UNIVERSIDAD COMPLUTENSE DE MADRID FACULTAD DE CIENCIAS FÍSICAS DEPARTAMENTO DE FÍSICA ATÓMICA, MOLECULAR Y NUCLEAR TESIS DOCTORAL Diagnostics and modeling of cold plasmas with high hydrogen content Diagnóstico y modelado de plasmas fríos con alto contenido en hidrógeno MEMORIA PARA OPTAR AL GRADO DE DOCTOR PRESENTADA POR Miguel Jiménez Redondo DIRECTORA Isabel Tanarro Onrubia Madrid, 2017 © Miguel Jiménez Redondo, 2016 UNIVERSIDAD COMPLUTENSE DE MADRID FACULTAD DE CIENCIAS FÍSICAS DEPARTAMENTO DE FÍSICA ATÓMICA, MOLECULAR Y NUCLEAR Diagnostics and modeling of cold plasmas with high hydrogen content Diagnóstico y modelado de plasmas fríos con alto contenido en hidrógeno Memoria presentada para optar al grado de Doctor en Física por: Miguel Jiménez Redondo Directora: Dra. Isabel Tanarro Onrubia Madrid, 2016 A mis padres y a Patricia Agradecimientos Quiero aprovechar estas líneas para agradecer a aquellas personas que, de una forma u otra, en mayor o menor medida, han ayudado a que este trabajo haya salido adelante. Quisiera agradecer especialmente a Isabel Tanarro, directora de esta tesis, y a Víctor Herrero, su inestimable esfuerzo, dedicación y ayuda día tras día desde que empecé a colaborar con el grupo. Gracias a los dos por introducirme en la investigación y el mundo de los plasmas, y por todo el conocimiento y experiencia que habéis compartido conmigo. A Esther Carrasco, por toda la ayuda y consejos prestados al comienzo de la realización de la tesis, y por las tardes compartidas en el laboratorio. A las demás personas del grupo, en especial a Belén Maté, Miguel Ángel Moreno y Rafa Escribano, por la oportunidad de colaborar con vosotros y la paciencia para resolver las dudas sobre los experimentos en la cámara de hielos. A mis compañeros de despacho a lo largo de todos estos años: David, Maite, Delia, Paco, Elena y Germán, por todos los buenos momentos compartidos. Finalmente, tengo que agradecer al resto de gente del Departamento de Física Molecular el ambiente de trabajo tan bueno que mantienen. Ha sido un placer trabajar todo este tiempo con vosotros. A Jesús, por la cantidad innumerable de horas compartidas, primero durante la licenciatura y después a la hora de comer en el Consejo, y a Amelia, por poder seguir compartiendo penas y alegrías a pesar de vivir a 2000 km de distancia. A mi familia por todo su apoyo y su ayuda, y a mis padres, sin vuestro cariño y motivación esta tesis no hubiera sido posible. Por último, a Patricia, gracias por estar siempre a mi lado. Table of Contents RESUMEN ............................................................................................................................1 ABSTRACT...........................................................................................................................5 LIST OF SYMBOLS................................................................................................................9 CHAPTER 1. INTRODUCTION ........................................................................................... 13 CHAPTER 2. EXPERIMENTAL SETUP................................................................................ 19 2.1 Diagnostics ................................................................................................................................. 22 2.1.1 Double Langmuir probe......................................... .........................................................................22 2.1.2 Mass spectrometry ............................................................................................................................27 2.1.2. 1 Mass spectrometry of neutrals............................................................................................... 28 2.1.2.2 Mass spectrometry of ions ....................................................................................................... 30 2.1.3 Optical spectroscopy ........................................................................................................................ 33 CHAPTER 3. PLASMA MODELING..................................................................................... 35 3.1 Homogeneous reactions ........................................................................................................ 38 3.1.1 Reactions with activation energy................................................................................................38 3.1.2 Reactions without activation energy......................................................................................... 39 3.2 Heterogeneous reactions ...................................................................................................... 40 3.2.1 Neutral species....................................................................................................................................40 3.2.1. 1 Eley-Rideal mechanism .............................................................................................................40 3.2.1.2 Langmuir-Hinshelwood mechanism ...................................................................................42 3.2.2 Positive ions .........................................................................................................................................43 3.3 Gas flow and pumping ............................................................................................................ 44 3.4 Specific features and reaction tables................................................................................. 45 3.4.1 H2 + Ar model.......................................................................................................................................45 3.4.2 H2 + N2 model........................................................ ............................................................................... 49 3.4.3 H2 + O2 model....................................................................................................................................... 54 CHAPTER 4. H2 + AR PLASMAS....................................................................................... 61 4.1 Experimental results .............................................................................................................. 63 4.1.1 Electron temperatures and densities ........................................................................................ 63 4.1.2 Ion concentrations ............................................................................................................................. 66 4.2 Model simulations ................................................................................................................... 69 4.3 Discussion .................................................................................................................................. 75 4.3.1 Main reaction mechanisms ............................................................................................................ 75 4.3.2 Main formation and loss rates ...................................................................................................... 79 4.3.3 Comparison with previous works .............................................................................................. 81 4.4 Summary and conclusions .................................................................................................... 83 CHAPTER 5. H2 + N2 PLASMAS ....................................................................................... 85 5.1 Experimental results .............................................................................................................. 87 5.1.1 Electron temperatures and densities ........................................................................................ 88 5.1.2 Neutral concentrations .................................................................................................................... 88 5.1.3 Ion concentrations ............................................................................................................................. 89 5.2 Model simulations and relevant processes ..................................................................... 90 5.2.1 Neutral species .................................................................................................................................... 90 5.2.2 Positive ions ......................................................................................................................................... 97 5.3 Summary and conclusions ..................................................................................................101 CHAPTER 6. H2 + O2 PLASMAS .....................................................................................103 6.1 Experimental results ............................................................................................................ 104 6.1.1 Electron temperatures and densities ..................................................................................... 104 6.1.2 Neutral concentrations ................................................................................................................. 106 6.1.3 Ion concentrations .......................................................................................................................... 107 6.2 Model simulations and relevant processes ................................................................... 108 6.2.1 Neutral species ................................................................................................................................