FINNISH METEOROLOGICAL INSTITUTE Erik Palménin aukio 1 P.O.Box 503 FI-00101 HELSINKI 123 tel. +358 29 539 1000 CONTRIBUTIONS WWW.FMI.FI FINNISH METEOROLOGICAL INSTITUTE CONTRIBUTIONS No. 123 ISBN 978-951-697-891-1 (paperback) ISSN 0782-6117 Erweko Helsinki 2016 ISBN 978-951-697-892-8 (pdf) Helsinki 2016 ON THE RETRIEVAL OF ATMOSPHERIC PROFILES SIMO TUKIAINEN FINNISH METEOROLOGICAL INSTITUTE CONTRIBUTIONS No. 123 ON THE RETRIEVAL OF ATMOSPHERIC PROFILES Simo Tukiainen Department of Physics Faculty of Science University of Helsinki Helsinki, Finland ACADEMIC DISSERTATION in meteorology To be presented, with the permission of the Faculty of Science of the University of Helsinki, for public criticism in Brainstorm auditorium at Dynamicum (Erik Palm´enin Aukio 1) on September 28th, 2016, at 12 o'clock noon. Finnish Meteorological Institute Helsinki, 2016 Supervisors Professor Erkki Kyrölä Earth Observation Unit Finnish Meteorological Institute, Finland Professor Johanna Tamminen Earth Observation Unit Finnish Meteorological Institute, Finland Reviewers Professor Jouni Pulliainen Arctic Research Centre Finnish Meteorological Institute, Finland Dr. Pawan K. Bhartia Goddard Space Flight Center National Aeronautics and Space Administration, USA Custos Professor Gerrit de Leeuw Department of Physics University of Helsinki, Finland Opponent Professor Doug Degenstein Science Department University of Saskatchewan, Canada ISBN 978-951-697-891-1 (paperback) ISBN 978-951-697-892-8 (pdf) ISSN 0782-6117 Erweko Helsinki, 2016 Series title, number and report code of publication Published by Finnish Meteorological Institute Finnish Meteorological Institute (Erik Palm´enin aukio 1), P.O. Box 503 Contributions 123, FMI-CONT-123 FIN-00101 Helsinki, Finland Date September 2016 Author Simo Tukiainen Title On the retrieval of atmospheric proles Abstract Measurements of the Earth's atmosphere are crucial for understanding the behavior of the atmosphere and the un- derlying chemical and dynamical processes. Adequate monitoring of stratospheric ozone and greenhouse gases, for example, requires continuous global observations. Although expensive to build and complicated to operate, satellite instruments provide the best means for the global monitoring. Satellite data are oen supplemented by ground-based measurements, which have limited coverage but typically provide more accurate data. Many atmospheric processes are altitude-dependent. Hence, the most useful atmospheric measurements provide information about the vertical distribution of the trace gases. Satellite instruments that observe Earth's limb are especially suitable for measuring atmospheric proles. Satellite instruments looking down from the orbit, and remote sensing instruments looking up from the ground, generally provide considerably less information about the vertical distribution. Remote sensing measurements are indirect. e instruments observe electromagnetic radiation, but it is ozone, for example, that we are interested in. Interpreting the measured data requires a forward model that contains physi- cal laws governing the measurement. Furthermore, to infer meaningful information from the data, we have to solve the corresponding inverse problem. Atmospheric inverse problems are typically nonlinear and ill-posed, requiring numerical treatment and prior assumptions. In this work, we developed inversion methods for the retrieval of atmo- spheric proles. We used measurements by Optical Spectrograph and InfraRed Imager System (OSIRIS) on board the Odin satellite, Global Ozone Monitoring by Occultation of Stars (GOMOS) on board the Envisat satellite, and ground-based Fourier transform spectrometer (FTS) at Sodankylä, Finland. For OSIRIS and GOMOS, we devel- oped an onion peeling inversion method and retrieved ozone, aerosol, and neutral air proles. From the OSIRIS data, we also retrieved NO2 proles. For the FTS data, we developed a dimension reduction inversion method and used Markov chain Monte Carlo (MCMC) statistical estimation to retrieve methane proles. Main contributions of this work are the retrieved OSIRIS and GOMOS satellite data sets, and the novel retrieval method applied to the FTS data. Long satellite data records are useful for trends studies and for distinguishing between anthropogenic effects and natural variations. Before this work, GOMOS daytime ozone proles were miss- ing from scientic studies because the operational GOMOS daytime occultation product contains large biases. e GOMOS bright limb ozone product vastly improves the stratospheric part of the GOMOS daytime ozone. On the other hand, the dimension reduction method is a promising new technique for the retrieval of atmospheric proles, especially when the measurement contains little information about the vertical