-.&=6)9?&4,-&3(*,-89&4-57-(84=(-&7("$)#-&6,"B9&)9&$)?=(-&

K1H8&89.&4,-&?(--9,"=6-&?86&*"964)4=-94&7("$)#-6&6,"B9&)9&$)?=(-&K1HA1&&

34&7(-6-94&B-&."&9"4&4(-84&9"9Q#"*8#&4,-(5".>985)*&-V=)#)A()=5&/`+'<&

7("*-66-6%&4,=6&(8.)84)F-&,-84)9?&89.&*""#)9?&(84-6&8(-&64()*4#>&F8#).&"9#>&$"(&

845"67,-()*&7(-66=(-6&?(-84-(&4,89&k]1]L&A8(&/kLP&D5&)9&89"@)*&6)5=#84)"96%&k^L&

D5&)9&7(-6-94&.8>&6)5=#84)"96<&B,-(-&`+'&*"9.)4)"96&8(-&5-4&/X"5)*,-F&"#!$%&6!

P\\I<1&&3A"F-&4,)6&#-F-#%&4,-&866=574)"9&"$&`+'&A-?)96&4"&A(-8D&."B9&B)4,&

.-*(-86)9?&7(-66=(-&89.&8..)4)"98#&7,>6)*6&)6&9--.-.&4"&"A48)9&8**=(84-&

,-84)9?v*""#)9?&(84-&7("$)#-61&&T"4-&4,84&?(8F)4>&B8F-6%&8&4=98A#-&78(85-4-(&"$&4,-&

5".-#%&*"94("#&4,-&4,-(58#&64(=*4=(-&"$&4,-&=77-(&64(84"67,-(-&89.&5-6"67,-(-&A=4&

,8F-&9"&.)6*-(98A#-&-$$-*4&"9&6=($8*-&*#)584-&/C8(.--9&"#!$%1%!K]P]<1&&X"(&6)5=#84)"96&

=9.-(&4,-&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"964894%&"W"9-&89.&"@>?-9&8A6"(74)"9&*"-$$)*)-946&8(-&

24 8..-.&4"&*"((-#84-.&.Q.)64()A=4)"96%&(-V=)()9?&8&(-5877)9?&"$&67-*4(8#&)94-(F8#6&

7(-6-94-.&)9&+8A#-&K1P1&

25 !

0.01

US 1976 CH CO 0.10 4 2

1.00 Archean

H2O 10.00 Pressure (mb)

100.00

1000.00 150 200 250 30010-8 10-6 10-4 10-2 100 Temperature (K) Mixing ratio ! ! 7-40)(!>8B8!!K()'-1%;!&).2-;(

26 !

LW upwelling flux LW downwelling flux LW net flux LW cooling rate 1 LBLRTM Archean RT

Pressure (mb) 100

1000 200 250 300 350 400 0 100 200 300 50 100 150 200 0 1 2 3 4 5 Flux (W m-2) Flux (W m-2) Flux (W m-2) Cooling rate (K day-1) 1

Pressure (mb) 100

1000 -4 -2 0 2 4 -4 -2 0 2 4 -4 -2 0 2 4 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 Difference (W m-2) Difference (W m-2) Difference (W m-2) Difference (K day-1) ! ! 7-40)(!>8H8!!I%/-%'-:(!')%,<2()!2;06!%,/!$(%'-,4!)%'(!:%;-/%'-.,Q#)9-&*8#*=#84)"961&&+,-&A"44"5&("B&6,"B6&4,-& .)$$-(-9*-&A-4B--9&"=(&(8.)84)F-&4(896$-(&*".-&89.&#)9-QA>Q#)9-&*8#*=#84)"961& & !

27 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

#$%&'()!B!!

9$(!(22(1'

B8*8!!C:():-(A&&

Evidence from ancient sediments indicates that liquid water and primitive life were present during the Archean despite the faint young Sun. To date studies of Archean climate typically utilize simplified one-dimensional models that ignore clouds and ice.

Here we use an atmospheric general circulation model coupled to a mixed layer ocean model to simulate the climate circa 2.8 billion years ago when the Sun was 20 percent dimmer than today. Surface properties are assumed to be equal to present day while ocean heat transport varies as a function of sea ice extent. Present climate is duplicated with 0.06 bar of CO2 or alternatively with 0.02 bar of CO2 and 0.001 bar of CH4. Hot

Archean climates, as implied by some isotopic reconstructions of ancient marine cherts, are unattainable even in our warmest simulation having 0.2 bar of CO2 and 0.001 bar of

CH4. However, cooler climates with significant polar ice, but still dominated by open ocean, can be maintained with modest greenhouse gas amounts, posing no contradiction with CO2 constraints deduced from paleosols or with practical limitations on CH4 due to the formation of optically thick organic hazes. Our results indicate that a weak version of the faint young Sun paradox, requiring only that some portion of the planet’s surface maintain liquid water, may be resolved with moderate greenhouse gas inventories. Thus, hospitable late Archean climates are easily obtained in our climate model.&

28 +,-&6)57#-64&7"66)A#-&6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&)6&4"&

*"=94-(8*4&4,-&B-8D&;=9&A>&8..)9?(?-&85"=946&"$&?(--9,"=6-&?86-61&&X"(&"=(&$)(64&

6-4&"$&6)5=#84)"96&B-&)6"#84-&4,-&-$$-*46&"$&8&(-.=*-.&6"#8(&*"964894&89.&)9*(-86-.&

?(--9,"=6-&?86-61&&_9&4,)6&*,874-(&B-&*"9*-94(84-&"9&4,-&*#)584-&"$&4,-T-&3(*,-89&

/*)(*8&K1I&E8<&,8F)9?&8&6"#8(&*"964894&"$&P]\H1^&!&5QK%&I]f&"$&4,-&7(-6-94&.8>&F8#=-1&&

+,)6&4)5-&7-()".&89.&6"#8(&*"964894&)6&*,"6-9&86&4"&$8*)#)484-&*"578()6"9&B)4,&(-*-94&

#)4-(84=(-&4,84&$"*=6-6&"9&4,-&685-&4)5-&7-()".&=6)9?&8&(8.)84)F-&*"9F-*4)F-&5".-#&

/M8VVQS)6(8&"#!$%&%!K]]I<1&&E-"*,-5)*8#&-F).-9*-&)9.)*84-6&4,84&R:K&89.&RM[&

85"=946&B-(-&?-9-(8##>(?-(&)9&4,-&.)64894&7864&89.&4,=6&58>&$-86)A#>&7("F).-&8&

6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@1&

X"(&8##&6)5=#84)"96&7(-6-94-.&)9&4,)6&*,874-(%&4,-&5-89&6-8&#-F-#&7(-66=(-&)6&

48D-9&4"&A-&P1]PH&A8(1&&+,-&*"57"6)4)"9&"$&4,-&3(*,-89&845"67,-(-&)6&866=5-.&4"&A-&

]1]]\HH&A8(&"$&8(?"9&?86&8#"9?&B)4,&F8()8A#-&85"=946&"$&R:K%&RM[&89.&TK1&&:@>?-9&

89.&"W"9-&8(-&(-5"F-.1&&08(4)8#&7(-66=(-6&"$&R:K%&89.&RM[&8(-&F8()-.&B,)#-&TK&)6&

*8#*=#84-.&86 pN2 =1.013 " pCO2 " pCH4 " pAr &)9&=9)46&"$&A8(61&&345"67,-()*&R:K&)6&

QH F8()-.&=7&4"&8&58@)5=5&"$&]1K&A8(&B,)#-&RM[&)6&48D-9&4"&A-&-)4,-(&]&"(&P] &A8(1&&T"4-& ! 4,84&?)F-9&"=(&6-#-*4)"96&$"(&5-89&6-8&#-F-#&7(-66=(-%&'R:K&89.&'RM[%&'TK&)6&-V=8#&4"&

"(&6#)?,4#>&?(-84-(&4,89&)46&7(-6-94&845"67,-()*&#-F-#&)9&8##&6)5=#84)"96&7(-6-94-.&

,-(-1&&'64)584-6&"$&4,-T-&3(*,-89&6=($8*-&7(-66=(-&$("5&$"66)#)W-.&(8)9.("7&

)57()946&6=??-64&4,84&)4&B86&7("A8A#>&9"4&5=*,&.)$$-(-94&4,89&4".8>%&4,"=?,&4,-&

8=4,"(6&#-8F-&"7-9&4,-&7"66)A)#)4>&4,84&'TK&*"=#.&,8F-&A--9&86&5=*,&86&4B)*-&4,-&

7(-6-94&845"67,-()*&#-F-#&86&89&=77-(&#)5)4&/;"5&"#!$%&%&K]PK<1&&&R"94)9-948#&

*"9$)?=(84)"96%&4"7"?(87,>%&7#89-48(>&("484)"9&(84-%&"*-89&,-84&4(8967"(4%&*#"=.&

29 .("7#-4&6)W-6%Y.&A86-.&?#8*)8#&)*-%&89.&6=($8*-&F-?-484)"9&8(-&866=5-.&4"&A-&4,"6-&

"$&4,-&7(-6-94&.8>1&&0(-*)6-&*,89?-6&4"&4,-6-&*#)584-&6>64-5&-#-5-946&(-58)9&

67-*=#84)F-&84&A-64&/U"6)9?&"#!$%&%&K]P]<%&A=4&*,89?-6&4"&4,-&6"#8(&*"964894&89.&

?(--9,"=6-&?86&)9F-94"()-6&8(-&6=77"(4-.&64("9?#>&A>&864("7,>6)*8#&4,-"(>&89.&

?-"*,-5)*8#&-F).-9*-1&&+,=6&B-&A-?)9&"=(&-@85)984)"9&"$&3(*,-89&*#)584-&A>&

#""D)9?&"9#>&84&4,-&-$$-*46&"$&(-.=*-.&6"#8(&)96"#84)"9&89.&)9*(-86-.&?(--9,"=6-&

$"(*)9?1&&C>&$"##"B)9?&4,)6&5-4,"."#"?>&B-&8(-&58D)9?&4,-&)57#)*)4&866=574)"9&4,84&

589>&-#-5-946&"$&4,-T-&3(*,-89&B-(-&d#)D-e&7(-6-94Q.8>&'8(4,%&89&866=574)"9&

8#6"&)9,-(-94&)9&4,-&6=($8*-&8#A-."&4=9)9?&7("*-.=(-&=6-.&)9&URS&78#-"*#)584-&

64=.)-6&/c864)9?&"#!$%1%&P\I[g&M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&&

B8>8!!5'%,/%)/!%'=.<&$()(

:=(&6)5=#84)"96&(-7#)*84-&5".-(9&*#)584-&B)4,&H^]&775&"$&R:K%&P1N&775&"$&

QK RM[%&89.&8&6"#8(&*"964894&"$&PH^N1]&!&5 %&>)-#.)9?&8&?#"A8#&89.&899=8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&"$!KIN1\&c&89.&6-8&)*-&58(?)9&"$&^I1L°1&&M-(-&B-&*8#*=#84-&899=8#&89.&

?#"A8#&5-89&*#-8(Q6D>&(8.)84)F-&$"(*)9?61&&U8.)84)F-&$"(*)9?&)6&.-$)9-.&86&4,-&*,89?-&

)9&9-4&."B9B-##)9?&(8.)84)F-&$#=@&/8/9:;!m&8,'&4,-&

)94(".=*4)"9&"$&8&$"(*)9?&8?-94&/M896-9&"#!$%&%&K]]L<1&&+,-&4("7"78=6-&)6&.-$)9-.&86&

4,-&#"B-64&5".-#&#-F-#&B,-(-&4,-ͬ-&(84-&/m.+v.b<&)6&K&cvD5&"(&#-66&/!S:%&

P\LN<1&&!-&.-$)9-&(8.)84)F-&$"(*)9?6&(-#84)F-&4"&"=(&6)5=#84)"9&"$&5".-(9&*#)584-1&&

U8.)84)F-&$"(*)9?&)6&8&=6-$=#&*"9*-74&$"(&-64)584)9?&$)(64&"(.-(&*,89?-6&4"&4,-&

7#89-4G6&6=($8*-&4-57-(84=(-&*8=6-.&A>&7-(4=(A84)"96&4"&4,-&(8.)84)"9&$)-#.1&&

M"B-F-(%&4,-&*"57#-@&)94-(8*4)"9&"$&*#)584-&$--.A8*D6&B)4,&)57"6-.&(8.)84)F-&

30 $"(*)9?6&=#4)584-#>&.-4-(5)9-6&4,-&-@8*4&(8.)84)F-&$"(*)9?m6=($8*-&4-57-(84=(-&

(-67"96-1&&

!-&$)(64&7-($"(5-.&8&6)5=#84)"9&=6)9?&5".-(9&R:K&89.&RM[&*"9*-94(84)"96&

8$4-(&8##"B)9?&4,-&64(84"67,-(-&4"&8.h=64&4"&4,-&(-5"F8#&"$&"@>?-9&89.&"W"9-%&A=4&

B)4,&8##&"4,-(&867-*46&"$&*#)584-&,-#.&$)@-.1&&S"#-*=#8(&9)4("?-9&)6&)9*(-86-.&4"&

58)948)9&4,-&7(-6-94&.8>&5-89&6-8&#-F-#&7(-66=(-&"$&P1]PH&A8(1&&_9&4,)6&6)5=#84)"9&

4,-&?#"A8#&89.&899=8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&)6&KIN1[&c&89.&4,-&6-8&)*-&58(?)9&)6&

^N1I°&/6--&+8A#-&H1P<1&&U-5"F)9?&"@>?-9&89.&"W"9-&8##"B6&5"(-&6"#8(&(8.)84)"9&4"&

(-8*,&4,-&6=($8*-%&>)-#.)9?&8&658##&6,"(4B8F-&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&wP1K&!&5QK1&&

M"B-F-(&(-5"F)9?&:H&?(-84#>&(-.=*-6&64(84"67,-()*&4-57-(84=(-6&4,=6&(-.=*)9?&

."B9B-##)9?&#"9?B8F-&$#=@-6&-58984)9?&$("5&4,-&=77-(&845"67,-(-&A>&kK&!&5QK1&&

R"5A)9)9?&4,-&(-.=*-.&(8.)84)"9&.=-&4"&4,-&64(84"67,-()*&4-57-(84=(-&*,89?-&B)4,&

4,-&#"66&"$&"W"9-G6&?(--9,"=6-&*"94()A=4)"9%&4,-&(-5"F8#&"$&:H&>)-#.6&8&#"9?B8F-&

(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&mL1K&!&5QK1&&&

3(*,-89&6)5=#84)"96&866=5-&8&6"#8(&*"964894&I]f&"$&4,-&7(-6-94&.8>&F8#=-1&&

+,)6&-V=84-6&4"&8&*#-8(Q6D>&9-4&."B9B-##)9?&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&mL^1N&!&5QK1&&_9&"=(&

5".-#&B-&*89&8*,)-F-&8&?#"A8#&89.&899=8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&"$&KIN1\&c%&

B)4,&I]f&"$&4,-&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"964894&866=5)9?!8&R:K&78(4)8#&7(-66=(-&"$&]1]^&

A8(&/^]%]]]&775<%&,-9*-&$"(4,&(-?8(.-.&86&"=(&d6489.8(.e&3(*,-89&845"67,-(-&/6--&

+8A#-&H1P<1&&_9*(-86)9?&R:K&$("5&H^]&775&4"&]1]^&A8(&>)-#.6&8&#"9?B8F-&(8.)84)F-&

$"(*)9?&"$&w[^1[&!&5QK1&&M"B-F-(%&8A6"(74)"9&"$&6"#8(&-9-(?>&)9&4,-&9-8(Q_U&89.&

-9,89*-.&(8>#-)?,&6*844-()9?%&A"4,&.=-&4"&)9*(-86-.&845"67,-()*&R:K%&(-6=#46&)9&89&

8..)4)"98#&6,"(4B8F-&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&mK1N&!&5QK1&&+,-&4"48#&*,89?-&)9&?#"A8#&&

31 &

Table 2:& Standard Atmospheres

Atmospheres Present Day No Ozone Late Archean Solar constant (W m-2) 1367.0 1367.0 1093.6 CO2 (ppm) 360 360 60,000 CH4 (ppm) 1.7 1.7 0 Mean Surface Temperature (K) 287.9 287.4 287.9 Tropical ocean mixed layer temperature (K) 291.1 290.7 290.3 Sea ice margin (degrees) 68.5 67.8 70.8 Latent heat flux (W m-2) 88.0 87.9 81.8 Sensible heat flux (W m-2) 21.1 20.6 18.6 Water column (kg m-2) Water vapor 24.2 24.0 20.4 Cloud liquid water 0.116 0.115 0.086 Cloud ice water 0.0164 0.0171 0.0172 Cloud radiative forcings (W m -2) Shortwave -55.1 -55.5 -34.5 Longwave 30.2 34.1 25.4 Net -24.9 -21.4 -9.1 Cloud fraction (%) Low 39.2 38.7 31.0 Middle 22.3 22.2 23.3 High 36.0 49.4 53.9 Albedo TOA 0.337 0.354 0.317 Surface 0.143 0.147 0.137 Cloud 0.168 0.168 0.135 ! ! 9%G;(!B8*8!!5'%,/%)/!%'=.<&$()(<8! ! ! &

32 5-89&(8.)84)F-&$"(*)9?&A-4B--9&"=(&7(-6-94&.8>&89.&6489.8(.&3(*,-89&6)5=#84)"96&

)6&*8#*=#84-.&A>&6=55)9?&4,-&(8.)84)F-&$"(*)9?6&.=-&4"&4,-&(-5"F8#&"$&"@>?-9&89.&

"W"9-&/wP1K&!&5QK&6,"(4B8F-%&!L1K&!&5QK&#"9?B8F-<%&4,-&(-.=*4)"9&4"&4,-&6"#8(&

QK QK *"964894&/!L^1N&!&5 &6,"(4B8F-<%&89.&4,-&)9*(-86-&)9&845"67,-()*&R:K&/!K1N&!&5 &

6,"(4B8F-%&w[^1[&!&5QK&#"9?B8F-<1&&+,-&(-58)9)9?&?#"A8#&5-89&-9-(?>&.-$)*)4&"$&

!PN1]&!&5QK&)6&8**"=94-.&$"(&4,("=?,&$--.A8*D6&)9F"#F)9?&4,-&3(*,-89&,>.("#"?)*8#&

*>*#-1&&

+,-&3(*,-89&,>.("#"?)*8#&*>*#-&)6&8#4-(-.&A>&$=9.85-948#&*,89?-6&4"&4,-&

(8.)84)F-&$"(*)9?&84&4,-&6=($8*-&*8=6-.&A>&B-8D&6"#8(&(8.)84)"9&89.&8&64("9?&

?(--9,"=6-&/X)?=(-&H1P8<1&+,-&7"6)4)F-&(8.)84)F-&$"(*)9?&)57"6-.&A>&)9*(-86)9?&4,-&

*"9*-94(84)"9&"$&8&B-##&5)@-.&?(--9,"=6-&67-*)-6&/)9&4,)6&*86-&R:K<&,86&8&B-8D&

#84)4=.)98#&?(8.)-94&*"578(-.&B)4,&4,-&9-?84)F-&$"(*)9?&)57"6-.&A>&.-*(-86)9?&4,-&

6"#8(&*"964894%&78(4)*=#8(#>&8*("66&#"BT)4=.-61&&!-8D&(8.)894&-9-(?>&(-8*,)9?&4,-&

3(*,-89&6=($8*-&)9,)A)46&4,-&,>.("#"?)*8#&*>*#-&A>&(-.=*)9?&6=($8*-T-94&,-84&

$#=@-6&/2&"&!-F87"(84)"9&"$&B84-(&$("5&"*-89&6=($8*-6<&"F-(&#"BT)4=.-6&*"578(-.&

B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&.-67)4-&5-89&4("7)*8#&"*-89&4-57-(84=(-6&4,84&.)$$-(&A>&#-66&

4,89&P&c&/X)?=(-&H1PA<1&&&b"98#&5-89T-94&,-84&$#=@-6&8(-&(-.=*-.&A>&"9&4,-&"(.-(&"$&

P]&!&5QK&8*("66&4,-&4("7)*61&U-.=*-.T-94&,-84&$#=@-6&984=(8##>&(-6=#4&)9&(-.=*-.&

67-*)$)*&,=5).)4)-6&)9&4,-&#"B-(&4("7"67,-(-&"$&4,-&3(*,-89&*"578(-.&B)4,&7(-6-94&

.8>&/X)?=(-&H1KA<1&&;)5)#8(&A"=9.8(>>-(&4-57-(84=(-6&-96=(-&4,84&4,-&3(*,-89&

8#6"&,86&(-.=*-.&(-#84)F-&,=5).)4)-6&A-#"B&k[&D5&/X)?=(-&H1K*<1&&+,-&(-.=*4)"9&)9&

5")64=(-&)9&#"B-(&4("7"67,-(-&)9&4=(9&#-8.6&4"&(-.=*4)"96&)9&5")64&*"9F-*4)F-&5866&

89.&B84-(&$#=@-6&/X)?=(-&H1H

33 Archean < Present day a 40 CO2 ) -2 20 Cloud 0

-20 Total -40 Surface forcing (W m 6 Solar -60 b 10

) 5 -2

-5 Sensible

-10 Latent Surface flux (W m

6 -15 Total -20 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!B8*8!!L-22()(,1(!-,!M.,%;!=(%,!<0)2%1(!2.)1-,4&$#=@&.)$$-(-9*-&EGF&A-4B--9&6489.8(.&3(*,-89&89.& 7(-6-94&.8>&845"67,-(-61!!3&F8#=-&"$&W-("&/.86,-.&7=(7#-<&5-896&4,84&4,-&6=($8*-& $"(*)9?&$"(&4,-T-&3(*,-89&89.&7(-6-94&.8>&845"67,-(-6&)6&).-94)*8#1&&0"6)4)F-& F8#=-6&$"(&6=($8*-&$"(*)9?&)9.)*84-&(-#84)F-&B8(5)9?&B,)#-&9-?84)F-&F8#=-6&)9.)*84-& (-#84)F-&*""#)9?&$"(&4,-&3(*,-89&*"578(-.&4"&7(-6-94&.8>1&&3(?-&9-?84)F-&6=($8*-& $"(*)9?&*8=6-.&A>&8&K]f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kPN&!&5QK&84&4,-&-V=84"(%&,"B-F-(&9"4-& 4,84&(-.=*4)"96&4"T-94&,-84&$#=@-6&."5)984-1! &

34 &

Troposphere abc20 Archean No ozone Present day 15

10 Height (km)

0 170 200 230 260 290 0 3 6 9 x10-3 0 20 40 60 80 100 Whole atmosphere def60

30 Height (km) 20

0 140 170 200 230 260 290 10-8 10-6 10-4 10-2 0 20 40 60 80 100 T (K) Specific Humidity (kg/kg) Relative humidity (%) ! 7-40)(!B8>8!!K()'-1%;!&).2-;(&EGN!(F%&89.&(-#84)F-&,=5).)4>& E1N!2F&$"(&3(*,-89&/(-.<%&7(-6-94&.8>&/7=(7#-<%&89.&4,-&7(-6-94&.8>&845"67,-(-&A=4& B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&(-5"F-.&/#)?,4&A#=-%&.86,-.<1&&+,-&4"7&789-#6&6,"B&7("$)#-6& $"(&4,-&4("7"67,-(-&89.&4,-&A"44"5&789-#6&6,"B&7("$)#-6&$"(&4,-&B,"#-&845"67,-(-& =7&4"&8&,-)?,4&"$&^]&D51& ! &

35 /X)?=(-&H1[*<1&&M"B-F-(&8A"F-&4,-&A"=9.8(>>-(&4,-&6)4=84)"9&(-F-(6-61&&:=(&

6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-&,86&6#)?,4#>&*"#.-(&4-57-(84=(-6&)9&4,-&=77-(&

4("7"67,-(-&*"578(-.&B)4,&7(-6-94&.8>1&&;)9*-&4,-&684=(84)"9&F87"(&7(-66=(-&

.-7-9.6&-@7"9-94)8##>&"9&4-57-(84=(-%&8&658##&.-*(-86-&)9&8)(&4-57-(84=(-&>)-#.6&

6)?9)$)*894&*,89?-6&)9&(-#84)F-&,=5).)4>&$"(&8&?)F-9&85"=94&"$&B84-(&F87"(1&&`"B-(&

4-57-(84=(-6&89.(?-(&(-#84)F-&,=5).)4)-6&8#"$4&)57#>&8&?(-84-(&7"4-94)8#&$"(T-94&

,-84&(-#-86-&89.&4,=6&(-.=*-.&6484)*&648A)#)4)-61&&+,=6%&B,)#-&6,8##"B&A"=9.8(>>-(&

*"9F-*4)"9&(-58)96&B-8D%&.--7&*"9F-*4)F-&5866&89.&B84-(&$#=@-6&8(-&-9,89*-.&$"(&

4,-&3(*,-89&/X)?=(-&H1H<1&&_9*(-86-.&*"9F-*4)"9&8#"$4&,-#76&6=77"(4&4,-&,)?,-(&

8#4)4=.-&*#"=.6&.-*D6&)9&4,-&3(*,-89&845"67,-(-&.-67)4-&89&845"67,-(-&B)4,&8&

(-.=*-.&4"48#&B84-(&F87"(&*"#=591&&S)..#-&*#"=.6&/N]]&4"&[]]&5A<&8(-&

877("@)584-#>&-V=8#&4"&4,-)(&7(-6-94&.8>&F8#=-&B,)#-&,)?,&*#"=.6&/[]]&5A&89.&

=7B8(.6<&"**=(&B)4,&89&)9*(-86-.&$(-V=-9*>&/X)?=(-&H1[8%&A<1&&&

X"(&"=(&6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-%&4,-&*#)584"#"?)*8#&5-89&845"67,-()*&

B84-(&F87"(&*"#=59&)6&(-.=*-.&A>&kP^f&89.&4,-&*#"=.&B84-(&*"#=59&)6&(-.=*-.&A>& kK^f&*"578(-.&B)4,&6)5=#84)"96&"$&7(-6-94&.8>1&&E#"A8#&5-89&#"B&*#"=.&$(8*4)"96&

89.&*#"=.&8#A-."6&8(-&(-.=*-.&)9&9-8(#>&-@8*4&7("7"(4)"9&B)4,&4,-&(-.=*4)"9&)9&4,-&

6"#8(&*"964894&.-67)4-&).-94)*8#&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6%&(-)9$"(*)9?&4,-&

)57"(489*-&"$&6"#8(&-9-(?>&$"(&.()F)9?&4,-&,>.("#"?)*8#&*>*#-1&&!,)#-&4,-&B84-(&F87"(&

?(--9,"=6-&)6&B-8D-9-.%&(-.=*4)"96&4"&#"B&*#"=.&$(8*4)"96&/X)?=(-&H1[*<&?(-84#>&

(-.=*-&4,-&58?9)4=.-&"$&4,-&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?&84&4,-&4("7"78=6-&/X)?=(-&

H1[-<1&&+,-&58?9)4=.-&"$&4,-&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?&)6&(-.=*-.&A>&K]1^&!&5QK&

8F-(8?-.&?#"A8##>&89.&kH]&!&5QK&"F-(&-V=84"()8#&(-?)"96%&*")9*).-94&B)4,&4,-&&

36 &

ab20 Archean No ozone Present day 15

0 0 5 10 15 0 5 10 15 20 25 Moist convective mass flux (g m-2 s-1) Moist convective water flux (W m-2) ! ! 7-40)(!B8B8!!D.-<'!1.,:(1'-:(!=%<&/7=(7#-<%&89.&4,-&7(-6-94&.8>& 845"67,-(-&A=4&B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&(-5"F-.&/.86,-.&#)?,4&A#=-<1&&0("$)#-6&8(-& 8F-(8?-.&A-4B--9&KK°&;&89.&KK°&TT)4=.-61&+,-&(-.=*4)"9&4"&6=($8*-T-94&,-84& $#=@&)9,)A)46&6,8##"B&*"9F-*4)"9&$"(&"=(&6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-1&&M"B-F-(%&8& ?-9-(8##>&64--7-(ͬ-&(84-&89.&,)?,-(&(-#84)F-&,=5).)4)-6&8#"$4&8##"B&*"9F-*4)"9&4"& 7-9-4(84-&4"&,)?,-(&8#4)4=.-61& &

37 &

Cloud fraction Cloud forcing a 1.0 d 60 0.8 50 )

-2 40 0.6 30 High 0.4 20 LW (W m 0.2 10 0.0 0 b 1.0 e 0 0.8 Archean No ozone ) -20 Present day -2 0.6 -40

Middle 0.4

SW (W m -60 0.2 0.0 -80 c 1.0 f 20 10 0.8 )

-2 0 0.6 -10

Low 0.4 -20

NET (W m -30 0.2 -40 0.0 -50 -90 -60 -30 0 30 60 90 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) Latitude (degrees) ! 7-40)(!B8H8!!O.,%;!=(%,!1;.0/!2)%1'-.,& /7=(7#-<%&89.&4,-&7(-6-94&.8>&845"67,-(-&A=4&B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&(-5"F-.& /.86,-.&#)?,4&A#=-<1&E%F!a-(4)*8##>&)94-?(84-.&,)?,&*#"=.&$(8*4)"9&.-6*()A-6&*#"=.6& 8A"F-&[]]&5A&/1!p&^&D5<&EGF!a-(4)*8##>&)94-?(84-.&5)..#-&*#"=.&$(8*4)"9&.-6*()A-6& *#"=.6&A-4B--9&N]]&89.&[]]&5A&/K&q&1&q&^&D5<1&E1F!a-(4)*8##>&)94-?(84-.&#"B&*#"=.& $(8*4)"9&.-6*()A-6&*#"=.6&A-#"B&N]]&5A&/&1&q&K&D5<1&&E/F!`"9?B8F-&*#"=.&$"(*)9?%& P]mKK]]&*5QP1&&E(F!;,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?%&KK]]mL]]]]&*5QP1&&E2F!T-4&*#"=.& $"(*)9?%&#"9?B8F-&7#=6&6,"(4B8F-1!! &

38 #8(?-64&.-*(-86-6&)9&4,-&6=($8*-T-94&,-84&$#=@1&&T"4-&4,84&(-.=*4)"96&4"&3(*,-89&

6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&8(-&*"57"=9.-.&A>&4,-&$8*4&4,84&4,-(-&)6&#-66&)9*"5)9?&

6"#8(&(8.)84)"9&4"&(-$#-*41&&+,=6%&*,89?-6&4"&3(*,-89&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&

877-8((?-(&*"578(-.&4"&7(-6-94&.8>&F8#=-6&4,89&4,->&B"=#.&)$&4,-&6"#8(&*"964894&

,8.&9"4&A--9&.-*(-86-.1&&X"(&*"578()6"9%&4,-&P\1^f&(-.=*4)"9&4"&4,-&*#"=.&8#A-."&

$"=9.&$"(&"=(&6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-&B"=#.&-V=84-&4"&8&P]1I&!&5QK&(-.=*4)"9&

4"&4,-&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?&)$&4,-&6"#8(&*"964894&(-58)9-.&-V=8#&4"&4,-&7(-6-94&

.8>&F8#=-1&&X-B-(&B84-(&*#"=.6&"F-(&4,-&3(*,-89&4("7)*6&78(4)8##>&*"=94-(8*46&4,-&

#84)4=.)98#&.)$$-(-9*-6&A-4B--9&3(*,-89&6"#8(&89.&?(--9,"=6-&(8.)84)F-&$"(*)9?6&A>&

8##"B)9?&8&?(-84-(&$(8*4)"9&"$&)9*).-94&6"#8(&-9-(?>&4"&(-8*,&4,-&4("7)*8#&6=($8*-1&&

T"9-4,-#-66&"=(&6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-&64)##&(-*-)F-6&#-66&4"48#&(8.)894&

-9-(?>&84&4,-&-V=84"()8#&6=($8*-&B,)#-&(-*-)F)9?&5"(-&(8.)894&-9-(?>&)9&7"#8(&

(-?)"96&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&/X)?=(-&H1P8<1&&T"4-&4,84&4,-&(-.=*4)"9&)9&4,-&

4"48#&/R:K&w&6"#8(&w&*#"=.<&6=($8*-&(8.)84)F-&$"(*)9?&)9&4,-&4("7)*6&)6&F)(4=8##>&

5)(("(-.&A>&(-.=*4)"96&4"&4,-&4"48#&/6-96)A#-&wT-94<&6=($8*-&4"&845"67,-(-&-9-(?>&

$#=@&/X)?=(-&H1PA<1&&

+,-&(-5"F8#&"$&:H&89.&4,-&8..)4)"9&"$&,)?,&R:K&*8=6-&4,-&3(*,-89&

64(84"67,-(-&4"&A-*"5-&F-(>&*"#.&89.&.(>&B)4,&5)9)5=5&?#"A8#&5-89&4-57-(84=(-6&

"$&kPL]&c&84&89&8#4)4=.-&"$&HL&D5&/X)?=(-&H1K.<1&&+,)6&)6&9-8(#>&8&P]]&c&(-.=*4)"9&

*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&64(84"67,-()*&4-57-(84=(-&58@)5=51&&_9&-66-9*-%&

4,-&3(*,-89*D6&8&4(=-&64(84"67,-(-&86&B-&4,)9D&"$&)4&4".8>1&&3#4,"=?,&8&4("7"78=6-&

86&.-$)9-.&A>&4,-&.-*(-86-&"$&4,-ͬ-&(84-&64)##&-@)646%&8&4("7"78=6-&.-$)9-.&A>&8&

6,8(7&4-57-(84=(-&5)9)5=5&."-6&9"4&-@)641&&T"4-&4,84&4,-&A("8.&4-57-(84=(-&

39 5)9)5=5&"**=(6&B-##&8A"F-&4,-ͬ-&(84-&4("7"78=6-1&&C-#"B&kKL&D5%&4-57-(84=(-&

.)$$-(-9*-6&8(-&7(-."5)9894#>&.=-&4"&8*D&"$&6,"(4B8F-&,-84)9?&$("5&4,-&(-5"F8#&

"$&:H%&,"B-F-(&9"4-&4,84&6"5-&8..)4)"98#&*""#)9?&$("5&,)?,&R:K&)6&64)##&7(-6-941&&

3A"F-&kKL&D5&(8.)84)F-&*""#)9?&$("5&,)?,&R:K&A-*"5-6&)9*(-86)9?#>&)57"(48941&&34&

^]&D5%&*""#)9?&"$&4,-&845"67,-(-&$("5&4,-&(-5"F8#&"$&:H&89.&$("5&)9*(-86-.&R:K&

A-*"5-6&877("@)584-#>&-V=8#1&&'@*--.)9?#>&#"B&4-57-(84=(-6&8A"F-&4,-&4("7"78=6-&

5-89&4,84&4,-&684=(84)"9&F87"(&7(-66=(-&,-(-&)6&V=)4-&#"B1&&+,=6%&.-67)4-&,8F)9?&

#)44#-&B84-(&F87"(%&(-#84)F-&,=5).)4)-6&)9&4,-&89"@)*&6)5=#84)"96&?("B(?-&8A"F-&4,-&

4("7"78=6-&89.&8&4-9="=6&A89.&"$&,)?,&8#4)4=.-&)*-&*#"=.6&)6&.)8?9"6-.&#"*84-.&9-8(&

4,-&4-57-(84=(-&5)9)5=58!&&+,-&4-57-(84=(-&.-7-9.-94&78(85-4-()W84)"9&"$&)*-&

*#"=.&78(4)*#-&(8.))&-96=(-6&4,84&78(4)*#-6&,-(-&8(-&V=)4-&658##&/k]1L&s5<%&#)5)4)9?&

4,-)(&)9$(8(-.&"78*)4>&)9&"=(&5".-#1&&C"4,&"=(&6489.8(.&3(*,-89&89.&89"@)*&7(-6-94&

.8>&6)5=#84)"96&,8F-&)9*(-86-.&,)?,&*#"=.&$(8*4)"96&/X)?=(-&H1[8<&89.&)9*(-86-.&

4"48#&)*-&*#"=.&*"9.-9684-&*"578(-.&B)4,&7(-6-94&.8>1&&M"B-F-(%&$"(&4,-&3(*,-89&

#"9?B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&8(-&6#)?,4#>&(-.=*-.&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&/X)?=(-&

H1[.<1&&+,-&*"94()A=4)"9&"$&)*-&*#"=.6&4"&4,-&?(--9,"=6-&-$$-*4&)6&5)4)?84-.&A>&,)?,&

*"9*-94(84)"96&"$&R:K&B,)*,&684=(84-6&#"9?B8F-&67-*4(8#&A89.6%&(-.=*)9?&4,-&

?(--9,"=6-&-$$-*4&$("5&3(*,-89&)*-&*#"=.6&A>&[1I&!&5QK&*"578(-.&B)4,&7(-6-94&.8>&

.-67)4-&)9*(-86-.&)*-&*#"=.&$(8*4)"96&89.&*#"=.&*"9.-9684-&85"=9461&&R"9F-(6-#>%&

7(-6-94&.8>&6)5=#84)"96&A=4&B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&(-5"F-.&-9h">&8&H1\&!&5QK&?8)9&

)9&#"9?B8F-&(8.)84)F-&$"(*)9?&$("5&*#"=.6%&5"64#>&*"57-9684)9?&$"(&4,-&#"66&"$&

?(--9,"=6-&B8(5)9?&$("5&"W"9-&89.&4,-&64(84"67,-()*&)9F-(6)"91&&R"5A)9)9?&

-$$-*46&$("5&#)V=).&89.&)*-&*#"=.6%&"=(&6)5=#84)"9&"$&7(-6-94&.8>&'8(4,&,86&8&?#"A8#&

40 5-89&9-4&*#"=.&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&!K[1\&!&5QK%&)9&?-9-(8#&8?(--5-94&B)4,&

"A6-(F84)"96&89.&A86-#)9-&R3SH&6)5=#84)"96&/R"##)96&"#!$%&%&K]]^<1&&M"B-F-(%&$"(&"=(&

6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-&4,-&?#"A8#&5-89&9-4&*#"=.&$"(*)9?&)6&"9#>&m\1P&!&5QK1&&

+,=6&89&8..)4)"98#&$#=@&84&4,-&4("7"78=6-&"$&wPL1I&!&5QK&)6&?8)9-.&$"(&4,-&3(*,-89&

*"578(-.&B)4,&7(-6-94&.8>&.=-&4"&*,89?-6&4"&4,-&(8.)84)F-&)94-(8*4)"9&"$&*#"=.61&&

B8B8!!D./(;!<(,<-'-:-'3!!!

_9&"(.-(&4"&=9.-(6489.&4,-&(-67"96-&"$&*#)584-&4"&*,89?)9?&?(--9,"=6-&

$"(*)9?6%&6)5=#84)"96&8(-&*"9.=*4-.&"F-(&8&B).-&(89?-&"$&845"67,-()*&R:K&=9.-(&

A"4,T-&3(*,-89&89.&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"96489461&&M-(-&B-&*"96).-(&*#)584-&

6-96)4)F)4)-6&86&8&$=9*4)"9&"$&A("8.A89.&/6,"(4B8F-&7#=6&#"9?B8F-<&*#-8(Q6D>&

(8.)84)F-&$"(*)9?&)57#)-.&A>&F8(>)9?&R:K&*"9*-94(84)"96&(-#84)F-&4"&3(*,-89&89.&

7(-6-94&.8>&6489.8(.&845"67,-(-6&(-67-*4)F-#>&/+8A#-&H1P<1&&R#)584-&6-96)4)F)4>&)6&

4,-&*,89?-&)9&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&$"(&8&?)F-9&*,89?-&)9&(8.)84)F-&

$"(*)9?1&&C>&7#"44)9?&*#)584"#"?)*8#&.848&F-(6=6&(8.)84)F-&$"(*)9?&)964-8.&"$&F-(6=6&

R:K&*"9*-94(84)"9%&B-&,8F-&-$$-*4)F-#>&9"(58#)W-.&"=(&(-6=#46&8##"B)9?&$"(&8&.)(-*4&

*"578()6"9&"$&6)5=#84)"96&=9.-(&7(-6-94&.8>&89.T-&3(*,-89&6"#8(&*"96489461&&

!,)#-&R:K&64("9?#>&8$$-*46&#"9?B8F-&(8.)84)"9&A>&4,-&8A6"(74)"9&"$&4-((-64()8#&

(8.)84)"9%&R:K&8#6"&)578(46&8&658##&9-?84)F-&$"(*)9?&"9&6"#8(&(8.)84)"9&A>&-9,89*)9?&

U8>#-)?,&6*844-()9?1&&:=(&=6-&"$&8&5)@-.>-(&"*-89&5".-#&5-896&4,84&4,-&5".-#&

*874=(-6&"9#>&4,-&6,"(4Q4-(5&/)1-1&.-*8.8#&4"&*-94=(>&4)5-6*8#-<&(-67"96-&"$&4,-&

*#)584-&6>64-5&4"&*,89?-6&)9&(8.)84)F-&$"(*)9?1&&+,-&(-67"96-&"$&"*-89&,-84&$#=@-6&4"&

*,89?)9?&6-8&)*-&*"F-(8?-&)6&).-94)*8#&$"(&A"4,&6-46&"$&6)5=#84)"96%&=9.-(&4,-T-&

41 3(*,-89&89.&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"964894&/X)?=(-&K1P<1&&&+,-&(-67"96-&"$&6#"B&

7("*-66-6&6=*,&86&.--7&"*-89&*)(*=#84)"96&89.&*"94)9-948#&?#8*)-(&$"(584)"9&8(-&9"4&

(-7(-6-94-.&)9&4,)6&64=.>1&&S-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&/()<%&6-8&)*-&-@4-94&/")*-<%&89.&

*#)584-&6-96)4)F)4>&/#<&F8(>&V=86)Q#)9-8(#>&B)4,&(8.)84)F-&$"(*)9?&$"(&7(-6-94&.8>&

6"#8(&*"964894&6)5=#84)"96&/X)?=(-&H1L8%&A%&*<1&&+,-&*"((-#84)"9&A-4B--9&'R:K&89.&

(8.)84)F-&$"(*)9?&)6&)9.)*84-.&)9&$)?=(-&H1L-1&!3(*,-89&6)5=#84)"96&-@,)A)4&?(-84-(&

*#)584-&6-96)4)F)4>&89.&5"(-&*"57#-@&A-,8F)"(&*"578(-.&B)4,&6)5=#84)"96&=9.-(&

4,-&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"9648941&&R"578(84)F-#>(?-(&*#)584-&6-96)4)F)4)-6&$"(&4,-&

3(*,-89&6=??-64&8&F"#84)#-&*#)584-&B,-(-&8&?-94#-&9=.?-&*89&>)-#.&.(8584)*&*#)584-&

*,89?-&(-#84)F-&4"&7(-6-94&.8>&*"9.)4)"961&&!,)#-&*#)584-&6-96)4)F)4)-6&(-58)9&

(-#84)F-#>&5".-(84-&)9&857#)4=.-&89.&#)9-8(&B)4,&(8.)84)F-&$"(*)9?&$"(&8&B8(5-(T-&

3(*,-89&/()!x&KI]&c<%&8&*""#)9?&3(*,-89&*#)584-&-@7-()-9*-6&4B"&8**-#-(84-.&

*#)584)*&4(896)4)"96&)9.)*84-.&A>&4,-&58@)58&)9&$)?=(-&H1L*1&&;-96)4)F)4>&58@)58&58(D&

4)77)9?&7")946&A-4B--9&*#)584-&6484-6&"$&(-#84)F-&648A)#)4>1&&;)5=#84)"96&=9.-(&4,-&

7(-6-94&.8>&6"#8(&*"964894&-@,)A)4&9"&6=*,&8A(=74&4(896)4)"96&86&R:K&)6&(-.=*-.&

."B9&4"&"=(&-9.Q5-5A-(&6)5=#84)"9&B)4,&P&7751&&&&

+,-&58@)58&)9&*#)584-&6-96)4)F)4>&)9&$)?=(-&H1L*&*-94-(-.&84&!PK1P&!&5QK&

58(D6&8&4(896)4)"9&$("5&8&6484-&B,-(-&6-8&)*-&)6&*"9$)9-.&4"&7"#8(&(-?)"96&4"&8&6484-&

B,-(-&6-8&)*-&*89&-@4-9.&)94"&5).Q#84)4=.-61&&+,-&6,8(7&)9*(-86-&)9&3(*,-89&*#)584-&

6-96)4)F)4>&$"(&(8.84)F-&$"(*)9?6&A-4B--9&!L&89.&!PK&!&5QK&)6&*8=6-.&A>&

$=9.85-948#&*,89?-6&4"&4,-T)4=.)98#&.)64()A=4)"9&"$&-9-(?>&=9.-(&8&$8)94&;=9&89.&

64("9?&?(--9,"=6-1&&36&.)6*=66-.&)9&6-*4)"9&H1K%&"=(&6489.8(.&3(*,-89&845"67,-(-&

(-*-)F-6&#-66&(8.)894&-9-(?>&84&4,-&-V=84"()8#&6=($8*-&B,)#-&(-*-)F)9?&5"(-&(8.)894&&

42 a 300 Archean Present day 280 (K) s 260 T

240

b 90

arctic 60

(degrees) 30 ice

q tropics

0 c 1.4 1.2 ) -2 1.0 0.8 (K/(W m

h 0.6 0.4

d 60

50 (K) T 6 40

30 e 10-1 10-2 10-3 (bar) 2 10-4 CO p 10-5 10-6 -60 -40 -20 0 20 Radiative forcing (W m-2) ! ! 7-40)(!B8P8!!#;-=%'(!<(,<-'-:-'3!0,/()!1$%,4-,4!#C>!2.)!+)1$(%,!%,/!=./(),! %'=.<&$()(<8!!R#)584-&(-67"96-&4"&*,89?-6&)9&*#-8(Q6D>&(8.)84)F-&$"(*)9?&84&4,-& 4("7"78=6-&=9.-(&7(-6-94&.8>&89.T-&3(*,-89&6"#8(&*"9648946&/PH^N1]&!&5QK&89.&

43 QK P]\H1^&!&5 &(-67-*4)F-#><1!!U8.)84)F-&$"(*)9?6&8(-&877#)-.&A>&F8(>)9?&'R:K&$"(& 7(-6-94&.8>&B)4,&"@>?-9&89.&"W"9-&/7=(7#-<&89.T-&3(*,-89&/(-.<&6)5=#84)"96%& (-$-(-9*-.&$("5&6489.8(.&845"67,-(-6&/6--&+8A#-&K<1!&3&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&W-("& /F-(4)*8#&."44-.&#)9-<&)9.)*84-6&6489.8(.&845"67,-()*&6484-6&$"(&4,-T-&3(*,-89&89.& $"(&7(-6-94&.8>&'8(4,%&A"4,&,8F)9?&()&l&KIN1\&c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°<&89.&4,-& 8(*4)*&/N[°<&F-(6=6&(8.)84)F-&$"(*)9?1&&E(F!R:K&78(4)8#&7(-66=(-&F-(6=6&(8.)84)F-& $"(*)9?1& ! &

44 -9-(?>&84&4,-&7"#-6&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&/X)?=(-&H1P<1&&+,)6&$=9.85-948#&

5".=#84)"9&"$&4,-T)4=.)98#&6=($8*-&-9-(?>&.)64()A=4)"9&*8=6-6&3(*,-89&

6)5=#84)"96&B)4,&6=($8*-&4-57-(84=(-6&*#"6-&4"&7(-6-94&.8>&4"&,8F-&(-.=*-.&

5-().)"98#&4-57-(84=(-&.)$$-(-9*-6&/X)?=(-&H1L.<&89.&#-66&6-8&)*-&/X)?=(-&H1LA<&

*"578(-.&B)4,&6)5=#84)"96&=9.-(&4,-&5".-(9&;=91&&+,-&5-().)"98#&4-57-(84=(-&

.)$$-(-9*-&6,"B9&)9&$)?=(-&H1L.&)6&*8#*=#84-.&86&4,-&899=8#%&W"98#&89.&,-5)67,-()*&

5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&.)$$-(-9*-&A-4B--9&?().&*-##6&*-94-(-.&84&KK°&89.&N[°&

#84)4=.-1&&U-.=*-.T)4=.)98#&4-57-(84=(-&.)$$-(-9*-6&7-(5)4&)*-&4"&8.F89*-&/"(&

(-4(-84<&5"(-&-86)#>&$"(&8&?)F-9&(8.)84)F-&$"(*)9?&/0)-((-,=5A-(4%&K]]K<1&&_9&4,)6&

64=.>&8&(-.=*4)"9&)9&3(*,-89&'R:K&$("5&]1]H&4"&]1]K&A8(%&8&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&&m[1H&

!&5QK%&*8=6-6&89&899=8#&5-89&6=($8*-&*""#)9?&"$&I1^&c&89.&89&899=8#&89.&

,-5)67,-()*&5-89&-V=84"(B8(.&-@7896)"9&"$&6-8&)*-&A>&PK°T)4=.-1&&C>&*"94(864%&

$"(&6)5=#84)"96&"$&4,-&7(-6-94&.8>&'8(4,&(-.=*)9?&R:K&$("5&H^]&4"&PI]&775&>)-#.6&8&

9-8(#>&).-94)*8#&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&m[1[&!&5QK%&,"B-F-(&5-89&6=($8*-&*""#)9?&)6&

"9#>&K1H&c&89.&6-8&)*[email protected]&-V=84"(B8(.&A>&"9#>&K°1&&_$&3(*,-89&)*-&6,--46&8(-&

8##"B-.&4"&-@789.&)94"&4,-&5).T)4=.-6%&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&7#=55-4%&

5-()."98#&4-57-(84=(-&.)$$-(-9*-6&)9*(-86-&.=-&4"&7"#8(&857#)$)*84)"9%&89.&4,-&)*-Q

8#A-."&$--.A8*D&B-8D-961&&3(?-(&5-()."98#&4-57-(84=(-&?(8.)-94&58D-6&)4&5"(-&

.)$$)*=#4&4"&$"(5&)*-&84&#"BT)4=.-&$"(&8&?)F-9&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&

/0)-((-,=5A-(4%&K]]K<1&

!,)#-&3(*,-89&)*-&6,--46&*89&-@789.&-86)#>&$("5&,)?,&)94"&5).T)4=.-6%&

B,-9&)*-&-94-(6&)94"&4,-&6=A4("7)*6&/877("@)584-#>&KH°&m&[]°T)4=.-<&4,-&)*-Q

8#A-."&$--.A8*D&B-8D-96&89.&4,-&*#)584-&*89&648A)#)W-&8?8)964&)55-.)84-&(=98B8>&

45 ?#8*)84)"91&&+,-&64(-9?4,&"$&4,-&)*-Q8#A-."&$--.A8*D&)6&*()4)*8##>&.-7-9.-94&=7"9&4,-&

8#A-."&*"94(864&A-4B--9&8.h8*-94&)*-Q$(--&89.&)*-Q*"F-(-.&6=($8*-6&/3AA"4&"#!$%&%&

K]PPg&`-B)6&"#!$%&%!K]]^g&i89?&"#!$%&%!K]PK<1&&M-(-%&4,-&A("8.A89.&*"#.&/B8(5<&69"B&

8#A-."&)6&]1N\&/]1^\<%&4,-&A("8.A89.&6-8&)*-&8#A-."&)6&]1[L&/]1HN<%&4,-&"7-9&"*-89&

8#A-."&)6&]1]^%&89.&4,-Y.&8#A-."&)6&.-7-9.-94&=7"9&6=($8*-&4>7-&89.&69"B&*"F-(1&&

!,)#-&4,-6-&F8#=-6&*"578(-&B-##&B)4,&5".-(9&"A6-(F84)"96%&)*-&6=($8*-&8#A-."&

78(85-4-()W84)"96&)9&ERS6&(-58)9&(-#84)F-#>&*(=.-&/!8((-9&"#!$%&%!K]]K<1&&

345"67,-()*&.>985)*6&.)*484-&4,84&4,-&6=A4("7)*6&8(-&."5)984-.&A>&.-6-(4&*#)584-6&

B)4,&,)?,&-F87"(84)"9&89.&#"B&7(-*)7)484)"91&&M-(-%&-9*("8*,)9?&6-8&)*-&*89&(-58)9&

$(--&$("5&69"B&*"F-(&4,("=?,"=4&5"64&"$&4,-&>-8(&6)9*-&89>&69"B$8##&B)##&6=A#)584-&

8B8>&V=)*D#>&/3AA"4&"#!$%&%!K]PP<1&&&C8(-&6-8&)*-&,86&8&5=*,&#"B-(&8#A-."&4,89&."-6&

$(-6,&69"B$8##1&&36&)*-&-94-(6&4,-&6=A4("7)*6%&8&98(("B&A"=9.8(>&"$&#"BQ8#A-."&A8(-&

6-8&)*-&.-F-#"76&84&4,-&#-8.)9?&-.?-&"$&)*-&6,--461&&+,-&.)5)9)6,-.&*"94(864&A-4B--9&

"*-89&89.&A8(-&6-8&)*-&F)6QyQF)6&$(-6,&69"B$8##&8*46&86&8&7"B-($=#&#)5)484)"9&"9&4,-&

)*-Q8#A-."&$--.A8*D&5-*,89)651&&T"4-&4,84&4,)6&5-*,89)65&,86&A--9&7("7"6-.&4"&

8##"B&-@*--.)9?#>&98(("B&A=4&648A#-&B84-(A-#4&*#)584-6&/3A"44&"#!$%&%!K]PP<1&&&X)?=(-&

H1^!)##=64(84-6&4,)6&5-*,89)65&)9&8*4)"91&&;-8&)*-&(-8*,)9?&)94"&4,-&6=A4("7)*6&)6&8#6"&

5"(-&6=6*-74)A#-&4"&4,-&$"(584)"9&"$&5-#4&7"9.6&86&"77"6-.&4"&)*-&7(-6-94&84&,)?,&

#84)4=.-6&.=-&4"&5"(-&.)(-*4&6"#8(&(8.)84)"9%&4,=6&$=(4,-(&#"B-()9?&4,-&6=($8*-&

8#A-."&84&4,-&#-8.)9?&-.?-&"$&4,-&)*-1&&3..)4)"98##>%&86&*#)584-&*""#6T-94&,-84&$#=@-6&

8(-&?(-84#>&.)5)9)6,-.&B)4,&7(-$-(-94)8#&.-*(-86-6&"F-(&4,-&4("7)*8#&"*-8961&&+,)6&

8##"B6&4,-&4("7)*8#&"*-896&4"&58)948)9&5"(-&,-84&89.&(-6)64&)*-&$"(584)"9&

/0)-((-,=5A-(4%&K]]K<1&

46 &

Surface Albedo 0.0 0.1 0.3 0.4 0.5 0.7 0.8

pCO2=0.07 bar, Ts=289.1 pCO2=0.06 bar, Ts=287.9 pCO2=0.05 bar, Ts=286.2 90 90 90

60 60 60

30 30 30

0 0 0

-30 -30 -30 latitude (degrees) latitude (degrees) latitude (degrees)

-60 -60 -60

-90 -90 -90 J F M A M J J A S O N D J J F M A M J J A S O N D J J F M A M J J A S O N D J

pCO2=0.04 bar, Ts=284.4 pCO2=0.03 bar, Ts=281.1 pCO2=0.02 bar, Ts=272.5 90 90 90

60 60 60

30 30 30

0 0 0

-30 -30 -30 latitude (degrees) latitude (degrees) latitude (degrees)

-60 -60 -60

-90 -90 -90 J F M A M J J A S O N D J J F M A M J J A S O N D J J F M A M J J A S O N D J

pCO2=0.01 bar, Ts=265.9 pCO2=0.005 bar, Ts=261.6 pCO2=0.001 bar, Ts=253.6 90 90 90

60 60 60

30 30 30

0 0 0

-30 -30 -30 latitude (degrees) latitude (degrees) latitude (degrees)

-60 -60 -60

-90 -90 -90 J F M A M J J A S O N D J J F M A M J J A S O N D J J F M A M J J A S O N D J

! 7-40)(!B8Q8!!9-=(!%,/!'(=&()%'0)(!(:.;0'-.,!.2!<0)2%1(!%;G(/.N!<(%!-1(!%,/! <,.A!1.:()8!&399=8#&*>*#-&"$T)4=.)98#!F8()84)"96&)9&6=($8*-&8#A-."&$"(&3(*,-89& 6)5=#84)"96&B)4,&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&(89?)9?&$("5&KI\1P&c&4"&KLH1^&c1&&+,-& 6"#).&B,)4-&#)9-&)6&4,-&6-8&)*-&58(?)91&&+,-&.86,-.&B,)4-&#)9-&)6&4,-&-.?-&"$&69"B& *"F-(1&&;9"B&*"F-(&,86&8&6=A64894)8##>&,)?,-(&8#A-."&4,89&."-6&A8(-&6-8Q)*-1&&36&4,-& 6-8&)*-&58(?)9&9-8(6&H]°#84)4=.-%&8&4,)9&A=$$-(&"$&(-#84)F-#>&#"B&8#A-."&A8(-&6-8&)*-& .-F-#"76%&6#"B)9?&4,-&)*-Q8#A-."&$--.A8*D1& & &

47 +,-&58@)58&)9&*#)584-&6-96)4)F)4>&)9&$)?=(-&H1L*&84&m[L1\&!&5QK&58(D6&4,-&

$)98#&4(896)4)"9&)94"&8&*"57#-4-#>&)*-&*"F-(-.&B"(#.1&&_9&"=(&5".-#&4,)6&*"((-67"9.6&

4"&8&?#8*)84)"9&4,(-6,"#.&A-4B--9&H]]&89.&L]]&775&"$&R:K&$"(&4,-&3(*,-89&*#)584-1&&

!,)#-&84&$8*-&F8#=-&4,)6&)6&*-(48)9#>&89&)94()?=)9?&(-6=#4%&,-(-&4,-&"A6-(F-.&*#)584-&

648A)#)4>&."B9&4"&#"BQR:K&)6&#)D-#>&844()A=4-.&4"&4,-&8A6-9*-&"$&8&.>985)*8#&6-8&)*-&

5".-#1&&!,)#-&7#8=6)A#-&*,89?-6&4"&"*-89&,-84&4(8967"(4&58>&"9#>&,8F-&8&658##&-$$-*4&

"9&4,-&4)77)9?&7")94&4"B8(.6&(=98B8>&?#8*)84)"9%&4,-&-V=84"(B8(.&$#"B&"$&6-8&)*-&)6&

8&D->&-#-5-94&)9&4()??-()9?&8&69"BA8##&'8(4,&/a")?4&89.&3AA"4%&K]PK<1&&'F-9&6"%&

ERS6&4,84&)9*#=.-&.>985)*&"*-896&89.&6-8&)*-&64)##&*"55"9#>&$)9.&648A#-&B84-(A-#4&

*#)584-6&B)4,&6-8&)*-&58(?)96&#"*84-.&)9&4,-&4("7)*6&/a")?4&89.&3AA"4%&K]PKg&i89?&"#!

