Detection of metastable He2* molecules in helium plasma Bartosz Glowacz To cite this version: Bartosz Glowacz. Detection of metastable He2* molecules in helium plasma. Atomic Physics [physics.atom-ph]. Université Paris 6 Pierre et Marie Curie; Jagiellonian University, 2011. English. tel-01360241 HAL Id: tel-01360241 https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01360241 Submitted on 5 Sep 2016 HAL is a multi-disciplinary open access L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est archive for the deposit and dissemination of sci- destinée au dépôt et à la diffusion de documents entific research documents, whether they are pub- scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, lished or not. The documents may come from émanant des établissements d’enseignement et de teaching and research institutions in France or recherche français ou étrangers, des laboratoires abroad, or from public or private research centers. publics ou privés. Distributed under a Creative Commons Attribution - NonCommercial - NoDerivatives| 4.0 International License Département de Physique Laboratoire Kastler Brossel École Normale Supérieure THÈSE de DOCTORAT de l’UNIVERSITÉ PARIS VI Spécialité : Physique Atomique présentée par Bartosz GŁOWACZ pour obtenir le grade de DOCTEUR de l’UNIVERSITÉ PARIS VI Detection of metastable He2* molecules in helium plasma Soutenue le 19 septembre 2011 devant le jury composé de : M. Jerzy KONIOR Uniwersytet Jagiellonski´ Kraków Examinateur M. Jakub ZAKRZEWSKI Uniwersytet Jagiellonski´ Kraków Examinateur M. Stanisław CHWIROT Uniwersytet Mikołaja Kopernika Torun´ Rapporteur Mme. Corinne BOURSIER Université Pierre et Marie Curie Examinatrice Mme. Genevieve TASTEVIN Laboratoire Kastler Brossel Examinatrice M Tomasz DOHNALIK Uniwersytet Jagiellonski´ Kraków Directeur de thèse M. Pierre-Jean NACHER Laboratoire Kastler Brossel Directeur de thèse Mme. Nelly BONIFACI G2E Lab Grenoble Rapporteuse M. Jarosław KOPERSKI Uniwersytet Jagiellonski´ Kraków Rapporteur ∗ Detection of metastable He2 molecules in helium plasma ∗ Abstract: Metastable He2 molecules, ubiquitous in helium systems, consist of a metastable 3 He* (2 S1 ) and a ground-state He atoms. Their detection through the optical transition 3Σ+ υ = − 3Π υ = = a u ( 0) e g( 0) has been performed in He plasma (P 8-267 mbar) with a tun- able cw laser at 465 nm, based on the sum frequency generation of 923 and 937 nm in the PP-KTP crystal. The laser has been characterized for its wavelength tuning and efficiency of ∗ nonlinear conversion. Absorption rates provide direct access to He2 number densities, based on quantitative spectroscopic data obtained for the probed rotational branches. Studies mainly 3 ∗ 4 ∗ involve He2 but its isotopologues are also studied in isotopic mixtures and pure He gas. He2 absorption spectra yield rotational temperatures close to the gas temperatures. In addition to 3 ∗ the spin-statistics-driven line intensities alternation, an alternation of He2 line shapes occurs indicative of the underlying structure of the rotational states. Time evolution of absorption sig- nals has been recorded in discharge afterglow providing quantitative information about dynam- ∗ ics and relative abundances of the metastable species. The He2 density varies for strong laser excitation of He* at 1083 nm, as formation rate from the 23P state is 100-times higher. Simul- taneous absorption measurements on atoms and molecules during the metastability exchange optical pumping (MEOP) experiments has been performed to study the potential contribution ∗ 3 of He2 to the laser-enhanced He nuclear relaxation observed in MEOP. Preliminary results has shown expected increase in molecular density that is so far mild in comparison with the spectacular enhancement of 3He nuclear relaxation rate. Keywords: helium, metastable molecule, molecular spectra, blue laser, sum frequency generation, optical pumping. I ∗ Détection de molécules métastables He2 dans un plasma d’hélium ∗ 3 Résumé: Les molécules métastables He2 , dans lesquelles un atome métastable He* (2 S1 ) et un atome dans l’état fondamental sont liés, sont fréquemment rencontrées dans les fluides 3Σ+ υ = − 3Π υ = d’hélium. Leur détection via la transition optique à 465 nm a u ( 0) e g( 0) a été faite dans des plasmas d’He (P=8-267 mbar) avec un laser continu accordable, utilisant une addition de fréquences (lasers à 923 et 937 nm) dans un cristal de PP-KTP. Des mesures ∗ d’absorption donnent accès aux densités de He2 à partir des données spectroscopiques obtenues 3 ∗ pour les niveaux rotationnels étudiés, principalement pour He2 , mais aussi dans les mélanges isotopiques et dans 4He pur. Les spectres d’absorption moléculaire montrent une bonne ther- malisation des niveaux rotationnels. En plus de l’alternance attendue (statistique) des intensités 3 ∗ des raies, une alternance de formes de raies a été observée dans He2 , révélant la structure sous- jacente des niveaux rotationnels. Des mesures d’absorption en post-décharge fournissent des données quantitatives sur la cinétique et les densités des espèces métastables. Lors d’une ex- ∗ citation intense à 1083 nm, la densité de He2 augmente car le taux formation à partir de l’état 23P est 100 fois plus fort qu’à partir de He*. Des mesures d’absorption par les atomes et par les molécules métastables ont été faites lors d’expériences de pompage optique (par échange de métastabilité, POEM) pour étudier la contribution potentielle des molécules à la relaxation induite par le pompage observée en POEM. Seule une augmentation modérée des densités moléculaires a été observée, bien moindre que l’augmentation spectaculaire simultanément ob- servée pour les taux de relaxation nucléaire. Mots clés: helium, molécule métastable, spectre moléculaire, laser bleu, addition de fréquences optiques, pompage optique. II ∗ Detekcja molekuł metastabilnych He2 w plazmie helowej ∗ Streszczenie: Molekuły metastabilne He2 - ekscymery, składaj˛asi˛ez atomu helu w stanie 3 podstawowym oraz He*-atomu w stanie metastabilnym (2 S1 ). Dla ich optycznej detekcji, 3Σ+ υ = 3Π υ = poprzez przejscie´ a u ( 0)-e g( 0), zbudowany został układ laserowy, bazuj˛acy na nieliniowym procesie sumowania cz˛estosci´ 923 i 937 nm w krysztale PP-KTP. Laser przestra- jalny, pracuj˛acy w trybie ci˛agłym,emituje na długosci´ fali 465 nm, odpowiadaj˛acejwybranemu przejsciu´ molekularnemu. Rozdzielone składowe rotacyjne przejscia´ zostały wykorzystane do pomiarów wartosci´ absorpcji w plazmie helowej radiowych cz˛estosci´ w zakresie cisnie´ n´ gazu 3 ∗ 4 ∗ 8-267 mbar. Badania obj˛ełyprzede wszystkim molekuły He2 , ale tak˙zeizotopologi He2 oraz (3He-4He)* obecne w mieszaninie izotopowej gazowego helu. Zarejestrowane widma ab- sorpcyjne pozwoliły na wyznaczenie temperatur rotacyjnych bliskich temperaturze gazu. Do- 3 ∗ datkowo dla He2 zaobserwowano, obok, wynikaj˛acejz własnosci´ statystycznych, alternacji intensywnosci´ linii, tak˙zealternacj˛eich kształtów, zwi˛azan˛az istnieniem struktury stanów rota- cyjnych. Ewolucja czasowa g˛estosci´ molekuł podczas periodycznej 100% amplitudowej mod- ulacji wzbudzenia plazmy dostarcza ilosciowych´ informacji na temat dynamiki i wzgl˛ednej abundancji metastabilnych atomów i molekuł. ∗ 3 G˛estos´c´ He2 wzrasta, gdy atomy He* w plazmie zostaj˛awzbudzone do stanu 2 P przy u˙zy- ciu swiatła´ 1083 nm, u˙zywanego w procesie pompowania optycznego z wymian˛ametasta- ∗ bilnosci´ (MEOP). Jest to efektem stukrotnego wzrostu szybkosci´ tworzenia si˛eHe2 podczas zderzen´ trójciałowych, gdy w zderzeniach z dwoma atomami helu w stanie podstawowym 3 3 bierze udział atom helu w stanie 2 P , zamiast 2 S1 . W przeprowadzonych jednoczesnych pomiarach g˛estosci´ atomów i molekuł metastabilnych podczas experymentu MEOP helu-3 pod cisnieniem´ 32 mbar, w zale˙znosci´ od mocy lasera pompuj˛acego, zanotowano niewielki wzrost ∗ koncentracji He2 w porównaniu ze znacznym wzrostem relaksacji polaryzacji j˛adrowej. Słowa-klucze: hel, molekuła metastabilna, widmo molekularne, niebieski laser, sumowanie cz˛estosci,´ pompowanie optyczne. III Podzi˛ekowania. Remerciements. Acknowledgements. Dzi˛ekuj˛emojemu promotorowi prof. dr hab. Tomaszowi Dohnalikowi za umo˙zliwienie pracy w swojej Grupie podczas realizacji projektu doktorskiego, za opiek˛enaukow˛ai moralne wsparcie, jak równie˙zza propozycj˛estudiów w trybie mi˛edzynarodowym i nieocenion˛apomoc w ich organizacji wi˛a˙z˛acejsi˛ez wieloma zawiłosciami´ formalnymi. Je remercie mon directeur de thèse français - Pierre-Jean Nacher, pour m’avoir accueilli dans son groupe du Laboratoire Kastler Brossel, une école du meilleur niveau en physique ex- périmentale. Je lui adresse des remerciements particuliers pour ses conversations scientifiques toujours productives et pour avoir su répondre clairement a toutes mes questions. J’apprécie également son aide précieuse pour l’organisation de mes séjours à Paris (des formalités de l’Université Pierre et Marie Curie aux questions de logement). Un grand merci également à Geneviève Tastevin, ma deuxième directrice de thèse française, bien que non officielle, pour son immense contribution scientifique dans la réalisation de ce projet et son investissement dans les expériences, l’analyse des données et la rédaction de ce manuscript. Merci pour ses lessons de régularité et d’auto-critique scientifique ainsi que son aide qui a rendu ma vie à Paris plus simple. Serdeczne podzi˛ekowania dla polskich recenzentów za zainteresowanie moj˛aprac˛ai wysiłek wło˙zony w jej lektur˛ei ocen˛e- prof. dr hab. Stanisławowi Chwirotowi oraz prof. dr hab. Jarosławowi Koperskiemu - tak˙zeza