Research Collection Doctoral Thesis Ab-initio quantum transport simulations with tight-binding-like Hamiltonians Author(s): Stieger, Christian Publication Date: 2019 Permanent Link: https://doi.org/10.3929/ethz-b-000418185 Rights / License: In Copyright - Non-Commercial Use Permitted This page was generated automatically upon download from the ETH Zurich Research Collection. For more information please consult the Terms of use. ETH Library Ab-initio quantum transport simulations with tight- binding-like Hamiltonians Diss. ETH No. 26312 Ab-initio quantum transport simulations with tight-binding-like Hamiltonians A dissertation submitted to ETH ZURICH for the degree of Doctor of Sciences presented by CHRISTIAN STIEGER Master of Physics, ETH born June 3rd, 1983 citizen of Wallisellen ZH, Switzerland accepted on the recommendation of Prof. Dr. Mathieu Luisier, examiner Prof. Dr. Jim Greer, co-examiner 2019 Acknowledgements First of all, I'd like to express my sincere gratitude to Prof. Dr. Math- ieu Luisier for the opportunity to work in his group at the Integrated Systems Laboratory (IIS) and for his support and guidance. I am especially thankful for his thorough revision of this thesis. I would also like to thank Prof. Dr. Jim Greer for accepting co-examination. I am thankful to all the members at the Nano-TCAD group for their company and support. Special thanks go to Dr. Petr A. Khomyakov for his valuable advice, Dr. Hamilton Carrillo Nunez and Cedric Klinkert for testing Winterface and supplying feedback, and to Hansj¨org Gisler for keeping the coffee machine in working order at all times. v Abstract In this thesis a framework for quantum transport simulation from first principles is introduced, focusing on coherent electronic transport, but discussing the importance of electron-phonon interactions for transi- tion metal dichalcogenides (TMDs) as well. The transport model is based on the non-equilibrium Green's function (NEGF) formalism which requires a localized basis set. To obtain a suitable Hamilto- nian matrix for a given device structure, a representative unit cell is first identified and its electronic properties calculated with density- functional theory (DFT) expressed in a plane-wave basis. These re- sults must be transformed into a localized basis set using so-called maximally localized Wannier functions (MLWFs). From the MLWF representation of the original unit cell, the device Hamiltonian can be constructed with the help of properly designed upscaling techniques. The main focus of this thesis lies in the interfacing part of the MLWF representation with a quantum transport code, OMEN in our case. To this end, a code called Winterface was developed. Elaborations of its concepts, algorithms, and general functionality are presented on the basis of a molybdenum disulfide (MoS2) monolayer structure, as well as heterostructures involving tungsten disulfide (WS2). The process of Hamiltonian upscaling was simplified through the application of a two-stage process, where the first step consists of a conversion of the MLWF Hamiltonian data into blocks corresponding to interactions along atomic bonds. This is the key innovation of this work. This does not only make the actual upscaling procedure, which represents the second step, more transparent, as opposed to an approach rely- ing on raw MLWF data, but also allows for an investigation of the local properties of super structures. The latter can help shed light vii viii ABSTRACT onto the influence of local features such as interface regions. On the basis of this, more complex device geometries can be generated and the corresponding Hamiltonians be approximately constructed. Ex- amples of such super structures are provided with MoS2 on top of WS2 or both 2-D materials next to each other. The developed ap- proach can be considered completely general, restricted only by the capability of the user to accurately model the developed physics in DFT and to "wannierize" plane-wave results, as well as the imposed computational intensity. Finally, the importance of the inclusion of electron-phonon inter- actions into the transport model is demonstrated on the basis of self- heating effects in MoS2, WS2, and black phosphorous devices. Due to the versatiliy of the NEGF formalism, this can be done conveniently through additional scattering self-energy terms. The interactions for the phonon part can also be derived from first-principles using density functional perturbation theory (DFPT). The electronic part results from multiple wannierizations using the concepts already introduced for the coherent case. Dissipative calculations present themselves as natural extensions of ballistic ones, but with a significant increase in computational burden. Zusammenfassung In dieser Arbeit wird eine Umgebung