$%&%&K]PKg&i89?&89.&0-#4)-(%&K]PK<1&&X=(4,-(5"(-%&B,)#-&B-&8(?=-&,-(-&4,84&

#)5)484)"96&"$&4,-&3(*,-89&?-"#"?)*&(-*"(.&58D-&)4&)9877("7()84-&4"&7(-*#=.-&

*#)584-6&B)4,&(-#84)F-#>(?-(&7"#8(&)*-&*876&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>%&

B84-(A-#4&*#)584-&6484-6&B,-(-&4,-&6=($8*-&-@7-()-9*-6&?#8*)84)"9&*"F-()9?&I]f&"(&

5"(-&"$&4,-&6=($8*-&58>&64(-4*,&4,-&A-#)-F8A#-&#)5)46&$"(&*"#.&3(*,-89&*#)584-&

6"#=4)"961&&R"96).-()9?&4,-&#)5)484)"96&"$&"=(&5".-#%&,-(-&B-&48D-&8&*"96-(F84)F-&

877("8*,&89.&#)5)4&4,-&6*"7-&"$&8**-748A#-&3(*,-89&*#)584-&6"#=4)"96&4"&4,"6-&B)4,&

648A#-&6-8&)*-&58(?)96&7"#-B8(.&"$&H]°&.-?(--6T)4=.-&/2&"1&B)4,&L]f&"7-9Q"*-89&"(&

?(-84-(<1&&X=4=(-&64=.)-6&=6)9?&*"=7#-.&.>985)*&"*-89&89.&6-8&)*-&5".-#6&6,"=#.&A-&

=6-.&4"&A-44-(&-64)584-&4)77)9?&7")946&4"B8(.6&*"57#-4-&?#8*)84)"91&

48 B8H8!!J.<&-'%G;(!+)1$(%,!1;-=%'(

& M"67)48A#-T-&3(*,-89&*#)584-6%&."5)984-.&A>&"7-9Q"*-89%&8(-&7-(5)44-.&

68$-#>&B)4,)9&*"964(8)946&)57"6-.&"9&78#-"845"67,-()*&R:K1&&M-(-&B-&,8F-&8."74-.&

4,-&*"964(8)94&"$&2()-6-&"#!$%1&/K]PP<&B,)*,&#)5)46&78#-"845"67,-()*&R:K&84&K1^\&E8&

4"&A-4B--9&P]&89.&L]&03`&/]1]]H^&m&]1]PI&A8(<%&B)4,&8&A-64&?=-66&F8#=-&"$&[P&03`&

/k]1]PL&A8(<1&&!)4,&]1]PL&A8(&"$&R:K&89.&9"&RM[%&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&648>6&A-#"B&$(--W)9?&/X)?=(-&H1N8<%&,"B-F-(&6=($8*-&4-57-(84=(-6&

8F-(8?-.&8*("66&4,-&4("7)*6&(-8*,&KI[&c&/X)?=(-&H1NA<&89.&4,-&6-8&)*-&58(?)9&

648A)#)W-6&84&[^°T)4=.-&/X)?=(-&H1N*<1&&_9&4,)6&*86-&kNKf&"$&4,-&7#89-4&6=($8*-&8(-8&

(-58)96&$(--&$("5&)*-1&&!)4,&]1]PL&A8(&"$&R:K&89.&]1]]P&A8(&"$&RM[%&4,-&?#"A8#&5-89&

6=($8*-&4-57-(84=(-&)6&KIL&c&B,)#-&5-89&4("7)*8#&6=($8*-&4-57-(84=(-6&(-8*,&K\^& c%&"9#>&8&$-B&.-?(--6&*"#.-(&4,89&7(-6-94&.8>1&&+,-&6-8&)*-&58(?)9&)6&648A#-&84&^I°&

#84)4=.-&89.&4,=6&k\Hf&"$&4,-&6=($8*-&B"=#.&(-58)9&$(--&$("5&)*-1&&_9&4,)6&*86-&

7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&B"=#.&9"4&A-&-@7-*4-.&4"&$"(5&6)9*-&4,-&RM[vR:K&q&]1P1&&+,=6&

8&(-#84)F-#>&B8(5%&"*-89&."5)984-.T-&3(*,-89&7"6-6&9"&*"9$#)*4&B)4,&)57"6-.&

*"964(8)946&"9&?(--9,"=6-&?86-61&&;48A#-&*""#-(&*#)584-6&B)4,&5"(-&-@4-96)F-&)*-&

*"F-(8?-&8(-&7"66)A#-&84&#"B-(&R:K&/89.&RM[<1&&;48A#-&*#)584-6&B)4,&]1]]L&A8(&"$&R:K&

89.&9"&RM[&8(-&$"=9.&,8F)9?&()&l&K^K&c&89.&8&6-8&)*-&58(?)9&84&HI°T)4=.-&/k^Kf&

"$&6=($8*-&$(--&$("5&)*-<1&&_9&4,)6&*86-&)9*(-86)9?&R:K&$("5&H^]&775&4"&]1]]L&A8(&

>)-#.6&8&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&wP^1\&!&5QK&B,)#-&(-.=*4)"96&4"&#"B&*#"=.6&8(-&

*"57"=9.-.&A>&*""#&6=($8*-&4-57-(84=(-6&(-6=#4)9?&)9&8&9-4&*#"=.&$"(*)9?&"$&m]1\&!&

5QK%&8&?8)9&"$&K[1]&!&5QK&84&4,-&4("7"78=6-&*"578(-.&B)4,&7(-6-94&*#)584-1&&3&(89?-&

"$&,"67)48A#-&*#)584-&6"#=4)"96&-@)64&B)4,&]1]]L&q&'R:K&q&]1]PL&A8(&B,)*,&,8F-&&

49 a -2 S0 = 1093.6 W m 300 GCM

290 287.9 K (K) s 280 RCM T fCH = 10-3 270 4

fCH4 = 0 260 pCO2 at 2.69 Ga -3 fCH4 = 0 fCH4 = 10 b 310

300 299.3 K (K) trop

T 290

280

-3 fCH4 = 0 fCH4 = 10

c 90

80 71.9! 70

60 (degrees) ice

q 50

-3 fCH = 0 fCH = 10 4 30 4 10-3 10-2 10-1 pCO2 (bar) ! 7-40)(!B8R8!!S%'(!+)1$(%,!4;.G%;!=(%,!<0)2%1(!'(=&()%'0)(N!=(%,!').&-1%;! '(=&()%'0)(!%,/!<(%!-1(!=%)4-,!:()<08!!3(*,-89& *#)584-&(-67"96-&4"&F8(>)9?&R:K&78(4)8#&7(-66=(-1!!E%F!S-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&/()&/(-.<&89.&$("5&8&(-*-94&URS&5".-#&64=.>&/A#=-%&M8VVQ S)6(8&"#!$%&%&K]]I&=9.-(&I]f&"$&4,-&5".-(9& 6"#8(&*"9648941&&3&(-*-94&-64)584-&$"(&78#-"845"67,-()*&R:K&8A=9.89*-&.84-.&4"& K1^\&E8&)6&)9.)*84-.&84&'R:K&l&]1]PL&A8(&/?(--9%&2()-6-&"#!$%&%&K]PP<1&&EGF!S-89& 4("7)*8#&4-57-(84=(-&/(#=9'&*#)584-1& &

50 6)?9)$)*894&7"#8(&)*-&*876&A=4&8(-&64)##&."5)984-.&A>&"7-9&"*-891&&!)4,)9&4,)6&(89?-&"$&

Q[ 78#-"845"67,-()*&R:K%&4,-&8..)4)"9&"$&658##-(&85"=946&"$&5-4,89-&/P] &A8(&"(&#-66<&

*89&*"94()A=4-&=7&4"&k^&c&"$&$=(4,-(&B8(5)9?&B)4,"=4&)9)4)84)9?&7,"4"*,-5)*8#&,8W-&

$"(584)"9&/M8VVQS)6(8&"#!$%1%&K]]I<1&&_$&B-&8(-&8##"B-.&4"&*"96).-(&*#)584-6&B)4,&

#8(?-&7"#8(&)*-&*876&86&F8#).&6"#=4)"96%&(-6"#F)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&B)4,)9&

*"964(8)946&"9&?(--9,"=6-&?86-6&A-*"5-6&(-58(D8A#>&-86>1&

& :=(&3(*,-89&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#&-@,)A)46&?(-84-(&6-96)4)F)4>&4"&

*,89?)9?&R:K&*"578(-.&B)4,&7=A#)6,-.&(-6=#46&$("5&78#-"*#)584-&6)5=#84)"96&

=4)#)W)9?&P2&(8.)84)F-Q*"9F-*4)F-&5".-#6&/M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&+,)6&*"5-6&86&9"&

6=(7()6-&6)9*-&URS6&=6-.&$"(&78#-"*#)584-&6)5=#84)"96&4>7)*8##>&6-4&4,-&6=($8*-&

8#A-."&4"&8&*"964894%&4,=6&)*-Q8#A-."&89.&*#"=.&$--.A8*D6&4"&*,89?)9?&6=($8*-&

4-57-(84=(-&8(-&9"4&)9*#=.-.&/c864)9?&"#!$%&%&P\I[<1&&M-(-%&86&-@7-*4-.&B-&$)9.&4,84&

4,-&4-57-(84=(-&F-(6=6&'R:K&*=(F-&)6&*"96)64-94#>&64--7-(&$"(&ERS&6)5=#84)"96&4,89&

$"(&URS&6)5=#84)"96&/X)?=(-&H1N8<1&&T"9-4,-#-66&4,-&V=8#)484)F-&6)5)#8()4>&A-4B--9&

4,-&5".-#&6=($8*-&4-57-(84=(-&(-67"96-6&$("5&ERS6&89.&URS6&/)1-1&$8)(#>&65""4,&

89.*D)9?&6,8(7&A)$=(*84)"96<&)6&-9*"=(8?)9?&A=4&8#6"&6"5-B,84&6=(7()6)9?1&&X)(64&

"(.-(&.)$$-(-9*-6&A-4B--9&ERS&89.&URS&6)5=#84-.&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&*89&

A-&=9.-(64"".&)9&4-(56&"$&5".=#84)"96&4"&4,-&8#A-."&89.&*#"=.&$"(*)9?6&/X)?=(-&H1I<1&&

URS6&78(85-4-()W-&4,-&9-4&(8.)84)F-&-$$-*4&"$&*#"=.6&89.&)*-&B)4,)9&4,-&6=($8*-&

8#A-."%&4>7)*8##>&6-44)9?&)4&4"&8&*"964894&F8#=-&"$&k]1KK&)9&8##&6)5=#84)"96&/M8VVQ

S)6(8&"#!$%16&K]]I<1&&_9&"=(&ERS&86&R:K&)6&(-.=*-.&$("5&]1K&4"&]1]]L&A8(%&?#"A8#&5-89&

6=($8*-&4-57-(84=(-6&$8##&$("5&K\^&4"&K^K&c%&4,-&6-8&)*-&58(?)[email protected]&$("5&IK°&4"&

HI°T)4=.-&89.&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&8#A-."&)9*(-86-6&$("5&]1PP&4"&]1HK1&&+,-&

51 .)$$-(-9*-&)9&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&A-4B--9&ERS&89.&URS&6)5=#84)"96&5)(("(&

4,-&F8()84)"9&)9&6=($8*-&8#A-."&.-4-(5)9-.&A>&"=(&ERS&(-#84)F-&4"&4,-&*"964894&F8#=-&

$"(&6=($8*-&8#A-."&=6-.&)9&URS6&)9.)*84)9?&4,-&)57"(489*-&"$&4,-&)*-Q8#A-."&

$--.A8*D&/X)?=(-&H1I8<1&&M"B-F-(%&*#"=.)9-66&89.&U8>#-)?,&6*844-()9?&5".-(84-&4,-&

*"94()A=4)"9&"$&4,-&6=($8*-&8#A-."&4"&4,-&+:3&8#A-."1&&C"4,&*#"=.&89.&U8>#-)?,&

6*844-()9?&8#A-."6&8*4&4"&"77"6-&)9*(-86-6&4"&4,-&6=($8*-&8#A-."&86&R:K&89.&6=($8*-&

4-57-(84=(-&898#"?"=6#>&.-*(-86-1&&U8>#-)?,&6*844-()9?&)6&.)(-*4#>&(-#84-.&4"&4,-&

845"67,-()*&R:K&*"94-941&&&+,-&?#"A8#&5-89&*#"=.&8#A-."&F8()-6&B)4,&6=($8*-&

4-57-(84=(-1&&:9&8&*"#.&3(*,-89&B"(#.&4,-&,>.("#"?)*8#&*>*#-&B-8D-96&A-*8=6-&4,-&

684=(84)"9&F87"(&7(-66=(-&F8()-6&6,8(7#>&B)4,&4-57-(84=(-1&&:74)*8##>&4,)*D&B84-(&

*#"=.6&8(-&-#)5)984-.&)9&$8F"(&"$&4-9="=6&)*-&*#"=.61&&&!,)#-&4,-&#"9?B8F-&*#"=.&

$"(*)9?&(-58)96&(-#84)F-#>&*"964894%&4,-&6,"(4B8F-&89.&9-4&*#"=.&$"(*)9?6&.-*(-86-&

)9&58?9)4=.-&B)4,&.-*(-86)9?&6=($8*-&4-57-(84=(-&/X)?=(-&H1IA<1&+,-&7-(6)64-9*-&"$&

)*-&*#"=.6&/F)6Q8QF)&#)V=).&*#"=.6<&86&4,-&*#)584-&*""#6&6-(F-6&86&8&A=$$-(&8?8)964&

(=98B8>&?#8*)84)"9&$"(&*"#.&-8(#>&*#)584-6&)9&6=77"(4&"$&-8(#)-(&4,-"()-6&/U"66"B&"#!

$%1%&&P\IK<1&&M"B-F-(%&,-(-&4,)6&-$$-*4&)6&B-8D&89.&."-6&9"4&7("F).-&8&$=##&6"#=4)"9&4"&

4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@1&&36&4,-&7#89-4&*""#6&8(?-(&7-(*-948?-&"$&4,-&4"48#&

?(--9,"=6-&-$$-*4&*"5-6&$("5&*#"=.6&(84,-(&4,89&$("5&?86-"=6&8A6"(74)"91&&X"(&

*"#.-(&*#)584-6&K]f&"(&5"(-&"$&4,-&4"48#&?(--9,"=6-&-$$-*4&*89&*"5-&$("5&)*-&

*#"=.6%&B,)#-&$"(&3(*,-89&*#)584-6&B)4,&4-57-(84=(-6&9-8(&7(-6-94&.8>&/A""64-.&A>&

R:K<%&)*-&*#"=.6&*"94()A=4-&6#)?,4#>&5"(-&4,89&PKf&"$&4,-&4"48#&?(--9,"=6-&/X)?=(-&

H1I*<1&&R"5A)9)9?&-$$-*46&"$&6=($8*-%&*#"=.%&89.&845"67,-(-%&4,-&+:3&8#A-."&-@,)A)46&

8&5=*,&5"(-&5".-64&)9*(-86-&/]1HP&4"&]1[K<&4,89&."-6&4,-&6=($8*-&8#A-."&"F-(&"=(&&

52 a 0.5 TOA 0.4 Surface 0.3 RCM 0.2 Albedo

0.1 Cloud Rayleigh 0.0 b 30

) 20 -2 Longwave 10 0 Net -10 -20

Cloud forcing (W m -30 Shortwave -40 c 100

80 Gas (H2O+CO2) 60

20 Cloud Percent of greenhouse 0 10-2 10-1 pCO2 (bar) ! 7-40)(!B8T8!!S%'(!+)1$(%,!4;.G%;!=(%,!%;G(/.N!1;.0/!2.)1-,4N!%,/!4)((,$.0<(! 1.=&.,(,'8!!E%F!E#"A8#&5-89&4"7Q"$Q845"67,-(-& /+:3<%&6=($8*-%&*#"=.%&89.&U8>#-)?,&6*844-()9?&8#A-."6&F-(6=6&845"67,-()*&R:K&$"(& 3(*,-89&6)5=#84)"96%&898#"?"=6&B)4,&$)?=(-&I1&&U8.)84)F-Q*"9F-*4)F-&5".-#6& 4>7)*8##>&=6-&89&-$$-*4)F-&6=($8*-&8#A-."&"$&k]1KK&4"&)57#)*)4#>&)9*"(7"(84-6&*#"=.& $"(*)9?61&EGF!R#"=.&#"9?B8F-%&6,"(4B8F-&89.&9-4&$"(*)9?&84&4,-&4("7"78=6-&F-(6=6& 845"67,-()*&R:K1&E1F!0-(*-94&*"94()A=4)"9&"$&?86-"=6&89.&*#"=.&8A6"(74)"9&4"&4,-& 4"48#&?(--9,"=6-&-$$-*41& ! &

53 (89?-&)9&*#)584-1&&URS6&*,89?-&9-)4,-(&6=($8*-&9"(&*#"=.&8#A-."%&89.&4,-(-$"(-&

8**).-948##>&A-9-$)4&$("5&4,-)(&78(4)8#&*89*-##84)"9%&8##"B)9?&URS&89.&ERS&

4-57-(84=(-&*=(F-6&4"&(-58)9&6=(7()6)9?#>&6)5)#8(&.-67)4-&4,-&=6-&"$&F864#>&.)$$-(-94&

5-4,".61&&

& 39&"$4-9&"F-(#""D-.&6,"(4*"5)9?&"$&URS&78#-"*#)584-&64=.)-6&)6&4,84&4,->&

4>7)*8##>&866=5-&4,84&)$&4,-&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&$8##6&A-#"B&KNH&c&/M8VVQ

S)6(8!"#!$%&%&K]]Ig&2"58?8#QE"#.589&"#!$%&6!K]]I<&"(&6"5-4)5-6&KN\&c&/E"#.A#844&"#!

$%&%&K]]\A<&4,84&(=98B8>&?#8*)84)"9&4"&8&,8(.&69"BA8##&B)##&A-&4,-&)9-F)48A#-&(-6=#41&&

M"B-F-(%&)9&4,)6&64=.>&8&6,8(7&A)$=(*84)"9&4"&8&$("W-9&B"(#.&)6&9"4&"A6-(F-.&B,-9&()&

.("76&A-#"B&KNH&c1&&M-(-&B-&$)9.&648A#-&*#)584-6&B)4,&()&86&#"B&86&K^]&c&4,84&

58)948)9&"7-9&"*-89&$(8*4)"96&"$&?(-84-(&4,89&L]f1&&;)5)#8(&*#)584-&6"#=4)"96&B)4,&

()&q&KNH&c&A=4&B)4,&"7-9&"*-896&84&#"B&89.&5).T)4=.-6&8(-&8#6"&*"55"9#>&$"=9.&

)9&ERS6&4,84&=6-&5"(-&*"57#-@&4(-845-946&"$&"*-896&89.&6-8&)*-&8#A-)4&B)4,)9&4,-&

*"94-@4&"$&.)$$-(-94&?-"#"?)*&-7"*,6&89.&(8.)84)F-&$"(*)9?6&/a")?4&"#!$%&%!K]PPg&i89?&

"#!$%&%&K]PKg&i89?&89.&0-#4)-(%&K]PKg&a")?4&89.&3AA"4%&K]PK<1&&;48A#-&*#)584-6&58>&

-F-9&A-&7"66)A#-&B)4,&6-8&)*-&58(?)96&86&#"B&86&P]°&4"&K]°T)4=.-&89.&?#"A8#&5-89&

6=($8*-&4-57-(84=(-6&B-##&A-#"B&$(--W)9?&/3AA"4&"#!$%&%!&K]PPg&i89?&"#!$%&%&K]PK<1&&

U8.)84)F-&*"9F-*4)F-&5".-#6&(-58)9&844(8*4)F-&(-6-8(*,&4""#6&6)9*-&4,->&8(-&

*"57=484)"98##>&$864&89.&*89&)9*"(7"(84-&*"57(-,-96)F-&6-#$Q*"96)64-94&(-.=*)9?&

845"67,-()*&*,-5)64(>1&&+,-&=4)#)4>&"$&78#-"*#)584-&URS6&58>[email protected].&A>&

)9*"(7"(84)9?&6)57#-&*#"=.&89.&)*-Q8#A-."&$--.A8*D&78(85-4-()W84)"96&89.&4,("=?,&

4,-&(-8#)W84)"9&4,84&6"#=4)"96&B)4,&()&q&KNH&c&(-58)9&F)8A#-&$"(&8&,8A)48A#-&-8(#>&

'8(4,&B)4,&6=A64894)8#&#)V=).&B84-(&84&4,-&6=($8*-1&&&

54 B8P8!!L-<10<<-.,!!

+,-&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&58()9-&6-.)5-946&*"55"9#>&6-(F-6&86&8&7("@>&

$"(&78#-"Q"*-89&4-57-(84=(-61&&+,-&"@>?-9&89.&6)#)*"9&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&

6-8B84-(&89.&B84-(Q#8)9&6-.)5-946&)6&*"94("##-.&A>&4-57-(84=(-&.-7-9.-94&

-@*,89?-&"$&PI:&A-4B--9&B84-(&89.&("*D&B)4,)9&,>.("4,-(58#&F-94&6>64-56&89.&

5).Q"*-89&().?-6&/c864)9?&"#!$%&%&K]]^<1&&+8D-9&84&$8*-&F8#=-%&#"BQ%PI:&89.&%H];)&

)9*#=6)"96&8(-&)94-(7(-4-.&86&)9.)*84"(6&"$&,"4&6-8B84-(&4-57-(84=(-6%&7"66)A#>&

(-8*,)9?&86&,)?,&86&HL]&c&.=()9?&4,-T-&3(*,-89&/c98=4,&89.&`"B-%&K]]Hg&U"A-(4&

89.&R,8=66)."9%&K]]^<1&&M"B-F-(%&"A6-(F-.&#"BQ%PI:&6)?98#6&$"=9.&)9&3(*,-89&

6-.)5-946&58>&A-&4,-&(-6=#4&"$&F8()84)"96&)9&,>.("4,-(58#&$#=).&4-57-(84=(-&

4,("=?,&4)5-&(84,-(&4,89&F8()84)"96&)9&4,-&5-89&6-8B84-(&4-57-(84=(-&/c864)9?&"#!

$%&%&K]]^g&F89&.-(&C""(9&"#!$%1%&K]]Ng&;,)-#.6&89.&c864)9?%&K]]N<1&&:A6-(F-.&)6"4"7)*&

.848&5)?,4&(-$#-*4&5"(-&B).-67(-8.&,>.("4,-(58#&8*4)F)4>&"9&4,-&89*)-94&6-8$#""(&

B,)*,&6#"B#>&487-(-.&"$$&4,("=?,&4)5-&/M"$5899%&K]]Lg&F89&.-(&C""(9&"#!$%1%&K]]N<1&&

'9,89*-.&*"94)9-948#&B-84,-()9?&$("5&,)?,-(&78#-"845"67,-()*&R:K&89.&8&?(-84-(&

8A=9.89*-&"$&A()44#-&F"#*89)*&("*D6&58>&,8F-&8*4-.&4"&6=77(-66&%PI:&.=()9?&4,-&

0(-*85A()89&/j8$$(-6&"#!$%&%&K]]N<1&&:*-89)*&4-57-(84=(-6&8(-&8#6"&-@7-*4-.&4"&F8(>&

64("9?#>&B)4,T)4=.-&89.&.-74,1&&+,-&78#-"#84)4=.-6&89.&.-74,6&"$&$"(584)"9&"$&4,-&

("*D6&"9&B,)*,&4,-&4-57-(84=(-&-64)584-6&.)6*=66-.&8A"F-&8(-&A86-.&8(-&=9D9"B9&

/X-=#9-(%&K]PK<1&&;"5-&(-*-94&64=.)-6&,8F-&)57("F-.&=7"9&4(8.)4)"98#&5-4,".6&A>&

*"9.=*4)9?&*"5A)9-.&898#>6)6&"$&"@>?-9&89.&,>.("?-9&)6"4"7-6&89.&A>&898#>W)9?&

4,-&"@>?-9&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&7,"67,84-6&$"=9.&)9&3(*,-89&6-.)5-9461&&+,-6-&

64=.)-6&6=??-64&4,84&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&.=()9?&4,-&5).Q3(*,-89&B-(-&5"(-&

55 5".-(84-%&#)D-#>&A-4B--9&K\\&89.&H]I&c&89.&9"&,)?,-(&HPH&c&/M(-9&"#!$%&%&K]]\g&

C#8D-&"#!$%&%&K]P]<1&&!

& _9&4,)6&64=.>&"=(&B8(5-64&3(*,-89&6)5=#84)"9%&,8F)9?&]1K&A8(&"$&R:K&89.&

]1]]P&A8(&"$&RM[&84&I]f&"$&4,-&5".-(9&6"#8(&*"964894%&?#"A8#&89.&899=8##>&8F-(8?-.&

6-8B84-(&4-57-(84=(-6&(-8*,&H]L&c&B,)#-&#"*8#&6-86"98#&58@)5=5&4-57-(84=(-6&

(-8*,&HKP&c&/X)?=(-&H1\<1&&R")9*).-948##>&4,)6&)6&8#6"&"=(&"9#>&6)5=#84)"9&4,84&-@,)A)46&

>-8(&8("=9.&)*-Q$(--&*"9.)4)"961&!,)#-&4,-&6-8B84-(&4-57-(84=(-&7(-.)*4)"96&"$&

U"A-(4&89.&R,8=66)."9&/K]]^<&8(-&9"4&(-8*,-.&)9&4,)6&64=.>%&4,-&7(-.)*4)"96&"$&

C#8D-&"#!$%1&/K]P]<&8(-&8*,)-F-.&B)4,&(-86"98A#-&?(--9,"=6-&?86&85"=9461&&!)4,&

]1]PL&A8(&"$&R:K&89.&]1]]P&A8(&"$&RM[&6-86"98#&89.&#"*8#&58@)5=5&6-8B84-(&

QH 4-57-(84=(-6&,"F-(&h=64&8A"F-&H]L&c1&&&!)4,&4,-&)9*#=6)"9&"$&P] &A8(&"$&RM[&"=(&

5".-#-.&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&8(-&)9&?"".&8?(--5-94&B)4,&(-*-94&-64)584-6&$"(&

78#-"Q"*-89&4-57-(84=(-6&B,)#-&(-58)9)9?&68$-#>&B)4,)9&*"964(8)946&)57"6-.&"9&

78#-"845"67,-()*&R:K1&&

& 3&*"5A)984)"9&"$&,)?,&R:K&89.v"(&,)?,&RM[&*"=#.&)9&4,-"(>&>)-#.&8&,"4&*#)584-&

$"(&4,-&-8(#>&'8(4,1&&M"B-F-(%(?-&85"=946&"$&R:K&/p]1K&A8(<&B"=#.&A-&(-V=)(-.&4"&

584*,&4,-&,"4&4-57-(84=(-&-64)584-6&7(-.)*4-.&A>&c98=4,&89.&`"B-&/K]]H<&89.&

U"A-(4&89.&R,8=66)."9&/K]]^<&)$&R:K&89.&MK:&B-(-&4,-&"9#>&?(--9,"=6-&?86-6%&

,"7-#-66#>&F)"#84)9?&)9$-((-.&*"964(8)946&"9&R:K1&&0,"4"*,-5)*8#&*8#*=#84)"96&"$& b-(D#-&"#!$%1&/K]PK<&7(-.)*4&89&=77-(&#)5)4&"9&845"67,-()*&5-4,89-&"A->)9?&4,-&

(84)"&RM[vR:K&l&]1K1&&+,=6&)$&4,-&7(-.)*4-.&845"67,-()*&R:K&84&K1^\&E8&)6&]1]PL&A8(%&

RM[&)6&#)5)4-.&4"&"9#>&]1]]H&A8(%&H&4)5-6&B,84&)6&7(-6-94-.&)9&4,)6&64=.>1&&M"B-F-(%&

6=*,&89&)9*(-86-&)9&RM[&B"=#.&>)-#.&"9#>&8&$-B&8..)4)"98#&B8446&7-(&5-4-(&6V=8(-.&&

56 &

350

340 Robert & Chaussidon (2006), 2.8 Ga 330

320 (K)

310

seawater Blake et al. (2010), 3.5<3.2 Ga T 300

290 Seasonal maximum

280 Global mean pCO2 at 2.69 Ga (Driese et al. 2011) 270 10 -3 10 -2 10 -1 pCO (bar) 2 ! 7-40)(!B8U8!!S%'(!+)1$(%,!4;.G%;!=(%,!%,/!<(%<.,%;!=%6-=0=!<(%A%'()! '(=&()%'0)(8!!;-86"98#&58@)5=5&89.&?#"A8#& 5-89&5)@-.>-(&"*-89&4-57-(84=(-&F-(6=6&'R:K&B)4,&]1]]P&A8(&"$&RM[&)9*#=.-.1&& M)?,&6-8B84-(&4-57-(84=(-&-64)584-6&"$&U"A-(4&89.&R,8=66)."9&/K]]^<&8(-&9"4& 7"66)A#-&B)4,)9&-64)584-6&"$&78#-"845"67,-()*&R:K1&&M"B-F-(%&"=(&(-6=#46&*89&A-& -86)#>&(-*"9*)#-.&B)4,&4,-&5"(-&(-*-94&6-8B84-(&4-57-(84=(-&-64)584-6&"$&C#8D-&"#! $%&&/K]P]<1& & & &

57 "$&(8.)84)F-&$"(*)9?&/X)?=(-&K1K.<%&89.&4,84&)6&A-$"(-&4,-&(8.)84)F-&-$$-*46&"$&"(?89)*&

,8W-6&8(-&-F-9&*"96).-(-.1&&3&,"4%&.-96-%&*8(A"9Q()*,&845"67,-(-&B"=#.&,8F-&#-$4&

4,-&6*8(6&"$&)94-96-&*,-5)*8#&B-84,-()9?%&,"B-F-(&4,-&?-"#"?)*&(-*"(.&6=??-646&4,84&

B-84,-()9?&(84-6&B-(-&5".-64&.=()9?&4,-&3(*,-89&/R"9.)-&"#!$%&%&K]]Pg&;#--7&89.&

M-66#-(%&K]]^<1&&3..)4)"98##>%&86&"9-&5"F-6&A8*DB8(.&4,("=?,&?-"#"?)*&4)5-%&4,-&;=9&

A-*"5-6&$8)94-(&89.&4,=6&4,-&*#)584-&B"=#.&(-V=)(-&)9*(-86)9?#>(?-&85"=946&"$&

?(--9,"=6-&?86-6&4"&"$$6-41&&X"(&(-$-(-9*-%&84&4,-&"96-4&"$&4,-&3(*,-89&*)(*8&H1I&E8&

4,-&;=9&B86&"9#>&NLf&86&A()?,4&86&4".8>&B,)*,&4(896#84-6&)94"&89&8..)4)"98#&

(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&!P[1H&!&5QK&*"578(-.&4"&6)5=#84)"96&7(-6-94-.&)9&4,)6&*,874-(1&&&

39&8#4-(984)F-&4"&4,-&,"4&"*-89&F)-B7")94&)6&4,84&4,-&3(*,-89&,8.&8&5"(-&

4-57-(84-&*#)584-1&&3&4-57-(84-&3(*,-89&)6&5"(-&-86)#>&(-*"9*)#8A#-&B)4,&-F).-9*-&

$"(&?#8*)84)"96&"A6-(F-.&8("=9.&K1H&E8&/'F896&"#!$%&%&P\\N<&89.&K1\&E8&/i"=9?&"#!$%&%&

P\\I<&86&"77"6-.&4"&89&-@*-66)F-#>&,"4&7#89-41&&3&4(896)4)"9&$("5&8&,"4%&)*-Q$(--&6484-&

4"&8&,8(.&69"BA8##&6484-&(-V=)(-6(?-&(8.)84)F-&$"(*)9?6&89.&-@,)A)46&8&64("9?&

,>64-(-6)6&/0)-((-,=5A-(4%&K]][<1&&C>&*"94(864%&8&4-57-(84-&3(*,-89&58>&,8F-&

-86)#>&6B8>-.&)94"&89.&"=4&"$&5"(-&5".-(84-&?#8*)8#&6484-6%&9"4&=9#)D-&4,-&*#)584-&"$&

5"(-&(-*-94&-7"*,61&&M-(-&B-&$)9.&4,-&3(*,-89&*#)584-&4"&,8F-&8&?(-84-(&6-96)4)F)4>&

4,89&7(-6-94&.8>%&4,=6&8&(-#84)F-#>&658##&7=6,&"9&4,-&(8.)84)F-&A8#89*-&*89&4(896)4)"9&

8&4-57-(84-T-&3(*,-89&*#)584-&$("5&"9-&B,-(-&)*-&)6&*"9$)9-.&4"&7"#8(&(-?)"96&4"&

"9-&B,-(-&)*[email protected]&)94"&5).Q#84)4=.-61&&+,-&)94-(8*4)"9&"$&5-4,89-%&A)"#"?>&89.&

7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&58>&A-&(-67"96)A#-&$"(&3(*,-89&*#)584-&*,89?-61&&+,)*D-9)9?&

7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&$("5&)9*(-86-.&5-4,89"?-9)*&(-67)(84)"9&58>&,8F-&A--9&

(-67"96)A#-&$"(&4,-&#-66-(&?#8*)84)"9&A-#)-F-.&4"&,8F-&"**=((-.&84&K1\&E8&/2"58?8#Q

58 E"#.589&"#!$%&%&K]PK<1&&366=5)9?&$(8*48#&6,87-.&,8W-&78(4)*#-6%&b-(D#-&"#!$%1&/K]PK<&

7(-.)*4&,8W-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,6&84&]1LL]&µ5&(-8*,&]1H&B,-9&5-4,89-&(-8*,-6&

RM[zR:K&l&]1K1&&;=*,&8&,8W-&B"=#.&-@4)9?=)6,&5"(-&4,89&8&V=8(4-(&"$&4,-&)9*"5)9?&

6"#8(&-9-(?>1&&+,-&?#8*)84)"9&84&4,-&-9.&"$&4,-&3(*,-89&*)(*8&K1[&E8&)6&B).-#>&

67-*=#84-.&4"&,8F-&A--9&*8=6-.&A>&4,-&()6-&"$&"@>?-9&89.&4,-&6=A6-V=-94&

.-64(=*4)"9&"$&8&5-4,89-&?(--9,"=6-&/c864)9?%&K]]L<1&&_$&4,-&7(-Q?#8*)8#&845"67,-(-&

*"948)9-.&]1]PL&A8(&"$&R:K%&4,-&#"66&"$&]1]]P&A8(&"$&5-4,89-&.=-&4"&()6)9?&"@>?-9&

#-F-#6&B"=#.&>)-#.&8&kPL&c&?#"A8#&5-89&4-57-(84=(-&.-*#)9-&89.&8&kKH°T)4=.)98#&

-@7896)"9&"$&6-8&)*-1&&'F-9(?-(&4-57-(84=(-&*,89?-6&B"=#.&,8F-&"**=((-.&)$&

,)?,-(&RM[&*"9*-94(84)"96&,8.&A--9&7(-6-94&7()"(&4"&4,-&()6-&"$&"@>?-91&

B8Q8!!50==%)3!

_9&4,)6&*,874-(&B-&,8F-&=6-.&8&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#&4"&64=.>&4,-&*#)584-&

"$&4,-T-&3(*,-89&*)(*8&K1I&E8&B,-9&4,-&;=9&B86&K]f&.)55-(&4,89&7(-6-94&.8>1&&

!-&F8(>&"9#>&4,-&6"#8(&*"964894&89.&67-*)$)-.&5)@)9?&(84)"6&$"(&R:K&89.&RM[1&&!-&

$)9.&6-#$Q*"96)64-94&*#)584-&6"#=4)"96&4"&8&B-8D-(&$"(5&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&

78(8."@%&(-V=)()9?&4,84&"9#>&6"5-&7"(4)"9&"$&4,-&7#89-4&6=($8*-&(-58)9&$(--&$("5&)*-&

89.&4,=6&,"67)48A#-&$"(&-8(#>&#)$-1&&!,)#-&6-#$Q*"96)64-94&,"4&6"#=4)"96&$"(&4,-T-&

3(*,-89&(-58)9&-#=6)F-%&B-&$)9.&4,84&*""#-(&*#)584-6&4,84&(-58)9&."5)984-.&A>&

8(-86&"$&#)V=).&6=($8*-&B84-(&8(-&-86)#>&8*,)-F-.&B)4,)9&7=A#)6,-.&78#-"845"67,-()*&

*"964(8)946&"9&R:K1&&+,-&*"5A)984)"9&"$&]1]PL&A8(&"$&R:K&89.&]1]]P&A8(&"$&RM[&

7(".=*-6&6=($8*-&4-57-(84=(-6&F-(>&9-8(&7(-6-94&.8>&B,)#-&9"4&F)"#84)9?&78#-"6"#&

*"964(8)946&"9&R:K&89.&8F").)9?&*"57#)*84)"96&$("5&7,"4"*,-5)*8#&,8W-&$"(584)"91&&

59 R#)584-6&B)4,&B-8D-(&?(--9,"=6-6&89.&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&86&#"B&86&K^]&c&

*89&58)948)9&"7-9&"*-89&$(8*4)"96&"$&?(-84-(&4,89&L]f%&4,=6&-96=()9?&4,-&

,8A)48A)#)4>&"$&4,-&3(*,-89&-F-9&84&(-#84)F-#>&#"B&78#-"845"67,-()*&?(--9,"=6-&?86&

#-F-#61&&R"9F)9*)9?&?-"#"?)*8#&8(?=5-946&*89&A-&58.-&)9&$8F"(&"$&8&5"(-&4-57-(84-&

#84-&3(*,-89&*#)584-&86&"77"6-.&4"&89&-@*-66)F-#>&,"4&7#89-41&&:9-&9--.&9"4&

-@4(87"#84-&A86-.&"9&678(6-&?-"#"?)*&.848&4"&4,-(-&A-)9?&"9#>&*#)584-6&"$&-@4(-5-&

,"4&"(&*"#.&.=()9?&4,-&3(*,-891&&+,-&*,89?-&)9T)4=.)98#&-9-(?>&.)64()A=4)"9&

*"578(-.&B)4,&7(-6-94&.8>&.=-&4"&B-8D&6"#8(&)((8.)89*-&89.&8&64("9?&?(--9,"=6-&

-$$-*4&58>&,8F-&*8=6-.&4,-&89*)-94&*#)584-&4"&A-&6=6*-74)A#-&4"&B).-&6B)9?6&$"(&

(-#84)F-#>&658##&(8.)84)F-&$"(*)9?61&&M"B-F-(%&,-(-&*#)584-6&B)4,&"7-9Q"*-89&

$(8*4)"96&"$&?(-84-(&4,89&L]f&8(-&58)948)9-.&.-67)4-&8&K]f&(-.=*4)"9&)9&6"#8(&

*"964894&-F-9&B)4,&"9#>&]1]]L&A8(&"$&R:K&89.&9"&RM[1&&U-6"#F)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&

78(8."@&58>&9"4&A-&86&*,8##-9?)9?&4"&*#)584-&5".-#-(6&86&7(-F)"=6#>&4,"=?,41&&&

60 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

#$%&'()!H!

#.,').;

"""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

H8*8!!C:():-(A!

+,-&5"64&"AF)"=6&5-896&"$&(-6"#F)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&)6&4"&

)9F"D-(?-&V=894)4)-6&"$&?(--9,"=6-&?86-6%&985-#>&R:K&89.&RM[1&&M"B-F-(%&

9=5-("=6&*,89?-6&4"&4,-&3(*,-89&*#)584-&6>64-5&,8F-&A--9&6=??-64-.&4,84&58>&

>)-#.&8..)4)"98#&B8(5)9?%&4,=6&-86)9?&4,-&(-V=)(-.&?(--9,"=6-&?86&A=(.-91&&M-(-&B-&

=6-&8&4,(--Q.)5-96)"98#&*#)584-&5".-#&4"&-@85)9-&6"5-&"$&4,-&$8*4"(6&4,84&*"94("#&

3(*,-89&*#)584-1&&!-&-@85)9-&*,89?-6&4"&4,-&'8(4,G6&("484)"9&(84-%&6=($8*-&8#A-."%&

*#"=.&7("7-(4)-6%&89.&4"48#&845"67,-()*&7(-66=(-&$"##"B)9?&7("7"68#6&$("5&4,-&

(-*-94&#)4-(84=(-1&&!,)#-&4,-&-$$-*46&"$&)9*(-86-.&7#89-48(>&("484)"9&(84-&"9&6=($8*-&

4-57-(84=(-&8(-&)96)?9)$)*894%&7#8=6)A#-&*,89?-6&4"&4,-&6=($8*-&8#A-."%&*#"=.&.("7#-4&

9=5A-(&*"9*-94(84)"96%&89.&845"67,-()*&9)4("?-9&)9F-94"(>&58>&-8*,&)578(4&

?#"A8#&5-89&B8(5)9?&"$&H&4"&N&c1&&!,)#-&9"9-&"$&4,-6-&*,89?-6&7(-6-946&8&6)9?=#8(&

6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@%&8&*"5A)984)"9&*89&,8F-&8(?-&)578*4&"9&

*#)584-1&&E#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&84&"(&8A"F-&KII&c&*89&-86)#>&A-&

58)948)9-.&4,("=?,"=4&4,-&-94)(-4>&"$&4,-&3(*,-89&)$&7#8=6)A#-&*,89?-6&4"&*#"=.6%&

6=($8*-&8#A-."&89.&9)4("?-9&*"94-94&8(-&*"96).-(-.1&&&

36&.)6*=66-.&)9&*,874-(&H%&6)5=#84)"96&=6)9?&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#6&6,"B&

4,84&"9#>&5".-64&85"=946&"$&R:K&58>&A-&9--.-.&4"&58(?)98##>&(-*4)$>&4,-&$8)94&

61 >"=9?&;=9&78(8."@&4"B8(.6&4,-&-9.&"$&4,-&3(*,-891&&!"#$&89.&+""9&/K]PH<&$"=9.&

4,84&]1]PL&A8(&"$&R:K%&4,-&dA-64&?=-66e&-64)584-&$"(&845"67,-()*&R:K&.=()9?&4,-T-&

3(*,-89&7("F).-.&A>&2()-6-&"#!$%&!/K]PP<%&*89&7(-F-94&4,-&'8(4,&$("5&$(--W)9?&"F-(&

.=()9?&4,-T-&3(*,-89&/*)(*8&K1I&E8&B)4,&I]f&"$&4,-&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"964894<1&&

M"B-F-(&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&(-58)9&*"#.&/()!l&KN]&c<&89.&4,-&6-8&)*-&

58(?)[email protected]&)94"&5).Q#84)4=.-6&/[^n<1&&+,)6&*""#&*#)584-&58>&A-&)9*"96)64-94&B)4,&

4,-*D&"$&-F).-9*-&$"(&?#8*)84)"9&4,("=?,&"=4&5"64&"$&4,-&3(*,-89&/X-=#9-(6&K]PK<1&&

!)4,&4,-&8..)4)"9&"$&P]QH&A8(&"$&5-4,89-%&6=($8*-&4-57-(84=(-6&89.&6-8&)*-&-@4-94&

A-*"5-&9-8(#>&-V=8#&4"&4,"6-&"$&4,-&7(-6-94&.8>&'8(4,&/()!l&KIL&c%&6-8&)*-&58(?)9&84&

^InT)4=.-<&/!"#$&89.&+""9%&K]PH<1&&T"4-&8#6"&4,84&4,-&R:K&78(4)8#&7(-66=(-&

877("7()84-&$"(&4,-T-&3(*,-89&*89&A-&64(-4*,-.&,)?,-(&4,89&.)6*=66-.&,-(-&86&

;,-#."9&/K]]^<&6=??-646&k]1]KL&A8(&86&89&=77-(&#)5)41&&+,=6&8..)4)"98#&B8(5)9?&

58>&A-&7"66)A#-&F)8&*"9F-94)"98#&5-896&/2&"&&?(--9,"=6-&?86-6<1&&RM[&*"=#.&$-86)A#>&

QH ,8F-&A--9&,)?,-(&4,89&P] &A8(&86&B-##1&&&;"&#"9?&86&4,-&(84)"&"$&RM[&4"&R:K&(-58)96&

#-66&4,89&8A"=4&]1P%&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&6,"=#.&9"4&$"(5&/M8VVQS)6(8&"#!$%&%!K]]Ig&

2-!)44&"#!$%&%!K]]\g&b-(D#-&"#!$%&%!K]PK<1&&!,)#-&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&58>&7("F).-&89&

-$$-*4)F-&=#4(8F)"#-4&6,)-#.&$"(&-8(#>&'8(4,&/!"#$&89.&+""9%&K]P]<&4,)*D&,8W-6&58>&

,8F-&8&64("9?&*""#)9?&-$$-*4&/M8VVQS)6(8&"#!$%&%!K]]I<1&&;4=.)-6&=6)9?&*#)584-&5".-#6&

"$&.)$$-()9?&"()?)9&$)9.&6)5)#8(&?(--9,"=6-&?86&4"&6=($8*-&4-57-(84=(-&(-#84)"96,)76&

$"(&4,-&3(*,-89&/R,8(98>&"#!$%&%!K]PHg&c=9W-&"#!$%&%!K]PH<1&&&

M"B-F-(%&"=46489.)9?&V=-64)"96&(-58)91&&!,)#-&6"#=4)"96&4"&4,-&$8)94&>"=9?&

;=9&78(8."@&B)4,&7(-6-94&.8>&4-57-(84=(-6&"(&*""#-(&58>&7("F).-&857#-&7#89-48(>&

6=($8*-&8(-8&B)4,&5".-(84-&4-57-(84=(-6&89.&"7-9Q"*-896%&4,->&$8##&6,"(4&"$&4,-&,"4&

62 6-8B84-(&4-57-(84=(-6&)9.)*84-.&A>&6"5-&?-"*,-5)*8#&898#>6-6&"$&89*)-94&58()9-&

6-.)5-946&/c98=4,&89.&`"B-%&K]]Hg&U"A-(4&89.&R,8=66)."9%&K]]^<1&&E(894-.%&4,-&

,"4&6-8B84-(&)94-(7(-484)"9&$"(&4,-&3(*,-89&*#)584-&)6&*"94("F-(6)8#&/;,)-#.6&89.& c864)9?%&K]]Ng&j8$$({6&"#!$%1%&K]]N<&89.&5"(-&(-*-94&-64)584-6&)9.)*84-&6-8B84-(&

4-57-(84=(-6&"9#>&6#)?,4#>&B8(5-(&4,89&4,"6-&)9&4,-&7(-6-94&.8>&4("7)*6&/M(-9&"#!$%&%&

K]]\g&C#8D-&"#!$%&%&K]P]<1&&+,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&8#6"&A-*"5-6&5"(-&6-F-(-&86&

"9-&7("A-6&.--7-(&A8*DB8(.6&)9&4)5-1&&34&4,-&"96-4&"$&4,-&3(*,-89&/*)(*8&H1I&E8<&4,-&

;=9&B86&"9#>&NLf&86&A()?,4&86&4".8>&/E"=?,%&P\IP<%&4,=6&5"(-&6=A64894)8#&B8(5)9?&

)6&(-V=)(-.&4"&6"#F-&4,-&78(8."@&*"578(-.&B)4,&4,-&(-6=#46&7(-6-94-.&A>&M8VVQ

S)6(8&"#!$%&!/K]]I<&89.&!"#$&89.&+""9&/K]PH<%&A"4,&"$&B,)*,&*"96).-(&4,-&;=9&84&

I]f&"$&)46&7(-6-94&.8>&A()?,49-661&&:$&*"=(6-%&"=(&*"9$).-9*-&)9&?-"*,-5)*8#&

)9.)*84"(6&$"(&A"4,&6=($8*-&4-57-(84=(-&89.&R:K&A-*"5-&*"((-67"9.)9?#>&B-8D-(&86&

"9-&7("A-6&.--7-(&A8*D&)9&4)5-1&&X)98##>%&-F).-9*-&$("5&A89.-.Q)("9&$"(584)"96&

6=??-64&4,84&845"67,-()*&R:K&.=()9?&4,-&3(*,-89&58>&A-&*"964(8)9-.&4"&8&5-(-&H&

4)5-6&4,-&7(-6-94&845"67,-()*&#-F-#&/03`<&/U"6)9?&"#!$%&%!K]P]<1&&+,)6&)6&*"96).-(8A#>&

#"B-(&4,89&R:K&-64)584-6&.-()F-.&$("5&78#-"6"#6&/U>-&"#!$%&%&P\\Lg&M-66#-(&"#!$%&%&

K]][g&;,-#."9%&K]]^g&2()-6-&"#!$%&%!K]PP<1&&M"B-F-(%&8?8)9&4,)6&)94-(7(-484)"9&"$&4,-&