distribution of gases. Publishing unit Finnish Meteorological Institute Classication (UDC) Keywords 517.956 Inverse problems 52.64 Radiative transfer ISSN and series title 0782-6117 Finnish Meteorological Institute Contributions ISBN Language Pages 978-951-697-891-1 (paperback), 978-951-697-892-8 (pdf) English 110 Julkaisun sarja, numero ja raporttikoodi Julkaisija Ilmatieteen laitos Finnish Meteorological Institute (Erik Palm´enin aukio 1), PL 503 Contributions 123, FMI-CONT-123 00101 Helsinki Julkaisuaika Syyskuu 2016 Tekijä Simo Tukiainen Nimike Ilmakehän pystyproilien ratkaisemisesta Tiivistelmä Ilmakehän mittaukset ovat tärkeitä, jotta ymmärtäisimme paremmin ilmakehään liittyviä kemiallisia ja dynaamisia prosesseja. Esimerkiksi otsonikerros ja kasvihuonekaasut ovat kohteita, jotka vaativat jatkuvaa ja koko maapallon kattavaa havainnointia. Satelliiteissa olevat mittalaitteet ovat yleensä hankalia totetuttaa ja kalliita, mutta tarjoavat parhaat mahdollisuudet tällaiseen havainnointiin. Satelliittimittauksia täydennetään usein maanpintamittauksilla, jotka ovat paikallisia mutta yleensä tarkkoja. Monet ilmakehän ilmiöt ovat tärkeitä vain tietyillä ilmakehän korkeuk- silla. Siksi hyödyllisimmät mittalaitteet tuottavat tietoa kaasujen jakaumasta korkeuden suhteen. Satelliiteissa olevat mittalaitteet, jotka katsovat maan ilmakehän läpi avaruuteen tuottavat yleensä parasta tietoa ilmakehän pystyjakau- masta. Mittalaitteet, jotka katsovat ilmakehän läpi ylös maanpinnalta tai alas kiertoradalta soveltuvat huonommin pystyjakauman tutkimiseen. Kaukokartoitusmittaukset ovat aina epäsuoria. Mittalaitteet havaitsevat sähkömagneettista säteilyä, mutta kiin- nostava suure on esimerkiksi ilmakehän otsoni. Mittausten tulkinta vaatii ilmakehän säteilyn kulun mallintamista ja havaintoon liittyvän käänteisongelman ratkaisua. Ilmakehään liittyvät käänteisongelmat ovat yleensä epälineaa- risia ja niiden ratkaisemiseen tarvitaan numeerisia menetelmiä ja ennakko-oletuksia. Tässä väitöstyössä kehitettiin menetelmiä ilmakehän kaasujen pystyjakaumien ratkaisemiseen. Työssä käytettiin Odin-satelliitissa olevaa OSIRIS- mittalaitetta (Optical Spectrograph and InfraRed Imager System) ja Envisat-satelliitissa olevaa GOMOS-mittalaitetta (Global Ozone Monitoring by Occultation of Stars). Lisäksi käytettiin Sodankylässä sijaitsevaa, maan pinnalla ole- vaa FTS-mittalaitetta. OSIRIS ja GOMOS mittauksista ratkaistiin otsonin, aerosolien ja neutraali-ilman pitoisuuk- sia. OSIRIS mittauksista ratkaistiin lisäksi NO2. FTS-mittauksista ratkaistiin metaanin pystyjakauma rajoittamalla ongelman tila-avaruutta ja käyttämällä hyväksi Markov chain Monte Carlo (MCMC) menetelmää. Tämän väitöstyön tärkeimmät tulokset ovat pitkät OSIRIS ja GOMOS aikasarjat, sekä uusi käänteismenetelmä FTS-mittausten parempaan hyödyntämiseen. Pitkät mittaussarjat ovat tärkeitä ilmakehän muutoksen tutkimiseen ja ihmisen vaikutuksen erottamiseen luonnollisesta vaihtelusta. Tässä työssä kehitetty GOMOS-otsonituote on huo- mattavasti parempi kuin vanha, eri menetelmällä ratkaistu otsonituote. FTS-mittausten hyödyntämiseen kehitetty menetelmä on uusi ja lupaava tapa ratkaista pystyjakaumia mittauksista, joiden informaatiosisältö on rajoitettu. Julkaisijayksikkö Ilmatieteen laitos Luokitus (UDK) Asiasanat 517.956 Käänteisongelmat 52.64 Säteilynkuljetus ISSN ja avainnimike 0782-6117 Finnish Meteorological Institute Contributions ISBN Kieli Sivumäärä 978-951-697-891-1 (nid.), 978-951-697-892-8 (pdf) Englanti 110 A I would like to thank my supervisors and colleagues Erkki Kyröl¨a and Johanna Tam- minen for their continuous support and help during my time at the Finnish Meteoro- logical Institute. It is hard to imagine a better research group than ours, and in general, FMI is a great place to work. In all these years, I have received a huge amount of help from senior scientists such as Marko Laine and Jukka Kujanpää|I don't think this the- sis would have been nished without their help. It has also been my pleasure to work with some young and bright researchers such as Jesse Railo and Janne Hakkarainen. eir enthusiasm and skill level always amazes me. I am also grateful to Jouni Pulliainen and P. K. Bhartia for reviewing the thesis, to Gerrit de Leeuw for acting as a custos, and to Doug Degenstein for accepting to be my opponent. Finally, I would like to thank my wife Hely and my daughter Pihla who remind me every day that there is much more in life than just work. Simo Tukiainen Helsinki, August 2016 C Listoforiginalpublications .................................................. 7 1.Introduction ............................................................. 9 2. Radiative transfer of the atmosphere . 13 2.1.Scattering ......................................................... 13 2.2.Absorption