f¨urTranportsimulationen auf quantenmechanischer Ebene pr¨asentiert, wobei der Fokus auf elektro- nischem Transport liegt. Allerdings wird auch auf die Wichtigkeit von Elektron-Phonon Wechselwirkung in Ubergangsmetall-Dichalcogenen¨ (TMDs) eingegangen. Das Transportmodell ist dabei basierend auf dem nichtgleichgewichts Greens Funktionen (NEGF) Formalismus, der eine lokalisierte Basis ben¨otigt. Um eine Hamiltonianmatrix f¨ur eine spezifische Kanalregion eines Transistors zu bekommen, muss zuerst eine repr¨asentative Einheitszelle gew¨ahltwerden, deren elek- tronische Eigenschaften anschliessend mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) berechnet werden k¨onnen.Da daf¨uraber eine Basis aus ebe- nen Wellen verwendet wird, welche nicht lokalisiert ist, muss zuerst eine Transformation zu einer Basis so genannter maximallokalisierten Wannier Funktionen (MLWFs) vorgenommen werden. Von dieser aus- gehend, kann auf Grundlage der primitiven Einheitszelle und speziell daf¨urentwickelten Hochskalierungstechniken eine Hamiltonianmatrix generiert werden, die die gew¨unschte Struktur beschreibt. Der Fokus dieser Arbeit liegt daher auf der Schnittstelle zwischen der Repr¨asen- tation durch MLWF und einem Transportsimulator, in unserem Fall OMEN. Zu diesem Zweck wurde ein Programm namens Winterface entwickelt, dessen Konzepte, Algorithmen und generelle Funktion- alit¨atam Beispiel einer Einzelschicht von Molybd¨andisulfid (MoS2), sowie Heterostrukturen des letzteren mit Wolframdisulfid (WS2), erkl¨art werden. Der Prozess der Hochskalierung von Hamiltonianmatrizen konnte mittels einer Zerlegung in zwei Schritte vereinfacht werden. Im ersten Schritt wird die Konvertierung einer Hamiltonianmatrix in MLWF Repr¨asentation in eine andere Repr¨asentation basierend auf ix x ZUSAMMENFASSUNG Wechselwirkungen entlang Bindungen zwischen Atomen vorgenom- men. Hierbei handelt es sich um die haupts¨achliche Innovation dieser Arbeit, da dadurch nicht nur der zweite Schritt, die Hochskalierung von Hamiltonianmatrizen, massiv vereinfacht wird, sondern zus¨atzlich auch Untersuchungen von lokalen Eigenschaften gr¨oererStrukturen erm¨oglicht werden, womit der Einfluss lokaler Eigenschaften auf ihre Umgebung abgesch¨atztwerden kann. Auf dieser Grundlage k¨onnen komplexe Geometrien verwirklicht und entsprechende Hamiltonian- matrizen approximativ generiert werden. Beispiele werden in Form von Heterostrukturen von einer MoS2 Schicht auf einer aus WS2, sowie mit beiden Materialen in derselben Schicht, pr¨asentiert. Die entwickelte Methodik kann als allgemein anwendbar betrachtet wer- den, eingeschr¨anktnur durch die N¨aherungenin DFT, sowie der da- rauffolgenden Wannierisierung und der resultierenden rechnerischen Belastung. Schlussendlich wird die Wichtigkeit der Ber¨ucksichtigung von Elek- tron-Phonon Wechselwirkungen in das Transportmodell anhand von Beispielen bestehend aus MoS2, WS2 und schwarzem Phosphor, disku- tiert. Aufgrund der Erweiterbarkeit des NEGF Formalismusses, k¨onnen diese Effekte leicht ¨uber zus¨atzliche Streuungsterme einbezogen wer- den. Die phononischen Wechselwirkungen k¨onnen¨uber Dichtefunk- tionalst¨orungstheorie(DFPT) erlangt werden und der elektronische Teil aus mehreren Wannierisierungen, wozu die bisher entwickelten Werkzeuge ausreichend sind. Dissipative Berechnungen stellen daher eine nat¨urliche Erweiterung des koherenten Modells dar, allerdings auf Kosten einer signifikant erh¨ohten Anforderung an die Rechenleistung. Contents Acknowledgements v Abstract vii Zusammenfassung ix 1 Introduction 1 2 Quantum Transport From First-Principles 5 2.1 Density-Functional Theory . .5 2.2 Maximally Localized Wannier Functions . .9 2.3 Transport in the Wavefunction Formalism . 12 2.4 Transport in the NEGF Formalism . 15 2.5 Description of the Toolchain . 17 3 Hamiltonian Data in Terms of Bonds 23 3.1 Atomic Lattices and Unit Cells . 23 3.1.1 Unit Cell, Definition and Example . 23 3.1.2 Basis Expansions . 25 3.1.3 Metric in Periodic Space . 28 3.1.4 Automatic Detection of Basis Expansions . 29 3.2 Upscaling Technique for an Ideal Case . 31 3.3 Generation of Bond Interactions . 33 3.3.1 Matching Wannier Centers to Atomic Positions 33 3.3.2 Generating Interaction Data Along Atomic Bonds 39 xi xii CONTENTS 4 Generating Hamiltonian Matrices 49 4.1 Exact Upscaling Technique and Bandstructure Calcu- lations . 49 4.2 Interface with OMEN . 58 4.2.1 Wannierization Process . 61 4.2.2 Error Estimation . 63 4.3 Approximate Upscaling Technique and Local Bandstruc- tures . 67 4.3.1 Bond Index Substitution . 69 4.3.2 Combining Multiple Wannierizations . 74 4.4 Results . 83 5 Dissipative Transport 91 5.1 Transport Model . 91 5.1.1 Hamiltonian and Dynamical Matrix . 91 5.1.2 Electron and Phonon Coupling . 96 5.1.3 Calculation of Observables . 98 5.2 Device