A89.-.&)("9&$"(584)"96&(-58)96&*"94("F-(6)8#&/28=7,86&89.&c864)9?%&K]PPg&

U-)9,8(.&89.&0#898F6D>%&K]PP<1&&_$&B-&8(-&4"&*"96).-(&-)4,-(&4,-&(-V=)(-5-94&$"(&,"4&

6=($8*-&4-57-(84=(-6%&4,-&*#)584-&"$&-8(#)-64&3(*,-89%&"(&4,-&64()*4&R:K&*"964(8)94&

)57"6-.&A>&A89.-.&)("9&$"(584)"96%&"4,-(&5-*,89)656&$"(&B8(5)9?&4,-&*#)584-&

58>&64)##&A-&9--.-.&4"&(-6"#F-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@1&&

63 +,-&6)5=#84)"96&7(-6-94-.&)9&*,874-(&H&/6--&8#6"&!"#$&89.&+""9%&K]PH<&

866=5-&4,84&86).-&$("5&4,-&64(-9?4,&"$&4,-&6"#8(&*"964894&89.&845"67,-()*&

)9F-94"()-6&"$&R:K&89.&RM[%&4,-&3(*,-89&'8(4,&(-58)9-.&$=9.85-948##>&6)5)#8(&4"&

4,-&7(-6-94&.8>1&&S".-#&7,>6)*6&78(85-4-()W84)"96&8(-&#-$4&)9&4,-)(&.-$8=#4&6484-&89.&

4,-&5".-#&(-8*46&4"&*,89?-6&)9&4,-&6,"(4B8F-&89.&#"9?B8F-&(8.)84)F-&$"(*)9?6&"9#>1&&

M"B-F-(&"4,-(&(-6-8(*,-(6&,8F-&7("7"6-.&6>64-584)*&.)$$-(-9*-6&A-4B--9&4,-&

3(*,-89&89.&4,-&7(-6-94&.8>&4,84&58>&,8F-&*"94("##-.&-8(#>&*#)584-1&&+,-&'8(4,&,8.&

8&$864-(&("484)"9&(84-&)9&4,-&.)64894&7864&/!)##)856%&K]]]<1&&+,)6&B"=#.&,8F-&

5".=#84-.&845"67,-()*&.>985)*6&/j-9D)96%&P\\^<1&&U"6)9?&"#!$%&&/K]P]<&6=??-64&4,84&

4,-&-8(#>&'8(4,&58>&,8F-&,8.&$-B-(&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)&89.&6)?9)$)*894#>&#-66&

-5-(?-94Y.g&A"4,&B"=#.&#"B-(&4,-&7#89-48(>&8#A-."1&&&E"#.A#844&"#!$%1&/K]]\<&

6=??-646&4,84&4,-&-8(#>&'8(4,&58>&,8F-&,8.&89&)9*(-86-.&)9F-94"(>&"$&845"67,-()*&

9)4("?-9&*8=6)9?&4,-&6-8&#-F-#&7(-66=(-&4"&A-&?(-84-(&4,89&P&A8(1&&_9*(-86-.&

7(-66=(-6&B"=#.&A("8.-9&67-*4(8#&#)9-6&89.&)9*(-86-&8A6"(74)"9&$("5&-@)64)9?&

?(--9,"=6-&67-*)-61&&_9&4,)6&*,874-(&B-&4-64&4,-6-&6>64-584)*&*,89?-6&4"&4,-&3(*,-89&

*#)584-&6>64-5&=6)9?&8&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#1&&!-&$)(64&*"9.=*4&8&6-()-6&"$&

6-96)4)F)4>&4-646&89.&B-&4,-9&*"5A)9-&B8(5)9?&5-*,89)656&4"&$)9.&"74)58#&

B8(5)9?&6*-98()"6&$"(&4,-&.=(84)"9&"$&4,-&3(*,-891&

3?8)9&B-&=6-&8&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#&A86-.&"9&4,-&R"55=9)4>&

345"67,-()*&S".-#&F-(6)"9&H1]&/R3SH<&$("5&4,-&T84)"98#&R-94-(&"$&345"67,-()*&

U-6-8(*,&/R"##)96&"#!$%1%&K]][g&R"##)96&"#!$%&!K]]^<1&&+,-&5".-#&*"9$)?=(84)"9&)6&

.)6*=66-.&)9&.-74,&)9&*,874-(&K1&&0,>6)*6&78*D8?-6&(-58)9&).-94)*8#&4"&4,-)(&.-$8=#4&

$"(5&-@*-74&B,-(-&.-6*()A-.&)9&4,-&$"##"B)9?&6=A6-*4)"961&&&

64 ;-96)4)F)4>&4-646&8(-&*"9.=*4-.&4"&)6"#84-&4,-&B8(5)9?&?8)9-.&$("5&8&F8()-4>&

"$&845"67,-()*&*"9.)4)"96&67-*)$)*&4"&4,-&3(*,-89&89.&9"48A#>&.)$$-(-94&$("5&4,-&

7(-6-94&.8>1&&X"(&8&A86-#)9-&*86-&B-&$)(64&6)5=#84-&4,-T-&3(*,-89&4)5-&7-()".&B)4,&

QK 8&6"#8(&*"964894&"$&P]\H1^&!&5 &/K1I&E8%&I]f&"$&7(-6-94&.8><&B8(5-.&"9#>&A>&R:K&

89.&MK:1&&:=(&A86-#)9-&845"67,-(-&*"96)646&"$&]1]^&A8(&"$&R:K%&9"&5-4,89-%&]1]]\HH&

A8(&"$&8(?"9&?86%&]1\[HI&A8(&"$&TK&89.&F8()8A#-&85"=946&"$&B84-(&F87"(&.-4-(5)9-.&

4,("=?,&6-#$Q*"96)64-94&5".-#)9?&"$&4,-&,>.("#"?)*8#&*>*#-1&&T"4-&4,84&)9*(-86)9?&TK&

8A"F-&4,-&7(-6-94&845"67,-()*&#-F-#&/]1N\PPL&A8(&TK<&-96=(-6&4,84&4,-&5-89&6-8&

#-F-#&7(-66=(-&)6&P1]PH&A8(%&).-94)*8#&4"&4,-&7(-6-94&.8>1&&+,-&7#89-48(>&("484)"9&(84-%&

*#"=.&.("7#-4&9=5A-(&*"9*-94(84)"96%&*#"=.&.("7#-4&6)W-6%&89.Y.&7("7-(4)-6&8(-&

,-#.&).-94)*8#&4"&7(-6-94&.8>1&&_9&4,)6&A86-#)9-&6)5=#84)"9&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&)6&KIN1\&c%&584*,)9?&4,84&"$&4,-&7(-6-94&.8>&/+8A#-&H1Pg&6--&8#6"&6-*4)"9&

H1K&$"(&89&)9&.-74,&.)6*=66)"9&"$&"=(&A86-#)9-&*86-<1&&_9&4,-&$"##"B)9?&6-*4)"96&B-&

*"96).-(&7#8=6)A#-&*,89?-6&4"&4,-&("484)"9&(84-%Y.&6=($8*-&8#A-."%&*#"=.&.("7#-4&

7("7-(4)-6%&89.&4"48#&845"67,-()*&7(-66=(-&(-#84)F-&4"&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"91&&&

_4&6,"=#.&A-&9"4-.&4,84&*#)584-&6-96)4)F)4>&)6&6484-Q.-7-9.-94&/M896-9&"#!$%&%&

K]]Lg&R8A8##-("&89.&M=A-(%&K]PH<1&&_9)4)8#&*"9.)4)"96&8$$-*4&4,-&*#)584-&(-67"96-&4"&8&

?)F-9&$"(*)9?1&&_9&78(4)*=#8(%&4,-&6=($8*-&4-57-(84=(-&*"94("#6&589>&$8*4"(6&"$&

*#)584-&)9*#=.)9?&4,-&.)64()A=4)"9&"$&69"B&*"F-(%&6-8&)*-%&B84-(&F87"(%&*#"=.6&89.&

=#4)584-#>&4,-&8#A-."&89.&)9$(8(-.&"78*)4>&/F)8&B84-(&F87"(<&"$&4,-&7#89-41&&:=(&?"8#&

)9&4,)6&6-*4)"9&)6&4"&4-64&4,-&6-96)4)F)4>&"$&*#)584-&4"&B8(5)9?&5-*,89)656&648(4)9?&

$("5&877("@)584-#>&7(-6-94&.8>!4-57-(84=(-61&&R#)584-&6-96)4)F)4)-6&B)##&#)D-#>&

.-F)84-&86&"9-&877("8*,-6&4)77)9?&7")946&6=*,&86&8&(=98B8>&?(--9,"=6-&"(&8&

65 69"BA8##&'8(4,1&&M"B-F-(%&8&*#)584-&B)4,&6=($8*-&4-57-(84=(-6&9-8(&4,84&"$&4,-&

7(-6-94&.8>&58>&A-&*-94-(-.&A-4B--9&-@4(-5-6&"$&*#)584-&89.&=74=(96&)9&*#)584-&

6-96)4)F)4>&/M896-9&"#!$%&%!K]]L<1&&3(*,-89&*#)584-6%&=9.-(&8&B-8D&;=9&89.&B8(5-.&

A>&4,)*D&?(--9,"=6-6%&4-9.&4"&,8F-&6#)?,4#>(?-(&*#)584-&6-96)4)F)4)-6&4,89&4,84&"$&

4,-&7(-6-94&.8>&-8(4,&"F-(&8&B).-&(89?-&"$&*"9.)4)"96&/!"#$&89.&+""9%&K]PH<1&

R#)584-&5".-#6&"$&.)$$-()9?&"()?)9&89.&*"964(=*4)"9&58>&>)-#.&F8(>)9?&*#)584-&

(-67"96-6&/C"9>&"#!$%1%&K]]^<1&

H8>8!!V,1)(%<(/!).'%'-.,!)%'(!!

+,-&'8(4,JS""9&"(A)48#&6>64-5&*89&A-&4(-84-.&86&8&*#"6-.&6>64-5&6=Ah-*4&

"9#>&4"&4,-&$"(*-&"$&?(8F)4>1&&2)$$-(-94)8#&?(8F)484)"98#&$"(*-6&-@-(4-.&A>&4,-&S""9&"9&

4,-&'8(4,&*8=6-6&4,-&"*-896&4"&A=#?-&"=4B8(.6&*(-84)9?&"*-89)*&4).-61&&M"B-F-(%&4,-&

'8(4,G6&("484)"9&.(8?6&4,-&4).8#&A=#?-%&7#8*)9?&)4&6#)?,4#>&8,-8.&"$&4,-&'8(4,JS""9&

8@)61&&36&4,-&S""9&7=##6&A8*D&"9&4,-&6#)?,4#>&"$$Q8@)6&4).8#&A=#?-%&)4&-@-(46&8&6=A4#-&

4"(V=-&"9&4,-&'8(4,&*"=94-(&4"&4,-&.)(-*4)"9&"$&("484)"91&&&;)9*-&89?=#8(&5"5-94=5&

"$&4,-&'8(4,QS""9&6>64-5&)6&*"96-(F-.%&4,)6&7("*-66&*8=6-6&4,-&S""9&4"&?8)9&-9-(?>&

84&4,-&-@7-96-&"$&4,-&'8(4,1&&+,-&'8(4,G6&("484)"9&(84-&)6&6#"B-.&B,)#-&4,-&S""9&

5"F-6&$=(4,-(&$("5&4,-&'8(4,1&&+,)6&7("*-66&,86&A--9&"9?")9?&6)9*-&4,-&$"(584)"9&"$&

4,-&'8(4,JS""9&6>64-51&&'@4(87"#84)9?&A8*DB8(.6&)9&4)5-%&4,-&'8(4,&5=64&,8F-&,8.&

8&$864-(&("484)"9&(84-&)9&4,-&.)64894&78641&&398#>6)6&"$&6-.)5-948(>&.-7"6)46&B)4,)9&

89*)-94&4).8#&W"9-6&89.&898#>6)6&"$&4,-&$"66)#6&"$&89*)-94&58()9-&)9F-(4-A(84-6&A"4,&

)9.)*84-&4,84&4,-&#-9?4,&"$&.8>&B86&#)D-#>&9-8(&PI&,"=(6&.=()9?&4,-T-&3(*,-89&

66 /!)##)856%&K]]]g&2-9)6&"#!$%&%!K]]K<1&&&M"B-F-(&"4,-(&64=.)-6&)9.)*84-&4,84&4,-&#-9?4,&

"$&.8>&58>&,8F-&A--9&86&6,"(4&86&P[&,"=(6&*)(*8&[1]&E8&/b8,9#-&89.&!8#D-(%&P\IN<1&&&

j-9D)96&/K]]]%&K]]P<&$"=9.&4,84&4,-&"A#)V=)4>&"$&4,-&-8(#>&'8(4,&58>&,8F-&

7#8>-.&8&64("9?&("#-&)9&*"94("##)9?&*#)584-1&&M)?,&"A#)V=)4>&/N]n<&*"=#.&7(".=*-&

(-#84)F-#>&B8(5&3(*,-89&*#)584-6&B)4,&"9#>&8&$-B&4,"=689.&78(46&7-(&5)##)"9&"$&R:K&

A>&*,89?)9?&4,-T)4=.)98#&.)64()A=4)"9&"$&6"#8(&)96"#84)"91&&M"B-F-(%&)4&)6&=9*#-8(&

,"B&4,-&'8(4,&58>&,8F-&5)?(84-.&4"&6=*,&89&-@4(-5-&"A#)V=)4>&89.&4,-9&A8*D&4"&)46&

7(-6-94&KH1[n&"A#)V=)4>1&&X"(&8##&6)5=#84)"96&)9&4,)6&B"(D&B-&866=5-&4,-&7(-6-94&.8>&

"A#)V=)4>1&

!-&*"9.=*4&6-96)4)F)4>&4-646&"$&4,-&3(*,-89&*#)584-&B)4,&.8>&#-9?4,6&"$&PL%&

PI%&89.&K[&,"=(61&&36&-@7-*4-.&$("5&.>985)*8#&4,-"(>%&8&$864-(&("484)"9&(84-&*8=6-6&

4,-&M8.#->&*-##6&4"&A-*"5-&B-8D-(&89.&658##-(&)9T)4=.)98#&-@4-94&/X)?=(-&[1P<1&& b"98#%&5-().)"98#%&89.&F-(4)*8#&5"4)"96&8##&.-*(-86-&)9&58?9)4=.-1&&_4&)6&B-##&

-648A#)6,-.&4,84&)9*(-86)9?&("484)"9&(84-6&(-6=#46&)9&8&.-*(-86-&)9&7"#-B8(.&,-84&

4(8967"(4%&8##"B)9?&4,-&4("7)*6&4"&648>&B8(5-(&B,)#-&*""#)9?&4,-&7"#-6&/M=94%&P\N\g&

T8F8((8&89.&C"**8#-44)%&K]]Kg&j-9D)96%&P\\^<1&&36&8&(-6=#4&4,-&5-()."98#&

4-57-(84=(-&?(8.)-94&64--7-96%&A=4&4,-&-$$-*4&)6&6#)?,41&&X"(&89&PI&,"=(&.8>%&W"98#&

5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&)9*(-86-&A>&kP&c&)9&4,-&4("7)*6&B,)#-&.-*(-86)9?&A>&kH& c&84&4,-&7"#-6&*"578(-.&B)4,&8&K[&,"=(&.8>1&&X"(&8&PL&,"=(&.8>%&W"98#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&)9*(-86-&A>&kK&c&)9&4,-&4("7)*6&B,)#-&.-*(-86)9?&A>&kL&c&84&4,-&7"#-6&

/X)?=(-&[1K<1&&2>985)*8#&-$$-*46&)578(4&6=A4#-&*,89?-6&4"&4,-&F-(4)*8#&89.T)4=.)98#&

64(=*4=(-&"$&*#"=.6%&,"B-F-(&4,-&-$$-*4&"9&"F-(8##&*#)584-&877-8(6&=9)57"(48941&&&

`"*8#&.)$$-(-9*-6&)9&9-4&*#"=.&$"(*)9?6&*89&F8(>&A>&&|L&!&5JK&$("5&"=(&A86-#)9-&*86-%&&

67 Streamfunction (109 Kg s-1) a 5 24 hour day -5

100 -25

5 25

50 -5

-50 Pressure (mb)

-75

-125 -5

-5 -100 100 5

1000 -5 5

b 18 hour day 100 5 -25

-5 -5 -50 5 25

-75 Pressure (mb)

-5

5 1000 5

c 15 hour day 5

100 -5 5 -25 25

-5

-50

75 Pressure (mb)

-75

-5

5 5 -5 5 5 1000 -5 -5 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) ! 7-40)(!H8*8!!O.,%;!=(%,!<')(%=20,1'-.,!2.)!1$%,4-,4!).'%'-.,!)%'(<8!!b"98#&89.& 899=8#&5-89&64(-85$=9*4)"96&$"(&K[&,"=(&E%F%&PI&,"=(&EGF%&89.&PL&,"=(&E1F&.8>6& (-67-*4)F-#>1&&&X864-(&("484)"9&(84-6&(-.=*-&B)9.&67--.6&89.&4,-&"F-(8##&64(-9?4,&"$& *)(*=#84)"9&86&)6&(-$#-*4-.&)9&4,-&64(-85$=9*4"91&&M8.#->&89.&X-((-#&*-##6&B-8D-9&89.& #84)4=.)98##>&*"94(8*41& & ! ! ! ! ! &

68 a 300

280

260

24 hr 240 18 hr 15 hr Surface temperature (K) 220 b 6 4 2 0 -2 Difference (K) -4 -6 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!H8>8!!O.,%;!=(%,!<0)2%1(!'(=&()%'0)(!2.)!1$%,4-,4!).'%'-.,!)%'(<8!!b"98#& 89.&899=8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&E%F&89.&4,-&*,89?-&)9&6=($8*-&4-57-(84=(-& EGF&.=-&4"&)9*(-86-.&("484)"9&(84-61&&_9*(-86)9?&4,-&("484)"9&(84-&(-.=*-6&5-().)"98#& ,-84&4(8967"(46%&4,=6&64--7-9)9?&4,-&5-().)"98#&4-57-(84=(-&?(8.)-941&&M"B-F-(%& ?#"A8#&5-89&4-57-(84=(-&.)$$-(-9*-6&8(-&658##&/qP&c<1& & & & & & & & & & & & & & & & & & & &

69 & & & & & & & & &

! ! 9%G;(!H8*8!!I.'%'-.,!)%'(!<(,<-'-:-'3!'(<'<8! ! &

70 A=4&?#"A8#&5-89&9-4&*#"=.&$"(*)9?6&F8(>&A>&#-66&4,89&]1H&!&5QK&"F-(&4,-&4,(--&

("484)"9&(84-&*86-6&/+8A#-&[1P<1&&_9&4"48#%&B)4,&89&PI&,"=(&.8>&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&()6-6&A>&"9#>&8&6*894&]1K&c&$("5&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&4"&(-8*,&KII1P& c1&&!)4,&8&PL&,"=(&.8>&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&()6-6&]1N&c&4"&KII1^&c1&&&

:=(&$)9.)9?6(?-#>&*"9$)(5&j-9D)96&/P\\^<&B"(D&=6)9?&89&-8(#)-(&4,(--Q

.)5-96)"98#&*#)584-&5".-#1&&!,)#-&).-94)$)8A#-&*,89?-6&4"&4,-&*#)584-&6>64-5&8(-&

$"=9.&.=-&4"&)9*(-86-.&("484)"9&(84-6%&4,-&"F-(8##&B8(5)9?&?8)9-.&)6&5)9)6*=#-&)9&4,-&

*"94-@4&"$&4,84&9--.-.&4"&(-6"#F-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@1&&&

c)-9-(4&"#!$%&!/K]PK<&=6)9?&8&4,(--Q.)5-96)"98#&"*-89&5".-#&*"=7#-.&4"&8&

78(85-4-()W-.&6484)64)*8#&845"67,-(-&5".-#&$"=9.&4,84&)9*(-86)9?&("484)"9&(84-6&

#-8.&4"&64("9?&*""#)9?&"$&4,-&3(*,-89%&(-V=)()9?&]1[&A8(&"$&R:K&A8(&"(&5"(-&4"&

"F-(*"5-&4,-&$8)94&>"=9?&;=91&&M"B-F-(%&(-*-94&B"(D&B)4,&F8()"=6&*)(*=#84)"9&

5".-#6&8?(--&B-##&B)4,&"=(&(-6=#46&7(-6-94-.&,-(-&/R,8(98>&"#!$%&%!K]PHg&`-&M)(&"#!

$%&%&K]PH<1&&_9*(-86-.&("484)"9&(84-6&."&9"4&877-8(&4"&7#8>&8&6)?9)$)*894&("#-&)9&

B8(5)9?&4,-&3(*,-891&&&

H8B8!!L%)W()!<0)2%1(!%;G(/.!

;=($8*-&8#A-."&*,8(8*4-()64)*6&.=()9?&4,-&3(*,-89&B-(-&5=*,&.)$$-(-94&$("5&

4".8>1&&U-.=*4)"96&4"&4,-&7#89-48(>&6=($8*-&8#A-."&,8F-&A--9&7("7"6-.&86&84&#-864&8&

78(4)8#&6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&/U"6)9?&"#!$%&%&K]P]<1&+,-(-&B86&

5=*,&#-66&-5-(?-94&*"94)9-948#&*(=64&.=()9?&4,-&3(*,-89&4,89&4,-(-&)6&4".8>%&

)964-8.&4,-&'8(4,&B"=#.&,8F-&A--9&."5)984-.&A>&"*-89&/2,)=5-&"#!$%&%!K]PK<1&&!,84&

*"94)9-946&.).&-@)64&B-(-&A8((-9&"$&F-?-484)"91&&+,-&-8(#)-64&3(*,-89&*"94)9-946&

71 B-(-&#)D-#>&$"(5-.&$("5&.8(D&A868#461&&36&4,-&*"94)9-946&8?-.&4,-&6=($8*-&4-@4=(-&

58>&,8F-&*,89?-.&)94"&#)?,4-(&*"#"(-.&6")#6&4>7)*8#&"$&5".-(9&.8>&.-6-(4&(-?)"96&

/U"6)9?&"#!$%&%&K]P]<1&&0(-6-94#>%&7-(589-94Y.&?#8*)-(6&"9&E(--9#89.%&3948(*4)*8%&

89.&)9&5"=948)9"=6&(-?)"96&8..&*"96).-(8A#>&4"&4,-&6=($8*-&8#A-."1&&;=*,&6-5)Q

7-(589-94Y.&A86-.&)*-&64(=*4=(-6&58>&,8F-&A--9&8A6-94&$("5&4,-&-8(#>&'8(4,1&

M-(-&B-&(-5"F-&8##&6=($8*-&F-?-484)"9&89.&8##&*"94)9-948#&)*-&6,--46&89.&4-64& d#)?,4e&89.&d.8(De&A8(-&6")#&6=($8*-&*"9$)?=(84)"96&67-*)$)-.&"94"&4,-&7(-6-94&.8>&

*"94)9-948#&8(-861&&T"4-&4,84&6-8&)*-&89.&69"B&*"F-(&8(-&64)##&7-(5)44-.%&A"4,&"$&

B,)*,&64("9?#>&5".=#84-&4,-&6=($8*-&8#A-."1&&X"(&6)57#)*)4>&B-&."&9"4&5"F-&"(&

-#)5)984-&*"94)9-948#&8(-8&89.&)964-8.&$"*=6&"9#>&"9&*,89?-6&4"Y.&8#A-."1&&+,-&

8#A-."&"$&A8(-&6")#&.-7-9.6&=7"9&5")64=(-&*"94-94&89.&*(=.-#>&=7"9&B8F-#-9?4,&

/F)6)A#-&"(&9-8(Q)9$(8(-.%&.-58(*84-.&84&]1N&}5<1&&X"(&#)?,4&*"#"(-.&6")#6%&4,-&B84-(Q

684=(84-.&6")#&8#A-."&)9&4,-&F)6)A#-&/9-8(Q)9$(8(-.<&)6&]1PK&/]1K[<&B,)#-&4,-&.(>&

8#A-."&)6&]1K[&/]1[I<1&&X"(&.8(D&*"#"(-.&6")#6%&4,-&B84-(Q684=(84-.&6")#&8#A-."&)9&4,-&

F)6)A#-&/9-8(Q)9$(8(-.<&)6&]1]L&/]1P]<&B,)#-&4,-&.(>&8#A-."&)6&]1P]&/]1K]<1&&+,-&8#A-."&

"$&"*-89&)6&]1]^&8*("66&A"4,&4,-&F)6)A#-&89.&9-8(Q)9$(8(-.%&4,=6&4,-&8#A-."&"$&

684=(84-.&.8(D&6")#&877("8*,-6&4,84&"$&"*-891&&&

R,89?)9?&4,-&8#A-."&"$&4,-Y.&,86&8&#)5)4-.&-$$-*4&"9&"F-(8##&*#)584-&86&

*"94)9-948#&8(-8&*"964)4=4-6&"9#>&kH]f&"$&4,-&4"48#&7#89-4&6=($8*-1&&X"(&"=(&#)?,4&

/.8(D<&6)5=#84)"9&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&8#A-."&)6&]1P[H&/]1P]L<%&B,)#-&$"(&"=(&

A86-#)9-&6)5=#84)"9&)4&)6&]1PH^&/+8A#-&[1K<1&&T"4-&4,84&4,-&A86-#)9-&5".-#&,86&8&

6#)?,4#>&#"B-(&8#A-."&4,89&#)?,4&6")#1&&S".-64&?8)96&)9&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&8(-&$"=9.&$"(&A"4,&#)?,4&89.&.8(D&6")#&6)5=#84)"96&*"578(-.&B)4,&"=(&

72 A86-#)9-&*86-1&&+,-&.8(D&6")#&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&()6-6&H1N&c&4"&K\P1^&c&

B,)#-&-@,)A)4)9?&8&KHf&7-(*-94&.-*(-86-&)9&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&8#A-."&

*"578(-.&B)4,&4,-&A86-#)9-&6)5=#84)"91&&+,-&#)?,4&6")#&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&()6-6&]1\&c&4"&KII1I&c&.-67)4-&,8F)9?&8&6#)?,4#>(?-(&?#"A8#&5-89&

6=($8*-&8#A-."&4,89&4,-&A86-#)9-&*86-1&&+,)6&*89&A-&844()A=4-.&4"&4B"&$8*4"(6g&(-.=*-.&

#"B&*#"=.&$(8*4)"96&/'!p&N]]&5A<&"F-(Y.&89.&6)?9)$)*894#>&.-*(-86-.&6=($8*-&

8#A-."6&"F-(&4,-&3948(*4)*&*"94)9-94&89.&E(--9#89.1&&&

U-7#8*)9?&8##&$"(-64-.&89.&F-?-484-.Y.&8(-86&B)4,&A8(-&6")#%&(-6=#46&)9&8&

#"B-(T-94&,-84&$#=@&4"&4,-&845"67,-(-&A-*8=6-&7(-*)7)484)"9&)6&5"(-&(-8.)#>&#"64&

4"&(=9"$$1&&_9&78(4)*=#8(%&4("7)*8#&$"(-64-.&8(-86&4-9.&4"&,"#.&B84-(&)9&4,-&9-8(&

6=($8*-&-9F)("95-94%&8##"B)9?&B84-(&4"&A-&*>*#-.&5"(-&-86)#>&A8*D&)94"&4,-&

845"67,-(-&*(-84)9?&*#"=.6&)9&4,-&#"B-64&5".-#>-(61&&+,=6&A>&(-5"F)9?&8##&

6=($8*-&F-?-484)"9&/4,=6&*(-84)9?&8&.-6-(4Y.&4>7-<%&B-&$)9.&8&(-.=*4)"9&)9&#"B&

*#"=.6&89.&8&5".-64&(-.=*4)"9&4"&4,-&58?9)4=.-&"$&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&/+8A#-&

[1K<1&&+,)6&-$$-*4&A-*"5-6&#-66&7("9"=9*-.&$"(&4,-&.8(D&6")#&6)5=#84)"9&A-*8=6-&

)9*(-86)9?&?#"A8#&8)(&4-57-(84=(-6&-9,89*-&"*-89&6=($8*-&-F87"(84)"9&(84-6%&

8##"B)9?&5"(-&5")64=(-&)94"&4,-&845"67,-(-1&&&

U-.=*-.&6=($8*-&8#A-."6&)9&4,-&7"#8(&(-?)"96&-@)64&.=-&4"&4,-&(-5"F8#&"$&

6-5)Q7-(589-94&)*-Q6,--461&&!,)#-(?-&6=($8*-&8#A-."6&8(-&64)##&$"=9.&"F-(&4,-&

7"#-6&.=-&4"&4,-&8**=5=#84)"9&"$&69"B&89.&4,-&?("B4,&"$&6-8Q)*-%&4,->&(-58)9&

6#)?,4#>&#-66&4,89&4,"6-&$"=9.&)9&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&/X)?=(-&[1HA<1&&0-()".)*&

5-#46&"$&69"B78*D&"F-(&3948(*4)*8&89.&E(--9#89.&(-F-8#&8&#"B&8#A-."&6")#&6=($8*-&

)964-8.&"$&?#8*)8#&)*-&/B,)*,&,86&A--9&(-5"F-.&$("5&4,-&5".-#&)9&4,-6-&6)5=#84)"96<1&&&

73 &

a 300

280

260

Default 240 Light Dark Surface temperature (K) 220 b 1.0

0.8

0.6

0.4

Surface albedo 0.2 0.0 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!H8B8!!O.,%;!=(%,!<0)2%1(!'(=&()%'0)(!2.)!1$%,4-,4!;%,/!%;G(/.<8!!b"98#& 89.&899=8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&E%F&89.&6=($8*-&8#A-."&EGF&$"(&.-$8=#4%&#)?,4%& 89.&.8(DY.&6=($8*-&*"9$)?=(84)"961&&+,-&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&)6&8$$-*4-.& A"4,&A>&*,89?)9?&4,-&67-*)$)-.&6=($8*-&8#A-."&89.&4,("=?,&8&5".-64&7"6)4)F-&*#"=.& $"(*)9?&4,84&"**=(6&B,-9&(-5"F)9?&$"(-64-.Y.&4>7-6&)9&$8F"(&"$&A8(-&6")#&/2&"&! .-6-(4<1&& & & & & & & & & & & & &

74 & & & & & & & & & &

! ! 9%G;(!H8>8!!!50)2%1(!%;G(/.!<(,<-'-:-'3!'(<'<8! ! &

75 &

:F-(8##&B8(5-(&*#)584-6&$"=9.&)9&A"4,&#)?,4&89.&.8(D&6")#&6)5=#84)"96&-96=(-&4,84&

6-8&)*-&.)64()A=4)"96&8(-&(-.=*-.%&$=(4,-(&#"B-()9?&7"#8(&6=($8*-&8#A-."61&&R,89?-6&

4"&4,-&6=($8*-&8#A-."&89.&6=($8*-&4-57-(84=(-&8(-&5"(-&7("9"=9*-.&)9&4,-&9"(4,-(9&

,-5)67,-(-&6)9*-&4,)6&)6&B,-(-&4,-&58h"()4>&"$&4,-&*"94)9-948#&8(-8&(-6).-6&)9&"=(&

5".-#&/X)?=(-&[1H8<1&&&

:=(&(-6=#46&8(-&)9&?-9-(8#&8?(--5-94&B)4,&(-*-94&898#>6)6&"$&4,-&-$$-*4&"$Y.&

8#A-."&"9&3(*,-89&*#)584-&/E"#.A#844&89.&b8,9#-%&K]PPg&R,8(98>&"#!$%8!K]PHg&c=9W-&

"#!$%&%!K]PH<1&&U-.=*)9?&4,-&6=($8*-&8#A-."&(-6=#46&)9&8&9"9Q9-?#)?)A#-&?8)9&)9&?#"A8#&

5-89&4-57-(84=(-&89.&58>&*"964)4=4-&8&5)9"(&*"94()A=4"(&4"B8(.6&B8(5)9?&4,-&

-8(#>&'8(4,1&&M"B-F-(&8&6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&*899"4&(-#>&"9&

B8(5)9?&$("5&8&(-.=*-.&6=($8*-&8#A-."&8#"9-1&&

H8H8!!#$%,4(

3#4-(984)F-&6"#=4)"96&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&,8F-&A--9&7("7"6-.&

A86-.&"9&$=9.85-948#&*,89?-6&4"&*#"=.&7("7-(4)-6&"9&4,-&-8(#>&'8(4,1&&T"48A#>&4,-&

-8(#>&'8(4,&#)D-#>&,8.&$-B-(&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)&/RRT<&/39.(-8-%&K]]Ng&

U"6)9?&"#!$%&%!K]P]<1&&RRT&8(-&)57"(4894&A-*8=6-&84&4>7)*8#&4("7"67,-()*&

4-57-(84=(-6&B84-(&F87"(&(-V=)(-6&4,-&7(-6-9*-&"$&8-("6"#6&4"&6--.&*"9.-9684)"9&

89.&$"(5&*#"=.&.("7#-461&&!,-(-&RRT&8(-&7#-94)$=#%&*#"=.&.("7#-46&4-9.&4"&A-&5"(-&

9=5-("=6&A=4&658##-(&)9&6)W-%&*(-84)9?&*#"=.6&4,84&8(-&5"(-&(-$#-*4)F-&89.&,8F-&

#"9?-(&#)$-4)5-6&8?8)964&(-5"F8#&/F)8&7(-*)7)484)"9<1&&!,-(-&RRT&8(-&$-B%&*#"=.&

.("7#-46&8(-&678(6-&A=4&?("B(?-(&)9&6)W-%&*(-84)9?&*#"=.6&4,84&8(-&#-66&(-$#-*4)F-&

76 89.&(8)9&"=4&5"(-&V=)*D#>&/c=57&89.&0"##8(.%&K]]I<1&&&+,=6%&8&(-.=*4)"9&4"&*#"=.&

8#A-."6&.()F-9&A>&(-.=*4)"96&4"&RRT&*"9*-94(84)"96&58>&7("F).-&8&6=A64894)8#&

B8(5)9?&5-*,89)65&$"(&4,-&-8(#>&'8(4,&/U"6)9?&"#!$%&%!K]P]<1&&34&7(-6-94&RRT&8(-&

."5)9894#>&6"=(*-.&A>&6-8&68#4%&.=64%&)9.=64()8#&7"##=4)"9%&A)"5866&A=(9)9?%&89.&4,-&

"@).84)"9&"$&A)"#"?)*8##>&7(".=*-.&*"57"=9.61&&+,-&7(-6-94&.8>&RRT&A=(.-9&58>&A-& kP]]6&*5QH&"F-(&A)"#"?)*8##>&7(".=*4)F-&(-?)"96&"$&4,-&"*-89%&B,)#-&7"66)A#>&

(-8*,)9?&P]]]&*5QH&"(&5"(-&"F-(&8*4)F-&*"94)9-948#&8(-86&/39.(-8-%&K]]N<1&&!,)#-&

4,-&3(*,-89&"AF)"=6#>*D-.&894,("7"?-9)*&7"##=48946%&)4&B86&8#6"&89"@)*&89.&,8.&

5=*,&678(6-(&A)"#"?)*8#&8*4)F)4>&4,89&4".8>1&&3(*,-89&#)$-&B86&7()58()#>&5)*("A)8#&

89.&,8.&9"4&>-4&*"#"9)W-.&4,-Y.&/;*,"7$%&K]]^<1&&+,=6%&"9-&5)?,4&-@7-*4&4,84&6-8&

68#4&89.&.=64&B-(-&4,-&"9#>&8F8)#8A#-&RRT&$"(&4,-&-8(#>&'8(4,1&

;-8&68#4&8-("6"#6&8(-&7(".=*-.&86&B)9.6&#"$4&78(4)*#-6&"$$&B,)4-*876&)9&

4=(A=#-94&"*-8961&&2-48)#-.&4,(--Q.)5-96)"98#&5".-#)9?&"$&6-8&68#4&RRT&

*"9*-94(84)"96%&6=77"(4-.&A>&"A6-(F84)"96%&7(-.)*4&F8#=-6&A-4B--9&P]&89.&L]&*5QH&

"F-(&5"64&"$&4,-&B"(#.G6&"*-8961&&_9&)6"#84-.&(-?)"96&"$&7-(6)64-94&,)?,&B)9.&67--.6&

/6=*,&86&4,-&d("8()9?&[]6e&"9&4,-&7(-6-94&'8(4,<&6-8&68#4&RRT&*"9*-94(84)"96&58>&

877("8*,&P]]&*5QH&/X89&89.&+""9%&K]PP<1&&+,-&-8(#>&'8(4,&B"=#.&,8F-&,8.&#-66&

*"94)9-948#&8(-8%&6"&4,-(-&58>&,8F-&A--9&5"(-&6=($8*-&8(-8&=9)94-((=74-.&A>Y.%&

7("5"4)9?&64("9?-(&W"98#&5-89&B)9.61&&M"B-F-(&4,)6&-$$-*4&B"=#.&,8F-&A--9&"$$6-4&

A>&B-8D-9-.&"F-(8##&*)(*=#84)"9&.=-&4"&)9*(-86-.&("484)"9&(84-61&&0(-6-94#>%&RRT&

$"=9.&"F-(&A)"#"?)*8##>&89.&7,"4"*,-5)*8##>&)98*4)F-&"*-89&(-?)"96&8(-&7()58()#>&

6-8&68#46%&9=5A-()9?&"9#>&kP]6&*5QH&/39.(-8-%&K]]N<1&&;)5)#8(&*"9.)4)"96&B"=#.&

#)D-#>&,8F-&-@)64-.&.=()9?&4,-&3(*,-891&&&

77 2=64&6-(F-6&86&RRT&7(-."5)9894#>&"F-(&.-6-(4&(-?)"96%&,"B-F-(&)4&)6&#)D-#>&

4,84&8##&-5-(?-94&*"94)9-948#&*(=64&B86&.-6-(4)$)-.&89.&4,=6&.=64>1&&34&7(-6-94%&"F-(&

)9#89.&.-6-(46&.=64&58>&*"964)4=4-&=7&4"&[]f&"$&4,-&4"48#&RRT&*"9*-94(84)"9&89.&

*(-84-&KH1If&"$&4,-&*#"=.&.("7#-4&9=5A-(&*"9*-94(84)"9&/R2TR<&/c8(>.)6&"#!$%&%!

K]PP<1&&&+,)6&-V=84-6&4"&#"*8#&58@)5=5&F8#=-6&"$&R2TR&6"=(*-.&A>&.=64&4"&A-4B--9&

[]&89.&P]]&*5QH%&,"B-F-(&(-?)"98#&89.&?#"A8#&8F-(8?-&F8#=-6&8(-&5=*,&#"B-(&

/c8(>.)6&-4&8#1%&K]PP<1&&0(-Q)9.=64()8#&RRT&*"9*-94(84)"96&"F-(&4,-&*"94)9-946&8(-&

A-#)-F-.&4"&,8F-&A--9&A-4B--9&L]&89.&K]]&*5QH&/39.(-8-%&K]]N<%&,"B-F-(&4,)6&

-64)584-&)9*#=.-6&4,-&*"94()A=4)"9&"$&A)"#"?)*8##>&6"=(*-.&RRT&B,)*,&B"=#.&,8F-&

A--9&8A6-94&"F-(&3(*,-89&*"94)9-9461&&3(*,-89&RRT&*"9*-94(84)"96&"F-(Y.&B-(-&

7("A8A#>&5=*,&#"B-(&4,89&7(-Q)9.=64()8#&-64)584-61&

R3SH&=4)#)W-6&A=#D&78(85-4-()W84)"96&4,84&.-4-(5)9-&4,-&-@*,89?-&A-4B--9&

B84-(&F87"(%&*#"=.&*"9.-9684-&89.&7(-*)7)484-&/U86*,&89.&c()64hr966"9%&P\\Ig& b,89?&"#!$%1%&K]]H<1&&R#"=.&*"9.-9684-&85"=946&8(-&*"94("##-.&A>&.>985)*8#&89.&

4,-(5".>985)*8#&7("*-66-6%&,"B-F-(&#)V=).&R2TR&89.&#)V=).&*#"=.&.("7#-4&-$$-*4)F-&

(8.))&8(-&67-*)$)-.&78(85-4-(6&(84,-(&4,-9&$"##"B)9?&$("5&8&6-#$Q*"96)64-94&

*8#*=#84)"9&A86-.&"9&4,-&8*4)F84)"9&"$&RRT1&&RRT&89.&R2TR&8(-&A"4,&*#"6-#>&(-#84-.&

4"&4,-&845"67,-()*&8-("6"#&A=(.-9&B)4,&R2TR&A>&.-$)9)4)"9&9=5A-()9?&#-66&4,89&4,-&

RRT&A=(.-9&/c8(>.)6&"#!$%&%&K]PPg&M-??&"#!$%&%&K]PK<1&&T"4-&4,84&4,-&5".-#&4(-846&)*-&

89.&#)V=).&*#"=.&4>7-6&B)4,&$=9.85-948##>&.)$$-(-94&78(85-4-()W84)"961&&_*-&*#"=.&

7("7-(4)-6&8(-&.-4-(5)9-.&A>&4-57-(84=(-&89.&*"9.-9684-&5)@)9?&(84)"&8#"9-&89.&

."&9"4&(-#>&"9&$)@-.&78(85-4-(6&$"(&R2TR&89.&-$$-*4)F-&(8.)=6&/c()64hr966"9&89.& c()64)896-9%&K]]]<1&&&

78 _9&.-$8=#4&6-44)9?%&877("7()84-&$"(&4,-&7(-6-94&.8>&'8(4,%&#)V=).&R2TR&8(-&

48D-9&4"&A-&[]]&*5QH&"F-(Y.%&PL]&*5QH&"F-(&"*-89&89.&NL&*5QH&"F-(&)*-1&&!-&

7(-$"(5&6)5=#84)"96&B)4,&L]f%&K]f%&89.&P]f&"$&.-$8=#4&7(-6-94&.8>&R2TR%&6*8#-.&

-F-9#>&8*("66Y.%&"*-89%&89.&6-8&)*-&F8#=-6&/+8A#-&H<1&&X"(&8&?)F-9&85"=94&"$&*#"=.&

*"9.-9684-%&4,-&*#"=.&.("7#-4&-$$-*4)F-&(8.)=6&F8()-6&86!!"#!!!!!1&&_9&4,-&.-$8=#4&

6-44)9?%&#)V=).&*#"=.&.("7#-46&8*,)-F-&4,-)(&58@)5=5&6)W-&"$&P[&}5&"F-(&"*-89&89.&

6-8&)*-%&B,)#-&$"(&"=(&4-64&6)5=#84)"96&B)4,&(-.=*-.&R2TR&*#"=.&.("7#-4&58@)5=5&

6)W-6&$"=9.&"F-(&"*-89&*89&A-&PN1^%&KH1\%&89.&H]1K&}5&(-67-*4)F-#>1&&`)V=).&*#"=.&

.("7#-4&6)W-6&8(-&6#)?,4#>&658##-(&"F-(Y.&"B)9?&4"&8(?-(&8-("6"#&A=(.-9&/89.&

4,=6&5"(-&9=5-("=6&RRT&89.&R2TR<1&&U"6)9?&"#!$%&!/K]P]<&6=??-64&*#"=.&.("7#-4&

6)W-6&"$&K]&89.&H]&}5&58>&A-&877("7()84-&$"(&4,-&3(*,-891&&X"(&(-$-(-9*-%&7(-6-94#>&

#)V=).&*#"=.&.("7#-4&6)W-6&8(-&"A6-(F-.&4"&(-8*,&PN&=5&"F-(&=97(".=*4)F-&"*-896&$8(&

$("5&,=589&8*4)F)4)-6&/C({"9&"#!$%&%!K]]K<1&&C"4,&#)V=).&89.&)*-&*#"=.&"74)*8#&

7("7-(4)-6&8(-&.-4-(5)9-.&A>&5)-&6*844-()9?&*"-$$)*)-946&*8#*=#84-.&84&4,-&*#"=.&

.("7#-4&-$$-*4)F-&(8.))1&&

_9*(-86)9?&#)V=).&*#"=.&.("7#-4&6)W-6&,86&8&4B"Q$"#.&-$$-*4&"9&*#)584-1&&R#"=.6&

4,84&*"96)64&"$(?-(&A=4&#-66&9=5-("=6&.("7#-46&8(-&)9,-(-94#>&#-66&(-$#-*4)F-1&&

R#"=.6&.("7#-4&-@4)9*4)"9&-$$)*)-9*)-6&8(-&kK&8*("66&F)6)A#-&89.&)9$(8(-.&B8F-#-9?4,6&

$"(&8##&-$$-*4)F-&(8.))&"$&)94-(-64&,-(-1&&+,=6&$"(&8&?)F-9&*#"=.&B84-(&784,%&4,-&*#"=.&

"74)*8#&.-74,&)6&)9F-(6-#>&7("7"(4)"98#&4"&-$$-*4)F-&(8.)=61&&;-*"9.#>%(?-(&*#"=.&

.("7#-46&B)##&5"(-&-86)#>&7(-*)7)484-&"=4&"$&4,-&845"67,-(-%&4,=6&4"48#&*#"=.&B84-(&

784,6&B)##&A-&(-.=*-.1&&R3SH&78(85-4-()W-6&4,-&*"9F-(6)"9&"$&#)V=).&*#"=.&

*"9.-9684-&4"&(8)9&$"##"B)9?&4,-&5-4,".&6=??-64-.&A>&R,-9&89.&R"44"9&/P\IN<1&&&

79 +,-&(84-&"$&*"9F-(6)"9&"$&#)V=).&*#"=.&*"9.-9684-&4"&7(-*)7)484-&)6&7("7"(4)"98#&4"&

4,-&*#"=.&.("7#-4&-$$-*4)F-&(8.)=61&&M"B-F-(%&"4,-(&78(85-4-()W84)"96&=6-&

7(-*)7)484-&*"9F-(6)"9&(84-6&86(?-&86&!!!!"/86&"77"6-.&4"!!!!&)9&4,)6&64=.><%&

(-6=#4)9?&)9&5=*,&5"(-&-$$)*)-94&(8)9"=4%&$-B-(&*#"=.6%&89.&5"(-&6=($8*-&B8(5)9?&

4,89&)6&$"=9.&,-(-&/c=57&89.&0"##8(.%&K]]Ig&R,8(98(>&"#!$%&%&K]PH<1&&

X)?=(-&[1[&6,"B6&4,-&W"98#&5-89&*#"=.&*"9.-9684-&85"=94&/?vD?8)(<&

)9*#=.)9?&A"4,&)*-&89.&#)V=).&$"(&8##&$"=(&*#"=.&6)5=#84)"96&/.-$8=#4%&L]f%&K]f%&

P]f<1&&T"4-&4,84&#)V=).&*#"=.&*"9.-9684-&."5)984-6&"F-(&)*-&*"9.-9684-&A>&8&(84)"&

"$&LzP1&&X"(&-8*,&6=**-66)F-&(-.=*4)"9&)9&R2TR%&*#"=.&*"9.-9684-&85"=946&$8##1&&36&

*#"=.&.-*D6&A-*"5-&4,)99-(&4,-&*#)584-&B8(56&86&-@7-*4-.1&&36&R2TR&8(-&(-.=*-.%&

#"B&/pN]]&5A<&89.&5).&/N]]&m&[]]&5A<&#-F-#&*#"=.&$(8*4)"96&8(-&(-.=*-.&84&5)..#-&

89.&,)?,T)4=.-6&A=4&(-58)9&("=?,#>&-V=8#&"F-(&4,-&4("7)*6&/X)?=(-&[1[%&X)?=(-&

[1LA%*<1&&&T"4-&4,84&4,-&3(*,-89&,86&)9,-(-94#>&$-B-(&*"9F-*4)F-&*#"=.6&.=-&4"&B-8D&

6"#8(&)96"#84)"9&/!"#$&89.&+""9%&K]PH<1&&+,-&58?9)4=.-&"$&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&

)6&64("9?#>&(-.=*-.&84&5).Q#84)4=.-6%&A>&=7&4"&kHH&!&5QK&)9&4,-&6"=4,-(9&,-5)67,-(-&

89.&kK]&!&5QK&)9&4,-&9"(4,-(9&,-5)67,-(-&$"(&4,-&P]f&R2TR&6)5=#84)"9&*"578(-.&

B)4,&4,-&.-$8=#4&/X)?=(-&[1L-<1&&R,89?-6&4"&*#"=.&$"(*)9?6&8(-&#-66&"F-(&4,-&4("7)*6&

/kN&!&5QK&(-.=*4)"9&)9&58?9)4=.-<1&&:9&?#"A8#&5-89%&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&8(-&

(-.=*-.&)9&58?9)4=.-&A>&PK1\&!&5QK&$"(&4,-&P]f&R2TR&6)5=#84)"9&*"578(-.&B)4,&

4,-&.-$8=#4&/+8A#-&[1H<1&&M)?,&8#4)4=.-&/q[]]&5A<&*#"=.&$(8*4)"96&8(-&(-.=*-.&"F-(&

4,-&4("7)*6%&,"B-F-(&4,->&8(-&)9*(-86-.&"F-(&,)?,T)4=.-6&/X)?=(-&[1L8<1&&+,)6&

A-,8F)"(&)6&8&$-84=(-&"$&B8(5)9?&*#)584-6&89.&)6&866"*)84-.&B)4,&7"#8(&857#)$)*84)"91&&

_4&)6&9"4&*8=6-.&A>&"=(&67-*)$)-.&*,89?-6&4"&&

80 &

Cloud condensate (g/Kgair)

0.00 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 100 200 Default 50% CDNC 20% CDNC 10% CDNC

0.01

300 0.01 0.01 0.01 0.02 400 0.01 0.01

0.01 0.01 0.01 0.01 0.02 0.02 0.01 500 0.02

0.01 0.01

0.03 0.03 600 0.02 0.02 0.04 700 0.04 Pressure (mb)

0.05 0.01 0.04 0.02 0.01 0.04 0.03 0.03 0.03 0.01 0.02 800 0.01 0.02 0.03 0.03 0.02 0.01 0.02 0.01 900 0.01 0.01 0.02 0.01 0.02 1000 -90 -60 -30 0 30 60 90 -90 -60 -30 0 30 60 90 -90 -60 -30 0 30 60 90 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) Latitude (degrees) Latitude (degrees) Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!H8H8!!O.,%;!=(%,!1;.0/!1.,/(,<%'(!2.)!1$%,4-,4!1;.0/!/).&;('!,0=G()! 1.,1(,')%'-.,<8!!b"98#&89.&899=8#&5-89&*#"=.&*"9.-9684-&85"=946&$("5& 6)5=#84)"96&B)4,&4,-&.-$8=#4&*#"=.&9=5A-(&.("7#-4&*"9*-94(84)"9&/R2TR<&&E%F%&L]f& EGF%&K]f&E1F%&89.&P]f&E/F&"$&4,-&.-$8=#4&F8#=-6&/6--&48A#-&H<1&&R#"=.&*"9.-9684-& .("76&6)?9)$)*894#>&86&R2TR&)6&(-.=*-.&A-*8=6-&*#"=.&.("7#-46&8(-(?-(&89.&4,=6& (8)9"=4&5"(-&-$$)*)-94#>1& & &

81 &

Cloud fraction Cloud forcing ad1.0 50 0.8 40 ) -2 0.6 30

High 0.4 20 LW (W m 0.2 10 0.0 0 be1.0 0 Default 0.8 50% CDNC -10

20% CDNC ) 10% CDNC -2 -20 0.6 -30

Middle 0.4 -40 SW (W m 0.2 -50 0.0 -60 cd1.0 20

0.8 10 ) -2 0.6 0

Low 0.4 -10

0.2 NET (W m -20 0.0 -30 -90 -60 -30 0 30 60 90 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!H8P8!O.,%;!=(%,!1;.0/!2)%1'-.,)9?&*#"=.&.("7#-4&9=5A-(&*"9*-94(84)"9&/R2TR<1&& `"B&*#"=.&$(8*4)"96&/'!p&N]]&5A<&E1F%&89.&5)..#-&*#"=.&$(8*4)"96&/N]]&p&&'!>![]]& 5A<&EGF&A"4,&6--&6)?9)$)*894&(-.=*4)"96&"F-(&5).Q#84)4=.-6&86&R2TR&)6&.-*(-86-.1&& M)?,&*#"=.&$(8*4)"96&/'!?![]]&5A<&E%F&.-*(-86-&"F-(&4,-&4("7)*6&89.&)9*(-86-&"F-(& 4,-&7"#-61&&M"B-F-(&4,)6&$-84=(-&)6&*8=6-.&A>&"F-(8##&B8(5)9?&4"&4,-&7#89-4&8#"9?& B)4,&7"#8(&857#)$)*84)"9&89.&)6&9"4&8$$-*4-.&A>&"=(&*,")*-&"$&R2TR1&&&`"9?B8F-&*#"=.& $"(*)9?6&E/F&."&9"4&*,89?-&6)?9)$)*894#>%&,"B-F-(&4,-&58?9)4=.-&"$&6,"(4B8F-&*#"=.& $"(*)9?6&E(F&8(-&?(-84#>&(-.=*-.%&78(4)*=#8(#>&"F-(&4,-&5).Q#84)4=.-61&&36&R2TR&)6& .-*(-86-.%&4,-&9-4&*#"=.&$"(*)9?&E2F&?("B&#-66&9-?84)F-%&4,=6&4,-&*""#)9?&-$$-*4&"$& *#"=.6&)6&?(-84#>&B-8D-9-.1& &

82 &

! ! 9%G;(!H8B8!!#;.0/!/).&;('!,0=G()!1.,1(,')%'-.,!<(,<-'-:-'3!'(<'<8! ! &

83 #)V=).&R2TR&89.&#)V=).&*#"=.&.("7#-4&6)W-61&&;)5)#8(&A-,8F)"(&)6&"A6-(F-.&)9&

6)5=#84)"96&4,84&(-#>&"9#>&"9&?(--9,"=6-&?86&B8(5)9?&B)4,&9"&8#4-(84)"96&58.-&4"&

4,-&.-$8=#4&*#"=.&78(85-4-()W84)"96&/9"4&6,"B9<1&&&+,-(-&)6&#)44#-&*,89?-&4"&4,-&

#"9?B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&/X)?=(-&[1L.<1&&`"9?B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&8(-&)578(4-.&5"64&

64("9?#>&A>&,)?,Q8#4)4=.-&)*-&*#"=.61&&_9&4,)6&6-4&"$&6)5=#84)"96&)*-&*#"=.&78(4)*#-6&

,8F-&9"4&A--9&8#4-(-.%&4,=6&B-&B"=#.&9"4&-@7-*4&4"&$)9.&6)?9)$)*894&*,89?-6&,-(-1&

&&;)5=#84)"96&"$&4,-&7(-6-94&.8>&'8(4,&=6)9?&R3SH&)9.)*84-&4,84&*#"=.6&,8F-&8&

9-4&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&JK[1\&!&5QK&89.&4,=6&)578(4&8&64("9?&*""#)9?&)9$#=-9*-&"9&

*#)584-&/6--&8#6"&R"##)96&"#!$%1%&K]]^<1&&X"(&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&"$&4,-T-&

3(*,-89&=6)9?&.-$8=#4&R2TR&89.&*#"=.&.("7#-4&6)W-6%&*#"=.6&,8F-&8&9-4&(8.)84)F-&

$"(*)9?&"$&"9#>&J\1]&!&5QK&/6--&.)6*=66)"9&)9&6-*4)"9&H1K<1&&X"(&6)5=#84)"96&B)4,&K]f&

89.&P]f&R2TR%&?#"A8#&5-89&9-4&*#"=.&$"(*)9?6&A-*"5-&7"6)4)F-&B)4,&F8#=-6&"$&w]1^&

89.&wH1\&!&5QK&(-67-*4)F-#>&/+8A#-&[1H<1&&!)4,&P]f&R2TR%&*#"=.&9-4&(8.)84)F-&

$"(*)9?6&8(-&7"6)4)F-&F)(4=8##>&-F-(>B,-(-&"9&4,-&7#89-4&/X)?=(-&[1L$<1&&U-.=*)9?&

R2TR&4"&P]f&,86&4,-(?-64&-$$-*4&"9&*#)584-%&)9*(-86)9?&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&A>&I1N&c&4"&K\^1^&c1&&+,=6&B,)#-&7-(,876&9"4&8&$=##&6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&

>"=9?&;=9&78(8."@&)9&)46&"B9&()?,4%&(-.=*-.&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)&/89.&4,=6&

(-.=*-.&R2TR<&.=()9?&4,-&3(*,-89&58>&7("F).-&8&$8)(#>&6)W-8A#-&A""64&4"&6=($8*-&

4-57-(84=(-61&&'F-9&?)F-9&"=(&58@)5=5&*,89?-&)9&9-4&*#"=.&$"(*)9?&$"=9.&4"&A-& wPK1\&!&5QK&$"(&"=(&P]f&R2TR&*86-%&"=(&(-6=#46&$8##&B)4,)9&4,-&~7#8=6)A#-G&6*-98()"6&

"=4#)9-.&A>&E"#.A#844&89.&b8,9#-&/K]PP<1&

_4&,86&8#6"&A--9&7("7"6-.&4,84&$--.A8*D6&)9F"#F)9?&)9*(-86-.&,)?,&8#4)4=.-&

/)*-<&*#"=.6&58>&,-#7&B8(5&4,-&-8(#>&'8(4,&/U"66"B&"#!$%&%!P\IKg&U"9.89-##)&89.&

84 `)9.W-9%&K]P]<1&&2=-&4"&4,-)(&#"B&(8.)84)9?&4-57-(84=(-6%&,)?,&8#4)4=.-&*#"=.6&*89&

*"94()A=4-&64("9?#>&4"&?(--9,"=6-&-$$-*41&&a-(>&*"#.&4-57-(84=(-6&8(-&$"=9.&8#"$4&)9&

"=(&3(*,-89&6)5=#84)"96%&B)4,&5)9)5=5&4-57-(84=(-6&9-8(&PL]&c%&.=-&4"&4,-&

8A6-9*-&"$&89&"W"9->-(&89.&)9*(-86-.&(8.)84)F-&*""#)9?&$("5&,)?,QR:K&

*"9*-94(84)"96&/!"#$&89.&+""9%&K]PH<1&&+,-&5".-#&.)8?9"6-6(?-&*#"=.&$(8*4)"96&

#"*84-.&9-8(&4,-&.--7&845"67,-()*&4-57-(84=(-&5)9)5=5&$"=9.&84&P&5A&/kH]&D5<&

/X)?=(-&[1^<1&&'@*--.)9?#>&#"B&85A)-94&4-57-(84=(-6&*8=6-&F-(>&#"B&684=(84)"9&

F87"(&7(-66=(-6&89.&4,=6&,)?,&(-#84)F-&,=5).)4)-6&8(-&-86)#>&8*,)-F-.&89.(?-&

*#"=.&$(8*4)"96&8(-&$"=9.1&&!,)#-&*#"=.&)*-&B84-(&5)@)9?&(84)"6&$"=9.&,-(-&8(-&5=*,&

#8(?-(&$"(&3(*,-89&6)5=#84)"96&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>&/kP]QI&F-(6=6&kP]QPI%&

(-8##>&4,-(-&8(-&9"&*#"=.6&)9&5"64&"$&4,-&7(-6-94&.8>&64(84"67,-(-%&"9#>&"F-(&

3948(*4)*8&)9&4,-&7"#8(&9)?,4<%&4,->&(-58)9&4B"&"(.-(6&"$&58?9)4=.-&#"B-(&4,89&

4>7)*8#&*#"=.&)*-&B84-(&5)@)9?&(84)"6&$"=9.&)9&4,-&=77-(&4("7"67,-(-&/kP]Q^<1&&&

_4&)6&=9*#-8(&,"B&)*-&78(4)*#-6&5)?,4&A-&6>64-584)*8##>&.)$$-(-94&.=()9?&4,-&

3(*,-89&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>1&&_*-&78(4)*#-&?("B4,&)6&7()58()#>&*"94("##-.&

A>&4-57-(84=(-&A-*8=6-&4,-&85"=94&"$&8F8)#8A#-&B84-(&F87"(&)6&#)5)4-.&A>&

4-57-(84=(-1&&_*-&78(4)*#-&6)W-6&)9*(-86)9?&5"9"4"9)*8##>&B)4,&4-57-(84=(-&

/c()64hr966"9&89.&c()64)896-9%&K]]]<1&&_9&"=(&A86-#)9-&3(*,-89&6)5=#84)"9%&)*-&

78(4)*#-6&)9&4,-&=77-(&)*-&*#"=.&.-*D&,8F-&6)W-6&"$&k]1L&}5&9-8(&P&5A1&&M-(-&B-&,8F-&

-@7#"(-.&4=9)9?&4,-&=77-(&#-F-#&)*-&*#"=.&.-*D&A86-.&"9&4,-&B"(D&"$&O(848&89.&+""9&

/K]PH<&)9&64=.>)9?&B8(5&-8(#>&S8(4)89&*#)584-61&&!-&*"9.=*4-.&6)5=#84)"96&B,-(-&

)*-&*#"=.6&8A"F-&4,-&4("7"78=6-&8(-&8(4)$)*)8##>&$"(*-.&4"&,8F-(?-(&78(4)*#-&6)W-6&

/P]&}5%&L]&}5%&P]]&}5<&89.&P]]f&*#"=.&$(8*4)"96&8*("66&4,-&B,"#-&6D>1&&M"B-F-(%&&

85 &

Cloud fraction

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.01 Present day 0.1

10 Pressure (mb) 100 0.1 0.1 0.2 0.1 0.2 1000 0.30.2 0.1 0.1 0.3 0.01 Archean 0.1 0.1 0.2 0.1 0.3 0.2 1 0.3 0.4 0.1 10 0.4 Pressure (mb) 100 0.3 0.2 0.1 1000 0.30.2 0.1 0.1 0.30.2 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!H8Q8!!O.,%;!=(%,!1;.0/!2)%1'-.,!1.,'.0)!2.)!+)1$(%,!%,/!&)(<(,'!/%3! %'=.<&$()(<8!!b"98#&89.&899=8#&5-89&*#"=.&$(8*4)"96&$"(&7(-6-94&.8>&6)5=#84)"96& E%F&89.&$"(&3(*,-89&6)5=#84)"96&EGF1&&+,-&(-5"F8#&"$&"W"9-&8##"B6&4,-&3(*,-89& 64(84"67,-(-&4"&A-*"5-&F-(>&*"#.1&&`8(?-&*#"=.&$(8*4)"96&8(-&.)8?9"6-.&)9&4,-& 3(*,-89&64(84"67,-(-&A-*8=6-&4,-&684=(84)"9&F87"(&7(-66=(-&)6&V=)4-&#"B1&&:9#>&8& 658##&85"=94&"$&B84-(&F87"(&)6&9--.-.&4"&684=(84-&4,-&3(*,-89&64(84"67,-(-&89.& *8=6-&)*-&78(4)*#-6&4"&*"9.-96-1& & &

86 4,-6-&6)5=#84)"96&$8)#&4"&>)-#.&.)6*-(98A#-&B8(5)9?1&&+,-&=77-(&*#"=.&.-*D&$"=9.&)9&

3(*,-89&6)5=#84)"96&*"948)96&4""&#)44#-&*#"=.&B84-(&4"&,8F-&8&6)?9)$)*894&)578*4&"9&

*#)584-&-F-9&B,-9&4=9-.&4"&"74)5)W-&4,-&*#"=.&?(--9,"=6-&-$$-*41&&

H8P8!!V,1)(%<(/!%'=.<&$()-1!,-').4(,!!

39&8**"=94)9?&"$&4,-&'8(4,G6&9)4("?-9&A=.?-4&6=??-646&4,84&4,-&4"48#&

)9F-94"(>&"$&9)4("?-9&-@)64-94&"9&4,-&'8(4,%&)9*#=.)9?&A"4,&)9&4,-&845"67,-(-&89.&)9&

PI 4,-&6"#).&'8(4,%&58>&4"48#&P[1I|L1H&&P] &D?1&&+,)6&)6&-V=8#&4"&H&03`&TK&86&8&A-64&

?=-66&89.&L&03`&86&89&=77-(&#)5)4&/E"#.A#844&"#!$%&%!K]]\<1&&&`"B&A)"#"?)*8#&

7(".=*4)F)4>&.=()9?&4,-&3(*,-89&B"=#.&,8F-&(-.=*-.&4,-&(84-&"$&9)4("?-9&(-5"F8#&

$("5&4,-&845"67,-(-&F)8&$)@84)"9&89.&A=()8#&B)4,)9&6-.)5-9461&&R"=7#-.&B)4,&

)9*(-86-.&"=4?866)9?&"$&9)4("?-9&4(877-.&)9&4,-&5894#-%&4,-&3(*,-89&A)"Q?-"#"?)*8#&

6>64-5&*"=#.&,8F-&$8F"(-.&,)?,-(&845"67,-()*&TK&)9F-94"()-6&/E"#.A#844&"#!$%&%!

K]]\<1&&_9*(-86)9?&4,-&9)4("?-9&*"94-94&/89.&4,=6&4,-&4"48#&7(-66=(-<&"$&4,-&>"=9?&

845"67,-(-&(-6=#46&)9&)9*(-86-.&5"#-*=#8(&8A6"(74)"9&$("5&-@)64)9?&?(--9,"=6-&

,"=6-&67-*)-6&4,("=?,&4,-&7(-66=(-&A("8.-9)9?&"$&67-*4(8#&#)9-61&&;"5&"#!$%1&/K]PK<&

844-574&4"&*"964(8)9&4,-&6=($8*-&8)(&7(-66=(-&"$&4,-T-&3(*,-89&A>&898#>W)9?&4,-&

)57()946&#-$4&$("5&89*)-94&(8)9.("76&)9&4,-&K1N&E8&a-94-(6."(7&;=7-(?("=7%&;"=4,&

3$()*81&&+,-)(&5"64&7("A8A#-&-64)584-&7#8*-6&6=($8*-&8)(&7(-66=(-&A-4B--9&]1LKN&89.&

P1PPL&A8(%&4,=6&4,-&845"67,-()*&9)4("?-9&*"94-94&B86&9"4&#)D-#>&5=*,&.)$$-(-94&4,89&

4".8>&/)9&$8*4&4,-)(&-64)584-&)57#)-6&7"66)A#>&(-.=*-.&6=($8*-&8)(&7(-66=(-6&

*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8><1&&M"B-F-(%&4,-)(&8A6"#=4-&=77-(&#)5)4&"9&6=($8*-&

7(-66=(-&)6&K1PKI&A8(%&#-8F)9?&"7-9&4,-&7"66)A)#)4>&4,84&4,-&845"67,-()*&9)4("?-9&

87 *"94-94&B86&)9.--.&5=*,(?-(&4,89&4,-&7(-6-94&.8>1&&S8(4>&"#!$%&&/K]PH<&*"964(8)9&

H^ TK&)9&4,-&-8(#>&845"67,-(-&4,("=?,&89&898#>6)6&"$&4,-&TKv 3(&(84)"6&)9&$#=).&

)9*#=6)"96&4(877-.&)9&3(*,-89&V=8(4W1&&S8(4>&"#!$%&!/K]PH<&*"9*#=.-&4,84&4,-&4"48#&

6=($8*-&7(-66=(-&84&H1L&E8&B86&9"&5"(-&4,89&P1P&A8(&89.&7"66)A#>&86&#"B&86&]1L&A8(1&&

T"9-4,-#-66%&?)F-9&4,-&"F-(8##&#"BQ*"9$).-9*-&)9&89*)-94&?-"*,-5)*8#&)9.)*84"(6%&

,-(-&B-&B)##&-@7#"(-&4,-&).-8&"$&)9*(-86-.&845"67,-()*&TK&86&"()?)98##>&7("7"6-.&A>&

E"#.A#844&"#!$%&&/K]]\<1&&&

M-(-&B-&6)5=#84-&845"67,-(-6&,8F)9?&P%&P1L%&K%&89.&H&03`&TK&&)9&8..)4)"9&4"&

"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&/+8A#-&[1[<1&&T"4-&4,84&P&03`&"$&TK&)6&-V=8#&4"&]1N\PPL&A8(1&&

:=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&8*,)-F-6&8&5-89&6-8&#-F-#&7(-66=(-&"$&P1]PH&A8(&/).-94)*8#&4"&

4,-&7(-6-94&.8><&A>&)9F"D)9?&8&6#)?,4#>(?-(&845"67,-()*&TK&)9F-94"(>&/kP1P\&03`&

TK<&4"&58D-&=7&$"(&4,-&(-5"F8#&"$&"@>?-91&&!,)#-&)9*(-86)9?&TK&)9&4,-&845"67,-(-&

-9,89*-6&4,-&?(--9,"=6-&$"(*)9?&)578(4-.&A>&8&6484)*&85"=94&"$&4,-&?(--9,"=6-&

?86-6%&)4&8#6"&)9*(-86-6&U8>#-)?,&6*844-()9?&/X)?=(-&[1N<1&&M"B-F-(%&4,-&7"6)4)F-&

#"9?B8F-&$"(*)9?&$("5&4,-&7(-66=(-&A("8.-9)9?&-$$-*4&"=478*-6&4,-&9-?84)F-&

6,"(4B8F-&$"(*)9?&$("5&-9,89*-.&6*844-()9?&4"&678*-1&&_9*(-86)9?&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&89.&)9*(-86)9?&6=($8*-&7(-66=(-6&,8F-&*"57-4)9?&-$$-*46&"9&4,-&

,>.("#"?)*8#&*>*#-1&&!8(5)9?&6=($8*-&4-57-(84=(-6&)9*(-86-&*"9F-*4)"9&89.&4,=6&

)9*(-86-&*#"=.6%&A"4,&4-9.)9?&4"&*""#&4"&4,-&6=($8*-1&&M"B-F-(%&)9*(-86)9?&6=($8*-&

7(-66=(-&)9*(-86-6&4,-&8A6"#=4-&F8#=-&"$&4,-&5")64&8.)8A84)*ͬ-&(84-%&4,=6&

.-*(-86)9?&4,-&$(-V=-9*>&"$&*"9F-*4)F-&)9648A)#)4)-6&89.&4,)99)9?&*#"=.&*"F-(%&A"4,&

4-9.)9?&4"&B8(5&4,-&6=($8*-&/E"#.A#844&"#!$%&&K]]\<1&&+,-6-&$--.A8*D6&78(4)8##>&"$$6-41&&

M-(-&B-&$)9.&5".-64&(-.=*4)"96&4"&4,-&58?9)4=.-&"$&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&86&4,-&&

88 &

30 )

-2 20 Longwave Net 10

0 Forcing (W m -10 Shortwave -20

0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 N (bar) 2 ! 7-40)(!H8R8!X;.G%;!=(%,!)%/-%'-:(!2.)1-,4!:()<08!!E#"A8#& 5-89&)96489489-"=6&*#-8(&6D>&(8.)84)F-&$"(*)9?&$("5&)9*(-86)9?&4,-&9)4("?-9&*"94-94& "$&4,-&845"67,-(-1&&M-(-&4,-&845"67,-(-&)6&866=5-.&4"&,8F-&8&5-89&6=($8*-& 4-57-(84=(-&"$&KIN1\&c%&]1]^&A8(&"$&R:K%&B)4,&9-)4,-(&RM[%&9"(&:K%&9"(&:H1&& 345"67,-()*&B84-(&F87"(&)6&.-4-(5)9-.&A>&6-#$Q*"96)64-94&,>.("#"?)*8#&*>*#-& 5".-#)9?1&&&_9*(-86)9?&TK&)9*(-86-6&4,-&#"9?B8F-&$"(*)9?&A>&-9,89*)9?&7(-66=(-& A("8.-9)9?&"$&-@)64)9?&67-*4(8#&#)9-61&&M"B-F-(%&)9*(-86)9?&TK&8#6"&#-8.6&4"&8& 9-?84)F-&6,"(4B8F-&$"(*)9?&A>&-9,89*-.&U8>#-)?,&6*844-()9?1&&_9&4"48#%&4,-&7"6)4)F-& #"9?B8F-&$"(*)9?&B)96&"=4&89.&*#)584-&B8(561& & &

89 &

! ! 9%G;(!H8H8!!Y-').4(,!<(,<-'-:-'3!'(<'<8! ! &

90 6=($8*-&7(-66=(-&)6&)9*(-86-.1&&+,-&64("9?-64&-$$-*4&)6&$"=9.&)9&4,-&H&03`&TK&

6)5=#84)"9&B,-(-&4,-&58?9)4=.-&"$&4,-&?#"A8#&5-89&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?&)6&

(-.=*-.&A>&H1H&!&5QK1&&X"(&*"578()6"9%&6)5=#84)"96&B,-(-&4,-&4"48#&6=($8*-&7(-66=(-&

)6&D-74&=9)$"(5%&)9*(-86)9?&4,-&6=($8*-&4-57-(84=(-&4-9.6&4"&8..&6#)?,4#>&4"&4,-&

64(-9?4,&"$&6,"(4B8F-&*#"=.&$"(*)9?6&/X)?=(-&H1I<1&&;)5=#84)"96&B)4,&)9*(-86-.&

6=($8*-&7(-66=(-&8#6"&6,"B&8&658##&)9*(-86-&)9&4,-&*#"=.&?(--9,"=6-&-$$-*41&&;4--7-(&

#876-&(84-6&(-6=#4&)9&*"#.&4-57-(84=(-6&89.(?-(&(-#84)F-&,=5).)4)-6&)9&4,-&=77-(&

4("7"67,-(-%&*8=6)9?&8&?(-84-(&)9*).-9*-&"$&,)?,&)*-&*#"=.61&&M"B-F-(%&4,)6&-$$-*4&"9&

*#)584-&(-58)96&658##%&*"94()A=4)9?&qP&!&5QK&"$&8..)4)"98#&$"(*)9?&4"&4,-&*#"=.&

?(--9,"=6-&-$$-*41&

36&8&7()58(>&(-6=#4%&"=(&6)5=#84)"96&?-9-(8##>&8?(--&B)4,&4,-&7(-.)*4)"96&

58.-&A>&E"#.A#844&"#!$%1&/K]]\<1&&&!)4,&K&03`&TK&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&

)9*(-86-&A>&L1]&c&4"&K\K1\&c1&&!)4,&H&03`&TK&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&

)9*(-86-&A>&\1N&c&4"&K\^1^&c1&&:=(&H&03`&TK&6)5=#84)"9&-@,)A)46&6#)?,4#>&5"(-&

B8(5)9?&$("5&)9*(-86)9?&TK&4,89&)6&6,"B9&A>&E"#.A#844&"#!$%1&/K]]\<1&&2)$$-(-9*-6&

8(-&#)D-#>&8**"=94-.&$"(&A>&4,-&6=A4#-&7"6)4)F-&*#"=.&$--.A8*D6&$"=9.&,-(-&89.&$("5&

58?9)$)-.&7(-66=(-&A("8.-9)9?&-$$-*46&86&,-(-&B-&=6-&]1]^&A8(&"$&R:K&86&8&A86-#)9-&

Q[ *86-&86&"77"6-.&4"&]1]K&A8(&R:K&89.&P] &A8(&RM[&86&8&58@)5=5&)9&E"#.A#844&"#!$%&!

/K]]\<1&&

H8Q8!!C&'-=%;!A%)=-,4!<.;0'-.,

X"(&8&6-*"9.&6-4&"$&6)5=#84)"96&B-&*"5A)9-&4,-&8A"F-&.)6*=66-.&B8(5)9?&

5-*,89)656&4"&*"964(=*4&"74)58#&*#)584-&6"#=4)"96&$"(&4,-&.=(84)"9&"$&4,-&3(*,-89&

91 /H1IJK1L&E8%&*"((-67"9.)9?&4"&6"#8(&*"9648946&$("5&NLf&4"&IKf&"$&4,-&7(-6-94&.8><1&&

!-&844-574&4"&58D-&(-8#)64)*&866=574)"96&$"(&4,-&3(*,-89&*#)584-&6>64-5&89.&4,-9&

.-4-(5)9-&4,-&845"67,-()*&R:K&9--.-.&4"&58)948)9&5".-(9&.8>&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&/kKII&c<1&&&

!-&*,"6-&8&("484)"9&(84-&"$&PI&,"=(6&7-(&.8>&$"(&8##&6)5=#84)"96&)9&4,)6&

6-*4)"91&&!,)#-&4,-&'8(4,G6&("484)"9&(84-&,86&F8()-.&*"94)9="=6#>&"F-(&4)5-%&4,-&(84-&

"$&.-67)99)9?&B86&6#"B&.=()9?&4,-&3(*,-89&/2-9)6%&K]]K<1&&U-?8(.#-66%&4,-&*,"6-9&

("484)"9&(84-&,86&"9#>&8&5)9"(&-$$-*4&"9&?#"A8#&*#)584-&*"578(-.&B)4,&"4,-(&

)9$#=-9*-6&.)6*=66-.&,-(-&/6--&6-*4)"9&[1K<1&&!-&866=5-&4,84&*#"=.&.("7#-4&9=5A-(&

*"9*-94(84)"96&B-(-&K]&7-(*-94&"$&4,-)(&7(-6-94&.8>&F8#=-&/(-#84)F-&4"&4,-&.-$8=#4&

6-44)9?6&)9&R3SH%&6--&+8A#-&[1H<1&&&+,)6&*,")*-&)6&*"96)64-94&B)4,&-64)584-6&"$&R2TR&)$&

6-8&68#4&89.&.=64&8(-&866=5-.&4"&A-&4,-&"9#>&8F8)#8A#-&RRT&$"(&4,-&-8(#>&'8(4,&/X89&Ä&

+""9%&K]PPg&c8(>.)6&"#!$%&%!K]PP<1&&+,)6&866=574)"9&>)-#.6&#)V=).&*#"=.&.("7#-4&

-$$-*4)F-&(8.))&"$&PH1N&}5&"F-(Y.&89.&KH1\&}5&"F-(&"*-896&89.&6-8&)*-1&&3F-(8?-.&

?#"A8##>%&#)V=).&*#"=.&.("7#-4&-$$-*4)F-&(8.))&8(-&P\1P&}5&)9&4,-&#"B-(&4("7"67,-(-1&&

T"4-&4,84&4,)6&*,")*-&$"(&4,-&*#"=.&.("7#-4&-$$-*4)F-&(8.))&)6&#-66&4,89&4,84&7"64=#84-.&

A>&U"6)9?&"#!$%1&/K]P]<%&A=4&)6&kK&}5&?(-84-(&4,89&)6&"A6-(F-.&)9&=97(".=*4)F-&

(-?)"96&"$&4,-&"*-896&4".8>&/C(-"9&"#!$%&%!K]]K<1&&!-&866=5-Y.&6=($8*-&

*,8(8*4-()64)*6&*"((-67"9.)9?&4"&.8(D&A8(-&6")#&"9&8##Y.&6=($8*-61&&+,=6&B-&

)57#)*)4#>&866=5-&4,84&8##&-5-(?-94&*"94)9-946&8(-&."5)984-.&A>&A868#4)*&("*D1&&+,-&

8#A-."&"$&.8(D&A8(-&6")#&)6&9-8(#>&)9.)64)9?=)6,8A#-&$("5&"7-9&"*-891&&X=(4,=(5"(-%&

(-7#8*)9?&$"(-64-.&?().&*-##6&B)4,&A8(-&6")#&/2&"&&.-6-(4<&)578(46&8&5".-64&(-.=*4)"9&

4"&#"B&#-F-#&*#"=.6&"F-(Y.&/6--&6-*4)"9&[1H<1&&!-&4-64&4B"&6-78(84-&845"67,-()*&

92 9)4("?-9&)9F-94"()-6%&*"((-67"9.)9?&4"&P&03`&TK&89.&4,-9&K&03`&TK1&&+,-&P&03`&TK&

*86-&)6&68$-#>&B)4,)9&A"=9.6&6-4&A>&?-"*,-5)*8#&)9.)*84"(6&/;"5&"#!$%&%&K]PKg&S8(4>&

"#!$%&%!K]PH<1&&!,)#-&K&03`&TK&)6(?-(&4,89&4,-)(&5"64&7("A8A#-&F8#=-6%&)4&(-58)96&

B)4,)9&4,-&8A6"#=4-&=77-(&#)5)4&7"64=#84-.&A>&;"5&"#!$%&!/K]PK<&$"(&K1N&E8&89.&B-##&

B)4,)9&4,-&4,-"(-4)*8#&#)5)4&?)F-9&A>&E"#.A#844&"#!$%&!/K]]\<1&&+,-&4)5-$(85-&$"(&4,-&

.(8B&."B9&"$&845"67,-()*&TK&(-58)96&=9*-(48)91&&M"B-F-(%&#"?)*&B"=#.&.)*484-&4,84&

845"67,-()*&TK&)9F-94"()-6&B-(-&#)D-#>&4"&,8F-&A--9(?-(&.=()9?&4,-&-8(#>&3(*,-89&

89.&658##-(&4"B8(.6&4,-&-9.&"$&4,-&3(*,-891&&M"B-F-(%&$"(&6)57#)*)4>&,-(-&B-&D--7&

Q[ TK&*"964894&84&8##&4)5-61&&!-&8#6"&)9*#=.-&P] &A8(&"$&5-4,89-&)9&"=(&6)5=#84)"961&&

0,"4"*,-5)*8#&-*"6>64-5&5".-#6&7(-.)*4&4,84&=7&4"&]1]HL&A8(&"$&RM[&*"=#.&,8F-&

A--9&7(-6-94&)9&4,-&89"@)*&-8(#>&845"67,-(-&/c,8(-*,8&"#!$%1%&K]]L<%&4,=6&P]Q[&A8(&)6&

8&(84,-(&5".-64&9=5A-(1&&345"67,-()*&RM[&B"=#.&,8F-&A--9&64("9?#>&5".=#84-.&A>&

4,-&7(-6-9*-&"$&-8(#>&#)$-&89.&845"67,-()*&*,-5)64(>%&,"B-F-(&,-(-&)4&)6&8&$)@-.&

78(85-4-(1&&+,-&)9*#=6)"9&"$&P]Q[&A8(&"$&5-4,89-&*89&>)-#.&8&k^&c&)9*(-86-&)9&?#"A8#&

5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&/M8VVQS)6(8&"#!$%&%!K]]I<1&&

:74)58#&6)5=#84)"96&A-9-$)4&64("9?#>&$("5&4,-&*"5A)9-.&-$$-*46&"$&6>64-584)*&

B8(5)9?&5-*,89)656&8#"9?&B)4,&5".-64&845"67,-()*&RM[1&&X"(&4,-T-(&3(*,-89%&

"74)58#&6)5=#84)"96&,8F-&9"&4("=A#-&B8(5)9?&4,-&-8(#>&'8(4,&4"&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&"$&KII&c&B-##&B)4,)9&*"964(8)946&"9&78#-"Q845"67,-()*&R:K&/X)?=(-&

[1I<1&&!)4,&K&03`&TK%&84&4,-&-9.&"$&4,-&3(*,-89&/K1L&E8%&IKf&6"#8(&*"964894<&"9#>&

]1]]K[&A8(&"$&R:K%&8A"=4&^&03`%&)6&9--.-.&4"&58)948)9&7(-6-94&.8>&6=($8*-&

4-57-(84=(-61&&_$&B-&8(-&#)5)4-.&4"&"9#>&P&03`&TK&64)##&"9#>&]1]][I&A8(&"$&R:K%&8A"=4&

PK&03`%&)6&(-V=)(-.&84&K1L&E81&&C"4,&6"#=4)"96&(-V=)(-&R:K&*"9*-94(84)"96&B-##&A-#"B&&

93 &

CO only 0.100 2

Optimal + 1 PAL N2 Driese et al. (2011) (bar) 2 0.010 Sheldon (2006)

CO Optimal + 2 PAL N2 p

B Hessler et al. (2004)

Rosing et al. (2010) 0.001 ? 3.8 3.6 3.4 3.2 3.0 2.8 2.6 2.4 Time before present (Ga) ! ! 7-40)(!H8T8!#C>!,((/(/!'.!=%-,'%-,!4;.G%;!=(%,!<0)2%1(!'(=&()%'0)(TT! Z8!!35"=94&"$&*8(A"9&.)"@).-&9--.-.&4"&58)948)9&*=((-94&?#"A8#&5-89&6=($8*-& 4-57-(84=(-6&/KII&c<&"F-(&4,-&*"=(6-&"$&4,-&3(*,-891&&+,-&.8(D&#)9-&6,"B6&4,-& 85"=94&"$&R:K&9--.-.%&)$&R:K&8#"9-&)6&=6-.&4"&B8(5&4,-&3(*,-89&4"&7(-6-94&.8>& 6=($8*-&4-57-(84=(-61&&!8(5-.&A>&R:K&"9#>%&*=((-94&4-57-(84=(-6&*899"4&A-& 58)948)9-.&B)4,)9&*"964(8)946&?)F-9&"9&R:K&/58(D-.&"9&$)?=(-%&M-66#-(&"#!$%&%&K]][g& ;,-#."9&K]]^g&U"6)9?&"#!$%&!&K]P]g&2()-6-&"#!$%&!&K]PP<1&&+,-&"(89?-&89.&(-.&#)9-6& 6,"B6&"74)58#&B8(5)9?&6"#=4)"96&B)4,&P&89.&K&03`&TK&(-67-*4)F-#>1&&:74)58#& Q[ B8(5)9?&6"#=4)"96&8#6"&)9*#=.-&P] &A8(&"$&RM[%&89&PI&,"=(&("484)"9&(84-%&.8(D&6")#& 6=($8*-%&89.&K]f&R2TR1&X"(&K&03`&"$&TK%&B8(5&3(*,-89&6"#=4)"96&*89&A-& 58)948)9-.&4,("=?,"=4&4,-&3(*,-89&84&R:K&85"=946&A-#"B&78#-"6"#&*"964(8)946&"9& R:K1&&+-57-(84=(-6&6)?9)$)*894#>&B8(5-(&4,89&KII&c&*"=#.&-86)#>&A-&8*,)-F-.&)$&R:K& B-(-&(8)6-.&=7&4"&4,-&78#-"6"#&*"964(8)946&/k]1]P&4"&]1]K&A8(&R:K<&89.&)$&RM[&B-(-& (8)6-.&6=*,&4,84&RM[zR:K&Å&]1P1&+,-&R:K&*"964(8)94&?)F-9&A>&U"6)9?&"#!$%&!/K]P]<& (-58)96&.)$$)*=#4&4"&684)6$>1& ! &

94 4,-&=77-(&5"64&#)5)46&7("7"6-.&A>&2()-6-&"#!$%&!/K]PP<&89.&;,-#."9&/K]]^<&"$&]1]PI&

A8(&89.&]1]KL&A8(&(-67-*4)F-#>&$"(&4,-T-&3(*,-891&&34&4,-&A-?)99)9?&"$&4,-&3(*,-89&

/H1I&E8%&NLf&6"#8(&*"964894<&B)4,&K&03`&TK&89.&4,-&B8(5)9?&5-*,89)656&.)6*=66-.&

8A"F-%&7(-6-94&.8>&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&*89&A-&58)948)9-.&B)4,&"9#>&

]1]P[N&A8(&"$&R:K%&8A"=4&HN&03`1&&+,)6&8?8)9&(-58)96&B)4,)9&4,-&A"=9.6&"9&

78#-"845"67,-()*&R:K&.-$)9-.&A>&2()-6-&"#!$%&!/K]PP<&89.&;,-#."9&/K]]^<1&&+,=6&

B)4,&K&03`&TK&B-&*89&58)948)9&8&B8(5&'8(4,&B)4,)9&78#-"6"#&*"964(8)946&84&8##&4)5-6&

"$&4,-&3(*,-891&&M"B-F-(%&B)4,&"9#>&P&03`&TK%&]1]HK&A8(&"$&R:K%&8A"=4&I]&03`%&)6&

9--.-.&4"&(-8*,&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&"$&KII&c&84&H1I&E81&&+,)6&R:K&

*"9*-94(84)"9&58(?)98##>&-@*--.6&4,-&=77-(&5"64&#)5)46&.-()F-.&$("5&78#-"6"#61&&

M"B-F-(%&R:K&*"964(8)946&8(-&"9#>&.-$)9-.&$"(&4,-T-(&3(*,-89&89.&)4&)6&?-9-(8##>&

A-#)-F-.&4,84&4,-(-&58>&,8F-&A--9&5"(-&845"67,-()*&R:K&.=()9?&4,-&-8(#>&3(*,-89&

86&"77"6-.&4"&4,-T-&3(*,-891&&R"9F-(6-#>%&6"#=4)"96&4,84&(-#>&"9#>&"9&8&R:K&

?(--9,"=6-%&B)4,&9"&RM[&"(&8..)4)"98#&B8(5)9?&5-*,89)656%&*899"4&D--7&4,-&-8(#>&

'8(4,&B8(5&B)4,)9&7("7"6-.&*"964(8)946&"9&78#-"Q845"67,-()*&R:K&84&89>&4)5-&

.=()9?&4,-&3(*,-891&&&&

+,-&(84)"&"$&RM[&4"&R:K&(-58)96&#-66&4,89&]1P&)9&8##&"$&"=(&"74)58#&B8(5)9?&

6)5=#84)"961&&+,=6&)9&8##&*86-6&+)489Q#)D-&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&B"=#.&9"4&A-&-@7-*4-.&

4"&$"(5&/2"58?8#QE"#.589&"#!$%&%&K]]Ig&M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]Ig&b-(D#-&"#!$%&%!K]PK<&

89.&4,=6&4,-(-&)6&9"&9--.&4"&)9*"(7"(84-&4,-)(&-$$-*46&)9&4,)6&64=.>1&&M8W-6&58>&,8F-&

*""#-.&4,-&'8(4,&F)8&4,-&894)Q?(--9,"=6-&-$$-*4%&A=4&58>&8#6"&,8F-&7("F).-.&6"5-&

A-9-$)461&&3&,8W->-(&58>&,8F-&6,)-#.-.&-8(#>&#)$-&$"(56&$("5&,8(6,&Oa&89.&58>&

8#6"&,8F-&7("4-*4-.&TMH%&8&7"4-94&?(--9,"=6-&?86%&$("5&7,"4"#>6)6&/;8?89&89.&

95 R,>A8%&P\\Ng&!"#$&89.&+""9%&K]P]<1&&!)4,&-)4,-(&P&03`&TK&"(&K&03`&TK%&4,-&R:K&

(-V=)(-.&4"&(-8*,&7(-6-94&.8>&6=($8*-&4-57-(84=(-6&$"(&4,-T-&3(*,-89&(-58)96&

A-#"B&78#-"6"#&.-()F-.&*"964(8)9461&&+,=6&B-&*"=#.&8##"B8A#>&)9*(-86-&A"4,&R:K&89.&

RM[%&B8(5)9?&*#)584-&6)?9)$)*894#>&8A"F-&KII&c&B,)#-&64)##&8F").)9?&4,-&)66=-&"$&

7,"4"*,-5)*8#&,8W-61&&

R:K&*"964(8)946&$"(&4,-&-8(#>&3(*,-89&(-58)9&=9D9"B9%&86&?-"*,-5)*8#&

)9.)*84"(6&7()58()#>&-@)64&$("5&4,-T-&3(*,-891&&_4&)6&*"9F-94)"98##>&A-#)-F-.&4,84&

5"(-&R:K&B86&)9&4,-&845"67,-(-&.=()9?&4,-&-8(#>&3(*,-89&89.&4,-9&B86&6#"B#>&

.(8B9&."B9&"F-(&4)5-&A>&4,-&*8(A"984-Q6)#)*84-&*>*#-1&&E)F-9&5"(-@&*"964(8)946%&

"9-&58>&6=77"6-&8&*86-&$"(&4,-&-8(#)-64&3(*,-89&B)4,&]1][&A8(&"$&R:K&89.&&]1]][&A8(&

"$&RM[&B)4,"=4&6)?9)$)*894&,8W-&$"(584)"91&&_9&6=*,&8&*86-%&$"(&4,-&-8(#)-64&3(*,-89&

/H1I&E8%&NLf&6"#8(&*"964894<&8#"9?&B)4,&"74)58#&B8(5)9?&866=574)"96&?)F-9&8A"F-%&

4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&(-8*,-6&H]N1L&c&)9&"=(&5".-#&B,)#-&4,-&

4("7)*8#&6-8&6=($8*-&4-57-(84=(-6&(-8*,&HPL&c1&&!,)#-&4,-6-&4-57-(84=(-6&64)##&$8##&

6,"(4&"$&4,"6-&6=??-64-.&A>&c98=4,&89.&`"B-&/K]]H<&89.&U"A-(4&89.&R,8=66)."9&

/K]]^<%&B)4,&4,-&8).&"$&9"9Q?(--9,"=6-&B8(5)9?&5-*,89)656&d,"4e&3(*,-89&

4-57-(84=(-6&58>&A-&877("8*,-.1&&:=(&64=.>&"$&,"4&3(*,-89&*#)584-6&)6&#)5)4-.&86&

R3SH&-9*"=94-(6&9=5-()*8#&)9648A)#)4)-6&B,-9&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&

7=6,&7864&kHPH&c&/!"#$&89.&+""9%&K]P[<1&

'F-9&=9.-(&"=(&"74)58#&B8(5)9?&866=574)"96&89.&K&03`&TK%&7(-6-94&.8>&

6=($8*-&4-57-(84=(-6&*899"4&A-&8*,)-F-.&9-8(&4,-&R:K&*"964(8)94&"$&U"6)9?&"#!$%&!

/K]P]<1&&!,)#-&)9*(-86-.&RM[&*"=#.&4,-"(-4)*8##>&(-6"#F-&4,)6&)66=-%(?-&RM[&

*"9*-94(84)"96&B"=#.&#)D-#>&#-8.&4"&4,-&$"(584)"9&"$&4,)*D&7,"4"*,-5)*8#&,8W-61&&

96 0"66)A#>&"4,-(&?(--9,"=6-&?86-6&6=*,&86&TMH%&RKM^&"(&:R;&*"=#.&,-#7&(-*4)$>&4,)6&

.)6*(-789*>&,"B-F-(&4,->&(-58)9&=97("F-91&&M"B-F-(%&4,-&7#=(8#)4>&"$&R:K&

*"964(8)946&7#8*-&4,-&=77-(&#)5)4&B-##&8A"F-&4,84&"$&U"6)9?&"#!$%1&/K]P]<1&&M-66#-(&"#!

$%&!/K]][<&7#8*-&8&#"B-(&#)5)4&"9&R:K&84&H1K&E8&84&]1]]KL&A8(&)9&.)(-*4&*"94(8.)*4)"9&

4"&U"6)9?&"#!$%1&/K]P]<1&&+,-&U"6)9?&"#!$%&!/K]P]<&*"964(8)94&(-58)96&89&"=4#)-(&

85"9?&?-"#"?)*8##>&.-()F-.&*"964(8)946&"9&845"67,-()*&R:K1&&;"5-&,8F-&8(?=-.&4,84&

4,-&5-4,"."#"?>&=6-.&A>&U"6)9?&"#!$%&&/K]P]<&)6&9"4&("A=64&&/28=7,86&Ä&c864)9?%&

K]PPg&U-)9,8(.&Ä&0#898F6D>%&K]PP<1&&R-(48)9#>&4,-&.-A84-&"9&78#-"845"67,-()*&R:K&

B)##&*"94)9=-&86&9-B&5-86=(-5-946&*"5-&4"&#)?,41&&34&7(-6-94%&B-&$)9.&4,-&U"6)9?&"#!

$%&!/K]P]<&*"964(8)94&"9&R:K&4"&A-&4""&#"B&4"&8##"B&=6&4"&(-6"#F-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&

78(8."@1&&

H8R8!!50==%)3!

_9&4,)6&*,874-(&B-&,8F-&-@85)9-.&6>64-584)*&*,89?-6&4"&4,-&'8(4,G6&("484)"9&

(84-%&6=($8*-&8#A-."%&*#"=.&7("7-(4)-6%&89.&845"67,-()*&9)4("?-9&*"94-94&)9&,"7-6&"$&

)9*"(7"(84)9?&9"9Q?(--9,"=6-&5-896&"$&B8(5)9?&4,-&-8(#>&'8(4,1&&!,)#-&4,-&"F-(8##&

-$$-*4&"$&89&)9*(-86-.&("484)"9&(84-&)6&6#)?,4%&866=574)"96&"$&.8(D-(Y.&6=($8*-&

8#A-."6%&(-.=*-.&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)%&89.&)9*(-86-.&845"67,-()*&TK&8##&>)-#.&

5".-64&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&)9*(-86-6g&$("5&H&4"&N&c&-8*,&?)F-9&

7#8=6)A#-&866=574)"961&&:9-&*89&8(?=-&*"9F)9*)9?#>&$"(&4,-&F8#).)4>&"$&4,-&8A"F-&

.)6*=66-.&B8(5)9?&5-*,89)656%&,"B-F-(&4,->&(-58)9&.)$$)*=#4&4"&-@7#)*)4#>&7("F-&

4,("=?,&4,-&?-"#"?)*8#&(-*"(.1&&!,)#-&9"&"9-&5-*,89)65&7("F).-6&8&6)9?=#8(&

6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@%&89&8??(-?84-&6"#=4)"9&B,)*,&)9*"(7"(84-6&

97 5".-64&RM[&*"9*-94(84)"96&8#"9?&B)4,&4,-&.)6*=66-.&B8(5)9?&5-*,89)656&*89&

(-6"#F-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&$"(&8##&4)5-6&"$&4,-&3(*,-89&B)4,"=4&F)"#84)9?&

*"964(8)946&"9&R:K&.-()F-.&$("5&78#-"6"#61&&M"4&3(*,-89&4-57-(84=(-6&58>&-F-9&A-&

7"66)A#-1&&R"5A)9)9?&#"B-(-.&-@7-*484)"96&$"(&3(*,-89&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&

/j8$$({6&"#!$%&!K]]Ng&M(-9&"#!$%&!K]]\g&C#8D-&"#!$%&!K]P]<%&(-#84)F-#>&#-9)-94&

845"67,-()*&R:K&*"964(8)946&/;,-#."9%&K]]^g&2(-)6-&"#!$%&!K]PP<%&B).-&=9*-(48)94)-6&

"9&845"67,-()*&RM[&*"9*-94(84)"96&/c,8(-*,8&"#!$%&!K]]L<%&89.&9=5-("=6&8..)4)"98#&

5-*,89)656&$"(&7("F).)9?&6=($8*-&B8(5)9?&/E"#.A#844&"#!$%&!K]]\g&U"6)9?&"#!$%&!

K]P]<%&4,-(-&58>&A-&9=5-("=6&7-(5=484)"96&$"(&(-6"#F)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&

78(8."@1&&U-*-94&(-6=#46&$("5&9=5-("=6&.)$$-(-94&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#6&

)9.)*84-&4,84&6=$$)*)-94#>&B8(5)9?&4,-&-8(#>&'8(4,&."-6&9"4&9"B&877-8(&4"&A-&8&

7("A#-5&/!"#$&89.&+""9&K]PHg&R,8(98>&"#!$%&!K]PHg&c=9W-&"#!$%&!K]PH<1&&_94-(Q

*"578()6"9&"$&5".-#6&(-58)96&89&)57"(4894&4""#&$"(&?8)9)9?&*"9$).-9*-&)9&"=(&

4,-"(-4)*8#&(-6=#461&&M"B-F-(%&4,-&7(-*)6-&*"5A)984)"9&"$&6"#8(&*"964894%&6=($8*-&

4-57-(84=(-%&R:K%&RM[%&TK&89.&"4,-(&-$$-*46&58>&(-58)9&.)$$)*=#4&4"&7)9&."B9&

7(-*)6-#>&B)4,"=4&A-44-(&?-"#"?)*8#&*"964(8)9461&

98 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

#$%&'()!P!!!

+!2)%1'%;!%44)(4%'(!=./(;!.2!(%);3![%)'$!&$.'.1$(=-1%;!$%M(

"""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

P8*8!!C:():-(A!

& &+,-&845"67,-(-&"$&4,-&3(*,-89&'8(4,&/H1I&m&K1L&E8<&B86&5=*,&.)$$-(-94&$("5&

4,-&7(-6-94&"9-1&&+,-&7(-F8)#)9?&F)-B&"$&4,-&3(*,-89&845"67,-(-&)6&4,84&)4&*"96)64-.&

7()58()#>&"$&TK&B)4,&#-66-(&85"=946&"$&R:K%&RM[%&MK%&89.&MK:1&&&;"#8(&-F"#=4)"98(>&

5".-#6&7(-.)*4&4,84&4,-&>"=9?&;=9&B86&=7&4"&kKLf&#-66&#=5)9"=6&4,89&9"B&/;8?89&

89.&S=##-9%&P\NKg&E"=?,%&P\IP<%&A=4&4,-*D&"$&-F).-9*-&$"(&?#8*)84)"9&*"5A)9-.&

B)4,&7"6)4)F-&-F).-9*-&$"(&7()5)4)F-&#)$-&)9.)*84-6&4,84&3(*,-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&

B-(-&?-9-(8##>&86&B8(5&"(&B8(5-(&4,89&4".8>&/c9=84,&89.&`"B-%&K]]Hg&;#--7&89.&

M-66#-(%&K]]^g!U"A-(4&89.&R,8=66)."9%&K]]^<1&&U-6"#F)9?&4,)6&78(8."@&)6&)57"(4894&

$"(&=9.-(6489.)9?&4,-&-9F)("95-94&"$&'8(4,&84&4,-&4)5-&"$&4,-&"()?)9&"$&#)$-1&&!,)#-&8&

.-96-&R:K&845"67,-(-&*89&4,-"(-4)*8##>&B8(5&4,-&-8(#>&'8(4,%&4,-&8A6-9*-&"$&

6).-()4-&)9&$"66)#&B-84,-()9?&7("$)#-6&*"964(8)96&4,-&85"=94&"$&R:K&7(-6-94&)9&4,-&

>"=9?&845"67,-(-&/U>-&"#!$%&&P\\Lg&;,-#."9%&K]]^g&2()-6-&"#!$%&%&K]PP<1&&&&R"5A)9-.&

?(--9,"=6-&B8(5)9?&$("5&R:K%&RM[%&TMH%&89.&"4,-(&#-66&8A=9.894&?86-6&)6&4>7)*8##>&

)9F"D-.&4"&(-6"#F-&4,)6&8778(-94&78(8."@1&&0864&64=.)-6&)9.)*84-&4,84&TK&!&RM[&

7,"4"*,-5)64(>&7(".=*-6&89&"(?89)*&,8W-&84&,)?,&8#4)4=.-6&4,84&*"=#.&*""#&4,-&

7#89-4%&"$$6-44)9?&89>&?(--9,"=6-&B8(5)9?&/S*c8>&"#!$%&!P\\\g&08F#"F&"#!$%&%!K]]Pg&

M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&!-&6,"B&,-(-&4,84&4,-&,8W-&58>&(-58)9&"74)*8##>&4,)99-(&

99 84&F)6)A#-&B8F-#-9?4,6&4,-9&7(-F)"=6#>&866-(4-.&89.&4,-(-$"(-&,8F-&#-66&*""#)9?&

-$$-*4&"9&*#)584-%&A=4&*"=#.&6)5=#489-"=6#>&A-&"74)*8##>&4,)*D&84&=#4(8F)"#-4&/Oa<&

B8F-#-9?4,6&89.&4,=6&*"=#.&6,)-#.&(-.=*-.&?86-6&$("5&7,"4"#>6)61&&+,-&D->&)6&4"&

*"96).-(&4,-&$(8*48#&984=(-&"$&4,-&,8W-&78(4)*#-61&

& 345"67,-()*&*"9.)4)"96&6)5)#8(&4"&4,"6-&4,84&7(-F8)#-.&"9&4,-&>"=9?&'8(4,&

-@)64&*=((-94#>&"9&+)489%&8&5""9&"$&;84=(91&&+)489G6&845"67,-(-&)6&64("9?#>&(-.=*)9?%&

*"96)64)9?&"$&\I1[f&TK&8#"9?&B)4,&P1^f&RM[&89.&"4,-(&,>.("*8(A"961&&

0,"4"*,-5)*8#&7(".=*4)"9&"$&"(?89)*&8-("6"#6&"9&+)489&7(".=*-6&89&"74)*8##>&4,)*D&

,8W-&4,84&,86&A--9&5=*,&64=.)-.&/+"586D"&"#!$%&%&K]]I<1&&;)5)#8(&"(?89)*&8-("6"#6&

8(-&"A6-(F-.&4"&$"(5&(-8.)#>&-F-9&)9&B-8D#>&(-.=*)9?&-8(#>&'8(4,Q#)D-A"(84"(>&

?86&5)@4=(-6&,8F)9?&4,-&(84)"&"$&RM[&4"&R:K&86&#"B&86&]1P&/2-!)44&"#!$%&%&K]]\<1&&3&

+)489Q#)D-&7,"4"*,-5)*8#&,8W-&6,"=#.&,8F-&$"(5-.&,)?,&)9&4,-&3(*,-89&845"67,-(-&

86&B-##1&&;8?89&89.&R,>A8&/P\\N<&8(?=-.&4,84&89&"(?89)*&,8W-&58>&,8F-&7("F).-.&8&

64("9?&Oa&6,)-#.%&7("4-*4)9?&=9.-(#>)9?&*"964)4=-946&89.&7()5)4)F-&"(?89)656&$("5&

7,"4"*,-5)*8#&.-64(=*4)"91&&:$&78(4)*=#8(&)94-(-64%&)$&TMH&)6&7("4-*4-.&A>&8&64("9?#>&

Oa&8A6"(A)9?&,8W-&89.&8##"B-.&4"&8**=5=#84-%&8&6=($8*-&5)@)9?&(84)"&"$&P]QL&*"=#.&

8#"9-&7("F).-&6=$$)*)-94&?(--9,"=6-&B8(5)9?&4"&D--7&3(*,-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&

8A"F-&$(--W)9?&/;8?89&89.&S=##-9%&P\NK<1&&M"B-F-(%&(-*-94&5".-#)9?&64=.)-6&,8F-&

6=??-64-.&4,84&4,-&,8W-&B"=#.&A-&"$&8&6)5)#8(&"74)*8#&4,)*D9-66&)9&A"4,&4,-&Oa&89.&

4,-&F)6)A#-&/08F#"F&"#!$%&%&K]]Pg&M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&+,=6&89>&)9*(-86-&)9&Oa&

6,)-#.)9?&)6&8**"5789)-.&A>&8&4,)*D-9)9?&84&F)6)A#-&B8F-#-9?4,6%&B,)*,&B"=#.&*8=6-&

)94-96-&894)?(--9,"=6-&*""#)9?&89.&$(--W-&4,-&7#89-41&&

! 0(-F)"=6&5".-#6&"$&4,-&3(*,-89&,8W-&,8F-&)98**=(84-#>&58.-&4,-&6)57#)$>)9?&

100 866=574)"9&"$&78(4)*#-&67,-()*)4>1&&M>.("*8(A"9&8-("6"#6&,8F-&#"9?&A--9&D9"B9&4"&

$"(5&$#=$$>&8??(-?84-6&4,84&-@,)A)4&$(8*48#&64(=*4=(-&/C8(QT=9&"#!$%&%&P\II<1&&+,-&

$(8*48#&64(=*4=(-&8$$-*46&A"4,&4,-&5)*("7,>6)*8#&89.&(8.)84)F-&7("7-(4)-6&"$&4,-&,8W-1&&

E)F-9&4,-&-@7-*4-.&*,-5)*8#&89.&5)*("7,>6)*8#&6)5)#8()4)-6&A-4B--9&+)489&89.&-8(#>&

'8(4,%&B-&6)5=#84-&,8W-&78(4)*#-6&86&$(8*48#&8??(-?84-6&=6)9?&8&6*,-5-&)94(".=*-.&A>&

R8A89-&"#!$%&!/P\\H<&89.T-(&=6-.&A>&U899"=&"#!$%&!/P\\Lg&P\\Ng&K]]H<&4"&5".-#&

$(8*48#&8??(-?84-&,8W-6&)9&+)489G6&845"67,-(-1&&+,-&$(8*48#&5".-#&)6&6=**-66$=#&)9&

(-7(".=*)9?&4,-&6*844-()9?&7("7-(4)-6&"$&+)489G6&,8W-&/+"586D"&"#!$%&%&K]]I<1&&

!-&$)(64&.)6*=66&4,-&5".-#)9?&7("*-.=(-&B)4,&.-48)#-.&.)6*=66)"96&"$&$(8*48#&

5)*("7,>6)*6&89.&$(8*48#&"74)*8#&7("7-(4)-61&&+,-9&B-&*"9.=*4&8&6-()-6&"$&

5)*("7,>6)*8#&6)5=#84)"96&"$&4,-&,8W-1&&+,)6&$)(64&6-4&"$&6)5=#84)"96&)6&9"4&*"=7#-.&4"&

(8.)84)F-&4(896$-(&*".-&89.&A-9-$)46&$("5&5=*,&6,"(4-(&-V=)#)A(84)"9&4)5-61&&X)98##>%&

B-&*"=7#-&4,-&,8W-&4"&4,-&(8.)84)F-&4(896$-(&*".-&89.&866-66&)46&-$$-*4&"9&-8(#>&

*#)584-1&

P8>8!!D./(;!!

S".-#)9?&-@7-()5-946&"$&4,-&3(*,-89&,8W->-(&B-(-&*"9.=*4-.&=6)9?&4,-&

R"55=9)4>&345"67,-(-&S".-#&F-(6)"9&H&/R3SH<&*"=7#-.&4"&4,-&R"55=9)4>&

3-("6"#&89.&U8.)84)"9&S".-#&$"(&345"67,-(-6&F-(6)"9&K1H&/R3US3<&5)*("7,>6)*8#&

5".-#1&&+,-&5".-#&=4)#)W-6&4,-&6-*4)"98#&5)*("7,>6)*8#&5".-#)9?&*878A)#)4)-6&"$&

R3US3&B)4,)9&4,-&R3SH&$(85-B"(D1&&R3US3&,86&A--9&5".)$)-.&4"&6)5=#84-&$(8*48#&

8??(-?84-&78(4)*#-61&&R3SH&*"94("#6&8.F-*4)"9&89.&B-4&.-7"6)4)"9&B,)#-&R3US3&

*"94("#6&7(".=*4)"9%&F-(4)*8#&.)$$=6)"9%&*"8?=#84)"9%&89.&.(>&.-7"6)4)"9&/C8(.--9&"#!

101 $%&%&K]]I<1&&+,-&5".-#&)6&*"9$)?=(-.&B)4,&[°@L°&,"()W"948#&(-6"#=4)"9&89.&^^&F-(4)*8#&

#-F-#6&-@4-9.)9?&4"&8&5)9)5=5&7(-66=(-&"$&k5 "10#6 &5A1&&&T"4-&4,84&B-&."&9"4&,8F-&

8&(-.=*)9?&7,"4"*,-5)64(>&5".-#&4"&.-4-(5)9-&,8W-&7(".=*4)"91&&+,=6%&,8W-&

7(".=*4)"9&(84-6&8(-&67-*)$)-.1&&& !

R3US3&,86&A--9&*"9$)?=(-.&B)4,&[]&5866&.-7-9.-94&6)W-&A)96%&67899)9?&

8??(-?84-&(8.))&$("5&P&95&4"&kP&551&&M8W-&8-("6"#6&8(-&7(".=*-.&)9&8&4-57"(8##>&

89.&,"()W"948##>&=9)$"(5&5899-(&89.&8(-&)9)4)8##>&6"=(*-.&)94"&4,-&658##-64&5866&

A)9&/*"((-67"9.)9?&4"&=!&l&P&95<1&&+,-&F-(4)*8#&.)64()A=4)"9&"$&,8W-&7(".=*4)"9&)6&

67-*)$)-.&A>&8&=6-(&.-$)9-.&6"=(*-&$=9*4)"91&&M-(-%&4,-&,8W-&6"=(*-&$=9*4)"9&)6&

8.874-.&$("5&4,-&7,"4"*,-5)*8#&5".-#)9?&(-6=#46&"$&08F#"F&"#!$%&!/K]]P<1&&O6)9?&8&

"9-Q.)5-96)"98#&*,-5)*8#&5".-#%&08F#"F!"#!$%&!/K]]P<&$"=9.&4,84&-8(#>&'8(4,&,8W-&

7(".=*4)"9&#)D-#>&"**=((-.&A-4B--9&8#4)4=.-6&"$&[]&89.&I]&D5%&7-8D)9?&9-8(&^L&D51&&

08F#"FG6&*8#*=#84)"9&8?(--6&B)4,&4,-&-8(#)-(&7,"4"*,-5)*8#&5".-#)9?&B"(D&"$&b8,9#-&

/P\I^<1&&M-(-&4,-&,8W-&6"=(*-&$=9*4)"9&)6&*,""6-9&4"&A-&#"?9"(58##>&.)64()A=4-.&

8A"=4&8&7-8D&7(".=*4)"9&8#4)4=.-&"$&^L&D5&/$)?=(-&L1P<8!!!M8W-&78(4)*#-6&8(-&866=5-.&

QH 4"&,8F-&8&584-()8#&.-96)4>&"$& "m = 0.64&?&*5 &/+(8)9-(&"#!$%&%&K]]^<1&&&

P8B8!!7)%1'%;!D-1).&$3<-1

& :=(&5".-#&6)5=#84-6&,8W-&78(4)*#-6&86&$(8*48#&8??(-?84-6&(84,-(&4,89&86&

67,-()*8#&d#)V=).&.("7e&78(4)*#-61&&+,-&5-4,".&=6-.&)57("F-6&=7"9&8&6*,-5-&$)(64&

)94(".=*-.&A>&R8A89-&"#!$%&!/P\\H<&89.T-(&=6-.&A>&U899"=&"#!$%&!/P\\L6!P\\N6!

K]]H<&4"&5".-#&$(8*48#&8??(-?84-&,8W-6&)9&+)489G6&845"67,-(-1&&X(8*48#&8??(-?84-6&

8(-&*"57"6-.&"$&589>&7()58(>&67,-()*8#&78(4)*#-6&/*8##-.&5"9"5-(6<&4,84&8.,-(-&&

102 &

100

altitude [km] 40

1012 g yr-1 20 1013 g yr-1 1014 g yr-1 1015 g yr-1 0 10-26 10-24 10-22 10-20 10-18 haze production rate [g cm-3 s-1] ! ! 7-40)(!P8*8!![%);3![%)'$!$%M(!&)./01'-.,!)%'(!4;.G%;!=(%,!:()'-1%;!&).2-;(8!!+,-& 6"=(*-&$=9*4)"9&$"(&,8W-&7(".=*4)"9&(84-6&A-4B--9&P]PK&89.&P]PL&?&>(QP1&&+,-&F-(4)*8#& 7("$)#-&"$&4,-&,8W-&6"=(*-&$=9*4)"9&,86&A--9&8.874-.&$("5&4,-&PQ2&7,"4"*,-5)*8#& 5".-#)9?&B"(D&"$&08F#"F&"#!$%&!/K]]P<1&&_9&4,)6&64=.>&4,-&,8W-&)6&866=5-.&A-& 7(".=*-.&)9&8&4-57"(8##>&89.&,"()W"948##>&=9)$"(5&5899-(1& & ! &

103 4"?-4,-(&$"(5)9?&)((-?=#8(#>&6,87-.%&$#=$$>&8??(-?84-61&&+,"=?,&4,-&6,87-&"$&-8*,&

)9.)F).=8#&$(8*48#&8??(-?84-&*89&877-8(&V=)4-&*"57#-@%&$(8*48#&8??(-?84-6&,8F-&4,-&

=9)$>)9?&7("7-(4>&"$&6-#$Q6)5)#8()4>1&&+,-&64(=*4=(8#&7("7-(4)-6&"$&8??(-?84-&78(4)*#-6&

*89&A-&V=894)$)-.&4"&8&$)(64&877("@)584)"9&A>&8&6)9?#-&78(85-4-(%&4,-&$(8*48#&

.)5-96)"9%&.-9"4-.&@+1&&+,-&$(8*48#&.)5-96)"9&.-6*()A-6&4,-&5"(7,"#"?)*8#&

.)5-96)"9&"$&4,-&8??(-?84-&78(4)*#-6g&@+!!l&H!.-6*()A-6&8&*"578*4&67,-()*8#&78(4)*#-&

B,)#-&@+!!l&P&.-6*()A-6&8&#)9-8(&*,8)9&"$&5"9"5-(61&&_9&4,-&*86-&"$&$#=$$>&8??(-?84-6&

/@+!!q&H<%&4,-&78(4)*#-&(8.)=6&)6&9"4&6"&-86)#>&.-$)9-.1&&X(8*48#&?-"5-4(>&7("F).-6&4,-&

9--.-.&584,-584)*8#&$(85-B"(D&4"&7("*--.1&&+,-&?-"5-4()*&(8.)=6&"$&8&$(8*48#&

8??(-?84-&)6&.-$)9-.&A>&4,-&-V=84)"9%&

D f # R f & nmon = "% ( && & & & & & /-V1&L1P<& $ rmon '

B,-(-&;A9;&)6&4,-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&*"948)9-.&)9&4,-&8??(-?84-%&&&)6&4,-& ! .)5-96)"9#-66&78*D)9?&*"-$$)*)-94&/48D-9&,-(-&4"&A-&=9)4><%&B+&)6&4,-&$(8*48#&/"(&

?-"5-4()*<&(8.)=6%&89.&=A9;&)6&4,-&8F-(8?-&5"9"5-(&(8.)=6&&/S89.#-A("4%&P\NN<1&

& _9&4,)6&B"(D&4,-&$(8*48#&.)5-96)"9%&@+%!89.&4,-&8F-(8?-&5"9"5-(&(8.)=6%&=A9;%!

8(-&$(--&78(85-4-(61&&+,-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-%&;A9;6&)6&7("7"(4)"98#&

4"&4,-&8??(-?84-&5866&89.&4,=6&8$4-(&877("7()84-&6-#-*4)"9&"$&@+&89.&=A9;&-8*,&

8-("6"#&5866&A)9&*89&A-&866)?9-.&8&*"((-67"9.)9?&$(8*48#&(8.)=6%&B+1&&+,-&$(8*48#&

(8.)=6&*89&A-&4,"=?,4&"$&86&4,-&?-"5-4()*&*"##)6)"9&(8.)=6&"$&89&8??(-?84-&78(4)*#-1&&

36&6=*,%&B+!)6&=6-.&)9&-@7(-66)"96&$"(&4,-&c9=.6-9&9=5A-(&89.&$"(&*"8?=#84)"9&

D-(9-#6&)9&4,-&5)*("7,>6)*8#&*".-1&&T"4-&4,84&4,-&$(8*48#&(8.)=6&"$&89&8??(-?84-&B)4,&

@+!<&H&)6&8#B8>6&?(-84-(&4,89&4,-&(8.)=6&"$&89&-V=8#&5866&67,-(-%&4,=6&$(8*48#&

104 8??(-?84-6&-@7-()-9*-&-9,89*-.&8(-86&$"(&*"8?=#84)"9&89.&.)5)9)6,-.&9"9Q

*"94)9==5&-$$-*46&B,-9&*"578(-.&B)4,&67,-()*8#&78(4)*#-61&

& O6-&"$&4,-&8A"F-&.-$)9-.&$(8*48#&(8.)=6&)9&;4"D-6B&89.&)9&4,-&*8#*=#84)"9&"$&

.)$$=6)"9&*"-$$)*)-946&)6&9"4&$=##>&8**=(84-1&&X(8*48#&8??(-?84-6&8(-&7-(5-8A#-%&4,=6&

$#=).&*89&$#"B&4,("=?,&4,-)(&64(=*4=(-&/`)&89.&`"?89%&K]]Pg&j85-6&"#!$%&%&K]]K<1&&+,)6&

-$$-*4&*8=6-6&8&.-*(-86-&)9&4,-&;4"D-6&.(8?&$"(*-&89.&89&)9*(-86-&)9&4,-&5"#-*=#8(&

.)$$=6)F)4>&*"578(-.&B)4,&7(-.)*4)"96&A86-.&"9&B+1&&M-(-%&4,-&8??(-?84-&7-(5-8A)#)4>&

6*,-5-&6=??-64-.&A>&a8)9,64-)9&"#!$%&&/K]][<&)6&=6-.&4"&*8#*=#84-&4,-&$(8*48#&5"A)#)4>&

(8.)=6%&BA1&&+,-&$(8*48#&5"A)#)4>&(8.)=6&)6&4,-&(8.)=6&"$&89&-V=8#&5866&67,-(-&4,84&

-@7-()-9*-6&4,-&685-&;4"D-6&.(8?&$"(*-&86&4,-&8??(-?84-&)9&V=-64)"91&&+,-&-$$-*4&"$&

7-(5-8A)#)4>&)6&5"64&9"4)*-8A#-&$"(&658##-(&8??(-?84-6&/;A9;!<&P]]]<&B)4,&#"B&

$(8*48#&.)5-96)"96&/@+&<&K<&B,-(-&BA!*89&A-&=7&4"&KLf&#-66&4,89&B+1&&+,-&$(8*48#&

5"A)#)4>&(8.)=6&"$&89&8??(-?84-&B)4,&@+!<&H!)6&8#B8>6&?(-84-(&4,89&4,-&(8.)=6&"$&89&

-V=8#&5866&67,-(-%&4,=6&$(8*48#&8??(-?84-6&-@7-()-9*-&(-.=*-.&$8##&F-#"*)4)-6&89.&

(-.=*-.&.)$$=6)"9&*"-$$)*)-946&B,-9&*"578(-.&B)4,&67,-()*8#&78(4)*#-61&&

& ;4=.)-6&"$&+)489&,>.("*8(A"9&8-("6"#6&,8F-&866=5-.&4,84&8##&8??(-?84-6%&

(-?8(.#-66&"$&6)W-%&,8F-&8&$(8*48#&.)5-96)"9&"$&K&/R8A89-&"#!$%&%&P\\Hg&U899"=&"#!$%&%&

P\\L%&P\\N%&K]]Hg&+"586D"&"#!$%1%&K]]I<1&&+,)6&F8#=-&)6&)9&?-9-(8#&8?(--5-94&B)4,&

4,-"(-4)*8#&*8#*=#84)"96&"$&.)$$=6)"9&#)5)4-.&*#=64-(Q*#=64-(&8??(-?84)"9&)9&A"4,&4,-&

A8##)64)*&89.&*"94)9==5&(-?)5-61&/S-8D)9%&P\IHg&j=#)-9%&P\I[<1&&+,"=?,&F8#).&86&8&

$)(64&877("@)584)"9%&4,-&866=574)"9&"$&8&*"964894&$(8*48#&.)5-96)"9&8*("66&8##&6)W-&

A)96!5)66-6&89&)57"(4894&9=89*-&"$&$(8*48#&8??(-?84-&5)*("7,>6)*61&&+-((-64()8#&

*8(A"98*-"=6&$(8*48#&8??(-?84-&8-("6"#6&8(-&"A6-(F-.&4"&(-64(=*4=(-%&A-*"5)9?&

105 5"(-&*"578*4&/,)?,-(&@+<&86&4,-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&*"948)9-.&)9&4,-&8??(-?84-&

)9*(-86-6&/t)"9?&Ä&X()-.#89.-(%&K]]Pg&.)&;486)"&"#!$%1%&K]]Kg&:9)6*,=D&"#!$%&%&K]]Hg& c"64"?#"=&"#!$%&%&K]]^<1&&+,-&$(8*48#&.)5-96)"9&"$&-8(#>&'8(4,&/89.&+)489<&,8W-&

8??(-?84-6&4,-(-$"(-&6,"=#.&9"4&A-&*"96).-(-.&*"964894%&A=4&(84,-(&B)##&F8(>&8*("66&

"=(&5".-#-.&8??(-?84-&6)W-&.)64()A=4)"91&&M>.("*8(A"9&8-("6"#6&)9)4)8##>&*"9.-96-&

)94"&989"5-4-(&6)W-.&67,-()*8#&78(4)*#-61&&+,-&)9)4)8#&?("B4,&7,86-&)6&*,8(8*4-()W-.&

A>&8&,)?,&$(8*48#&.)5-96)"9&/@+&k&H<&86&5"9"5-(6&8(-&A=)#4&5"#-*=#-&A>&5"#-*=#-&

$"(5)9?&67,-()*8#&78(4)*#-6&B)4,&(8.))&(89?)9?&$("5&P]&4"&P]]&951&&_9&4,-&6-*"9.8(>&

?("B4,&7,86-%&67,-()*8#&5"9"5-(6&*"8?=#84-&)94"&6,"(4&#)9-8(&*,8)96&"$&#"B&$(8*48#&

.)5-96)"9&/;A9;&<&P]]%&@+&k&P1L<1&&36&8??(-?84-6&?("B(?-&(-64(=*4=()9?&A-*"5-6&

)57"(48941&&R,8)9Q#)D-&8??(-?84-6&4-9.&4"&A-&-#-*4()*8##>&*,8(?-.1&&2=()9?&4,-&

(-64(=*4=()9?&7("*-66&"77"6)4-#>&*,8(?-.&8??(-?84-&#)5A6&8448*,&(-6=#4)9?&)9&5"(-&

*"578*4&8((89?-5-9461&&`8A"(84"(>&-@7-()5-946&,8F-&6,"B9&4,84&-#-*4()*8#&

(-64(=*4=()9?&)9*(-86-6&4,-&$(8*48#&.)5-96)"9&"$&*8(A"98*-"=6&8??(-?84-6&4"&@+!k&K1[&

/:9)6*,=D&"#!$%&%&K]]H<1&&3??(-?84-&(-64(=*4=()9?&)6&8#6"&4()??-(-.&A>&C("B9)89&

5"4)"9&"$&5"9"5-(6&B)4,)9&89&8??(-?84-&89.&A>&6=($8*-&-9-(?>&5)9)5)W84)"9&"$&

*"9.-96-.&B84-(&4(877-.&B)4,)9&89&8??(-?84-&/t)"9?&Ä&X()-.#89.-(%&K]]Pg& c"64"?#"=&"#!$%&%&K]]^<1&&U-64(=*4=()9?&)6&78(85-4-()W-.&)9&4,-&5)*("7,>6)*8#&*".-&A>&

)9*"(7"(84)9?&8&6)W-&A)9&.-7-9.-94&$(8*48#&.)5-96)"9&/$)?=(-&L1K<1&&_9*"(7"(84)9?&

6"5-&5-896&"$&8??(-?84-&(-64(=*4=()9?&)6&9-*-668(>&4"&-96=(-&(-8#)64)*&78(4)*#-&6)W-&

.)64()A=4)"961&&+,-&-9.&(-6=#4&"$&4,-&*"57#-@&(-64(=*4=()9?&7("*-66&)6&4,84&4,-&$(8*48#&

.)5-96)"9&4-9.6&4"&)9*(-86-&B)4,&8??(-?84-&58661&

106 &

aggregate restructuring ) f monomer growth

chain growth 2 fractal dimension (D

1 10-2 10-1 100 101 102 103 104 105 number of monomers (n ) mon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

107 P8H8!!7)%1'%;!C&'-1

36&5-94)"9-.&8A"F-%&7(-F)"=6&5".-#6&"$&4,-&-8(#>&'8(4,&,8W->-(&,8F-&

866=5-.&4,84&8##&78(4)*#-6&8(-&67,-(-6&89.&,8F-&4,-(-$"(-&=6-.&S)-&4,-"(>&4"&

V=894)$>&4,-&,8W-&"74)*8#&7("7-(4)-6&/08F#"F&"#!$%&%&K]]Pg!M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&

X(8*48#&8??(-?84-6%&,"B-F-(%&)94-(8*4&V=)4-&.)$$-(-94#>&B)4,&(8.)84)"9&4,89&."&-V=8#&

5866&67,-(-61&&:$&78(4)*=#8(&9"4-%&4,-&"74)*8#&6)W-&78(85-4-(&/4,-&(84)"&"$&78(4)*#-&

*)(*=5$-(-9*-&4"&B8F-#-9?4,&"$&#)?,4<&$"(&$(8*48#&78(4)*#-6&)6&A86-.&"9&4,-&5"9"5-(&

(8.)=6%&B,)#-&$"(&S)-&4,-"(>&)4&)6&A86-.&"9&4,-&4"48#&78(4)*#-&(8.)=61&&R"9*-74=8##>%&

"9-&58>&4,)9D&"$&4,-&6*844-(-.&-#-*4()*&$)-#.&$("5&89&8??(-?84-&86&4,-&6=5&"$&4,-&

6*844-(-.&$)-#.6&$("5&-8*,&5"9"5-(&*"948)9-.&B)4,)91&!&

X"(&67,-(-6%&"9*-&4,-&6)W-&78(85-4-(&-@*--.6&8A"=4&K%&4,-&"74)*8#&7("7-(4)-6&

4-9.&4"&,8F-&(-8*,-.&F8#=-6&4,84&9"&#"9?-(&*,89?-&6)?9)$)*894#>&$"((?-(&6)W-.&

78(4)*#-6&"(&$"(&6,"(4-(&B8F-#-9?4,61&&M-9*-&)$&B-&*"96).-(&8&B8F-#-9?4,&"$&]1L&s5%&

67,-()*8#&78(4)*#-6(?-(&4,89&8A"=4&P^]&95&B)##&,8F-&6)5)#8(&F)6)A#-&89.&=#4(8F)"#-4&

"74)*8#&7("7-(4)-61&&08(4)*#-6(?-(&4,89&P^]&95&B-(-&$"=9.&)9&7(-F)"=6&6)5=#84)"96&

"$&4,-&3(*,-89&'8(4,&866=5)9?&5"9".)67-(6-&67,-()*8#&78(4)*#-6&/08F#"F&"#!$%&%&

K]]Pg&M8VVQS)6(8&"#!$%&%&K]]I<1&&&R"96-V=-94#>%&4,->&$"=9.&4,84&9"&=#4(8F)"#-4&

6,)-#.)9?&*"=#.&"**=(&B)4,"=4&8#6"&*8=6)9?&64("9?&894)?(--9,"=6-&*""#)9?1&!

R"96).-(8A#-&B"(D&,86&A--9&*"9.=*4-.&"9&4,-&4,-"(>&"$&6*844-()9?&89.&

8A6"(74)"9&A>&$(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&/2(8)9-&Ä&X#848=%&P\\[g&t=%&P\\Lg&C"4-4&"#!

$%&%&P\\L%&P\\N<1&&M-(-%&B-&8."74&4,-&5-89Q$)-#.&877("@)584)"9&"$&5=#4)7#-&

6*844-()9?&A>&$(8*48#&8??(-?84-6&7("7"6-.&A>&C"4-4&"#!$%&!/P\\N<1&&+,)6&)6&8&5-89Q$)-#.&

877("@)584)"9&"$&+Q584()@&4,-"(>&$"(&*8#*=#84)9?&6*844-()9?&A>&9"9Q=9)$"(5&

108 78(4)*#-61&&+,-&A-9-$)4&"$&4,-&5-89Q$)-#.&5-4,".&)6&4,84&)4&(-V=)(-6&6=A64894)8##>&#-66&

*"57=484)"98#&4)5-&86&*"578(-.&4"&$=##&+Q584()@&4,-"(>1&&U84,-(&4,89&-@7#)*)4#>&

*8#*=#84)9?&4,-&6*844-()9?&)94-96)4)-6&A>&-8*,&)9.)F).=8#&5"9"5-(&B)4,)9&89&

8??(-?84-%&)964-8.&4,-&5-89Q$)-#.&877("@)584)"9&*8#*=#84-6&89&-96-5A#-&8F-(8?-.&

6*844-()9?&)94-96)4>&4,84&.-7-9.6&"9&4,-&5-89&8??(-?84-&64(=*4=(-1&&+,-&5-89&

8??(-?84-&64(=*4=(-&)6&.-4-(5)9-.&A>&8&5"9"5-(Q5"9"5-(&7"6)4)"98#&*"((-#84)"9&

$=9*4)"9%&)964-8.&"$&4,-&-@8*4&7"6)4)"96&"$&8##&5"9"5-(6&86&)6&(-V=)(-.&A>&$=##&+Q

584()@&4,-"(>1&&S"9"5-(Q5"9"5-(&7"6)4)"98#&*"((-#84)"9&$=9*4)"96&8(-&.-4-(5)9-.&

$("5&4,-&$(8*48#&.)5-96)"9&866=5)9?&67,-()*8##>&6>55-4()*&8??(-?84-61&

+,-&C"4-4&5-89Q$)-#.&*".-&,86&A--9&6=**-66$=##>&F8#).84-.&8?8)964&4,-&$=##&+Q

584()@&4,-"(>&*8#*=#84)"96&"$&$(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&89.&7("F).-6&6=7-()"(&

(-6=#46&*"578(-.&B)4,&U8>#-)?,Q2-A>-QE896&4,-"(>&/t=%&P\\Lg&C"4-4&"#!$%&%&P\\Ng&

`844=8.8&89.&',(#%&K]]\g&;""6&"#!$%%&K]]\<1&&a8#).84)"96&8?8)964&4,-&$=##&+Q584()@&

4,-"(>&,8F-&67899-.&5"9"5-(&6)W-&78(85-4-(6&"$&k]1L&4"&L&B)4,&5"9"5-(&

9=5A-(6&=7&P]]]&89.&$(8*48#&.)5-96)"96&F8(>)9?&$("5&P1I&4"&H1]&/C"4-4&"#!$%&%&P\\Ng!

`844=8.8&89.&',(#%&K]]\<1&&M"B-F-(%&"9#>&(-$(8*4)F-&)9.)*-6&B)4,&9-?#)?)A#-&

)58?)98(>&78(46&,8F-&A--9&*"96).-(-.1&&_9&"=(&64=.>%&5"9"5-(&"74)*8#&6)W-&

78(85-4-(6&8(-&kP&89.&5"9"5-(6&9=5A-(6&(89?-&*89&(-8*,&kP][1&&`8A"(84"(>&

-@7-()5-946&6=77"(4&4,-&F8#).)4>&"$&+Q584()@&*".-6&$"(&*8#*=#84)9?&"74)*8#&7("7-(4)-6&

"$&$(8*48#&8??(-?84-6&,"B-F-(&.848&(-58)96&678(6-&/t=&89.&E=648$6"9%&P\\Ng&

R,8D(8A8(4>&"#!$%&%&K]]N<1&

+,-&5-89Q$)-#.&*".-&(-V=)(-6&)97=46&"$&;A9;%&@+%&89.&=A9;&8#"9?&B)4,&4,-&

)9*).-94&B8F-#-9?4,&89.&*"57#-@&)9.-@&"$&(-$(8*4)"91&&M-(-%&4,-&)9.)*-6&"$&(-$(8*4)"9&

109 .-4-(5)9-.&$"(&+)489&898#"?&,>.("*8(A"9&,8W-6&8(-&=6-.&/c,8(-&"#!$%&%&P\I[<1&&+,-&

)9*"(7"(84)"9&"$&"@>?-984-.&67-*)-6&)94"&4,-&,8W-&,86&A--9&6,"B9&4"&5"(-&4,89&

."=A#-&4,-&)58?)98(>&78(4&"$&4,-&(-$(8*4)F-&)9.-@&/C5D<%&,"B-F-(&.848&)6&"9#>&

8F8)#8A#-&84&8&6)9?#-&B8F-#-9?4,%&Ç&l&]1LHK&}5&/M86-9D"7$&"#!$%&&K]P]<1&&_4&=9*#-8(&

,"B&4,-&B8F-#-9?4,&.-7-9.-9*-&"$&"74)*8#&*"9648946&$"(&"@>?-984-.&,8W-&78(4)*#-6&

B"=#.&.)$$-(%&)$&84&8##%&$("5&4,"6-&.-()F-.&$"(&+)489&898#"?6.&&+,-&*".-&"=47=46&4,-&

-@4)9*4)"9&/*"<%&8A6"(74)"9&/*$<%&89.&6*844-()9?&/*)

86>55-4(>&78(85-4-(&/E<1&&&

36&)##=64(84-.&)9!$)?=(-&L1H%&$(8*48#&8??(-?84-6&8(-&*"96).-(8A#>&5"(-&

8A6"(A)9?&)9&4,-&Oa&B,)#-&A-)9?&6#)?,4#>&5"(-&4(89678(-94&)9&4,-&F)6)A#-&89.&9-8(Q_U&

4,89&-V=8#&5866&S)-&78(4)*#-61&&+,)6&4(-9.&A-*"5-6&5"(-&7("9"=9*-.&86&;A9;&

)9*(-86-61&&39&8??(-?84-.&*"57"6-.&"$&P]H&5"9"5-(6&)6&kPL&4)5-6&5"(-&8A6"(A)9?&

)9&4,-&Oa&4,89&89&-V=8#&5866&S)-&78(4)*#-1&&X)?=(-&L1[!6,"B6&4,-&86>55-4(>&

78(85-4-(&$"(&-8(#>&'8(4,&$(8*48#&,8W-&78(4)*#-6&7#"44-.&8?8)964&B8F-#-9?4,1&&X(8*48#&

78(4)*#-6&8(-&6#)?,4#>&#-66&$"(B8(.&6*844-()9?&84&6,"(4&B8F-#-9?4,6&/Ç&q&]1L&}5<&B,)#-&

A-)9?&5"(-&$"(B8(.&6*844-()9?&84&#"9?-(&B8F-#-9?4,6&B,-9&*"578(-.&4"&-V=8#&5866&

S)-&78(4)*#-61&&X)?=(-&L1L&6,"B6&4,-&6)9?#-&6*844-()9?&8#A-."&86&8&$=9*4)"9&"$&

B8F-#-9?4,&$"(&8&P]]]&5"9"5-(&8??(-?84-&89.&89&-V=8#&5866&S)-&78(4)*#-1&&+,-&

8??(-?84-&78(4)*#-&)6&5"(-&8A6"(A)9?&4,89&8&S)-&78(4)*#-&84&B8F-#-9?4,6&A-#"B&K]]&

95%&B,)#-&A-)9?&5"(-&6*844-()9?&)9&4,-&5).QF)6)A#-1&&&&

!-&,8F-&8#6"&*"9.=*4-.&8&6-()-6&"$&6-96)4)F)4>&64=.)-6&4,84&)9.)*84-&4,-&Oa&

6,)-#.)9?&*,8(8*4-()64)*6&"$&$(8*48#&8??(-?84-6&8(-(?-#>&)9.-7-9.-94&"$&4,-&*,"6-9&

(-$(8*4)F-&)9.)*-61&&R86-6&=6)9?&)58?)98(>&(-$(8*4)F-&)9.)*-6&L&4)5-6(?-(&89.&L&&

110 &

nmon = 1000 15 rmon = 50 nm Df = 2

10 mie

/Q Qext

fractal Qabs Q nmon = 100

nmon = 10

0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 wavelength (µm) ! ! 7-40)(!P8B8!!9$(!)%'-.!.2!2)%1'%;!%44)(4%'(!.&'-1%;!(22-1-(,1-(&)9.)*84-6&4,84&4,-&8??(-?84-&78(4)*#-&)6& (8.)84)F-#>&)9.)64)9?=)6,8A#-&$("5&4,-&S)-&78(4)*#-1&&+,-&78(4)*#-6&)##=64(84-.&,8F-&@+& l&K%&=A9;&l&L]&95%&89.&;A9;!l&P]%&P]]%&89.&P]]]&*"((-67"9.)9?&4"&$(8*48#&(8.))&"$&]1P^& s5%&]1L&s5&89.&P1^&s5&(-67-*4)F-#>&/6--&-V=84)"9&P<1&&+,-&78(4)*#-6&8(-&866=5-.&4"& ,8F-&4,-&(-$(8*4)F-&)9.)*-6&"$&+)489&898#"?6&/c,8(-&"#!$%&%&P\I[<1&&X(8*48#&8??(-?84-6& 78(4)*#-6&8(-&89&"(.-(&"$&58?9)4=.-&5"(-&8A6"(A)9?&)9&4,-&Oa&B,)#-&A-)9?&6#)?,4#>& #-66&8A6"(A)9?&)9&4,-&F)6)A#-&4,89&-V=8#&5866&S)-&78(4)*#-61&&+,-&?(8.)-94&)9*(-86-6& $"((?-(&8??(-?84-6&*"948)9)9?&5"(-&5"9"5-(61& &

111 &

1.0

rmon = 50 nm

Df = 2 0.8

0.6

0.4 asymmetry parameter (g)

fractal, nmon = 10 0.2 Mie

fractal, nmon = 1000 Mie 0.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 wavelength (µm) ! ! 7-40)(!P8H8!!7)%1'%;!%44)(4%'(!%<3==(')3!&%)%=('()55-4(>&78(85-4-(&$"(&$(8*48#&8??(-?84-6&B)4,&=A9;&l&L]&95%&@+!F!K&*"57()6-.&"$&& P]&89.&P]]]&4"48#&5"9"5-(6&/.86,-.&#)9-6<1&&+,-&86>55-4(>&78(85-4-(&$"(&-V=8#& 5866&67,-()*8#&78(4)*#-6&/6"#).&#)9-6<1& & &

112 &

1.0

rmon = 50 nm

Df = 2

) 0.8 !

0.6 single scattering albedo ( 0.4

!fractal !Mie

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 wavelength (!m) ! ! 7-40)(!P8P8!!7)%1'%;!%44)(4%'(!<-,4;(!<1%''()-,4!%;G(/.

113 4)5-6&658##-(&4,89&4,"6-&$"=9.&A>&c,8(-&"#!$%&!/P\I[&

$(8*48#&8??(-?84-6&7(-$-(-94)8##>&84&6,"(4&B8F-#-9?4,6&/X)?=(-&L1^<1&&Oa&6,)-#.)9?&)6&

8#6"&$"=9.&)9&8&4-64&*86-&=6)9?&8&*"964894&(-$(8*4)F-&)9.-@&8*("66&8##&B8F-#-9?4,6&

/X)?=(-&L1N<1&+,-&$(8*48#&"74)*8#&5".-#&7(-6-(F-6&Oa&6,)-#.)9?&(-?8(.#-66&"$&4,-&

B8F-#-9?4,&.-7-9.-9*-&"$&4,-&*,"6-9&"74)*8#&*"96489461&&+,)6&)6&A-*8=6-&4,-&"74)*8#&

6)W-&78(85-4-(&/4,-&(84)"&"$&78(4)*#-&*)(*=5$-(-9*-&4"&B8F-#-9?4,&"$&#)?,4<&$"(&$(8*48#&

8??(-?84-6&)6&A86-.&"9&4,-&5"9"5-(&(8.)=6%&9"4&4,-&4"48#&8??(-?84-&(8.)=61!

_9&6*844-()9?&845"67,-(-6&4,-&-@4)9*4)"9&"74)*8#&.-74,&."-6&9"4&7("F).-&89&

8**=(84-&-64)584-&"$&4,-&844-9=84)"9&"$&."B9B-##)9?&(8.)84)F-&$#=@1&&+,-&-@4)9*4)"9&

"74)*8#&.-74,&"F-(&-64)584-6&844-9=84)"9&A>&9-?#-*4)9?&4,-&$8*4&4,84&$"(B8(.&

6*844-(-.&7,"4"96&(-58)9&)9&4,-&."B9B-##)9?&A-851&&3&5"(-&877("7()84-&5-86=(-&)6&

4,-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,&?)F-9&A>&&

% $ g$( & " = 1# # " && & & & /-V1&L1K<& eff &' 2 2 )* ext

B,-(-&E!)6&4,-&86>55-4(>&78(85-4-(%&'&)6&4,-&6)9?#-&6*844-()9?&8#A-."%&89.& " ext )6&4,-& ! -@4)9*4)"9&"74)*8#&.-74,&/R,>#-D&89.&!"9?%&P\\L<1&&'8(#>&'8(4,&,8W-6&8(-&64("9?#>& ! $"(B8(.&6*844-()9?&)9&Oa&6"&4,84&?&p&]1I%&89.&4,=6& " eff &)6&"9#>&8&$-B&7-(*-94&?(-84-(&

4,89&4,-&8A6"(74)"9&"74)*8#&.-74,%&" abs%&)9&4,)6&(-?)5-1&&34&)9$(8(-.&B8F-#-9?4,6%& ! $"(B8(.&6*844-()9?&A-*"5-6&#-66&7("9"=9*-.&89.&$"(&+)489&898#"?&4,"#)96&'&4(-9.6& ! 4"B8(.&P1&&+,-9& " eff !*89&A-&89&"(.-(&"$&58?9)4=.-&?(-84-(&4,89&" abs1&&a)6)A#-&

B8F-#-9?4,6&(-7(-6-94&8&4(896)4)"9&(-?)"9&A-4B--9&4,-&4B"&(-?)5-61&& ! & !

114 !

20 5xKhare Df = 2

rmon = 50 nm Khare n = 1000 15 mon mie abs

10 0.2xKhare fractal/Q abs Q

0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 wavelength (µm) ! ! 7-40)(!P8Q8!!7)%1'%;!%44)(4%'(!%G<.)&'-.,!(,$%,1(=(,'!<(,<-'-:-'3!2.)!<1%;(/! .&'-1%;!1.,<'%,'<8!!+,-&(84)"&"$&8A6"(74)"9&-$$)*)-9*)-6&*8#*=#84-.&$"(&$(8*48#& 8??(-?84-&78(4)*#-6&4"&4,"6-&*8#*=#84-.&$"(&-V=8#&5866&S)-&78(4*#-61&&3&F8#=-&"$&=9)4>& )9.)*84-6&4,84&4,-&8??(-?84-&78(4)*#-&)6&(8.)84)F-#>&)9.)64)9?=)6,8A#-&$("5&4,-&S)-& 78(4)*#-1&+,-&78(4)*#-6&)##=64(84-.&,8F-&@+&l&K%&=A9;&l&L]&95%&89.&;A9;!l&P]]]1&&R86-6& 8(-&6,"B9&*"((-67"9.)9?&4"&(-$(8*4)F-&)9.)*-6&$"(&+)489&898#"?=-&,8W-6&.-4-(5)9-.& A>&c,8(-&"#!$%&&/P\I[<%&$)F-&4)5-6&?(-84-(&c,8(-G6&F8#=-6%&89.&$)F-&4)5-6&658##-(1&&_9& -8*,&)96489*-&8??(-?84-6&8A6"(A&64("9?#>&)9&4,-&Oa&B,)#-&(-58)9)9?&(-#84)F-#>& 4(89678(-94&)9&4,-&5).QF)6)A#-1& & !

115 !

Df = 2 nmon = 1000 rmon = 50 nm n = 1.70+i0.023 3 mie abs

2 nmon = 100 fractal/Q abs

Q nmon = 10

0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 wavelength (µm) ! ! 7-40)(!P8R!7)%1'%;!%44)(4%'(!%G<.)&'-.,!(,$%,1(=(,'!<(,<-'-:-'3!0,/()! A%:(;(,4'$!-,/(&(,/(,'!.&'-1%;!1.,<'%,'<8!!+,-!(84)"&"$&8A6"(74)"9&-$$)*)-9*)-6& *8#*=#84-.&$"(&$(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&4"&4,"6-&*8#*=#84-.&$"(&-V=8#&5866&S)-& 78(4)*#-61&&3&F8#=-&"$&=9)4>&)9.)*84-6&4,84&4,-&8??(-?84-&78(4)*#-&)6&(8.)84)F-#>& )9.)64)9?=)6,8A#-&$("5&4,-&S)-&78(4)*#-1&&+,-&78(4)*#-6&)##=64(84-.&,8F-&@+&l&K%&=A9;&l& L]&95%&89.&;A9;!l&P]%&P]]%&89.&P]]]&*"((-67"9.)9?&4"&$(8*48#&(8.))&"$&]1P^&s5%&]1L& s5&89.&P1^&s5&(-67-*4)F-#>1&&3&*"964894&(-$(8*4)F-&)9.-@&"$& n =1.70 + i0.023&)6& 866=5-.&84&8##&B8F-#-9?4,61&&'F-9&8$4-(&(-5"F)9?&4,-&B8F-#-9?4,&.-7-9.-9*-&"$& (-$(8*4)F-&)9.)*-6%&$(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&8(-&5"(-&8A6"(A)9?&)9&4,-&Oa&B,)#-& A-)9?&6#)?,4#>&#-66&8A6"(A)9?&)9&4,-&F)6)A#-&4,89&-V=8#&5866&S)-&78(4)*#-61&&+,)6&)6&.=-& 4"&4,-&64("9?&)94-(8*4)"9&"$&5"9"5-(6&*"948)9-.&)9&4,-&8??(-?84-! &B)4,&6,"(4B8F-& (8.)84)"91! & !

116 P8P8!!I(<0;'

M-(-%&(-6=#46&$("5&P]&=9*"=7#-.&,8W-&6)5=#84)"96&8(-&7(-6-94-.1&&+,)6&)6&

."9-&86&4"&-@7#"(-&8&B).-(&(89?-&)9&78(85-4-(&678*-&)9&8&*"57=484)"98#&-$$)*)-94&

5899-(1&&;)5=#84)"96&48D-&"9#>&[&4"&^&>-8(6&4"&(-8*,&-V=)#)A()=5&86&"77"6-.&4"&^]&"(&

5"(-&$"(&(8.)84)F-#>&*"=7#-.&,8W-&6)5=#84)"961&&3&6=558(>&"$&4,-&A86)*&78(85-4-(6&

89.&7-(4)9-94&(-6=#46&$"(&-8*,&(=9&)6&6,"B9&)9&+8A#-&L1P1!!X"=(&(=96&B-(-&*"9.=*4-.&

=6)9?&67,-()*8#&/#)V=).&.("7<&5)*("7,>6)*61&&;)@&(=96&B-(-&*"9.=*4-.&=6)9?&$(8*48#&

5)*("7,>6)*61&&M8W-&7(".=*4)"9&(84-6&/"<&B-(-&*,"6-9&4"&F8(>&$("5&P]PK&4"&P]PL&?&

>(QP&)9&8**"(.89*-&B)4,A"(84"(>&A86-.&-64)584-6&$"(&A"4,&4,-&7(-QA)"4)*&89.&7"64Q

A)"4)*&'8(4,&/2-!)44&"#!$%&%&K]]\! <1&&_9&4,)6&6-*4)"9&78(4)*=#8(&844-94)"9&)6&78).&4"&4,-&

6)5=#84)"96&B)4,&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P]P[&?&>(QP1&&X"(&&*"578()6"9%&4,-&*=((-94&

(84-&"$&5866&7(".=*4)"9&)9&4,-&?#"A8#&6=#$=(&*>*#-&)6&8A"=4&PQK&@&P]P[&?&>(QP&/0,85&"#!

$%&%&P\\L<%&B,)#-&4,-&*=((-94&(84-6&"$&"(?89)*&R&A=()8#&89.&"$&5-4,89-&7(".=*4)"9&8(-&

"$&4,-&685-&"(.-(&"$&58?9)4=.-&/08F#"F&"#!$%&%&K]]P<1!

_9&4,)6&B"(D%&=A9;!)6&8&$(--&78(85-4-(&4,84&8$$-*46&A"4,&4,-&$(8*48#&

5)*("7,>6)*8#&89.&$(8*48#&"74)*8#&5".-#61&&U-*-94&"A6-(F84)"96&"$&+)489&$(8*48#&

8??(-?84-&,8W-6&,8F-&*"964(8)9-.&5"9"5-(&(8.))&4"&A-&L]&95&"(&658##-(&A86-.&"9&

5-86=(-5-946&"$&4,-&7,86-&$=9*4)"9&89.&#)9-8(&7"#8()W84)"9&/+"586D"&"#!$%&%&K]]I<1&&

M-(-&B-&*,""6-&=A9;&l&L]&95&86&8&6489.8(.&F8#=-%&,"B-F-(&F8#=-6&"$&K]&95&89.&P]]&

95&8(-&8#6"&-@7#"(-.&)9&#)5)4-.&*86-6&4"&-96=(-&4,-&(-6=#46&7(-6-94-.&,-(-&8(-&9"4&

8(4)$8*46&"$&*"9F-9)-94&78(85-4-(&6-#-*4)"91&&+,-&,8W-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,&86&8&

$=9*4)"9&"$&B8F-#-9?4,&)6&*8#*=#84-.&=6)9?&4,-&5".-#&"=47=44-.&78(4)*#-&6)W-&

.)64()A=4)"96&)9&*"9h=9*4)"9&B)4,&4,-&(-#-F894&"74)*8#&78(85-4-(6&.-()F-.&$("5&4,-&&

117 &

production rate rmon atmospheric "uv "vis ! (g yr-1) model (nm) lifetime (yrs) (197 nm) (564 nm) "uv/"vis 1012 liquid drop 2.95 0.043 0.021 2.048 1013 liquid drop 2.35 0.179 0.116 1.54 1014 liquid drop 1.86 0.734 0.55 1.335 1015 liquid drop 1.22 2.703 2.278 1.187 1012 fractal 50 3.15 0.158 0.011 14.364 1013 fractal 50 2.87 1.392 0.076 18.316 1014 fractal 20 2.39 8.393 0.365 22.995 1014 fractal 50 2.35 11.23 0.501 22.415 1014 fractal 100 2.22 7.227 0.773 9.349 1015 fractal 50 1.48 70.259 2.594 27.085 ! ! 9%G;(!P8*8!!^,1.0&;(/!$%M(!<-=0;%'-.,<8! & & &

118 5-89Q$)-#.&877("@)584)"9&$"(&5=#4)7#-&6*844-()9?&8??(-?84-6&$"(&4,-&$(8*48#&5".-#&

89.&S)-&4,-"(>&$"(&4,-&#)V=).&.("7&5".-#1&&

+,-&,)?,-64&78(4)*#-&9=5A-(&.-96)4)-6&"**=(&)9&4,-&7(".=*4)"9&(-?)"9&/$)?=(-&

L1I<1&&+,-&,8W-&78(4)*#-6&?("B&(87).#>&.=-&4"&*"8?=#84)"9&)9&4,-&7(".=*4)"9&(-?)"9&

B,-(-&9=5A-(&.-96)4)-6&8(-(?-&89.&*"##)6)"96&$(-V=-941&&T89"5-4-(&6)W-.&,8W-&

78(4)*#-6&*89&.)$$=6-&=7B8(.6%&B,)#-(?-(&78(4)*#-6&$8##&)94"&4,-&#"B-(&845"67,-(-&

B,-(-&4,->&*"94)9=-&4"&?("B&)9&6)W-&A-$"(-&-F-94=8##>&A-)9?&(-5"F-.&A>&B-4&

.-7"6)4)"9&)9&4,-&4("7"67,-(-&"(&.(>&.-7"6)4)"9&84&4,-&?("=9.1&

+,-&899=8#&5-89&W"98##>&8F-(8?-.&,8W-&5866&*"9*-94(84)"9&$"(&4,-&$(8*48#&

5".-#&)6&7#"44-.&)9&$)?=(-&L1\1&&+,-&,8W-&)6&.)64()A=4-.!)9&8&W"98##>&=9)$"(5&5899-(&

B)4,&,)?,-(&5866&*"9*-94(84)"96&"F-(&4,-&7"#-6&4,89&"F-(&-V=84"()8#&(-?)"961&&+,-&

64--7&?(8.)-94&)6&*8=6-.&A>&5-().)"98#&5-6"67,-()*&*)(*=#84)"96&4,84&4(8967"(4&,8W-&

$("5&4,-&6=55-(&7"#-&4"&4,-&B)94-(&7"#-&B,-(-&4,-&,8W-&78(4)*#-6&4,-9&.-6*-9.&)94"&

4,-&#"B-(&845"67,-(-1&&+,-(-&)6&8&6#)?,4&A)86&4"B8(.6&5866&#"8.)9?&"F-(&4,-&

6"=4,-(9&,-5)67,-(-&7"#-&.=-&4"&)46&64("9?-(&7"#8(&F"(4-@&4,84&-9,89*-6&4(8967"(4&

/C8(.--9&"#!$%&%&K]]I<1&&+,-&A=#D&"$&4,-&,8W-&5866&)6&*"9*-94(84-.&A-4B--9&P]&89.&

H]&D5&8#4)4=.-1&&&

X(8*48#&8??(-?84-&,8W-6&,8F-&#"9?-(&845"67,-()*&#)$-4)5-G6&4,89&."&#)V=).&

.("7&78(4)*#-61&&3??(-?84-&6-.)5-9484)"9&F-#"*)4)-6&8(-&(-.=*-.&86&8&(-6=#4&"$&4,-)(&

#8(?-(&5"A)#)4>&(8.))1&&345"67,-()*&#)$-4)5-6&*8#*=#84-.&$"(&-8*,&6)5=#84)"9&8(-&#)64-.&

)9&+8A#-&L1P1&&M8W-&78(4)*#-6&,8F-&845"67,-()*&#)$-4)5-6&"$&=7&4"&kH&>-8(6&.-7-9.)9?&

"9&4,-&7(".=*4)"9&(84-1&&+,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&,8W-&78(4)*#-6&.-*(-86-6&B)4,&

)9*(-86)9?&7(".=*4)"9&(84-&)9&A"4,&$(8*48#&89.&#)V=).&.("7&*86-61&&M)?,-(&7(".=*4)"9&&

119 &

altitude [km] 40

30 fractal model ! = 1014 g yr-1 20 rmon = 50 nm

10 -90 -60 -30 0 30 60 90 latitude [deg]

0 5 10 15 20 25 30 zonal mean number density x104 [# cm-3] ! 7-40)(!P8T8!!O.,%;!=(%,!$%M(!,0=G()!/(,<-'38!b"98#&5-89&899=8#&8F-(8?-& P[ QP 9=5A-(&.-96)4>&$"(&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P] &?&>( &89.&=A9;&l&L]&951&&08(4)*#-6& 8(-&)9)4)8##>&7(".=*-.&)9&4,-&5".-#&B)4,&8&(8.)=6&"$&P&951&&M8W-&9=5A-(&.-96)4)-6& 7-8D&)9&4,-&7,"4"*,-5)*8#&7(".=*4)"9&W"9-&B,-(-&6=AQ5"9"5-(&6)W-.&78(4)*#-6& ."5)984-&4,-&7"7=#84)"91&&:=46).-&4,-&7(".=*4)"9&W"9-&9=5A-(&.-96)4)-6&.-*(-86-& (87).#>&.=-&4"&*"8?=#84)"9&"$&5"9"5-(6&4"&$"(5(?-(&78(4)*#-61& ! ! ! ! ! ! ! ! ! !

120 ! ! !

50 fractal model ! = 1014 g yr-1

rmon = 50 nm 40

30 altitude [km] 20

-90 -60 -30 0 30 60 90 latitude [deg]

0 1 2 3 4 5 6 zonal mean mass concentration x10-11 [g cm-3] ! ! 7-40)(!P8U8!!O.,%;!=(%,!$%M(!=%<( &89.&=A9;&l&L]&951&& +,-&,8W-&5866&.)64()A=4)"9&$-84=(-6&64--7T)4=.)98#&?(8.)-946&B)4,&4,-&A=#D&"$&4,-& 5866&#"*84-.&"F-(&4,-&7"#8(&(-?)"961&&_9&"=(&5".-#&4,-&,8W->-(&(-58)96&4,)9&"F-(& 4,-&-V=84"()8#&(-?)"96%&,"B-F-(&B-&-@7-*4&4,84&(8.)84)F-&$--.A8*D6&B"=#.&65-8(&"=4& 4,-&.)64()A=4)"9&#-8.)9?&4"&8&5"(-T)4=.)98##>&=9)$"(5&*"F-(8?-&"$&,8W-1& ! ! ! ! ! ! ! ! &

121 (84-6&#-8.&4"&4,-&$"(584)"9&"$&)9*(-86)9?#>&,-8F)-(&,8W-&78(4)*#-6&4,84&$8##&"=4&"$&4,-&

845"67,-(-&5"(-&(87).#>&(-?8(.#-66&"$&4,-&5)*("7,>6)*8#&5".-#&=6-.1&

08(4)*#-&-$$-*4)F-&(8.))&(-8*,&5)*("9&6)W-6&)9&4,-&#"B-(&845"67,-(-1&&+,-&

-$$-*4)F-&(8.)=6&)6&4,-&8(-8&8F-(8?-.&78(4)*#-&6)W-%&B,)*,&)6&4,-&6)W-&5"64&(-#-F894&$"(&

"74)*8#&7("7-(4)-61&&X)?=(-&L1P]&6,"B6&4,-&-$$-*4)F-&(8.))&$"(&4,-&#)V=).&.("7&5".-#&

/6"#).&#)9-<%&4,-&-$$-*4)F-&(8.))&"$&-V=8#&5866&67,-(-6&$"(&4,-&$(8*48#&5".-#&/.86,-.&

#)9-<%&89.&4,-&-$$-*4)F-&$(8*48#&(8.))&/.86,Q."4&#)9-<&$"(&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P]P[&

?&>(QP1&&T"4-&4,84&4,-&-$$-*4)F-&(8.))&"$&-V=8#&5866&67,-(-6&)6&89&)9.)*84"(&"$&4,-&5866&

7-(&8??(-?84-&(84,-(&4,89&)46&4(=-&?-"5-4()*&6)W-1&&_9&4,-&4("7"67,-(-&4,-&-$$-*4)F-&

(8.))&"$&-V=8#&5866&67,-(-6&)6(?-(&4,89&4,-&-$$-*4)F-&(8.))&"$&#)V=).&.("76&A>&8&

$8*4"(&"$&kP1L%!4,=6&6,"B)9?&4,84&$(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&?("B&4"&A-&5"(-&

5866)F-&4,89&."&#)V=).&.("7&78(4)*#-61&&+,)6&4(-9.&)6&.=-&4"&4,-&)9*(-86-.&?-"5-4()*&

*("66&6-*4)"96&"$&8??(-?84-6%&B,)*,&6)5=#489-"=6#>&(-.=*-6&6-.)5-9484)"9&F-#"*)4)-6&

89.&-9,89*-6&*"8?=#84)"9&8##"B)9?&$"(&4,-&?("B4,&"$&5"(-&5866)F-&78(4)*#-61&&

E-"5-4()*8#&)9$"(584)"9&(-?8(.)9?&$(8*48#&8??(-?84-6&)6&.-6*()A-.&A>&4,-&-$$-*4)F-&

$(8*48#&(8.)=6&/6--&-V=84)"9&L1P<1&&_9&4,-&4("7"67,-(-%&-$$-*4)F-&$(8*48#&(8.))&8(-(?-(&

4,89&4,-&#)V=).&.("7&-$$-*4)F-&(8.))&A>&8&$8*4"(&"$&k[&89.&8(-&5"(-&4,89&."=A#-&4,-&

-$$-*4)F-&(8.))&"$&-V=8#&5866&67,-(-61&&+,-6-&(84)"6&8(-&-F-9(?-(&)9&4,-&7(".=*4)"9&

(-?)"91&&X(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&?("B&4"&6)?9)$)*894#>&?(-84-(&?-"5-4()*&6)W-6&

B,)#-&A-)9?&"9#>&6#)?,4#>&5"(-&5866)F-&4,89&#)V=).&.("7&78(4)*#-6&4,=6&(-$#-*4)9?&4,-&

$#=$$>&89.&7"("=6&984=(-&"$&4,-)(&64(=*4=(-61&

34&-8*,&5".-#&?().&7")94&4,-&8F-(8?-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-&)6&

*8#*=#84-.&=6)9?&4,-&-V=84)"9%&

122 MD$ 3 ' nmon = & 3 ) & & & & & /-V1&L1H<& ND % 4"#m rmon (

B,-(-&G@!)6&4,-&5866&*"9*-94(84)"9%&H@!)6&4,-&78(4)*#-&9=5A-(&.-96)4>%&!A!)6&4,-& ! ,8W-&584-()8#&.-96)4>%&89.&=A9;!)6&4,-&8F-(8?-&5"9"5-(&(8.))1&&G@!89.&H@!8(-&

"=47=44-.&A>&4,-&5)*("7,>6)*8#&5".-#1&&X#=$$>&5)*("9&6)W-.&8??(-?84-6&*"948)9)9?&

#8(?-&9=5A-(6&"$&5"9"5-(6&."5)984-&4,-&#"B-(&845"67,-(-&/$)?=(-&L1PP<1&&3A"F-& kL]&D5&5"9"5-(&89.&6=AQ5"9"5-(&6)W-.&78(4)*#-6&."5)984-&4,-&,8W-&7"7=#84)"91&&

+,-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-&)9*(-86-6&B)4,&)9*(-86)9?&,8W-&7(".=*4)"9&

(84-1&&&X"(&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P]P[&?&>(QP&B-&$)9.&-8(#>&'8(4,&,8W-&78(4)*#-6&

4>7)*8##>&*"948)9&kP][&5"9"5-(61&&X"(&*"578()6"9%&+)489&8-("6"#6&8(-&-64)584-.&4"&

*"948)9&kP]H&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-&)9&)46&64(84"67,-(-%&,"B-F-(&-64)584-6&8(-&

9"4&B-##&*"964(8)9-.&.=-&4"&=9*-(48)94)-6&)9&4,-&$(8*48#&.)5-96)"9%&8F-(8?-&

5"9"5-(&6)W-&89.&,8W-&"74)*8#&*"9648946%&8##&"$&B,)*,&8(-&(-V=)(-.&4"&.-4-(5)9-&

;A9;&$("5&"A6-(F84)"96&"$&+)489&/+"586D"&"#!$%&%&K]]I<1&

a8(>)9?&4,-&*,")*-&"$&=A9;!,86&5)9)58#&-$$-*4&"9&4,-&4"48#&845"67,-()*&5866%&

845"67,-()*&#)$-4)5-%&89.&4,-&8F-(8?-&5866&7-(&78(4)*#-%&,"B-F-(&=A9;&,86&8&

6)?9)$)*894&-$$-*4&"9&4,-&?-"5-4()*&6)W-&"$&8??(-?84-61&&+,-&6)5)#8()4>&A-4B--9&4,-&

-$$-*4)F-&(8.))&"$&-V=8#&5866&67,-(-6&/$)?=(-&L1PK8<&$"(&8##&*,")*-6&"$&=A9;&

.-5"964(84-6&4,84&4,-&8F-(8?-&5866&7-(&78(4)*#-&)6&9-8(#>&).-94)*8#&)9&8##&*86-61&&

M"B-F-(%&$(8*48#&-$$-*4)F-&(8.))&F8(>&6)?9)$)*894#>&B)4,&=A9;&/$)?=(-&L1PKA<1&&;)9*-&4,-&

8F-(8?-&5866&7-(&78(4)*#-&)6&877("@)584-#>&*"964894&$"(&8##&*,")*-6&"$&=A9;%&"9-&*89&

(D f #3)/ D f #1/ 2 6,"B&4,84& R f " rmon 1&&X"(&@+!l&K&4,)6&-V=84)"9&(-.=*-6&4"& R f " rmon 1&&_9&4,-&#"B-(&

845"67,-(-%&8??(-?84-6&$"(5-.&A>&K]&95&5"9"5-(6&,8F-&-$$-*4)F-&(8.))&kL]f&&& ! !

123 &

120

! = 1014 g yr-1

100 rmon = 50 nm

80 haze production zone

60 altitude [km]

20 liquid drop fractal, equivalent sphere fractal, aggregate 0 0.001 0.010 0.100 1.000 10.000 wavelength [!m] ! 7-40)(!P8*_8!!X;.G%;!=(%,!:()'-1%;!&).2-;(!.2!<&$()-1%;!%,/!2)%1'%;!%44)(4%'(! (22(1'-:(!)%/--8!!+,-&#)V=).&.("7&-$$-*4)F-&(8.))&/6"#).&#)9-<%&-V=8#&5866&67,-(-& -$$-*4)F-&(8.))&/.86,-.&#)9-<&*8#*=#84-.&$"(&8??(-?84-&78(4)*#-6&89.&4,-&-$$-*4)F-& $(8*48#&(8.))&/.86,Q."4&#)9-<&8(-&6,"B9&$"(&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P]P[&?&>(QP&89.& =A9;&l&L]&951&&X(8*48#&8??(-?84-6&?("B&A"4,&5"(-&5866)F-&89.&?-"5-4()*8##>(?-(& 4,89&#)V=).&.("7&78(4)*#-61& ! ! &

124 &

rmon = 50 nm

altitude [km] 20

1012 g yr-1 10 1013 g yr-1 1014 g yr-1 1015 g yr-1 0 100 101 102 103 104 105 106 number of monomers (n ) mon ! ! P8**8!!X;.G%;!=(%,!:()'-1%;!&).2-;(!.2!'$(!=(%,!%44)(4%'(!=.,.=()!,0=G()8!! +,-&8F-(8?-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-&7#"44-.&F-(6=6&,-)?,4&$"(&,8W-& PK PL QP 7(".=*4)"9&(84-6&(89?)9?&$("5&P] &4"&P] &?&>( &89.&=A9;&l&L]&951&&`8(?-(& 7(".=*4)"9&(84-6&#-8.&4"&,)?,-(&5"9"5-(&9=5A-(61& &

125 ?(-84-(&4,89&8??(-?84-6&$"(5-.&A>&L]&95&5"9"5-(6&89.&."=A#-&4,84&"$&8??(-?84-6&

$"(5-.&A>&P]]&95&5"9"5-(61&&X)?=(-&L1PH!6,"B6&4,-&8F-(8?-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&

7-(&8??(-?84-&7#"44-.&86&$=9*4)"9&"$&8#4)4=.-&$"(&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P]P[&?&>(QP&

B)4,&8F-(8?-&5"9"5-(&(8.))&"$&K]%&L]&89.&P]]&95&(-67-*4)F-#>1&&;)9*-&4,-&8F-(8?-&

#3 5866&7-(&8??(-?84-&)6&-V=8#&$"(&8##&*,")*-6&"$&=A9;%&)4&$"##"B6&4,84& nmon " rmon 1&

+8A#-&L1P!#)646&4,-&?#"A8##>&8F-(8?-.&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,&)9&4,-&5).QF)6)A#-& ! /L^[&95%&.-9"4-.&"I2)<&89.&)9&4,-&Oa&/P\N&95%&.-9"4-.&",I<&$"(&8##&6)5=#84)"961&&X"(&

8##&,8W-&7(".=*4)"9&(84-6!8&$(8*48#&8??(-?84-&,8W->-(&)6&89&"(.-(&"$&58?9)4=.-&"(&

5"(-&"74)*8##>&4,)*D&)9&Oa&B,)#-&(-58)9)9?&-V=8##>&4,)9&)9&4,-&F)6)A#-&B,-9&

*"578(-.&B)4,&8&#)V=).&.("7&,8W->-(1&&U-6=#46&$("5&4,-&#)V=).&.("7&6)5=#84)"9&

7(-.)*4&4,84&4,-&,8W-&B"=#.&64)##&4""&"74)*8##>&4,)9&)9&4,-&Oa&/?#"A8#&5-89%&",I!l!]1NH<&

4"&7("F).-&-$$-*4)F-&6,)-#.)9?%&A=4&B"=#.&A-&4,)*D&-9"=?,&)9&4,-&F)6)A#-&/"I2)!!l&]1LL<&

4"&)9)4)84-&894)?(--9,"=6-&*""#)9?1&&X"(&4,-&#)V=).&.("7&5".-#&4,-&(84)"&"$&-$$-*4)F-&

"74)*8#&.-74,6&)6&",I!v"I2)&(&P1H1&&_9&4,)6&*86-&4,-&>"=9?&'8(4,&B"=#.&A-&*""#-.&A>&4,-&

,8W-&B,)#-&9"4&A-9-$)4)9?&$("5&8&6)?9)$)*894&8**=5=#84)"9&"$&7,"4"#>4)*8##>&6,)-#.-.&

?(--9,"=6-&?86-61&&M"B-F-(&4,-&#)V=).&.("7&5".-#&)6&)9877("7()84-&6)9*-&,8W-&

78(4)*#-6&$"(5&$(8*48#&8??(-?84-6&/C8(QT=9&"#!$%&%&P\II<1&&+,-&$(8*48#&6)5=#84)"9&

(-F-8#6&4,84&4,-&,8W->-(&B86&8&,)?,#>&-$$-*4)F-&Oa&6,)-#.1&&3&$(8*48#&8??(-?84-&,8W-&

#8>-(&7(".=*-.&84&8&(84-&"$&P]P[&?&>(QP&B"=#.&,8F-&6=648)9-.&8&64-8.>&6484-&,8W->-(&

4,84&B86&"74)*8##>&4,)*D&)9&4,-&Oa&B,)#-&(-58)9)9?&(-86"98A#-&)9&4,-&5).QF)6)A#-1&&X"(&

89&8F-(8?-&5"9"5-(&6)W-&"$&L]&95%&4,-&?#"A8#&5-89&"74)*8#&.-74,6&8(-&",I!l&PP1KH&%&

)F)6&l&]1L]%&89.&4,=6&4,-&(84)"&"$&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,6&)6&",I!v"I2)&(&KK1[1&&!,)#-&6"5-&&

126 &

! = 1014 g yr-1

altitude [km] 20

monomer radii (rmon) 10 20 nm 50 nm 100 nm 0 100 101 102 103 104 105 106 number of monomers (n ) mon ! ! 7-40)(!P8*>8!!5(,<-'-:-'3!.2!2)%1'%;!(22(1'-:(!)%/--!'.!1$%,4-,4!%<<0=(/! =.,.=()!)%/--8&&E%F&+,-&-V=8#&5866&67,-(-&-$$-*4)F-&(8.))&*8#*=#84-.&$"(&8??(-?84-& P[ QP 78(4)*#-6&$"(&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&P] &?&>( &89.&=A9;&l&K]%&L]%&89.&P]]&95& (-67-*4)F-#>1&&+,-&8F-(8?-&5866&7-(&78(4)*#-&(-58)96&(-#84)F-#>&=9*,89?-.&$"(&8##& *,")*-6&"$&=A9;1&&EGF&&+,-&$(8*48#&-$$-*4)F-&(8.))&)6&6-96)4)F-&4"&4,-&*,")*-&"$&=A9;1&&3& 658##-(&*,")*-&$"(&4,-&8F-(8?-&5"9"5-(&6)W-&>)-#.6&?-"5-4()*8##>(?-(&8??(-?84-6& $"(&8&?)F-9&,8W-&7(".=*4)"9&(84-1& & &

127 &

! = 1014 g yr-1

altitude [km] 20

monomer radii (rmon) 10 20 nm 50 nm 100 nm 0 100 101 102 103 104 105 106 number of monomers (n ) mon ! ! 7-40)(!P8*B8!!5(,<-'-:-'3!.2!%44)(4%'(!=.,.=()!,0=G()!'.!1$%,4-,4!%<<0=(/! =.,.=()!)%/--8&&+,-&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-&$"(&8&,8W-&7(".=*4)"9& P[ QP& (84-&"$&P] &?&>( &89.&=A9;&l&K]%&L]%&89.&P]]&951&&3&658##-(&*,")*-&$"(&=A9;!>)-#.6&8& #8(?-(&9=5A-(&"$&5"9"5-(6&7-(&8??(-?84-1& &

128 &

" = 1014 g yr-1 10.00 rmon = 50 nm ) eff !

1.00

effective optical depth ( 0.10

fractal liquid drop 0.01 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 wavelength [!m] ! 7-40)(!P8*H8!![22(1'-:(!.&'-1%;!/(&'$!2.)!<&$()-1%;!%,/!2)%1'%;!$%M(!;%3()(QP&89.&=A9;&l& L]1&&X(8*48#&8??(-?84-&78(4)*#-6&/(-.&#)9-<&7("F).-&64("9?&Oa&6,)-#.)9?&B,)#-& (-58)9)9?&4,)9&84&F)6)A#-&B8F-#-9?4,61&&3&64--7&?(8.)-94&)6&-@,)A)4-.&84&B8F-#-9?4,6& A-#"B&]1I&µ51&&:9&4,-&*"94(8(>&8&67,-()*8#&,8W->-(&/A#=-&#)9-<&-@,)A)46&9"&6=*,& ?(8.)-94%&6,)-#.)9?&8##&B8F-#-9?4,6&5"(-&"(&#-66&-V=8##>1& &

129 &

" = 1014 g yr-1 10.00 ) eff !

1.00

effective optical depth ( 0.10 monomer radii (rmon) 20 50 100 0.01 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 wavelength [!m] ! ! 7-40)(!P8*P8!!5(,<-'-:-'3!.2!2)%1'%;!$%M(!(22(1'-:(!.&'-1%;!/(&'$!'.!1$%,4-,4!

%<<0=(/!=.,.=()!)%/--8!!+,-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,&/" eff <&7#"44-.&$"(&4,-&$(8*48#& P[ QP 5".-#6&$"(& "&l&P] &?&>( &89.&=A9;&l&K]%&L]%&89.&P]]&95&(-67-*4)F-#>1&&+,"=?,& 6=A4#-&F8()84)"96&8(-&7(-6-94%&)9&8##&*86-6&4,-&,8W->-(&)6&4,)*D&)9&4,-&Oa&B,)#-& (-58)9)9?&(-#84)F-#>&4,)9&)9&4,-&F)6)A#-1&&+,-&*,")*-&"$&=A9;&)6&9"4&"A6-(F-.&4"&8$$-*4& 4,-&7()58(>&(-6=#46&"$&4,)6&B"(D1& ! ! &

130 894)?(--9,"=6-&*""#)9?&B"=#.&64)##&"**=(%&4,-&845"67,-(-&B"=#.&A-&F)(4=8##>&"78V=-&

4"&)9*"5)9?&=#4(8F)"#-4&(8.)84)"91&

X)?=(-&L1P[&6,"B6&4,-&?#"A8##>&8F-(8?-.&,8W-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,6&$"(&

A"4,&4,-&#)V=).&.("7&89.&$(8*48#&5".-#6&86&8&$=9*4)"9&"$&B8F-#-9?4,1&&T"4)*-&4,84&8&

$(8*48#&8??(-?84-&,8W->-(&)6&"74)*8##>&4,)99-(&)9&4,-&5).QF)6)A#-&89.&_U&B,)#-&A-)9?&

5"(-&4,89&89&"(.-(&"$&58?9)4=.-&4,)*D-(&)9&Oa&B,-9&*"578(-.&4"&4,-&#)V=).&.("7&

5".-#1&&+,-&(8.)84)F-&7("7-(4)-6&"$&4,-&,8W->-(&6,"B&6"5-&6-96)4)F)4>&4"&4,-&$(--&

78(85-4-(&=A9;%&,"B-F-(&4,-&A86)*&(-6=#4&,"#.6&4(=-1&&X)?=(-&L1PL&6,"B6&4,-&?#"A8#&

5-89&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,&F-(6=6&B8F-#-9?4,&$"(&8F-(8?-&5"9"5-(&(8.))&"$&K]%&

L]%&89.&P]]&951&&C"4,&4,-&K]&89.&L]&95&*86-6&,8F-&6)5)#8(&B8F-#-9?4,&.-7-9.-9*-&

B)4,&",I!0"I2)&k&KK1&&X"(&4,-&*86-&"$&=A9;&l&P]]&95%&4,-&B8F-#-9?4,&.-7-9.-9*-&"$&4,-&

"74)*8#&.-74,&)6&#-66&.(864)*1&&M"B-F-(%&=A9;&l&P]]&$8##6&8A"F-&4,-&=77-(&#)5)4&$"(&

8F-(8?-&(8.))&7("7"6-.&A>&+"586D"&"#!$%&&/K]]I<&$"(&+)489&5"9"5-(6&89.&)6&9"4&

#)D-#>&4"&(-7(-6-94&(-8#)4>1&&+,"=?,&4,-&58?9)4=.-&"$&4,-&"74)*8#&.-74,&)6&6-96)4)F-&4"&

4,-&5"9"5-(&(8.)=6%&",I!0"I2)&&(-58)96&,)?,&)9&8##&*86-6&89.&4,=6&4,-&*,")*-&"$&=A9;!

."-6&9"4&-$$-*4&4,-&7()58(>&(-6=#46&"$&4,)6&B"(D1&&&

P8Q8!!I(<0;'

M-(-&B-&*"9.=*4&8&#)5)4-.&9=5A-(&"$&6)5=#84)"96&B)4,&(8.)84)F-#>&*"=7#-.&

,8W-61&&3&*"94("#&6)5=#84)"9&)6&*"9.=*4-.&B)4,&]1]PL&A8(&R:K&89.&]1]]H&A8(&RM[1&&!-&

8#6"&866=5-&89&PI&,"=(&("484)"9&(84-%&.8(D&6=($8*-&8#A-."&89.&L]f&"$&4,-&7(-6-94&

.8>&*#"=.&.("7#-4&9=5A-(&*"9*-94(84)"9&/6--&*,874-(&[<&4"&-5=#84-&7"66)A#-&

3(*,-89&*"9.)4)"961&&+,-&(-6=#4894&?#"A8#&89.&899=8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&"$&

131 "=(&*"94("#&6)5=#84)"9&)6&K\^1K&c1&&!-&4,-9&*"9.=*4&(8.)84)F-#>&*"=7#-.&,8W-&

6)5=#84)"96&B)4,&A"4,&67,-()*8#&89.&$(8*48#&7,>6)*6&B)4,&,8W-&7(".=*4)"9&(84-6&

(89?)9?&$("5&P]PK&4"&LP]PH&?&>(QP1&&X"(&-8*,&6)5=#84)"9&4,-&5"9"5-(&6)W-6&8(-&

866=5-.&4"&A-&L]&95&89.&4,-&8??(-?84-&(-64(=*4=()9?&78(85-4-()W84)"9&$"##"B6&4,84&

6,"B9&)9&X)?=(-&L1K1&&!,)#-&4,-&,8W->-(&)46-#$&(-8*,-6&8&64-8.>&6484-&)9&[&4"&^&

>-8(6%&4,-&(-67"96-&"$&*#)584-&)6&5=*,&6#"B-(%&48D)9?&^]&>-8(6&"(&5"(-&$"(&6-8&)*-&

89.&6=($8*-&4-57-(84=(-&4"&-V=)#)A(84-1&

M8W-6&6)5=#84-.&B)4,&67,-()*8#&89.&$(8*48#&7,>6)*6&*89&A"4,&>)-#.&6)?9)$)*894&

894)?(--9,"=6-&*""#)9?&/$)?=(-&L1P^8<1&&M"B-F-(%&?#"A8#&5-89&*""#)9?&$("5&8&,8W-&

#8>-(&.-6*()A-.&A>&67,-(-6&(-58)96&?(-84-(&4,89&4,84&$("5&8&$(8*48#&,8W->-(1&&_9&

A"4,&*86-6%&?#"A8#&5-89&*""#)9?&"$&9-8(&P]&c&"**=(6&B)4,&899=8#&,8W-&7(".=*4)"9&

(84-6&"$&"9#>&LP]PK&?&>(QP1&&34&4,)6&7(".=*4)"9&(84-%&?#"A8#&5-89&,8W-&-$$-*4)F-&

"74)*8#&.-74,6&84&KK]&95&/LL]&95<&8(-&]1\I&/]1]\[<&$"(&8&$(8*48#&,8W-&89.&]1PL&

/]1P]<&$"(&8&67,-()*8#&,8W-&/$)?=(-&L1P^A<1&&!)4,&8&,8W-&7(".=*4)"9&(84-&"$&LP]PH&?&

>(QP%&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&7#=55-4&K[&89.&H]&c&$"(&$(8*48#&89.&

67,-()*8#&,8W-&*86-6&(-67-*4)F-#>1&&_9&4,)6&*86-&,8W-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,6&84&KK]&

95&/LL]&95<&8(-&^1H\&/]1LH<&$"(&8&$(8*48#&,8W-&89.&]1^K&/]1L]<&$"(&8&67,-()*8#&,8W-1&&

M"B-F-(%&.=-&4"&4,-&F8()84)"9&)9&4,-T)4=.)98#&.)64()A=4)"9&"$&4,-&,8W->-(&

/$)?=(-&L1\<%&,8W-&"74)*8#&.-74,6&,8F-&8&6)?9)$)*894T)4=.)98#&?(8.)-941&&X)?=(-&L1PN&

6,"B6&4,-&W"98#&5-89&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,6&$"(&A"4,&$(8*48#&89.&67,-()*8#&,8W-6&84&

8&7(".=*4)"9&(84-&"$&P]PH&?&>(QP1&&&:74)*8#&.-74,6&"F-(&4,-&8(*4)*&58>&A-&H&4"&[&4)5-6&&

?(-84-(&4,89&4,84&"F-(&4,-&4("7)*61&&+,=6&A"4,&894)?(--9,"=6-&*""#)9?&89.&=#4(8F)"#-4&

6,)-#.)9?&,8F-&8&64("9?&W"98#&.-7-9.-9*-1&

132 &

300 a no haze

290 fractal

280 sphere

270

260 Mean surface temperature [K] b 10.00 Fractal 220 nm Fractal 550 nm Sphere 220 nm 1.00 Sphere 550 nm

0.10

Haze effective optical depth 0.01 1012 1013 -1 Haze production rate [g yr ] ! ! 7-40)(!P8*Q8!!X;.G%;!=(%,!<0)2%1(!'(=&()%'0)(!%,/!$%M(!(22(1'-:(!.&'-1%;! /(&'$!%)9?&,8W-&7(".=*4)"9&(84-61&& M8W-6&*89&*8=6-&6)?9)$)*894&*""#)9?1&&E#"A8#&5-89&,8W-&-$$-*4)F-&"74)*8#&.-74,6&8(-& 6,"B9&)9&789-#&EGF1&&3&$(8*48#&8??(-?84-&,8W-&,86&6)?9)$)*894#>&?(-84-(&"74)*8#&.-74,6& )9&4,-&Oa&*"578(-.&B)4,&4,-&F)6)A#-1& & ! ! &

133 &

1.00

0.10

Fractal 220 nm Fractal 550 nm Haze effective optical depth Sphere 220 nm Sphere 550 nm 0.01 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude [degrees] ! 7-40)(!P8*R8!!O.,%;!=(%,!$%M(!(22(1'-:(!.&'-1%;!/(&'$8!!;4(84"67,-()*&.>985)*6& .)*484-&4,84&4,-&58h"()4>&"$&4,-&,8W-&5866&)6&4(8967"(4-.&4"&4,-&7"#8(&(-?)"961&&+,=6& ,8W-6&8(-&H&4"&[&4)5-6&"74)*8##>&4,)*D-(&"F-(&4,-&7"#-6&*"578(-.&B)4,&4,-&4("7)*61& ! ! &

134 P8R8!!L-<10<<-.,!!

X(8*48#&8??(-?84-&,8W-6&8(-&"A6-(F-.&"9&+)489&89.&8(-&(-8.)#>&7(".=*-.&)9&

#8A"(84"(>&6)5=#84)"96&=6)9?&?86&5)@4=(-6&-@7-*4-.&$"(&4,-&3(*,-89&'8(4,1&&+,-&

B"(D&7(-6-94-.&,-(-&6,"B6&4,84&8&$(8*48#&8??(-?84-&,8W->-(&*"=#.&7("F).-&8&

64("9?&Oa&6,)-#.&$"(&4,-&-8(#>&'8(4,&6)9*-&",I!0"I2)&x&P]1&&'8(#)-(&B"(D&4,84&866=5-.&

67,-()*8#&78(4)*#-6&8(?=-.&4,84&8&,8W->-(&*"=#.&9"4&7("F).-&6)?9)$)*894&Oa&

6,)-#.)9?&B)4,"=4&*8=6)9?&.(8584)*&894)?(--9,"=6-&*""#)9?&6)9*-&",I!0"I2)&kH&/08F#"F&

"#!$%&6&K]]P<1&&X"(&*"578()6"9%&,-(-&8&67,-()*8#&,8W->-(&>)-#.6&",I!0"I2)&kP1&&

+,)6&B"(D&(-"7-96&4,-&).-8&$)(64&7("7"6-.&A>&;8?89&89.&S=##-9&/P\NK<&4,84&

4,-&-8(#>&'8(4,&58>&,8F-&A--9&,"5-&4"&8&(-.=*)9?&845"67,-(-1&&3&$(8*48#&8??(-?84-&

,8W->-(&86&.-6*()A-.&)9&4,)6&B"(D&*"=#.&,8F-&6,)-#.-.&(-.=*-.&?86-6&RM[&89.&TMH&

$("5&7,"4"#>6)6&89.&8##"B-.&4,-5&4"&8**=5=#84-&4"&,)?,&*"9*-94(84)"96&)9&4,-&

>"=9?&845"67,-(-&B,)#-&64)##&8##"B)9?&F)6)A#-&#)?,4&4"&7-9-4(84-&."B9&4"&4,-&6=($8*-1&&&

+,-&7(-6-9*-&"$&TMH&)9&4,-&845"67,-(-&)6&"$&.=8#&)57"(489*-1&&TMH&

*"9*-94(84)"96&"$&P]QL&"(&5"(-&8..-.&4"&4,-&3(*,-89&845"67,-(-&*"=#.&8#"9-&

(-6"#F-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&/;8?89&Ä&S=##-9%&P\NK<1&&M"B-F-(%&B)4,"=4&Oa&

QL 6,)-#.)9?&89&855"9)8&*"9*-94(84)"9&"$&P] &B"=#.&A-&)((-F-(6)A#>&*"9F-(4-.&)94"&TK&

)9&#-66&4,89&P]&>-8(6&/c=,9&89.&34(->8%&P\N\<1&&355"9)8&(-6=77#>&(84-6&.=()9?&4,-&

3(*,-89&*"=#.&9"4&,8F-&6=77"(4-.&89&855"9)8&*"9*-94(84)"9&8A"F-&P]QI&B)4,"=4&8&

64("9?&Oa&6,)-#.&7("F).-.&A>&8&+)489Q#)D-&,8W->-(&&/c864)9?%&P\IK<1&&;8?89&89.&

R,>A8&/P\\N<&.-4-(5)9-.&4,84&4,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&TMH&*89&A-&877("@)584-.&

A>%& &

135 t' NH 3 & tNH = & & & & & /[<& 3 e"# uv sec$

B,-(-& t )6&4,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&855"9)8&)9&4,-&7(-6-9*-&"$&89&"F-(#>)9?& NH 3

,8W->-(%& t' &)6&4,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&855"9)8&! )9&4,-&8A6-9*-&"$&,8W-%& ,I&)6& NH 3 " ! 4,-&,8W-&"74)*8#&.-74,&84&K]]&95%&89.&*&)6&4,-&W-9)4,&89?#-&48D-9&4"&A-&[L°1&&!)4,&89& ! "74)*8#&.-74,&"$&P%&4,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&855"9)8&)[email protected].&4"&k[P&>-8(61&&

!)4,&89&"74)*8#&.-74,&"$&L%&4,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&855"9)8&)[email protected].&4"&

kPK%]]]&>-8(61&&&&!)4,&89&"74)*8#&.-74,&"$&P]%&4,-&845"67,-()*&#)$-4)5-&"$&855"9)8&)6&

[email protected].&4"&kP]%]]]%]]]&>-8(61&&&&+,-&7(-*)6-&85"=94&"$&TMH&)9&4,-&845"67,-(-&B)##&

.-7-9.&"9&MRT&*,-5)64(>&)9&4,-&-8(#>&845"67,-(-&89.&"*-896&/b8,9#-%&P\I^g&X-9?&

"#!$%&!K]PP<1&&M"B-F-(%&4,-&Oa&6,)-#.)9?&984=(-&"$&8&$(8*48#&,8W->-(&(-5"F-6&"9-&

58h"(&TMH&6)9D1&&39&855"9)8&()*,&845"67,-(-&*"=#.&,8F-&A=)#4&=7&4"&,)?,&

*"9*-94(84)"96&89.&7-(6)64-.&4,("=?,"=4&5=*,&"$&4,-&3(*,-89&7-()".&-F-9&)$&TMH&

6"=(*-6&B-(-&658##1&

+,-&7(-6-9*-&"$&,)?,&*"9*-94(84)"96&"$&TMH&)9&4,-&>"=9?&845"67,-(-&)6&8#6"&

)57"(4894&A-*8=6-&TMH&7#8>6&89&)57"(4894&("#-&)9&7(-QA)"4)*&6>94,-6)61&&M)?,#>&

(-.=*)9?&845"67,-(-6&7(".=*-&85)9"&8*).6&89.&"4,-(&"(?89)*&5"#-*=#-6&)9&678(D&

.)6*,8(?-&-@7-()5-946&/S)##-(%&P\LH<1&&S"(-&(-*-94#>&)4&B86&*"9$)(5-.&)9&4,-&

#8A"(84"(>&4,84&*"57#-@&"(?89)*6&$"(5&)9&(-.=*)9?&845"67,-(-6&=9.-(&Oa&

)((8.)84)"9&/+(8)9-(&"#!$%%&K]]^<1&&S"(-&"@).)W)9?&845"67,-(-6&8(-&$8(&#-66&*"9.=*)F-&

4"&7(-QA)"4)*&6>94,-6)6&"$&*"57#-@&"(?89)*61&&+,-&64("9?&Oa&6,)-#.)9?&*,8(8*4-()64)*6&

"$&8&$(8*48#&8??(-?84-&,8W->-(&B"=#.&8##"B&4,-&>"=9?&845"67,-(-&4"&(-58)9&

(-.=*)9?%&4,=6&58D)9?&4,-&>"=9?&'8(4,&8&$8F"(8A#-&-9F)("95-94&$"(&7(-QA)"4)*&

136 6>94,-6)61&&+,-&,8W->-(&)46-#$&B"=#.&A-&*"57"6-.&"$&*"57#-@&"(?89)*&5"#-*=#-6%&

B,)*,&B"=#.&7(-*)7)484-&."B9&)94"&4,-&7()5"(.)8#&"*-896&7("F).)9?&8&6"=(*-&"$&

"(?89)*6&4"&4,-&6=($8*-&*"578(8A#-&4"&*=((-94&*8(A"9&A=()8#&(84-6&89.&5-4,89-&

7(".=*4)"9&(84-61&&3&64("9?#>&Oa&6,)-#.)9?&,8W->-(&)6&8#6"&.-6)(8A#-&A-*8=6-&)4&

B"=#.&7("4-*4&>"=9?&"(?89)656&$("5&.-64(=*4)"9&A>&4,-&)94-96-&,)?,&$(-V=-9*>&

(8.)84)"9&"$&4,-&>"=9?&;=9&/U)A86&"#!$%&%!K]]L<1&&3&$(8*48#&8??(-?84-&,8W->-(&V=)4-&

-#-?894#>&7("F).-6&8&6"#=4)"9&4"&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&4,("=?,&4,-&Oa&6,)-#.)9?&"$&

(-.=*-.&?86-6&B,)#-&)46-#$&*(-84)9?&8(?-&6"=(*-&"$&A)"#"?)*8#&7(-*=(6"(61&

P8T8!!50==%)3!

+,-&B"(D&7(-6-94-.&)9&4,)6&*,874-(&6,"B6&4,-&8A)#)4>&"$&8&+)489Q#)D-&,8W-&

#8>-(&4"&8*4&86&89&-$$)*)-94&Oa&6,)-#.&"9&4,-&-8(#>&'8(4,1&&!,)#-&894)?(--9,"=6-&

*""#)9?&*89&(-58)9&6)?9)$)*894&$"(&$(8*48#&,8W-6%&4,-&(84)"&"$&4,-&"74)*8#&.-74,&)9&4,-&

Oa&4"&4,-&F)6)A#-&*89&A-&P]&"(&?(-84-(1&&C>&*"578()6"9%&67,-()*8#&5".-#6&"$&,8W-6&

7(-.)*4&4,84&"74)*8#&.-74,6&B"=#.&A-&8A"=4&4,-&685-&8*("66&4,-&F)6)A#-&89.&Oa&

67-*4(=51&&3&Oa&6,)-#.)9?&,8W->-(&7("F).-6&9=5-("=6&)94-(-64)9?&*"96-V=-9*-6&

$"(&4,-&-8(#>&'8(4,1&&3&Oa&6,)-#.&58>&,8F-&8##"B-.&(-.=*-.&?86-6&#)D-&TMH&4"&A=)#.&

=7&)9&4,-&845"67,-(-&89.&7("F).-&8..)4)"98#&?(--9,"=6-&B8(5)9?1&&M"B-F-(&4,-&

-@4-94&4"&B,)*,&4,-&*"964)4=-946&89.&*,-5)64(>&"$&845"67,-(-&B"=#.&*,89?-&)6&9"4&

7(-*)6-#>&D9"B91&&X=(4,-(5"(-&8&Oa&6,)-#.&*"=#.&,8F-&7("4-*4-.&-8(#>&#)$-&$("5&

,8(6,&(8.)84)"9&6896&89&"W"9->-(1&&X=4=(-&B"(D&B)##&*"=7#-&6-#$Q*"96)64-94&,8W-&

*,-5)64(>&B)4,&"=(&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#1&

137 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

#$%&'()!KV!!

[%)'$]

"""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

Q8*8!!C:():-(A!

S=*,&"$&4,)6&B"(D&,86&A--9&.-.)*84-.&4"&.)6*=66)9?&)66=-6&(-#-F894&4"&4,-&

-8(#>&'8(4,g&8&78(8.)?5&."5)984-.&A>&4,-&$8)94&>"=9?&;=91&&M-(-&B-&A()-$#>&.)6*=66&

4,-&)9F-(6-&7("A#-51&&!,)#-&4,-&6489.8(.&6"#8(&5".-#&.)*484-6&4,84&;=9&B86&5=*,&

.)55-(&)9&'8(4,G6&-8(#>&,)64"(>%&)4&8#6"&7(-.)*46&4,84&4,-&;=9&B)##&A-*"5-&5=*,&

A()?,4-(&86&4)5-&58(*,-6&$"(B8(.1&&S89D)9.&B)##&,8F-&#)44#-&*,")*-&A=4&4"&8.8741&&

36&4,-&;=9&6#"B#>&?("B6&A()?,4-(&"F-(&)46&58)9&6-V=-9*-&#)$-4)5-%&,8A)48A)#)4>&

"9&'8(4,G6&6=($8*-&B)##&-F-94=8##>&A-*"5-&4,(-84-9-.&7("A8A#>&#-8.)9?&4"&5")64&89.&

4,-9&(=98B8>&?(--9,"=6-&*#)584-61&&:9-Q.)5-96)"98#&*#)584-&5".-#6&7(-.)*4&4,84&8&

*84864("7,)*&4,-(58#&(=98B8>&B)##&A-&4()??-(-.&A>&8&^&7-(*-94&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&

*"964894&8A"F-&)46&7(-6-94&#-F-#1&&M"B-F-(%&,-(-&6)5=#84)"96&=6)9?&8&4,(--Q

.)5-96)"98#&*#)584-&5".-#&B)4,&$)@-.&*8(A"9&.)"@).-&89.&5-4,89-&)9.)*84-&4,84&

6=($8*-&,8A)48A)#)4>&58>&A-&58)948)9-.&84&6)?9)$)*894#>(?-(&6"#8(&*"96489461&&3&PL1L&

7-(*-94&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&*"964894&>)-#.6&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&"$&

HPK1\&c%&B-##&6,"(4&"$&5")64&89.&(=98B8>&?(--9,"=6-&6484-61&&T=5-()*8#&#)5)484)"96&

7(-F-94&6)5=#84)"9&"$&*#)584-6&5=*,&B8(5-(&4,89&4,)61&&T"9-4,-#-66%&"=(&(-6=#46&

)57#>&4,84&'8(4,G6&*#)584-&58>&(-58)9&68$-&8?8)964&A"4,&B84-(Q#"66&89.&4,-(58#&

(=98B8>&#)5)46&$"(&84&#-864&89"4,-(&P1L&A)##)"9&>-8(6&89.&7("A8A#>&$"(&5=*,&#"9?-(1&

138 & `)$-&,86&7("F-9&4"&A-&(-58(D8A#>&(-6)#)-94%&6=(F)F)9?&89.&(-*"#"9)W)9?&4,-&

'8(4,&8$4-(&69"BA8##&?#8*)84)"96&/0)-((-,=5A-(4&"#!$%&%&K]PP<%&8A(=74&B8(5)9?&

-7)6".-6&/S*_9-(9->&Ä&!)9?%&K]PP<%&89.&*84864("7,)*&5-4-"(&)578*46&/+""9&"#!$%&%!

P\\N<1&&M"B-F-(%&)9&4,-&.)64894&$=4=(-&8&a-9=6)89&*#)584-%&B,)*,&#)$-&58>&9"4&

6=(F)F-%&7("A8A#>&8B8)46&"=(&,"5-&7#89-41&&34&7(-6-94&4,-&;=9&)6&)9*(-86)9?&)9&

A()?,49-66&A>&Pf&-F-(>&kPP]&5)##)"9&>-8(6&/E"=?,%&P\IP<1&&_9*(-86-.&6"#8(&

(8.)84)"9&6,"=#.&84&6"5-&7")94&4()??-(&5")64&89.&4,-9&(=98B8>&?(--9,"=6-&

*#)584-6%&-9.)9?&89>&,"7-&$"(&*"94)9=-.&6=($8*-&,8A)48A)#)4>1&&;=($8*-&,8A)48A)#)4>&"$&

8&7#89-4&)6&4(8.)4)"98##>&.-$)9-.&86&4,-&8A)#)4>&4"&6=77"(4&#)V=).&B84-(1&&&

+,-&#)5)46&"$&'8(4,&/89.&'8(4,Q#)D-&-@"7#89-4<&,8A)48A)#)4>&,8F-&A--9&

-64)584-.&=6)9?&"9-Q.)5-96)"98#&/P2<&(8.)84)F-&*"9F-*4)F-&*#)584-&5".-#6&/c864)9?%&

P\IIg&c864)9?&"#!$%&%&P\\Hg&;-#6)6&"#!$%&%!K]]Ng&c"778(87=&"#!$%&%!K]PH<1&&M"B-F-(&P2&

5".-#6&(-58)9&$=9.85-948##>&.-$)*)-94&B,-9&)4&*"5-6&4"&7("A)9?&4,-&,"4&#)5)4&"$&

7#89-48(>&,8A)48A)#)4>1&&+,(--Q.)5-96)"98#&.>985)*8#&*8#*=#84)"96&8(-&*()4)*8#&$"(&

.-4-(5)9)9?&4,-&.)64()A=4)"9&"$&B84-(&F87"(&89.&*#"=.6&)9&4,-&845"67,-(-1&&C"4,&

*#"=.6&89.&4,-&(-#84)F-&684=(84)"9&"$&4,-&845"67,-(-&7#8>&)57"(4894&("#-6&)9&

.-4-(5)9)9?&4,-&64(-9?4,&"$&4,-&B84-(&F87"(&?(--9,"=6-&$--.A8*D&89.&4,=6&4,-&

"96-4&"$&8&4,-(58#&(=98B8>&/0)-((-,=5A-(4%&P\\Lg&Rennó,&P\\Ng&;-#6)6&"#!$%&%!K]]Ng&

E"#.A#844&"#!$%&%&K]PH<1&

& 3&*#866)*8#&(=98B8>&?(--9,"=6-&)6&*,8(8*4-()W-.&A>&8&7"6)4)F-&$--.A8*D&#""7&

B,-(-&()6)9?&6=($8*-&4-57-(84=(-6&8**-#-(84-&-F87"(84)"9%&*8=6)9?&B84-(&F87"(&4"&

A-*"5-&4,-&."5)9894&*"964)4=-94&)9&4,-&845"67,-(-1&&;4("9?&8A6"(74)"9&A>&B84-(&

F87"(&*8=6-6&4,-&845"67,-(-&4"&A-*"5-&"78V=-&4"&"=4?")9?&4,-(58#&(8.)84)"9&89.&

139 4,=6&6=($8*-&4-57-(84=(-6&("*D-4&=7B8(.6&86&4,-&7#89-4&)6&=98A#-&4"&6=$$)*)-94#>&

6,-.&-9-(?>&4"&678*-1&&3&648A#-&*#)584-&58>&9"4&A-&(-8*,-.&=94)#&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&(-8*,&P^]]&c&B)4,&4,-&-94)(-4>&"$&'8(4,G6&"*-896&4=(9)9?&4"&F87"(&)9&

4,-&7("*-66&/E"#.A#844&"#!$%&%!K]PH<1&&U-*-94&*8#*=#84)"96&=6)9?&*#"=.Q$(--&P2&5".-#6&

B)4,&$=##>&684=(84-.&845"67,-(-6&/P]]f&(-#84)F-&,=5).)4><&7(-.)*4&4,84&'8(4,&B)##&

-94-(&8&*84864("7,)*&4,-(58#&(=98B8>&B,-9&4,-&6"#8(&*"964894&A-*"5-6&^f&A()?,4-(&

4,89&4,-&7(-6-94&.8>&/c"778(87=&"#!$%&%!K]PH<1&&+,)6&#)5)4&B)##&"**=(&)9&k^L]&5)##)"9&

>-8(6&/E"=?,%&P\IP<1&&&

& !,)#-&8&*84864("7,)*&(=98B8>&?(--9,"=6-&B"=#.&=9V=-64)"98A#>&64-()#)W-&4,-&

7#89-4%&,8A)48A)#)4>&58>&A-*"5-&4,(-84-9-.&A-$"(-&4,)6&=#4)584-&4)77)9?&7")94&)6&

(-8*,-.1&&3&5"(-&64()9?-94&-64)584-&$"(&4,-&,"4&#)5)4&4"&7#89-48(>&,8A)48A)#)4>&)6&

A86-.&"9&4,-&6"Q*8##-.&5")64&?(--9,"=6-&*#)584-1&&3&5")64&?(--9,"=6-&)6&8&648A#-&

*#)584-&6484-&B,-(-&,"4&4-57-(84=(-6&4,("=?,"=4&4,-&845"67,-(-&(-.=*-&4,-&

-$$-*4)F-9-66&"$&4,-&4("7)*8#&*"#.&4(87%&8##"B)9?&4,-&64(84"67,-(-&4"&A-*"5-&5")641&&_$&

4,-&64(84"67,-(-&A-*"5-6&6=$$)*)-94#>&B-4%&4,-&(84-&"$&,>.("?-9&#"64&4"&678*-&

A-*"5-6(?-&"B)9?&4"&B84-(&F87"(&7,"4"#>6)61&&c864)9?&"#!$%&!/P\\H<&-64)584-&$("5&

P2&5".-#6&4,84&)$&4,-&'8(4,G6&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&B-(-&4"&(-8*,&H[]&c%&4,-&

B84-(&F87"(&5)@)9?&(84)"&)9&4,-&64(84"67,-(-&B"=#.&?("B&4"&kHP]QH%&)9*(-86)9?&4,-&

7,"4"#>6)6&(84-&6=$$)*)-94#>&86&4"&8##"B&'8(4,G6&"*-896&4"&-$$-*4)F-#>&-F87"(84-&8B8>&

4"&678*-&)9&#-66&4,89&4,-&8?-&"$&4,-&'8(4,1&&+,-&5")64Q?(--9,"=6-&#)5)4&)6&4>7)*8##>&

48D-9&86&4,-&)99-(&-.?-&"$&7#89-48(>&,8A)48A)#)4>&)9&4,-&*"94-@4&"$&-@"7#89-4&64=.)-6&

/c864)9?&"#!$%&%&P\\Hg&;-#6)6&"#!$%&%!K]]Ng&c"778(87=&"#!$%&%!K]PH<1&&&

& R#"=.Q$(--&P2&5".-#6&B)4,&684=(84-.&845"67,-(-6&7(-.)*4&4,84&'8(4,&B)##&

140 (-8*,&5")64&?(--9,"=6-&*"9.)4)"96&/()&l&H[]&c<&B,-9&4,-&6"#8(&*"964894&)9*(-86-6&

A>&"9#>&P1Lf&8A"F-&)46&7(-6-94&#-F-#&/c"778(87=&"#!$%&%!K]PH<1&&+,=6&"=(&,"5-&7#89-4&

58>&A-&6=Ah-*4&4"&8&5")64&?(--9,"=6-&*#)584-&)9&8&5-(-&kPN]&5)##)"9&>-8(6&/E"=?,%&

P\IP<1&&!,-9&*"96).-()9?&'8(4,G6&$=4=(-%&4,-&5")64&?(--9,"=6-&#)5)4&A-*"5-6&"$&

7()58(>&)57"(489*-&"9#>&)$&4,-&B84-(Q#"66&4)5-6*8#-&A-*"5-6&6,"(4-(&4,89&4,-&

4)5-6*8#-&$"(&4,-&;=9G6&#=5)9"6)4>&4"&4()??-(&8&(=98B8>&?(--9,"=6-1&&!)4,&()&l&H[]& c%&B84-(Q#"66&(84-6&8(-&#)D-#>&4""&6#"B&4"&A-&"$&7()58(>&*"9*-(9&/c"778(87=&"#!$%&%&

K]PH<1&&&M"B-F-(%&B84-(Q#"66&(84-6&8(-&7("7"(4)"98#&4"&4,-&B84-(&F87"(&

*"9*-94(84)"9&)9&4,-&64(84"67,-(-1&&;)9*-&4,-&684=(84)"9&F87"(&7(-66=(-&)9*(-86-6&

-@7"9-94)8##>&B)4,&4-57-(84=(-%&B84-(Q#"66&(84-6&B"=#.&)9*(-86-&(87).#>&86&6=($8*-&

4-57-(84=(-6&7=6,&7864&H[]&c%&,864-9)9?&4,-&#"66&"$&'8(4,G6&"*-896&86&4,-&6"#8(&

*"964894&)9*,-6&,)?,-(1&&

& M-(-&B-&(-Q-@85)9-&'8(4,G6&$84-&=9.-(&4,-&A()?,4-9)9?&;=9&=6)9?&8&H2&*#)584-&

5".-#1&&!-&=6-&4,-&R"55=9)4>&345"67,-(-&S".-#&F-(6)"9&H&7("F).-.&A>&4,-&

T84)"98#&R-94-(&$"(&345"67,-()*&U-6-8(*,&/R"##)96&"#!$%&%&K]][g&R"##)96&"#!$%&%&K]]^<1&&

;)5=#84)"96&8(-&*"9$)?=(-.&B)4,&4,-(5".>985)*&"*-89&89.&6-8&)*-&5".-#61&&!-&

866=5-&4,-&5".-(9Y.&*"9$)?=(84)"9%&,"B-F-(&B-&(-5"F-&6-5)Q7-(589-94&?#8*)8#&

$-84=(-6&$("5&3948(*4)*8%&E(--9#89.&89.&)9&,)?,&5"=948)9&(-?)"961&&!-&,8F-&

=7.84-.&4,-&984)F-&(8.)84)F-&4(896$-(&6*,-5-&4"&8&*"((-#84-.Q.&5".-#&4,84&4(-846&R:K%&

MK:&89.&RM[&/!"#$&89.&+""9%&K]PH<1&&R"((-#84-.Q.&.)64()A=4)"96&$"(&#)9-&8A6"(74)"9&

8(-&.-()F-.&$("5&4,-&M_+U3T&K]]I&.848A86-&/U"4,589&"#!$%&%!K]]\<&8**-66-.&F)8&

`C`U+S&/S#8B-(&"#!$%&%!P\\N<1&&+,-&M_+'S0&.848A86-&)6&9"4&=6-.&,-(-&6)9*-&4,-&

8..-.&67-*4(8#&#)9-&.-96)4>&$"(&B84-(&F87"(&)6&9--.-.&"9#>&)$&4-57-(84=(-6&()6-&

141 8A"F-&HL]&c&/c"778(87=&"#!$%&%&K]PH<1&&R"94)9==5&8A6"(74)"9&$"(&MK:%&R:K%&89.&TK&

8(-&.-()F-.&$("5&4,-&S+uRc2&*"94)9==5&5".-#&/R#"=?,&"#!$%&!K]]L<1&&R#"=.6&8(-&

4(-84-.&=6)9?&A=#D&5)*("7,>6)*8#&78(85-4-()W84)"96&$"(&*"9.-9684)"9%&7(-*)7)484)"9%&

89.&-F87"(84)"9&4,84&*"94("#&845"67,-()*&B84-(&F87"(%&)*-&*#"=.&*"9.-9684-%&89.&

#)V=).&*#"=.&*"9.-9684-&$)-#.6&/U86*,&Ä&c()64hr966"9%&P\\I<1&&X"(&6)57#)*)4>&B-&,8F-&

"5)44-.&:K&89.&:H&$("5&4,-&5".-#1&&!,)#-&F8(>)9?&=#4(8F)"#-4&$#=@-6&,8F-&8&

6)?9)$)*894&-$$-*4&"9&"W"9-&,-84)9?&89.&64(84"67,-()*&*,-5)64(>%&"W"9-&$--.A8*D6&"9&

6=($8*-&4-57-(84=(-6&8(-&5)9)58#&/;-?=(8&"#!$%1%&K]]H<1&&M"B-F-(%&4,-&85"=94&"$&

64(84"67,-()*&B84-(&F87"(&*"=#.&A-&6-96)4)F-&4"&4,-&7(-6-9*-&"$&:H1&&X"(&-@857#-&4,-&

*=((-94&'8(4,&,86&5=*,&,)?,-(&64(84"67,-()*&4-57-(84=(-6&89.&B84-(&F87"(&

*"578(-.&B)4,&6)5=#84)"96&6,"B9&,-(-&=9.-(&4,-&7(-6-94&.8>&6"#8(&*"9648941&&3##&

6)5=#84)"96&866=5-&L]]&775&"$&R:K&89.&P]&775&"$&RM[&B)4,&8&5-89&6-8&#-F-#&

7(-66=(-&"$&P1]PH&A8(1&&TK&)6&4,-&A("8.-9)9?&?861&&

Q8>8!!V=&;-1%'-.,

& :=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&,86&8&6"#8(&*"964894&"$&PH^N1]&!&5QK%&>)-#.)9?&8&?#"A8#&

5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&"$&KI\1L&c1&&!-&4,-9&)9*(-5-948##>&)9*(-86-&4,-&6"#8(&

*"9648941&&+,-&?#"A8#&5-89&6"#8(&$"(*)9?&*89&A-&877("@)584-.&86&É;/PJ3

É;&)6&4,-&*,89?-&)9&4,-&6"#8(&*"964894&89.&3&)6&4,-&4"7Q"$Q845"67,-(-&8#A-."&$("5&

"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&/]1HL[<1&&3&"9-&7-(*-94&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&*"964894&4,-9&

-V=8#6&8&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&wK1KK&!&5QK1&&+,=6&8&Kf&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&*"964894&

)6&877("@)584-#>&-V=)F8#-94&4"&."=A#)9?&R:K&/M896-9&"#!$%&%!K]]L<1&&&

& !)4,&8&PL1Lf&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&*"964894&/wH[1K&!&5QK&6"#8(&$"(*)9?<&B-&$)9.&

142 4,84&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&648A)#)W-6&84&HPK1\&c1&&399=8#&5-89&

4("7)*8#&6=($8*-&4-57-(84=(-6&/KHn&;&q&&Ñ&q&KH&nT<&(-8*,&HPI1L&c&B,)#-&899=8#&5-89&

7"#8(&6=($8*-&4-57-(84=(-6&/Ñ&x&^^n<&(-8*,&K\^1L&c&/X)?=(-&^1P8<8&&:=(&(-6=#46&

7(-.)*4&4,84&64(84"67,-()*&B84-(&F87"(&5)@)9?&(84)"6&B)##&(-58)9&9-8(&P]Q^%&4,(--&

"(.-(6&"$&58?9)4=.-&A-#"B&4,84&9--.-.&4"&)9)4)84-&6)?9)$)*894&B84-(&#"66&4"&678*-&

/X)?=(-&^1KA<1&&!,)#-&6=*,&8&,"4&*#)584-&B"=#.&=9."=A4-.#>&7("F).-&?(-84&*,8##-9?-6&

$"(&,=589)4>%&'8(4,&B)##&(-58)9&68$-&$("5&A"4,&B84-(Q#"66&89.&4,-(58#&(=98B8>&

#)5)46&4"&,8A)48A)#)4>&-F-9&$"(&8&PL1Lf&)9*(-86-&)9&6"#8(&*"9648941&

& T=5-()*8#&)9648A)#)4)-6&-5-(?-&)9&4,-&*"9F-*4)"9&89.&F-(4)*8#&.)$$=6)"9&

6*,-5-6&B,-9&4,-&6"#8(&*"964894&)6&)9*(-86-.&A>&P^f%&#)5)4)9?&4,-&(89?-&"$&"=(&

64=.>%&,"B-F-(&4,)6&)6&9"4&)9.)*84)F-&"$&8&4)77)9?&7")94&4"&8&4,-(58#&(=98B8>1&&!,)#-&

4,-&*#)584-&6-96)4)F)4>&/4,-&*,89?-&)9&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&7-(&=9)4&$"(*)9?<&

A-?)96&4"&64--7-9&$"(&)9*(-86-6&4"&4,-&6"#8(&*"964894&A->"9.&P]f&/X)?=(-&^1PA<%&

$=(4,-(&)9*(-86-6&4"&4,-&6"#8(&*"964894&877-8(&7"66)A#-&B)4,"=4&-9.89?-()9?&4,-&

,8A)48A)#)4>&"$&'8(4,1&&+,-&(-#84)F-#>&64--7&=74=(9&)9&*#)584-&6-96)4)F)4>&$"=9.&A->"9.&

8&P[f&)9*(-86-&)9&6"#8(&*"964894&)6&*"9*=((-94&A"4,&B)4,&(87).&)9*(-86-6&4"&4,-&

B84-(&F87"(&*"#=59&89.&8#6"&B)4,&89&)9$#-*4)"9&)9&4,-&*#"=.&B84-(&*"#=59&/X)?=(-&

^1H8%*<1&!!34&4,-&)9$#-*4)"9%&4,-&B84-(&F87"(&?(--9,"=6-&*"94)9=-6&4"&)9*(-86-&)9&

64(-9?4,&B,)#-&*#"=.&$"(*)9?6&B-8D-9&/#-66&9-?84)F-<&8##"B)9?&-F-9&5"(-&6=9#)?,4&4"&

(-8*,&4,-&6=($8*-&/X)?=(-&^1HA%.<1&&+,-(-&)6&8&*"57-4)4)"9&A-4B--9&B84-(&)9&4,-&

F87"(&89.&*"9.-9684-&7,86-61&&36&*#)584-&B8(56%&4,-&684=(84)"9&F87"(&7(-66=(-&

)9*(-86-6&-@7"9-94)8##>1!!_$&4-57-(84=(-6&?-4&4""&B8(5%&B84-(&F87"(&58>&9"4&(-8.)#>&

*"9.-96-&4"&$"(5&*#"=.6%&4,=6&$8F"()9?&8&64-85&845"67,-(-&"F-(&8&*#"=.>&&

143 &

320 a Tropical 300 Global Mean 280

Temperature (K) 260 Polar

0.8 )) b -2 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 Sensitivity (K/(W m 0.2 0 5 10 15 Increase in solar constant (%) ! ! 7-40)(!Q8*8!!50)2%1(!'(=&()%'0)(& F-(6=6&)9*(-86-&)9&6"#8(&*"9648941&&&2)85"9.6&)9.)*84-&(-6=#46&$("5&6)5=#84)"961& &

144 &

10 ab c

100 Pressure (mb)

1000 150 200 250 300 10-7 10-6 10-5 10-4 10-3 10-2 10-1 30 40 50 60 70 80 Temperature (K) Water vapor mixing ratio (kg/kg ) Relative humidity (%) air ! ! 7-40)(!Q8>8!!X;.G%;!=(%,!:()'-1%;!&).2-;(1&&+,-&.8(D&"(89?-&#)9-&)6&$("5&"=(&,"44-64& 6)5=#84)"9&/()&l&HPK1\&c<&$"=9.&B)4,&8&PL1Lf&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&*"9648941&&E%F! E#"A8#&89.&899=8#&5-89&4-57-(84=(-&7("$)#-6&$"(&8##&6)5=#84)"961&EGF!E#"A8#&89.& 899=8#&5-89&B84-(&F87"(&5)@)9?&(84)"&7("$)#-61&E1F!E#"A8#&89.&899=8#&5-89&(-#84)F-& ,=5).)4>&7("$)#-61&& ! &

145 845"67,-(-1&&U-6=#46&,-(-&)57#>&4,84&$"(&,"4&*#)584-6%&4,-(-&58>&A-&8&6484-&4(896)4)"9&

B,-(-&=7"9&*#"=.6&A-?)9&4"&.)66)784-1&&3&6)5)#8(&$-84=(-&,86&(-*-94#>&A--9&7("7"6-.&

4"&-@7#8)9&-9,89*-.&*#)584-&6-96)4)F)4)-6&$"(&,"4&78#-"*#)584-6&/R8A-##-("&Ä&M=A-(%&

K]PH<1&&R#"=.6&(-58)9&8&*"96).-(8A#-&=9*-(48)94>&)9&5".-(9&*#)584-&5".-#6&89.&

5"(-&B"(D&)6&9--.-.&4"&.-4-(5)9-&,"B&*#"=.6&58>&A-,8F-&)9&,"4&*#)584-61&&

& :=(&(-6=#46&*"94(864&B)4,&-64)584-6&$("5&(-*-94&P2&5".-#)9?&64=.)-6&

/c"778(87=&"#!$%&%&K]PH<1&&_4&B)##&48D-&kP1L&A)##)"9&>-8(6&A-$"(-&4,-&6"#8(&*"964894&

)9*(-86-6&A>&PL1Lf1&&+,=6&84&89&8A6"#=4-&5)9)5=5%&"=(&(-6=#46&)9.)*84-&89&)9*(-86-&

)9&4,-&#)$-4)5-&"$&'8(4,&8?8)964&8&4,-(58#&(=98B8>&A>&8&$8*4"(&"$&H&89.&89&)9*(-86-&)9&

4,-&#)$-4)5-&8?8)964&5")64&?(--9,"=6-&*"9.)4)"96&A>&8&$8*4"(&"$&P]&*"578(-.&B)4,&

(-*-94#>&7=A#)6,-.&P2&(-6=#461&&&

& +,-&H2&(-7(-6-9484)"9&"$&845"67,-()*&.>985)*6&89.&4,-)(&-$$-*4&"9&4,-&

,>.("#"?)*&*>*#-&)6&*,)-$#>&(-67"96)A#-&$"(&-@4-9.)9?&4,-&,8A)48A)#)4>&"$&'8(4,&

*"578(-.&B)4,&P2&5".-#61&&`8(?-Q6*8#-&.>985)*6&>)-#.&6=A6).)9?&8)(&"F-(&4,-&

6=A4("7)*6%&*(-84)9?&.(>&/6=A684=(84-.<&*"#=596&4,84&-$$)*)-94#>&(8.)84-&6=($8*-&

-9-(?>&4"&678*-&*"578(-.&B)4,&5")64&-V=84"()8#&(-?)"96&/0)-((-,=5A-(4%&P\\L<1&&

+,)6&-@*-66&-9-(?>&(8.)84)"9&4"&678*-&)6&-F).-94&)9&4,-&W"98#&5-89&"=4?")9?&

#"9?B8F-&$#=@-6&B,)*,&7-8D&9-8(&H]nT)4=.-&B,)#-&A-)9?&#"B-(&"F-(&4,-&-V=84"(&

/X)?=(-&^1[.<1&&M-84&)6&=#4)584-#>&4(8967"(4-.&$("5&4,-&-V=84"(&4"&*"#.&7"#8(&(-?)"96%&

,"5"?-9)W)9?&W"98#&5-89&4-57-(84=(-6&89.&*"((-67"9.)9?&"=4?")9?&#"9?B8F-&

$#=@-6&/X)?=(-&^1[8%.<1&&!,)#-&4,-&4("7)*6&58>&(-58)9&)9&8&6484-&"$&#"*8#&(=98B8>%&8&

7#89-4QB).-&(=98B8>&*899"4&A-&(-8*,-.&=94)#&?#"A8#&5-89&F8#=-6&(-8*,&4,-&

(8.)84)"9&#)5)4&/0)-((-,=5A-(4%&P\\Lg&_6,)B848()&"#!$%&%!K]]Kg&E"#.A#844&"#!$%&%!!

146 !

120 0.16

) a c ) -2 -2 100 0.15 80 0.14 60 0.13 40 Cloud water (Kg m Water vapor (Kg m 20 0.12 )

-2 260 -20

b ) d

240 -2 -25 220

200 -30 180 160 -35 Cloud forcing (W m 140 -40 Clearsky greenhouse (W m 0 5 10 15 0 5 10 15 Increase in solar constant (%) Increase in solar constant (%) ! ! ! 7-40)(!Q8B8!!`%'()!:%&.)!1.;0=,N!1;.0/!A%'()!1.;0=,N!1;(%)@&?(--9,"=6-&$"(*)9?%&E1F&*#"=.&B84-(& *"#=59%&89.&E/F&*#"=.&(8.)84)F-&$"(*)9?&F-(6=6&)9*(-86-&)9&6"#8(&*"9648941&&!&! ! &

147 !

350 320 a ) c -2 300 282 W m-2 300 250 280 200 260 150 Temperature (K) 240 100 Absorbed solar (W m 50

20 ) -2 b 300 -2 d ) 282 W m -2 0 250 -20

-40 200

Cloud forcing (W m -60 150 Outgoing longwave (W m -90 -60 -30 0 30 60 90 -90 -60 -30 0 30 60 90 Latitude (degrees) Latitude (degrees) ! ! 7-40)(!Q8H8!!O.,%;!=(%,!<0)2%1(!'(=&()%'0)(N!1;.0/!2.)1-,4N!%G<.)G(/!<.;%)! (,()43N!%,/!.0'4.-,4!;.,4A%:(!(,()43!2.)!-,1)(%<-,4;3!$.'!1;-=%'(<8!!7-40)(!Ha! 399=8#&89.&W"98#&5-89&E%F&6=($8*-&4-57-(84=(-%&EGF!*#"=.&9-4&(8.)84)F-&$"(*)9?%!E1F! 9-4&8A6"(A-.&6"#8(&$#=@&89.&E/F!"=4?")9?&#"9?B8F-&$#=@1&&KIK&!&5QK&)6&4,-&4,-"(-4)*8#& -5)44-.Q(8.)84)"9&#)5)4&.-.=*-.&A>&E"#.A#844&"#!$%&!/K]PH<&$"(&7=(-&B84-(&F87"(& 845"67,-(-61&&_9&8##&789-#6&4,-&.8(D&A#=-&#)9-&)6&$("5&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&/()&l& KI\1L&c<&B)4,&4,-&6"#8(&*"964894&-V=8#&4"&7(-6-94&.8>&B,)#-&4,-&.8(D&"(89?-&#)9-&)6& $("5&"=(&,"44-64&6)5=#84)"9&/()&l&HPK1\&c<&B)4,&8&PL1Lf&)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(& *"9648941& !

148 K]PH<1&&+,-(-&)6&89&)9,-(-94&#)5)4&4"&,"B&5=*,&(8.)84)"9&*89&A-&-5)44-.&$("5&8&,"4%&

5")64&/684=(84-.<&845"67,-(-&/KIK&!&5QK&$"(&8&7=(-&B84-(&F87"(&845"67,-(-%&

E"#.A#844&"#!$%&%!K]PH<1&&_$&4,-&8A6"(A-.&6"#8(&-9-(?>&)6&8A"F-&4,)6&#)5)4&8&4,-(58#&

(=98B8>&6,"=#.&"**=(&/X)?=(-&^1[*<1&&M"B-F-(%&)9&8&6=A684=(84-.&845"67,-(-&

8A6"(A-.&6"#8(&89.&"=4?")9?&#"9?B8F-&(8.)84)"9&*89&-@*--.&4,)6&#)5)4&#"*8##>%&

B)4,"=4&4()??-()9?&8&(=98B8>1&&M-(-&4,-&845"67,-(-&(-58)96&6=A684=(84-.&)9&8##&

6)5=#84)"96&/X)?=(-&^1K*<1&&E#"A8#&5-89&(-#84)F-&,=5).)4)-6&8(-&9-8(&NLf&84&4,-&

6=($8*-&89.&L]f&8A"F-&N]]&5A1&&:9-Q.)5-96)"98#&64=.)-6&4>7)*8##>&866=5-&$=##>&

684=(84-.&845"67,-(-6&89.&4,=6&4,->&8(4)$)*)8##>&857#)$>&4,-&64(-9?4,&"$&4,-&B84-(&

F87"(&?(--9,"=6-&/c864)9?%&P\IIg&c864)9?&"#!$%&%!P\\Hg&E"#.A#844&"#!$%&%&K]PHg& c"778(87=&"#!$%&%!K]PH<1&&&

& R#"=.6&8#6"&7("F).-&8&*""#)9?&)9$#=-9*-&"9&*#)584-%&8&$-84=(-*D)9?&$("5&

589>&P2&64=.)-61&&X"(&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9%&4,-&*"94()A=4)"9&"$&*#"=.6&4"&4,-&

7#89-48(>&8#A-."&)6&]1PN\1&&O7&4"&4,-&)9$#-*4)"9&9-8(&8&P[f&)9*(-86-&)9&6"#8(&*"964894%&

?#"A8#&5-89&*#"=.&$"(*)9?6&A-*"5-&64("9?-(&/5"(-&9-?84)F-<&/X)?=(-&^1H.<1!!R#"=.&

$"(*)9?6&7(-$-(-94)8##>&)9*(-86-&)9&58?9)4=.-&/5"(-&9-?84)F-<&"F-(&4,-&-V=84"(&89.&

4,=6&*#"=.6&58>&7("F).-&89&-$$-*4)F-&5-*,89)65&$"(&(-?=#84)9?&4("7)*8#&

4-57-(84=(-6&86&*#)584-&B8(56&/U858984,89&Ä&R"##)96%&P\\Pg&X)?=(-&^1[A<1&&

M"B-F-(%&)$&*#"=.6&B-(-&8(4)$)*)8##>&(-5"F-.&$("5&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9%&4,-&

7#89-4&B"=#.&?8)9&8&9-4&?#"A8#&5-89&(8.)84)F-&$"(*)9?&"$&wKH1[&!&5QK1&&_$&4,-&7#89-4&

B-(-&$"(*-.&4"&8(4)$)*)8##>&58)948)9&8&684=(84-.&845"67,-(-&-F-(>B,-(-&/B)4,"=4&

*,89?)9?&4,-&*#"=.&64(=*4=(-<%&"=(&A86-#)9-&6)5=#84)"9&B"=#.&)9*(-86-&)46&?#"A8#&

5-89&?(--9,"=6-&-$$-*4&A>&wPN1^&!&5QK%&"B)9?&4"&8&kHHf&)9*(-86-&)9&4,-&?#"A8#&

149 5-89&B84-(&*"#=591&&!,)#-&6=*,&4-64&*86-6&8(-&7,>6)*8##>&=9(-8#)64)*%&4,->&

.-5"964(84-&4,84&A"4,&4,-&7(-6-9*-&"$&*#"=.6&89.&6=A684=(84-.&*"#=596&)578(4&8&

6)W8A#-&*""#)9?&)9$#=-9*-&"9&4,-&'8(4,1&&&+,-6-&-$$-*46&8(-&.()F-9&A>&.>985)*6%&4,=6&

H2&6)5=#84)"96&8(-&9--.-.&4"&*874=(-&4,-6-&-$$-*461&&:9-Q.)5-96)"98#&64=.)-6&"$&,"4&

*#)584-6&-((&)9&4,84&4,->&8(-&877("@)584)9?&4,-&7#89-4&86&8&6)9?#-&*"#=59%&4,=6&

8(4)$)*)8##>&-#)5)984)9?&984=(8#&.>985)*8#&7("*-66-6&4,84&6#"B&?#"A8#&5-89&B8(5)9?1&&&

Q8B8!!V=&;-1%'-.,

& :=(&(-6=#46&7"6-&9"&*"94(8.)*4)"9&$"(&a-9=6&,8F)9?&8*,)-F-.&8&(=98B8>&6484-&

#"9?&8?"1&&a-9=6&"(A)46&84&8&.)6489*-&"$&]1NKH&3O&89.&4,=6&4".8>&)4&(-*-)F-6&K^PL1P&!&

5QK%&8&k\Pf&)9*(-86-&*"578(-.&4"&'8(4,G6&7(-6-94&)96"#84)"91&&T-?#-*4)9?&89>&"(A)48#&

5)?(84)"96%&-F-9&)9&)46&-8(#)-64&,)64"(>&/*)(*8&H1I&E8<&B,-9&4,-&;=9&B86&"9#>&NLf&

7-(*-94&86&A()?,4&86&4".8>%&a-9=6&B"=#.&,8F-&(-*-)F-.&P\^P1H&!&5QK&"$&6"#8(&

(8.)84)"91&&+,)6&)6&-V=)F8#-94&4"&8&k[Hf&7-(*-94&)9*(-86-&)9&4,-&7(-6-94&.8>&6"#8(&

-9-(?>&(-*-)F-.&A>&'8(4,1&&!,)#-&648A#-&*#)584-6&8(-&$"=9.&,-(-&B)4,&8&PL1Lf&

)9*(-86-&)9&4,-&6"#8(&*"964894%&4,-&64--7-9)9?&"$&4,-&*#)584-&6-96)4)F)4>&*=(F-&/X)?=(-&

^1PA<&#-8F-6&#)44#-&,"7-&4,84&,8A)48A)#)4>&*"=#.&A-&58)948)9-.&B)4,&8&[Hf&)9*(-86-&)9&

4,-&6"#8(&*"9648941&&39>&,8A)48A#-&7-()".&"9&a-9=6&B86&7("A8A#>&48948#)W)9?#>&A()-$1&

& :=(&(-6=#46&8#6"&,8F-&)57#)*84)"96&$"(&4,-&64=.>&"$&-@"7#89-4&,8A)48A)#)4>1&&X"(&

89&'8(4,Q#)D-&-@"7#89-4%&,8F)9?&89&845"67,-(-&)9&*"964894&*"948*4&B)4,&"*-896%&"=(&

(-6=#46&)9.)*84-&4,84&4,-&)99-(&-.?-&"$&4,-&,8A)48A#-&W"9-&*89&A-&5"F-.&*#"6-(&)9&

4"B8(.6&4,-&78(-94&648(&*"578(-.&B)4,&(-6=#46&$("5&P2&*#"=.Q$(--&5".-#61&&3&

6)5)#8(&(-6=#4&)6&8#6"&$"=9.&$("5&H2&*#)584-&5".-#6&"$&-@"7#89-46&)9&67)9Q"(A)48#&

150 (-6"989*-&B)4,&S&.B8($&648(6&/i89?&"#!$%&%&K]PH<1&&+,-&(-6=#46&"$&c"778(87=&"#!$%1&

/K]PH<&7#8*-&4,-&7(-6-94&.8>&'8(4,&7(-*8()"=6#>&*#"6-&4"&4,-&)99-(&-.?-&"$&

,8A)48A)#)4>1&&+,->&6=??-64&B)4,&4,-&7(-6-94&6"#8(&#=5)9"6)4>%&)$&'8(4,&B-(-&7#8*-.&84&

89&"(A)4&"$&]1\N&3O&8&*"57#-4-&4,-(58#&(=98B8>&B"=#.&"**=(&B,)#-&B)4,&89&"(A)4&84&

]1\\&3O&8&5")64&?(--9,"=6-&*#)584-&B"=#.&"**=(1&&_9&4,)6&64=.>%&)$&4,-&'8(4,Q;=9&

.)6489*-&.-*(-86-.&4"&]1\H&3O%&4,-&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&B"=#.&64)##&A-&KN&c&

A-#"B&4,84&"$&8&5")64&?(--9,"=6-&*#)584-&89.&^]&c&A-#"B&4,-&A")#)9?&7")94&"$&B84-(1&&

& &

Q8H8!!50==%)3!&

& _.-8##>&"9-&B"=#.&#)D-&4"&6)5=#84-&8&4(=-&4,-(58#&(=98B8>&B)4,&8&H2&*#)584-&

5".-#1&&M"B-F-(&84&7(-6-94&"$$Q4,-Q6,-#$&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#6&8(-&9"4&=7&4"&

4,-&486D1&&R#"=.&7,>6)*6%&*"9F-*4)"9&89.&F-(4)*8#&.)$$=6)"9&/89.&#)D-#>&"4,-(&

78(85-4-()W84)"96<&B)##&9--.&*8(-$=#&-@85)984)"9&89.&5".)$)*84)"9&4"&)9*(-86-&4,-)(&

("A=649-66&89.&877("7()84-9-66&$"(&,"4&*#)584-61&&M"B-F-(%&-F-9&)9&8&#)5)4-.&64=.>&

6=*,&86&4,)6%&6"5-&)57"(4894&*"9*-746&*"5-&4"&#)?,41&&R#"=.6%&6=A684=(84)"9%&89.&

-V=84"(&4"&7"#-&,-84&4(8967"(4&8##&,-#7&.-#8>&4,-&"96-4&"$&5")64&89.&(=98B8>&

?(--9,"=6-&*#)584-61&&+,(--Q.)5-96)"98#&.>985)*8#&5".-#)9?&)6&*()4)*8#&$"(&

.-4-(5)9)9?&(-8#)64)*&*#"=.%&B84-(&F87"(%&89.&-9-(?>&.)64()A=4)"96%&8##&"$&B,)*,&58>&

64("9?#>&5".=#84-&,"4&*#)584-61&&&:=(&7(-#)5)98(>&H2&(-6=#46&)57#>&4,84&'8(4,&58>&

(-58)9&,8A)48A#-&$"(&$8(&#"9?-(&4,89&)6&)9.)*84-.&$("5&P2&6)5=#84)"961&&

151 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

#$%&'()!KVV!

#.,1;0/-,4!I(=%)W

"""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

+,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&,86&#)9?-(-.%&64=AA"(9#>&(-6)64)9?&(-6"#=4)"9&$"(&

"F-(&[&.-*8.-6&6)9*-&)4&B86&$)(64&(-*"?9)W-.&A>&;8?89&89.&S=##-9&/P\NK<1&&E-"#"?)*8#&

-F).-9*-&*#-8(#>&)9.)*84-6&4,84&4,-&-8(#>&'8(4,&B86&86&84&#-864&86&B8(5&86&4".8>&

/c98=4,&89.&`"B-%&K]]Hg&U"A-(4&89.&R,8=66)."9%&K]]^g&M(-9&"#!$%&!K]]\g&C#8D-&"#!$%&!

K]P]<1&&M"B-F-(%&4,-&B-##Q-648A#)6,-.&6489.8(.&6"#8(&5".-#&7(-.)*46&4,84&"=(&;=9&

B86&=7&4"&KLf&.)55-(&)9&4,-&89*)-94&7864&/E"=?,%&P\IP<1&&+,)6&)57#)-6&89&8778(-94&

*"94(8.)*4)"91&&M"B&.).&4,-&-8(#>&'8(4,&5898?-&4"&648>&B8(5&.-67)4-&6=*,&B-8D&

6"#8(&)((8.)89*-Y&&_9&4,)6&B"(D&B-&,8F-&7(-6-94-.&8&*"57(-,-96)F-&64=.>&"$&4,-&$8)94&

>"=9?&;=9&78(8."@&89.&4,-&*#)584-&"$&'8(4,G6&3(*,-89&7-()".&/H1I&4"&K1L&E8<&=6)9?&8&

6"7,)64)*84-.&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#1&&!-&=6-.&8&5".)$)-.&F-(6)"9&"$&4,-&

R"55=9)4>&345"67,-(-&S".-#&F-(6)"9&H&$("5&4,-&T84)"98#&R-94-(&$"(&345"67,-()*&

U-6-8(*,&4"&64=.>&-8(#>&*#)584-&/R"##)96&"#!$%&%&K]][<1&&U-$-(&4"&R,874-(&K&$"(&8&

.-48)#-.&.-6*()74)"9&"$&4,-&5".-#1&&&

& 3&7()58(>&(-6=#4&"$&"=(&B"(D&)6&4,84&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&9"&#"9?-(&

877-8(6&V=)4-&6"&7("A#-584)*1&&X"(&4,-T-&3(*,-89&/K1I&E8%&I]f&6"#8(&*"964894<%&

5".-64&85"=946&"$&*8(A"9&.)"@).-&89.&5-4,89-&58>&7("F).-&6=$$)*)-94&B8(5)9?&

/6--&R,874-(&H%&8#6"&!"#$&89.&+""9%&K]PH<1&&&3&*"5A)984)"9&"$&]1]PL&A8(&"$&R:K&89.&

]1]]P&A8(&"$&RM[&)9&8&P&A8(&845"67,-(-&*89&"$$6-4&8&K]f&(-.=*4)"9&)9&4,-&6"#8(&

152 *"964894&>)-#.)9?&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-&"$&KIL&c&89.&5-89&4("7)*8#&

6=($8*-&4-57-(84=(-6&"$&K\^&c%&"9#>&8&$-B&.-?(--6&*""#-(&4,89&4,-&7(-6-94&.8>1&&+,-&

?#"A8#&89.&899=8#&5-89&6-8&)*-&58(?)9&648A)#)W-6&84&^I°T)4=.-&89.&4,=6&k\Hf&"$&

4,-&6=($8*-&B"=#.&(-58)9&$(--&$("5&)*-1&&_9&4,)6&*86-&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&B"=#.&9"4&

$"(5&6)9*-&4,-&(84)"&"$&RM[&4"&R:K&)6&#-66&4,89&]1P1&&3&R:K&78(4)8#&7(-66=(-&"$&]1]PL&

A8(&8?(--6&B)4,&4,-&dA-64&?=-66e&-64)584-&"$&2()-6-&"#!$%&!/K]PP<&$"(&4,-T-&3(*,-891&

M"B-F-(%&9"4-&4,84&4,-&=77-(&#)5)4&"9&845"67,-()*&R:K&$"(&4,-T-&3(*,-89&58>&A-&

86&,)?,&86&]1]KL&A8(&86&)9.)*84-.&A>&;,-#."9&/K]]^<1&&+,=6&B8(5-(&*#)584-6&64)##&8(-&

7"66)A#-&F)8&*"9F-94)"98#&5-896&"$&B8(5)9?&/2&"&&?(--9,"=6-&?86-6<1&

:4,-(&$=9.85-948#&*,89?-6&4"&4,-&3(*,-89&*#)584-&6>64-5&58>&(-6=#4&)9&-F-9&

$=(4,-(&B8(5)9?1&&U-*-94&#)4-(84=(-&,86&6=??-64-.&4,84&(-.=*4)"96&4"&4,-&3(*,-89&

6=($8*-&8#A-."&89.&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)&/U"6)9?&"#!$%&%&K]P]<%&8#"9?&B)4,&

)9*(-86-6&4"&4,-&4"48#&6=($8*-&7(-66=(-&F)8&)9*(-86-.&TK&/E"#.A#844&"#!$%&!K]]\<%&58>&

,-#7&B8(5&4,-&-8(#>&'8(4,1&&28(D-(Y.&6=($8*-&8(-8g&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)&

6"=(*-.&$("5&"9#>&6-8&68#46&89.&.=64g&89.&)9*(-86-.&845"67,-()*&TK&8##&58>&>)-#.&

5".-64&?#"A8#&5-89&B8(5)9?1&&X"(&(-86"98A#-&866=574)"96%&4,-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&

4-57-(84=(-&58>&)9*(-86-&A>&H&4"&N&c&$"(&-8*,&5-*,89)65&(-67-*4)F-#>&/6--&R,874-(&

[%&8#6"&!"#$&89.&+""9%&K]P[A<1&&M"B-F-(%&B,)#-&"9-&*89&8(?=-&*"9F)9*)9?#>&$"(&4,-&

F8#).)4>&"$&4,-&.)6*=66-.&B8(5)9?&5-*,89)656%&4,->&(-58)9&.)$$)*=#4&4"&-@7#)*)4#>&

7("F-&B)4,"=4&A-44-(&?-"#"?)*&.848&$("5&4,-&4)5-&7-()".1&&T"4-&4,84&4,-&-$$-*4&89&

)9*(-86-.&("484)"9&(84-&"9&*#)584-&)6&6#)?,4%&89.&."-6&9"4&877-8(&4"&7#8>&8&6)?9)$)*894&

("#-&)9&"F-(*"5)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=91&

153 !,)#-&*,89?-6&4"&4,-&6=($8*-&8#A-."%&*#"=.6%&89.&845"67,-()*&9)4("?-9&

*899"4&7("F).-&8&6)9?=#8(&5-896&"$&(-*4)$>)9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@%&"74)58#&

B8(5)9?&6"#=4)"96&4,84&)9*"(7"(84-&7#8=6)A#-&*,89?-6&4"&-8*,&8#"9?&B)4,&5".-64&

R:K&89.&RM[&*89&(-6"#F-&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&$"(&8##&4)5-6&"$&4,-&3(*,-89&

B)4,"=4&F)"#84)9?&*"964(8)946&"9&?(--9,"=6-&?86-6&/6--&R,874-(&L<1&&R"9F-(6-#>%&

6"#=4)"96&4,84&(-#>&"9#>&"9&8&R:K&?(--9,"=6-%&B)4,&9"&RM[&"(&8..)4)"98#&B8(5)9?&

5-*,89)656%&*899"4&D--7&4,-&-8(#>&'8(4,&B8(5&B)4,)9&7("7"6-.&*"964(8)946&84&89>&

4)5-&.=()9?&4,-&3(*,-891&&!)4,&."=A#-&4,-&7(-6-94&.8>&#-F-#&"$&845"67,-()*&TK%&8&

.8(DY.&6=($8*-&8#A-."%&K]f&"$&4,-&7(-6-94&.8>&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)%&89.&P]Q

[ &A8(&"$&RM[%&"9#>&]1]]K[&A8(&"$&R:K%&8A"=4&^&4)5-6&4,-&7(-6-94&#-F-#%&)6&9--.-.&4"&

58)948)9&7(-6-94&.8>&6=($8*-&4-57-(84=(-6&/kKII&c&"9&?#"A8#&5-89<&84&4,-&-9.&"$&

4,-&3(*,-89&/K1L&E8%&IKf&6"#8(&*"964894<1&&T"4-&4,)6&)6&8&$8*4"(&"$&N&#-66&R:K&4,89&)6&

7(-.)*4-.&A>&2(-)6-&"#!$%&&/K]PP<&89.&8&$8*4"(&"$&P]&A-#"B&4,-&=77-(&#)5)4&7(-.)*4-.&

A>&;,-#."9&/K]]^<&$"(&4,-T-&3(*,-891&&'F-9&)4&B-&8(-&#)5)4-.&4"&"9#>&4,-&5".-(9&

845"67,-()*&TK&)9F-94"(>&/86&6=??-64-.&A>&S8(4>&"#!$%&%&K]PH<%&64)##&"9#>&]1]][I&A8(&

"$&R:K%&8A"=4&PK&03`%&)6&(-V=)(-.&84&K1L&E8&4"&58)948)9&7(-6-94&.8>&6=($8*-&

4-57-(84=(-61&

34&4,-&A-?)99)9?&"$&4,-&3(*,-89&/H1I&E8%&NLf&6"#8(&*"964894<&B)4,&K&03`&TK&

89.&4,-&8A"F-&.)6*=66-.&7#8=6)A#-&*,89?-6&4"Y.%&*#"=.6%&89.&9)4("?-9%&7(-6-94&.8>&

?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&*89&A-&58)948)9-.&B)4,&"9#>&]1]P[N&A8(&"$&R:K%&

8A"=4&HN&03`1&&+,)6&8?8)9&(-58)96&B)4,)9&4,-&A"=9.6&"9&78#-"845"67,-()*&R:K&

.-$)9-.&A>&2()-6-&"#!$%&!/K]PP<&89.&;,-#."9&/K]]^<1&&M"B-F-(%&B)4,&"9#>&P&03`&TK&)9&

4,-&-8(#>&3(*,-89%&]1]HK&A8(&"$&R:K%&8A"=4&I]&03`%&)6&9--.-.&4"&(-8*,&5-89&6=($8*-&

154 4-57-(84=(-6&"$&KII&c&84&H1I&E8%&58(?)98##>&-@*--.)9?&4,-&=77-(&5"64&#)5)46&"9&R:K&

.-()F-.&$("5&78#-"6"#61&&M"B-F-(%&R:K&*"964(8)946&8(-&"9#>&.-$)9-.&$"(&4,-T-(&78(4&

"$&4,-&3(*,-89&89.&8(-&8A6-94&$("5&-8(#)-(&4)5-61&&_4&)6&?-9-(8##>&A-#)-F-.&4,84&

845"67,-()*&R:K&,86&A--9&.(8B9&."B9&6#"B#>&"F-(&4)5-%&4,=6&4,-&-8(#>&3(*,-89&

F-(>&B-##&*"=#.&,8F-&,8.(?-(&*"9*-94(84)"96&"$&R:K&4,89&8(-&-@7-*4-.&$"(&4,-T-&

3(*,-891&&R#)584-6&,"44-(&4,89&KII&c&*"=#.&$-86)A#>&A-&58)948)9-.&A>&58@)5)W)9?&

4,-&8##"B8A#-&R:K&89.&RM[&8#"9?&B)4,&7#8=6)A#-&B8(5)9?&5-*,89)656&5-94)"9-.&

8A"F-1&

!-&8#6"&$)9.&8&(89?-&"$&6"#=4)"96&4"&8&B-8D-(&$"(5&"$&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&

78(8."@1&&!,)#-&)4&)6&?-9-(8##>&A-#)-F-.&4,84&4,-&-94)(-4>&"$&4,-&3(*,-89&B86&,"4&89.&

)*-&$(--%&4,)6&58>&9"4&,8F-&A--9&4,-&*86-1&&&+,-&,)?,&6-8B84-(&4-57-(84=(-&

)94-(7(-484)"9&"$&4,-&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&3(*,-89&*,-(46&)6&9"4&=9)F-(68##>&

8**-74-.&/c864)9?&"#!$%&%&K]]^g&j8$$(-6&"#!$%&%&K]]Ng&;,)-#.6&89.&c864)9?%&K]]N<1&&S"(-&

(-*-94&64=.)-6&7#8*-&3(*,-89&6-8B84-(&4-57-(84=(-6&)9#)9-&B)4,&7(-6-94&.8>&

4("7)*8#&"*-89&4-57-(84=(-6&/M(-9&"#!$%&%&K]]\g&C#8D-&"#!$%&%&K]P]<1&&X=(4,-(5"(-%&4,-&

3(*,-89&?-"#"?)*&(-*"(.&)6&6784)8##>&89.&4-57"(8##>&678(6-&89.&4,-&78#-"#84)4=.-6&"$&

?-"#"?)*8#&6857#-6&8(-&=9D9"B9&/X-=#9-(%&K]PK<1&&M)?,&*(=648#&(-B"(D)9?&(84-6&

)57#>&4,84&F-(>&#)44#-&=98#4-(-.&584-()8#&$("5&4,)6&4)5-&7-()".&(-58)96&#-$4&4".8>&

/2,=)5-&"#!$%&%&K]PK<1&&+>7)*8#&5-().)"98#&?(8.)-946&"$&4-57-(84=(-&58>&)57#>&8&

B8(5&4("7)*8#&W"9-&B,)#-&4,-&7"#-6&(-58)9-.&*""#1&&3&6"#=4)"9&4"&8&B-8D&$"(5&"$&4,-&

$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@&58>&"9#>&(-V=)(-&4,84&#)V=).&B84-(&89.&4,=6&,8A)48A#-&

*"9.)4)"96&B-(-&7(-6-94&"9&6"5-&78(4&"$&4,-&7#89-4&6=($8*-1&&

155 & M-(-%&*#)584-6&B)4,&(-#84)F-#>&B-8D&?(--9,"=6-6&*89&64)##&58)948)9(?-&

6B84,6&"$&"7-9Q"*-89&.=()9?&4,-T-&3(*,-891&&'F-9&B)4,&"9#>&]1]]L&A8(&"$&R:K&89.&

9"&RM[%&"7-9Q"*-89&$(8*4)"96&"$&?(-84-(&4,89&L]f&*89&A-&58)948)9-.&*)(*8&K1I&E8&

.-67)4-&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&"$&"9#>&kK^]&c%&4,=6&-96=()9?&4,84&8(?-&

78(4&"$&4,-&>"=9?&'8(4,&(-58)9-.&,8A)48A#-&/6--&R,874-(&H<1&&3&(=98B8>&?#8*)84)"9&

58>&A-&8F").-.&-F-9&."B9&4"&5=*,&#"B-(&845"67,-()*&R:K1&&;48A#-&B84-(A-#4&

*#)584-6&8(-&7"66)A#-&/3AA"4&"#!$%&&K]PP<1&&M"B-F-(&B,)#-&B-&8(?=-&4,84&4,-&

#)5)484)"96&"$&4,-&3(*,-89&?-"#"?)*&(-*"(.&58D-&)4&)9877("7()84-&4"&7(-*#=.-&

*#)584-6&B)4,&(-#84)F-#>(?-(&7"#8(&)*-&*876&*"578(-.&B)4,&4,-&7(-6-94&.8>%&

B84-(A-#4&*#)584-&6484-6&B,-(-&4,-&6=($8*-&-@7-()-9*-6&?#8*)84)"9&*"F-()9?&I]f&"(&

5"(-&"$&4,-&6=($8*-&58>&64(-4*,&4,-&A-#)-F8A#-&#)5)46&$"(&8&*"#.&3(*,-89&*#)584-&

6"#=4)"91&

!-&,8F-&8#6"&-@85)9-.&4,-&7("7-(4)-6&"$&7,"4"*,-5)*8#&,8W-6&4,84&58>&,8F-&

-96,("=.-.&4,-&-8(#>&'8(4,1&&3$4-(&4,-&()6-&"$&5-4,89"?-96%&RM[&#)D-#>&A-*85-&8&

6)?9)$)*894&78(4&"$&4,-&-8(#>&845"67,-(-1&&S".-#)9?&89.A"(84"(>&64=.)-6&)9$-(&4,84&

)$&4,-&(84)"&"$&845"67,-()*&RM[&4"&R:K&()6-6&8A"F-&8A"=4&]1P%&+)489Q#)D-&,>.("*8(A"9&

,8W-6&B"=#.&,8F-&$"(5-.&,)?,&)9&4,-&845"67,-(-&"$&4,-&-8(#>&'8(4,&/+(8)9-(&"#!$%&%&

K]]^g&2-!)44&"#!$%&%&K]]\g&b-(D#-&"#!$%&%&K]PK<1&&_9&*,874-(&L&B-&.-5"964(84-.&4,84&)4&

)6&*()4)*8##>&)57"(4894&4"&8**=(84-#>&8**"=94&$"(&4,-&$(8*48#&8??(-?84-&5"(7,"#"?>&"$&

6=*,&,8W-61&&3&,8W->-(&*"57"6-.&"$&$(8*48#&8??(-?84-&,>.("*8(A"9&78(4)*#-6&*89&

58D-&8&,)?,#>&-$$-*4)F-&=#4(8F)"#-4&6,)-#.%&B)4,&89&"74)*8#&.-74,&)9&4,-&Oa&89&"(.-(&"$&

58?9)4=.-&"(&5"(-&?(-84-(&4,89&4,84&)9&4,-&F)6)A#-1&&;=*,&8&6,)-#.&*"=#.&,8F-&

7("4-*4-.&TMH&$("5&7,"4"#>6)6&89.&7("4-*4-.&-8(#>&6=($8*-&.B-##)9?&#)$-&$("5&,8(6,&

156 (8.)84)"91&&`)$-%&5-4,89-%&89.&*#)584-&58>&,8F-&,8.&8&*"57#-@&*"99-*4)"9&.=()9?&4,-&

3(*,-891&&X=4=(-&64=.)-6&B)##&#)9D&,8W-6&B)4,&8&(-.=*)9?&7,"4"*,-5)*8#&5".-#&4"&"=(&

?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#1&

+,-&-F"#=4)"9&"$&4,-&6"#8(&*"964894&"F-(&4)5-&,86&."5)984-.&"=(&F)-B&"$&

-8(#>&*#)584-&89.&6-(F-.&86&4,-&7()58(>&5"4)F84"(&"$&4,)6&B"(D1&&!,)#-&8&B-8D&;=9&

7"6-6&*,8##-9?-6&4"&,8A)48A)#)4>&"9&4,-&-8(#>&'8(4,%&4,-&$=4=(-&-F"#=4)"9&"$&4,-&;=9&

58>&7"6-&-V=8##>&?(-84&*,8##-9?-61&&+,-&A()?,4-9)9?&"$&"=(&;=9&B)##&9"4&64"71&&+,-&

;=9&B)##&*"94)9=-&4"&)9*(-86-&)9&A()?,49-66&A>&8A"=4&Pf&-F-(>&kPP]&5)##)"9&>-8(6&

/E"=?,%&P\IP<&89.&B)##&-F-94=8##>&4,(-84-9&4,-&,8A)48A)#)4>&"$&4,-&'8(4,1&&M"B-F-(%&

)9&*,874-(&^&B-&6,"B&4,84&'8(4,&B)##&58)948)9&,8A)48A#-&*"9.)4)"96&$"(&84&#-864&

89"4,-(&P1L&A)##)"9&>-8(6&89.&7("A8A#>&$"(&5=*,&#"9?-(1&&!,-9&4,-&;=9&)9*(-86-6&)9&

A()?,49-66&A>&PL1Lf%&?#"A8#&5-89&6=($8*-&4-57-(84=(-6&B)##&)9*(-86-&4"&HPK1\&c%&8&

?8)9&"$&wKH1[&c&$("5&"=(&*"94("#&6)5=#84)"91&&!,)#-&6=*,&8&*#)584-&B"=#.&*-(48)9#>&

7"6-&?(8F-&*,8##-9?-6&$"(&,=589)4>%&4,-&*#)584-&B"=#.&(-58)9&68$-&$("5&5")64&89.&

(=98B8>&?(--9,"=6-&6484-61&&!84-(&)9&)46&#)V=).&$"(5&B"=#.&64)##&."5)984-&4,-&

7#89-4G6&6=($8*-1&&!"(D&B)##&*"94)9=-&)9&4,)6&8(-8&"$&64=.>1&

S".-#&)94-(Q*"578()6"9&(-58)96&89&)57"(4894&4""#&$"(&?8)9)9?&*"9$).-9*-&)9&

"=(&4,-"(-4)*8#&(-6=#461&&U-*-94#>&(-6=#46&$("5&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#6&"$&.)$$-()9?&

"()?)9&)9.)*84-&4,84&6=$$)*)-94#>&B8(5)9?&4,-&-8(#>&'8(4,&."-6&9"4&9"B&877-8(&4"&A-&8&

6)?9)$)*894&7("A#-5&/!"#$&89.&+""9&K]PHg&R,8(98>&"#!$%&!K]PHg&c=9W-&"#!$%&!K]PH<1&&

0#8=6)A#-&?(--9,"=6-&?86&*"9*-94(84)"96&8#"9?&B)4,&(-8#)64)*&*,89?-6&4"Y.&

8#A-."6%&*#"=.6%&89.&9)4("?-9&*89&>)-#.&B8(5&*#)584-6&$"(&4,-&.=(84)"9&"$&4,-&

3(*,-89&/R,8(98>&"#!$%&%&K]PHg&!"#$&89.&+""9%&K]P[A<1&&T=5-("=6&7-(5=484)"96&"$&

157 $8*4"(6&58>&6=$$)*-1&&M"B-F-(%&4,-&7(-*)6-&*"5A)984)"9&"$&6"#8(&*"964894%&6=($8*-&

4-57-(84=(-%&R:K%&RM[%&TK&89.&"4,-(&-$$-*46&58>&(-58)9&.)$$)*=#4&4"&7)9&."B9&

7(-*)6-#>&B)4,"=4&A-44-(&?-"#"?)*8#&*"964(8)9461&&&

158 """""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

I(2()(,1(

""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""""!

3AA"4%&21;1%&a")?4%&31%&89.&c"##%&21&d+,-&j"(5=9?89.&?#"A8#&*#)584-&6484-&89.& & )57#)*84)"96&$"(&T-"7("4-("W")*&?#8*)84)"961e&J&!K"9'LM)&!B")&!PP^%&2PIP]H& & /K]PP<& & 3##B"".%&31R1%&!8#4-(%&S1U1%&c85A-(%&C1;1%&89.&C=(*,%&_1!1&d;4("584"#)4-&(--$&$("5&4,-& & '8(#>&3(*,8-89&-(8&"$&3=64(8#)81e&H$#,="&[P[%&NP[mNPI&/K]]^<& & 39.(-8-%&S1:1&d3-("6"#6&C-$"(-&0"##=4)"91e&C<2";<"&HPL%&L]QLP&/K]]N<& & C8(.--9%&R1&E1%&+""9%&:1C1%&j-96-9%&'1j1%&S8(6,%&21U1%&89.&M8(F->%&a1`1&dT=5-()*8#& & 6)5=#84)"96&"$&4,-&4,(--Q.)5-96)"98#&.)64()A=4)"9&"$&5-4-"()*&.=64&)9&4,-& & 5-6"67,-(-&89.&=77-(&64(84"67,-(-1e&J&!K"9'LM)&!B")6!PPH/2PN<%&2PNK]K& & /K]]I<& & C8(.--9&R1&E1%&+""9%&:1C1%&j-96-9%&'1j1%&M-(F)?%&S1'1%&U89.8##%&R1'1%&C-9W-%&;1%&S8(6,%& & 21U1%&89.&S-(D-#%&31!dT=5-()*8#&6)5=#84)"96&"$&4,-&4,(--Q.)5-96)"98#& & .)64()A=4)"9&"$&7"#8(&5-6"67,-()*&*#"=.6&89.&*"578()6"96&B)4,&R#"=.&_58?)9?& & 89.&08(4)*#-&;)W-&/R_0;<&-@7-()5-946&89.&4,-&;"#8(&:**=#484)"9&X"(&_*-& & '@7-()5-94&/;:X_'<&"A6-(F84)"961e&J&!K"9'LM)&!B")&!PPLN!2P]K][&/K]P]<& & C8(QT=9%&31%&c#-)9$-#.%_1%&89.&E89"(%'1&d;,87-&89.&"74)*8#&7("7-(4)-6&"$&8-("6"#6& & $"(5-.&A>&7,"4"#>6)6&"$&8*-4>#-9-%&-4,>#-9-&89.&,>.("?-9&*>89).-1e&J&! ! K"9'LM)&!B")&!UBELRF%&IHIHQIHIN&/P\II<& & C#8D-%&U1'1%&R,89?%&;1j1%&89.&`-7#89.%&31&&d0,"67,84-&"@>?-9&)6"4"7)*&-F).-9*-&$"(&8& & 4-57-(84-&89.&A)"#"?)*8##>&8*4)F-&3(*,8-89&"*-891e&H$#,="&[^[%&P]K\mP]HH& & /K]P]<& & C"9>%&;1%&R"#589%&U1%&c8446"F%&a1S1%&3##89%&U101%&C(-4,-(4"9%&R1;1%&2=$(-69-%&j1Q`1%&M8##%&31%&& & M8##-?84-%&;1%&M"##89.%&S1S1%&_9?(85%&!1%&U89.8##%&2131%&;".-9%&C1j1%&+6-#)"=.)6%& & E1%&89.&!-..%&S1j1&dM"B&!-##&2"&!-&O9.-(6894&89.&'F8#=84-&R#)584-&R,89?-& & X--.A8*D&0("*-66-6Ye&J&!N%2A&!P\zH[[LmH[IK&/K]]^<& & Botet, R., Rannou, P., and Cabane, M. “Sensitivity of some optical properties of fractals to the cut-off functions.” J.Phys. A: Math. Gen 28, 297-317 (1995)

Botet, R., Rannou, P., and Cabane, M. “Mean-field approximation of Mie scattering by fractal aggregates of identical spheres.” Applied Optics 36(33), 8791-8797 (1997)& & C()-?#-A%&C101%&C)4W%&R1S1%&M=9D-%&'1R1%&`)76*"5A%&!1M1%&M"##89.%&S1T1%&;*,(855%&j1`1%&

159 & 89.&S"()4W%&U1'&&&d;*)-94)$)*&.-6*()74)"9&"$&4,-&6-8&)*-&*"57"9-94&)9&4,-& & R"55=9)4>&R#)584-&;>64-5&S".-#%&a-(6)"9&+,(--1e&HNOB!("&)9&7864&B8(5& & *#)584-6&89.&)46&)57#)*84)"96&$"(&$=4=(-&*#)584-&7("h-*4)"961e&3HOC6&PP]%& & P[P^KmP[P^N&/K]PH<& & R8A89-%&S1%&U899"=%&01%&R,866-$)-(-%&'1%&89.&_6(8-#%&E1&dX(8*48#&8??(-?84-6&)9&+)489G6& & 845"67,-(-1e&3%$;"#&!C'$<"!C<2&!H*EHF%&KLNQK^N&/P\\H<& & R,8D(8A8(4>%&U1c1%&S""65Ö##-(%&M1%&3(9"44%&!101%&E8(("%&S1!1%&;#"B)D%&j1E1%&R("66%&'1;1%& & M89%&j1QM1%&28F)."F)4W%&01%&:986*,%&+1C1%&89.&!"(69"7%&21U1&d`)?,4&6*844-()9?& & 89.&8A6"(74)"9&A>&$(8*48#Q#)D-&*8(A"98*-"=6&*,8)9&8??(-?84-6z&*"578()6"9&"$& & 4,-"()-6&89.&-@7-()5-941e&O''&!T'#2<)!HQ%&^\\]mN]]^&/K]]N<& & R,8(98>%&C1%&X"(?-4%&X1%&!"(.6B"(4,%&U1%&`-*"94-%&j1%&S)##"=(%&'1%&R".("9%&X1%&;7)?8%&31& & d'@7#"()9?&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&7("A#-5&89.&7"66)A#-&*#)584-6&"$&4,-&3(*,-89& & '8(4,&B)4,&8&HQ2&ERS1e&J&!K"9'LM)&!B")&!O#A1%&PPI%&P]%[P[mP]%[HP&/K]PH<& & R,-9%&R1%&89.&R"44"9%&!1U1&&d+,-&7,>6)*6&"$&4,-&58()9-&64(84"*=5=#=6Q*877-.&5)@-.& & #8>-(1e&J&!O#A9)&!C<21%&[[/L]<%&K\LPmK\NN&/P\IN<& & R,>#-D%&01%&89.&!"9?%&j1%&'$$-*4&"$&8A6"(A)9?&8-("6"#6&"9&?#"A8#&(8.)84)"9&A=.?-41& & K"9'LM)&!B")&!U"#&!>>ETF%&\K\Q\HP&/P\\L<& & R#"=?,%&;131%&;,-7,8(.%&S1!1%&S#8B-(%&'1j1%&2-#85-(-%&j1;1%&_8*"9"%&S1j1%&R8.>Q0-(-)(8%& & c1%&C"=D8A8(8%&;1%&89.&C("B9%&0121&V345"67,-()*&(8.)84)F-&4(896$-(&5".-#)9?z& & 8&6=558(>&"$&4,-&3'U&*".-61e&J&!*,$;#&!C'"<#=9)<&!B$/2$#&!(=$;)&&\P%&KHHmK[[& & /K]]L<& & R"##)96%&!121%&U86*,%&01j1%&C"F)##-%&C131%&M8*D%&j1j1%&S*R88%&j1U1%&!)##)856"9%&21`1%&c)-,#%& & j1+1%&C()-?#-A%&C1%&C)4W%&R1%&`)9%&;1Qj1%&b,89?%&S1%&89.&28)%&i1&&d2-6*()74)"9&"$&4,-& & TR3U&R"55=9)4>&345"67,-(-&S".-#&/R3S&H1]<1e&HNOB! ! ("&345"67,-(-&S".-#&a-(6)"96&H&/R3SH<1e&J&!N%2A$#"!P\%&KP[[m & KP^P1&/K]]^

160 R"9.)-%&c1R1%&2-6S8(8)6%&21j1&89.&3AA"4%&21&d0(-*85A()89&6=7-(7#=5-6&89.& & 6=7-(*"94)9-946z&8&(-*"(.&)9&A#8*D&6,8#-6%&*8(A"9&)6"4"7-6%&89.& & 78#-"*#)584-6Ye&3="<$AW=&!B")&&P]^%&KH\mK^]&/K]]P<& & 28=7,86&T1&89.&c864)9?%&j1X1&d`"B&'NT5!)9&4,-&7"(-&B84-(%&9"4&)9&4,-&3(*,-89&8)(1e& & H$#,="&[N[%&'K&/K]PP<& ! 2-9)6%&R1%&;*,(-).-(%&3131&a8(?8%&01%&b8F"4)%&j1&d2-67)99)9?&"$&4,-&-8(4,&("484)"9&)9&4,-& & ?-"#"?)*8#&7864&8A.&?-"58?9-4)*&78#-")94-96)4)-61e&J&!K"9/M;$A2<)!H[%&^^Nm & ^IL&/K]]K%&R101%&+""9%&:1C1%&89.&+"#A-(4%&S131&VU-.=*4)"9&)9&M8W-&X"(584)"9&U84-&"$& & 0(-A)"4)*&'8(4,&)9&4,-&0(-6-9*-&"$&M>.("?-91e&O)#=9W29%9EM!\%&[[Nm[LH&/K]]\<& & 2,=)5-%&C1%&M8BD-6B"(4,5%&R1j1%&R8B"".%&0131%&89.&;4"(->%&R121&&d3&*,89?-&)9&4,-& & ?-".>985)*6&"$&*"94)9-948#&?("B4,&H&A)##)"9&>-8(6&8?"1e&&C<2";<"&HHL%&PHH[m & PHH^&/K]PK<& & .)&;486)"%&;1%&c"96489."7"=#"6%&31E1%&89.&c"64"?#"=%&S1&dR#=64-(QR#=64-(&3??(-?84)"9& & c)9-4)*6&89.&0()58(>&08(4)*#-&E("B4,&"$&;""4&T89"78(4)*#-6&)9&X#85-&A>&`)?,4& & ;*844-()9?&89.&T=5-()*8#&;)5=#84)"961e&J&!N9%%92/&!X;#"=&!C<2&!>HR%&HHQ[^&/K]]K<& & 2"58?8#QE"#.589%&;121%&c864)9?%&j1X1%&j",964"9%&21+1&89.&X8(V=,8(%&j1&d:(?89)*&,8W-%& & ?#8*)84)"96&89.&5=#4)7#-&6=#$=(&)6"4"7-6&)9&4,-&S).Q3(*,-89&'(81e&Y$=#L! ! 3%$;"#&!C<2&!U"##&&K^\%&K\m[]&/K]]I<& & 2(8)9-%&C%+1%&X#848=%&j101&d2)6*(-4-Q.)7"#-&877("@)584)"9&$"(&6*844-()9?&*8#*=#84)"961e&J&! ! T'#&!C9<&!OA&!3&**%&P[\PQP[\\&/P\\[<& & 2()-6-%&;1E1%&j)(68%&S131%&U-9%&S1%&C(894#->%&;1`1%&;,-#."9%&T121%&08(D-(%&21%&89.&;*,5)4W%& & S1&dT-"8(*,-89&78#-"B-84,-()9?&"$&4"98#)4-&89.&5-48A868#4z&_57#)*84)"96&$"(& & (-*"964(=*4)"96&"$&K1^\&E8&-8(#>&4-((-64()8#&-*"6>64-56&89.&78#-"845"67,-()*& & *,-5)64(>1e&3="<$AW=&!B")&!PI\%&PmPN&/K]PP<& & 'F896%&2131%&C-=D-6%&T1j1%&89.&c)(6,F)9D%&j1`1&d`"BT)4=.-&?#8*)84)"9&)9&4,-& & 0("4-("W")*&-(81e&H$#,="&HI^%&K^KmK^^&/P\\N<1& & X89%&+1%&89.&+""9%&:1C1&dS".-#)9?&6-8Q68#4&8-("6"#&)9&8&*"=7#-.&*#)584-&89.&6-*4)"98#& & 5)*("7,>6)*8#&5".-#z&5866%&"74)*8#&.-74,&89.&9=5A-(&*"9*-94(84)"91e&& & O#A9)&!NL"A&!3LM)&!PP%&[LINQ[^P]&/K]PP<& & X-9?%&+1%&c864)9?%&j1X1%&89.&b8,9#-%&c1&dU-F)6)4)9?&MRT&$"(584)"9&)9&'8(4,G6&-8(#>& & 845"67,-(-1e&Y$=#L!$;/!3%$;"#&!C<2&!U"##&!B_T%&[PNm[KH&/K]PP<& & X-=#9-(%&E1&d+,-&$8)94&>"=9?&;=9&7("A#-51e&B"I&!K"9'LM)&&L]%&77&K\&

161 & .")zP]1P]K\vK]PPUE]]]HNL&/K]PK<& & X-((-)(8%&21%&S8(6,8##%&j1%&89.&U"6-%&C1&dR#)584-&.-4-(5)9)65&(-F)64-.z&S=#4)7#-& & -V=)#)A()8&)9&8&*"57#-@&*#)584-&5".-#1e&&J&!N%2A$#"!K[%&\\KmP]PK&/K]PP<& & X"5)*,-F%&a1_1%&C#89*,-4%&j1Q01%&+=(9-(%&21;1&&dS84()@&78(85-4-()W84)"9&"$&4,-&PL&µ5& & R:K&A89.&*""#)9?&)9&4,-&5)..#-&89.&=77-(&845"67,-(-&$"(&F8()8A#-&R:K& & *"9*-94(84)"91e&J&!K"9'LM)&!B")&!P]H%&PPL]LmPPLKI&/P\\I<& & E"#.A#844%&R1%&`-94"9%&+1S1%&89.&!846"9%&31j1&&d39&-F8#=84)"9&"$&4,-&#"9?QB8F-& & (8.)84)F-&4(896$-(&*".-&=6-.&)9&4,-&S-4&:$$)*-&O9)$)-.&S".-#1e&*&!J&!B&!G"#"9=9%&! ! C9<&!PH[%&^P\m^HH&/K]]\8<& & E"#.A#844%&R1%&R#8)(-%&S1!1%&`-94"9%&+1S1%&S844,-B6%&31j1%&!846"9%&31j1&89.&b8,9#-%&c1j1& & dT)4("?-9Q-9,89*-.&?(--9,"=6-&B8(5)9?&"9&-8(#>&'8(4,1e&&H$#,="!K"9)<2&!K%& & I\PmI\^&/K]]\A<& & E"#.A#844%&R1&89.&b8,9#-%&c1j1&dR#"=.6&89.&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@1&R#)584-&"$&4,-& & 08641e&N%&K]HmKK]&/K]PP<& & E"#.A#844%&R1%&U"A)96"9%&+121%&b8,9#-%&c1j1&89.&R()67&21&d`"B&6)5=#84-.&(8.)84)"9&#)5)4& & $"(&(=98B8>&?(--9,"=6-&*#)584-61e&H$#,="!K"9)<2&&^%&^^Pm^^N&/K]PH&F8()84)"961e&C9%&!3LM)&!RH%&KPmH[& & /P\IP<& & M8*D%&j1j1&d08(85-4-()W84)"9&"$&5")64&*"9F-*4)"9&)9&4,-&T84)"98#&R-94-(&$"(& & 345"67,-()*&U-6-8(*,&R"55=9)4>&R#)584-&S".-#&/RRSK<1e&J&!K"9'LM)&!B")1%& & UU%&LLLPmLL^I&/P\\[<& & M8#-F>%&_1&0)-((-,=5A-(4%&U1+1%&89.&;*,(8?%&2101&dU8.)84)F-&4(896$-(&)9&R:KQ()*,& & 78#-"845"67,-(-61e&J&!K"9'LM)&!B")&!**H%&2PIPKK&/K]]\%&U1%&T8W8(-9D"%&`1%&`8*)6%&31%&;*,5).4%&E131%&U=66-##%&E1%& & 3#-)9"F%&_1%&C8=-(%&S1%&C-##%&T1%&R8)(96%&C1%&R89=4"%&a1%&R,89.#-(%&S1%&R,-9?%&i1%&2-#& & E-9)"%&31%&X8#=F-?)%&E1%&X#-5)9?%&'1%&X()-9.%&31%&M8##%&+1%&j8*D589%&R1%&c-##->%&S1%& & c)89?%&T1%&c"*,%&21%&`-89%&j1%&`-(9-(%&j1%&`"%&c1%&S-9"9%&;1%&S)##-(%&U1%&S)99)6%&01%& & T"F8D"F%&+1%&:)986%&a1%&0-(#B)4W%&j81%&0-(#B)4W%&j=1%&U)9.%&21%&U"589"=%&31%& & ;,)9.-##%&21%&;4"9-%&01%&;=9%&;1%&+8=69-F%&T%&+,(-6,-(%&21%&!)-#)*D)%&C1%&!"9?%&+1%& & i8"%&S1%&89.&b,89?%&;1&d'$$)*8*>&"$&*#)584-&$"(*)9?61e&J&K"9'LM)&!B")&!**_%& & 2PIP][&/K]]L<& & M8VVQS)6(8%&j121%&2"58?8#QE"#.589%&;121%&c864)9?%&01j1%&89.&c864)9?%&j1X1&&d3&(-F)6-.%& & ,8W>&5-4,89-&?(--9,"=6-&$"(&4,-&3(*,-89&'8(4,1e&O)#=9W29%9EM&T%&PPKNmPPHN& & /K]]I<& &

162 M86-9D"7$%&R131%&C-8F-(%&S1U1%&+(8)9-(%&S1E1%&2-!)44%&M1`1%&X(--.589%&S131%&+""9%&:1C1%& & S*c8>%&R101%&+"#A-(4%&S131&d:74)*8#&7("7-(4)-6&"$&+)489&89.&-8(#>&'8(4,&,8W-& & #8A"(84"(>&898#"?6&)9&4,-&5).QF)6)A#-1e&X<$=,)&K]N%&\]Hm\PH&/K]P]<& & M-??%&2131%&R"F-(4%&21;1%&j",96"9%&M1M1%&89.&!"".6%&U1c1&d3&6)57#-&(-#84)"96,)7& & A-4B--9&*#"=.&.("7&9=5A-(&*"9*-94(84)"9&89.&7(-*=(6"(&8-("6"#& & *"9*-94(84)"9&$"(&4,-&(-?)"96&"$&'8(4,G6(?-&58()9-&64(84"*=5=#=6&.-*D61e& & O#A9)&!NL"A&!3LM)&!*>%&PKK\QPKHI&/K]PK<& & M-9.-(6"9Q;-##-(6%&31&89.&M-9.-(6"9Q;-##-(6%&C1&&d'V=8A#-&*#)584-&)9&4,-&-8(#>& & 3(*,-891e&H$#,="!BBQ%&PPNmPPI&/P\II-8(6&8?"1e&H$#,="&H>T%&NH^QNHI&/K]][<& & M"$5899%&31&d+,-&?-"*,-5)64(>&"$&6-.)5-948(>&("*D6&$("5&4,-&X)?&+(--&E("=7%& & C8-(A-(4"9&?(--964"9-&A-#4z&_57#)*84)"96&$"(&4-*4"9)*%&,>.("4,-(58#&89.& & 6=($8*-&7("*-66-6&.=()9?&5).Q3(*,8-89&4)5-61e&3="<$AW=&!B")&!*HB%&KHm[\& & /K]]L<& & M(-9%&S1+1%&+)*-%&S1S1%&89.&R,85A-(#8)9%&R101&d:@>?-9&89.&,>.("?-9&)6"4"7-& & -F).-9*-&$"(&8&4-57-(84-&*#)584-&H1[K&A)##)"9&>-8(6&8?"1e&H$#,="&HQ>%&K]Lm & K]I&/K]]\<& & M=94%&C1E1&d+,-&)9$#=-9*-&"$&4,-&'8(4,G6&U"484)"9&U84-&"9&4,-&E-9-(8#&R)(*=#84)"9&"$& & 4,-&345"67,-(-1e&J&!O#A9)&!C<2&!BQ%&PH\KQP[]I&/P\N\<& & M=((-##%&j1!1%&M8*D%&j1j1%&0,)##)76%&31;1%&R8("9%&j1%&89.&i)9%&j1&&d+,-&.>985)*8#&6)5=#84)"9& & "$&4,-&R"55=9)4>&345"67,-(-&S".-#&a-(6)"9&H&/R3SH<1e&J&!N%2A$#"&P\zKP^Km & KPIH&/K]]^<& & _6,)B848()%&S1%&+8D-,)("%&;1m_1&&T8D8h)58%&c1%&89.&M8>86,)&i1mi1&&d3&T=5-()*8#&;4=.>& & "9&377-8(89*-&"$&4,-&U=98B8>&E(--9,"=6-&;484-&"$&8&+,(--Q2)5-96)"98#& & E(8>&345"67,-(-1e&&J&!O#A9)&!C<2&%!L\%&HKKHmHKHI&/K]]K<& & j8$$({6%&j1C121%&;,)-#.6%&E131%&89.&!8##5899%&c1&&d+,-&"@>?-9&)6"4"7-&-F"#=4)"9&"$& & 6-8B84-(z&8&*()4)*8#&(-F)-B&"$&8&#"9?Q6489.)9?&*"94("F-(6>&89.&89&)57("F-.& & ?-"#"?)*8#&B84-(&*>*#-&5".-#&$"(&4,-&7864&H1[&A)##)"9&>-8(61e&&Y$=#L!C<2&!B"I1&TB%& & IHmPKK&/K]]N<& & j85-6%&S1U1%&E)#A-(4%&j1;1%&89.&`89-%&;1j1&d'@7-()5-948#&)9F-64)?84)"9&"$&F"#*89)*& & 78(4)*#-&8??(-?84)"9&)9&4,-&8A6-9*-&"$&8&#)V=).&7,86-1e&J&!K"9'LM)&!B")&!*_REbUF%& & KP\P&/K]]K<& & j-9D)96%&E1;1%&S8(6,8##%&M1E1&89.&c=,9%&!1U1&d0(-*85A()89&R#)584-z&+,-&'$$-*46&"$& & `89.&3(-8&89.&'8(4,G6&U"484)"9&U84-1e&J&!K"9'LM)&!B")&!UT%&INILmIN\P&/P\\H<&

163 & j-9D)961&E1;1&d3&E-9-(8#&R)(*=#84)"9&S".-#&;4=.>&"$&4,-&'$$-*46&"$&X864-(&U"484)"9& & U84-%&'9,89*-.&R:K&R"9*-94(84)"9%&89.&U-.=*-.&;"#8(&X"(*)9?z&_57#)*84)"96& & $"(&4,-&X8)94&i"=9?&;=9&08(8."@1e&J&E-"7,>6&!B")&!UT%&K]I]HmK]IPP&/P\\H<& & j-9D)96%&E1;1&d3&6-96)4)F)4>&64=.>&"$&*,89?-6&9&'8(4,G6&("484)"9&(84-&B)4,&89& & 845"67,-()*&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#1e&K%9W$%!$;/!3%$;"#$=M!NL$;E"!**%& & P[PQPL[&/P\\^<1& & j-9D)96%&E1;1&dE#"A8#&*#)584-&5".-#&,)?,Q"A#)V=)4>&6"#=4)"96&4"&4,-&89*)-94&*#)584-& & 7=WW#-6&"$&4,-&X8)94Qi"=9?&;=9&08(8."@&89.&#"BQ8#4)4=.-&0("4-("W")*& & E#8*)84)"91e&&J&!K"9'LM)&!B")&!P]^zNHLNmNHN]&/K]]]<& & j-9D)96%&E1;1&dM)?,Q"A#)V=)4>&6)5=#84)"96&$"(&4,-&8(*,8-9&'8(4,z&_57#)*84)"96&$"(& & *#)584)*&*"9.)4)"96&"9&-8(#>&S8(61e&J&!K"9'LM)&!B")1&*_Q%&HK\]HmHK\PH&/K]]P<& & j=##)-9%&S1&d+(89678(-9*>&-$$-*46&)9&*#=64-(Q*#=64-(&8??(-?84)"9&B)4,&#)9-8(& & 4(8h-*4"()-61e&J&3LM)&!O!*RE*HF%&`NNPQ`NN^&/P\I[<& & c864)9?%&j1X1&d;48A)#)4>&"$&355"9)8&)9&4,-&0()5)4)F-&+-((-64()8#&345"67,-(-1e&J&! ! K"9'LM)&!B")6!TRE#HF%&H]\PQH]\I&/P\IK&'8(4,1e&J&!O#A&! ! NL"A&!*%&[]Hm[KI&/P\I[<& & c864)9?%&j1X1&d+,-"(-4)*8#&*"964(8)946&"9&"@>?-9&89.&*8(A"9&.)"@).-&*"9*-94(84)"96& & &)9&4,-&0(-*85A()89&845"67,-(-1e&3="<$AW=&!B")&!BH%&K]LmKK\&/P\IN<1& & c864)9?%&j1X1&dU=98B8>&89.&S")64&E(--9,"=6-&345"67,-(-&89.&4,-&'F"#=4)"9&&"$& & '8(4,&89.&a-9=61e&X<$=,)%!N[%&[NKm[\[&/P\II<& & Kasting, J.F., Whitmire, D.P., and Reynold R.T. “Habitable Zones around Main Sequence Stars.” Icarus, 101, 108–128 (1993)& & c864)9?%&j1X1&dX8)94&>"=9?&;=9&(-.=@1e&H$#,="!HQH%&^INm^I\&/K]P]<& & c864)9?%&j1X1%&M"B8(.%&S1+1%&!8##5899%&c1%&a-)W-(%&j1%&;,)-#.6%&E1%&89.&j8$$({6%&j1& & d08#-"*#)584-6%&"*-89&.-74,%&89.&4,-&"@>?-9&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$& & 6-8B84-(1e&Y$=#L&!3%$;"#&!C<2&!U"##1&>P>%&IKm\H&/K]]^<& & c8(>.)6%&a131%&c=58(%&01&C8(8,"98%&21%&;"D"#)D%&_1T1%&T-9-6%&31&d:9&4,-&-$$-*4&"$&.=64& & 78(4)*#-6&"9&?#"A8#&*#"=.&*"9.-9684)"9&9=*#-)&89.&*#"=.&.("7#-4&9=5A-(1e&J&! ! K"9'LM)&!B")&!**Q%&2KHK][&/K]PP<& &

164 Khare, B.N., Sagan. C., Arakawa, E.T., Suits, F., Callcott, T.A., and Williams, M.W. “Optical Constants of Organic Tholins Produced in a Simulated Titanian Atmosphere: From Soft X-Ray to Microwave Frequencies.” Icarus 60, 127-137 (1984)& & c,8(-*,8%&01%&c864)9?%&j1%&89.&;)-$-(4%&j1&&d3&*"=7#-.&845"67,-(-m-*"6>64-5&5".-#&"$& & 4,-&-8(#>&3(*,-89&'8(4,1e&K"9W29%9EM!B%&LHmN^&/K]]L<& & c)-9-(4%&M1%&X-=#9-(%&E1%&89.&0-4"=D,"F%&a1&dX8)94&>"=9?&;=9&7("A#-5&5"(-&6-F-(-& & .=-&4"&)*-Q8#A-."&$--.A8*D&89.&,)?,-(&("484)"9&(84-&"$&4,-&-8(#>&'8(4,1e& & K"9'LM)&!B")&!U"##&&H\%&`KHNP]%&.")zP]1P]K\vK]PKE`]L[HIP/K]PK<& & c#-)9%&;131&89.&M8(45899%&21`1&&d+,-&6-86"98#&*>*#-&"$&#"B&64(84)$"(5&*#"=.61e&J&! ! N%2A$#"&Q%&PLINmP^]^&/P\\H<& & c98=4,&`101&89.&`"B-%&21U1&d:@>?-9&)6"4"7-&?-"*,-5)64(>&"$&*,-(46&$("5&4,-& & :9F-(B8*,4&E("=7&/H1[&A)##)"9&>-8(6<%&+(896F88#%&;"=4,&3$()*8%&B)4,& & )57#)*84)"96&$"(&6-*=#8(&F8()84)"96&)9&4,-&)6"4"7)*&*"57"6)4)"9&"$&*,-(461e&& & Y=$#L&!3%$;"#&!C<2!U"##&!H*&K]\mKKK&/P\NI?-9&)6"4"7-&?-"*,-5)64(>&"$&*,-(46&)9&4,-&H1L&E8&;B8W)#89.&;=7-(?("=7%& & ;"=4,&3$()*81e&K"9%&!C9<&!OA&!Z,%%&&**P%&L^^mLI]&/K]]H<& & Kopparapu, R.K., Ramirez, R., Kasting, J.F., Eymet, V., Robinson, T.D., Mahadevan, S., Terrien, R.C., Domagal-Goldman, S., Meadows, V., and Deshpande, R. “Habitable Zones Around Main-Sequence Stars: New Estimates.” Astrophysical J., 765, 16pp (2013) & c"64"?#"=%&S1%&c"96489."7"=#"6%&31E1%&89.&X()-.#89.-(%&;1c1&dC)F8()84-&7"7=#84)"9& & .>985)*6&6)5=#84)"9&"$&$(8*48#&8-("6"#&8??(-?84-&*"8?=#84)"9&89.& & (-64(=*4=()9?1e&J&!O"=9)9%!C<2"!BR!PP]KQPPPL&/K]]^<& & c()64hr966"9%&j1'1&89.&c()64)896-9%&j1&d_578*4&"$&8&9-B&6*,-5-&$"(&"74)*8#&7("7-(4)-6& & "$&)*-&*(>648#6&"9&*#)584-6&"$&4B"&ERS61e&j&!K"9'LM)&!B")1&*_P%&P]]^HmP]]N\%& & /K]]]<& & c=57&`1U1&89.&0"##8(.%&21&d357#)$)*84)"9&"$&R(-48*-"=6&!8(54,&A>&C)"#"?)*8#&R#"=.& & X--.A8*D61e&&C<2";<"!B>_%&P\L&/K]]I<& & c=,9%&!1U1&89.&34(->8%&;1c1&d355"9)8&7,"4"#>6)6&89.&4,-&?(--9,"=6-&-$$-*4&)9&4,-& & 7()5"(.)8#&845"67,-(-&"$&4,-&'8(4,1e&X<$=,)!BR%&K]NQKPH&/P\N\<& & c=9W-%&S1&E"."#4%&S%`89?-584W%&O1&E(-9$-##%&j1`1%&M85899QU-)9=6%&31%&89.&U8=-(%&M1&& & Ü_9F-64)?84)9?&4,-&-8(#>&'8(4,&$8)94&>"=9?&6=9&7("A#-5&B)4,&8&?-9-(8#& & *)(*=#84)"9&5".-#1Ü&3%$;"#&!$;/!C'$<"!C<2&&X;!'="))1&/K]PH<&

165 & `844=8.8%&S1&89.&',(#%&`1&d;*844-()9?&0("7-(4)-6&"$&2-96-&R#=64-(6&"$&R"##").8#& & T89"78(4)*#-61e&J&!3LM)&!@"LA&!Z&**B%&L\HImL\L]&/K]]\<& & `-&M)(%&E1&+-)4#-(%&i1%&X#=4-8=%&X1%&2"998.)-=%&i1&89.&0,)#)77"4%&01&&d+,-&$8)94&>"=9?&;=9& & 7("A#-5&(-F)64-.&B)4,&8&HQ2&*#)584-Q*8(A"9&5".-#&m&08(4&P1e&N%2A&!3$)#! ! @2)<,))1&\zPL]\mPLH[%&.")zP]1LP\[v*7.Q\QPL]\QK]PH&/K]PH<1& & `-B)6%&j101%&!-8F-(%&31j1%&89.&&'A>%&S1&&d2-?#8*)84)9?&4,-&69"BA8##&'8(4,z&;-96)4)F)4>&4"& & 6=($8*-&8#A-."1e&K"9'LM)&!B")&!U"##&!BBN!`KH^][&/K]]^<& & `)%&t1i1%&89.&`"?89%&C1'1&d0-(5-8A)#)4>&"$&$(8*48#&8??(-?84-61e&[$#&!B")&!BPE*HF%&HHNHQ & HHI]&/K]]P<& & `)9%&;1&j1&89.&U"".%&U1&C1&/P\\^<&S=#4).)5-96)"98#&$#=@Q$"(5&6-5)Q`8?(89?)89& & 4(8967"(4&6*,-5-61&G9;&!["$&!B"I1&PK[zK][^mK]N]1& & `"B-%&21U1&d3(*,-89&6-.)5-9484)"91e&O;;,$%!B"I2":!9+!Y$=#L!$;/!3%$;"#$=M!C<2";<")%& & T%&P[LmP^N&/P\I]<& & S89.#-A("4%&C1C1&d8=$<#$%)\!89=A6!NL$;<"!$;/!@2A";)9;1e&X(--589%&;89&X(89*)6*"%&R3& & /P\NN<& & S*_9-(9->%&X1&31%&89.&!)9?%&;1`1&d3&0-(4=(A84)"9&"$&R8(A"9&R>*#-%&R#)584-%&89.& & C)"67,-(-&B)4,&_57#)*84)"96&$"(&4,-&X=4=(-1e&O;;,&!B"I&!Y$=#L!3%$;"#&!C<2&%&H\%& & [I\mLP^&/K]PP%&R101%&`"(-9W%&U121%&`=9)9-%&j1_1&d398#>4)*&;"#=4)"96&$"(&4,-&394)?(--9,"=6-& '$$-*4z&+)489&89.&4,-&'8(#>&'8(4,1e&X<$=,)!*BR%&L^Q^P&/P\\\<& & S-8D)9%&01&d+,-&a").Q;=4,-(#89.&89.&'.-9&5".-#6&$"(&*#=64-(&$"(584)"91e&J&!N9%%92/&! X;#"=&!C<2&!UQ%&[PLQ[KL&/P\IH<& & S-9?-#%&j1%&;,"(4%&21%&89.&T"(4,%&E1&d;-86"98#&69"B#)9-&)9648A)#)4>&)9&89&-9-(?>& & A8#89*-&5".-#1e&N%2A&!@M;&&>%&PKNmPHP&/P\II<& & S#8B-(%&'1j1%&+8=A589%&;1j1%&C("B9%&0121%&_8*"9"%&S1j1%&89.&R#"=?,%&;131&dU8.)84)F-& & 4(896$-(&$"(&)9,"5"?-9-"=6&845"67,-(-6z&UU+S%&8&F8#).84-.&*"((-#84-.QD& & 5".-#&$"(&4,-&#"9?B8F-1e&&J&!K"9'LM)&!B")&!*_>%&P^^^HmP^^IK&/P\\N<& & S"hW6)6%&;1j1%&3((,-9)=6%&E1%&S*c--?89%&c121%&M8(()6"9%&+1S1%&T=4589%&3101%&89.&X()-9.%& & R1U1`1&&d'F).-9*-&$"(&#)$-&"9&'8(4,&A-$"(-&H%I]]&5)##)"9&>-8(6&8?"1e&H$#,="& & BTH%&LLmL\&/P\\^<& & S"hW6)6%&;1j1%&M8(()6"9%&+1S1&89.&0).?-"9%&U1+1&d:@>?-9&)6"4"7-&-F).-9*-&$("5&89*)-94& & W)(*"96&$"(&#)V=).&B84-(&84&4,-&'8(4,G6&6=($8*-&[%H]]&S>(&8?"1e&H$#,="&H_U%&

166 & PNImPIP&/K]]P<& & T8F8((8%&31%&C"**8#-44)%&E1&&dT=5-()*8#&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&-@7-()5-946&"$&6-96)4)F)4>& & 4"&'8(4,&("484)"9&(84-1e&&N%2A$#"!@M;$A2<)!*U%&[^NQ[IH&/K]]K<& & :9)6*,=D%&3131%&.)&;486)"%&;1%&c8(86-F%&a1a1%&C8D#89"F%&31S1%&S8D,"F%&E131%&a#86-9D"%& & 31`1%&;8.>D"F8%&31U1%&;,)7"F8#"F%&31a1%&89.&089$)#"F%&a1T1&d'F"#=4)"9&"$& & 64(=*4=(-&89.&*,8(?-&"$&6""4&8??(-?84-6&.=()9?&89.&8$4-(&$"(584)"9&)9&8& & 7("789-v8)(&.)$$=6)"9&$#85-1e&J&!O"=9)9%!C<2&!BH%&HIHQ[]H&/K]]H<& & Pavlov, A.A., Brown, L.L, Kasting, J.F. UV-shielding of NH3 and O2 by organic hazes in the Archean atmosphere. J. Geophys. Res. 106(E10), 23267-23287 (2001)& & 0,85%&S1%&S=##-(%&j1QX1%&C(866-=(%&E101%&E(89)-(%&R1%&89.&S-?)-%&E1&d3&4,(--Q.)5-96)"98#& & 64=.>&"$&4,-&4("7"67,-()*&6=#$=(&*>*#-1e&J&!K"9'LM)&!B")&!*__EL*>F%&K^]^PQ & K^]\K&/P\\L<& & 0)-((-,=5A-(4%&U1+1&d+,-(5"64846%&U8.)84"(&X)96%&89.&4,-&`"*8#&U=98B8>& & E(--9,"=6-1e&J&!O#A9)&!C<2&%&LK/P]<%&PNI[mPI]^&/P\\L<& & 0)-((-,=5A-(4%&U1&+1&d+,-&,>.("#"?)*&*>*#-&)9&.--7Q4)5-&*#)584-&7("A#-561e&H$#,="! ! !H*U%&P\PmP\I&/K]]K<& & 0)-((-,=5A-(4%&U1+1&dM)?,&#-F-#6&"$&845"67,-()*&*8(A"9&.)"@).-&9-*-668(>&$"(&4,-& & 4-(5)984)"9&"$&?#"A8#&?#8*)84)"91e&H$#,="!H>U%&^[^m^[\&/K]][<& & 0)-((-,=5A-(4%&U1+1%&3AA"4%&21;1%&a")?,4%&31%&89.&c"##%&21&&dR#)584-&"$&4,-& & T-"7("4-("W")*1e&O;;,&!B"I&!Y$=#L!3%$;"#&!C<2&!BUN![PNm[^]&/K]PP<& & 0"=#6-9%&R1j1%&0)-((-,=5A-(4%&U1+1%&89.&j8*"A%&U1&d_578*4&"$&"*-89&.>985)*6&"9&4,-& & 6)5=#84)"9&"$&4,-&T-"7("4-("W")*&d;9"BA8##&'8(4,e1e&K"9'LM)&!B")&!U"##1&>T%& & PLNLmPLNI&/K]]P<& & U858984,89%&a1%&89.&R"##)96%&!1&d+,-(5".>985)*&(-?=#84)"9&"$&"*-89&B8(5)9?&A>& & *)((=6&*#"=.6&.-.=*-.&$("5&"A6-(F84)"96&"$&4,-&P\IN&'#&T)9"1e&H$#,="%!HLP%! ! KNmHK&/P\\P<& & U899"=%&01%&R8A89-%&S1%&R,866-$)-(-%&'1%&C"4-4%&U1%&S*c8>%&R101%&89.&R"=(4)9%&U1&d+)489G6& & E-"5-4()*&3#A-."z&U"#-&"$&4,-&X(8*48#&;4(=*4=(-&"$&4,-&3-("6"#61e&X<$=,)!**T%& & HLLQ&HNK&/P\\L<& & U899"=%&01%&R8A89-%&S1%&C"4-4%&U1%&89.&R,866-$)-(-%&'1&d3&9-B&)94-(7(-484)"9&"$& & 6*844-(-.&#)?,4&5-86=(-5-946&84&+)489G6&#)5A1e&J&!K"9'LM)&!B")&!*_>E[PF%&P]\\NQ & PP]PH&/P\\N<& & U899"=%&01%&S*c8>%&R101%&C"4-4%&U1%&89.&R8A89-%&S1&d;-5)Q-57)()*8#&5".-#&"$&

167 & 8A6"(74)"9&89.&6*844-()9?&A>&)6"4("7)*&$(8*48#&8??(-?84-6&"$&67,-(-61e&3%$;"#&! ! C'$<"!C<2&!HR%&HILQH\^&/P\\\<& & U899"=%&01%&S*c8>%&R101%&89.&`"(-9W%&U121&d3&5".-#&"$&+)489G6&,8W-&"$&$(8*48#&8-("6"#6& & *"964(8)9-.&A>&5=#4)7#-&"A6-(F84)"961e&3%$;"#&!C'$<"!C<2&!P*%&\^HQ\N^&/K]]H<& & U86*,%&01j1&89.&c()64hr966"9%&j1'1&&d3&*"578()6"9&"$&4,-&RRSH&5".-#&*#)584-&=6)9?& & .)8?9"6-.&89.&7(-.)*4-.&*"9.-9684-&78(85-4-()W84)"961e&J&!N%2A$#"!**%&PLINP ! P^P[&/P\\I<& & U-)9,8(.%&R1+1&89.&0#898F6D>%&T1j1&dS)9-(8#"?)*8#&*"964(8)946&"9&0(-*85A()89&'NT51e& & H$#,="!HRH%&'P&/K]PP<& & Rennó, N.O. “Multiple equilibria in radiative-convective atmospheres.” Tellus A, 49, 423–438 (1997) & U)A86%&_1%&E=)989%&'1X1%&EÖ.-#%&S1%&89.&3=.8(.%&S1&d'F"#=4)"9&"$&4,-&6"#8(&8*4)F)4>&"F-(& & 4)5-&89.&-$$-*46&"9&7#89-48(>&845"67,-(-61&_1&M)?,Q-9-(?>&)((8.)89*-6&/P– 1700 Å).” Astrophys. J. 622, 680–694 (2005) & U"A-(4%&X1&89.&R,8=66)."9%&S1&d3&78#-"4-57-(84=(-&*=(F-&$"(&4,-&0(-*85A()89& & "*-896&A86-.&"9&6)#)*"9&)6"4"7-6&)9&*,-(461e&H$#,="!HHB%&\^\m\NK&/K]]^<& & U"9.89-##)%&U1&89.&`)9.W-9%&U1;1&/K]P]<&dR89&4,)9&*)((=6&*#"=.6&)9&4,-&4("7)*6&7("F).-& & 8&6"#=4)"9&4"&4,-&$8)94&>"=9?&;=9&78(8."@Ye&J&!K"9'LM)&!B")&&**P%& & .")zP]1P]K\vK]]\j2]PK]L]&/K]P]<1& & U"6)9?%&S1+1&dPHRQ2-7#-4-.&R8(A"9&S)*("78(4)*#-6&)9&pHN]]QS8&;-8QX#""(& & ;-.)5-948(>&U"*D6&$("5&!-64&E(--9#89.1e&C<2";<"!>TB%&^N[m^N^&/P\\\<& & U"6)9?%&S1+1&&89.&X(-)%&U1&dOQ()*,&3(*,8-89&6-8Q$#""(&6-.)5-946&$("5&E(--9#89.&m& & )9.)*84)"96&"$&p&HN]]&S8&"@>?-9)*&7,"4"6>94,-6)61e&Y$=#L!3%$;"#&!C<2&!U"##&! ! >*R%&KHNmK[[&/K]][<&&& & U"6)9?%&S1+1%&C)(.%&21c1%&;#--7%&T1M1%&89.&Ch-((=5%&R1j1&dT"&*#)584-&78(8."@&=9.-(&4,-& & $8)94&-8(#>&;=91e&H$#,="&HQH%&N[[mN[N&/K]P]<& & U"66"B%&!1C1%&;-##-(6%&31M1%&89.&!-)9(-)*,%&;1c1&&dR#"=.&$--.A8*Dz&8&648A)#)W)9?&-$$-*4& & $"(&4,-&-8(#>&'8(4,Ye&C<2";<"&>*R%&PK[LmPK[N&/P\IK<& & U"4,589%&`1;1%&E"(."9%&_1'1%&C8(A-%&31%&R,()6&C-99-(%&21%&C-(984,%&01X1%&&C)(D%&S1%& & C"=."9%&a1%&C("B9%&`1U1%&R8578(?=-%&31%&R,857)"9%&j1Q01%&R,89*-%&c1%&&R"=.-(4%& & `1M1%&2898%&a1%&2-F)%&a1S1%&X8##>%&;1%&X#8=.%&j1mS1%&E858*,-%&U1U1%&E"#.589%&31%& & j8*V=-58(4%&21%&c#-)9-(%&_1%&`8*"5-%&T1%&`8$$-(4>%&!1j1%&S89.)9%&j1mi1%&S866)-%&;1+1%& & S)D,8)#-9D"%&;1T1%&S)##-(%&R1'1%&S"8WW-9Q3,58.)%&T1%&T8=5-9D"%&:1a1%&&T)D)4)9%& & 31a1%&&:(7,8#%&j1%&0-(-F8#"F%&a1_1%&0-(()9%&31%&0(-.")QR("66%&31%&U)96#89.%&R101%&

168 & U"4?-(%&S1%&á)5-àD"Fr%&S1%&;5)4,%&S1&31&M1%&;=9?%&c1%&&+86,D=9%&;131%&&+-99>6"9%& & j1%&+"4,%&U131%&a89.8-#-%&31R1%&89.&a89.-(&3=B-(8%&j1&d+,-&]X(BOH!K]]I& & 5"#-*=#8(&67-*4("6*"7)*&.848A86-1e&J&!*,$;#&!C'"<&!B$/&!(=$;)16!PP]%&LHHmLNK& & /K]]\<& & U>-%&U1%&c="%&01M1%&89.&M"##89.%&M12&d345"67,-()*&*8(A"9&.)"@).-&*"9*-94(84)"96& & A-$"(-&K1K&A)##)"9&>-8(6&8?"1e&H$#,="&BRT%&^]Hm^]L&/P\\LRQ%&LKmL^&/P\NK<& & ;8?89%&R1%&89.&R,>A8%&R1&d+,-&-8(#>&$8)94&;=9&78(8."@z&:(?89)*&6,)-#.)9?&"$& & =#4(8F)"#-4Q#8A)#-&?(--9,"=6-&?86-61e&C<2";<"!>RQ%&PKPNQPKKP&/P\\N<& & ;*,"7$%&j1!1&dX"66)#&-F).-9*-&$"(&3(*,8-89&#)$-1e&3L2%&!(=$;)&!B&!C9<&!U9;/&!Z&!Z29%&!C<2&& & BQ*%&I^\mIIL&/K]]^<& & ;-?=(81&3%&c(-#"F-%&c1%&c864)9?%&j1X1%&;"55-(#844%&21%&S-8."B6%&a1%&R()67%&21%&R",-9%&S1%&&& & &89.&S#8B-(%&'1&d:W"9-&R"9*-94(84)"96&89.&O#4(8F)"#-4&X#=@-6&"9&'8(4,Q`)D-& & 0#89-46&3("=9.&:4,-(&;48(61e&O)#=9W29%9EM%!H/[<%!^I\mN]I&/K]]H<& & Selsis, F., Kasting, J.F., Levrard, B., Paillet, J., and Delfoss, X. “Habitable planets around the star Gliese 581?” Astron. & Astrophys., 476, 1373–1387 (2007) & ;,-#."9%&T121&&d0(-*85A()89&78#-"6"#6&89.&845"67,-()*&R:K&#-F-#61e&3="<$AW=&!B")&! ! *HR%&P[ImPLL&/K]]^<& & ;,)%&E1%&t=%&T1%&!89?%&C1%&28)%&+1%&89.&b,8"%&j1&&d39&)57("F-.&4(-845-94&"$&"F-(#877)9?& & 8A6"(74)"9&A89.6&A86-.&"9&4,-&*"((-#84-.&D&.)64()A=4)"9&5".-#&$"(&4,-(58#& & )9$(8(-.&(8.)84)F-&4(896$-(&*8#*=#84)"961e&J&!*,$;&!C'"<#&!B$/&!(=$;)&!**_%&[HLm & [LP&/K]]\<& && ;,)-#.6%&E131&89.&c864)9?%&j1X1&d'F).-9*-&$"(&,"4&-8(#>&"*-896Ye&H$#,="!HHR%&'Pm'K& & /K]]N<& & ;#--7%&T1M1&89.&M-66#-(%&31S1&d!-84,-()9?&"$&V=8(4W&86&89&3(*,-89&*#)584)*& & )9.)*84"(1e&Y$=#L&!3%$;"#&!C<2&!U"##1&>H*%&L\[m^]K&/K]]^<& & ;"5%&;1S1%&R84#)9?%&21R1%&M8(95-)h-(%&j101%&0"#)FD8%&01S1%&89.&C=)*D%&U1&&d3)(&.-96)4>&K1N& & A)##)"9&>-8(6&8?"&#)5)4-.&4"&#-66&4,89&4B)*-&5".-(9&#-F-#6&A>&$"66)#&(8)9.("7& & )57()9461e&H$#,="!HTH%&HL\PH^K&/K]PK& & &S-86=(-5-946&)9&3??(-?84-.&;>64-56z&'$$-*4&"$&_94(8QR#=64-(&S=#4)7#-Q`)?,4& & ;*844-()9?1e&J&!3LM)&!NL"A&!Z&**B%&P[\^KmP[\N]&/K]]\<& &

169 ;4"9-%&01M1&89.&i8"%&S1;1&d+,-&)*-Q*"F-(-.&'8(4,&)9648A)#)4>&)9&8&5".-#&"$& & & &)94-(5-.)84-&*"57#-@)4>1e&N%2A&!@M;&!>>%&IPLmIKK&/K]][<& & ;=9.VF)64%&M1&&d08(85-4-()W84)"9&"$&*"9.-9684)"9&89.&866"*)84-.&*#"=.6&)9&5".-#6& & $"(&B-84,-(&7(-.)*4)"9&89.&?-9-(8#&*)(*=#84)"9&6)5=#84)"91e&&_9z&;*,#-6)9?-(%& & S1'1&/'.1<%&3LM)2<$%%M7W$)"/!G9/"%2;E!$;/!C2A,%$#29;!9+!N%2A$#"!$;/!N%2A$#"! ! NL$;E"%&F"#1&P&c#=B-(&3*8.-5)*%&771&[HHm[^P&/P\II<& & +-(8%&X1%&08789864866)"=%&2131&89.&!866-(A=(?%&E1j1&d_6"4"7)*&-F).-9*-&$"(&8&4-(5)98#& & #=98(&*848*#>651e&Y$=#L!3%$;"#&!C<2&!U"##&%&>>E*F%&PmKP&/P\N[<& & +)*-%&S1S1&89.&`"B-%&21U1&d0,"4"6>94,-4)*&5)*("A)8#&5846&)9&4,-&H%[P^QS>(Q"#.& & "*-891e&H$#,="!HB*%&L[\mLLK&/K]][<& & +"586D"%&S1E1%&2""6-%&`1%&'9?-#8%&28$"-%&`1'1%&!-64%&U1%&`-55"9%&S1%&c8(D"6*,D88%&'1%& & ;--%&R1&3&5".-#&"$&+)489G6&8-("6"#6&A86-.&"9&5-86=(-5-946&58.-&)96).-&4,-& & 845"67,-(-1&3%$;#&!C'$<"&!C<2&!PQ%&^^\QN]N&/K]]I<& & +""9%&:1C1%&S*c8>%&R101%&3*D-(589%&+101%&89.&;894,8985%&c1&&dU87).&R8#*=#84)"9&"$& & U8.)84)F-&M-84)9?&U84-6&89.&0,"4".)66"*)84)"9&U84-6&)9&_9,"5"?-9-"=6& & S=#4)7#-&;*844-()9?&345"67,-(-61e&J&!K"9'LM)&!B")&!UH%&P^KINmP^H]P&/P\I\<& & +""9%&:1C1%&S*c8>%&R101%&E()$$)4,%&R131%&+=(*"%&U101&3&7,>6)*8#&5".-#&"$&+)489G6&8-("6"#61& & X<$=,)!UP%&K[QLH&/P\\K<& & +""9%&:1&C1%&b8,9#-%&c1%&S"(()6"9%&21%&+=(*"%&U101%&89.&R"F-(>1&R1&&d'9F)("95-948#& & 0-(4=(A84)"96&R8=6-.&A>&4,-&_578*46&"$&364-(").6&89.&R"5-461e&B"I2":!9+! ! K"9'LM)&%!HL/P<%&[PmNI&/P\\N<& & +(8)9-(%&S1E1%&08F#"F%&3131%R=(4)6%&21C1%&S*c8>%&R101%&!"(69"7%&21U1%&2-#)8%&31'1%&+"",->%& & 21!1%&+""9%&:1C1%&+"#A-(4%&S131&M8W-&8-("6"#6&)9&4,-&845"67,-(-&"$&4,-&-8(#>& & -8(4,z&S8998&$("5&,-8F-91&O)#=9W29%9EM!H%&[]\Q[P\&/K]][<& & & +(8)9-(%&S1E1%&08F#"F%&3131%&2-!)44%&M1`1%&j)5-9-W%&j1`1%&S*c8>%&R101%&+""9%&:1C1%&+"#A-(4%& & S131&:(?89)*&,8W-&"9&+)489&89.&4,-&-8(#>&'8(4,1&3=9<&!H$#%&!O<$/&!C<2&!*_B%& & PI]HLQPI][K&/K]]^<& & O(848%&U131&89.&+""9%&:1C1&d;)5=#84)"96&"$&4,-&58(4)89&,>.("#"?)*&*>*#-&B)4,&8& & ?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#z&_57#)*84)"96&$"(&4,-&89*)-94&58(4)89&*#)584-1e& & X<$=,)!>>Q%&KK\QKL]&/K]PH<& & F89&.-(&C""(9%&;1%&F89&C-(?-9%&S1j1%&T)h589%&!1%&89.&a(""9%&01b1&&d2=8#&("#-&"$& & 6-8B84-(&89.&,>.("4,-(58#&$#=).6&)9&'8(#>&3(*,-89&*,-(4&$"(584)"9z& & 'F).-9*-&$("5&6)#)*"9&)6"4"7-61e&K"9%&!BP%&\H\m\[K&/K]]N<&

170 a8)9,64-)9%&01%&;,87)("%&S1%&89.&E=4$)9-(%&R1&dS"A)#)4>&"$&7-(5-8A#-&8??(-?84-6z& & -$$-*46&"$&6,87-&89.&7"("6)4>1e&J&!O"=9)9%!C<2&!BP%&HIHQ[][&/K]][<& & a8(.8F86&_1S1&89.&R8(F-(%&j1M1&&d;"#8(&89.&4-((-64()8#&78(85-4-()W84)"96&$"(&(8.)84)F-Q & *"9F-*4)F-&5".-#61e&3%$;"#&!C'$<"!C<2&!B>%&PH]NmPHKL&/P\I[<& & a")?4%&31%&3AA"4%&21;1%&0)-((-,=5A-(4%&U1+1%&89.&S8("4WD-%&j1&&d_9)4)84)"9&"$&8&S8()9"89& & ;9"BA8##&'8(4,&)9&8&6484-Q"$Q4,-Q8(4&845"67,-(-Q"*-89&?-9-(8#&*)(*=#84)"9& & 5".-#1e&N%2A&!3$)#!R%&K[\mK^H&/K]PP<& & a")?4%&31&89.&3AA"4%&21;1&&d;-8Q)*-&.>985)*6&64("9?#>&7("5"4-&;9"BA8##&'8(4,& & )9)4)84)"9&89.&.-648A)#)W-&4("7)*8#&6-8Q)*-&58(?)961e&N%2A&!3$)#&!@2)<,))&!T%& & K[[LmK[NL&/K]PK<& & F"9&08()6%&01%&U8=-(%&M1%&E(-9$-##%&j1`1%&084W-(%&C1%&M-.-#4%&01%&;4(8*D-%&C1%&+(8=45899%&+1%& & 89.&;*,(-)-(%&X1&&d!8(5)9?&4,-&-8(#>&-8(4,âR:K&(-*"96).-(-.1e&3%$;"#&!C'$<"! ! C<2&!PQ%&PK[[mPKL\&/K]]I<& & t=%&c1S1&89.&c(=-?-(%&;1c1&d'F8#=84)"9&"$&*#"=.)9-66&78(85-4-()W84)"96&=6)9?&8& & *=5=#=6&-96-5A#-&5".-#1e&G9;&!["$&!B"I1&**U%&H[KmH^N&/P\\P<& & i89?%&j1%&0-#4)-(%&!1U1%&89.&M=%&i1&&d+,-&)9)4)84)"9&"$&5".-(9&~~;"$4&;9"BA8##GG&89.& & ~~M8(.&;9"BA8##GG&*#)584-6&)9&RR;SH1&08(4&_z&+,-&)9$#=-9*-6&"$&6"#8(& & #=5)9"6)4>%&R:K&*"9*-94(84)"9%&89.&4,-&6-8&)*-v69"B&8#A-."& & 78(85-4-()W84)"91e&J&!N%2A$#"!>P%&KNPPmKNH^&/K]PK8<& & i89?%&j1%&!1&U1&0-#4)-(%&89.&i1&M=1&&d+,-&)9)4)84)"9&"$&5".-(9&6"$4&89.&,8(.&;9"BA8##& & '8(4,&*#)584-6&)9&RR;S[1e&N%2A&!3$)#%&T%&\]NQ\PI&/K]PK<& & i89?%&j1%&R"B89%&T1C1%&89.&3AA"4&21;1&d;48A)#)W)9?&*#"=.&$--.A8*D&.(8584)*8##>& & [email protected]&4,-&,8A)48A#-&W"9-&"$&4).8##>&#"*D-.&7#89-461e&O)#=9'LM)&!J&!U"##&%&NNP%& & `[L%&2:_zP]1P]IIvK][PQIK]LvNNPvKv`[L&/K]PH<& & i"=9?%&E1S1%&F"9&C(=99%&a1%&E"#.%&21j1R1%&89.&S)94-(%&!1'1`1&&d'8(4,G6&"#.-64&(-7"(4-.& & ?#8*)84)"9z&7,>6)*8#&89.&*,-5)*8#&-F).-9*-&$("5&4,-&3(*,-89&S"W889&E("=7& & /kK1\&E8<&"$&;"=4,&3$()*81e&J&!K"9%&&*_Q%&LKHmLHI&/P\\I<& & !8((-9%&;1E1%&C(89.4%&U1'1%&E(-9$-##%&+1R1&89.&S*c8>%&R101&d;9"BA8##&'8(4,z&_*-& & 4,)*D9-66&"9&4,-&4("7)*8#&"*-891e&J&!K"9'LM)&!B")&!*_RN!HP^N&/K]]K<& & !)#.-%&;131%&a8##->%&j1!1%&0-*D%&!1M1&89.&E(8,85%&R1S1&&d'F).-9*-&$("5&.-4()48#&W)(*"96& & $"(&4,-&-@)64-9*-&"$&*"94)9-948#&*(=64&89.&"*-896&"9&4,-&'8(4,&[1[&E>(&8?"1e& & H$#,="&H_U%PNLmPNI&/K]]P<& & !)##)856%&E1&'1&dE-"#"?)*8#&R"964(8)946&"9&4,-&0(-*85A()89&,)64"(>&"$&'8(4,G6& & ("484)"9&89.&4,-&5""9G6&"(A)41e&B"I2":)!9+!K"9'LM)2<)%&BT%&HNQL\!/K]]]<&

171 !"#$%&'1+1&89.&+""9%&:1C1&dX(8*48#&:(?89)*&M8W-6&0("F).-.&89&O#4(8F)"#-4&;,)-#.&$"(& & '8(#>&'8(4,1e&C<2";<"&HKI%&PK^^mPK^I&/K]P]<& & !"#$%&'1+1&89.&+""9%&:1C1&dM"67)48A#-&3(*,-89&R#)584-6&;)5=#84-.&A>&8&E-9-(8#& & R)(*=#84)"9&S".-#1e&O)#=9W29%9EM&*BERF%!PmPI&/K]PH<& & !"#$%&'1+1&89.&+""9%&:1C1&d2-#8>-.&"96-4&"$&(=98B8>&89.&5")64&?(--9,"=6-&*#)584-6& & $"(&'8(4,1e&K"9'LM)&!B")&!U"##&![P&.")zP]1P]]KvK]PHE`]LIHN^/K]P[8<& & !"#$%&'1+1%&89.&+""9%&:1C1&dR"94("#6&"9&4,-&3(*,-89&*#)584-&6>64-5&)9F-64)?84-.&B)4,& & 8&?#"A8#&*#)584-&5".-#1e&O)#=9W29%9EM&*HEBF%&K[PmKLH&/K]P[A<& & !"(.6B"(4,%&U1&89.&0)-((-,=5A-(4%&U1&dM>.("?-9Q9)4("?-9&?(--9,"=6-&B8(5)9?&)9& & '8(4,G6&-8(#>&845"67,-(-1e&C<2";<"&BBU%&^[m^N&/K]PH<& & !"(#.&S-4-"("#"?)*8#&:(?89)W84)"9&/!S:<1&&dS-4-"("#"?>z&3&4,(--Q.)5-96)"98#& & 6*)-9*-%&;-*"9.&6-66)"9&"$&4,-&*"55)66)"9&$"(&8-("#"?>1e&[GT!Z,%%&%&QEHF%&PH[m & PHI&/P\LN<& & t)"9?%&R1%&X()-.#89.-(%&89.&;1c1&dS"(7,"#"?)*8#&7("7-(4)-6&"$&845"67,-()*&8-("6"#& & 8??(-?84-61e&3=9<&!H$#%&!O<$/&!C<2&!UTE>*F%&PPILPQPPIL^&/K]]P<& & t=%&i1Q_1&d'#-*4("58?9-4)*&89.&4,-"(-4)*8#&(-6=#46&"$&#)?,4&6*844-()9?&A>&8??(-?84-6&"$& & 67,-(-61e&O''%2"/!T'#2<)!BH%&[LNHQ[LII&/P\\L<& & t=%&i1Q#1&89.&E=648$6"9%&C1;1&d'@7-()5-948#&89.&4,-"(-4)*8#&(-6=#46&"$&#)?,4&6*844-()9?& & A>&8??(-?84-6&"$&67,-(-61e&O''&!T'#2<)!BQ%&I]K^mI]H]&/P\\N<& & b8,9#-%&c1j1&d0,"4"*,-5)64(>&"$&5-4,89-&89.&$"(584)"9&"$&,>.("*>89)*&8*).&/MRT<&)9& & 4,-&'8(4,G6&-8(#>&845"67,-(-1e&J&!K"9'LM)&B")&!U*EL>F%&KIP\QKIHH[&/P\I^<& & b8,9#-%&c1&89.&&!8#D-(%&j1&R1&E1&d3&*"964894&.8>#-9?4,&.=()9?&4,-&0(-*85A()89&-(8Ye& & 3="<$AW=2$;!B")"$=&"$&*#)584-&6)5=#84)"96&4"&4,-& & 78(85-4-()W84)"9&"$&*=5=#=6&*"9F-*4)"9&)9&4,-&R898.)89&R#)584-&R-94(-& & ?-9-(8#&*)(*=#84)"9&5".-#1e&O#A9)'L"="7T<"$;%&BBN![]Nm[[^&/P\\L<& & b,89?%&S1%&`)9%&!1%&C(-4,-(4"9%&R1;1%&M8*D%&j1j1%&89.&U86*,&01j1&&d3&5".)$)-.&$"(5=#84)"9& & "$&$(8*4)"98#&64(84)$"(5&*"9.-9684)"9&(84-&)9&4,-&TR3U&*"55=9)4>& & 845"67,-()*&5".-#&R3SK1e&J&!K"9'LM)&!B")1%&*_TEL*F&/K]]H<& &

172